JP3067337B2 - 異方性熱伝導シートの製法 - Google Patents

異方性熱伝導シートの製法

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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、エレクトロニクス機器
に用いられる半導体装置,集積回路(LSI),電気機
器,ソリツドステートリレー,トランス等の発熱部品の
放熱スペーサーに使用される異方性熱伝導シートの製法
に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来から、トランジスター,コンデンサ
ー等の電子・電気部品では、使用時の発熱によつて半導
体の熱暴走が生起したりその寿命が短くなることから、
この対策として熱伝導性および密着性に優れたシートの
片面を上記電子・電気部品の発熱部に密着し上記シート
の他面に放熱フインを取り付けたり、あるいは上記シー
トを金属ケースに取り付けたりして熱を放熱するという
方法が採用されている。上記シートとしては、例えば
マイカシートに放熱シリコーングリスを塗布したもの、
絶縁性に優れた窒化ボロン(BN),粒状窒化アルミ
ニウム(AlN),酸化アルミニウム(Al2 3 ),
酸化マグネシウム(MgO),グラフアイト,炭化ケイ
素(SiC)等をシリコーンゴムに高充填してシート状
に成形したものの二つに大別される。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記
のシートでは、シリコーングリスの塗布作業が煩雑であ
る,長期使用により劣化等で放熱の効力が消失してしま
う等の問題があり、また、上記のシートでは、押出成
形時に上記充填剤が押出方向に配向し厚み方向に熱伝導
性が低下する,高い熱伝導性を得るためには充填剤を大
量に充填しなければならずシートのフレキシブル性が失
われてしまうという問題がある。
【0004】そこで、本出願人は、上記のような問題を
生じない新しいタイプの熱伝導シートを開発すべく一連
の研究を行つた結果、液状マトリツクス樹脂や溶液タイ
プの樹脂と熱伝導性フイラーを主成分とする形成材料を
調製し、この材料をシート状に成形する際に、直流電圧
を印加すると、それによつて熱伝導性フイラーが厚み方
向に配向し、優れた異方性熱伝導シートが得られること
を見いだし、すでに出願している(平成3年9月5日付
特許出願)。しかし、この方法では、炭化ケイ素フイラ
ー(電気抵抗値:105 Ω・cm)等の低絶縁性フイラー
を用いると、電圧印加によつてフイラーが配向すると同
時に一気に高い電流がフイラー間に流れてシヨートし発
火するため、このような低絶縁性フイラーは使用するこ
とができないことがわかつた。
【0005】本発明は、このような事情に鑑みなされた
もので、どのような種類の熱伝導性フイラーでも用いる
ことができ、しかも従来よりも低い印加電圧で熱伝導性
およびフレキシブル性に優れた異方性熱伝導シートを
ることのできる製法の供をその目的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明は、熱伝導性フイラーをカツプリング剤で被
覆処理する工程と、上記カツプリング剤処理された熱伝
導性フイラーと液状マトリツクス成分を主成分とする熱
伝導シート形成材料を調製する工程と、上記熱伝導シー
ト形成材料をシート状に流延し、その厚み方向に0.5
kV/mm以上の直流電圧を印加しながら固化させてシー
ト状体を得る工程とを備え、上記液状マトリツクス成分
の誘電率Ε1 が上記カツプリング剤処理された熱伝導性
フイラーの誘電率Ε2 よりも小さく設定されている異方
性熱伝導シートの製法を要旨とする。
【0007】
【作用】すなわち、本発明は、熱伝導性フイラーをその
まま用いるのではなく、カツプリング剤で予め被覆処理
して用いるようにしたものである。このようにカツプリ
ング剤処理を施すと、熱伝導性フイラーの表面に、カツ
プリング剤に結合したマトリツクス成分の絶縁性皮膜が
形成されるため、これをシート状に流延し、厚み方向に
フイラーが配向するよう直流電圧をかけた場合に、熱伝
導性フイラー自体は通電しやすくても上記カツプリング
剤に結合したマトリツクス成分の絶縁性皮膜の介在によ
つて熱伝導性フイラー同士がシヨートして発火するよう
なことがない。したがつて、従来は、電圧印加時に発火
のおそれがあつて使用することのできなかつた低絶縁性
の炭化ケイ素フイラー等を使用することができる。しか
も、カツプリング剤処理された熱伝導性フイラーは、表
面が平滑で流動性に富むので、電圧印加によつて配向し
やすく、得られる異方性熱伝導シートの熱伝導率が高く
なる。したがつて、未処理のフイラーを用いるよりも、
充分に配向させることができるため高い印加電圧を与え
ることができ、安全性およびより高い異方性を得る点で
有利である。また、得られる異方性熱伝導シートは、熱
伝導性フイラーを多量に用いなくてもその配向性によつ
て熱伝導性が与えられているため、従来のものに比べて
シートのフレキシブル性に優れている。なお、本発明に
おいて、「主成分とする」とは、主成分のみからなる場
合も含める趣旨である。
【0008】つぎに、本発明を詳しく説明する。
【0009】本発明に用いる液状マトリツクス成分とし
ては、液状シリコーンゴム,液状ウレタン樹脂,液状エ
ポキシ樹脂,液状フエノール樹脂,半液状エポキシ樹脂
等があげられる。また、固体樹脂または固体ゴムを溶剤
に溶解して液状にしたものを用いても差し支えはない。
ただし、上記溶剤は、不燃性であることが好適である。
【0010】また、上記液状マトリツクス成分に含有さ
せる熱伝導性フイラーとしては、窒化ボロン(BN),
グラフアイト等の板状フイラー,窒化アルミニウム,炭
化ケイ素等の球状フイラー等があげられる。これらは、
単独で用いても2種以上を併用してもよい。ただし、本
発明は、すでに述べたように、先願発明では使用できな
かつた低絶縁性フイラーを使用できるようにしたことが
大きな特徴であり、炭化ケイ素フイラーのように低絶縁
性のものを使用することに意義がある。
【0011】さらに、上記熱伝導性フイラーの処理に用
いられるカツプリング剤としては、各種のシランカツプ
リング剤,チタンカツプリング剤,アルミ系カツプリン
グ剤等があげられる。これらも、単独で用いても2種以
上を併用してもよい。
【0012】本発明は、上記各成分を用い、例えばつぎ
のようにして異方性熱伝導シートを製造するものであ
る。すなわち、まず、熱伝導性フイラーをカツプリング
剤処理する。このカツプリング剤処理としては、例えば
カツプリング剤(通常、固体である)をヘキサン,キシ
レン等の溶剤に溶解した溶液中に、上記熱伝導性フイラ
ーを浸漬し、所定時間経過後に引き上げて溶剤を蒸発除
去する方法や、あるいは一般に行われる乾式処理法等が
用いられる。このとき、必要に応じて他の任意成分(H
2 O,エチレングリコール等)を添加する。つぎに、上
記カツプリング剤処理された熱伝導性フイラーと液状マ
トリツクス成分とを混合して熱伝導シート形成材料を調
製する。ついで、公知のシート製造機のシート成形凹部
枠内に上記熱伝導シート形成材料を流延して加熱硬化さ
せる。この加熱時に、シート厚み方向の両側から形成材
料に直流電圧を印加する。このようにして、図1に示す
ように、マトリツクス成分1中に、カツプリング剤処理
された熱伝導性フイラー2(図では球状フイラー)が厚
み方向に一定に配向した異方性熱伝導シート3を得るこ
とができる。
【0013】このようにして得られた異方性熱伝導シー
ト3は、マトリツクス成分中に、表面がカツプリング剤
で被覆処理された熱伝導性フイラーが、厚み方向に配向
した状態で含有されているため、厚み方向に優れた放熱
特性を有する。また、熱伝導性フイラーが効率よく配向
しているためシートのフレキシブル性は確保されてい
る。そして、熱伝導性フイラーがカツプリング剤処理さ
れているため、同一電圧で得られる未処理フイラーを用
いたものに対し、フイラーの配向性が向上しており、熱
伝導性に優れている。また、熱伝導性フイラーが低絶縁
性のものであつても、カツプリング剤に結合したマトリ
ツクス成分の皮膜の存在によつてフイラー表面が高絶縁
性に変えられているため、直流電圧印加時にフイラー同
士でシヨートして発火するようなことがない。
【0014】なお、上記製法において、印加する電圧
は、0.5kV/mm以上に設定しなければならない。す
なわち、直流電圧が0.5kV/mm未満では、カツプリ
ング剤で処理された熱伝導性フイラーが厚み方向に配向
されないからである。
【0015】また、上記製法において、カツプリング剤
で処理された熱伝導性フイラーと液状マトリツクス成分
を選択する場合には、液状マトリツクス成分の誘電率Ε
1 、カツプリング剤で処理された熱伝導性フイラーの
誘電率Ε2 に比べて小さくなるような組み合わせにしな
ければならない。すなわち、この関係を満足すること
で、シートの厚み方向における対面に電極を配置して電
圧を印加するとマトリツクス成分中の熱伝導性フイラー
が電極の+,−方向に配列し、熱伝導性フイラーがシー
トの厚み方向に配向するからである。
【0016】さらに、上記カツプリング剤で処理された
熱伝導性フイラーの配合割合は、液状マトリツクス成分
に対し5〜30容積%の範囲に設定することが好適であ
る。
【0017】また、上記製法において、液状マトリツク
ス成分として、溶剤で固体樹脂を溶解したものを使用す
る場合には、加熱硬化によつてシートを得るのではな
く、電圧をかけながら溶剤を蒸発乾燥させることによつ
て形成材料をシート化するようにしなければならない。
【0018】つぎに、実施例について比較例と併せて説
明する。
【0019】
【実施例1】まず、炭化ケイ素フイラー(信濃電気精練
社製,#800、平均粒子径15μm)を、ヘキサンに
溶解したシランカツプリング剤(東芝シリコーン社製,
TSL−8172)に浸漬し、24時間放置後引き上げ
て溶剤を蒸発除去した。そして、120℃〜125℃で
2時間、加熱処理してシランカツプリング剤の皮膜を硬
化させた。このようにして得られた処理済炭化ケイ素フ
イラーは、誘電率E240.0であつた。この処理済炭
化ケイ素フイラーを、粘度10ポイズで誘電率E1
2.8の液状シリコーンゴム(東芝シリコーン社製,T
SE−3033)に均一に混合した。両者の容積比(シ
リコーンゴム/SiC)は、80/20に設定した。こ
のようにして得られた形成材料を、電気絶縁性の枠を介
して、上下鉄板からなるシート製造型枠に充填し、15
0℃×20分で加熱加硫した。このとき、シートの厚み
方向の対面に電極を取り付けて4kV/mmの直流電圧を
印加した。このようにして目的の異方性熱伝導シート
(厚さ0.45mm)を作製した。
【0020】
【実施例2】印加した直流電圧を0.5kV/mmに変え
た。それ以外は実施例1と同様にして異方性熱伝導シー
トを作製した。
【0021】
【実施例3】液状シリコーンゴムに代えて粘度20ポイ
ズで誘電率4.5の液状エポキシ樹脂(シエル社製,8
28)を用いた。それ以外は実施例1と同様にして目的
の異方性熱伝導シートを作製した。
【0022】
【実施例4】シランカツプリング剤に変えてチタンカツ
プリング剤を用いた。それ以外は実施例1と同様にして
異方性熱伝導シートを作製した。
【0023】
【実施例5】炭化ケイ素フイラーに変えて誘電率E2
10の酸化アルミニウム(Al2 3 )(昭和電工社
製,A4O)を、液状シリコーンゴムに対し36容積%
の割合で混合した。それ以外は上記実施例1と同様にし
て目的の異方性熱伝導シートを作製した。
【0024】
【比較例1】カツプリング剤処理を施さず、そのまま炭
化ケイ素フイラーを用いた。それ以外は実施例1と同様
にして熱伝導シートを得ようとしたが、電圧印加時に、
形成材料が発火してシートを得ることはできなつた。
【0025】
【比較例2】カツプリング剤処理を施さず、そのまま炭
化ケイ素フイラーを用いた。それ以外は実施例2と同様
にして熱伝導シートを作製した。
【0026】
【比較例3】カツプリング剤処理を施さず、そのまま酸
化アルミニウムを用いた。それ以外は実施例1と同様に
して熱伝導シートを作製した。
【0027】このようにして得られた実施例品および比
較例品の熱抵抗を測定し、後記の表1に示した。ただ
し、上記熱抵抗は、下記のようにして測定した。
【0028】<熱抵抗の測定>図2に示す断面形状の放
熱フイン4に、上記熱伝導性シート3を介して、TO−
3型トランジスタ5をセツトした。ただし、上記熱伝導
性シート3は、上記トランジスタ5の底部形状に合わせ
て打ち抜いた。そして、電力を負荷したときの、T部,
F部の発熱温度を測定した。このときの測定条件は下記
のとおりである。 負荷電力 :20W(20V×1A) トランジスタ締付けトルク:5kg・cm そして、得られた測定値から、下記の式にもとづいて熱
抵抗を算出した。
【0029】
【化1】
【0030】
【表1】 *:実施例3は液状マトリツクス成分が液状エポキシ樹
脂、それ以外はすべてシリコーンゴム。
【0031】上記表1の結果から、実施例品は比較例品
に比べて熱抵抗が低く、厚み方向に熱を効果的に放熱す
ることがわかる。
【0032】
【発明の効果】以上のように、本発明は、熱伝導性フイ
ラーをそのまま用いるのではなく、カツプリング剤で予
め被覆処理して用いているため、熱伝導性フイラーとし
て炭化ケイ素フイラーのように電気抵抗の小さいもの
(102 〜105 )を用いた場合であつても、フイラー
を配向させるための直流電圧印加時に、上記カツプリン
グ剤に結合したマトリツクス樹脂の絶縁性皮膜の介在に
よつて熱伝導性フイラー同士がシヨートして発火するよ
うなことがない。また、得られるシートは、フイラーが
緊密充填されるのではなく、適度な隙間をあけて配向し
た状態で分布するため、充分フレキシブル性が確保され
る。しかも、カツプリング剤処理された熱伝導性フイラ
ーは、表面が平滑で流動性に富むので、印加によつて配
向しやすく、得られる異方性熱伝導シートの熱伝導率が
高くなる。したがつて、未処理のフイラーを用いるより
も、充分に配向させるために高い印加電圧を与えること
ができるのであり、安全性およびより高い異方性を得る
点で有利である。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明によつて得られた異方性熱伝導シートに
おける熱伝導性フイラーの配向状態を示す模式図であ
る。
【図2】熱抵抗の測定方法の説明図である。
【符号の説明】
1 マトリツクス成分 2 熱伝導性フイラー 3 異方性熱伝導シート

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 熱伝導性フイラーをカツプリング剤で被
    覆処理する工程と、上記カツプリング剤処理された熱伝
    導性フイラーと液状マトリツクス成分を主成分とする熱
    伝導シート形成材料を調製する工程と、上記熱伝導シー
    ト形成材料をシート状に流延し、その厚み方向に0.5
    kV/mm以上の直流電圧を印加しながら固化させてシー
    ト状体を得る工程とを備え、上記液状マトリツクス成分
    の誘電率Ε1 が上記カツプリング剤処理された熱伝導性
    フイラーの誘電率Ε2 よりも小さく設定されていること
    を特徴とする異方性熱伝導シートの製法。
  2. 【請求項2】 上記熱伝導性フイラーが、炭化ケイ素フ
    イラーである請求項記載の異方性熱伝導シートの製
    法。
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