KR102233540B1 - 열 전도성 접착 시트, 그의 제조 방법 및 그것을 사용한 전자 디바이스 - Google Patents

열 전도성 접착 시트, 그의 제조 방법 및 그것을 사용한 전자 디바이스 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 전자 디바이스에 적층함으로써 효율적으로 열을 방열할 수 있고, 또한 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열하여, 해당 전자 디바이스의 내부에 충분한 온도 차를 부여할 수 있는 열 전도성 접착 시트, 그의 제조 방법 및 그것을 사용한 전자 디바이스를 제공하는 것이며, 고열 전도부와 저열 전도부를 포함하는 기재와, 접착제층을 포함하는 열 전도성 접착 시트로서, 해당 기재의 한쪽 면에 접착제층이 적층되고, 또한 해당 기재의 다른 쪽 면이, 해당 저열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면과, 해당 고열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면으로 구성되거나, 또는 해당 고열 전도부와 해당 저열 전도부 중 적어도 어느 쪽이 해당 기재의 두께의 일부분을 구성하고 있는 열 전도성 접착 시트, 및 해당 열 전도성 접착 시트를 제조하는 방법, 및 해당 열 전도성 접착 시트를 사용한 전자 디바이스이다.

Description

열 전도성 접착 시트, 그의 제조 방법 및 그것을 사용한 전자 디바이스{HEAT-CONDUCTIVE ADHESIVE SHEET, MANUFACTURING METHOD FOR SAME, AND ELECTRONIC DEVICE USING SAME}
본 발명은 열 전도성 접착 시트에 관한 것이며, 특히 전자 디바이스에 사용되는 열 전도성 접착 시트, 그의 제조 방법 및 그것을 사용한 전자 디바이스에 관한 것이다.
종래부터, 전자 디바이스 등의 내부에 있어서 열을 해방시키거나 또는 열의 흐름을 특정한 방향으로 제어하기 위하여, 고열 전도성을 포함하는 시트상의 방열 부재가 사용되고 있다. 전자 디바이스로서는, 예를 들어 열전 변환 디바이스, 광전 변환 디바이스, 대규모 집적 회로 등의 반도체 디바이스 등을 들 수 있다.
최근 들어 반도체 디바이스에 있어서는, 해당 반도체 디바이스의 소형화 및 고밀도화 등에 수반하여 동작 시에 내부로부터 발생하는 열이 보다 고온이 되어, 방열을 충분히 할 수 없는 경우에는 해당 반도체 디바이스 자체의 특성이 저하되어 때로는 오동작을 야기하고, 최종적으로는 반도체 디바이스의 파괴 또는 수명의 저하로 이어지는 경우가 있다. 이러한 경우, 반도체 디바이스로부터 발생하는 열을 효율적으로 외부로 방열하기 위한 방법으로서, 반도체 디바이스와 히트 싱크(금속 부재) 사이에 열 전도성이 우수한 방열 시트를 설치하는 것이 행해지고 있다.
또한 이러한 전자 디바이스 중에서 열전 변환 디바이스에 있어서는, 상술한 방열의 제어에 관한 것이기는 하지만, 열전 소자의 편면에 부여된 열을, 열전 소자의 내부의 두께 방향으로 온도 차가 커지도록 제어하면 얻어지는 전력이 커지는 점에서, 시트상의 방열 부재를 사용하여 특정한 방향으로 선택적으로 방열을 제어하는(열전 소자의 내부에 온도 차를 효율적으로 부여하는) 검토가 이루어지고 있다. 특허문헌 1에서는, 도 7에 도시한 바와 같은 구조를 갖는 열전 변환 소자가 개시되어 있다. 즉, P형 열전 소자(41)와 N형 열전 소자(42)를 직렬로 접속하고, 그의 양단부에 열 기전력 취출 전극(43)을 배치하여 열전 변환 모듈(46)을 구성하고, 해당 열전 변환 모듈(46)의 양면에, 2종류의 열 전도율이 상이한 재료로 구성된 유연성을 갖는 필름상 기판(44, 45)을 설치한 것이다. 해당 필름상 기판(44, 45)에는, 상기 열전 변환 모듈(46)과의 접합면측에 열 전도율이 낮은 재료(폴리이미드)(47, 48)가 마련되고, 상기 열전 변환 모듈(46)의 접합면과 반대측에, 열 전도율이 높은 재료(구리)(49, 50)가 필름상 기판(44, 45)의 외면의 일부분에 위치하도록 마련되어 있다. 특허문헌 2에서는, 도 8에 도시하는 구조를 갖는 열전 변환 모듈이 개시되어 있으며, 저열 전도율의 부재(51, 52)에 고열 전도율 부재를 겸하는 전극(54)이 매립되고, 그들이 열전 소자(53)에 대하여 도전성 접착제층(55) 및 절연성 접착제층(56)을 개재하여 배치되어 있다.
일본 특허 제3981738호 공보 일본 특허 공개 제2011-35203호 공보
상술한 바와 같이, 특히 반도체 디바이스를 주된 것으로 하는 전자 디바이스에 있어서, 열을 외부로 보다 효율적으로 방열시킬 수 있는 방열 시트나, 열 전도성이 우수한 것에 더하여, 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열하여, 해당 전자 디바이스의 내부에 온도 구배를 발생시키는 기능을 갖는 열 전도성 시트 등이 요구되고 있다.
본 발명은 상기 문제를 감안하여 전자 디바이스에 적층함으로써 효율적으로 열을 방열할 수 있고, 또한 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열하여, 해당 전자 디바이스의 내부에 충분한 온도 차를 부여할 수 있는 열 전도성 접착 시트, 그의 제조 방법 및 그것을 사용한 전자 디바이스를 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명자들은 상기 과제를 해결하고자 예의 검토를 거듭한 결과, 열 전도성 접착 시트를, 고열 전도부와 저열 전도부를 포함하는 기재와, 해당 기재의 한쪽 면에 접착제층을 적층하는 구성으로 하고, 또한 저열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면과, 고열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면으로 해당 기재의 다른 쪽 면을 구성하거나, 또는 해당 고열 전도부와 해당 저열 전도부 중 적어도 어느 쪽이 해당 기재의 두께의 일부분을 구성함으로써, 상기 과제를 해결하는 것을 알아내어, 본 발명을 완성하였다.
즉, 본 발명은 이하의 (1) 내지 (12)를 제공하는 것이다.
(1) 고열 전도부와 저열 전도부를 포함하는 기재와, 접착제층을 포함하는 열 전도성 접착 시트로서, 해당 기재의 한쪽 면에 접착제층이 적층되고, 또한 해당 기재의 다른 쪽 면이, 해당 저열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면과, 해당 고열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면으로 구성되거나, 또는 해당 고열 전도부와 해당 저열 전도부 중 적어도 어느 쪽이 해당 기재의 두께의 일부분을 구성하고 있는 것을 특징으로 하는 열 전도성 접착 시트.
(2) 상기 고열 전도부와 상기 저열 전도부가 각각 독립적으로 상기 기재의 전부의 두께를 구성하고 있는, 상기 (1)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(3) 상기 고열 전도부 및 상기 저열 전도부가 수지 조성물로 형성되는, 상기 (1)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(4) 상기 고열 전도부를 구성하는 상기 수지 조성물에 열 전도성 필러 및/또는 도전성 탄소 화합물을 포함하는, 상기 (3)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(5) 상기 열 전도성 필러가 금속 산화물, 금속 질화물 및 금속으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는, 상기 (4)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(6) 상기 열 전도성 필러가 금속 산화물과 금속 질화물을 포함하는, 상기 (4)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(7) 상기 도전성 탄소 화합물이 카본 블랙, 카본 나노튜브, 그래핀 및 카본 나노파이버로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는, 상기 (4)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(8) 상기 기재의 고열 전도부의 열 전도율이 1.0(W/m·K) 이상이고, 또한 저열 전도부의 열 전도율이 0.5(W/m·K) 미만인, 상기 (1)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(9) 상기 기재의 두께에 대한 상기 접착제층의 두께의 비율(접착제층/기재)이 0.005 내지 1.0인, 상기 (1)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(10) 상기 접착제층이 실리콘계 접착제를 포함하는, 상기 (1)에 기재된 열 전도성 접착 시트.
(11) 상기 (1)에 기재된 열 전도성 접착 시트를 적층한 전자 디바이스.
(12) 상기 (1)에 기재된 열 전도성 접착 시트를 제조하는 방법으로서, 박리 가능한 지지 기재 상에, 수지 조성물로 형성되는 고열 전도부와 수지 조성물로 형성되는 저열 전도부로 기재를 형성하는 공정, 및 해당 기재에 접착제층을 적층하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는, 열 전도성 접착 시트의 제조 방법.
본 발명의 열 전도성 접착 시트에 따르면, 전자 디바이스에 적층함으로써 효율적으로 열을 확산시킬 수 있고, 또한 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열하여, 해당 전자 디바이스의 내부에 충분한 온도 차를 부여할 수 있다. 전자 디바이스 등의 내부에 있어서, 열을 해방시키거나 또는 열의 흐름을 특정한 방향으로 선택적으로 제어할 수 있기 때문에, 특히 열전 변환 디바이스에 사용했을 경우, 열전 소자에 효율적으로 온도 차를 부여할 수 있어 발전 효율이 높은 발전이 가능해진다.
도 1은 본 발명의 열 전도성 접착 시트의 일례를 도시하는 사시도이다.
도 2는 본 발명의 열 전도성 접착 시트의 다양한 예를 도시하는 단면도이다.
도 3은 본 발명의 열 전도성 접착 시트를 열전 변환 모듈에 부착했을 때의 열전 변환 디바이스의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 4는 본 발명의 열 전도성 접착 시트와 열전 변환 모듈을 구성 요소마다 분해한 사시도의 일례를 도시하며, (a)가 열전 변환 모듈의 지지체 표면측의 열전 소자에 설치되는 열 전도성 접착 시트의 사시도이고, (b)가 열전 변환 모듈의 사시도이며, (c)가 열전 변환 모듈의 지지체 이면측에 설치되는 열 전도성 접착 시트의 사시도이다.
도 5는 본 발명의 열 전도성 접착 시트의 고열 전도부와 저열 전도부의 온도 차를 측정하기 위한 구성의 설명도이며, (a)가 열 전도성 접착 시트이고, (b)가 피착체로서 사용한 유리 기판의 사시도이다.
도 6은 본 발명의 실시예에 사용한 열전 변환 모듈의 사시도이다.
도 7은 종래의 열전 변환 디바이스의 구성의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 8은 종래의 열전 변환 디바이스의 구성의 다른 일례를 도시하는 단면도이다.
[열 전도성 접착 시트]
본 발명의 열 전도성 접착 시트는, 고열 전도부와 저열 전도부를 포함하는 기재와, 접착제층을 포함하는 열 전도성 접착 시트로서, 해당 기재의 한쪽 면에 접착제층이 적층되고, 또한 해당 기재의 다른 쪽 면이, 해당 저열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면과, 해당 고열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면으로 구성되거나, 또는 해당 고열 전도부와 해당 저열 전도부 중 적어도 어느 쪽이 해당 기재의 두께의 일부분을 구성하고 있는 것을 특징으로 하고 있다.
본 발명의 열 전도성 접착 시트는 기재와 접착제층으로 구성되어 있다.
본 발명의 열 전도성 접착 시트의 구성 등을 도면을 이용하여 설명한다.
<기재>
기재는 열 전도율이 서로 다른 고열 전도부와 저열 전도부로 구성된다.
도 1에, 본 발명의 열 전도성 접착 시트의 사시도의 일례를 도시한다. 열 전도성 접착 시트(1)는, 고열 전도부(4a, 4b)와 저열 전도부(5a, 5b)를 포함하는 기재(7)와, 접착제층(8)으로 구성되며, 고열 전도부와 저열 전도부는 교대로 배치되어 있다. 즉, 기재(7)의 한쪽 면에 접착제층(8)이 적층되고, 또한 기재(7)의 다른 쪽 면이, 저열 전도부(5a, 5b)의 접착제층(8)과 접하는 면과는 반대측의 면과, 고열 전도부(4a, 4b)의 접착제층(8)과 접하는 면과는 반대측의 면으로 구성되어 있다.
열 전도성 접착 시트(1)의 기재(7)를 구성하는 고열 전도부와 저열 전도부의 배치(이하, 두께의 구성이라 하는 경우가 있음)는, 이하에서 설명하는 바와 같이 특별히 제한되지 않는다.
도 2에, 본 발명의 열 전도성 접착 시트의 단면도(배치를 포함함)의 다양한 예를 도시한다. 도 2의 (a)는 도 1의 단면도이며, 고열 전도부(4)와 저열 전도부(5)가 각각 독립적으로 기재(7) 전부의 두께를 구성하고 있다. 또한 도 2의 (b) 내지 (g)는, 고열 전도부(4)와 저열 전도부(5) 중 적어도 어느 쪽이 기재의 두께의 일부분을 구성하고 있다. 구체적으로는, 도 2의 (b), (d)는 저열 전도부(5)가 기재(7)의 두께의 일부분을 구성하고, 기재(7)의 접착제층(8)과 접하는 면은 고열 전도부(4)만으로 형성되어 있다. 또한 도 2의 (c), (e)는 고열 전도부(4)가 기재(7)의 두께의 일부분을 구성하고, 기재(7)의 접착제층(8)과 접하는 면은 저열 전도부(5)만으로 형성되어 있다. 도 2의 (f)는 고열 전도부(4)가 기재(7)의 두께의 일부분을 구성하며, 기재(7)의 접착제층(8)과 접하는 면은 고열 전도부(4)와 저열 전도부(5)의 양쪽으로 형성되어 있고, 기재(7)의 접착제층(8)과 접하는 면과는 반대측의 면은 저열 전도부(5)만으로 형성되어 있다. 도 2의 (g)는 저열 전도부(5)가 기재(7)의 두께의 일부분을 구성하며, 기재(7)의 접착제층(8)과 접하는 면은 고열 전도부(4)와 저열 전도부(5)의 양쪽으로 형성되어 있고, 기재(7)의 접착제층(8)과 접하는 면과는 반대측의 면은 고열 전도부(4)만으로 형성되어 있다. 기재(7)의 두께의 구성은, 적용하는 전자 디바이스의 사양에 맞추어 적절히 선택할 수 있다. 예를 들어 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열한다는 관점에서, 예를 들어 도 2의 (a) 내지 (g)의 두께의 구성을 선택하는 것이 바람직하고, 고열 전도부와 저열 전도부가 각각 독립적으로 기재 전부의 두께를 구성하고 있는, 즉 (a)의 두께의 구성이 더욱 바람직하다. 또한 전자 디바이스의 내부로부터 발생하는 열을 외부로 효율적으로 방열하는 관점에서, 예를 들어 도 2의 (a) 내지 (g)의 두께의 구성을 전자 디바이스의 사양에 맞추어 선택할 수 있다. 이때, 예를 들어 고열 전도부의 체적을 크게, 또한 적용하는 디바이스면에 대향하는 면적을 크게 하는 구성으로 함으로써, 방열량을 효율적으로 제어할 수 있기 때문에 바람직하다.
<고열 전도부>
고열 전도부는 수지 조성물, 금속 등으로 형성되지만, 유연성이 우수한 기재가 얻어지는 점에서, 수지 조성물로 형성되는 것이 바람직하다. 상기 고열 전도부의 형상은 특별히 제한은 없으며, 후술하는 전자 디바이스 등의 사양에 따라 적절히 변경할 수 있다. 여기서, 본 발명에 있어서의 고열 전도부는, 후술하는 저열 전도부보다도 열 전도율이 높은 쪽을 말한다.
(수지)
본 발명에 사용하는 수지는 특별히 한정되지 않지만, 전자 부품 분야 등에서 사용되고 있는 것 중에서 임의의 수지를 적절히 선택할 수 있다.
수지로서는 열경화성 수지, 열가소성 수지, 광경화성 수지 등을 들 수 있다. 상기 고열 전도부를 구성하는 수지로서는, 예를 들어 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀계 수지; 폴리스티렌 등의 스티렌계 수지; 폴리메타크릴산메틸 등의 아크릴계 수지; 폴리아미드(나일론 6, 나일론 66 등), 폴리m-페닐렌이소프탈아미드, 폴리p-페닐렌테레프탈아미드 등의 폴리아미드계 수지; 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리아릴레이트 등의 폴리에스테르계 수지; 노르보르넨계 중합체, 단환의 환상 올레핀계 중합체, 환상 공액 디엔계 중합체, 비닐 지환식 탄화수소 중합체, 및 이들의 수소화물 등의 시클로올레핀계 중합체; 염화비닐; 폴리이미드; 폴리아미드이미드; 폴리페닐렌에테르; 폴리에테르케톤; 폴리에테르에테르케톤; 폴리카르보네이트; 폴리술폰, 폴리에테르술폰 등의 폴리술폰계 수지; 폴리페닐렌술피드; 실리콘 수지; 및 이들 고분자의 2종 이상의 조합 등을 들 수 있다. 이들 중에서도, 내열성이 우수하고 방열성이 저하되기 어렵다는 점에서, 폴리아미드계 수지, 폴리이미드, 폴리아미드이미드 및 실리콘 수지가 바람직하다.
고열 전도부는 후술하는 원하는 열 전도율로 조정하기 위하여, 상기 수지와 열 전도성 필러 및/또는 도전성 탄소 화합물을 포함하는 수지 조성물로 형성되는 것이 바람직하다.
이하, 열 전도성 필러 및 도전성 탄소 화합물을 「열 전도율 조정용 물질」이라 하는 경우가 있다.
(열 전도성 필러 및 도전성 탄소 화합물)
열 전도성 필러로서는 특별히 제한은 없지만, 실리카, 알루미나, 산화마그네슘 등의 금속 산화물, 질화규소, 질화알루미늄, 질화마그네슘, 질화붕소 등의 금속 질화물, 구리, 알루미늄 등의 금속으로부터 선택되는 적어도 1종, 또한 도전성 탄소 화합물로서는 카본 블랙, 카본 나노튜브(CNT), 그래핀, 카본 나노파이버 등으로부터 선택되는 적어도 1종이 바람직하다. 이들 열 전도성 필러 및 도전성 탄소 화합물은 1종 단독으로, 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다. 이들 중에서도, 열 전도율 조정용 물질로서는 열 전도성 필러가 바람직하다. 또한 열 전도성 필러로서는 금속 산화물과 금속 질화물을 포함하는 것이 보다 바람직하다. 또한 열 전도성 필러로서 금속 산화물과 금속 질화물을 포함하는 경우, 금속 산화물과 금속 질화물의 질량 비율은 10:90 내지 90:10이 바람직하고, 20:80 내지 80:20이 보다 바람직하며, 50:50 내지 75:25가 더욱 바람직하다.
열 전도율 조정용 물질의 형상은 특별히 제한되는 것은 아니지만, 적용하는 디바이스, 소자 등에 부착했을 때, 그들의 접촉 또는 기계적 손상에 의하여 전자 디바이스, 소자 등의 전기 특성 등이 손상되지 않는 형상이면 되며, 예를 들어 판상(인편상을 포함함), 구상, 침상, 봉상, 섬유상 중 어느 것일 수도 있다.
열 전도율 조정용 물질의 크기는, 고열 전도부의 두께 방향으로 열 전도율 조정용 물질을 균일하게 분산시켜 열 전도성을 향상시키는 관점에서, 예를 들어 평균 입자 직경이 0.1 내지 200㎛가 바람직하고, 1 내지 100㎛가 보다 바람직하며, 5 내지 50㎛가 더욱 바람직하고, 10 내지 30㎛가 특히 바람직하다. 또한 평균 입자 직경은, 예를 들어 쿨터 카운터법에 의하여 측정할 수 있다. 열 전도율 조정용 물질의 평균 입자 직경이 이 범위에 있으면, 개개의 물질 내부에서의 열 전도가 작아지는 일도 없으며, 그 결과 고열 전도부의 열 전도율이 향상된다. 또한 입자끼리의 응집이 일어나기 어려워 균일하게 분산시킬 수 있고, 또한 고열 전도부로의 충전 밀도가 충분해져 물질 계면에 있어서 고열 전도부가 물러지는 일도 없다.
열 전도율 조정용 물질의 함유량은 원하는 열 전도율에 따라 적절히 조정되며, 수지 조성물 중 40 내지 99질량％가 바람직하고, 50 내지 95질량％가 보다 바람직하며, 50 내지 80질량％가 특히 바람직하다. 열 전도율 조정용 물질의 함유량이 이 범위에 있으면, 방열 특성, 내절성, 내굴곡성이 우수하여, 고열 전도부의 강도가 유지된다.
(기타 성분)
고열 전도부에는, 필요에 따라 적절한 범위 내에서 예를 들어 광 중합 개시제, 가교제, 충전제, 가소제, 노화 방지제, 산화 방지제, 자외선 흡수제, 안료나 염료 등의 착색제, 점착 부여제, 대전 방지제, 커플링제 등의 첨가제가 포함되어 있을 수도 있다.
<저열 전도부>
저열 전도부의 형상은 상기 고열 전도부의 형상과 마찬가지로 특별히 제한은 없으며, 후술하는 전자 디바이스 등의 사양에 따라 적절히 변경할 수 있다. 여기서, 본 발명의 저열 전도부는 상기 고열 전도부보다도 열 전도율이 낮은 쪽을 말한다.
저열 전도부는 상기 고열 전도부보다도 열 전도율이 낮은 재료이면 특별히 한정되지 않으며, 수지 조성물, 금속 등으로 형성된다. 그 중에서도, 유연성이 우수한 기재가 얻어지는 점에서, 수지 조성물(본 발명에 있어서는, 상술한 열 전도율 조정용 물질 등을 포함하지 않는 경우에도 수지 조성물이라 칭함)로 형성되는 것이 바람직하다. 수지로서는 특별히 제한되지 않지만, 상술한 고열 전도부에 사용한 수지와 동일한 종류의 수지를 들 수 있다. 통상, 기계적 특성, 접착성 등의 관점에서, 고열 전도부에 사용하는 수지와 동일한 수지를 사용한다.
또한 상기 고열 전도부의 열 전도율보다 충분히 낮으면, 해당 수지 조성물 중에 열 전도율 조정용 물질을 포함하고 있을 수도 있지만, 상기 고열 전도부의 열 전도율과의 차를 크게 하기 위하여 열 전도율 조정 물질을 포함하지 않는 것이 보다 바람직하다.
(기타 성분)
저열 전도부에는, 상기 고열 전도부와 마찬가지로 필요에 따라 적절한 범위 내에서, 동일한 종류의 첨가제가 더 포함되어 있을 수도 있다.
고열 전도부 및 저열 전도부 각각의 층의 두께는 1 내지 200㎛가 바람직하고, 3 내지 100㎛가 더욱 바람직하다. 이 범위이면, 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열할 수 있다. 또한 고열 전도부 및 저열 전도부 각각의 층의 두께는 동일할 수도, 상이할 수도 있다.
고열 전도부 및 저열 전도부 각각의 층의 폭은, 적용하는 전자 디바이스의 사양에 따라 적절히 조정하여 사용하는데, 통상 0.01 내지 3㎜, 바람직하게는 0.1 내지 2㎜, 더욱 바람직하게는 0.5 내지 1.5㎜이다. 이 범위이면, 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열할 수 있다. 또한 고열 전도부 및 저열 전도부 각각의 층의 폭은 동일할 수도, 상이할 수도 있다.
고열 전도부의 열 전도율은 저열 전도부의 열 전도율에 비하여 충분히 높으면 되며, 열 전도율이 0.5(W/m·K) 이상이 바람직하고, 1.0(W/m·K) 이상이 보다 바람직하며, 1.3(W/m·K) 이상이 더욱 바람직하다. 고열 전도부의 열 전도율의 상한은 특별히 제한은 없지만, 통상 2000(W/m·K) 이하가 바람직하고, 500(W/m·K) 이하가 보다 바람직하다.
저열 전도부의 열 전도율은 0.5(W/m·K) 미만이 바람직하고, 0.3(W/m·K) 이하가 보다 바람직하며, 0.25(W/m·K) 이하가 더욱 바람직하다. 고열 전도부 및 저열 전도부 각각의 열 전도율이 상기와 같은 범위에 있으면, 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열할 수 있다.
고열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률은 0.1㎫ 이상이 바람직하고, 0.15㎫ 이상이 보다 바람직하며, 1㎫ 이상이 더욱 바람직하다. 또한 저열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률은 0.1㎫ 이상이 바람직하고, 0.15㎫ 이상이 보다 바람직하며, 1㎫ 이상이 더욱 바람직하다. 고열 전도부 및 저열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률이 0.1㎫ 이상인 경우에는, 기재가 과도하게 변형되는 것이 억제되어 안정적으로 방열할 수 있다. 고열 전도부 및 저열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률의 상한은 특별히 한정되지 않지만, 500㎫ 이하인 것이 바람직하고, 100㎫ 이하인 것이 보다 바람직하며, 50㎫ 이하인 것이 더욱 바람직하다.
고열 전도부 및 저열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률은, 상술한 수지나 열 전도율 조정용 물질의 함유량에 의하여 조정할 수 있다.
또한 150℃에서의 저장 탄성률은 동적 탄성률 측정 장치[TA 인스트루먼트 사 제조, 기종명 「DMA Q800」]에 의하여, 초기 온도를 15℃, 승온 속도 3℃/min으로 150℃까지 승온시키고, 주파수 11㎐에서 측정된 값이다.
고열 전도부 및 저열 전도부의 배치 및 그들의 형상은, 어느 쪽도 원하는 성능이 손상되지 않는 한, 특별히 제한되지 않는다.
상기 기재의 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면(즉, 저열 전도부와 고열 전도부가 각각 독립적으로 기재 전부의 두께를 구성했을 경우: 도 1, 도 2의 (a))에 있어서, 고열 전도부와 저열 전도부의 단차는 10㎛ 이하인 것이 바람직하고, 5㎛ 이하인 것이 보다 바람직하며, 실질적으로 존재하지 않는 것이 더욱 바람직하다.
고열 전도부와 저열 전도부 중 적어도 어느 쪽이 해당 기재 두께의 일부분을 구성하고 있는 예를 들어 도 2의 (b), (c)의 경우, 고열 전도부와 저열 전도부의 단차는 10㎛ 이하인 것이 바람직하고, 5㎛ 이하인 것이 보다 바람직하며, 실질적으로 존재하지 않는 것이 더욱 바람직하다. 또한 고열 전도부와 저열 전도부로 소정의 단차가 마련되어 있는 도 2의 (d), (e)의 경우, 기재의 두께를 고열 전도부와 저열 전도부로 이루어지는 두께로 했을 때의, 고열 전도부와 저열 전도부의 단차는 해당 기재 두께에 대하여 10 내지 90％가 바람직하다. 또한 기재에 있어서, 고열 전도부와 저열 전도부의 체적 비율은 10:90 내지 90:10인 것이 바람직하고, 20:80 내지 80:20인 것이 보다 바람직하며, 30:70 내지 70:30인 것이 더욱 바람직하다.
<접착제층>
접착제층을 구성하는 접착제로서는, 예를 들어 고무계 접착제, 아크릴계 접착제, 우레탄계 접착제, 실리콘계 접착제, 올레핀계 접착제, 에폭시계 접착제 등의 공지된 접착제를 들 수 있다. 이 중에서, 내열성이 우수하고, 열 전도율이 높으며, 방열성이 우수하다는 관점에서, 실리콘계 접착제가 바람직하게 사용된다.
접착제층에는, 본 발명의 목적이 손상되지 않는 범위에서 예를 들어 점착 부여제, 가소제, 광 중합성 화합물, 광 중합 개시제, 발포제, 중합 금지제, 노화 방지제, 충전제, 커플링제, 대전 방지제 등의 기타 성분을 첨가할 수도 있다.
접착제층의 두께는 1 내지 200㎛가 바람직하고, 5 내지 100㎛가 더욱 바람직하다. 이 범위이면, 열 전도성 접착 시트로서 사용했을 경우, 방열에 관한 제어 성능에 영향을 미치지 않고, 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열할 수 있다.
열 전도성 접착 시트의 방열에 관한 제어 성능과, 점착력의 균형을 조정한다는 관점에서, 상기 기재의 두께와 상기 접착제층의 두께의 비율(접착제층/기재)이 0.005 내지 1.0인 것이 바람직하고, 0.01 내지 0.8인 것이 보다 바람직하며, 0.1 내지 0.5인 것이 더욱 바람직하다.
<박리 시트>
열 전도성 접착 시트는 접착제층의 표면에 박리 시트를 갖고 있을 수도 있다. 박리 시트로서는, 예를 들어 글라신지, 코팅지, 라미네이트지 등의 종이 및 각종 플라스틱 필름에, 실리콘 수지, 불소 수지 등의 박리제를 등의 박리제를 도포 부착한 것 등을 들 수 있다. 해당 박리 시트의 두께에 대해서는 특별히 제한은 없지만, 통상 20 내지 150㎛이다. 본 발명에 사용하는 박리 시트에 사용하는 지지 기재로서는 플라스틱 필름을 사용하는 것이 바람직하다.
<전자 디바이스>
본 발명의 열 전도성 접착 시트를 적층한 전자 디바이스는 특별히 제한되지 않지만, 방열 등의 열 제어의 관점에서 열전 변환 디바이스, 광전 변환 디바이스, 대규모 집적 회로 등의 반도체 디바이스 등을 들 수 있다. 특히 열 전도성 접착 시트는 열전 변환 모듈에 적층함으로써, 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열할 수 있으며, 그 결과 열전 성능을 향상시킬 수 있기 때문에, 열전 변환 디바이스에 바람직하게 사용된다.
또한 열 전도성 접착 시트는 전자 디바이스의 편면에 적층할 수도 있고, 양면에 적층되어 있을 수도 있다. 전자 디바이스의 사양에 맞추어 적절히 선택한다.
이하, 전자 디바이스로서 열전 변환 디바이스의 경우를 예로 들어 설명한다.
(열전 변환 디바이스)
열전 변환 디바이스란, 열과 전기의 상호 에너지 변환을 행하는 열전 변환 소자의 내부에 온도 차를 부여함으로써 전력이 얻어지는 전자 디바이스이다.
도 3은, 본 발명의 열 전도성 접착 시트를 열전 변환 모듈에 적층했을 때의 열전 변환 디바이스의 일례를 도시하는 단면도이다. 도 3에 도시한 열전 변환 디바이스(10)는 지지체(도시하지 않음) 상에, P형 재료를 포함하는 박막의 P형 열전 소자(11), N형 재료를 포함하는 박막의 N형 열전 소자(12)로 구성되는 열전 변환 소자를 갖고, 또한 전극(13)을 설치하여 이루어지는 열전 변환 모듈(16)과, 해당 열전 변환 모듈(16)의 제1 면(17)에 적층된 열 전도성 접착 시트(1A), 또한 상기 제1 면(17)과는 반대측의 제2 면(18)에 적층된 열 전도성 접착 시트(1B)로 구성된다.
열 전도성 접착 시트(1A)는 고열 전도부(14a, 14b), 저열 전도부(15a, 15b, 15c)를 포함하는 기재와, 해당 기재의 한쪽 면에 적층된 접착제층(20)을 포함하고, 또한 열 전도성 접착 시트(1B)는 고열 전도부(14'a, 14'b, 14'c)와 저열 전도부(15'a, 15'b)를 포함하는 기재와, 해당 기재의 한쪽 면에 적층된 접착제층(20)을 포함한다.
도 4에, 본 발명의 열 전도성 접착 시트와 열전 변환 모듈을 구성 요소마다 분해한 사시도의 일례를 도시한다. 도 4에 있어서, (a)가 열전 변환 모듈의 지지체(19)의 표면측의 열전 소자에 설치되는 열 전도성 접착 시트(1A)의 사시도이고, (b)가 열전 변환 모듈(16)의 사시도이며, (c)가 열전 변환 모듈의 지지체(19)의 이면측에 설치되는 열 전도성 접착 시트(1B)의 사시도이다.
상기와 같은 구성을 취함으로써, 열 전도성 접착 시트(1A) 및 열 전도성 접착 시트(1B)로부터 효율적으로 열을 확산시킬 수 있다. 또한 열 전도성 접착 시트(1A)의 고열 전도부(14a, 14b)와, 열 전도성 접착 시트(1B)의 고열 전도부(14'a, 14'b, 14'c)가 대향하지 않도록 위치를 어긋나게 하여 적층함으로써, 열을 특정한 방향으로 선택적으로 방열시킬 수 있다. 이것에 의하여, 열전 변환 모듈에 효율적으로 온도 차를 부여할 수 있어, 발전 효율이 높은 열전 변환 디바이스가 얻어진다.
본 발명에 사용되는 열전 변환 모듈(16)은, 예를 들어 도 4의 (b)에 도시된 바와 같이, 지지체(19) 상에 P형 열전 소자(11)와 N형 열전 소자(12)와 전극(13)으로 구성된다. P형 열전 소자(11)와 N형 열전 소자(12)는 직렬 접속이 되도록 박막상으로 형성되며, 각각의 단부에서 전극(13)을 개재하여 접합되어 전기적으로 접속되어 있다. 또한 열전 변환 모듈(16)에 있어서의 P형 열전 소자(11)와 N형 열전 소자(12)는, 도 3에 도시한 바와 같이 「전극(13), P형 열전 소자(11), 전극(13), N형 열전 소자(12), 전극(13), ……」과 같이 배치할 수도 있고, 「전극(13), P형 열전 소자(11), N형 열전 소자(12), 전극(13), P형 열전 소자(11), N형 열전 소자(12), 전극(13), ……」과 같이 배치할 수도 있으며, 또한 「전극(13), P형 열전 소자(11), N형 열전 소자(12), P형 열전 소자(11), N형 열전 소자(12), … 전극(13)」과 같이 배치할 수도 있다.
상기 열전 소자에는, 특별히 제한되지 않지만, 열전 변환 모듈에 의하여 전기 에너지로 변환되는 열원의 온도 영역에 있어서, 제벡 계수의 절댓값이 크고, 열 전도율이 낮으며, 전기 전도율이 높은, 소위 열전 성능 지수가 높은 재료를 사용하는 것이 바람직하다.
P형 열전 소자 및 N형 열전 소자를 구성하는 재료로서는, 열전 변환 특성을 갖는 것이면 특별히 제한은 없지만, 비스무트텔루라이드, Bi2Te3 등의 비스무트-텔루르계 열전 반도체 재료, GeTe, PbTe 등의 텔루라이드계 열전 반도체 재료, 안티몬-텔루르계 열전 반도체 재료, ZnSb, Zn3Sb2, Zn4Sb3 등의 아연-안티몬계 열전 반도체 재료, SiGe 등의 실리콘-게르마늄계 열전 반도체 재료, Bi2Se3 등의 비스무트셀레나이트계 열전 반도체 재료, β-FeSi2, CrSi2, MnSi1 .73, Mg2Si 등의 실리사이드계 열전 반도체 재료, 산화물계 열전 반도체 재료, FeVAl, FeVAlSi, FeVTiAl 등의 호이슬러 재료 등이 사용된다.
P형 열전 소자(11) 및 N형 열전 소자(12)의 두께는 0.1 내지 100㎛가 바람직하고, 1 내지 50㎛가 더욱 바람직하다.
또한 P형 열전 소자(11)와 N형 열전 소자(12)의 두께는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 동일한 두께일 수도 상이한 두께일 수도 있다.
[열 전도성 접착 시트의 제조 방법]
본 발명의 열 전도성 접착 시트의 제조 방법은 고열 전도부와 저열 전도부를 포함하는 기재와, 접착제층으로 구성되며, 해당 기재의 한쪽 면에 접착제층이 적층되고, 또한 해당 기재의 다른 쪽 면이, 해당 저열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면과, 해당 고열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면으로 구성되거나, 또는 해당 고열 전도부와 해당 저열 전도부 중 적어도 어느 쪽이 해당 기재의 두께의 일부분을 구성하고 있는 열 전도성 접착 시트를 제조하는 방법으로서, 박리 가능한 지지 기재 상에, 수지 조성물로 형성되는 고열 전도부와 수지 조성물로 형성되는 저열 전도부로 기재를 형성하는 공정, 및 해당 기재에 접착제층을 적층하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.
<기재 형성 공정>
박리 가능한 지지 기재 상에, 고열 전도부 및 저열 전도부를 포함하는 기재를 형성하는 공정이다.
(지지 기재)
박리 가능한 지지 기재로서, 상술한 열 전도성 접착 시트의 접착제층의 표면에 갖는 박리 시트와 동일한 것을 사용할 수 있으며, 글라신지, 코팅지, 라미네이트지 등의 종이 및 각종 플라스틱 필름을 들 수 있다. 이 중에서, 실리콘 수지, 불소 수지 등의 박리제를 도포 부착한 플라스틱 필름이 바람직하다.
박리제의 도포 방법은 공지된 방법을 이용할 수 있다.
<고열 전도부 형성 공정>
고열 전도부를 형성하는 공정이다. 고열 전도부는 수지 조성물을 사용하여 지지 기재 상, 또는 지지 기재 상 및 저열 전도부 상에 형성된다. 수지 조성물의 도포 방법으로서는 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어 스텐실 인쇄, 디스펜서, 스크린 인쇄법, 롤 코팅법, 슬롯다이 등의 공지된 방법에 의하여 형성하면 된다.
본 발명에 사용하는 수지 조성물에 있어서 열경화성 수지를 사용했을 경우의 경화 조건으로서는, 사용하는 조성물에 따라 적절히 조정되지만, 80℃ 내지 150℃가 바람직하고, 보다 바람직하게는 90℃ 내지 120℃이다. 또한 필요에 따라, 경화는 가압하면서 행할 수도 있다.
또한 광경화성 수지를 사용했을 경우에는, 예를 들어 저압 수은등, 중압 수은등, 고압 수은등, 초고압 수은등, 카본 아크등, 메탈 할라이드 램프, 크세논 램프 등을 사용하여 자외선에 의하여 경화시킬 수 있다. 광량으로서, 통상 100 내지 1500mJ/㎠이다.
<저열 전도부 형성 공정>
저열 전도부를 형성하는 공정이다. 저열 전도부는 상술한 수지 조성물을 사용하여 지지 기재 상, 또는 지지 기재 상 및 고열 전도부 상에 형성된다. 수지 조성물의 도포 방법으로서는 특별히 한정되는 것은 아니며, 고열 전도부의 형성과 마찬가지로, 예를 들어 스텐실 인쇄, 디스펜서, 스크린 인쇄법, 롤 코팅법, 슬롯다이 등의 공지된 방법에 의하여 형성하면 된다. 또한 경화 방법에 대해서도, 고열 전도부의 경화 방법과 마찬가지이다.
또한 고열 전도부 및 저열 전도부의 형성 순서는 특별히 제한되지 않는다. 패턴 형상, 전자 디바이스의 사양 등에 따라 적절히 선택하면 된다.
<접착제층 적층 공정>
상기 기재 형성 공정에서 얻어진 기재에 접착제층을 적층하는 공정이다.
접착제층의 형성은 공지된 방법으로 행할 수 있으며, 상기 기재에 직접 형성할 수도 있고, 미리 박리 시트 상에 형성한 접착제층을 상기 기재에 접합하고, 접착제층을 기재에 전사시켜 형성할 수도 있다.
본 발명의 제조 방법에 따르면, 간편한 방법으로 전자 디바이스 등의 내부에 있어서 열을 해방시키거나 또는 열의 흐름을 특정한 방향으로 선택적으로 제어할 수 있으며, 또한 저비용의 열 전도성 접착 시트를 제조할 수 있다.
<실시예>
다음으로, 본 발명을 실시예에 의하여 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들 예에 의하여 전혀 한정되는 것은 아니다.
실시예, 비교예에서 제작한 열 전도성 시트의 열 전도율 측정, 온도 차의 평가 및 전자 디바이스의 평가는 이하의 방법으로 행하였다.
(a) 열 전도성 접착 시트의 열 전도율 측정
열 전도율 측정 장치(EKO사 제조, HC-110)를 사용하여 열 전도율을 측정하였다.
(b) 고열 전도부 및 저열 전도부의 온도 측정
얻어진 열 전도성 접착 시트의 박리 시트를 박리하여 노출된 접착제층을, 도 5에 도시한 바와 같이 소다 유리(크기 50㎜×50㎜, 두께 0.5㎜)를 포함하는 피착체(2)의 상면에 부착한 후, 타방측의 박리 가능한 지지 기재를 박리하였다. 이어서, 피착체(2)의 하면을 75℃에서 1시간 가열하고 온도를 안정시킨 후, 피착체(2)의 상면에 부착한 K 열전대(크로멜 알루멜)에 의하여 피착체의 온도를 측정하였다. 또한 열전대는 고열 전도부 및 저열 전도부에 대응하는 부분의 피착체 상(측정 개소: 도 5에 있어서 A, B, C, D)에 설치되어 있으며, 1초마다 5분간 열전대의 온도를 측정하여, 얻어진 각 점에서의 평균값을 산출하였다.
(열전 변환 모듈의 제작)
도 6의 일부에 도시한 바와 같이, 지지체(36) 상에 P형 열전 소자(31)(P형의 비스무트-텔루르계 열전 반도체 재료)와 N형 열전 소자(32)(N형의 비스무트-텔루르계 열전 반도체 재료)를, 각각 동일한 크기(폭 1.7㎜×길이 100㎜, 두께 0.5㎜)가 되도록 배치함과 함께, 양쪽의 열전 소자 및 열전 소자 사이에 구리 전극(구리 전극(33a): 폭 0.15㎜×길이 100㎜, 두께 0.5㎜; 구리 전극(33b): 폭 0.3㎜×길이 100㎜, 두께 0.5㎜; 구리 전극(33c): 폭 0.15㎜×길이 100㎜, 두께 0.5㎜)을 설치하여, 열전 변환 모듈(37)을 제작하였다.
(전자 디바이스 평가)
실시예, 비교예에서 얻어진 열전 변환 디바이스의 하면(38)(도 6 참조)을 핫 플레이트에서 75℃로 가열하고, 반대측의 상면(39)(도 6 참조)을 25℃로 냉각한 상태에서 그대로 1시간 유지하고 온도를 안정시킨 후, 열 기전력 V(V), 전기 저항 R(Ω)을 측정하였다. 출력 P(W)는, 측정한 열 기전력 V와 전기 저항 R을 이용하여 P=V2/R에 의하여 산출하였다.
(실시예 1)
(1) 열 전도성 접착 시트의 제작
폴리이미드를 함유하는 용액(닛산 가가쿠 가부시키가이샤 제조, 선에버 150)을 N-메틸피롤리돈으로 희석하여 15질량％ 용액을 조제하고, 폴리이미드 100질량부에 대하여, 열 전도성 필러로서 질화붕소(쇼와 덴코사 제조, 「알루나비즈 CB-A20S」, 평균 입자 직경 20㎛) 40질량부와, 알루미나(쇼와 덴코사 제조, 「쇼비엔 UHP-2」, 평균 입자 직경 12㎛) 20질량부를 첨가하고, 자전·공전 믹서(씽키(THINKY) 사 제조, 「ARE-250」)를 사용하여 혼합 분산하여, 고열 전도부 형성용의 수지 조성물을 조제하였다.
한편, 폴리이미드를 함유하는 용액(닛산 가가쿠 가부시키가이샤 제조, 선에버 150)을 N-메틸피롤리돈으로 희석한 15질량％ 용액을 저열 전도부 형성용의 수지 조성물로서 사용하였다.
다음으로, 박리 가능한 지지 기재(린텍사 제조, 「SP-PET382150」)의 박리 처리된 면에, 상기 고열 전도부 형성용의 수지 조성물을 디스펜서(무사시 엔지니어링사 제조, 「ML-808FXcom-CE」)를 사용하여 도포하고, 90℃에서 1분간 건조시켜 용매를 제거함으로써, 스트라이프상 패턴(폭 1㎜×길이 100㎜, 두께 50㎛, 패턴 중심 간 거리 2㎜)으로 고열 전도부(34)를 형성하였다. 또한 그 위로부터 어플리케이터를 사용하여 저열 전도부 형성용의 수지 조성물을 도포하고, 120℃에서 1분간 건조시켜, 해당 고열 전도부의 스트라이프상 패턴 간에 고열 전도부와 동일한 두께의 저열 전도부(35)를 형성함으로써 기재를 얻었다. 또한 고열 전도층부(34) 상에는, 저열 전도부(35)가 형성되어 있지 않은 것을 확인하였다. 고열 전도부(34)와 저열 전도부(35)의 두께의 차의 절댓값은 0㎛였다.
한편, 박리 시트(린텍사 제조)의 박리 처리된 면에, 실리콘계 접착제를 도포하고 90℃에서 1분 건조시켜, 두께 10㎛의 접착제층(40)을 형성하였다.
접착제층(40)과 기재를 접합하여, 박리 시트 및 박리 가능한 지지 기재로 사이에 끼워진 도 2의 (a)에 도시하는 구성의 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 상기 기재의 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면에 있어서, 고열 전도부(34)와 저열 전도부(35)의 단차는 실질적으로 존재하지 않았다.
또한 고열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률은 4.2㎫, 저열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률은 0.2㎫이었다.
(2) 열전 변환 디바이스의 제작
얻어진 열 전도성 접착 시트 2매를, 박리 시트 및 박리 가능한 지지 기재를 박리 제거하여, 도 6에 도시한 바와 같이 열전 변환 모듈(37)의 열전 소자가 형성된 측의 면과 지지체(36)측의 면에 각각 적층하여, 양면에 열 전도성 접착 시트가 적층된 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(실시예 2)
고열 전도부의 형성에 있어서 질화붕소와 알루미나 대신, 열 전도율 조정용 물질로서 도전성 탄소 화합물인 카본 나노튜브(나노-씨(Nano-C)사 제조, SWCNT)를 사용하여 기재를 제작한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다. 고열 전도부와 저열 전도부의 두께의 차의 절댓값은 0㎛였다. 또한 상기 기재의 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면에 있어서, 고열 전도부와 저열 전도부의 단차는 실질적으로 존재하지 않았다.
또한 고열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률은 4.0㎫, 저열 전도부의 150℃에서의 저장 탄성률은 0.2㎫이었다.
(실시예 3)
실시예 1에서 사용한 상기 고열 전도부 형성용의 수지 조성물을 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 박리 가능한 지지 기재의 박리 처리된 면에, 스트라이프상 패턴(폭 1㎜×길이 100㎜, 두께 50㎛, 패턴 중심 간 거리 2㎜)으로 고열 전도부를 형성하였다.
이어서, 그 위에 실시예 1에서 사용한 저열 전도부 형성용의 수지 조성물을 도포하고, 120℃에서 1분 건조시켜, 75㎛ 두께의 저열 전도부를 형성하여, 기재를 제작하였다. 해당 고열 전도부의 스트라이프상 패턴 간에 두께 75㎛의 저열 전도부가 형성되고, 해당 고열 전도부 상에는 두께 25㎛의 저열 전도부가 형성되는 구성이었다. 고열 전도부와 저열 전도부의 두께의 차의 절댓값은 25㎛였다. 또한 실시예 1과 마찬가지로 접착제층을 적층하여, 도 2의 (c)에 도시하는 구성의 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 또한 상기 기재의 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면에 있어서, 고열 전도부와 저열 전도부의 단차는 실질적으로 존재하지 않았다.
얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(실시예 4)
실시예 3에서 얻은 기재로부터 박리 가능한 지지 기재를 박리하고, 노출된 면과 접착제층을 접합하여 도 2의 (f)에 도시하는 구성의 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 얻어진 열 전도성 접착 시트의 기재의 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면은 모두 저열 전도부로 구성되어 있었다. 얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(실시예 5)
기재 내의 고열 전도부와 저열 전도부의 구성을 반대로, 즉 고열 전도부를 저열 전도부로, 저열 전도부를 고열 전도부로 한 것 이외에는, 실시예 3과 마찬가지로 하여 도 2의 (b)에 도시하는 구성의 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(실시예 6)
기재 내의 고열 전도부와 저열 전도부의 구성을 반대로 한 것 이외에는, 실시예 4와 마찬가지로 하여 도 2의 (g)에 도시하는 구성의 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(실시예 7)
실시예 1에서 사용한 상기 고열 전도부 형성용의 수지 조성물을 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로, 박리 가능한 지지 기재의 박리 처리된 면에, 스트라이프상 패턴(폭 1㎜×길이 100㎜, 두께 50㎛, 패턴 중심 간 거리 2㎜)으로 고열 전도부를 형성하였다.
이어서, 박리 가능한 지지 기재의 박리 처리된 면에, 실시예 1에서 사용한 상기 저열 전도부 형성용의 수지 조성물을 도포하고, 120℃에서 1분 건조시켜, 25㎛ 두께의 저열 전도부를 형성하였다.
이어서, 저열 전도부와 고열 전도부를 접합하여 기재를 제작하였다. 얻어진 기재는 두께 25㎛의 저열 전도부 상에, 두께 50㎛의 스트라이프상 패턴의 고열 전도부가 적층된 구성이었다. 또한 실시예 1에서 사용한 접착제층을 해당 스트라이프상 패턴을 갖지 않는 저열 전도부의 반대측의 면에 적층하여, 도 2의 (e)에 도시하는 구성의 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(실시예 8)
기재 내의 고열 전도부와 저열 전도부의 구성을 반대로 한 것 이외에는, 실시예 7과 마찬가지로 하여 도 2의 (d)에 도시하는 구성의 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(비교예 1)
PGS 그래파이트 시트(파나소닉 디바이스사 제조, 열 전도율: 1950(W/m·K), 두께: 100㎛)를 기재로서 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 접착제층을 적층하여 열 전도성 접착 시트를 제작하였다. 얻어진 열 전도성 접착 시트를 사용하여, 실시예 1과 마찬가지로 열전 변환 디바이스를 제작하였다.
(비교예 2)
피착체에 열 전도성 접착 시트를 부착하지 않고 온도 차의 측정을 행하였다. 또한, 열전 변환 모듈(37)에 열 전도성 접착 시트를 적층하지 않고 전자 디바이스 평가를 행하였다.
실시예 1 내지 8 및 비교예 1, 2에서 얻어진 열전 변환 디바이스의 평가 결과를 표 1에 나타낸다.
Figure 112016023192907-pct00001
실시예 1 내지 8에서 사용한 본 발명의 열 전도성 접착 시트에 있어서는, 비교예에 비하여 고열 전도부와 인접하는 저열 전도부 간의 온도 차가 크게 얻어지는 것을 알 수 있었다. 또한 본 발명의 열 전도성 접착 시트를 열전 변환 디바이스에 적용했을 경우, 큰 출력이 얻어지는 것을 알 수 있었다.
본 발명의 열 전도성 접착 시트는, 특히 전자 디바이스의 하나인 열전 변환 디바이스의 열전 변환 모듈에 부착했을 경우, 열전 소자의 두께 방향으로 효율적으로 온도 차를 부여할 수 있기 때문에, 발전 효율이 높은 발전이 가능해지며, 종래형에 비하여 열전 변환 모듈의 설치수를 감소시킬 수 있어 다운사이징 및 비용 절감으로 이어진다. 또한 동시에, 본 발명의 열 전도성 접착 시트를 사용함으로써, 플렉시블형의 열전 변환 디바이스로서, 평탄하지 않은 면을 갖는 폐열원이나 방열원에 설치하는 등 설치 장소를 제한 받는 일도 없이 사용할 수 있다.
1, 1A, 1B: 열 전도성 접착 시트
2: 피착체
4, 4a, 4b: 고열 전도부
5, 5a, 5b: 저열 전도부
6: 온도 차 측정부
7: 기재
8: 접착제층
10: 열전 변환 디바이스
11: P형 열전 소자
12: N형 열전 소자
13: 전극(구리)
14a, 14b: 고열 전도부
14'a, 14'b, 14'c: 고열 전도부
15a, 15b, 15c: 저열 전도부
15'a, 15'b: 저열 전도부
16: 열전 변환 모듈
17: 16의 제1 면
18: 16의 제2 면
19: 지지체
20: 접착제층
30: 열전 변환 디바이스
31: P형 열전 소자
32: N형 열전 소자
33a, 33b, 33c: 전극(구리)
34: 고열 전도부
35: 저열 전도부
36: 지지체
37: 열전 변환 모듈
38: 열전 변환 디바이스(30)의 하면
39: 열전 변환 디바이스(30)의 상면
40: 접착제층
41: P형 열전 소자
42: N형 열전 소자
43: 전극(구리)
44: 필름상 기판
45: 필름상 기판
46: 열전 변환 모듈
47, 48: 열 전도율이 낮은 재료(폴리이미드)
49, 50: 열 전도율이 높은 재료(구리)
51, 52: 저열 전도율의 부재
53: 열전 소자
54: 전극(구리)
55: 도전성 접착제층
56: 절연성 접착제층

Claims (12)

  1. 고열 전도부와 저열 전도부를 포함하는 기재와, 접착제층을 포함하는 열 전도성 접착 시트로서, 해당 기재의 한쪽 면에 접착제층이 적층되고, 또한 해당 기재의 다른 쪽 면이, 해당 저열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면과, 해당 고열 전도부의 해당 접착제층과 접하는 면과는 반대측의 면으로 구성되거나, 또는 해당 고열 전도부와 해당 저열 전도부 중 적어도 어느 쪽이 해당 기재의 두께의 일부분을 구성하며, 상기 고열 전도부 및 상기 저열 전도부가 수지 조성물로 형성되며, 상기 고열 전도부를 구성하는 상기 수지 조성물에 열 전도성 필러 및/또는 도전성 탄소 화합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 열 전도성 접착 시트.
  2. 제1항에 있어서, 상기 고열 전도부와 상기 저열 전도부가 각각 독립적으로 상기 기재의 전부의 두께를 구성하고 있는 열 전도성 접착 시트.
  3. 제1항에 있어서, 상기 열 전도성 필러가 금속 산화물, 금속 질화물 및 금속으로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는 열 전도성 접착 시트.
  4. 제1항에 있어서, 상기 열 전도성 필러가 금속 산화물과 금속 질화물을 포함하는 열 전도성 접착 시트.
  5. 제1항에 있어서, 상기 도전성 탄소 화합물이 카본 블랙, 카본 나노튜브, 그래핀 및 카본 나노파이버로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종을 포함하는 열 전도성 접착 시트.
  6. 제1항에 있어서, 상기 기재의 고열 전도부의 열 전도율이 1.0(W/m·K) 이상이고, 또한 저열 전도부의 열 전도율이 0.5(W/m·K) 미만인 열 전도성 접착 시트.
  7. 제1항에 있어서, 상기 기재의 두께에 대한 상기 접착제층의 두께의 비율(접착제층/기재)이 0.005 내지 1.0인 열 전도성 접착 시트.
  8. 제1항에 있어서, 상기 접착제층이 실리콘계 접착제를 포함하는 열 전도성 접착 시트.
  9. 제1항에 기재된 열 전도성 접착 시트를 적층한 전자 디바이스.
  10. 제1항에 기재된 열 전도성 접착 시트를 제조하는 방법으로서, 박리 가능한 지지 기재 상에, 수지 조성물로 형성되는 고열 전도부와 수지 조성물로 형성되는 저열 전도부로 기재를 형성하는 공정, 및 해당 기재에 접착제층을 적층하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는, 열 전도성 접착 시트의 제조 방법.
  11. 삭제
  12. 삭제
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