TW201939801A - 微生物發電裝置及微生物發電裝置的運轉方法 - Google Patents

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Abstract

本發明的微生物發電裝置包括：負極室4，具有負極6，且保持包含微生物及電子供體的液體；及正極室3，與該負極室4隔著多孔性非導電性膜2而分隔，且具有與該多孔性非導電性膜2相接的空氣陰極；該微生物發電裝置的特徵在於：包括對負極室4供給氮氣的單元。

Description

微生物發電裝置及方法
本發明是有關於一種利用微生物的代謝反應的發電裝置。本發明特別是有關於一種將還原力作為電能（electrical energy）而取出的微生物發電裝置及方法，所述還原力是使微生物氧化分解有機物時所獲得。
作為使用微生物的發電裝置，於專利文獻1中記載有如下發電裝置：以與劃分正極室及負極室的電解質膜相接的方式，設置多孔質體作為正極板，使空氣流通於正極室，從而於多孔質體的空隙中使空氣與液體接觸。另外，以下，存在將以所述方式使空氣等含氧氣體流通於正極室內而利用氧作為電子受體的正極稱為「空氣陰極（air cathode）」的情況。
若為使用空氣陰極的微生物發電裝置，則具有如下優點：無需陰極液，且僅單純使含氧氣體流通於正極室即可，從而無須向陰極液中曝氣。
於專利文獻2中，記載有一種微生物發電裝置，該微生物發電裝置使用包含非導電性物質的紙、織布、不織布、蜂巢（honeycomb）成形體、或網格狀成形體作為區隔正極室與負極室的離子（ion）透過性膜。相比離子交換膜，此種多孔性的非導電性膜廉價。
於專利文獻3中，記載有如下情況：向供給至正極室的含氧氣體中導入二氧化碳氣體，藉由酸性氣體所產生的離子透過性非導電性膜的pH中和作用，促進Na+ 、K+ 離子的移動，藉此提高發電效率。
專利文獻1：日本專利特開2004-342412號公報
專利文獻2：日本專利特開2009-231229號公報
專利文獻3：日本專利特開2010-108778號公報
多孔性的非導電性膜無法完全抑制氣體的透過，故而在使用空氣陰極的微生物發電裝置中，氧的一部分自正極室透過多孔性非導電性膜。由此，存在如下問題：負極的絕對電位上升而電動勢降低，並且在負極室中引起有機物的好氧分解，從而好氧性黏泥（slime）在膜及負極表面增殖，由此內部電阻增加，取出的電能進一步減少。
本發明的目的在於提供一種微生物發電裝置，該微生物發電裝置是使用空氣陰極的微生物發電裝置，抑制因氧自正極室滲透至負極室而產生的性能下降，從而獲得更高的發電量。
本發明的微生物發電裝置包括：負極室，具有負極，且保持包含微生物及電子供體的液體；及正極室，與該負極室隔著多孔性的非導電性膜而分隔，且具有與該非導電性膜相接的空氣陰極；該微生物發電裝置的特徵在於：包括非氧化性氣體供給單元，該非氧化性氣體供給單元對所述負極室供給非氧化性氣體。
於本發明的一個實施方式中，所述非氧化性氣體為氮氣。
於本發明的一個實施方式中，包括氮氣生成單元，該氮氣生成單元自空氣生成所述氮氣。
於本發明的一個實施方式中，包括將藉由所述氮氣生成單元自空氣生成氮氣時產生的富氧氣體的至少一部分供給至所述正極室的單元。
於本發明的一個實施方式中，包括負極排氣移送單元，該負極排氣移送單元將所述負極室的排氣的至少一部分供給至所述正極室。
本發明的微生物發電裝置的運轉方法是運轉微生物發電裝置的方法，該微生物發電裝置包括：負極室，具有負極，且保持包含微生物及電子供體的液體；及正極室，與該負極室隔著多孔性非導電性膜而分隔，且具有與該多孔性非導電性膜相接的空氣陰極；該微生物發電裝置的運轉方法的特徵在於：將非氧化性氣體連續地或間歇地供給至所述負極室。
發明的效果
於本發明中，藉由將非氧化性氣體供給至負極室，可去除自正極室滲透至負極室的氧，從而可抑制負極的絕對電位的上升、好氧性黏泥（slime）的增殖。此外，藉由對負極室進行曝氣，亦發揮如下等效果：防止菌體過度附著於負極表面（導致與受質的接觸效率降低或負極室堵塞），防止因伴隨著作為電子供體的有機物的氧化而生成的碳酸所導致pH降低（脫羧（decarboxylation））。
以下，參照圖1，對本發明的微生物發電裝置的實施方式詳細地進行說明。圖1是表示本發明的微生物發電裝置的概略構成的示意性剖面圖。
於該微生物發電裝置中，槽體1內由多孔性非導電性膜2劃分為正極室3及負極室4。於正極室3內，以與多孔性非導電性膜2接觸的方式配置有正極5。
於負極室4內，配置有包含導電性多孔質材料的負極6。該負極6與多孔性非導電性膜2直接接觸，或者隔著1~2層左右的微生物的膜來接觸。
正極室3內是空室，自氣體供給配管23及氣體流入口7導入含氧氣體（於本實施方式中為空氣），且排氣自氣體流出口8經由排出配管25流出。另外，於圖1中，氣體流入口7圖示於下側，氣體流出口8圖示於上側，但並不限定於此，亦可將氣體流入口7設為上側，將氣體流出口8設為下側。
於包含多孔質材料的負極6載持有微生物。自注入管30及流入口4a將負極溶液L導入至負極室4，並使排液自流出口4b及流出管31排出。另外，負極室4內被設為厭氧性。
於本實施方式中，流出至流出管31的負極排液被導入至氣液分離器32，所分離出的液體流出至排液管33。所分離出的氣體（負極室排氣）的一部分或全部經由配管34供給至含氧氣體供給配管23。
此外，於本實施方式中，設置有變壓吸附器（Pressure Swing Adsorption，PSA）、真空變壓吸附器（Vacuum Pressure Swing Absorption，VPSA）、氣體分離膜裝置等氮氣生成器40，藉由氮氣生成器40自空氣使其分離並生成的氮氣經由配管41供給至負極溶液的流入管30。另外，配管41亦能夠以將氮氣直接供給至負極室4的方式，連接於負極室4的下部。氮氣較佳為連續地供給至負極室4，但亦可間歇地供給至該負極室4。
藉由氮氣生成器40所生成的富氧氣體經由配管42供給至含氧氣體供給配管23。另外，配管42亦可連接於正極室3。
於該微生物發電裝置中，負極室4內的負極溶液L經由循環出口9、循環配管10、循環用泵11及循環返回口12循環。於該循環配管10設置有pH計14，該pH計14測定自負極室4流出的液體的pH，並且於該循環配管10連接有藥液添加配管13，以負極溶液L的pH成為7~9的方式，視需要添加氫氧化鈉（sodium hydroxide）水溶液等的鹼、或鹽酸、硫酸水溶液等的酸。
於正極室3內產生的凝結水自未圖示的凝結水流出口進行排水。
藉由產生於正極5與負極6之間之電動勢，電流經由端子20、端子22流至外部電阻21。
藉由於正極室3使空氣等含氧氣體通氣，且視需要使泵11作動而使負極溶液L循環，從而於負極室4內進行如下反應：
（有機物）+H2 O→CO2 +H+ +e- 。
該電子e- 經由負極6、端子22、外部電阻21、端子20流向正極5。
於所述反應中所產生的質子H+ 通過多孔性非導電性膜2移動至正極5。於正極5中，進行如下反應：
O2 +4H+ +4e- →2H2 O。
於負極室4中，藉由利用微生物進行的有機物的分解反應而生成CO2 ，故而pH會發生變化。因此，較佳以pH計14的檢測pH成為7~9的方式，向負極溶液L中添加鹼及/或酸。該鹼及/或酸亦可直接添加至負極室4，但藉由添加至循環水，可將負極室4內的整個區域無局部不均地保持為pH7~9。
於本實施方式中，藉由將氮氣自下部供給至負極室4，可去除自正極室3滲透至負極室4的氧，從而可抑制負極6的絕對電位的上升、好氧性黏泥的增殖。此外，藉由對負極室4進行曝氣，亦發揮如下等效果：防止菌體過度附著於負極6表面（導致與受質的接觸效率降低或負極室堵塞），防止因伴隨著作為電子供體的有機物的氧化而生成的碳酸所導致pH降低（脫羧）。
氮氣的通氣量設為負極室4的氣體線速度（Linear Velocity，LV），較佳為0.5 m/hr~80 m/hr，特佳為8 m/hr~30 m/hr。若通氣量過少，則溶氧的去除效果不足，若通氣量過多，則菌體過度剝離，從而發電量降低。
使負極室4曝氣的氮氣較佳為使用PSA、VPSA、氣體分離膜裝置等氮氣生成器40自空氣生成的氮氣。於本實施方式中，藉由將此時所產生的富氧氣體的一部分或全部供給至正極室3以提高正極室的氧濃度，正極室3中的氧還原反應速度提高，從而可進一步提高發電量。
於藉由氮氣使負極室4曝氣時排出的氣體中，含有伴隨著有機物的氧化而生成的碳酸，故而藉由將該排氣的一部分或全部於正極室通氣，成為鹼性的正極室3的pH被中和。藉此，促進多孔性非導電性膜2的Na+ 、K+ 離子的移動，從而發電效率進一步提高。
於本實施方式中，使用氮氣作為非氧化性氣體，但亦可使用除氮氣以外的非氧化性氣體，亦可使用氮氣與除氮氣以外的非氧化性氣體的混合氣體。
多孔性膜與保持於負極室的包含微生物及電子供體的液體接觸，為了使液體中的離子高效率地透過空氣陰極，較理想為具有親水性（容易被水潤濕、不產生水滴、不撥水）。例如較佳為：由聚烯烴（polyolefin）、玻璃（glass）、氧化矽（silica）等水的接觸角為90°以下的物質製作的紙、織布或不織布；或藉由所述物質進行表面加工所得的膜（紙、織布或不織布）。
作為構成紙、織布、不織布的非導電性材料，具體而言，較佳為聚乙烯（polyethylene）、聚丙烯（polypropylene）、聚碳酸酯（polycarbonate）、聚醚碸（PES）、聚偏二氟乙烯（PVDF）、聚四氟乙烯（PTFE）、聚乙烯醇（PVA）、纖維素（cellulose）、乙酸纖維素（cellulose acetate）等。為了使質子容易透過，多孔性非導電性膜較佳為厚度10 μm~1000 μm，特佳為25 μm~100 μm左右的薄的膜。
其次，除了說明該微生物發電裝置的微生物、負極溶液等以外，還對負極及正極的較佳的材料等進行說明。
藉由含有於負極溶液L中而產生電能的微生物只要具有作為電子供體的功能則無特別限制。例如可列舉屬於酵母菌屬（Saccharomyces）、漢遜氏酵母屬（Hansenula）、念珠菌屬（Candida）、細球菌屬（Micrococcus）、葡萄球菌屬（Staphylococcus）、鏈球菌屬（Streptococcus）、白念珠球菌屬（Leuconostoa）、乳酸桿菌屬（Lactobacillus）、棒狀桿菌屬（Corynebacterium）、關節桿菌屬（Arthrobacter）、芽孢桿菌屬（Bacillus）、芽孢梭菌屬（Clostridium）、奈瑟菌屬（Neisseria）、埃希氏菌屬（Escherichia）、腸桿菌屬（Enterobacter）、鋸桿菌屬（Serratia）、無色桿菌屬（Achromobacter）、產齡桿菌屬（Alcaligenes）、黃桿菌屬（Flavobacterium）、醋酸桿菌屬（Acetobacter）、卡他莫拉菌屬（Moraxella）、亞硝酸菌屬（Nitrosomonas）、硝化菌屬（Nitorobacter）、硫桿菌屬（Thiobacillus）、葡萄桿菌屬（Gluconobacter）、假單孢菌屬（Pseudomonas）、黃單胞桿菌屬（Xanthomonas）、弧菌屬（Vibrio）、叢毛單胞菌屬（Comamonas）及變形桿菌屬（普通變形桿菌）（Proteus（Proteus vulgaris））的各屬的細菌、絲狀真菌、酵母等。作為包含此種微生物的污泥，將自處理污水等含有機物水的生物處理槽獲得的活性污泥、來自污水的最初沈澱池的流出水中所包含的微生物、厭氧性消化污泥等作為植株供給至負極室，可使微生物保持於負極。為了提高發電效率，保持於負極室內的微生物量較佳為高濃度，例如較佳為微生物濃度為1 g/L~50 g/L。
作為負極溶液L，使用保持微生物或細胞且具有發電所需的組成的溶液。例如，於進行呼吸系統的發電的情況下，作為負極側的溶液，可利用具有進行呼吸系統的代謝所需的能量源或營養素等組成的培養基，例如肉汁（bouillon）培養基、M9培養基、L培養基、麥芽萃取物（Malt Extract）、MY培養基、硝化菌選擇培養基等。此外，可使用污水、有機性工業排水、生活垃圾等有機性廢棄物。
於負極溶液L中，為了更容易自微生物或細胞抽出電子，亦可含有電子介質（mediator）。作為該電子介質，例如可列舉：硫堇（thionine）、二甲基二磺化硫堇（dimethyl disulfonated thionine）、新亞甲藍（new methylene blue）、甲苯胺藍（toluidine blue）-O等含有硫堇骨架的化合物；2-羥基-1,4-萘醌（2-hydroxy-1,4-naphthoquinone）等具有2-羥基-1,4-萘醌骨架的化合物；煌甲酚藍（brilliant cresyl-blue）、棓花青（gallocyanine）、試鹵靈（resorufin）、亮茜素藍（brilliant alizarin blue）、啡噻嗪酮（phenothiazinone）、啡嗪硫酸乙酯（phenazine ethosulfate）、番紅花紅-O（safranin-O）、二氯酚靛酚（dichlorophenol-indophenol）、二茂鐵（ferrocene）、苯醌（benzoquinone）、酞青素（phthalocyanine）、或芐基紫精（benzyl viologen）及該些的衍生物等。
若溶解如使微生物的發電功能增大的材料、例如維生素（vitamin）C之類的抗氧化劑、或者僅使微生物中的特定電子傳遞系統或物質傳遞系統發揮作用的功能增大材料，則可更高效率地獲得電力，故而較佳。
負極溶液L視需要亦可含有磷酸緩衝液（buffer）。
負極溶液L包含有機物。作為該有機物，只要可藉由微生物分解則無特別限制，例如可使用水溶性的有機物、分散於水中的有機物微粒子等。負極溶液亦可為污水、食品工廠排水等有機性廢水。負極溶液L中的有機物濃度為了提高發電效率，較佳為100 mg/L~10000 mg/L左右的高濃度。
負極較佳為表面積大、形成許多空隙且具有通水性的多孔體，以便可保持許多的微生物。具體而言，至少可列舉表面粗糙的導電性物質的片材、或將導電性物質製成毛氈（felt）狀的其他多孔性片材所得的多孔性導電體（例如石墨毛氈（graphite felt）、發泡鈦（titanium）、發泡不鏽鋼（stainless）等）。
於使此種多孔質的負極直接或隔著微生物層抵接於多孔性非導電性膜的情況下，可不使用電子介質，而由微生物反應產生的電子轉移至負極，從而無需電子介質。
亦可積層多個片狀導電體作為負極。於此情況下，可將相同種類的導電體片材積層，亦可將不同種類的導電體片材彼此（例如石墨毛氈及具有粗糙面的石墨片材）積層。
負極的整體厚度為3 mm以上且40 mm以下、尤其以5 mm~20 mm左右為佳。於藉由積層片材構成負極的情況下，較佳為以液體沿著片材彼此的接合面（積層面）流動的方式，使積層面於將液體的流入口與流出口連結的方向上配向。
正極較佳為具有導電性基材、及該導電性基材所載持的氧還原觸媒。
作為導電性基材，只要導電性高、耐蝕性高且即便厚度薄亦具有充分的導電性及耐蝕性、進而具有作為導電性基材的機械強度即可，並無特別限制，可使用石墨紙（graphite paper）、石墨毛氈、石墨布（graphite cloth）、不鏽鋼網（stainless mesh）、鈦網（titanium mesh）等，其中，特別就耐久性及加工容易性等方面而言，較佳為石墨紙、石墨毛氈、石墨布等石墨系基材，特佳為石墨紙。另外，該些石墨系基材亦可由聚四氟乙烯（PTFE）等氟樹脂進行疏水化所得。
正極的導電性基材的厚度若過厚則氧的透過變差，若過薄則無法滿足基材所需的強度等要求特性，故而較佳為20 μm~3000 μm左右。
作為氧還原觸媒，除鉑等貴金屬以外，就廉價且觸媒活性良好而言，較佳為二氧化錳等金屬氧化物、活性碳等碳系材料，其載持量較佳為0.01 mg/cm2 ~2.0 mg/cm2 左右。
[實施例]
以下，對比較例及實施例進行說明。
[比較例1]
在7 cm×25 cm×2 cm（厚度）的負極室中，重疊2片厚度1 cm的石墨毛氈進行充填而形成負極。相對於該負極，介隔厚度30 μm的不織布（哥雷（Gurley）值1,200 sec/100mL）形成正極室。正極室是7 cm×25 cm×0.5 cm（厚度），將使Pt觸媒載持碳黑（carbon black）（Pt含量50 wt%（重量百分比））分散於5 wt%Nafion（註冊商標）溶液（杜邦（DuPont）公司製造）而成的液體以附著量成為0.4 mg/cm2 的方式，塗佈於藉由PTFE進行撥水處理所得的厚度160 μm的碳紙，並在50℃下乾燥，由此獲得的構件設為正極，並使之與所述膜密接。於負極的石墨毛氈及正極的碳紙，將不鏽鋼線藉由導電性漿料（paste）黏接而設為電力引出線，以5 Ω的電阻連接。
於負極室中，將pH維持於7.5，通入乙酸1,000 mg/L以及含有磷酸及氨（ammonia）的負極溶液。該負極溶液是預先在另一水槽中加熱至35℃然後以10m L/min通入至負極室，藉此將負極室的溫度加熱至35℃。另外，於通入負極溶液之前，將其他微生物發電裝置的流出液作為植菌通入。對於正極室，以0.2 L/min的流量通氣常溫的空氣。
發電量於通液開始1週後達到150 W/m3 -負極室體積，於之後的5天內在140 W/m3 ~160 W/m3 之間推移，但再經過5天後下降至20 W/m3 。電流效率自第7天的60%在第15天降低至23%，認為：於負極優先進行不參與發電的好氧性的乙酸的分解，從而發電量降低。
[實施例1]
於與比較例1相同的構成中，進而將藉由PSA式氮氣生成裝置所生成的氮氣（純度99%）以0.2 L/min（通氣LV17 m/hr）通氣至負極室。發電量於通液開始1週後達到180 W/m3 ，之後持續3週在180 W/m3 ~200 W/m3 之間推移。電流效率於70%左右推移，從而抑制因氧混入至負極所導致的性能下降。
[實施例2]
於與實施例1相同的構成中，將PSA式氮氣生成裝置的排出氣體（氧濃度30%）代替通氣至正極室的空氣，並以0.2 L/min通氣至該正極室。發電量於通液開始1週後達到200 W/m3 ，之後持續3週在200 W/m3 ~220 W/m3 之間推移。
[實施例3]
於與實施例1相同的構成中，將空氣以0.2 L/min且將來自負極室的排氣的一部分以0.05 L/min通氣至正極室。發電量於通液開始1週後達到320 W/m3 ，之後持續3週在280 W/m3 ~320 W/m3 之間推移。
[實施例4]
於與實施例1相同的構成中，將氮氣對負極室之通氣設為每隔6小時以0.6 L/min（通氣LV50 m/hr）通氣10分鐘。發電量於通液開始1週後達到180 W/m3 ，之後持續3週在170 W/m3 ~200 W/m3 之間推移。
根據以上比較例及實施例，可確認：藉由本發明，於使用空氣陰極的微生物發電裝置中，抑制因氧自正極室滲透至負極室所產生的性能下降，從而可持續長期地獲得更高的發電量。
使用特定的實施方式對本發明詳細地進行了說明，但所屬技術領域中具有通常知識者可明確：可不脫離本發明的意圖及範圍而進行各種變更。
本申請案基於在2018年3月8日申請的日本專利申請2018-041999，且該申請的全部內容通過引用而援用於本文。
1‧‧‧槽體
2‧‧‧多孔性非導電性膜
3‧‧‧正極室
4‧‧‧負極室
4a‧‧‧流入口
4b‧‧‧流出口
5‧‧‧正極
6‧‧‧負極
7‧‧‧氣體流入口
8‧‧‧氣體流出口
9‧‧‧循環出口
10‧‧‧循環配管
11‧‧‧循環用泵
12‧‧‧循環返回口
13‧‧‧藥液添加配管
14‧‧‧pH計
20、22‧‧‧端子
21‧‧‧外部電阻
23‧‧‧含氧氣體供給配管（氣體供給配管）
25‧‧‧排出配管
30‧‧‧注入管
31‧‧‧流出管
32‧‧‧氣液分離器
33‧‧‧排液管
34、41、42‧‧‧配管
40‧‧‧氮氣生成器
圖1是本發明的一個實施方式的微生物發電裝置的剖面示意圖。

Claims (8)

  1. 一種微生物發電裝置，包括：負極室，具有負極，且保持包含微生物及電子供體的液體；及正極室，與所述負極室隔著多孔性非導電性膜而分隔，且具有與所述多孔性非導電性膜相接的空氣陰極；所述微生物發電裝置的特徵在於：包括非氧化性氣體供給單元，所述非氧化性氣體供給單元對所述負極室供給非氧化性氣體。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的微生物發電裝置，其中所述非氧化性氣體為氮氣。
  3. 如申請專利範圍第2項所述的微生物發電裝置，其包括氮氣生成單元，所述氮氣生成單元自空氣生成所述氮氣。
  4. 如申請專利範圍第3項所述的任一微生物發電裝置，其包括將藉由所述氮氣生成單元自空氣生成氮氣時產生的富氧氣體的至少一部分供給至所述正極室的單元。
  5. 如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述的微生物發電裝置，其包括負極排氣移送單元，所述負極排氣移送單元將所述負極室的排氣的至少一部分供給至所述正極室。
  6. 一種微生物發電裝置的運轉方法，其是運轉微生物發電裝置的方法，所述微生物發電裝置包括：負極室，具有負極，且保持包含微生物及電子供體的液體；及正極室，與所述負極室隔著多孔性非導電性膜而分隔，且具有與所述多孔性非導電性膜相接的空氣陰極；所述微生物發電裝置的運轉方法的特徵在於：將非氧化性氣體連續地或間歇地供給至所述負極室。
  7. 一種微生物發電裝置的運轉方法，其特徵在於：將所述非氧化性氣體以0.5 m/hr~80 m/hr的LV（線速度）供給至所述負極室。
  8. 如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的微生物發電裝置，其中所述多孔性非導電性膜為紙、織布、不織布中的任一種。
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