TWI745346B - 熱傳導性樹脂成型品 - Google Patents

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Abstract

本發明提供可廉價地大量生產，且藉由高填充而減低內部熱阻及藉由提高切割精度而減低界面熱阻，由此發揮出低的熱阻值的熱傳導性樹脂成型品。一種熱傳導性樹脂成型品，其特徵在於：包含樹脂與熱傳導性填料，所述熱傳導性填料包含第一熱傳導性填料及具有比所述第一熱傳導性填料小的粒徑的第二熱傳導性填料，所述第一熱傳導性填料具有10以上的縱橫比且配向於所述熱傳導性樹脂成型品的大致厚度方向上，所述樹脂是矽酮樹脂、丙烯酸橡膠或氟橡膠，所述第二熱傳導性填料具有超過5W/mK的熱傳導率。

Description

熱傳導性樹脂成型品
本發明是有關於一種熱傳導性樹脂成型品，更具體而言是有關於一種可廉價地大量生產、在厚度方向上具有優異的熱傳導性的熱傳導性樹脂成型品。
電子設備的高密度化、薄型化急速發展，由積體電路(Integrated Circuit，IC)或功率零件、高亮度發光二極體(Light Emitting Diode，LED)產生的熱的影響成為重大的問題。對此，作為於例如晶片等發熱體與散熱片等散熱體之間效率良好地傳遞熱的構件，開始利用熱傳導性樹脂成型品。
此處，作為對樹脂賦予高熱傳導性的方法，已知為了效率良好地形成熱傳導通道，於樹脂中配向分散熱傳導性填料的方法。而且，以安裝於電子零件與散熱板之間而使兩者的熱傳導變良好，從而使散熱效果增加為目的，提出了使厚度方向的熱傳導性提高的熱傳導性樹脂片材。
例如在專利文獻1(日本專利特開平05-102355號公報)中揭示一種各向異性熱傳導片材，其是在基質成分中含有表面藉由偶合劑進行了包覆處理的熱傳導性填料而成的熱傳導片材，於 厚度方向上配向分佈有熱傳導填料。
而且，例如在專利文獻2(日本專利特開2003-174127號公報)中揭示一種各向異性傳熱片材，其特徵在於：在導電性熱傳導性纖維的表面塗佈有電氣絕緣性材料的熱傳導性纖維藉由靜電植毛而配向於包含有機高分子的片材的厚度方向上。
[現有技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開平05-102355號公報
[專利文獻2]日本專利特開2003-174127號公報
然而，在所述專利文獻1及專利文獻2所記載的熱傳導性樹脂片材中，在其製造步驟中利用了施加電壓或靜電植毛等電性的相互作用，並不適合需要大量生產而廉價地供給的用途。
而且，可使用的熱傳導性填料的種類或其體積填充率等受到限制，因此存在如下問題：所獲得的熱傳導率並不充分，並不能完全滿足各種電子設備等所要求的散熱特性。
鑒於如上所述的現有技術中的問題點，本發明的目的在於提供可廉價地大量生產，且藉由高填充而減低內部熱阻及藉由提高切割精度而減低界面熱阻，由此發揮出低的熱阻值的熱傳導性樹脂成型品。
本發明者為了解決所述課題而關於熱傳導性樹脂成型品的結構及所使用的熱傳導填料等反覆進行了銳意探究，結果發現如下現象而達成本發明：如果熱傳導填料使用具有大小不同的平均粒徑的熱傳導填料，將平均粒徑大的熱傳導性填料的縱橫比設為特定範圍，且使其配向於大致厚度方向上，則有效。
亦即，本發明提供一種熱傳導性樹脂成型品，其特徵在於：包含樹脂與熱傳導性填料，所述熱傳導性填料包含第一熱傳導性填料及具有比所述第一熱傳導性填料小的粒徑的第二熱傳導性填料，所述第一熱傳導性填料具有10以上的縱橫比且配向於所述熱傳導性樹脂成型品的大致厚度方向上，所述樹脂是矽酮樹脂、丙烯酸橡膠或氟橡膠，所述第二熱傳導性填料具有超過5W/mK的熱傳導率。
而且，較佳為所述熱傳導性樹脂成型品中的所述熱傳導性填料的體積填充率為10體積%~80體積%，更佳為40體積%~60體積%。
而且，較佳為在所述本發明的熱傳導性樹脂成型品中，所述樹脂的熔接線形成於所述熱傳導性樹脂成型品的大致厚度方向上。
另外，所謂「熔接線形成於熱傳導性成型品的大致厚度方向上」是表示該熱傳導性成型品是由在垂直方向上摺疊熔接的 多個樹脂成型品所形成。熔接線並不限於完全的直線，亦可彎曲為圓弧狀，亦可一部分變得不連續。
本發明中的所謂「熱傳導性樹脂成型品」是包含擠出成型後的塊狀物、或將該塊狀物適宜切斷而獲得的切斷物(包括切片的片狀物)的任意者的概念。而且，熱傳導性填料的所謂「粒徑」是粒度分佈測定中的平均粒徑的概念，其藉由雷射繞射散射法的方法而測定。
藉由本發明可提供能夠廉價地大量生產，且藉由高填充而減低內部熱阻及藉由提高切割精度而減低界面熱阻，由此發揮出低的熱阻值的熱傳導性樹脂成型品。
2:螺桿
4:第一間隙
6:第二間隙
8:流路
圖1是用以說明作為本發明的熱傳導性樹脂成型品的一實施方式的熱傳導性樹脂片材的製造方法的概念圖(T型模頭的側面圖)。
以下，參照圖式而對本發明的熱傳導性樹脂成型品的適宜的實施方式加以詳細說明，但本發明並不僅限定於該些實施方式。另外，在以下的說明中，存在對同一或相當部分附以同一符號，省略重複說明的情況。而且，圖式是用以概念性說明本發明者，因此亦存在所表示的各構成元件的尺寸或該些元件的比與實 際不同的情況。
本實施方式的熱傳導性樹脂片材包含樹脂與熱傳導性填料，所述熱傳導性填料包含第一熱傳導性填料及具有比所述第一熱傳導性填料小的粒徑的第二熱傳導性填料，所述第一熱傳導性填料具有10以上的縱橫比且配向於所述熱傳導性樹脂片材的大致厚度方向上，所述樹脂是矽酮樹脂、丙烯酸橡膠或氟橡膠。
亦即，本實施方式的熱傳導性樹脂片材包含第一熱傳導性填料、及具有比第一熱傳導性填料小的粒徑的第二熱傳導性填料而作為熱傳導性填料。亦即，第一熱傳導性填料的粒徑D1與第二熱傳導性填料的粒徑D2具有D1>D2的關係。另外，亦可在不損及本發明的效果的範圍內使用第一熱傳導性填料及第二熱傳導性填料以外的熱傳導性填料。
此處，圖1是用以說明本實施方式的熱傳導性樹脂片材的製造方法的概念圖，其表示擠出機的前端部分及T型模頭的剖面概略圖。擠出機的T型模頭具有連續的上下方向的間隙X的第一間隙、上下方向的間隙Y的第二間隙，及在位於第一間隙與第二間隙之間的流路的上下側面的至少一者中具有傾斜面。
藉由螺桿2對含有熱傳導性填料的樹脂組成物進行攪拌、混練，沿著流路8將其導入至第一間隙4(間隙X)。樹脂組成物的流動是藉由第一間隙4而相對於擠出機內的流動方向在上下方向(厚度方向)上揉入，成為薄的帶狀。在通過第一間隙4時，剪力對樹脂組成物起作用，樹脂中所混合的熱傳導性填料變 得配向於樹脂組成物的流動方向上。在這種情況下，熱傳導性填料配向於熱傳導性樹脂片材前驅物的面方向上。
第一間隙4的間隙若適宜調整即可，例如為0.5mm以上、5.0mm以下。第一間隙4的間隙若小於0.5mm，則不僅擠出壓力不必要地上升，而且樹脂組成物堵塞。另一方面，第一間隙4的間隙若大於5.0mm，則成為熱傳導性填料相對於熱傳導性樹脂片材前驅物的面方向的配向度減少的結果。
在樹脂組成物的流動方向上配向有熱傳導性填料的厚度薄的樹脂成型品前驅物若完全通過第一間隙4，則流路8的剖面積擴大，上下方向的長度變長，因此樹脂成型品前驅物的流動在上下方向上變化。繼而，該樹脂片材前驅物在第一間隙4的下游側(具有傾斜面的流路內)，在相對於第一間隙4中的流動方向而言大致垂直的方向上摺疊，帶狀的樹脂成型品前驅物混雜在一起而熔接，在聚焦一體化的狀態下自第二間隙6的前端部連續地擠出，藉此製造本發明的熱傳導性樹脂成型品(塊狀物)。在這種情況下，熱傳導性填料配向於熱傳導性樹脂成型品(塊狀物)的大致厚度方向上。
其後，於相對於熱傳導性填料的配向方向而言垂直的方向上，對實施了交聯處理的該熱傳導性成型品(塊狀物)進行切片加工，使其成為均等的厚度，藉此製造本發明的熱傳導性樹脂成型品(片材)。
此處，第二間隙6的間隙Y較佳為第一間隙4的間隙X 的2倍以上、40倍以下。而且，較佳為以壓力損失少的方式將位於第一間隙4與第二間隙6之間的流路的上下側面設為傾斜面，理想的是為了使熱傳導性填料效率良好地配向於樹脂片材的厚度方向上而調整傾斜角度。作為該傾斜角度，例如可設為10°~50°，更佳為20°~30°。而且，無需流路的上下均具有傾斜，僅僅任一者具有傾斜即可。
其次，構成本實施方式的熱傳導性樹脂成型品的樹脂是作為基質或黏合劑而揮發功能者，例如可列舉：矽酮樹脂(矽酮橡膠及矽酮凝膠)、胺基甲酸酯橡膠、丙烯酸橡膠、丁基橡膠、乙烯-丙烯共聚物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物等。該些中，特別是矽酮樹脂的製成成型體時的柔軟性、形狀追隨性、與電子零件接觸時對發熱面的密接性、進而耐熱性優異，因此最適合。
矽酮樹脂存在有矽酮凝膠與矽酮橡膠，於交聯點的少/多或交聯種類的不同(加成反應：鉑系觸媒，縮合反應：過氧化物)方面大致分類。而且，作為矽酮橡膠，可列舉混煉型矽酮或加成反應型矽酮。
矽酮凝膠可相對於交聯點少的矽酮橡膠而更多地填充熱傳導性填料，因此更佳。另外，自交聯點少，因此耐熱性、電氣絕緣性優異的觀點考慮，矽酮橡膠佔優勢。
其次，關於包含第一熱傳導性填料及所述第二熱傳導性填料的熱傳導性填料而加以說明。作為本發明中的熱傳導性填料，可在不損及本發明的效果的範圍內使用現有公知的各種材 料，例如可列舉：氮化硼(BN)、石墨、碳纖維、雲母、氧化鋁、氮化鋁、碳化矽、二氧化矽、氧化鋅、氧化鎂、碳酸鈣、碳酸鎂、二硫化鉬、銅、鋁等。
作為熱傳導性填料的形狀，並無特別限制，可根據目的而適宜選擇，例如可列舉：鱗片狀、板狀、膜狀、塊狀、圓柱狀、角柱狀、橢圓狀、扁平形狀等。自容易在粒徑大的第一熱傳導性填料的間隙分散粒徑小的第二熱傳導性填料而形成熱傳導通道，而且第一熱傳導性填料容易在樹脂中配向的觀點考慮，較佳為第一熱傳導性填料的縱橫比為10以上。
而且，自將樹脂與粒徑小的第二熱傳導性填料加以混合而製成混合物，藉此使基質的熱傳導率提高的觀點考慮，較佳為粒徑小的第二熱傳導性填料的熱傳導率超過5W/mK。另外，第二熱傳導性填料的熱傳導率上限若為200W/mK即可。該熱傳導率是藉由雷射閃光法的方法而測定。作為第二熱傳導性填料中所使用的材料，例如可列舉：氮化硼(BN)、氮化鋁、碳化矽、氧化鋁、氧化鎂、碳酸鎂、碳酸鈣等。
在將作為前驅物的組成物的體積設為100體積%的情況下，熱傳導性填料的比例可設為10體積%~80體積%，可根據所需的熱傳導率等而適宜決定。在熱傳導性填料的比例不足10體積%的情況下，熱傳導效果變小。而且，熱傳導性填料的比例若超過80體積%，則在熱傳導性樹脂片材前驅物通過第一間隙時產生如下的異常：雖然相對於第一間隙中的流動方向而於大致垂直方向 上摺疊，但樹脂間變得難以熔接。
而且，在將作為前驅物的組成物的體積設為100體積%的情況下，熱傳導性填料中的第一熱傳導性填料與第二熱傳導性填料的混合比例可在不損及本發明的效果的範圍內適宜決定。其中，若為40體積%~60體積%的第一熱傳導性填料及2體積%~20體積%的第二熱傳導性填料即可，較佳為45體積%~55體積%的第一熱傳導性填料及5體積%~15體積%的第二熱傳導性填料。
而且，本發明的熱傳導性樹脂成型品除了所述樹脂及熱傳導性填料以外，可任意選擇增強劑、填充劑、軟化劑、交聯劑、交聯促進劑、交聯促進助劑、抗老化劑、增黏劑、抗靜電劑、揉入接著劑等一般的調配/添加劑。
以上，關於本發明的代表性實施方式而進行了說明，但本發明並不僅限定於該些實施方式，可進行各種設計變更，該設計變更亦包含於本發明中。於以下，使用實施例及比較例而對本發明加以更具體的說明。
[實施例]
≪實施例1≫
以表1中所記載的調配，藉由雙輥而於矽酮樹脂成分中揉入交聯劑及熱傳導性填料，獲得帶狀片材(作為前驅物的組成物)。矽酮樹脂成分使用東麗道康寧股份有限公司製造的「矽酮橡膠DY32 1005U」、阻燃劑成分及塑化劑成分，熱傳導性填料使用邁圖(Momentive)公司製造的「PT110」(板狀氮化硼、平均粒徑為 45μm)及電化股份有限公司製造的「DAW-03」(氧化鋁、平均粒徑為3μm)。而且，交聯劑使用東麗道康寧股份有限公司製造的「RC-4」及「MR-53」，阻燃劑成分較佳為含有氧化鐵等金屬化合物者，使用邁圖公司製造的「ME-41F」及「XC87-905」。塑化劑成分較佳為具有與矽酮橡膠相同的骨架，具有100cs至10000cs的黏度的矽油，使用信越化學工業股份有限公司製造的「KF-96-3000CS」。
其次，將如上所述而獲得的帶狀片材，在圖1所示的橡膠用短軸擠出機中，使用具有1mm的第一間隙及10mm的第二間隙的垂直配向模具(模口)，製作板狀氮化硼配向於厚度方向上的厚度為10mm的熱傳導性樹脂成型品(塊狀物)，在170℃下對該塊狀物實施30分鐘的交聯處理。與厚度方向垂直地對交聯處理後的該塊狀物進行切片加工，製作厚度為500μm的熱傳導性樹脂成型品(片材)1。
[評價試驗]
(1)熱阻
使用熱界面材料測試儀(Thermal Interface Material Tester，TIM TESTER)1300，以2水準的測定壓力而計測所獲得的熱傳導性樹脂片材的厚度方向的熱阻，將所計測的值表示於表1中。另外，該測定是利用固定法，依據美國標準ASTM D5470。
(2)切割精度
所述切片加工時的切割精度對熱阻值造成影響。在切割精度 差的情況下，接觸界面的熱阻增加，伴隨與此，熱阻測定時的壓力依存性變強。例如在壓力低的情況下，接觸界面的熱阻高，但在壓力高的情況下，由於片材被壓縮而造成接觸界面的熱阻變小。
藉由測定時壓力為500kPa時的熱阻值與100kPa時的熱阻值之比(100kPa測定時的熱阻值/500kPa測定時的熱阻值)而評價所述切割精度，將不足1.9的情況評價為「○」，將1.9以上、不足2.3的情況評價為「△」，將2.3以上的情況評價為「×」。將結果表示於表1中。
≪實施例2≫
熱傳導性填料使用電化股份有限公司製造的「XGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為35μm)及「DAW-03」(氧化鋁、平均粒徑為3μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作熱傳導性樹脂片材2，進行評價。將結果表示於表1中。
≪實施例3≫
熱傳導性填料使用電化股份有限公司製造的「SGPS」(塊狀氮化硼、平均粒徑為12μm)及「DAW-03」(氧化鋁、平均粒徑為3μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作熱傳導性樹脂片材2，進行評價。將結果表示於表1中。
≪實施例4≫
熱傳導性填料使用電化股份有限公司製造的「XGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為35μm)及「SGPS」(塊狀氮化硼、平均粒徑為12μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作熱傳導性樹脂片 材2，進行評價。將結果表示於表1中。
≪實施例5≫
熱傳導性填料使用電化股份有限公司製造的「XGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為35μm)、「SGPS」(塊狀氮化硼、平均粒徑為12μm)及「DAW-03」(氧化鋁、平均粒徑為3μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作熱傳導性樹脂片材2，進行評價。將結果表示於表1中。
≪比較例1≫
熱傳導性填料僅使用電化股份有限公司製造的「XGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為35μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作比較熱傳導性樹脂片材1，進行評價。將結果表示於表1中。
≪比較例2≫
熱傳導性填料僅使用電化股份有限公司製造的「XGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為35μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作比較熱傳導性樹脂片材2，進行評價。將結果表示於表1中。
≪比較例3≫
熱傳導性填料使用電化股份有限公司製造的「HGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為5μm)及電化股份有限公司製造的「DAW-03」(氧化鋁、平均粒徑為3μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作比較熱傳導性樹脂片材3，進行評價。將結果表示於表1中。
≪比較例4≫
以表1中所記載的調配，藉由雙輥而於矽酮樹脂成分中揉入 交聯劑及熱傳導性填料，獲得厚度為2mm的片材。矽酮樹脂成分使用東麗道康寧股份有限公司製造的矽酮橡膠「DY32 1005U」、阻燃劑成分及塑化劑成分，熱傳導性填料使用電化股份有限公司製造的「XGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為35μm)及「DAW-03」(氧化鋁、平均粒徑為3μm)。交聯劑使用東麗道康寧股份有限公司製造的「RC-4」及「MR-53」，阻燃劑成分較佳為含有氧化鐵等金屬化合物者，使用邁圖公司製造的「ME-41F」及「XC87-905」。塑化劑成分較佳為具有與矽酮橡膠相同的骨架，具有100cs至10000cs的黏度的矽油，使用信越化學工業股份有限公司製造的「KF-96-3000CS」。
其次，將5片2mm片材重合而製成厚度為10mm的片材，在170℃下實施30分鐘的交聯處理。與厚度方向垂直地對交聯處理後的該片材進行切片加工，製作厚度為500μm的比較熱傳導性樹脂片材4，與實施例1同樣地進行評價。將結果表示於表1中。
≪比較例5≫
熱傳導性填料使用電化股份有限公司製造的「XGP」(板狀氮化硼、平均粒徑為35μm)及富士矽化學(Fuji Silysia Chemical)股份有限公司製造的「薩伊立希阿(Sylysia)740」(微粉末二氧化矽、平均粒徑為5μm)，除此以外與實施例1同樣地進行而製作比較熱傳導性樹脂片材5，進行評價。將結果表示於表1中。
Figure 106103412-A0305-02-0016-1
根據表1所示的結果可知，藉由本發明而獲得藉由高填充而減低內部熱阻及藉由提高切割精度而減低界面熱阻，由此發揮出低的熱阻值的熱傳導性樹脂片材。

Claims (2)

  1. 一種熱傳導性樹脂成型品，其特徵在於：包含樹脂與熱傳導性填料，所述熱傳導性填料包含第一熱傳導性填料及具有比所述第一熱傳導性填料小的粒徑的第二熱傳導性填料，所述第一熱傳導性填料具有10以上的縱橫比且配向於所述熱傳導性樹脂成型品的大致厚度方向上，所述樹脂是矽酮樹脂、丙烯酸橡膠或氟橡膠，所述第二熱傳導性填料具有超過5W/mK的熱傳導率，所述熱傳導性填料的體積填充率為40體積%~80體積%。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的熱傳導性樹脂成型品，其中，所述樹脂的熔接線形成於所述熱傳導性樹脂成型品的大致厚度方向上。
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