TWI676304B - 熱傳導性接著片、其製造方法及使用此的電子裝置 - Google Patents

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Wataru Morita
加藤邦久
Kunihisa Kato
武藤豪志
Tsuyoshi MUTOU
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Abstract

本發明為，在電子裝置中，中間不介有接著劑層，且可容易層積，而且使熱向特定方向選擇性地放熱，而可提供該電子裝置內部充分的溫度差的熱傳導性接著片、其製造方法、及使用此的電子裝置，其為具有高熱傳導部及低熱傳導部之熱傳導性接著片，該高熱傳導部與該低熱傳導部具有接著性，且該高熱傳導部與該低熱傳導部各自獨立構成熱傳導性接著片的全部厚度，或者，該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成熱傳導性接著片的一部分厚度的熱傳導性接著片、製造該熱傳導性接著片的方法、以及使用該熱傳導性接著片的電子裝置。

Description

熱傳導性接著片、其製造方法及使用此的電子裝置
本發明關於熱傳導性接著片，特別是關於用於電子裝置的熱傳導性接著片、其製造方法及使用此的電子裝置。
習知以來，在電子裝置等的內部，為了控制熱逸散或熱流動朝向特定的方向，使用含有高熱傳導性的片狀放熱構件。作為電子裝置可列舉例如電熱轉換裝置、光電轉換裝置、大型積體電路等的半導體裝置等。
近年來，半導體裝置中，隨著該半導體裝置的小型化且高密度化等，動作時內部所產生的熱變得更高溫，在放熱不充足的情形中，該半導體裝置本身的特性下降，時常引起誤動作，最終可能導致半導體裝置的破壞或壽命降低。在這樣的情形，作為使半導體裝置所產生的熱效率良好地放熱至外部的方法，已有在半導體裝置與熱沈(金屬構件)之間，設置熱傳導性優良的放熱片。
又，在如此的電子裝置之中，在熱電轉換裝置雖然有如上述放熱控制者，但是一旦將供於電熱元件片面的熱控制為向電熱元件內部的厚度方向溫差變大，則由於所得的電力變大，使用片狀放熱構件而向特定方向選擇性地控制放熱(效率良好地提供電熱元件內部溫度差)被討論。專利文獻1揭示具有如第7 圖所示構造之熱電轉換元件。亦即，使P型熱電源件41和N型熱電元件42串聯，從其兩端取出熱電動勢，配置電極43，構成熱電轉換模組46，在該熱電轉換模組46的兩表面，設置以兩種熱傳導率不同的材料所構成的具有柔軟性的膜狀基板44、45。在該膜狀基板44、45與上述熱電轉換模組46的接合面側設置熱傳導率低的材料(聚醯亞胺)47、48，在與該熱電轉換模組46的接合面的相反側，將熱傳導率高的材料(銅)49、50設置於基板44、45的部分外表面的位置。
又，專利文獻2揭示具有如第8圖所示構造的熱電轉換模組，將兼具高熱傳導率構件的電極54埋入低熱傳導率的構件51、52，這些以相對於電熱元件53中間介有導電性接著劑層55及絕緣性接著劑層56而配置。
再者，專利文獻3揭示，如第9圖所示之熱電轉換元件的剖面圖(省略熱電元件61的深度方向及內部電極配置)，在電熱元件61的一表面以中間介有接著劑層67、或在另一面直接，設置絕緣性基層層65，在該基層層65上具有由金屬層63與樹脂層64所形成的圖案層之可撓性基板62、66。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1：日本特許第3981738號公報
專利文獻2：日本特開2011-35203號公報
專利文獻3：日本特開2008-182160號公報
如上所述，特別是要求在以半導體裝置為主的電子裝置中，可使熱更好效率地向外部放熱的放熱片，及除了熱傳導性優良外，具有使熱向特定方向選擇性地放熱而使該電子裝置的內部產生溫度梯度的機能之熱傳導性片等。
本發明有鑑於上述問題，以提供在電子裝置中，中間不介有接著劑層，且可容易層積，而且使熱向特定方向選擇性地放熱，而可提供該電子裝置內部充分的溫度差的熱傳導性接著片、其製造方法、及使用此的電子裝置為課題。
本發明人等為解決上述課題而反覆討論的結果，了解透過由提供接著性的高熱傳導部和低熱傳導部構成熱傳導性接著片，且其各自獨立構成熱傳導性接著片的全部厚度，或者其至少任一個構成熱傳導性接著片的一部分厚度之熱傳導性接著片，來解決上述課題，而完成本發明。
亦即，本發明提供下列(1)~(10)。
(1)一種熱傳導性接著片，其具有高熱傳導部及低熱傳導部，該高熱傳導部與該低熱傳導部具有接著性，且該高熱傳導部與該低熱傳導部各自獨立構成熱傳導性接著片的全部厚度，或者，該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成熱傳導性接著片的一部分厚度。
(2)如上述(1)記載之熱傳導性接著片，該高熱傳導部與該低熱傳導部由接著性樹脂組成物所形成。
(3)如上述(2)記載之熱傳導性接著片，該接著性樹脂組成物包含熱硬化性樹脂及能量線硬化性樹脂的至少一種。
(4)如上述(3)記載之熱傳導性接著片，該熱硬化性樹脂為矽氧樹脂或氨酯樹脂。
(5)如上述(2)記載之熱傳導性接著片，該高熱傳導部的接著性樹脂組成物包含熱傳導性填充材料及/或導電性碳化合物。
(6)如上述(5)記載之熱傳導性接著片，該熱傳導性填充材料包含選自由金屬氧化物、金屬氮化物、及金屬所構成之群組之至少1種。
(7)如上述(5)記載之熱傳導性接著片，該熱傳導性填充材料包含金屬氧化物與金屬氮化物。
(8)如上述(1)記載之熱傳導性接著片，該熱傳導性接著片的高熱傳導部的熱傳導率為1.0(W/m‧K)以上，且低熱傳導部的熱傳導率未滿0.5(W/m‧K)。
(9)一種電子裝置，其使用上述(1)記載之熱傳導性接著片。
(10)一種如上述(1)記載之熱傳導性接著片之製造方法，包含在剝離片上形成由接著性樹脂組成物所形成之高熱傳導部、及由接著性樹脂組成物所形成之低熱傳導部的步驟。
根據本發明之熱傳導性接著片，在電子裝置中，中間不介有接著劑層，且可容易層積，而且使熱向特定方向選擇性地放熱，而可提供該電子裝置內部充分的溫度差。又由於並不需要接著劑層，電子裝置的生產性高，關係到低成本。
1,1A,1B‧‧‧熱傳導性接著片
2‧‧‧被接著體
4,4a,4b‧‧‧高熱傳導部
5,5a,5b‧‧‧低熱傳導部
6‧‧‧溫度差測定部
10‧‧‧熱電轉換裝置
11‧‧‧P型熱電元件
12‧‧‧N型熱電元件
13‧‧‧電極(銅)
14a,14b‧‧‧高熱傳導部
14’a,14’b,14’c‧‧‧高熱傳導部
15a,15b,15c‧‧‧低熱傳導部
15’a,15’b‧‧‧低熱傳導部
16‧‧‧熱電轉換模組
17‧‧‧16的第1面
18‧‧‧16的第2面
19‧‧‧支持體
20‧‧‧熱電轉換裝置
21‧‧‧P型熱電元件
22‧‧‧N型熱電元件
23a,23b,23c‧‧‧電極(銅)
24‧‧‧高熱傳導部
25‧‧‧低熱傳導部
26‧‧‧支持體
27‧‧‧熱電轉換模組
28‧‧‧27的下表面
29‧‧‧27的上表面
41‧‧‧P型熱電元件
42‧‧‧N型熱電元件
43‧‧‧電極(銅)
44‧‧‧薄膜狀基板
45‧‧‧薄膜狀基板
46‧‧‧熱電轉換模組
47,48‧‧‧熱傳導率低的材料(聚醯亞胺)
49,50‧‧‧熱傳導率高的材料(銅)
51,52‧‧‧低熱傳導率的構件
53‧‧‧熱電元件
54‧‧‧電極(銅)
55‧‧‧導電性接著劑層
56‧‧‧絕緣性接著劑層
61‧‧‧熱電元件
62‧‧‧可撓性基板
63‧‧‧金屬層(銅)
64‧‧‧樹脂層
65‧‧‧絕緣性基層層
66‧‧‧可撓性基板
67‧‧‧接著劑層
[第1圖]為顯示本發明之熱傳導性接著片一例的斜視圖。
[第2圖]為顯示本發明之熱傳導性接著片的多種例的剖面圖。
[第3圖]為顯示本發明之熱傳導性接著片貼附熱電轉換模組時的熱電轉換裝置之一例的剖面圖。
[第4圖]為顯示將本發明之熱傳導性接著片及熱電轉換模組分解為每個構成要件的斜視圖的一例，(a)為直接設置於熱電轉換模組的支持體表面側的熱電元件之熱傳導性接著片的斜視圖，(b)為熱電轉換模組的斜視圖，(c)為設置於熱電轉換模組的支持體內面側的熱傳導性接著片的斜視圖。
[第5圖]為測定本發明之熱傳導性接著片的高熱傳導部和低熱傳導部的溫度差之構成的說明圖，(a)為熱傳導性接著片，(b)為做為被接著體所使用的玻璃基板的斜視圖。
[第6圖]為本發明之實施例所使用之熱電轉換模組的斜視圖。
[第7圖]為顯示習知的熱電轉換模組的構成之一例的剖面圖。
[第8圖]為顯示習知的熱電轉換模組的構成之另一例的剖面圖。
[第9圖]為顯示習知的熱電轉換模組的構成之再一例的剖面圖。
實施發明之形態
[熱傳導性接著片]
本發明之熱傳導性接著片為包括由高熱傳導部及低熱傳導部所構成之熱傳導性接著片，其特徵在於，該高熱傳導部與該低熱傳導部具有接著性，且該高熱傳導部、該低熱傳導部各自獨立構成熱傳導性接著片的全部厚度，或者，其至少任一個構成熱傳導性接著片的一部分厚度。
使用圖式說明本發明之熱傳導性接著片的構成等。
第1圖為顯示本發明之熱傳導性接著片一例的斜視圖。熱傳導性接著片1由高熱傳導部4a、4b和低熱傳導部5a、5b所構成，高熱傳導部及低熱傳導部交叉配置。構成熱傳導性接著片的高熱傳導部及低熱傳導部的配置(以下稱為厚度的構成)，如下所述，沒有特別限制。
第2圖顯示本發明之熱傳導性接著片的剖面圖(包含配置)的多種例。第2圖的(a)為第1圖的剖面圖，高熱傳導部4和低熱傳導部5各自獨立構成熱傳導性接著片的厚度全部。又第2圖的(b)、(d)，低熱傳導部5構成熱傳導性接著片的厚度的一部分。再者，第2圖的(c)、(e)，高熱傳導部4構成熱傳導性接著片的厚度的一部分。熱傳導性接著片的厚度的構成可配合適用的電子裝置的配置而適宜選擇。例如，從使熱向特定方向選擇性放熱的觀點，例如選擇第2圖的(a)~(e)的厚度構成為佳，而以選擇第2圖的(a)的厚度構成為更佳。又從電子裝置內部所產生的熱有效率地放熱至外部的觀點，例如第2圖的(a)~(e)的厚度構成可配合電子裝置的配置而選擇為佳。此時，如果高熱傳導部 的體積變大且對所適用的裝置面的接觸面積變大的構成，可有效率地控制放熱。
<高熱傳導部>
高熱傳導部由接著性樹脂組成物所形成。上述高熱傳導部的形狀沒有特別限制，可視後述的電子裝置等的配置而適宜改變。此處，本發明之高熱傳導部表示為較後述低熱傳導部的熱傳導率高的一方。
(接著性樹脂)
本發明所使用的接著性樹脂沒有特別限定，但是可從電子元件領域等所使用者中適宜選擇任意的樹脂，可列舉例如熱硬化性樹脂、能量線硬化性樹脂等。
作為熱硬化性樹脂，可列舉例如環氧樹脂、三聚氰胺樹脂、尿素樹脂、酚樹脂、矽氧樹脂(silicone resin)、氨酯樹脂(urethane resin)、聚醯亞胺樹脂、苯併噁嗪樹脂(benzoxazine resin)、熱硬化性丙烯樹脂、不飽和聚酯樹脂等。這些之中，從耐熱性優良、具有高接著力的觀點，以氨酯樹脂、矽氧樹脂為佳。
在使用上述熱硬化性樹脂的情形，可並用硬化劑、硬化促進劑、硬化延遲劑、硬化觸媒等作為輔助劑。
作為硬化劑可列舉1分子中具有2個以上可與熱硬化型樹脂成分的官能基反應的官能基。作為環氧系樹脂的硬化劑，可可列舉例如酚系硬化劑、醇系硬化劑、胺系硬化劑、鋁螯合系硬化劑等。又矽氧矽樹脂的硬化劑可列舉例如氫矽烷矽硬化劑等。
硬化促進劑可列舉例如三乙二胺、苯甲基二甲基胺等的三級胺類；2-甲基咪唑、2-苯基咪唑等的咪唑類；三苯基膦、二苯基膦等的有機膦類；四苯基磷鎓四苯硼酸鹽、三苯基膦四苯基硼酸鹽等的四苯基硼酸鹽等。
硬化延遲劑可列舉例如氫矽烷化反應控制劑等。硬化觸媒可列舉例如鉑系觸媒、鈀系觸媒、銠系觸媒等。
上述輔助劑的含量視熱硬化性樹脂的種類而異，但是相對於該熱硬化性樹脂100質量部，為10~90重量部，較佳為20~80重量部，更佳為30~70重量部。
作為能量線硬化性樹脂可列舉例如具有丙烯系的官能基之化合物等的具有1個或2個以上的聚合性不飽和鍵之化合物。具有1個聚合性不飽和鍵之化合物，可列舉例如(甲基)丙烯酸乙酯、己基(甲基)丙烯酸乙酯、苯乙烯、甲基苯乙烯、N-乙烯基吡咯酮等。又具有2個以上的聚合性不飽和鍵之化合物，可列舉例如聚甲氧基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、己二醇(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯等的多官能化合物、其轉換物、及此等的多官能化合物與(甲基)丙烯酸酯等的反應生成物(例如多元醇的聚(甲基)丙烯酸酯)等。又本說明書中，(甲基)丙烯酸酯表示甲基丙烯酸酯及丙烯酸酯。
除上述化合物以外，具有聚合不飽和鍵的較低分子量之聚酯樹脂、聚醚樹脂、丙烯樹脂、環氧樹脂、氨酯樹脂、 矽氧樹脂、聚丁二烯樹脂等也可作為上述能量線硬化性樹脂而使用。
上述能量線硬化性樹脂並用光聚合起始劑者為佳。本發明所使用之光聚合起始劑為包含於含有上述能量線硬化性樹脂之接著性樹脂組成物者，在紫外線下可使上述能量線硬化性樹脂硬化者。作為光聚合起始劑可使用例如安息香(benzoin)、安息香甲基醚、安息香乙基醚、安息香丙基醚、安息香正丁基醚、安息香異丁基醚、苯乙酮(acetophenone)、二甲基胺苯乙酮、1-羥基-環己基-苯酮、2,2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、2,2-二乙氧基-2-苯基苯乙酮、2-羥基-2-甲基-1-苯基丙-1-酮、2-胺基蒽醌(2-aminoanthraquinone)、2-甲基硫雜蒽酮(2-methyl thioxanthone)、2-乙基硫雜蒽酮、2-氯硫雜蒽酮、2,4-二甲基硫雜蒽酮、2,4-二乙基硫雜蒽酮、苯甲基二甲基縮酮、乙醯酚二甲基縮酮、p-二甲基胺苯甲酸酯等。
光聚合起始劑可單獨1種使用，也可組合2種以上使用。其使用量，相對於上述能量線硬化性樹脂100質量部，通常在0.2~10質量部的範圍內選擇。
又本發明所使用之接著性樹脂的質量平均分子量通常為數百至數百萬。
高熱傳導部，由於調整為如後述之所欲的熱傳導率，由包含上述接著性樹脂和熱傳導性填充材料及/或導電性碳化合物之樹脂組成物所形成者為佳。
以下，熱傳導性填充材料及導電性碳化合物也稱為「熱傳導率調整用物質」。
(熱傳導性填充材料及導電性碳化合物)
熱傳導性填充材料沒有特別限制，宜為選自二氧化矽、氧化鋁、氧化鎂等的金屬氧化物；氮化矽、氮化鋁、氮化鎂、氮化硼等的金屬氮化物；銅、鋁等的金屬中之至少一種，導電性碳化合物宜為選自碳黑、奈米碳管(CNT)、石墨、奈米碳纖維等之至少一種。這些的熱傳導性填充材料及導電性碳化合物可單獨一種或組合兩種以上使用。這些之中，從容易成為後述的體積電阻率的範圍的觀點，以二氧化矽、氧化鋁、氧化鎂等的金屬氧化物；氮化矽、氮化鋁、氮化鎂、氮化硼等的金屬氮化物之熱傳導性填充材料為佳。又，作為熱傳導性填充材料，以包含金屬氧化物及金屬氮化物者為更佳。再者，在熱傳導性填充材料包含金屬氧化物及金屬氮化物的情形，金屬氧化物和金屬氮化物的質量比宜為10：90~90：10，較佳為20：80~80：20，更佳為50：50~75：25。
熱傳導率調整用物質的形狀沒有特別限定，可為在貼附所適用的裝置、元件等之時，透過與此等接觸或機械性傷害而無損電子裝置、元件等的電特性等之形狀，例如板狀(包含鱗片狀)、球狀、針狀、棒狀、纖維狀任一種也可。
熱傳導率調整用物質的體積，從使熱傳導率調整用物質向高熱傳導部的厚度方向均勻分散而使熱傳導性提升的觀點，例如以平均粒徑為0.1~200μm為佳，以1~100μm為較佳，5~50μm為更佳，10~30μm為特佳。又平均粒徑可經由例如庫爾特顆粒計數法來測定。熱傳導率調整用物質的平均粒徑如果在此範圍，各個物質內部的熱傳導不會變小，結果使得高熱 傳導部的熱傳導率提高。又粒子彼此間的凝集不易發生，可均勻地分散，再者對高熱傳導部的填充密度變得充足，在物質界面，高熱傳導部不會變脆。
熱傳導率調整用物質的含量，可視所欲的熱傳導率而適宜調整，接著性樹脂組成物中，宜為40~99質量%，較佳為50~95質量%，特佳為50~80質量%。熱傳導率調整用物質的含量如果在此範圍，則放熱特性、耐折性、耐曲折性優良，可維持高熱傳導部的強度。
(其他成分)
接著性樹脂組成物中，視需要在適宜範圍內，也可含有例如交聯劑、填充劑、可塑劑、防老劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、顏料及染料等的著色劑、增黏劑、防靜電劑、耦合劑等的添加劑、及非接著性樹脂。
非接著性樹脂，可列舉例如聚酯樹脂、氨酯樹脂、矽氧樹脂、橡膠系聚合物、聚烯烴樹脂、苯乙烯樹脂、醯胺樹脂、環狀烯烴樹脂、氯乙烯樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚碳酸酯樹脂、聚碸樹脂等。
<低熱傳導部>
上述低熱傳導部的形狀，與上述高熱傳導部的形狀相同，沒有特別限制，可視後述的電子裝置等的配置而適宜改變。此處，本發明之低熱傳導部表示較上述高熱傳導部的熱傳導率低的一方。
低熱傳導部由接著性樹脂組成物(在本發明中，即使是在不包含上述熱傳導率調整用物質等的情形，也稱作接著性樹脂組 成物)所形成，為較上述高熱傳導部的熱傳導率低的材料，沒有特別限制。又，如果上述高熱傳導部的熱傳導率非常地低，該接著性樹脂組成物中也可以含有熱傳導率調整用物質，但是因為與上述高熱傳導部的熱傳導率的差變大，不含熱傳導率調整用物質者更佳。
作為接著性樹脂可列舉例如與上述高熱傳導部所使用的熱硬化性樹脂及能量線硬化性樹脂等的相同的樹脂。通常，從機械特性、密接性等觀點，使用與高熱傳導部相同的樹脂。
(其他成分)
低熱傳導部中，更可與上述高熱傳導部相同，視需要在適宜範圍內，也可含有同種類的添加劑。
高熱傳導部及低熱傳導部個別的層厚度宜為1~200μm，較佳為3~100μm。在此範圍可使熱向特定的方向選擇性地放熱。又高熱傳導部及低熱傳導部個別的層厚度可相同也可不同。
高熱傳導部及低熱傳導部個別的層寬度可根據所適用的電子裝置的配置而適宜調整使用，但通常為0.01~3mm，較佳為0.1~2mm，更佳為0.5~1.5mm。在此範圍可使熱向特定的方向選擇性地放熱。又高熱傳導部及低熱傳導部個別的層寬度可相同也可不同。
高熱傳導部的熱傳導率宜高於低熱傳導部的熱傳導率非常多，熱傳導率宜為0.5(W/m‧K)以上，較佳為1.0(W/m‧K)以上，更佳為1.3(W/m‧K)以上。高熱傳導部的熱傳導率的上限 沒有限制，但通常宜為2000(W/m‧K)以下，較佳為500(W/m‧K)以下。
低熱傳導部的熱傳導率宜為未滿0.5(W/m‧K)，較佳為0.3(W/m‧K)以下，更佳為0.25(W/m‧K)以下。高熱傳導部及低熱傳導部的熱傳導率為上述範圍者，可使熱向特定的方向選擇性地放熱。
高熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率宜為0.1MPa以上，較佳為0.15MPa以上，更佳為1MPa以上。又低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率宜為0.1MPa以上，較佳為0.15MPa以上，更佳為1MPa以上。在高熱傳導部及低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為0.1MPa以上的情形，熱傳導性接著片過度變形被抑制，而可安定地放熱。在150℃的儲存彈性率的上限沒有特別限制，但宜為500MPa以下，較佳為100MPa以下，更佳為50MPa以下。藉由調整上述樹脂組成物中的接著性樹脂的選擇以及組合、及熱傳導性填充材料及導電性碳化合物的種類及含量，可調節高熱傳導部及低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率。
又在150℃的儲存彈性率係根據動態彈性率測定裝置[TA INSTRUMENTS公司製，機種名「DMA Q800」]，以初期溫度15℃、升溫速度3℃/min、升溫至150℃，在頻率11Hz所測定的值。
又熱傳導性接著片由於中間沒有介有接著劑層而貼附電子裝置，因此具有防止電連接的功能者為佳。因此，高熱傳導部及低熱傳導部的體積電阻率較佳為1×1010Ω‧cm以上，更佳 為1.0×1013Ω‧cm以上。
又，體積電阻率係藉由電阻率計(三菱化學Analytech公司製，MCP-HT450)，將熱傳導性接著片在23℃、50%RH的環境下放置一天所測定的值。
在熱傳導性接著片，例如第1圖、第2圖的(a)所示，高熱傳導部及低熱傳導部各自獨立構成熱傳導性接著片的全部厚度的情形，在該熱傳導性接著片的外表面，高熱傳導部及低熱傳導部的平面高低差宜為10μm以下，較佳為5μm以下，更佳為實質上不存在者。
在高熱傳導部及低熱傳導部的至少任一個構成該基材厚度的一部分的情形，如第2圖的(b)、(c)，高熱傳導部及低熱傳導部的平面高低差宜為10μm以下，較佳為5μm以下，更佳為實質上不存在者。再者，在測定高熱傳導部及低熱傳導部有特定的平面高低差的情形，如第2圖的(d)、(e)，在基材的厚度為以高熱傳導部及低熱傳導部所形成的厚度時，高熱傳導部及低熱傳導部的平面高低差，相對於該厚度，宜為10~90%。又在熱傳導性接著片中，高熱傳導部及低熱傳導部的體積比宜為10：90~90：10，較佳為20：80~80：20，更佳為30：70~70：30。
<剝離片>
熱傳導性接著片也可以在接著劑層的單側，或內側具有剝離片。剝離片可列舉例如玻璃紙、薄塗佈紙、積層紙等的紙及在各種塑膠薄膜上塗布矽氧樹脂、氟樹脂等的剝離劑者。該剝離片的厚度沒有特別限制，但通常為10~200μm。本發明所使用的剝離片所使用的支持基材宜使用塑膠薄膜。
<電子裝置>
雖然本發明之熱傳導性接著片的電子裝置沒有特別限制，但從放熱等的熱控制觀點，可列舉例如熱電轉換裝置、光電轉換裝置、大型積體電路等的半導體裝置等。特別是，因熱傳導性接著片為貼附於熱電轉換裝置的熱電轉換模組，可使熱向特定方向選擇性地放熱，進而提高熱電性能，因此宜使用於熱電轉換裝置。
又熱傳導性接著片可層積於電子裝置的一表面，也可層積兩表面。根據電子裝置的配置而適宜選擇。
以下，以熱電轉換裝置的情形為例，說明電子裝置。
(熱電轉換裝置)
熱電轉換裝置為透過進行熱與電互相的能量轉換而提供熱電轉換元件內部溫度差可容易地獲得電力的電子裝置。
第3圖為顯示第2圖(a)之構成的本發明之熱傳導性接著片貼附於熱電轉換模組時的熱電轉換裝置之一例的剖面圖。第3圖所示之熱電轉換裝置10係由在支持體上(圖未顯示)具有由P型材料所構成的薄膜的P型熱電元件11、由N型材料所構成之薄膜的N型熱電元件12所構成的熱電轉換元件，更設置電極13的熱電轉換模組16，以及貼附於該熱電轉換模組16的第1面17的熱傳導性接著片1A，而且貼附於上述第1面17的相反側的第2面18的熱傳導性接著片1B所構成。
熱傳導性接著片1A具有高熱傳導部14a、14b、低熱傳導部15a、15b、15c，該高熱傳導部14a、14b及該低熱傳導部15a、15b、15c具有接著性，而且此等構成該熱傳導性接 著片的外表面。又，熱傳導性接著片1B具有高熱傳導部14’a、14’b、14’c及低熱傳導部15’a、15’b，該高熱傳導部14’a、14’b、14’c及該低熱傳導部15’a、15’b具有接著性，而且此等構成該熱傳導性接著片的外表面。
第4圖顯示將本發明之熱傳導性接著片及熱電轉換模組分解為每個構成要件的斜視圖的一例。第4圖中，(a)為直接設置於熱電轉換模組16的支持體19的表面側的熱電元件11、12之熱傳導性接著片1A的斜視圖，(b)為熱電轉換模組16的斜視圖，(c)為設置於熱電轉換模組16的支持體19的內面側的熱傳導性接著片1B的斜視圖。
根據上述之構成，由於熱傳導性接著片1A及熱傳導性接著片1B，可效率良好地擴散熱。又熱傳導性接著片1A的高熱傳導部14a、14b，與熱傳導性接著片1B的高熱傳導部14’a、14’b、14’c以非對向的位置交錯層積，使熱可向特定的方向選擇性地放熱。因此，效率良好地提供熱電轉換模組溫度差，得到發電效率高的熱電轉換裝置。
本發明所使用的熱電轉換模組16，如第4圖(b)所示，由P型熱電元件11和N型熱電元件12與電極13所構成。P型熱電元件11和N型熱電元件12串聯形成薄膜狀，在各自的端部透過電極13接合而電性連接。又熱電轉換模組16中的P型熱電元件11和N型熱電元件12，可如第3圖所示「電極13、P型熱電元件11、電極13、N型熱電元件12、電極13、...」地配置，也可為「電極13、P型熱電元件11、N型熱電元件12、電極13、P型熱電元件11、N型熱電元件12、電極13、...」地配置，更也 可以為「電極13、P型熱電元件11、N型熱電元件12、P型熱電元件11、N型熱電元件12、...電極13」地配置。
又熱電轉換模組也可直接形成於高熱傳導部及低熱傳導部上，也可以介有其他層而形成，但是從可有效率地提供熱電元件溫度差的觀點，以熱電轉換模組直接形成於高熱傳導部及低熱傳導部上者為佳。
上述熱電元件中沒有特別限制，但宜使用在經由熱電轉換模組轉換為電能的熱源的溫度域，賽貝克係數(Seebeck coefficient)的絕對值大、熱傳導率低、電傳導率高之所謂的熱電性能指數高的材料。
構成P型熱電元件及N型熱電元件的材料為具有熱電轉換特性者，沒有特別限制，但可使用碲化鉍、Bi2Te3等的鉍-碲系熱電半導體材料；GeTe、PbTe等的碲系熱電半導體材料、銻-鍗系熱電半導體材料；ZnSb、Zn3Sb2、Zn4Sb3等的鋅-銻系熱電半導體材料；SiGe等的矽-鍺系熱電半導體材料；Bi2Se3等的硒化鉍系熱電半導體材料；β-FeSi2、CrSi2、MnSi1.73、Mg2Si等的矽化物系熱電半導體材料；氧化物系熱電半導體材料；FeVAl、FeVAlSi、FeVTiAl等的霍伊斯勒材料等。
P型熱電元件11及N型熱電元件12的厚度沒有特別限定，可以是相同厚度，也可以是不同厚度。
[熱傳導性接著片的製造方法]
本發明之熱傳導性接著片的製造方法為，由高熱傳導部及低熱傳導部所構成，且該高熱傳導部與該低熱傳導部各自獨立構成熱傳導性接著片的全部厚度，或者其至少任一個構成熱傳 導性接著片的一部分厚度之熱傳導性接著片的製造方法，其特徵在於，包含在剝離片上形成由接著性樹脂組成物所形成之高熱傳導部、及由接著性樹脂組成物所形成之低熱傳導部的步驟。
<高熱傳導部形成步驟>
為形成高熱傳導部的步驟。高熱傳導部係使用含有接著性樹脂及熱傳導填充材料及/或導電性碳化合物之上述接著性樹脂組成物，在剝離片上、或剝離片上及低熱傳導部上形成。接著性樹脂組成物的塗佈方法沒有特別限定，可經由例如模板印刷、點膠(dispenser)、網印刷法、輥塗佈法、狹縫塗佈頭等的公知方法而形成。
本發明所使用的接著性樹脂組成物中，在使用熱硬化型接著性樹脂的情形時的硬化條件，可根據所使用的組成物適宜調整，但宜為80℃~150℃，較佳為90℃~120℃。又視需要，硬化也可與加壓一併進行。
又使用能量線硬化型之接著性樹脂的情形，作為能量放射線，除紫外線外，可列舉例如電子線、X線、放射線、可見光線等。這些之中，紫外線為較佳使用，作為光源，可使用例如低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈、碳弧燈、金屬鹵化物燈、氙燈等。光量通常為100~1500mJ/cm2。又在使用電子線的情形，使用電子線加速器等，照射量通常為150~350kV。又在使用紫外線的情形，必須將上述的光聚合起始劑添加於接著性樹脂組成物。又在使用電子線的情形，不添加光聚合起始劑即可得硬化膜。
<低熱傳導部形成步驟>
為形成低熱傳導部的步驟。低熱傳導部係使用含有接著劑樹脂之上述接著性樹脂組成物，在剝離片上、或剝離片上及高熱傳導部上形成。接著性樹脂組成物的塗佈方法沒有特別限定，與高熱傳導部相同，可經由例如模板印刷、點膠(dispenser)、網印刷法、輥塗佈法、狹縫塗佈頭等的公知方法而形成。又關於硬化方法，也與高熱傳導部的硬化方法相同。
又高熱傳導部與低熱傳導部的形成順序沒有特別限制。可根據電子裝置的配置而適宜選擇。
根據本發明之製造方法，可以簡便方法控制電子裝置等的內部的熱逸散或熱流動向特定方向，且可製造低成本的熱傳導性接著片。
實施例
以下藉由實施例更詳細說明本發明，但是本發明不限於這些例。
實施例、比較例所製作的熱傳導性片的熱傳導率測定、溫度差的評估、及電子裝置的評估，以下列方法進行。
(a)熱傳導性片的熱傳導率
使用熱傳導率測定裝置(EKO公司製、HC-110)，測定熱傳導率。
(b)高熱傳導部和低熱傳導部的溫度測定
將所得的熱傳導性接著片，如第5圖所示，貼附於由鈉鈣玻璃(大小50mm×50mm，厚度0.5mm)所形成的被接著體2的上表面後，將剝離片剝離。其次，將被接著體2的下表面以75℃ 加熱1小時，使溫度穩定後，藉由附於被接著體2上表面的K熱電偶(Chromel-Alumel)，測定被接著體的溫度。又熱電偶設置於對應高熱傳導部及低熱傳導部的部分的被接著體上(測定位置：在第5圖為A、B、C、D)，測定5分鐘每秒的熱電偶溫度，算出所得各點的平均值。
(熱電轉換模組之製作)
如第6圖的一部份所示，在支持體26上將P型熱電元件21(P型的鉍-碲系熱電半導體材料)與N型熱電元件22(N型的鉍-碲系熱電半導體材料)分別以相同的體積(寬1.7mm×長100mm、厚0.5mm)配置，同時在兩者的熱電元件及熱電元件之間設置銅電極(銅電極23a：寬0.15mm×長100mm、厚0.5mm；銅電極23b：寬0.3mm×長100mm、厚0.5mm；銅電極23c：寬0.15mm×長100mm、厚0.5mm)，製作熱電轉換模組27。
(電子裝置評估)
將實施例、比較例所得的熱電轉換裝置的下表面28(參照第6圖)以烤盤加熱至75℃，相反側的上表面29(參照第6圖)以冷卻至25℃的狀態，維持1小時，溫度穩定後，測定熱電動勢V(V)、電阻R(Ω)。輸出P(W)使用所測定的熱電動勢V和電阻R，以P=V2/R算出。
(實施例1)
(1)熱傳導性接著片的製作
添加含有聚醇樹脂的溶液(亞細亞工業公司製，「PX41-1」)31質量部、含有聚異氰酸酯樹脂的溶液(亞細亞工業公司製，「Excel Hardener G」)9質量部、作為熱傳導性填充材料之氮 化硼(昭和電工公司製，「ALUNABEADS CB-A20S」，平均粒徑20μm)40質量部、及氧化鋁(昭和電工公司製，「SHOBN UHP-2」，平均粒徑12μm)20質量部，使用自轉、公轉混合器(THINKY公司製，「ARE-250」)混合分散，調製高熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
另一方面，將含有聚醇的溶液(亞細亞工業公司製，「PX41-1」)78質量%及含有聚異氰酸酯樹脂的溶液(亞細亞工業公司製，「Excel Hardener G」)22質量%混合分散，調製低熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
之後，在剝離片(Lintec公司製、「SP-PET382150」)的已剝離處理的表面，使用點膠機(武藏ENGINEERING公司製，「ML-808FXcom-CE」)塗佈上述高熱傳導部形成用的樹脂組成物，在90℃乾燥1分鐘，去除溶劑，形成直條狀圖案(寬1mm×長100mm、厚50μm、圖案中心間距2mm)的高熱傳導部。而且，從其上，使用塗料器塗佈低熱傳導部形成用的樹脂組成物，在90℃乾燥1分鐘，在該高熱傳導部的直條狀圖案之間，形成與高熱傳導相同厚度的低熱傳導部，製得熱傳導性接著片。又確認高熱傳導部上沒有形成低熱傳導部。
(2)熱電轉換裝置之製作
將所得的熱傳導性接著片2個，如第6圖所示，分別層積於形成熱電轉換模組27的熱電元件側的表面與支持體側的表面，之後剝離去除剝離片，在120℃加熱20分鐘，使熱傳導性接著片硬化，製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
又高熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為4.2MPa，低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為0.2MPa。又高熱傳導部的體積電阻率為7.0×1014Ω‧cm，低熱傳導部的體積電阻率為2.0×1015Ω‧cm。
(實施例2)
(1)熱傳導性接著片的製作
將丙烯酸酯共聚物(丙烯酸丁酯/甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸2-羥基乙酯=62/10/28)與甲基丙烯醯氧基乙基異氰酸酯，以形成相對於丙烯酸酯共聚物的丙烯酸2-羥基乙酯100當量、甲基丙烯醯氧基乙基異氰酸酯為80.5當量的量混合，添加二丁基錫作為觸媒，在有機溶劑中、氮氛圍氣下，室溫中進行聚合24小時，獲得側鏈具有能量線硬化性基的丙烯酸酯共聚物之溶液(固形分40質量%)。
將所得的側鏈具有能量線硬化性基的丙烯酸酯共聚物之溶液100質量部、光聚合起始劑之1-羥基-環己基-苯基酮(Ciba Speciality Chemicals公司製，商品名：Irgacure 184)3.7質量部、熱傳導性填充材料之氮化硼(昭和電工公司製，「ALUNABEADS CB-A20S」，平均粒徑20μm)40質量部及氧化鋁(昭和電工公司製，「SHOBN UHP-2」，平均粒徑12μm)20質量部，使用自轉、公轉混合器(THINKY公司製，「ARE-250」)混合分散，調製高熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
另一方面，將含有所得的丙烯酸酯共聚物之溶液(固形分40質量%)100質量部、及光聚合起始劑之1-羥基-環己基-苯基酮(Ciba Speciality Chemicals公司製，商品名：Irgacure 184)3.7質 量部混合分散，調製低熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
之後，使用所得的高熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物及低熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物，同實施例1製作熱傳導性接著片。
(2)熱電轉換裝置之製作
將所得的熱傳導性接著片2個，分別層積於形成熱電轉換模組27的熱電元件側的表面與支持體側的表面，之後剝離去除剝離片，兩面以紫外線照射，使熱傳導性接著片硬化，製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
又高熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為0.1MPa，低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為0.02MPa。又高熱傳導部的體積電阻率為8.0×1014Ω‧cm，低熱傳導部的體積電阻率為1.5×1015Ω‧cm。
(實施例3)
添加矽氧樹脂A(旭化成WACKER公司製，SilGe1612-A」)19.8質量部、矽氧樹脂B(旭化成WACKER公司製，SilGe1612-B」)19.8質量部、硬化延遲劑(旭化成WACKER公司製，「PT88」)0.4質量部、熱傳導性填充材料之氮化硼(昭和電工公司製，「ALUNABEADS CB-A20S」，平均粒徑20μm)40質量部及氧化鋁(昭和電工公司製，「SHOBN UHP-2」，平均粒徑12μm)20質量部，使用自轉、公轉混合器(THINKY公司製，「ARE-250」)混合分散，調製高熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
另一方面，將矽氧樹脂C(信越化學工業公司製，「KE-106」)90質量部、硬化觸媒之鉑系觸媒(信越化學工業公司製， CAT-RG」)9質量部、硬化延遲劑(信越化學工業公司製，「No.6-10」)1質量部混合分散，調製低熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
之後，除了將剝離片改為LINTEC公司製的「PET50FD」、不在90℃乾燥1分鐘、而在150℃乾燥5分鐘以外，使用所得的高熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物及低熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物，同實施例1製作熱傳導性接著片。
(2)熱電轉換裝置之製作
除了不經由120℃加熱20分鐘、而改以150℃加熱30分鐘以使熱傳導性接著片硬化以外，同實施例1製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
又高熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為2.3MPa，低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為3.4MPa。又高熱傳導部的體積電阻率為6.0×1014Ω‧cm，低熱傳導部的體積電阻率為2.2×1015Ω‧cm。
(實施例4)
(1)熱傳導性接著片的製作
添加矽氧樹脂D(TORAY DOWCORNING公司製，「SD4584」)19.9質量部、硬化觸媒之鉑系觸媒(TORAY DOWCORNING公司製，「SRX212」)0.2質量部、環氧樹脂之環氧基改性矽氧油(信越化學工業公司製，「X-22-163C」)19.8質量部、硬化劑之鋁系螯合化合物之三乙醯基丙酮鋁的10%甲苯溶液0.2質量部、熱傳導性填充材料之氮化硼(昭和電工公司製，「ALUNABEADS CB-A20S」，平均粒徑20μm)40質量部及氧化鋁(昭和電工公司 製，「SHOBN UHP-2」，平均粒徑12μm)20質量部，使用自轉、公轉混合器(THINKY公司製，「ARE-250」)混合分散，調製高熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
另一方面，將矽氧樹脂D(TORAY DOWCORNING公司製，「SD4584」)19.8質量部、硬化觸媒之鉑系觸媒(TORAY DOWCORNING公司製，「SRX212」)0.2質量部、環氧樹脂之環氧基改性矽氧油(信越化學工業公司製，「X-22-163C」)19.8質量部、硬化劑之鋁系螯合化合物之三乙醯基丙酮鋁的10%甲苯溶液0.2質量部混合分散，調製低熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物。
之後，除了將剝離片改為LINTEC公司製的「PET50FD」、在130℃乾燥2分鐘以外，使用所得的高熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物及低熱傳導部形成用的接著性樹脂組成物，同實施例1製作熱傳導性接著片。
(2)熱電轉換裝置之製作
除了不經由120℃加熱20分鐘、而改以150℃加熱30分鐘以使熱傳導性接著片硬化以外，同實施例1製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
又高熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為21MPa，低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為1.7MPa。又高熱傳導部的體積電阻率為6.4×1014Ω‧cm，低熱傳導部的體積電阻率為8.9×1014Ω‧cm。
(實施例5)
使用實施例1所使用之上述高熱傳導部形成用的接著性樹 脂組成物，同實施例1，在剝離片已剝離處理的表面，形成直條狀圖案(寬1mm×長100mm、厚50μm、圖案中心間距2mm)的高熱傳導部。
之後，於其上塗布實施例1所使用之低熱傳導部形成用的樹脂組成物，在90℃乾燥1分鐘，形成厚度75μm的低熱傳導部，製作熱傳導性接著片。在高熱傳導部的直條狀圖案間及該高熱傳導部上，形成低熱傳導部，為該高傳導部上形成厚度25μm的低熱傳導部之構成。將所得的熱傳導性接著片2個，與實施例1相同，在形成熱電轉換模組27的熱電元件側的表面及支持體側的表面，如第2圖(c)所示之下表面側，以僅由低傳導部構成的一側表面分別貼附而層積，之後剝離去除剝離片，在120℃加熱20分鐘，使熱傳導性接著片硬化，製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
又高熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為4.2MPa，低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為0.2MPa。
(實施例6)
使用實施例5所得的熱傳導性接著片2個，將熱傳導性接著片在形成熱電轉換模組27的熱電元件側的表面及支持體側的表面，如第2圖(c)所示之上表面側，以高熱傳導部及低傳導部構成的一側表面分別貼附而層積，之後剝離去除剝離片，在120℃加熱20分鐘，使熱傳導性接著片硬化，製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
又高熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為4.2MPa，低熱傳導部硬化後在150℃的儲存彈性率為0.2MPa。
(比較例1)
在PGS石墨片(PanasonicDevice社製，熱傳導率：1950(W/m．K)、厚度：100μm)上，塗佈矽氧系接著劑，在90℃乾燥1分鐘，形成厚度10μm的接著劑層，製作熱傳導性接著片。
使用所得的熱傳導性接著片2個，將熱傳導性接著片在形成熱電轉換模組27的熱電元件側的表面及支持體側的表面分別層積，製作兩表面層積熱傳導性接著片的熱電轉換裝置。
(比較例2)
不在被接著體貼附熱傳導性接著片，進行溫度差的測定。又不在熱電轉換模組27層積熱傳導性接著片，進行電子裝置評估。
實施例1~6及比較例1、2所得的熱電轉換裝置的評估結果如表1所示。
在實施例1~6所使用之本發明的熱傳導性接著片，比起比較例，可知與高熱傳導部鄰接的低熱傳導部之間的溫度差大。又可知在本發明的熱傳導性接著片適用於熱電轉換裝置的情形，可得到大的輸出。
產業可利用性
本發明之熱傳導性接著片，特別是在貼附於電子裝置之一的熱電轉換裝置的熱電轉換模組的情形，由於在熱電元件的厚度方向可效率良好地提供溫度差，因此可形成發電效率高的發電，與習知型相比，可減少熱電轉換模組的設置數目，關係規模縮小及成本降低。又同時，藉由使用本發明之熱傳導性接著片，作為可撓型的熱電轉換裝置，設置於不具有平坦表面的廢熱源及放熱源等，也不受限於設置的場所而可使用。

Claims (8)

  1. 一種熱傳導性接著片，其具有高熱傳導部及低熱傳導部，該高熱傳導部與該低熱傳導部具有接著性，且該高熱傳導部與該低熱傳導部各自獨立構成熱傳導性接著片的全部厚度，或者，該高熱傳導部與該低熱傳導部的至少任一個構成熱傳導性接著片的一部分厚度，該高熱傳導部與該低熱傳導部由接著性樹脂組成物所形成，該高熱傳導部的接著性樹脂組成物包含熱傳導性填充材料及/或導電性碳化合物。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該接著性樹脂組成物包含熱硬化性樹脂及能量線硬化性樹脂的至少一種。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之熱傳導性接著片，其中，該熱硬化性樹脂為矽氧樹脂或氨酯樹脂。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該熱傳導性填充材料包含選自由金屬氧化物、金屬氮化物、及金屬所構成之群組之至少1種。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該熱傳導性填充材料包含金屬氧化物與金屬氮化物。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片，其中，該熱傳導性接著片的高熱傳導部的熱傳導率為1.0(W/m‧K)以上，且低熱傳導部的熱傳導率未滿0.5(W/m‧K)。
  7. 一種電子裝置，其使用如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片。
  8. 一種如申請專利範圍第1項所述之熱傳導性接著片之製造方法，包含在剝離片上形成由接著性樹脂組成物所形成之高熱傳導部、及由接著性樹脂組成物所形成之低熱傳導部的步驟。
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