TWI686967B - 熱傳導性接著片、其製造方法及使用此的電子裝置 - Google Patents

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Abstract

本發明為，提供可層積於電子裝置而放熱效率良好，又使熱向特定方向選擇性地放熱而可提供該電子裝置內部充分的溫度差的熱傳導性接著片、其製造方法、及使用此的電子裝置，為包括含有高熱傳導部及低熱傳導部之基材及接著劑層的熱傳導性接著片，在該基材的一表面層積接著劑層，且該基材的另一表面由該低熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面、及該高熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面所構成，或者該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分的熱傳導性接著片、製造該熱傳導性接著片的方法、以及使用該熱傳導性接著片的電子裝置。

Description

熱傳導性接著片、其製造方法及使用此的電子裝置
本發明關於熱傳導性接著片，特別是關於用於電子裝置的熱傳導性接著片、其製造方法及使用此的電子裝置。
習知以來，在電子裝置等的內部，為了控制熱逸散或熱流動朝向特定的方向，使用含有高熱傳導性的片狀放熱構件。作為電子裝置例如電熱轉換裝置、光電轉換裝置、大型積體電路等的半導體裝置等。
近年來，半導體裝置中，隨著該半導體裝置的小型化且高密度化等，動作時內部所產生的熱變得更高溫，在放熱不充足的情形中，該半導體裝置本身的特性下降，時常引起誤動作，最終與半導體裝置的破壞或壽命降低有關。在這樣的情形，作為使半導體裝置所產生的熱效率良好地放熱至外部的方法，已進行在半導體裝置與熱沈(金屬構件)之間，設置熱傳導性優良的放熱片。
又，在如此的電子裝置之中，在熱電轉換裝置雖然有如上述放熱控制者，但是一旦將供於電熱元件片面的熱控制為向電熱元件內部的厚度方向溫差變大，則由於所得的電力變大，使用片狀放熱構件而向特定方向選擇性地控制放熱(效率良好地提供電熱元件內部溫度差)被討論。專利文獻1揭示具有如圖7 所示構造之熱電轉換元件。亦即，使P型熱電源件14和N型熱電元件42串聯，從其兩端取出熱電動勢，配置電極43，構成熱電轉換模組46，在該熱電轉換模組46的兩表面，設置以兩種熱傳導率不同的材料所構成的具有柔軟性的膜狀基板44、45。在該膜狀基板44、45與上述熱電轉換模組46的接合面設置熱傳導率低的材料(聚醯亞胺)47、48，在與該熱電轉換模組46的接合面的相反側，將熱傳導率高的材料(銅)49、50設置於膜狀基板44、45的部分外表面的位置。專利文獻2揭示具有圖8所示構造的熱電轉換模組，將兼具高熱傳導率構件的電極54埋入低熱傳導率的構件51、52，這些以相對於電熱元件53中間介有導電性接著劑層55及絕緣性接著劑層56而配置。
先前技術文獻
專利文獻1：日本特許第3981738號公報
專利文獻2：日本特開2011-35203號公報
如上所述，特別是要求在以半導體裝置為主的電子裝置中，可使熱效率更佳地向外部放熱的放熱片，及除了熱傳導性優良外，具有使熱向特定方向選擇性地放熱而使該電子裝置的內部產生溫度梯度的機能之熱傳導性片等。
本發明有鑑於上述問題，以提供層積於電子裝置，可效率佳地放熱，又使熱向特定方向選擇性地放熱而可提供該電子裝置的內部充分的溫度差之熱傳導性接著片、其製造方法、及使用此的電子裝置為課題。
本發明人等為解決上述課題而反覆討論的結果，了解熱傳導性接著片以含有高熱傳導部及低熱傳導部之基材、以及在該基材的一表面層積接著劑層構成，且低熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面、及高熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面，構成該基材的另一面，或者該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分，來解決上述課題，而完成本發明。
亦即，本發明提供下列(1)~(12)。
(1)一種熱傳導性接著片，其為包括含有高熱傳導部及低熱傳導部之基材、以及接著劑層的熱傳導性接著片，在該基材的一表面層積接著劑層，且該基材的另一表面由該低熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面、及該高熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面所構成，或者該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分。
(2)如上述(1)記載之熱傳導性接著片，該高熱傳導部與該低熱傳導部各自獨立構成該基材厚度的全部。
(3)如上述(1)記載之熱傳導性接著片，該高熱傳導部與該低熱傳導部由樹脂組成物所形成。
(4)如上述(3)記載之熱傳導性接著片，構成該高熱傳導部的上述樹脂組成物包含熱傳導性填充材料及/或導電性碳化合物。
(5)如上述(4)記載之熱傳導性接著片，該熱傳導性填充材料包含選自由金屬氧化物、金屬氮化物、及金屬所構成之群組 之至少1種。
(6)如上述(4)記載之熱傳導性接著片，該熱傳導性填充材料包含金屬氧化物與金屬氮化物。
(7)如上述(4)記載之熱傳導性接著片，該導電性碳化合物包含選自由碳黑、碳奈米管、石墨烯、及碳奈米纖維所構成之群組的至少1種。
(8)如上述(1)記載之熱傳導性接著片，該基材的高熱傳導部的熱傳導率為1.0(W/m‧K)以上，且低熱傳導部的熱傳導率未滿0.5(W/m‧K)。
(9)如上述(1)記載之熱傳導性接著片，該接著劑層的厚度對該基材的厚度之比(接著劑層/基材)為0.005~1.0。
(10)如上述(1)記載之熱傳導性接著片，該接著劑層包含矽酮系接著劑。
(11)一種電子裝置，其層積有如上述(1)記載之熱傳導性接著片。
(12)一種如上述(1)記載之熱傳導性接著片之製造方法，包含：在可剝離的支持基材上，形成由樹脂組成物所形成之高熱傳導部、及由樹脂組成物所形成之低熱傳導部所構成的基材之步驟；以及在該基材上層積接著劑層之步驟之熱傳導性接著片之製造方法。
根據本發明之熱傳導性接著片，可層積於電子裝置而熱擴散效率佳，且使熱向特定方向選擇性放熱而可提供該電子裝置內部充分的溫度差。為了可以選擇性地控制在電子裝 置等的內部熱逸散或熱流動朝向特定的方向，特別是在用於熱電轉換裝置的情形，可效率良好地提供熱電元件溫度差，使電效率高的發電成為可能。
1,1A,1B‧‧‧熱傳導性接著片
2‧‧‧被接著體
4,4a,4b‧‧‧高熱傳導部
5,5a,5b‧‧‧低熱傳導部
6‧‧‧溫度差測定部
7‧‧‧基材
8‧‧‧接著劑層
10‧‧‧熱電轉換裝置
11‧‧‧P型熱電元件
12‧‧‧N型熱電元件
13‧‧‧電極(銅)
14a,14b‧‧‧高熱傳導部
14’a,14’b,14’c‧‧‧高熱傳導部
15a,15b,15c‧‧‧低熱傳導部
15’a,15’b‧‧‧低熱傳導部
16‧‧‧熱電轉換模組
17‧‧‧16的第1面
18‧‧‧16的第2面
19‧‧‧支持體
20‧‧‧接著劑層
30‧‧‧熱電轉換裝置
31‧‧‧P型熱電元件
32‧‧‧N型熱電元件
33a,33b,33c‧‧‧電極(銅)
34‧‧‧高熱傳導部
35‧‧‧低熱傳導部
36‧‧‧支持體
37‧‧‧熱電轉換模組
38‧‧‧熱電轉換裝置30的下表面
39‧‧‧熱電轉換裝置30的上表面
40‧‧‧接著劑層
41‧‧‧P型熱電元件
42‧‧‧N型熱電元件
43‧‧‧電極(銅)
44‧‧‧薄膜狀基板
45‧‧‧薄膜狀基板
46‧‧‧熱電轉換模組
47,48‧‧‧熱傳導率低的材料(聚醯亞胺)
49,50‧‧‧熱傳導率高的材料(銅)
51,52‧‧‧低熱傳導率的材料
53‧‧‧熱電元件
54‧‧‧電極(銅)
55‧‧‧導電性接著劑層
56‧‧‧絕緣性接著劑層
[第1圖]為顯示本發明之熱傳導性接著片一例的斜視圖。
[第2圖]為顯示本發明之熱傳導性接著片的多種例的剖面圖。
[第3圖]為顯示本發明之熱傳導性接著片貼附熱電轉換模組時的熱電轉換裝置之一例的剖面圖。
[第4圖]為顯示將本發明之熱傳導性接著片及熱電轉換模組分解為每個構成要件的斜視圖的一例，(a)為設置於熱電轉換模組的支持體表面側的熱電元件之熱傳導性接著片的斜視圖，(b)為熱電轉換模組的斜視圖，(c)為設置於熱電轉換模組的支持體內面的熱傳導性接著片的斜視圖。
[第5圖]為測定本發明之熱傳導性接著片的高熱傳導部和低熱傳導部的溫度差之構成的說明圖，(a)為熱傳導性接著片，(b)為做為被接著體所使用的玻璃基板的斜視圖。
[第6圖]為本發明之實施例所使用之熱電轉換模組的斜視圖。
[第7圖]為顯示習知的熱電轉換模組的構成之一例的剖面圖。
[第8圖]為顯示習知的熱電轉換模組的構成之另一例的剖面圖。
實施發明之形態
[熱傳導性接著片]
本發明之熱傳導性接著片為包括含有高熱傳導部及低熱傳導部之基材、以及接著劑層的熱傳導性接著片，其特徵在於，在該基材的一表面層積接著劑層，且該基材的另一表面由該低熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面、及該高熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面所構成，或者該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分
本發明之熱傳導性接著片由基材及接著劑層所構成。
使用圖式說明本發明之熱傳導性接著片的構成等。
<基材>
基材由熱傳導率互相不同的高熱傳導部和低熱傳導部所構成。
第1圖為顯示本發明之熱傳導性接著片一例的斜視圖。熱傳導性接著片1由包含高熱傳導部4a、4b和低熱傳導部5a、5b的基材7及接著劑層8所構成，高熱傳導部及低熱傳導部交叉配置。亦即，在基材7的一表面層積接著劑層8，且基材7的另一表面以低熱傳導部5a、5b與接著劑層8相接面的相反側表面、及高熱傳導部4a、4b與接著劑層8相接面的相反側表面構成。
構成熱傳導性接著片1的基材7之高熱傳導部及低熱傳導部的配置(以下稱為厚度的構成)，如下所述，沒有特別限制。
第2圖顯示本發明之熱傳導性接著片的剖面圖(包含配置) 的多種例。第2圖的(a)為第1圖的剖面圖，高熱傳導部4和低熱傳導部5各自獨立構成基材7的厚度全部。又第2圖的(b)~(g)，高熱傳導部4與低熱傳導部5的至少任一個構成基材厚度的一部分。具體地說，第2圖的(b)、(d)，低熱傳導部5構成基材7的厚度的一部分，基材7與接著劑層8相接的面僅由高熱傳導部4所形成。再者，第2圖的(c)、(e)，高熱傳導部4構成基材7的厚度的一部分，基材7與接著劑層8相接的面僅由低熱傳導部5所形成。第2圖的(f)，高熱傳導部4構成基材7的厚度的一部分，基材7與接著劑層8相接的面由高熱傳導4和低熱傳導部5兩者所形成，基材7與接著劑層8相接面的相反側表面僅由低熱傳導部5所形成。第2圖的(g)，低熱傳導部5構成基材7的厚度的一部分，基材7與接著劑層8相接的面由高熱傳導4和低熱傳導部5兩者所形成，基材7與接著劑層8相接面的相反側表面僅由高熱傳導部4所形成。基材7的厚度的構成可配合所適用的電子裝置的配置而適當選擇。例如從使熱向特定方向選擇性地放熱的觀點，例如較佳選擇第2圖的(a)~(g)的厚度構成，高熱傳導部及低熱傳導部各自獨立構成基材的厚度的全部，亦即，(a)的厚度的構成為更佳。又從電子裝置內部所產生的熱有效率地放熱至外部的觀點，例如第2圖的(a)~(g)的厚度構成可配合電子裝置的配置而選擇。此時，高熱傳導部的體積大且所適用的裝置面的對向的體積大的構成者，由於可有效率地控制放熱量而為宜。
<高熱傳導部>
高熱傳導部由樹脂組成物、金屬等所形成，但從得到柔軟 性優良的基材來看，由樹脂組成物所形成者為佳。上述高熱傳導部的形狀沒有特別限制，可視後述的電子裝置等的配置而適宜改變。此處，本發明之高熱傳導部為較後述低熱傳導部的熱傳導率高的一方。
(樹脂)
本發明所使用的樹脂沒有特別限定，但是可從電子元件領域等所使用者中適宜選擇任意的樹脂。
樹脂可列舉熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、光硬化性樹脂等。構成上述高熱傳導部的樹脂例如聚乙烯、聚丙烯等的聚烯烴系樹脂；聚苯乙烯等的苯乙烯系樹脂；聚甲基丙烯酸甲酯等的丙烯系樹脂；聚醯胺(耐綸6、耐綸66等)、聚間苯二甲醯間苯二胺(poly m-phenylene isophthalamide)、聚對苯二甲醯間苯二胺(poly p-phenylene isophthalamide)等的聚醯胺系樹脂；聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚丙烯酸酯等的聚酯系樹脂；降冰片烯系聚合物、單環的環狀烯烴系聚合物、環狀共軛二烯系聚合物、乙烯脂環式烴聚合物、及這些的氫化物等的環烯烴系聚合物；氯化乙烯；聚醯亞胺；聚醯胺醯亞胺；聚苯醚；聚醚酮；聚醚醚酮；聚碳酸酯；聚碸、聚醚碸等的聚碸系樹脂；聚苯硫醚；矽酮樹脂；及這些的高分子的二種以上的組合；等。這些之中，從耐熱性優良、放熱性不易降低的觀點，以聚醯胺矽樹脂、聚醯亞胺、聚醯胺醯亞胺、及矽酮樹脂為佳。
高熱傳導部，由於調整為如後述之所欲的熱傳導率，由包含上述樹脂和熱傳導性填充材料及/或導電性碳化合 物之樹脂組成物所形成者為佳。
以下，熱傳導性填充材料及導電性碳化合物也稱為「熱傳導率調整用物質」。
(熱傳導性填充材料及導電性碳化合物)
熱傳導性填充材料沒有特別限制，宜為選自二氧化矽、氧化鋁、氧化鎂等的金屬氧化物；氮化矽、氮化鋁、氮化鎂、氮化硼、等的金屬氮化物；銅、鋁等的金屬中之至少一種，導電性碳化合物宜為選自碳黑、奈米碳管(CNT)、石墨、奈米碳纖維等之至少一種。這些的熱傳導性填充材料及導電性碳化合物可單獨一種或組合兩種以上使用。這些之中，作為熱傳導率調整用物質以熱傳導性填充材料為佳。又熱傳導性填充材料以包含金屬氧化物及金屬氮化物者為更佳。再者，在熱傳導性填充材料包含金屬氧化物及金屬氮化物的情形，金屬氧化物和金屬氮化物的質量比宜為10：90~90：10，較佳為20：80~80：20，更佳為50：50~75：25。
熱傳導率調整用物質的形狀沒有特別限定，可為在貼附所適用的裝置、元件等之時，透過與此等接觸或機械性傷害而無損電子裝置、元件等的電特性等之形狀，例如板狀(包含鱗片狀)、球狀、針狀、棒狀、纖維狀任一種也可。
熱傳導率調整用物質的體積，從使熱傳導率調整用物質向高熱傳導部的厚度方向均勻分散而使熱傳導性提升的觀點，例如以平均粒徑為0.1~200μm為佳，以1~100μm為較佳，5~50μm為更佳，10~30μm為特佳。又平均粒徑可經由例如庫爾特顆粒計數法來測定。熱傳導率調整用物質的平均粒徑如 果在此範圍，各個物質內部的熱傳導不會變小，結果使得高熱傳導部的熱傳導率提高。又粒子彼此間的凝集不易發生，可均勻地分散，再者對高熱傳導部的填充密度變得充足，在物質界面，高熱傳導部不會變脆。
熱傳導率調整用物質的含量，可視所欲的熱傳導率而適宜調整，樹脂組成物中，宜為40~99質量%，較佳為50~95質量%，特佳為50~80質量%。熱傳導率調整用物質的含量如果在此範圍，則放熱特性、耐折性、耐曲折性優良，可維持高熱傳導部的強度。
(其他成分)
高熱傳導部中，視需要在適宜範圍內，也可含有例如光聚合起始劑、交聯劑、填充劑、可塑劑、防老劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、顏料及染料等的著色劑、增黏劑、防靜電劑、耦合劑等的添加劑。
<低熱傳導部>
低熱傳導部的形狀，與高熱傳導部的形狀相同，沒有特別限制，可視後述的電子裝置等的配置而適宜改變。此處，本發明之低熱傳導部為較後述高熱傳導部的熱傳導率低的一方。
低熱傳導部為較上述高熱傳導部的熱傳導率低的材料，沒有特別限制，由樹脂組成物、金屬等所形成。其中，從得到柔軟性優良的基材來看，宜為由樹脂組成物(本發明中，即使是不包含上述熱傳導率調整用物質等的情形，也稱為樹脂組成物)所形成者。樹脂沒有特別限制，例如與上述高熱傳導部所使用的樹脂相同種類的樹脂。通常，從機械特性、接 著性等的觀點，使用與高熱傳導部所使用之樹脂相同的樹脂。
又如果上述高熱傳導部的熱傳導率非常地低，該樹脂組成物中也可以含有熱傳導率調整用物質，但是因為與上述高熱傳導部的熱傳導率的差變大，不含熱傳導率調整用物質者更佳。
(其他成分)
低熱傳導部中，又與上述高熱傳導部相同，視需要在適宜範圍內，也可含有同種類的添加劑。
高熱傳導部及低熱傳導部個別的層厚度宜為1~200μm，較佳為3~100μm。在此範圍可使熱向特定的方向選擇性地放熱。又高熱傳導部及低熱傳導部個別的層厚度可相同也可不同。
高熱傳導部及低熱傳導部個別的層寬度可根據所適用的電子裝置的配置而適宜使用，但通常為0.01~3mm，較佳為0.1~2mm，更佳為0.5~1.5mm。在此範圍可使熱向特定的方向選擇性地放熱。又高熱傳導部及低熱傳導部個別的層寬度可相同也可不同。
高熱傳導部的熱傳導率宜非常高於低熱傳導部的熱傳導率，熱傳導率宜為0.5(W/m‧K)以上，較佳為1.0(W/m‧K)以上，更佳為1.3(W/m‧K)以上。高熱傳導部的熱傳導率的上限沒有限制，但通常宜為2000(W/m‧K)以下，較佳為500(W/m‧K)以下。
低熱傳導部的熱傳導率宜為未滿0.5(W/m‧K)，較佳為0.3(W/m‧K)以下，更佳為0.25(W/m‧K)以下。高熱傳導部及低熱傳導部個別的熱傳導率為上述範圍者，可使熱向特定的 方向選擇性地放熱。
高熱傳導部在150℃的儲存彈性率宜為0.1MPa以上，較佳為0.15MPa以上，更佳為1MPa以上。又低熱傳導部在150℃的儲存彈性率宜為0.1MPa以上，較佳為0.15MPa以上，更佳為1MPa以上。在高熱傳導部及低熱傳導部在150℃的儲存彈性率為0.1MPa以上的情形，基材過度變形被抑制，而可安定地放熱。高熱傳導部及低熱傳導部在150℃的儲存彈性率的上限沒有特別限制，但宜為500MPa以下，較佳為100MPa以下，更佳為50MPa以下。
高熱傳導部及低熱傳導部在150℃的儲存彈性率可根據上述樹脂及熱傳導率調整用物質的含量而調整。
又在150℃的儲存彈性率係根據動態彈性率測定裝置[TA INSTRUMENTS公司製，機種名「DMA Q800」]，以初期溫度15℃、升溫速度3℃/min、升溫至150℃，在頻率11Hz所測定的值。
高熱傳導部及低熱傳導部的配置及其形狀，只要無損目標性能，皆沒有特別限制。
在上述基材與接著劑層相接面的相反側表面(即高熱傳導部及低熱傳導部各自獨立構成基材的厚度的全部的情形：第1圖、第2圖的(a))，高熱傳導部及低熱傳導部的平面高低差宜為10μm以下，較佳為5μm以下，更佳為實質上不存在者。
在高熱傳導部及低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分的情形，如第2圖的(b)、(c)，高熱傳導部及低熱傳導部的平面高低差宜為10μm以下，較佳為5μm以下，更 佳為實質上不存在者。再者，在測定高熱傳導部及低熱傳導部有特定的平面高低差的情形，如第2圖的(d)、(e)，在基材的厚度成為以高熱傳導部及低熱傳導部所形成的厚度時，高熱傳導部及低熱傳導部的平面高低差，相對於基材厚度，宜為10~90%。又在基材中，高熱傳導部及低熱傳導部的體積比宜為10：90~90：10，較佳為20：80~80：20，更佳為30：70~70：30。
<接著劑層>
構成接著劑層的接著劑例如橡膠系接著劑、丙烯酸系接著劑、氨酯系接著劑、矽酮系接著劑、烯烴系接著劑、環氧系接著劑等的公知接著劑。其中，從耐熱性優良、熱傳導性高、放熱性優良的觀點，矽酮系接著劑為較佳使用。
接著劑層，在無損本發明目的之範圍，也可添加例如增黏劑、可塑劑、光聚合性化合物、光聚合起始劑、發泡劑、聚合抑制劑、防老劑、填充劑、偶合劑、防靜電劑等的其他成分。
接著劑層的厚度宜為1~200μm，更佳為5~100μm。在此範圍，在作為熱傳導性接著片使用的情形，不會影響關於放熱的控制性能，可使熱向特定的方向選擇性地放熱。
從調整熱傳導性接著片的關於放熱的控制性能與黏著力的平衡之觀點，上述接著劑層的厚度與上述基材的厚度之比例(接著劑層/基材)宜為0.005~1.0，較佳為0.01~0.8，更佳為0.1~0.5。
<剝離片>
熱傳導性接著片也可以在接著劑層的表面具有剝離片。剝 離片例如玻璃紙、薄塗佈紙、積層紙等的紙及在各種塑膠薄膜上塗布矽酮樹脂、氟樹脂等的剝離劑者。該剝離片的厚度沒有特別限制，但通常為20~150μm。本發明所使用的剝離片所使用的支持基材宜使用塑膠薄膜。
<電子裝置>
層積本發明之熱傳導性接著片的電子裝置沒有特別限制，從放熱等的熱控制觀點，例如熱電轉換裝置、光電轉換裝置、大型積體電路等的半導體裝置等。特別是，熱傳導性接著片為層積於熱電轉換模組者，可使熱向特定方向選擇性地放電，結果提高熱電性能，因此宜使用於熱電轉換裝置。
又熱傳導性接著片可層積於電子裝置的一表面，也可層積兩表面。根據電子裝置的配置而適宜選擇。
以下，以熱電轉換裝置的情形為例，說明電子裝置。
(熱電轉換裝置)
熱電轉換裝置為透過進行熱與電互相的能量轉換而提供熱電轉換元件內部溫度差以獲得電力的電子裝置。
第3圖為顯示本發明之熱傳導性接著片層積於熱電轉換模組時的熱電轉換裝置之一例的剖面圖。第3圖所示之熱電轉換裝置10係由在支持體上(未圖示)具有由P型材料所構成的薄膜的P型熱電元件11、由N型材料所構成之薄膜的N型熱電元件12所構成的熱電轉換元件，更設置電極13的熱電轉換模組16，以及層積於該熱電轉換模組16的第1面17的熱傳導性接著片1A，而且層積於上述第1面17的相反側的第2面18的熱傳導性接著片1B所構成。
熱傳導性接著片1A包括含有高熱傳導部14a、14b、低熱傳導部15a、15b、15c的基材，以及層積在該基材的一表面的接著劑層20，熱傳導性接著片1B包括含有高熱傳導部14’a、14’b、14’c、低熱傳導部15’a、15’b的基材，以及層積在該基材的一表面的接著劑層20。
第4圖顯示將本發明之熱傳導性接著片及熱電轉換模組分解為每個構成要件的斜視圖的一例。第4圖中，(a)為設置於熱電轉換模組的支持體19的表面側的熱電元件之熱傳導性接著片1A的斜視圖，(b)為熱電轉換模組16的斜視圖，(c)為設置於熱電轉換模組的支持體19的內面的熱傳導性接著片1B的斜視圖。
根據上述之構成，由於熱傳導性接著片1A及熱傳導性接著片1B，可效率良好地擴散熱。又熱傳導性接著片1A的高熱傳導部14a、14b，與熱傳導性接著片1B的高熱傳導部14’a、14’b、14’c以非對向的位置交錯層積，使熱可向特定的方向選擇性地放熱。因此，效率良好地提供熱電轉換模組溫度差，得到發電效率高的熱電轉換裝置。
本發明所使用的熱電轉換模組16，如第4圖(b)所示，在支持體19上，由P型熱電元件11和N型熱電元件12與電極13所構成。P型熱電元件11和N型熱電元件12串聯形成薄膜狀，在各自的端部透過電極13接合而電性連接。又熱電轉換模組16中的P型熱電元件11和N型熱電元件12，可如第3圖所示「電極13、P型熱電元件11、電極13、N型熱電元件12、電極13、...」地配置，也可為「電極13、P型熱電元件11、N型熱電元件12、 電極13、P型熱電元件11、N型熱電元件12、電極13、...」地配置，更也可以為「電極13、P型熱電元件11、N型熱電元件12、P型熱電元件11、N型熱電元件12、...電極13」地配置。
上述熱電元件中沒有特別限制，但宜使用在經由熱電轉換模組轉換為電能的熱源的溫度域，賽貝克係數(Seebeck coefficient)的絕對值大、熱傳導率低、電傳導率高之所謂的熱電性能指數高的材料。
構成P型熱電元件及N型熱電元件的材料為具有熱電轉換特性者，沒有特別限制，但可使用碲化鉍、Bi2Te3等的鉍-碲系熱電半導體材料；GeTe、PbTe等的碲系熱電半導體材料、銻-鍗系熱電半導體材料；ZnSb、Zn3Sb2、Zn4Sb3等的鋅-銻系熱電半導體材料；SiGe等的矽-鍺系熱電半導體材料；Bi2Se3等的硒化鉍系熱電半導體材料；β-FeSi2、CrSi2、MnSi1.73、Mg2Si等的矽化物系熱電半導體材料；氧化物系熱電半導體材料；FeVAl、FeVAlSi、FeVTiAl等的霍伊斯勒材料等。
P型熱電元件11及N型熱電元件12的厚度宜為0.1~100μm，更佳為1~50μm。
P型熱電元件11及N型熱電元件12的厚度沒有特別限定，可以是相同厚度，也可以是不同厚度。
[熱傳導性接著片的製造方法]
本發明之熱傳導性接著片的製造方法為，由含有高熱傳導部及低熱傳導部之基材及接著劑層所構成，在該基材的一表面層積接著劑層，且該基材的另一表面由該低熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面、及該高熱傳導部與該接著劑層相接 面的相反側表面所構成，或者該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分之熱傳導性接著片的製造方法，其特徵在於，在可剝離的支持基材上，形成由樹脂組成物所形成之高熱傳導部、及由樹脂組成物所形成之低熱傳導部所構成的基材之步驟，以及在該基材上層積接著劑層之步驟。
<基材形成步驟>
在可剝離的支持基材上形成含有高熱傳導部和低熱傳導部的基材之步驟。
(支持基材)
可剝離之支持基材可使用與在前述熱傳導性接著片之接著劑層表面所具有的剝離片相同者，例如玻璃紙、薄塗佈紙、積層紙等的紙及各種塑膠薄膜。這些之中，以塗布矽酮樹脂、氟樹脂等的剝離劑之塑膠薄膜為佳。
剝離劑的塗佈方法可使用公知方法。
<高熱傳導部形成步驟>
為形成高熱傳導部的步驟。高熱傳導部係使用樹脂組成物在支持基材上或在支持基材上及低熱傳導部上形成。樹脂組成物的塗佈方法沒有特別限定，可經由例如模板印刷、點膠(dispenser)、網印刷法、輥塗佈法、狹縫塗佈頭等的公知方法而形成。
本發明所使用的樹脂組成物中，在使用熱硬化樹脂的情形時的硬化條件，可根據所使用的組成物適宜調整，但宜為80℃~150℃，較佳為90℃~120℃。又視需要硬化也可與加壓一併進 行。
又使用光硬化性樹脂的情形，可使用例如低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈、碳弧燈、金屬鹵化物燈、氙燈等，經由紫外線而使其硬化。光量通常為100~1500mJ/cm2。
<低熱傳導部形成步驟>
為形成低熱傳導部的步驟。低熱傳導部係使用前述的樹脂組成物在支持基材上或在支持基材上及高熱傳導部上形成。樹脂組成物的塗佈方法沒有特別限定，與高熱傳導部的形成相同，可經由例如模板印刷、點膠(dispenser)、網印刷法、輥塗佈法、狹縫塗佈頭等的公知方法而形成。又關於硬化方法，也與高熱傳導部的硬化方法相同。
又高熱傳導部與低熱傳導部的形成順序沒有特別限制。可根據圖案形狀、電子裝置的配置等而適宜選擇。
<接著劑層層積步驟>
為在上述基材形成步驟所得的基材上，層積接著劑層的步驟。
接著劑層的形成可以公知方法進行，可在上述基材直接形成，也可將事先形成於剝離片上的接著劑層貼合於上述基材，使接著劑層轉印於基材而形成。
根據本發明之製造方法，可以簡便方法使電子裝置等的內部的熱逸散或熱流動選擇性地控制向特定方向，且製造低成本的熱傳導性接著片。
實施例
以下藉由實施例更詳細說明本發明，但是本發明不限於這些例。
實施例、比較例所製作的熱傳導性片的熱傳導率測定、溫度差的評估、及電子裝置的評估，以下列方法進行。
(a)熱傳導性片的熱傳導率
使用熱傳導率測定裝置(EKO社製、HC-110)，測定熱傳導率。
(b)高熱傳導部和低熱傳導部的溫度測定
將所得的熱傳導性接著片的剝離片剝離，將露出的接著劑層，如第5圖所示，貼附於由鈉鈣玻璃(大小50mm×50mm，厚度0.5mm)所形成的被接著體2的上表面後，將另一側的可剝離的支持基板剝離。其次，將被接著體2的下表面以75℃加熱1小時，使溫度穩定後，藉由附於被接著體2上表面的K熱電偶(Chromel-Alumel)，測定被接著體的溫度。又熱電偶設置於對應高熱傳導部及低熱傳導部的部分的被接著體上(測定位置：在第5圖為A、B、C、D)，測定5分鐘每秒的熱電偶溫度，算出所得各點的平均值。
(熱電轉換模組之製作)
如第6圖的一部份所示，在支持體36上將P型熱電元件31(P型的鉍-碲系熱電半導體材料)與N型熱電元件32(N型的鉍-碲系熱電半導體材料)分別以相同的體積(寬1.7mm×長100mm、厚0.5mm)配置，同時在兩者的熱電元件及熱電元件之間設置銅電極(銅電極33a：寬0.15mm×長100mm、厚0.5mm；銅電極33b：寬0.3mm×長100mm、厚0.5mm；銅電極33c：寬0.15mm×長100mm、 厚0.5mm)，製作熱電轉換模組37。
(電子裝置評估)
將實施例、比較例所得的熱電轉換裝置的下表面38(參照第6圖)以烤盤加熱至75℃，相反側的上表面39(參照第6圖)以冷卻至25℃的狀態，維持1小時，溫度穩定後，測定熱電動勢V(V)、電阻R(Ω)。輸出P(W)使用所測定的熱電動勢V和電阻R，以P=V2/R算出。
(實施例1)
(1)熱傳導性接著片的製作
將含有聚醯亞胺的溶液(日產化學株式会社製、SUNEVER-150)以N-甲基吡咯酮稀釋，調製成15質量%溶液，相對於聚醯亞胺100質量部，添加作為熱傳導性填充材料的氮化硼(昭和電工社製、「ALUNABEADS CB-A20S」、平均粒徑20μm)40質量部、及氧化鋁(昭和電工社製、「SHOBN UHP-2」、平均粒徑12μm)20質量部，使用自轉公轉混合機(THINKY社製、「ARE-250」)混合分散，調製高熱傳導部形成用的樹脂組成物。
另一方面，將含有聚醯亞胺的溶液(日產化學株式会社製、SUNEVER-150)以N-甲基吡咯酮稀釋的15質量%溶液作為低熱傳導部形成用的樹脂組成物使用。
之後，在可剝離的支持基材(Lintec社製、「SP-PET382150」)的已被剝離處理的表面，使用點膠機(武藏ENGINEERING社製、「ML-808FXcom-CE」)塗佈上述高熱傳導部形成用的樹脂組成物，在90℃乾燥1分鐘，去除溶劑，形成直條狀圖案(寬 1mm×長100mm、厚50μm、圖案中心間距2mm)的高熱傳導部34。而且，從其上，使用塗料器塗佈低熱傳導部形成用的樹脂組成物，在120℃乾燥1分鐘，在該高熱傳導部的直條狀圖案之間，形成與高熱傳導相同厚度的低熱傳導部35，製得基材。又確認高熱傳導部34上沒有形成低熱傳導部35。高熱傳導部34與低熱傳導部35的厚度的差的絕對值為0μm。
另一方面，在剝離片(Lintec社製)的已被剝離處理的表面，塗佈矽酮系接著劑，在90℃乾燥1分鐘，形成厚度10μm的接著劑層40。
將接著劑層40與基材貼合，製作以剝離片及可剝離的支持基材挾持的如第2圖(a)所示構成之熱傳導性接著片。與上述基材的接著劑層相接的表面，在相反側表面，高熱傳導部34和低熱傳導部35的平面高低差實質上不存在。
又高熱傳導部在150℃的儲存彈性率為4.2MPa，低熱傳導部在150℃的儲存彈性率為0.2MPa。
(2)熱電轉換裝置之製作
將所得的熱傳導性接著片2個剝離去除剝離片及可剝離的支持基材，如第6圖所示，分別層積於形成熱電轉換模組37的熱電元件側的表面與支持體36側的表面，製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
(實施例2)
除了在高熱傳導部的形成中，使用作為熱傳導率調整用物質之導電性碳化合物的奈米碳管(Nano-C社製、SWCNT)，代替氮化硼及氧化鋁，製作基材以外，其餘同實施例1製作熱傳導 性接著片。使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。高熱傳導部和低熱傳導部的厚度的差的絕對值為0μm。又與上述基材的接著劑層相接的表面，相反側表面，高熱傳導部和低熱傳導部的平面高低差實質上不存在。
又高熱傳導部在150℃的儲存彈性率為4.0MPa，低熱傳導部在150℃的儲存彈性率為0.2MPa。
(實施例3)
使用實施例1所使用之前述高熱傳導部形成用的樹脂組成物，同實施例1，在可剝離的支持基材的已被剝離處理的表面，形成直條狀圖案(寬1mm×長100mm、厚50μm、圖案中心間距2mm)的高熱傳導部。
之後，於其上塗布實施例1所使用之低熱傳導部形成用的樹脂組成物，在120℃乾燥1分鐘，形成厚度75μm的低熱傳導部，製作基材。在該高熱傳導部的直條狀圖案之間，形成厚度75μm的低熱傳導部，該高熱傳導部上形成厚度25μm的低熱傳導部的構成。高熱傳導部與低熱傳導部的厚度的差的絕對值為25μm。而且，同實施例1層積接著劑層，製作如第2圖(c)所示之構成的熱傳導性接著片。又與上述基材的接著劑層相接的表面，在相反側的表面，高熱傳導部和低熱傳導部的平面高低差實質上不存在。
使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。
(實施例4)
從實施例3所得到的基材剝離可剝離的支持基材，使露出 的表面與接著劑層貼合，製作如第2圖(f)所示之構成的熱傳導性接著片。所得的熱傳導性接著片的基材與接著劑層相接的表面，在相反側的表面，全部以低熱傳導部構成。使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。
(實施例5)
除了將基材內的高熱傳導部和低熱傳導部的構成相反，即將高熱傳導部作為低熱傳導部、低熱傳導部作為高熱傳導部以外，其餘同實施例3製作如第2圖(b)所示之熱傳導性接著片。使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。
(實施例6)
除了將基材內的高熱傳導部和低熱傳導部的構成相反以外，其餘同實施例4製作如第2圖(g)所示之熱傳導性接著片。使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。
(實施例7)
使用實施例1所使用之前述高熱傳導部形成用的樹脂組成物，同實施例1，在可剝離的支持基材的已被剝離處理的表面，形成直條狀圖案(寬1mm×長100mm、厚50μm、圖案中心間距2mm)的高熱傳導部。
之後，於可剝離的支持基材的已被剝離處理的表面，塗布實施例1所使用之低熱傳導部形成用的樹脂組成物，在120℃乾燥1分鐘，形成厚度25μm的低熱傳導部。
之後將低熱傳導部和高熱傳導部貼合，製作基材。所得的基材為在厚度25μm的低熱傳導部上，層積厚度50μm的直條狀圖案的高熱傳導部之構成。而且，將實施例1所使用之接著劑 層，層積在不具有該直條狀圖案的低熱傳導部的相反側的表面，製作如第2圖(e)所示之構成的熱傳導性接著片。使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。
(實施例8)
除了將基材內的高熱傳導部和低熱傳導部的構成相反以外，其餘同實施例7製作如第2圖(d)所示之熱傳導性接著片。使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。
(比較例1)
使用PGS石墨片(PanasonicDevice社製，熱傳導率：1950(W/m．K)、厚度：100μm)作為基材，同實施例1層積接著劑層，製作熱傳導性接著片。使用所得的熱傳導性接著片，同實施例1製作熱電轉換裝置。
(比較例2)
不在被接著體貼附熱傳導性接著片，進行溫度差的測定。又不在熱電轉換模組37層積熱傳導性接著片，進行電子裝置評估。
實施例1~8及比較例1、2所得的熱電轉換裝置的評估結果如表1所示。
Figure 103133159-A0202-12-0025-1
在實施例1~8所使用之本發明的熱傳導性接著片，比起比較例，可知與高熱傳導部鄰接的低熱傳導部之間的溫度差大。又可知在本發明的熱傳導性接著片適用於熱電轉換裝置的情形，可得到大的輸出。
產業可利用性
本發明之熱傳導性接著片，特別是在貼附於電子裝置之一的熱電轉換裝置的熱電轉換模組的情形，由於在熱電元件的厚度方向可效率良好地提供溫度差，而可使發電效率高的發電，與習知型相比，可減少熱電轉換模組的設置數目，關係規模縮小及成本降低。又同時，藉由使用本發明之熱傳導性接著片，作為可撓型的熱電轉裝置，設置於不具有平坦表面的廢熱源及放熱源等，也不受限於設置的場所而可使用。
1‧‧‧熱傳導性接著片
4a,4b‧‧‧高熱傳導部
5a,5b‧‧‧低熱傳導部
7‧‧‧基材
8‧‧‧接著劑層

Claims (9)

  1. 一種熱傳導性接著片，其包括含有高熱傳導部及低熱傳導部之基材、以及接著劑層，在該基材的一表面層積接著劑層，且該基材的另一表面由該低熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面、及該高熱傳導部與該接著劑層相接面的相反側表面所構成，或者該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分，該高熱傳導部與該低熱傳導部由樹脂組成物所形成，構成該高熱傳導部的樹脂組成物包含熱傳導性填充材料及/或導電性碳化合物，該熱傳導性填充材料係選自由金屬氧化物及金屬氮化物所構成之群組之至少1種。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該高熱傳導部與該低熱傳導部各自獨立構成該基材厚度的全部。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該熱傳導性填充材料包含金屬氧化物與金屬氮化物。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該導電性碳化合物包含選自由碳黑、碳奈米管、石墨烯、及碳奈米纖維所構成之群組的至少1種。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該基材的高熱傳導部的熱傳導率為1.0(W/m‧K)以上，且低熱傳導部的熱傳導率未滿0.5(W/m‧K)。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該接 著劑層的厚度對該基材的厚度之比(接著劑層/基材)為0.005~1.0。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該接著劑層包含矽酮系接著劑。
  8. 一種電子裝置，其層積有如申請專利範圍第1項所記載之熱傳導性接著片。
  9. 一種如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片之製造方法，包含：在可剝離的支持基材上，形成由樹脂組成物所形成之高熱傳導部、及由樹脂組成物所形成之低熱傳導部所構成的基材之步驟；以及在該基材上層積接著劑層之步驟。
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