JP3293158B2 - 粒子配向方法およびシートの製法、ならびにそれを用いて得られるシート - Google Patents

粒子配向方法およびシートの製法、ならびにそれを用いて得られるシート

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  • Cooling Or The Like Of Electrical Apparatus (AREA)
  • Casting Or Compression Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、電気・電子機器部品等
の放熱設計において熱伝導の効率化に適用されるシート
の粒子配向方法およびシートの製法、ならびにそれを用
いて得られるシートに関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来から、高分子材料中に無機質充填剤
を配合し混合して得られる材料を用いてシート状に形成
することが行われている。このようなシートに導電性,
熱伝導性,磁性等の特殊な性能を付与する手段が、一般
的に行われている。そして、要求される特性によって配
合される無機質充填剤の種類等が適宜に選定される。
【0003】一方、充填剤の粒子を一定方向に連続的に
配向させ異方性を付与する方法としては、磁力を利用し
て異方性の導電性を付与する方法が公知であるが、その
際に配合する複合充填剤としては、着磁性を有すること
が条件となっており、使用可能な充填剤が限定される。
さらに、電場によって充填剤を電極間(+,−間)方向
に配向させる方法は、従来から電気粘性流体等で研究さ
れている。そして、上記充填剤としては、セルロース等
の有機含水系充填剤,ゼオライト等の無水系無機質充填
剤,ポリアセン等の無水系有機質充填剤等の多くの充填
剤があげられ、しかもこれらの処理方法も併せて研究さ
れている。しかし、マトリックス中に充填剤が一方の電
極方向に移動して、その電極にまつわりつくような電気
泳動を生起したり、また常に充填剤が移動したりして、
全体が固化する際に充填剤粒子を一定方向に配向させる
ことは容易ではない。このように、従来の方法では、上
記充填剤を電極間に均一な線状に配向させることはでき
なかった。
【0004】そして、本願出願人は、熱伝導性という観
点において、AlN,BN,SiC等の熱伝導性粒子を
流動性高分子マトリックス成分中に分散含有させた系に
高電圧の直流電圧を印加すると、上記粒子が分極し連な
って電極間方向に配向して異方性の熱伝導性を有するシ
ートが得られることを見出し、すでに出願している(特
願平3−254389号)。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記方
法では、印加する電圧、マトリックスの有する絶縁性,
誘電率等の電気的性質と粘度,硬化速度等の物理的性
質、さらには配合する粒子の形状や大きさにより粒子の
配向が乱れる場合がある。また、マトリックス中におい
て、充填剤である上記熱伝導性粒子が帯電することによ
り電気泳動を生起し、一方の電極に移行して偏在してし
まう傾向がみられる。このように、充填剤を均一に配向
させるには、前記のような条件,材料の有する性質等の
設定を正確に行わなければならず、完全に充填剤を直線
状に整列させることは従来の種々の方法では不可能であ
る。
【0006】本発明は、このような事情に鑑みなされた
もので、充填剤粒子、特に絶縁性粒子を均一に一定方向
に並列配向させることのできる粒子配向方法およびシー
トの製法、ならびにそれを用いて得られるシートの提供
をその目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明は、カップリング剤処理された絶縁性粒子と
液状マトリックス樹脂成分を主成分とする材料を調製し
て、上記材料を所定の型枠の枠内に充填し、一対の電極
を、上記枠内に充填された材料を挟んで配設し、上記両
電極間に直流電圧を印加しながら液状マトリックス樹脂
成分を固化させる際に、材料中のカップリング剤処理さ
れた絶縁性粒子を、上記液状マトリックス成分中におい
て、上記両電極間の印加電圧によってつくられる電気力
線に沿って配向させる粒子配向方法を第1の要旨とし、
上記粒子配向方法を用いて、マトリックス成分中に、表
面がカップリング剤で被覆処理された絶縁性粒子を厚
方向に配向させ分布させるシートの製法を第2の要旨と
する。また、上記シートの製法によって得られてなるシ
ートを第3の要旨とする。
【0008】
【作用】すなわち、本発明は、予め絶縁性粒子をカップ
リング剤で被覆処理し、このカップリング剤処理された
絶縁性粒子と液状マトリックス樹脂成分を主成分とする
材料を調製する。ついで、上記材料を所定の型枠の枠内
に充填し、一対の電極を、充填された材料を挟んで配設
し、上記両電極間に直流電圧を印加しながら液状マトリ
ックス樹脂成分を固化させる。このとき、材料中のカッ
プリング剤処理された絶縁性粒子を、上記液状マトリッ
クス成分中において、上記両電極間の印加電圧によって
つくられる電気力線に沿って配向させるものである。こ
のような方法にしたがって得られるシートは、絶縁性粒
子が厚み方向に配向されている。したがって、従来で
は、均一に並列配向させることのできなかった絶縁性粒
子を用いて、粒子を一方向に整列させた異方性の機能を
有する材料を作製することができる。
【0009】つぎに、本発明を詳しく説明する。
【0010】本発明に用いる液状マトリックス樹脂成分
としては、液状シリコーンゴム,液状エポキシ樹脂,液
状ウレタン樹脂,液状フェノール樹脂,熱により溶融す
る樹脂等があげられる。また、固体樹脂または固体ゴム
を溶剤に溶解して液状にしたものを用いても差し支えは
ない。ただし、このようなマトリックス樹脂成分は高絶
縁性,低誘電率を有するものであり、しかも上記溶剤は
不燃性であることが好適である。
【0011】また、上記液状マトリックス樹脂成分に含
有させる絶縁性粒子としては、102 Ω・cm以上の絶
縁性を有するものであれば特に限定するものではない。
なかでも、炭化珪素と酸化バリウムの混合粒子を用いる
のが好ましい。上記炭化珪素としては、粒度5μm以上
のものが全体の50重量%(以下「%」と略す)以上に
設定された粒度分布を有するものを用いるのが好まし
い。特に粒度10〜20μmの範囲のものを用いるのが
好ましい。また、上記酸化バリウムとしては粒度50μ
m以下のものを用いるのが好ましい。そして、上記酸化
バリウムは電気泳動の防止効果を有しており、これを用
いることで粒子の分極が容易になり熱伝導性が向上する
ようになる。上記炭化珪素と酸化バリウムの混合割合
は、炭化珪素中に酸化バリウムを1〜50%の範囲内で
混合することが好ましい。すなわち、上記酸化バリウム
の混合割合が1%未満では絶縁性粒子の表面電荷が例え
ば+が多くなり、−極に絶縁性粒子が偏在したり配向が
乱れ直線状に配向させることが困難となる。逆に50%
を超えると上記と同様に配向が乱れるとともに、例えば
熱伝導性を有するものであれば熱伝導性が低下する傾向
がみられるからである。
【0012】さらに、上記絶縁性粒子の処理に用いられ
るカップリング剤としては、アルミニウム系カップリン
グ剤,チタン系カップリング剤,各種のシランカップリ
ング剤等があげられる。これらは単独でもしくは併せて
用いられる。なかでも、アルミニウム系カップリング剤
を用いると、絶縁性粒子の絶縁性が一層保たれ、しかも
絶縁性粒子とマトリックス樹脂成分とが固化時に強固に
結合されるという最良の結果が得られた。上記アルミ系
カップリング剤としては、例えばアセトアルコキシアル
ミニウムジイソプロピレートがあげられる。
【0013】本発明のシートは、上記各成分を用い、例
えばつぎのようにして製造することができる。すなわ
ち、まず、絶縁性粒子をカップリング剤で処理する。こ
のカップリング剤処理としては、例えばカップリング剤
(通常、固体である)をヘキサン,キシレン等の溶剤に
溶解した溶液中に、上記絶縁性粒子を浸漬し、所定時間
経過後に引き上げて溶剤を蒸発除去する方法や、あるい
は一般に行われる乾式処理法等が用いられる。つぎに、
上記カップリング剤処理された絶縁性粒子と液状マトリ
ックス樹脂成分とを混合して材料を調製する。このと
き、必要に応じて他の任意成分(H2 O,エチレングリ
コール等)を添加する。ついで、図1に示すように、シ
ート製造機のシート電気絶縁性成形型枠1内に上記材料
を流延して加熱硬化させる。この加熱時に、シート厚み
方向の両側に一対の電極板2を設け、形成材料に直流電
圧を印加する。このようにして、図2に示すように、マ
トリックス成分3中に、カップリング剤処理された絶縁
性粒子4(図では球状粒子)が厚み方向に均一に配向し
たシート5を得ることができる。
【0014】このようにして得られるシート5は、マト
リックス成分中に、表面がカップリング剤で被覆処理さ
れた絶縁性粒子が、厚み方向に配向した状態で含有され
ているため、厚み方向に優れた放熱特性を有する。ま
た、上記絶縁性粒子が効率よく配向しているためシート
のフレキシブル性が確保されている。
【0015】なお、上記製法において、印加する電圧
は、0.5kV/mm以上に設定するのが好ましく、特
に0.5〜2.0kV/mmに設定するのが好ましい。
すなわち、直流電圧が0.5kV/mm未満では絶縁性
粒子が厚み方向に均一に配向されない傾向がみられるか
らである。
【0016】さらに、上記絶縁性粒子の配合割合は、液
状マトリックス樹脂成分に対して20〜300%の範囲
に設定することが好適である。
【0017】また、上記製法において、液状マトリック
ス成分として、溶剤で固体樹脂を溶解したものを使用す
る場合には、加熱硬化によってシートを得るのではな
く、電圧をかけながら溶剤を蒸発乾燥させることによっ
て形成材料をシート化するようにしなければならない。
【0018】そして、上記図1に示す電極板2の表面近
傍部分の構造を、図3に示すように、表面部分に等間隔
に絶縁体6を埋設するようにすると、配向させる絶縁性
粒子の間隔を所望の状態に調節することができる。この
場合、両電極板2に埋設される絶縁体6は、相互に向か
い合う線対称となるように埋設位置等を調節する。上記
絶縁体6としては、例えばセラミックス,合成樹脂等の
絶縁性を有するものであれば特に限定するものではな
い。
【0019】
【発明の効果】以上のように、本発明は、予め絶縁性粒
子をカップリング剤で被覆処理し、このカップリング剤
処理された絶縁性粒子と液状マトリックス樹脂成分を主
成分とする材料を調製し、ついで上記材料を所定の型枠
の枠内に充填し、一対の電極を、充填された材料を挟ん
で配設し、上記両電極間に直流電圧を印加しながら液状
マトリックス樹脂成分を固化させる。この固化の際に、
材料中のカップリング剤処理された絶縁性粒子を、上記
液状マトリックス成分中において、上記両電極間の印加
電圧によってつくられる電気力線に沿って配向させるも
のである。このような方法にしたがって得られるシート
は、絶縁性粒子が一定方向、通常、厚み方向に配向され
る。したがって、従来では、均一に配向させることので
きなかった絶縁性粒子を用いることができ、例えば熱伝
導性に優れたシートを得ることができる。このようなシ
ートは、電気・電子機器部品等の放熱シート等に好適で
ある。
【0020】つぎに、実施例について比較例と併せて説
明する。
【0021】
【実施例1】まず、酸化バリウムを粉砕して粒度50μ
m以下にし、これに炭化珪素(信濃電気製錬社製,80
0番手)を加えて乳鉢で混合して混合絶縁性粒子を作製
した。このときの両者の混合割合は、重量比で、炭化珪
素/酸化バリウム=90/10に設定した。ついで、上
記混合絶縁性粒子100gに対して、アルミニウム系カ
ップリング剤であるアセトアルコキシアルミニウムジイ
ソプロピレート(味の素社製)1gをトルエン30cc
に溶解した溶液を添加して均一に混合し、24時間放置
した後、100℃でトルエンを揮散させ、約100℃で
5時間真空乾燥した。このようにして得られたカップリ
ング剤処理済絶縁性粒子を、液状シリコーンゴム(東芝
シリコーン社製、TSE3033AとTSE−3033
Bの混合)に均一に混合し、ミルを用いて分散させた。
絶縁性粒子の配合量は、シリコーンゴム100重量部に
対して30部となるように設定した。このようにして得
られた材料を真空脱泡し、図1に示す電気絶縁性の型枠
1を介して、上下のステンレス製電極板2からなるシー
ト製造型に充填し、150℃×15分で加熱加硫した。
このとき、上記ステンレス製電極板2に1.3kV/mm
の直流電圧を印加した。このようにして目的の厚み2.
5mmのシートを製造した。
【0022】
【実施例2】印加した直流電圧を0.5kV/mmに変
えた。それ以外は実施例1と同様にしてシートを製造し
た。
【0023】
【実施例3】炭化珪素と酸化バリウムの混合割合を、重
量比で、炭化珪素/酸化バリウム=99/1に設定し
た。それ以外は実施例1と同様にしてシートを製造し
た。
【0024】
【実施例4】炭化珪素と酸化バリウムの混合割合を、重
量比で、炭化珪素/酸化バリウム=50/50に設定し
た。それ以外は実施例1と同様にしてシートを製造し
た。
【0025】
【実施例5】絶縁性粒子として、炭化珪素のみを用い
た。それ以外は実施例1と同様にしてシートを製造し
た。
【0026】
【実施例6】アルミニウム系カップリング剤に代えてチ
タン系カップリング剤を用いた。それ以外は実施例5と
同様にしてシートを製造した。
【0027】
【比較例1】絶縁性粒子として、窒化アルミニウムを用
いた。それ以外は実施例5と同様にしてシートを製造し
た。
【0028】
【比較例2】直流電圧を印加しなかった。それ以外は実
施例1と同様にしてシートを製造した。
【0029】このようにして得られた実施例品および比
較例品の熱抵抗を測定し、後記の表1に示した。なお、
上記熱抵抗は、下記のようにして測定した。
【0030】〔熱抵抗の測定〕図4に示す断面形状の放
熱フィン7に、上記シート8を介して、TO−3型トラ
ンジスタ9をセットした。ただし、上記シート8は、上
記トランジスタ9の底部形状に合わせて打ち抜いた。そ
して、電力を負荷したときの、T部,F部の発熱温度を
測定した。このときの測定条件は下記のとおりである。 負荷電力 :20W(20V×1A) トランジスタ締付けトルク:5kg・cm そして、得られた測定値から、下記の式にもとづいて熱
抵抗を算出した。
【0031】
【化1】
【0032】
【表1】
【0033】上記表1の結果から、実施例品は比較例品
に比べて熱抵抗が低く、厚み方向に熱を効果的に放熱す
ることがわかる。
【0034】つぎに、上記実施例1品,実施例6品,比
較例1品および比較例2品のシートの断面写真を図5,
図6,図7および図8に示す。これらの写真から、実施
例品、特に実施例1品は絶縁性粒子が均一に厚み方向に
配向されていることがわかる。これに対して比較例1品
および比較例2品は絶縁性粒子が配向されていない。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の方法に用いられるシート製造型枠の模
式図である。
【図2】本発明の方法により得られるシートにおける絶
縁性粒子の配向状態を示す模式図である。
【図3】シート製造型枠の電極板の他の実施態様を示す
表面部分近傍の断面図である。
【図4】熱抵抗の測定方法の説明図である。
【図5】実施例1のシートのアルミニウム系カップリン
グ剤処理済の炭化珪素/酸化バリウムからなる混合絶縁
性粒子のマトリックス成分中の電気泳動の状態を示す断
面写真である。
【図6】実施例6のシートのチタン系カップリング剤処
理済の炭化珪素のマトリックス成分中の電気泳動の状態
を示す断面写真である。
【図7】実施例1のシートの窒化アルミニウムのマトリ
ックス成分中の電気泳動の状態を示す断面写真である。
【図8】比較例2の直流電圧を印加しなかったシートの
混合絶縁性粒子のマトリックス成分中の電気泳動の状態
を示す断面写真である。
【符号の説明】
1 電気絶縁性シート成形型枠 2 電極板 3 マトリックス成分 4 絶縁性粒子 5 シート
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI B29L 31:34 B29L 31:34 (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) B29C 39/02 - 39/34 B29C 70/58 B29D 7/00 - 7/02 H05K 7/20 H05K 23/36 - 23/373

Claims (5)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 カップリング剤処理された絶縁性粒子と
    液状マトリックス樹脂成分を主成分とする材料を調製し
    て、上記材料を所定の型枠の枠内に充填し、一対の電極
    を、上記枠内に充填された材料を挟んで配設し、上記両
    電極間に直流電圧を印加しながら液状マトリックス樹脂
    成分を固化させる際に、材料中のカップリング剤処理さ
    れた絶縁性粒子を、上記液状マトリックス樹脂成分中に
    おいて、上記両電極間の印加電圧によってつくられる電
    気力線に沿って配向させることを特徴とする粒子配向方
    法。
  2. 【請求項2】 上記絶縁性粒子が、炭化珪素と酸化バリ
    ウムからなる混合絶縁性粒子である請求項1記載の粒子
    配向方法。
  3. 【請求項3】 上記カップリング剤が、アルミニウム系
    カップリング剤である請求項1または2記載の粒子配向
    方法。
  4. 【請求項4】 請求項1〜3のいずれか一項に記載の粒
    子配向方法を用いて、マトリックス成分中に、表面がカ
    ップリング剤で被覆処理された絶縁性粒子を厚み方向に
    配向させ分布させることを特徴とするシートの製法
  5. 【請求項5】 請求項4記載のシートの製法によって得
    られてなるシート。
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