CN105531837B - 导热性粘接片、其制造方法以及使用该导热性粘接片的电子器件 - Google Patents

导热性粘接片、其制造方法以及使用该导热性粘接片的电子器件 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种导热性粘接片、其制造方法、以及使用了该导热性粘接片的电子器件，通过将所述导热性粘接片叠层在电子器件上，能够高效地放出热，并且能够选择性地在特定方向上放出热，从而对该电子器件内部赋予充分的温差。本发明的导热性粘接片包含基材和粘接剂层，所述基材包含高导热部和低导热部，在该基材的一面叠层粘接剂层，并且，该基材的另一面由该低导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面及该高导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面构成，或者该高导热部和该低导热部的至少任一个构成了该基材的厚度的一部分。本发明还提供上述导热性粘接片的制造方法、以及使用了该导热性粘接片的电子器件。

Description

导热性粘接片、其制造方法以及使用该导热性粘接片的电子 器件
技术领域
本发明涉及导热性粘接片，特别涉及用于电子器件的导热性粘接片、其制造方法以及使用该导热性粘接片的电子器件。
背景技术
以往，为了散热或者控制热流向特定方向，在电子器件等的内部使用了具有高导热性的片状的散热构件。作为电子器件，可以举出例如热电转换器件、光电转换器件、大规模集成电路等半导体器件等。
近年来，对于半导体器件而言，伴随着该半导体器件的小型化及高密度化等，在工作时由于内部产生的热而使其达到更高的温度，无法充分地散热，该情况下，该半导体器件本身的特性下降，时常会引起误动作，最终有时会导致半导体器件的破坏或寿命下降。作为在这样的情况下用于将由半导体器件产生的热高效地散热至外部的方法，进行了在半导体器件与散热器(金属构件)之间设置了导热性优异的散热片的操作。
另外，在这样的电子器件中，虽然热电转换器件是上述的控制散热的器件，但如果控制赋予到热电元件的一面的热使得在热电元件内部的厚度方向的温差增大，则所得到的电功率增大，因此进行了使用片状的散热构件来控制在特定方向上选择性地散热(在热电元件的内部有效地赋予温差)的研究。专利文献1中公开了具有如图7所示结构的热电转换元件。即，将P型热电元件41和N型热电元件42串联连接，在其两端部设置热电动势取出电极43，构成热电转换模块46，在该热电转换模块46的两面设置了由导热系数不同的材料构成且具有柔软性的2种膜状基板44、45。在该膜状基板44、45的与上述热电转换模块46的接合面侧设置导热系数低的材料(聚酰亚胺)47、48，并且在该膜状基板44、45的与上述热电转换模块46的接合面的相反侧设置导热系数高的材料(铜)49、50，并使得所述导热系数高的材料(铜)49、50位于膜状基板44、45外面的一部分上。在专利文献2中公开了具有图8所示结构的热电转换模块，该热电转换模块的结构如下：在低导热系数的构件51、52中埋入兼作高导热系数构件的电极54，再将它们夹着热电元件53并介由导电性粘接剂层55及绝缘性粘接剂层56相对设置。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第3981738号公报
专利文献2：日本特开2011-35203号公报
发明内容
发明要解决的问题
如上所述，特别是在以半导体器件为主的电子器件中，要求能够使热效率良好地散热至外部的散热片，以及不仅导热性优异、且具有将热选择性地沿特定方向散热、从而在该电子器件内部产生温度梯度的功能的导热片等。
本发明是鉴于上述问题而进行的，其课题在于提供一种导热性粘接片、其制造方法及使用该导热性粘接片的电子器件，该导热性粘接片通过叠层于电子器件，可以效率良好地散发热，并且能够将热选择性地沿特定方向散热，从而在该电子器件内部赋予足够的温差。
解决问题的方法
为了解决上述课题，本发明人等反复进行深入研究的结果发现，使导热性粘接片为将基材与粘接剂层叠层的结构，所述基材包含高导热部和低导热部，且粘接剂层叠层在该基材的一面，并且，该基材的另一面由低导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面及高导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面构成，或者该高导热部和该低导热部的至少一个构成该基材的厚度的一部分，由此解决了上述课题，从而完成了本发明。
即，本发明提供以下的(1)～(12)。
(1)一种导热性粘接片，其包含基材和粘接剂层，所述基材包含高导热部和低导热部，在该基材的一面叠层粘接剂层，并且，该基材的另一面由该低导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面及该高导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面构成，或者该高导热部和该低导热部的至少一个构成了该基材的厚度的一部分。
(2)上述(1)所述的导热性粘接片，其中，所述高导热部和所述低导热部各自独立地构成了所述基材的全部厚度。
(3)上述(1)所述的导热性粘接片，其中，所述高导热部及所述低导热部由树脂组合物形成。
(4)上述(3)所述的导热性粘接片，其中，构成所述高导热部的所述树脂组合物包含导热性填料和/或导电性碳化合物。
(5)上述(4)所述的导热性粘接片，其中，所述导热性填料包含选自金属氧化物、金属氮化物及金属中的至少一种。
(6)上述(4)所述的导热性粘接片，其中，所述导热性填料包含金属氧化物和金属氮化物。
(7)上述(4)所述的导热性粘接片，其中，所述导电性碳化合物包含选自炭黑、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中的至少一种。
(8)上述(1)所述的导热性粘接片，其中，所述基材的高导热部的导热系数为1.0(W/m·K)以上、且低导热部的导热系数小于0.5(W/m·K)。
(9)上述(1)所述的导热性粘接片，其中，所述粘接剂层的厚度相对于所述基材的厚度的比率(粘接剂层/基材)为0.005～1.0。
(10)上述(1)所述的导热性粘接片，其中，所述粘接剂层包含有机硅类粘接剂。
(11)一种电子器件，其叠层有上述(1)所述的导热性粘接片。
(12)一种导热性粘接片的制造方法，其是制造上述(1)所述的导热性粘接片的方法，该方法包括下述工序：
在能够剥离的支撑基材上形成基材的工序，所述基材包含由树脂组合物形成的高导热部及由树脂组合物形成的低导热部，以及
在该基材上叠层粘接剂层的工序。
发明的效果
根据本发明的导热性粘接片，通过叠层于电子器件上，可以效率良好地扩散热，并且选择性地将热沿特定方向散热，从而可以在该电子器件内部赋予足够的温差。在电子器件等的内部，由于可以散热或者选择性地将热流控制为特定方向，因此特别是在用于热电转换器件的情况下，可以效率良好地对热电元件赋予温差，从而能够进行发电效率高的发电。
附图说明
[图1]是示出本发明的导热性粘接片的一例的立体图。
[图2]是示出本发明的导热性粘接片的各种实例的剖面图。
[图3]是示出将本发明的导热性粘接片粘贴于热电转换模块时的热电转换器件的一例的剖面图。
[图4]示出的是将本发明的导热性粘接片和热电转换模块拆解成各构成要素后的立体图的一个例子，(a)是设置于热电转换模块的支撑体表面侧的热电元件上的导热性粘接片的立体图，(b)是热电转换模块的立体图，(c)是设置于热电转换模块的支撑体背面侧的导热性粘接片的立体图。
[图5]是用于测定本发明的导热性粘接片的高导热部与低导热部的温差的结构说明图，(a)是导热性粘接片，(b)是作为被粘附物使用的玻璃基板的立体图。
[图6]是本发明的实施例中使用的热电转换模块的立体图。
[图7]是示出以往的热电转换器件的构成的一例的剖面图。
[图8]是示出以往的热电转换器件的构成的另一例的剖面图。
符号说明
1、1A、1B：导热性粘接片
2：被粘附物
4、4a、4b：高导热部
5、5a、5b：低导热部
6：温差测定部
7：基材
8：粘接剂层
10：热电转换器件
11：P型热电元件
12：N型热电元件
13：电极(铜)
14a、14b：高导热部
14’a、14’b、14’c：高导热部
15a、15b、15c：低导热部
15’a、15’b：低导热部
16：热电转换模块
17：16的第1面
18：16的第2面
19：支撑体
20：粘接剂层
30：热电转换器件
31：P型热电元件
32：N型热电元件
33a、33b、33c：电极(铜)
34：高导热部
35：低导热部
36：支撑体
37：热电转换模块
38：热电转换器件30的下表面
39：热电转换器件30的上表面
40：粘接剂层
41：P型热电元件
42：N型热电元件
43：电极(铜)
44：膜状基板
45：膜状基板
46：热电转换模块
47、48：导热系数低的材料(聚酰亚胺)
49、50：导热系数高的材料(铜)
51、52：低导热系数构件
53：热电元件
54：电极(铜)
55：导电性粘接剂层
56：绝缘性粘接剂层
具体实施方式
[导热性粘接片]
本发明的导热性粘接片是包含基材和粘接剂层的导热性粘接片，所述基材包含高导热部和低导热部，其特征在于，在该基材的一面叠层粘接剂层，并且，该基材的另一面由该低导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面及该高导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面构成，或者该高导热部和该低导热部的至少一个构成了该基材的厚度的一部分。
本发明的导热性粘接片由基材和粘接剂层构成。
使用附图对本发明的导热性粘接片的构成等进行说明。
＜基材＞
基材由导热系数互不相同的高导热部和低导热部构成。
图1示出的是本发明的导热性粘接片的立体图的一例。导热性粘接片1由基材7和粘接剂层8构成，所述基材7包含高导热部4a、4b和低导热部5a、5b，高导热部和低导热部交替配置。即，在基材7的一面叠层粘接剂层8，并且，基材7的另一面由低导热部5a、5b的与粘接剂层8相接的面相反侧的面及高导热部4a、4b的与粘接剂层8相接的面相反侧的面构成。
构成导热性粘接片1的基材7的高导热部和低导热部的配置(以下，有时也称为厚度构成)如以下所述没有特别限制。
图2示出的是本发明的导热性粘接片的剖面图(包括配置)的各种实例。图2的(a)是图1的剖面图，高导热部4和低导热部5分别独立地构成了基材7的全部厚度。另外，图2的(b)～(g)中，高导热部4和低导热部5的至少一个构成了基材的厚度的一部分。具体来说，图2的(b)、(d)中，低导热部5构成基材7的厚度的一部分，基材7的与粘接剂层8相接的面仅由高导热部4形成。此外，在图2的(c)、(e)中，高导热部4构成基材7的厚度的一部分，基材7的与粘接剂层8相接的面仅由低导热部5形成。图2的(f)中，高导热部4构成基材7的厚度的一部分，基材7的与粘接剂层8相接的面由高导热部4和低导热部5两者形成，基材7的与粘接剂层8相接的面相反侧的面仅由低导热部5形成。图2的(g)中，低导热部5构成基材7的厚度的一部分，基材7的与粘接剂层8相接的面由高导热部4和低导热部5两者形成，基材7的与粘接剂层8相接的面相反侧的面仅由高导热部4形成。基材7的厚度的构成可以在符合待应用的电子器件的规格下适当选择。例如，从将热选择性地在特定方向散发的观点考虑，例如优选选择图2的(a)～(g)的厚度的构成，高导热部和低导热部分别独立地构成了基材的全部厚度，即，更优选(a)的厚度的构成。另外，从有效地将由电子器件内部产生的热散热至外部的观点考虑，例如可以根据电子器件的规格选择图2的(a)～(g)的厚度的构成。此时，例如，通过形成增大高导热部的体积、且增大与所使用的器件面相对的面积的构成，可以有效地控制散热量，因此优选。
＜高导热部＞
高导热部由树脂组合物、金属等形成，从获得柔软性优异的基材方面来看，优选由树脂组合物形成。上述高导热部的形状没有特别限制，可以根据后述的电子器件等的规格适当变更。在此，本发明中的高导热部是指，导热系数高于后述的低导热部的部分。
(树脂)
本发明中使用的树脂没有特别限定，可以从电子部件领域等中使用的树脂中适当选择任意的树脂。
作为树脂，可以举出热固性树脂、热塑性树脂、光固化性树脂等。作为构成上述高导热部的树脂，可以举出例如：聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃类树脂；聚苯乙烯等苯乙烯类树脂；聚甲基丙烯酸甲酯等丙烯酸类树脂；聚酰胺(尼龙6、尼龙66等)、聚间苯二甲酰胺、聚对苯二甲酰胺等聚酰胺类树脂；聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚芳酯等聚酯类树脂；降冰片烯类聚合物、单环的环状烯烃类聚合物、环状共轭二烯类聚合物、乙烯基脂环族烃聚合物、以及它们的氢化物等环烯烃类聚合物；氯乙烯；聚酰亚胺；聚酰胺酰亚胺；聚苯醚；聚醚酮；聚醚醚酮；聚碳酸酯；聚砜、聚醚砜等聚砜类树脂；聚苯硫醚；有机硅树脂；以及这些高分子的两种以上的组合；等等。这些当中，从耐热性优异、不易使散热性降低方面考虑，优选聚酰胺类树脂、聚酰亚胺、聚酰胺酰亚胺及有机硅树脂。
为了调整为后述所期望的导热系数，高导热部优选由包含上述树脂和导热性填料和/或导电性碳化合物的树脂组合物形成。
以下，有时将导热性填料及导电性碳化合物称为“导热系数调整用物质”。
(导热性填料及导电性碳化合物)
作为导热性填料，没有特别限制，优选选自二氧化硅、氧化铝、氧化镁等金属氧化物、氮化硅、氮化铝、氮化镁、氮化硼等金属氮化物、铜、铝等金属中的至少一种，另外，作为导电性碳化合物，优选选自炭黑、碳纳米管(CNT)、石墨烯、碳纳米纤维等中的至少一种。这些导热性填料及导电性碳化合物可以单独使用一种，另外也可以组合2种以上使用。这些当中，作为导热系数调整用物质，优选导热性填料。另外，作为导热性填料，更优选包含金属氧化物和金属氮化物。此外，导热性填料包含金属氧化物和金属氮化物的情况下，金属氧化物与金属氮化物的质量比率优选为10:90～90:10，更优选为20:80～80:20，进一步优选为50:50～75:25。
导热系数调整用物质的形状没有特别限制，只要是在粘贴在所使用的器件、元件等时不会因它们之间的接触或机械损伤而使电子器件、元件等的电特性等受损的形状即可，可以为例如板状(包括鳞片状)、球状、针状、棒状、纤维状中的任意形状。
对于导热系数调整用物质的尺寸而言，从使导热系数调整用物质在高导热部的厚度方向均匀分散来提高导热性的观点考虑，例如平均粒径优选为0.1～200μm，更优选为1～100μm，进一步优选为5～50μm，特别优选为10～30μm。需要说明的是，平均粒径可以通过例如库尔特计数(Coulter counter)法来测定。如果导热系数调整用物质的平均粒径处于该范围，则在各个物质内部的导热不会变小，结果高导热部的导热系数得到提高。另外，粒子彼此间不易发生凝聚，可以均匀地分散，此外，对高导热部的填充密度充分，在物质界面高导热部不会变脆。
导热系数调整用物质的含量可根据所期望的导热系数适当调整，在树脂组合物中优选为40～99质量％，更优选为50～95质量％，特别优选为50～80质量％。如果导热系数调整用物质的含量在该范围，则散热特性、耐折性、耐弯曲性优异，可保持高导热部的强度。
(其它成分)
根据需要，高导热部中可以在适当的范围内含有例如光聚合引发剂、交联剂、填充剂、增塑剂、防老剂、抗氧剂、紫外线吸收剂、颜料及染料等着色剂、增粘剂、防静电剂、偶联剂等添加剂。
＜低导热部＞
与上述高导热部的形状同样地，低导热部的形状也没有特别限制，可以根据后面叙述的电子器件等的规格适当变更。在此，本发明的低导热部是指导热系数比上述高导热部低的部分。
低导热部只要是导热系数比上述高导热部低的材料就没有特别限定，可以由树脂组合物、金属等形成。其中，从获得柔软性优异的基材方面考虑，优选由树脂组合物(在本发明中，在不含上述的导热系数调整用物质等的情况下，称为树脂组合物)形成。作为树脂，没有特别限制，可以举出与上述的高导热部所使用的树脂同一种类的树脂。从机械特性、粘接性等观点考虑，通常使用与高导热部所使用的树脂同样的树脂。
需要说明的是，该树脂组合物中也可以含有导热系数充分低于上述高导热部的导热系数调整用物质，但为了增大与上述高导热部的导热系数之差，更优选不含导热系数调整物质。
(其它成分)
与上述高导热部同样地，根据需要，低导热部中也可以在适当的范围内进一步含有同种类的添加剂。
高导热部及低导热部各自的层厚度优选为1～200μm，更优选为3～100μm。在该范围时，可以选择性地将热在特定方向上散热。另外，高导热部及低导热部各自的层厚度可以相同也可以不同。
高导热部及低导热部各自的层宽度可根据所使用的电子器件的规格适当调整后使用，但通常为0.01～3mm，优选为0.1～2mm，更优选为0.5～1.5mm。在该范围时，可以选择性地将热在特定方向上散热。另外，高导热部及低导热部各自的层宽度可以相同也可以不同。
高导热部的导热系数只要充分高于低导热部的导热系数即可，其导热系数优选为0.5(W/m·K)以上，更优选为1.0(W/m·K)以上，进一步优选为1.3(W/m·K)以上。高导热部的导热系数的上限没有特别限制，通常优选为2000(W/m·K)以下，更优选为500(W/m·K)以下。
低导热部的导热系数优选低于0.5(W/m·K)，更优选为0.3(W/m·K)以下，进一步优选为0.25(W/m·K)以下。如果高导热部及低导热部各自的导热系数在上述这样的范围，则可以选择性地将热在特定方向上散热。
高导热部在150℃下的储能模量优选为0.1MPa以上，更优选为0.15MPa以上，进一步优选为1MPa以上。另外，低导热部在150℃下的储能模量优选为0.1MPa以上，更优选为0.15MPa以上，进一步优选为1MPa以上。高导热部及低导热部在150℃下的储能模量为0.1MPa以上的情况下，可抑制基材过度变形，从而可以稳定地散热。高导热部及低导热部在150℃下的储能模量的上限没有特别限定，优选为500MPa以下，更优选为100MPa以下，进一步优选为50MPa以下。
高导热部及低导热部在150℃下的储能模量可以根据上述的树脂、导热系数调整用物质的含量来进行调整。
需要说明的是，在150℃下的储能模量是采用动态弹性模量测定装置[TAInstruments公司制造，仪器名称“DMA Q800”]、将初始温度设为15℃、以升温速度3℃/min升温至150℃，并以11Hz的频率测得的值。
对于高导热部及低导热部的配置及它们的形状来说，只要不损害目标性能，则均没有特别限制。
上述基材的与粘接剂层相接的面相反侧的面(即，低导热部和高导热部各自独立地构成基材的全部厚度的情况下：在图1、图2(a))中，高导热部与低导热部的高度差优选为10μm以下，更优选为5μm以下，进一步优选实质上不存在高度差。
高导热部和低导热部的至少一个构成了该基材的厚度的一部分，例如图2(b)、(c)的情况下，高导热部和低导热部的高度差优选为10μm以下，更优选为5μm以下，进一步优选实质上不存在高度差。此外，在高导热部和低导热部设置给定的高度差的图2(d)、(e)的情况下，将基材的厚度作为由高导热部和低导热部形成的厚度时，优选高导热部与低导热部的高度差相对于该基材厚度为10～90％。另外，在基材中，高导热部与低导热部的体积比优选为10:90～90:10，更优选为20:80～80:20，进一步优选为30:70～70:30。
＜粘接剂层＞
作为构成粘接剂层的粘接剂，可以举出例如：橡胶类粘接剂、丙烯酸类粘接剂、聚氨酯类粘接剂、有机硅类粘接剂、烯烃类粘接剂、环氧类粘接剂等公知的粘接剂。其中，从耐热性优异、导热系数高、散热性优异的观点考虑，优选使用有机硅类粘接剂。
在不损害本发明目的的范围内，粘接剂层中可以添加例如增粘剂、增塑剂、光聚合性化合物、光聚合引发剂、发泡剂、阻聚剂、防老剂、填充剂、偶联剂、防静电剂等其它成分。
粘接剂层的厚度优选为1～200μm，更优选为5～100μm。如果为该范围，则作为导热性粘接片使用的情况下，不会对关于散热的控制性能带来影响，可以选择性地将热在特定方向上散热。
从调整导热性粘接片的关于散热的控制性能与粘合力的平衡的观点考虑，上述基材的厚度与上述粘接剂层的厚度的比率(粘接剂层/基材)优选为0.005～1.0，更优选为0.01～0.8，进一步优选为0.1～0.5。
＜剥离片＞
导热性粘接片可以在粘接剂层的表面具有剥离片。作为剥离片，可以举出例如：玻璃纸、涂布纸、层合纸等纸、以及各种塑料膜上涂布有机硅树脂、氟树脂等剥离剂等而得到的剥离片等。对于该剥离片的厚度没有特别限制，通常为20～150μm。作为用于本发明的剥离片中所使用的支撑基材，优选使用塑料膜。
＜电子器件＞
叠层了本发明的导热性粘接片的电子器件没有特别限制，从散热等热控制的观点考虑，可以举出热电转换器件、光电转换器件、大规模集成电路等半导体器件等。特别是，导热性粘接片通过叠层在热电转换模块上，可以选择性地将热在特定方向上散热，结果可以使热电性能提高，因此优选使用热电转换器件。
需要说明的是，导热性粘接片可以叠层在电子器件的一面，也可以叠层在两面。可根据电子器件的规格适当选择。
以下，以热电转换器件作为电子器件的情况为例进行说明。
(热电转换器件)
热电转换器件是通过对进行热与电相互间的能量转换的热电转换元件内部赋予温差而获得电力的电子器件。
图3是示出将本发明的导热性粘接片叠层于热电转换模块时的热电转换器件的一例的剖面图。图3所示的热电转换器件10由热电转换模块16、导热性粘接片1A及导热性粘接片1B构成，所述热电转换模块16是在支撑体(未图示)上具有由P型材料形成的薄膜的P型热电元件11、由N型材料形成的薄膜的N型热电元件12构成的热电转换元件，进而设置电极13而成的，所述导热性粘接片1A叠层在该热电转换模块16的第1面17上，所述导热性粘接片1B被叠层在与所述第1面17相反侧的第2面18上。
导热性粘接片1A包含基材和叠层在该基材的一面的粘接剂层20，所述基材包含高导热部14a、14b、低导热部15a、15b、15c，另外，导热性粘接片1B包含基材和叠层在该基材的一面的粘接剂层20，所述基材包含高导热部14’a、14’b、14’c和低导热部15’a、15’b。
图4示出的是将本发明的导热性粘接片和热电转换模块拆解成各构成要素后的立体图的一例。在图4中，(a)是设置于热电转换模块的支撑体19表面侧的热电元件上的导热性粘接片1A的立体图，(b)是热电转换模块16的立体图，(c)是设置于热电转换模块的支撑体19背面侧的导热性粘接片1B的立体图。
通过采取上述这样的构成，可以由导热性粘接片1A及导热性粘接片1B将热效率良好地扩散。另外，通过将导热性粘接片1A的高导热部14a、14b与导热性粘接片1B的高导热部14’a、14’b、14’c位置错开地叠层而不使它们相对，可以选择性地将热在特定方向上散热。由此，可以有效地对热电转换模块赋予温差，从而得到发电效率高的热电转换器件。
如图4(b)所示，本发明中使用的热电转换模块16例如由支撑体19、及设置在支撑体19上的P型热电元件11、N型热电元件12和电极13构成。P型热电元件11和N型热电元件12按照串联连接的方式形成薄膜状，在各自的端部通过电极13接合而实现了电连接。需要说明的是，热电转换模块16中的P型热电元件11和N型热电元件12可以如图3所示地按照“电极13、P型热电元件11、电极13、N型热电元件12、电极13、…”的方式配置，也可以按“电极13、P型热电元件11、N型热电元件12、电极13、P型热电元件11、N型热电元件12、电极13、…”的方式配置，还可以按照“电极13、P型热电元件11、N型热电元件12、P型热电元件11、N型热电元件12、…电极13”的方式配置。
上述热电元件没有特别限制，但优选使用所谓的热电性能指数高的材料，该材料在通过热电转换模块转换为电能的热源的温度范围内，塞贝克系数的绝对值大、导热系数低、电导率高。
作为构成P型热电元件及N型热电元件的材料，只要是具有热电转换特性的材料就没有特别限制，可使用碲化铋、Bi2Te3等铋-碲系热电半导体材料、GeTe、PbTe等碲化物系热电半导体材料、锑-碲系热电半导体材料、ZnSb、Zn3Sb2、Zn4Sb3等锌-锑系热电半导体材料、SiGe等硅-锗系热电半导体材料、Bi2Se3等硒化铋系热电半导体材料、β-FeSi2、CrSi2、MnSi1.73、Mg2Si等硅化物系热电半导体材料、氧化物系热电半导体材料、FeVAl、FeVAlSi、FeVTiAl等惠斯勒材料等。
P型热电元件11及N型热电元件12的厚度优选为0.1～100μm，更优选为1～50μm。
需要说明的是，P型热电元件11和N型热电元件12的厚度没有特别限定，可以厚度相同，也可以厚度不同。
[导热性粘接片的制造方法]
本发明的导热性粘接片的制造方法是制造导热性粘接片的方法，该导热性粘接片由基材和粘接剂层构成，所述基材包含高导热部和低导热部，在该基材的一面叠层粘接剂层，并且，该基材的另一面由该低导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面及该高导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面构成，或者该高导热部和该低导热部的至少一个构成了该基材的厚度的一部分，其特征在于，包括下述工序：在能够剥离的支撑基材上形成基材的工序，所述基材包含由树脂组合物形成的高导热部及由树脂组合物形成的低导热部；以及在该基材上叠层粘接剂层的工序。
＜基材形成工程＞
是在能够剥离的支撑基材上形成包含高导热部及低导热部的基材的工序。
(支撑基材)
作为能够剥离的支撑基材，可以使用与前面叙述的导热性粘接片的粘接剂层表面所具有的剥离片同样的基材，可以举出玻璃纸、涂布纸、层合纸等纸、以及各种塑料膜。其中，优选涂布了有机硅树脂、氟树脂等剥离剂而得到的塑料膜。
剥离剂的涂布方法可以使用公知的方法。
＜高导热部形成工程＞
是形成高导热部的工序。高导热部使用树脂组合物而形成在支撑基材上、或形成在支撑基材上及低导热部上。作为树脂组合物的涂布方法，没有特别限定，可以通过例如镂花印刷、分配器、网版印刷法、辊涂法、缝口模头等公知的方法形成。
对于本发明使用的树脂组合物而言，作为使用了热固性树脂时的固化条件，可根据所使用的组合物来适当调整，但优选为80℃～150℃，更优选为90℃～120℃。另外，根据需要，固化可以边加压边进行。
另外，在使用了光固化性树脂的情况下，可以使用例如低压汞灯、中压汞灯、高压汞灯、超高压汞灯、碳弧灯、金属卤化物灯、氙灯等通过紫外线使其固化。光量通常为100～1500mJ/cm2。
＜低导热部形成工程＞
是形成低导热部的工序。低导热部使用前面叙述的树脂组合物而形成在支撑基材上、或形成在支撑基材上及高导热部上。作为树脂组合物的涂布方法，没有特别限定，与高导热部的形成同样，可以通过例如镂花印刷、分配器、网版印刷法、辊涂法、缝口模头等公知的方法形成。另外，关于固化方法，也与高导热部的固化方法相同。
需要说明的是，高导热部及低导热部的形成顺序没有特别限制，根据图案形状、电子器件的规格等适宜选择即可。
＜粘接剂层叠层工程＞
是将粘接剂层叠层在上述基材形成工序中得到的基材上的工序。
粘接剂层的形成可采用公知的方法来进行，可以直接形成在上述基材上，也可以将预先形成在剥离片上的粘接剂层与上述基材贴合，再使粘接剂层转印到基材上而形成。
通过本发明的制造方法，可以以简便的方法在电子器件等的内部散发热、或者选择性地控制热流向特定方向，并且可以以低成本制造导热性粘接片。
实施例
接着，通过实施例更详细地对本发明进行说明，但本发明并不受这些例子的任何限定。
实施例、比较例中制作的导热片的导热系数测定、温差的评价及电子器件的评价按照以下的方法进行。
(a)导热性粘接片的导热系数测定
使用导热系数测定装置(EKO公司制造，HC-110)测定了导热系数。
(b)高导热部及低导热部的温度测定
将所得到的导热性粘接片的剥离片剥离，将露出的粘接剂层如图5所示地粘贴在由钠钙玻璃(大小50mm×50mm、厚度0.5mm)制成的被粘附物2的上表面，然后将另一侧的能够剥离的支撑基材剥离。接着，将被粘附物2的下表面在75℃下加热1小时，使温度稳定，利用安装在被粘附物2的上表面的K热电偶(镍铬-铝镍电偶)测定了被粘附物的温度。需要说明的是，热电偶设置在与高导热部及低导热部相对应的部分的被粘附物上(测定部位：图5中的A、B、C、D)，在5分钟内每隔1秒钟测定了热电偶的温度，计算出在得到的各点的平均值。
(热电转换模块的制作)
如图6的一部分所示，在支撑体36上设置P型热电元件31(P型的铋-碲系热电半导体材料)和N型热电元件32(N型的铋-碲系热电半导体材料)，使它们为同样尺寸(宽1.7mm×长100mm、厚度0.5mm)，在两个热电元件及热电元件间设置铜电极(铜电极33a：宽0.15mm×长100mm、厚度0.5mm；铜电极33b：宽0.3mm×长100mm、厚度0.5mm；铜电极33c：宽0.15mm×长100mm、厚度0.5mm)，制作了热电转换模块37。
(电子器件评价)
用热板将实施例、比较例得到的热电转换器件的下表面38(参照图6)加热至75℃、将相反侧的上表面39(参照图6)冷却至25℃，在该状态下保持1小时，使温度稳定后，测定了热电动势V(V)、电阻R(Ω)。使用测得的热电动势V和电阻R、由P＝V2/R计算出功率P(W)。
(实施例1)
(1)导热性粘接片的制作
用N-甲基吡咯烷酮将含有聚酰亚胺的溶液(日产化学株式会社制造，SUNEVER150)稀释，制备15质量％溶液，相对于聚酰亚胺100质量份添加作为导热性填料的氮化硼(昭和电工株式会社制造，“Alunabeads CB-A20S”，平均粒径20μm)40质量份和氧化铝(昭和电工株式会社制造，“SHOBN UHP-2”，平均粒径12μm)20质量份，使用自转公转混合器(THINKY公司制造，“ARE-250”)进行混合分散，制备了高导热部形成用树脂组合物。
另一方面，用N-甲基吡咯烷酮将含有聚酰亚胺的溶液(日产化学株式会社制造，SUNEVER 150)稀释而制成15质量％溶液，将该溶液用作低导热部形成用树脂组合物。
接着，使用分配器(Musashi Engineering Co.,Ltd制造，“ML-808FXcom-CE”)将上述高导热部形成用树脂组合物涂布在能够剥离的支撑基材(琳得科株式会社制造，“SP-PET382150”)的经过了剥离处理的面上，在90℃下干燥1分钟，除去溶剂，在条纹状图案(宽1mm×长100mm、厚度50μm、图案中心间距离2mm)上形成了高导热部34。进而，使用薄层涂布器在其上涂布低导热部形成用树脂组合物，在120℃下干燥1分钟，使其干燥，在该高导热部的条纹状图案间形成与高导热部同样厚度的低导热部35，得到了基材。需要说明的是，确认了在高导热部34上未形成低导热部35。高导热部34和低导热部35的厚度之差的绝对值为0μm。
另一方面，在剥离片(琳得科株式会社制造)的经过剥离处理的面上涂布聚硅氧烷类粘接剂，在90℃下使其干燥1分钟，形成了厚度10μm的粘接剂层40。
将粘接剂层40与基材贴合，制作了被剥离片及能够剥离的支撑基材夹持的图2(a)所示结构的导热性粘接片。在上述基材的与粘接剂层相接的面相反侧的面上，高导热部34和低导热部35实质上不存在高低差。
需要说明的是，高导热部在150℃的储能模量为4.2MPa、低导热部在150℃的储能模量为0.2MPa。
(2)热电转换器件的制作
剥离除去剥离片及能够剥离的支撑基材，如图6所示地，将2片得到的导热性粘接片分别叠层在热电转换模块37的形成有热电元件一侧的面上和支撑体36侧的面上，制作了两面叠层有导热性粘接片的热电转换器件。
(实施例2)
在形成高导热部时，使用碳纳米管(Nano-C公司制造，SWCNT)来代替氮化硼和氧化铝，所述碳纳米管是作为导热系数调整用物质的导电性碳化合物，制作了基材，除此之外，与实施例1同样地制作了导热性粘接片。使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地，制作了热电转换器件。高导热部与低导热部的厚度之差的绝对值为0μm。另外，在上述基材的与粘接剂层相接的面相反侧的面上，高导热部和低导热部实质上不存在高低差。
需要说明的是，高导热部在150℃的储能模量为4.0MPa、低导热部在150℃的储能模量为0.2MPa。
(实施例3)
使用实施例1中所使用的所述高导热部形成用树脂组合物，与实施例1同样地，在能够剥离的支撑基材的经过剥离的面上的条纹状图案(宽1mm×长100mm、厚度50μm、图案中心间距离2mm)上形成了高导热部。
接着，在其上涂布实施例1所使用的低导热部形成用树脂组合物，在120℃下使其干燥1分钟，形成厚度75μm的低导热部，制作了基材。该基材的构成为：在该高导热部的条纹状图案间形成厚度75μm的低导热部，在该高导热部上形成厚度25μm的低导热部。高导热部与低导热部的厚度之差的绝对值为25μm。进而，与实施例1同样地叠层粘接剂层，制作了图2(c)所示结构的导热性粘接片。另外，在所述基材的与粘接剂层相接的面相反侧的面上，高导热部和低导热部实质上不存在高低差。
使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地，制作了热电转换器件。
(实施例4)
从实施例3得到的基材上将能够剥离的支撑基材剥离，将露出的面与粘接剂层贴合，制作了图2(f)所示结构的导热性粘接片。所得到的导热性粘接片的基材的与粘接剂层相接的面相反侧的面均由低导热部构成。使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地制作了热电转换器件。
(实施例5)
将基材内的高导热部和低导热部的构成调换，即，使高导热部为低导热部、使低导热部为高导热部，除此之外，与实施例3同样操作，制作了图2(b)所示结构的导热性粘接片。使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地制作了热电转换器件。
(实施例6)
除了将基材内的高导热部和低导热部的构成调换以外，与实施例4同样操作，制作了图2(g)所示结构的导热性粘接片。使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地制作了热电转换器件。
(实施例7)
使用实施例1中所使用的所述高导热部形成用树脂组合物，与实施例1同样地，在能够剥离的支撑基材的经过剥离的面上的条纹状图案(宽1mm×长100mm、厚度50μm、图案中心间距离2mm)上形成了高导热部。
接着，在能够剥离的支撑基材的经过剥离处理的面上涂布实施例1中使用的所述低导热部形成用树脂组合物，在120℃下干燥1分钟，形成了厚度25μm的低导热部。
接着，将低导热部和高导热部贴合，制作了基材。所得到的基材的构成为：在厚度25μm的低导热部上叠层了厚度50μm的条纹状图案的高导热部。进而，将实施例1中使用的粘接剂层叠层在不具有该条纹状图案的低导热部的相反侧的面上，制作了图2(e)所示结构的导热性粘接片。使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地制作了热电转换器件。
(实施例8)
除了将基材内的高导热部和低导热部的构成调换以外，与实施例7同样操作，制作了图2(d)所示结构的导热性粘接片。使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地制作了热电转换器件。
(比较例1)
使用PGS石墨片(松下器件株式会社制造，导热系数：1950(W/m·K)、厚度：100μm)作为基材，与实施例1同样地叠层粘接剂层，制作了导热性粘接片。使用所得到的导热性粘接片，与实施例1同样地制作了热电转换器件。
(比较例2)
未在被粘附物上粘贴导热性粘接片，进行了温差的测定。另外，未在热电转换模块37上叠层导热性粘接片，进行了电子器件评价。
将实施例1～8及比较例1、2得到的热电转换器件的评价结果示于表1。
对于实施例1～8中使用的本发明的导热性粘接片而言，与比较例相比，可知与高导热部邻接的低导热部间的温差大。另外可知，将本发明的导热性粘接片应用于热电转换器件的情况下，可获得大的功率。
工业实用性
本发明的导热性粘接片特别是在粘贴在作为电子器件之一的热电转换器件的热电转换模块上的情况下，由于能够在热电元件的厚度方向有效地赋予温差，因此能够进行发电效率高的发电，与以往类型相比，可以减少热电转换模块的设置数量，从而可减小尺寸及降低成本。另外同时，通过使用本发明的导热性粘接片，可制成柔性型的热电转换器件而设置在具有非平坦面的废热源、散热源等，可以不受设置场所的限制地使用。

Claims (10)

1.一种导热性粘接片，其包含基材和粘接剂层，所述基材包含高导热部和低导热部，在该基材的一面叠层粘接剂层，并且，该基材的另一面由该低导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面及该高导热部的与该粘接剂层相接的面相反侧的面构成，或者该高导热部和该低导热部的至少一个构成了该基材的厚度的一部分，所述高导热部及低导热部由树脂组合物形成，在构成所述高导热部的所述树脂组合物中含有导热性填料和/或导电性碳化合物。
2.根据权利要求1所述的导热性粘接片，其中，所述高导热部和所述低导热部各自独立地构成了所述基材的全部厚度。
3.根据权利要求1所述的导热性粘接片，其中，所述导热性填料包含选自金属氧化物、金属氮化物及金属中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的导热性粘接片，其中，所述导热性填料包含金属氧化物和金属氮化物。
5.根据权利要求1所述的导热性粘接片，其中，所述导电性碳化合物包含选自炭黑、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的导热性粘接片，其中，所述基材的高导热部的导热系数为1.0(W/m·K)以上、且低导热部的导热系数小于0.5(W/m·K)。
7.根据权利要求1所述的导热性粘接片，其中，所述粘接剂层的厚度相对于所述基材的厚度的比率(粘接剂层/基材)为0.005～1.0。
8.根据权利要求1所述的导热性粘接片，其中，所述粘接剂层包含有机硅类粘接剂。
9.一种电子器件，其叠层有权利要求1所述的导热性粘接片。
10.一种导热性粘接片的制造方法，其是制造权利要求1所述的导热性粘接片的方法，该方法包括下述工序：
在能够剥离的支撑基材上形成基材的工序，所述基材包含由树脂组合物形成的高导热部及由树脂组合物形成的低导热部，以及
在该基材上叠层粘接剂层的工序。
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