TWI741266B - 軟磁性合金粉末、壓粉磁芯及磁性部件 - Google Patents

Abstract

一種軟磁性合金粉末，上述軟磁性合金粉末包含多個由組成式(Fe_(1-(α+β)) X1_α X2_β )_{(1-(a+b+c+d+e))} M_a B_b P_c Si_d C_e 表示的軟磁性合金顆粒，其中，X1為選自Co及Ni所組成之族群中的一種以上，X2為選自Al、Mn、Ag、Zn、Sn、As、Sb、Cu、Cr、Bi、N、O及稀土元素所組成之族群中的一種以上，M為選自Nb、Hf、Zr、Ta、Mo、W及V所組成之族群中的一種以上，0.020≤a≤0.14，0.020＜b≤0.20，0＜c≤0.15，0≤d≤0.060，0≤e≤0.040，α≥0，β≥0，0≤α+β≤0.50，軟磁性合金具有初期微結晶存在於非晶質中的奈米異質結構，軟磁性合金顆粒的表面由包覆部覆蓋，包覆部含有選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的化合物。

Description

軟磁性合金粉末、壓粉磁芯及磁性部件

本發明關於一種軟磁性合金粉末、壓粉磁芯及磁性部件。

作為用於各種電子設備的電源電路的磁性部件，已知有變壓器、抗流線圈(choke coil)、電感器等。

這種磁性部件具有在發揮規定的磁特性的磁芯（鐵芯）的周圍或內部配置有作為電導體的線圈（線卷）的結構。

對於電感器等的磁性部件具備的磁芯，要求小型化、高性能化。作為用於這種磁芯的磁特性良好的軟磁性材料，示例以鐵（Fe）為基底的奈米結晶合金。奈米結晶合金是藉由對非晶合金進行熱處理，在非晶質中析出奈米級的微結晶的合金。例如，專利文獻1中記載有Fe-B-M（M=Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Mo、W）系的軟磁性非晶質合金的薄帶。根據專利文獻1，此軟磁性非晶質合金具有比市售的Fe非晶更高的飽和磁通密度。

而在得到磁芯作為壓粉磁芯的情況下，需要將這種軟磁性合金做成粉末狀並進行壓縮成形。在這種壓粉磁芯中，為了提高磁特性，而提高磁性成分的比例（填充率）。但是，軟磁性合金的絕緣性較低，因此，壓粉磁芯中，若由軟磁性合金構成的顆粒彼此接觸，則在向磁性部件施加電壓時，在接觸的顆粒間流通的電流（顆粒間渦電流）所引起的損失變大。其結果，存在壓粉磁芯的鐵芯損耗變大的問題。

因此，為了抑制這種渦電流，在軟磁性合金顆粒的表面形成絕緣覆膜。例如，在專利文獻2中公開了，使含有磷（P）的氧化物的粉末玻璃藉由機械摩擦而軟化，並附著於Fe系非晶質合金粉末的表面，由此形成絕緣塗層。 [先行技術文獻] [專利文獻]

[專利文獻1] 日本專利3342767號公報 [專利文獻2] 日本特開2015-132010號公報

[發明所欲解決的技術問題]

專利文獻2中，形成有絕緣塗層的Fe系非晶質合金粉末與樹脂混合且藉由壓縮成形而製成壓粉磁芯。如果增大絕緣塗層的厚度，則壓粉磁芯的耐電壓性提高，但磁性成分的填充率變低，因而磁特性劣化。因此，為了得到良好的磁特性，需要提高形成有絕緣塗層的軟磁性合金粉末整體的絕緣性，並提高壓粉磁芯的耐電壓性。

本發明是鑒於這種實際狀況而完成的，其目的在於，提供耐電壓性良好的壓粉磁芯、具備此壓粉磁芯的磁性部件及適用於此壓粉磁芯的軟磁性合金粉末。 用於解決技術問題的手段

本案諸位發明人發現，藉由對由具有特定組成的軟磁性合金構成的軟磁性合金顆粒設置包覆部，含有此軟磁性合金顆粒的粉末整體的絕緣性提高，且壓粉磁芯的耐電壓性提高，並最終完成本發明。

即，本發明的態樣為， [1] 一種軟磁性合金粉末，其特徵在於，包含多個由以組成式(Fe_(1-(α+β)) X1_α X2_β )_{(1-(a+b+c+d+e))} M_a B_b P_c Si_d C_e 表示的軟磁性合金構成的軟磁性合金顆粒， X1為選自Co及Ni所組成之族群中的一種以上， X2為選自Al、Mn、Ag、Zn、Sn、As、Sb、Cu、Cr、Bi、N、O及稀土元素所組成之族群中的一種以上， M為選自Nb、Hf、Zr、Ta、Mo、W及V所組成之族群中的一種以上， a、b、c、d、e、α及β滿足： 0.020≤a≤0.14， 0.020＜b≤0.20， 0＜c≤0.15， 0≤d≤0.060， 0≤e≤0.040， α≥0， β≥0， 0≤α+β≤0.50的關係， 軟磁性合金具有初期微結晶存在於非晶質中的奈米異質結構， 軟磁性合金顆粒的表面由包覆部覆蓋， 包覆部含有選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的化合物。

[2] 如[1]所記載的軟磁性合金粉末，其中，初期微結晶的平均粒徑為0.3nm以上且10nm以下。

[3] 一種軟磁性合金粉末，其特徵在於，包含多個由以組成式(Fe_(1-(α+β)) X1_α X2_β )_{(1-(a+b+c+d+e))} M_a B_b P_c Si_d C_e 表示的軟磁性合金構成的軟磁性合金顆粒， X1為選自Co及Ni所組成之族群中的一種以上， X2為選自Al、Mn、Ag、Zn、Sn、As、Sb、Cu、Cr、Bi、N、O及稀土元素所組成之族群中的一種以上， M為選自Nb、Hf、Zr、Ta、Mo、W及V所組成之族群中的一種以上， a、b、c、d、e、α及β滿足： 0.020≤a≤0.14， 0.020＜b≤0.20， 0＜c≤0.15， 0≤d≤0.060， 0≤e≤0.040， α≥0， β≥0， 0≤α+β≤0.50， 軟磁性合金具有Fe基奈米結晶， 軟磁性合金顆粒的表面利用包覆部覆蓋， 包覆部含有選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的化合物。

[4] 如[3]所記載的軟磁性合金粉末，其中，Fe基奈米結晶的平均粒徑為5nm以上且30nm以下。

[5] 一種壓粉磁芯，其由[1]～[4]中任一項所記載的軟磁性合金粉末構成。

[6] 一種磁性部件，其具備[5]所記載的壓粉磁芯。 發明效果

根據本發明，能夠提供一種耐電壓性良好的壓粉磁芯、具備此壓粉磁芯的磁性部件及適用於此壓粉磁芯的軟磁性合金粉末。

[具體實施方式]

以下，基於所附圖式所示的具體的實施方式，藉由以下的順序詳細地說明本發明。 1.軟磁性合金粉末 1.1.軟磁性合金 1.1.1.第一觀點 1.1.2.第二觀點 1.2.包覆部 2.壓粉磁芯 3.磁性部件 4.壓粉磁芯的製造方法 4.1.軟磁性合金粉末的製造方法 4.2.壓粉磁芯的製造方法

（1.軟磁性合金粉末） 如圖1所示，本實施方式的軟磁性合金粉末含有多個在軟磁性合金顆粒2的表面形成有包覆部10的包覆顆粒1。在將軟磁性合金粉末中包含的顆粒的個數比例設為100%的情況下，優選包覆顆粒的個數比例為90%以上，優選為95%以上。此外，軟磁性合金顆粒2的形狀沒有特別限制，但通常為球形。

另外，本實施方式的軟磁性合金粉末的平均粒徑（D50）只要根據用途及材質選擇即可。本實施方式中，平均粒徑（D50）優選為0.3～100μm的範圍內。藉由將軟磁性合金粉末的平均粒徑設為上述的範圍內，容易維持充分的成形性或規定的磁特性。作為平均粒徑的測定方法，沒有特別限制，但優選使用雷射繞射散射法。

本實施方式中，軟磁性合金粉末也可以僅含有材質相同的軟磁性合金顆粒，也可以混合存在材質不同的軟磁性合金顆粒。此外，不同的材質可以例示：構成軟磁性合金的元素不同的情況；即使構成的元素相同，其組成也不同的情況等。

（1.1.軟磁性合金） 軟磁性合金顆粒由具有規定的結構及組成的軟磁性合金構成。本實施方式中，將此軟磁性合金分成第一觀點的軟磁性合金和第二觀點的軟磁性合金進行說明。第一觀點的軟磁性合金與第二觀點的軟磁性合金的不同是軟磁性合金的結構的不同，組成相同。

（1.1.1.第一觀點） 第一觀點的軟磁性合金具有初期微結晶存在於非晶質中的奈米異質結構。這種結構是多個微結晶析出且分散於藉由使軟磁性合金的原料熔化後的熔融金屬驟冷所得到的非晶質合金中的結構。因此，初期微結晶的平均粒徑非常小。本實施方式中，初期微結晶的平均粒徑優選為0.3nm以上且10nm以下。

藉由將具有這種奈米異質結構的軟磁性合金以規定的條件進行熱處理，使初期微結晶生長，從而容易得到後述的第二觀點的軟磁性合金（具有Fe基奈米結晶的軟磁性合金）。

接下來，對第一觀點的軟磁性合金的組成進行詳細地說明。

第一觀點的軟磁性合金是以組成式(Fe_(1-(α+β)) X1_α X2_β )_{(1-(a+b+c+d+e))} M_a B_b P_c Si_d C_e 表示，且Fe以較高的濃度存在的軟磁性合金。

上述的組成式中，M為選自Nb、Hf、Zr、Ta、Mo、W及V所組成之族群中的一種以上的元素。

另外，a表示M的含量，a滿足0.020≤a≤0.14。M的含量（a）優選為0.040以上，更優選為0.050以上。另外，M的含量（a）優選為0.10以下，更優選為0.080以下。

在a過小的情況下，容易在軟磁性合金中產生由粒徑大於30nm的結晶構成的結晶相。當產生這種結晶相時，不能藉由熱處理析出Fe基奈米結晶。其結果，處於軟磁性合金的電阻率容易變低，且矯頑力容易變高的傾向。另一方面，在a過大的情況下，處於粉末的飽和磁化容易降低的傾向。

上述的組成式中，b表示B（硼）的含量，b滿足0.020＜b≤0.20。B的含量（b）優選為0.025以上，更優選為0.060以上，進一步優選為0.080以上。另外，B的含量（b）優選為0.15以下，更優選為0.12以下。

在b過小的情況下，在軟磁性合金中容易產生由粒徑大於30nm的結晶構成的晶相。當產生這種晶相時，不能藉由熱處理析出Fe基奈米結晶。其結果，處於軟磁性合金的電阻率容易變低，且矯頑力容易變高的傾向。另一方面，在b過大的情況下，處於粉末的飽和磁化容易降低的傾向。

上述的組成式中，c表示P（磷）的含量，c滿足0＜c≤0.15。P的含量（c）優選為0.005以上，更優選為0.010以上。另外，P的含量（c）優選為0.100以下。

在c為上述的範圍內的情況下，處於軟磁性合金的電阻率提高，且矯頑力降低的傾向。在c過小的情況下，處於難以得到上述效果的傾向。另一方面，在c過大的情況下，處於粉末的飽和磁化容易降低的傾向。

上述的組成式中，d表示Si（矽）的含量，d滿足0≤d≤0.060。即，軟磁性合金也可以不含有Si。Si的含量（d）優選為0.001以上，更優選為0.005以上。另外，Si的含量（d）優選為0.040以下。

在d為上述的範圍內的情況下，處於軟磁性合金的電阻率特別容易提高，矯頑力容易降低的傾向。另一方面，在d過大的情況下，處於軟磁性合金的矯頑力反而上升的傾向。

上述的組成式中，e表示C（碳）的含量，e滿足0≤e≤0.040。即，軟磁性合金也可以不含有C。C的含量（e）優選為0.001以上。另外，C的含量（e）優選為0.035以下，更優選為0.030以下。

在e為上述的範圍內的情況下，處於軟磁性合金的矯頑力特別容易降低的傾向。在e過大的情況下，處於軟磁性合金的電阻率降低，且矯頑力反而上升的傾向。

上述的組成式中，1-（a+b+c+d+e）表示Fe（鐵）的含量。關於Fe的含量，沒有特別限制，但本實施方式中，Fe的含量（1-（a+b+c+d+e））優選為0.73以上且0.95以下。藉由將Fe的含量設為上述的範圍內，難以產生由粒徑大於30nm的結晶構成的晶相。其結果，處於容易得到藉由熱處理而析出Fe基奈米結晶的軟磁性合金的傾向。

另外，第一觀點的軟磁性合金中，如上述的組成式所示，也可以利用X1及/或X2在組成上置換Fe的一部分。

X1是選自Co及Ni所組成之族群中的一種以上的元素。上述的組成式中，α表示X1的含量，本實施方式中，α為0以上。即，軟磁性合金也可以不含有X1。

另外，在將組成整體的原子數設為100at%的情況下，X1的原子數優選為40at%以下。即，優選滿足0≤α｛1-（a+b+c+d+e）｝≤0.40。

X2是選自Al、Mn、Ag、Zn、Sn、As、Sb、Cu、Cr、Bi、N、O及稀土元素所組成之族群中的一種以上的元素。本實施方式中，X2優選為選自Al、Mn、Ag、Zn、Sn、As、Sb、Cr、Bi、N、O及稀土元素所組成之族群中的一種以上的元素。上述的組成式中，β表示X2的含量，本實施方式中，β為0以上。即，軟磁性合金也可以不含有X2。

另外，在將組成整體的原子數設為100at%的情況下，X2的原子數優選為3.0at%以下。即，優選滿足0≤β｛1-（a+b+c+d+e）｝≤0.030。

另外，作為X1及/或X2置換Fe的範圍（置換量），以原子數換算計，設為Fe的總原子數的一半以下。即，設為0≤α+β≤0.50。在α+β過大的情況下，處於難以得到藉由熱處理析出Fe基奈米結晶的軟磁性合金的傾向。

此外，第一觀點的軟磁性合金也可以將上述以外的元素作為不可避免的雜質而含有。例如，軟磁性合金100重量%中，上述以外的元素的合計含量也可以為0.1重量%以下。

（1.1.2.第二觀點） 第二觀點的軟磁性合金除了其結構不同以外，與第一觀點的軟磁性合金的構成相同，省略重複的說明。即，與第一觀點的軟磁性合金的組成相關的說明也適用於第二觀點的軟磁性合金。

第二觀點的軟磁性合金具有Fe基奈米結晶。Fe基奈米結晶是粒徑為奈米級，且結晶結構為bcc（體心立方晶格結構）的Fe的結晶。此軟磁性合金中，多個Fe基奈米結晶析出且分散於非晶質中。本實施方式中，Fe基奈米結晶藉由對含有第一觀點的軟磁性合金的粉末進行熱處理，使初期微結晶生長而適當地得到。

因此，Fe基奈米結晶的平均粒徑處於比初期微結晶的平均粒徑略大的傾向。本實施方式中，Fe基奈米結晶的平均粒徑優選為5nm以上且30nm以下。Fe基奈米結晶分散且存在於非晶質中的軟磁性合金容易得到較高的飽和磁化，且容易得到較低的矯頑力。

（1.2.包覆部） 如圖1所示，包覆部10以覆蓋軟磁性金屬顆粒2的表面的方式形成。另外，本實施方式中，表面由物質包覆是指，此物質以與表面接觸且覆蓋所接觸的部分的方式被固定的形式。另外，包覆軟磁性合金顆粒的包覆部只要覆蓋顆粒的表面的至少一部分即可，但優選覆蓋表面的全部。另外，包覆部既可以連續地覆蓋、也可以間斷地覆蓋顆粒的表面。

包覆部10只要是能夠將構成軟磁性合金粉末的軟磁性合金顆粒彼此絕緣那樣的結構，則沒有特別限制。本實施方式中，包覆部10優選含有選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的化合物，特別優選包含含有P的化合物。另外，此化合物優選為氧化物，特別優選為氧化物玻璃。藉由將包覆部設為上述的結構，與偏析於軟磁性合金的非晶質中的元素的密合性提高，軟磁性合金粉末的絕緣性提高。

另外，選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的化合物優選在包覆部10中作為主成分含有。「以選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的氧化物作為主成分而含有」是指，在包覆部10中包含的元素中的氧以外的元素的合計量設為100質量%的情況下，選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的合計量最多。另外，本實施方式中，這些元素的合計量優選為50質量%以上，更優選為60質量%以上。

作為氧化物玻璃，沒有特別限定，例如可示例：磷酸鹽（P₂ O₅ ）系玻璃、鉍酸鹽（Bi₂ O₃ ）系玻璃、硼矽酸鹽（B₂ O₃ -SiO₂ ）系玻璃等。

作為P₂ O₅ 系玻璃，優選為含有50wt%以上的P₂ O₅ 的玻璃，可示例P₂ O₅ -ZnO-R₂ O-Al₂ O₃ 系玻璃等。此外，「R」表示鹼金族金屬。

作為Bi₂ O₃ 系玻璃，優選為含有50wt%以上的Bi₂ O₃ 的玻璃，可示例Bi₂ O₃ -ZnO-B₂ O₃ -SiO₂ 系玻璃等。

作為B₂ O₃ -SiO₂ 系玻璃，優選為含有10wt%以上的B₂ O₃ ，且含有10wt%以上的SiO₂ 的玻璃，可示例BaO-ZnO-B₂ O₃ -SiO₂ -Al₂ O₃ 系玻璃等。

藉由具有這種絕緣性的包覆部，顆粒的絕緣性變得更高，因此，由含有包覆顆粒的軟磁性合金粉末構成的壓粉磁芯的耐電壓提高。

包覆部中包含的成分能夠根據藉由使用了STEM等的TEM的EDS進行的元素分析、EELS進行的元素分析、TEM圖像的FFT分析等而得到的晶格常數等的資訊來鑒定。

包覆部10的厚度只要可得到上述的效果就沒有特別限制。本實施方式中，優選為5nm以上且200nm以下。另外，優選為150nm以下，更優選為50nm以下。

（2.壓粉磁芯） 本實施方式的壓粉磁芯只要以由上述的軟磁性合金粉末構成，且以具有規定的形狀的方式形成，則沒有特別地限制。本實施方式中，包含軟磁性合金粉末和作為結合劑的樹脂，構成此軟磁性合金粉末的軟磁性合金顆粒彼此經由樹脂結合，由此固定成規定的形狀。另外，此壓粉磁芯也可以利用上述的軟磁性合金粉末與其它磁性粉末的混合粉末構成，並形成為規定的形狀。

（3.磁性部件） 本實施方式的磁性部件如果具備上述的壓粉磁芯則沒有特別限制。例如，也可以是在規定形狀的壓粉磁芯內部埋設有捲繞了電線的空心線圈的磁性部件，也可以是電線在規定形狀的壓粉磁芯的表面捲繞規定的匝數而成的磁性部件。本實施方式的磁性部件的耐電壓性良好，因此，適於電源電路中使用的功率電感器。

（4.壓粉磁芯的製造方法） 接著，說明製造上述的磁性部件所具備的壓粉磁芯的方法。首先，說明製造構成壓粉磁芯的軟磁性合金粉末的方法。

（4.1.軟磁性合金粉末的製造方法） 本實施方式的軟磁性合金粉末能夠使用與公知的軟磁性合金粉末的製造方法一樣的方法得到。具體而言，能夠使用氣體霧化法、水霧化法、旋轉圓盤法等製造。另外，也可以將藉由單輥法等得到的薄帶機械性地粉碎而製造。這些方法中，從容易得到具有期望的磁特性的軟磁性合金粉末的觀點出發，優選使用氣體霧化法。

氣體霧化法中，首先，得到將構成軟磁性合金粉末的軟磁性合金的原料熔化後的熔湯。準備軟磁性合金中包含的各金屬元素的原料（純金屬等），以成為最終得到的軟磁性合金的組成的方式秤重，將此原料熔化。此外，熔化金屬元素的原料的方法沒有特別限制，例如可示例在霧化裝置的腔室內抽真空之後以高頻加熱進行熔化的方法。熔化時的溫度只要考慮各金屬元素的熔點進行決定即可，例如能夠設為1200～1500℃。

將得到的熔融金屬通過設置於坩堝底部的噴嘴，成為線狀的連續的流體供給至腔室內，向供給的熔湯吹附高壓的氣體，將熔湯液滴化，並且驟冷而得到微細的粉末。氣體噴射溫度、腔室內的壓力等只要在後述的熱處理中，根據Fe基奈米結晶容易析出於非晶質中的條件來決定即可。另外，關於粒徑，可藉由篩分分類、氣流分類等進行粒度調整。

對於得到的粉末，為了藉由後述的熱處理使Fe基奈米結晶容易析出，優選由具有初期微結晶存在於非晶質中的奈米異質結構的軟磁性合金，即由第一觀點的軟磁性合金構成。但是，如果藉由後述的熱處理，Fe基奈米結晶析出，則得到的粉末也可以利用各金屬元素均勻地分散於非晶質中的非晶質合金構成。

本實施方式中，在熱處理前的軟磁性合金中存在粒徑大於30nm的結晶的情況下，判斷為晶相存在，在不存在粒徑大於30nm的結晶的情況下，判斷為非晶質。此外，在軟磁性合金中是否存在粒徑大於30nm的結晶只要藉由公知的方法評價即可。例如，可示例X射線繞射測定、藉由穿透式電子顯微鏡進行的觀察等。在使用穿透式電子顯微鏡（TEM）的情況下，能夠藉由得到限制場繞射圖像、奈米束繞射圖像而確認。在使用限制場繞射圖像或奈米束繞射圖像的情況下，在繞射圖案中為非晶質的情況下形成環狀的繞射，與之相對，在不是非晶質的情況下形成由結晶結構引起的繞射斑點。

另外，上述的初期微結晶的有無及平均粒徑的觀察方法沒有特別限制，可藉由公知的方法評價即可。例如，藉由相對於由離子研磨而薄片化的試樣，使用穿透式電子顯微鏡（TEM）得到明場圖像或高解析度圖像，從而能夠確認。具體而言，藉由目視觀察以倍率1.00×10⁵ ～3.00×10⁵ 倍得到的明場圖像或高解析度圖像，由此，能夠評價初期微結晶的有無及平均粒徑。

接下來，對得到的粉末進行熱處理。藉由進行熱處理，能夠防止各顆粒彼此燒結且顆粒粗大化，並促進構成軟磁性合金的元素的擴散，在短時間內到達熱力學的平衡狀態。因此，能夠除去存在於軟磁性合金中的應變、應力等。其結果，容易得到Fe基奈米結晶析出的軟磁性合金，即由第二觀點的軟磁性合金構成的粉末。

本實施方式中，熱處理條件只要是Fe基奈米結晶容易析出的條件則沒有特別限制。例如，能夠將熱處理溫度設為400～700℃，將保持時間設為0.5～10小時。

在熱處理後，得到含有由Fe基奈米結晶析出的軟磁性合金，即由第二觀點的軟磁性合金構成的軟磁性合金顆粒的粉末。

接下來，對熱處理後的粉末中包含的軟磁性合金顆粒形成包覆部。作為形成包覆部的方法，沒有特別限制，可以採用公知的方法。也可以對軟磁性合金顆粒進行濕式處理並形成包覆部，也可以進行乾式處理而形成包覆部。

另外，也可以對進行熱處理之前的軟磁性合金粉末，形成包覆部。即，也可以對由第一觀點的軟磁性合金構成的軟磁性合金顆粒形成包覆部。

本實施方式中，能夠藉由利用了機械化學的塗佈方法、磷酸鹽處理法、溶膠凝膠法等形成包覆部。利用了機械化學的塗佈方法中，例如，使用圖2所示的粉末包覆裝置100。將軟磁性合金粉末與構成包覆部的材質（P、Si、Bi、Zn的化合物等）的粉末狀塗佈材料的混合粉末，投入粉末包覆裝置的容器101內。投入後，藉由使容器101旋轉，軟磁性合金粉末與混合粉末的混合物50在研磨機102與容器101的內壁之間壓縮且產生摩擦，並產生熱。由於此產生的摩擦熱，粉末狀塗佈材料軟化，藉由壓縮作用固定於軟磁性合金顆粒的表面，能夠形成包覆部。

利用了機械化學的塗佈方法中，藉由調整容器的轉速、研磨機與容器的內壁之間的距離等，能夠控制產生的摩擦熱，並控制軟磁性合金粉末與混合粉末的混合物的溫度。本實施方式中，此溫度優選為50℃以上且150℃以下。藉由設為這種溫度範圍，容易以包覆部覆蓋軟磁性合金顆粒的表面的方式形成。

（4.2.壓粉磁芯的製造方法） 壓粉磁芯使用上述的軟磁性合金粉末製造。作為具體的製造方法，沒有特別限制，能夠採用公知的方法。首先，將含有形成包覆部的軟磁性合金顆粒的軟磁性合金粉末、和作為結合劑的公知的樹脂混合，得到混合物。另外，也可以根據需要將得到的混合物做成造粒粉。然後，將混合物或造粒粉充填於模具內進行壓縮成形，並得到具有即將製作的壓粉磁芯的形狀的成形體。藉由對所得到的成形體，以例如50～200℃進行熱處理，得到樹脂固化且軟磁性合金顆粒經由樹脂被固定的規定形狀的壓粉磁芯。藉由向所得到的壓粉磁芯將電線捲繞規定次數，從而能得到電感器等的磁性部件。

另外，將上述的混合物或造粒粉和使電線以規定次數捲繞而形成的空心線圈填充於模具內並進行壓縮成形，也可以得到線圈埋設於內部的成形體。藉由對所得到的成形體進行熱處理，從而得到埋設有線圈的規定形狀的壓粉磁芯。這種壓粉磁芯在其內部埋設有線圈，因此，其功能為作為電感器等的磁性部件。

以上，說明了本發明的實施方式，但本發明不受上述的實施方式的任何限定，也可以在本發明的範圍內以各種方式改變。 實施例

以下，使用實施例更詳細地說明發明，但本發明不限定於這些實施例。

（實驗例1～45） 首先，準備軟磁性合金的原料金屬。將準備的原料金屬以成為表1所示的組成的方式進行秤重，並收容於配置在霧化裝置內的坩堝中。接下來，將腔室內抽真空之後，使用設置於坩堝外部的工作線圈，藉由高頻感應將坩堝加熱，將坩堝中的原料金屬熔融、混合，從而得到1250℃的熔湯（熔融金屬）。

使得到的熔融金屬通過設置於坩堝底部的噴嘴，成為線狀的連續的流體供給至腔室內，並向供給的熔融金屬吹附氣體而得到粉末。氣體的噴射溫度設為1250℃，腔室內的壓力設為1hPa。此外，得到的粉末的平均粒徑（D50）為20μm。

對得到的粉末進行X射線繞射測定，確認粒徑大於30nm的結晶的有無。然後，在不存在粒徑大於30nm的結晶的情況下，判斷為構成粉末的軟磁性合金由非晶質相構成，在存在粒徑大於30nm的結晶的情況下，判斷為軟磁性合金由結晶相構成。將結果表示於表1中。

接下來，對得到的粉末進行熱處理。熱處理條件中，將熱處理溫度設為600℃，將保持時間設為1小時。對熱處理後的粉末進行X射線繞射測定及TEM進行的觀察，並評價Fe基奈米結晶的存在的有無。將結果示於表1。此外，在Fe基奈米結晶存在的實施例的全部試樣中，確認到Fe基奈米結晶的結晶結構為bcc結構，且平均粒徑為5～30nm。

另外，對熱處理後的粉末測定矯頑力（Hc）及飽和磁化（σs）。就矯頑力而言，對ϕ6mm×5mm的塑膠殼體中放入20mg的粉末和石蠟，將使石蠟熔化、凝固並固定粉末後的樣品，使用東北特殊鋼製矯頑力計（K-HC1000型）測定。測定磁場設為150kA/m。本實施例中，將矯頑力為350A/m以下的試樣設為良好。將結果示於表1。飽和磁化使用玉川製作所製VSM（振動試樣型磁力計）進行了測定。本實施例中，將飽和磁化為150A‧m² /kg以上的試樣設為良好。將結果在表1中表示。

接下來，將熱處理後的粉末與粉末玻璃（塗佈材料）一起投入粉體包覆裝置的容器內，將粉末玻璃塗佈於顆粒的表面而形成包覆部，由此，得到軟磁性合金粉末。粉末玻璃的添加量，相對於熱處理後的粉末100wt%設定成0.5wt%。包覆部的厚度為50nm。

粉末玻璃設為組成為P₂ O₅ -ZnO-R₂ O-Al₂ O₃ 的磷酸鹽系玻璃。具體的組成中，P₂ O₅ 為50wt%，ZnO為12wt%，R₂ O為20wt%，Al₂ O₃ 為6wt%，餘量為副成分。

此外，本案諸位發明人對具有P₂ O₅ 為60wt%、ZnO為20wt%、R₂ O為10wt%、Al₂ O₃ 為5wt%且餘量為副成分的組成的玻璃；具有P₂ O₅ 為60wt%、ZnO為20wt%、R₂ O為10wt%、Al₂ O₃ 為5wt%且餘量為副成分的組成的玻璃等也進行一樣的實驗，並確認到得到與後述的結果一樣的結果。

接著，將形成包覆部的軟磁性合金粉末固化，並評價此粉末的電阻率。就粉末的電阻率而言，使用粉末電阻測定裝置，測定對粉末施加0.6t/cm² 的壓力的狀態下的電阻率。本實施例中，將電阻率為10⁶ Ωcm以上的試樣設為「◎」（優異），將10⁵ Ωcm以上的試樣設為「○」（良好），將10⁴ Ωcm以上的試樣設為「Δ」（普通），將低於10⁴ Ωcm的試樣設為「×」(不好)。將結果在表1中表示。

接下來，製作壓粉磁芯。以作為熱固化樹脂的環氧樹脂及作為固化劑的醯亞胺樹脂的總量相對於所得到的軟磁性合金粉末100wt%成為3wt%的方式稱重，添加於丙酮進行溶液化，將此溶液與軟磁性合金粉末混合。混合後，使丙酮揮發，將得到的顆粒利用355μm的篩網整粒。將其充填於外徑11mm、內徑6.5mm的環形狀的模具中，以成形壓3.0t/cm² 加壓，得到壓粉磁芯的成形體。將得到的壓粉磁芯的成形體以在180℃、1小時的條件下使樹脂固化，得到壓粉磁芯。

在得到的壓粉磁芯的試樣的上下使用電源測量裝置（sourcemeter）並施加電壓，將流通1mA的電流時的電壓值除以電極間距離的值設為耐電壓。本實施例中，將耐電壓為100V/mm以上的試樣設為良好。將結果表示於表1中。

[表1]

* α=β=0，M為Nb。

根據表1確認到，在各成分的含量為上述的範圍內，且具有奈米異質結構或Fe基奈米結晶的情況下，粉末及壓粉磁芯的特性良好。

與之相對，確認到在各成分的含量為上述的範圍外，或不具有奈米異質結構或Fe基奈米結晶的情況下，粉末的磁特性差。

（實驗例46～72） 實驗例1、4及8的試樣中，除了將組成式中的「M」設為表2所示的元素以外，與實驗例4、8及10一樣地製作軟磁性合金粉末，並進行與實驗例1、4及8一樣的評價。另外，使用得到的粉末，與實驗例1、4及8一樣地製作壓粉磁芯，進行與實驗例1、4及8一樣的評價。將結果表示於表2中。

[表2]

* b､c､d､e和實驗例1相同

根據表2能夠確認到，無論M元素的組成及含量，粉末及壓粉磁芯的特性均良好。

（實驗例73～126） 實驗例1的試樣中，除了將組成式中的「X1」及「X2」元素及含量設為表3所示的元素及含量以外，與實驗例1一樣地製作軟磁性合金粉末，並進行與實驗例1一樣的評價。另外，使用得到的粉末，與實驗例1一樣地製作壓粉磁芯，並進行與實驗例1一樣的評價。將結果表示於表3中。

[表3]

* M､a､b､c､d､e和實驗例1相同

根據表3能夠確認到，無論X1元素及X2元素的組成及含量，粉末及壓粉磁芯的特性均良好。

（實驗例127～147） 實驗例1的試樣中，除了將塗佈材料的組成設為表4所示的組成，且將使用塗佈材料形成的包覆部的厚度設為表4所示的值以外，其它與實驗例1一樣地製作軟磁性合金粉末，並進行與實驗例1一樣的評價。另外，使用得到的粉末，與實驗例1一樣地製作壓粉磁芯，並進行與實驗例1一樣的評價。將結果表示在表4中。此外，未對實驗例127的試樣形成包覆部。

另外，本實施例中，在作為鉍酸鹽系玻璃的Bi₂ O₃ -ZnO-B₂ O₃ -SiO₂ 系粉末玻璃中，Bi₂ O₃ 為80wt%，ZnO為10wt%，B₂ O₃ 為5wt%，SiO₂ 為5wt%。作為鉍酸鹽系玻璃，對具有其它組成的玻璃也進行一樣的實驗，且確認到得到與後述的結果一樣的結果。

另外，本實施例中，作為硼矽酸鹽系玻璃的BaO-ZnO-B₂ O₃ -SiO₂ - Al₂ O₃ 系粉末玻璃中，BaO為8wt%，ZnO為23wt%，B₂ O₃ 為19wt%，SiO₂ 為16wt%，Al₂ O₃ 為6wt%，餘量為副成分。作為硼矽酸鹽系玻璃，對具有其它組成的玻璃也進行一樣的實驗，且確認到得到與後述的結果一樣的結果。

[表4]

* M､a､b､a､b､c､d､e和實驗例1相同

根據表4能夠確認到，包覆部的厚度越大，粉末的電阻率及壓粉磁芯的耐電壓越提高。另外，能夠確認到無論塗佈材料的組成，粉末的電阻率及壓粉磁芯的耐電壓均良好。

（實驗例148～161） 實驗例1的試樣中，除了將霧化時的熔融金屬的溫度及藉由霧化得到的粉末的熱處理條件設為表5所示的條件以外，與實驗例1一樣地製作軟磁性合金粉末，並進行與實驗例1一樣的評價。另外，使用得到的粉末，與實驗例1一樣地製作壓粉磁芯，並進行與實驗例1一樣的評價。將結果表示在表5中。

[表5]

* M､α､β､a､b､c､d､e與實驗例1相同

根據表5能夠確認到，關於具備具有初期微結晶的奈米異質結構的粉末、熱處理後具有Fe基奈米結晶的粉末等，能夠確認到無論初期微結晶的平均粒徑及Fe基奈米結晶的平均粒徑，粉末的電阻率及壓粉磁芯的耐電壓均良好。

1‧‧‧包覆顆粒 2‧‧‧軟磁性合金顆粒 10‧‧‧包覆部 50‧‧‧混合物 100‧‧‧粉末包覆裝置 101‧‧‧容器 102‧‧‧研磨機

圖1是構成本實施方式的軟磁性合金粉末的包覆顆粒的截面示意圖； 圖2是表示為了形成包覆部而使用的粉末包覆裝置的結構的截面示意圖。

1‧‧‧包覆顆粒

2‧‧‧軟磁性合金顆粒

10‧‧‧包覆部

Claims (6)

1. 一種軟磁性合金粉末，其特徵在於，該軟磁性合金粉末包含多個由以組成式(Fe_(1-(α+β))X1_αX2_β)_{(1-(a+b+c+d+e))}M_aB_bP_cSi_dC_e表示的軟磁性合金構成的軟磁性合金顆粒，X1為選自Co及Ni所組成之族群中的一種以上，X2為選自Al、Mn、Ag、Zn、Sn、As、Sb、Cu、Cr、Bi、N、O及稀土元素所組成之族群中的一種以上，M為選自Nb、Hf、Zr、Ta、Mo、W及V所組成之族群中的一種以上，a、b、c、d、e、α及β滿足：0.020

   

   a

   

   0.14，0.020<b

   

   0.20，0<c

   

   0.15，0

   

   d

   

   0.060，0

   

   e

   

   0.040，α

   

   0，β

   

   0，0

   

   α+β

   

   0.50的關係，該軟磁性合金具有初期微結晶存在於非晶質中的奈米異質結構，該軟磁性合金顆粒的表面由包覆部覆蓋，該包覆部含有選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的氧化物玻璃。
2. 如申請專利範圍第1項所述的軟磁性合金粉末，其中， 該初期微結晶的平均粒徑為0.3nm以上且10nm以下。
3. 一種軟磁性合金粉末，其特徵在於，該軟磁性合金粉末包含多個由以組成式(Fe_(1-(α+β))X1_αX2_β)_{(1-(a+b+c+d+e))}M_aB_bP_cSi_dC_e表示的軟磁性合金構成的軟磁性合金顆粒，X1為選自Co及Ni所組成之族群中的一種以上，X2為選自Al、Mn、Ag、Zn、Sn、As、Sb、Cu、Cr、Bi、N、O及稀土元素所組成之族群中的一種以上，M為選自Nb、Hf、Zr、Ta、Mo、W及V所組成之族群中的一種以上，a、b、c、d、e、α及β滿足：0.020

   

   a

   

   0.14，0.020<b

   

   0.20，0<c

   

   0.15，0

   

   d

   

   0.060，0

   

   e

   

   0.040，α

   

   0，β

   

   0，0

   

   α+β

   

   0.50的關係，該軟磁性合金具有Fe基奈米結晶，該軟磁性合金顆粒的表面由包覆部覆蓋，該包覆部含有選自P、Si、Bi及Zn所組成之族群中的一種以上的元素的氧化物玻璃。
4. 如申請專利範圍第3項所述的軟磁性合金粉末，其中， 該Fe基奈米結晶的平均粒徑為5nm以上且30nm以下。
5. 一種壓粉磁芯，其由申請專利範圍第1~4項中任一項所述的軟磁性合金粉末構成。
6. 一種磁性部件，其包括申請專利範圍第5項所述的壓粉磁芯。

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