TWI639652B - 樹脂組合物及由其製成的物品 - Google Patents

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胡志龍
林立成
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中山台光電子材料有限公司
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Abstract

本發明揭示一種樹脂組合物，其包括30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂以及15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂。前述樹脂組合物可製成各種物品，例如半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板，並且滿足物品所期望的高剝離強度、高吸濕後耐熱性、高玻璃化轉變溫度、低熱膨脹率、高耐熱性、低介電常數、低介電損耗特性的至少一種、多種或全部。

Description

樹脂組合物及由其製成的物品
本發明係關於一種樹脂組合物，特別係關於一種可用於製備性能得到改善的半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板的樹脂組合物。
印刷電路板經常面臨電子遷移（Conductive Anodic Filament，CAF）的問題，特別是高層數（high layer count）類的板材，必須避免或減少電子遷移（CAF）發生的機率以保證其長期使用中的可靠度。
高濕度的工作環境是基板出現電子遷移的一大主因，因此基板的長時間高溫高濕環境下吸濕後耐熱(如168小時高溫高濕後耐熱性)以及絕緣層與銅箔間接著力顯得尤為重要。同時，印刷電路板製造過程中會經過多次的線路棕化/黑化及水洗步驟，若材料吸濕性高或是吸濕後耐熱性降低，則會大幅降低製程良率。因此，材料若具備長時間低吸濕性及吸濕後高耐熱性，則可視為優良的印刷電路板材料。
另一方面，近年來，由於電子裝置對高速信號傳輸、小型化、輕量化的要求，印刷電路板也朝向多層數、高密度、細線路、細間距的趨勢持續發展。
在製作印刷電路板線路的過程中，通常涉及銅箔的蝕刻程序。在形成細微佈線電路時，若使用常規銅箔（例如厚度介於18至35微米之間的銅箔），常會因為蝕刻製程中某些條件的限制，而無法充分滿足細線路、細間距的要求。對此，使用超薄銅箔則有利於降低需要蝕刻的銅量，保證線路形狀和線寬符合要求，進而提升細線路的製作能力。
儘管採用超薄銅箔是業界普遍的期望，但目前的製程技術卻遭遇許多問題。舉例而言，超薄銅箔在製備過程中容易發生粗糙度的改變而使黏結性減弱，超薄銅箔與絕緣層樹脂之間的接著性會因此變弱，而易發生電路剝離的問題。尤其在製程中還涉及回焊等加熱處理，會使回焊後的超薄銅箔與絕緣樹脂層的接著性大幅下降。因此，如何提升超薄銅箔與絕緣材料的剝離強度，同時可以兼顧耐熱性及其他各種物化特性符合要求，以達到綜合優良特性，實為值得研究的課題。
為解決前述問題及其他問題，特別是習知材料無法滿足高溫高濕後耐熱性及高超薄銅剝離強度等技術問題，本發明提出一種樹脂組合物，其包括30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂及15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂，其中該苯并噁嗪樹脂包括二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂，且該樹脂組合物中二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例介於1:2及9:1之間，例如1:2、1:1、2:1、3:1、4:1、5:1、6:1、7:1、8:1或9:1。
在一個實施方式中，馬來醯亞胺樹脂的用量可以是40重量份至80重量份；在一個實施方式中，苯并噁嗪樹脂的用量可以是15重量份至50重量份，例如15重量份至40重量份。
在一個實施方式中，前述樹脂組合物進一步包括環氧樹脂。
在一個實施方式中，馬來醯亞胺樹脂的含量大於或等於環氧樹脂的含量。
舉例而言，前述樹脂組合物可包括30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂以及10重量份至65重量份的環氧樹脂，例如10重量份至50重量份的環氧樹脂。
在一個實施方式中，含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂具有以下式（一）結構： 式（一） 其中，X為含不飽和鍵的基團，Y為二價基團，n為1至10的整數。
在一個實施方式中，本發明揭示了一種樹脂組合物，其包括10重量份至65重量份的環氧樹脂、30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂及15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂，其中該苯并噁嗪樹脂包括二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂，且該二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例介於1:2及9:1之間，該馬來醯亞胺樹脂及該環氧樹脂的重量比例介於5:1及1:1之間。
另一方面，本發明提供一種由前述樹脂組合物製成的物品，其可為半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板。
在一個實施方式中，將具有銅箔與絕緣層的前述物品參考IPC-TM-650 2.4.8所述方法測量而得的剝離強度介於4.0 lb/in和9.0 lb/in之間。
在一個實施方式中，將具有超薄銅箔（厚度介於例如1微米及6微米之間）與絕緣層的前述物品參考IPC-TM-650 2.4.8所述方法測量而得的剝離強度介於4.5 lb/in和6.5 lb/in之間。
在一個實施方式中，前述物品參考IPC-TM-650 2.6.16.1所述方法進行吸濕168小時PCT測試不發生層間剝離。
在一個實施方式中，前述物品具有以下特性的至少一種：參考IPC-TM-650 2.4.24.4所述方法測量而得的玻璃化轉變溫度大於或等於265℃，例如介於265℃和335℃之間，或介於300℃和330℃之間；以TMA儀器參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量而得的Z軸熱膨脹率小於或等於1.70%，例如小於或等於1.60%、1.50%、1.30%、1.25%、小於或等於1.20%或小於或等於1.10%，較佳為小於或等於1.30%、1.25%、1.20%或小於或等於1.10%；參考IPC-TM-650 2.4.24.1所述方法測量而得的T288耐熱時間大於或等於10分鐘，例如大於或等於20分鐘、50分鐘、55分鐘、60分鐘、120分鐘、180分鐘、240分鐘或300分鐘，較佳為大於或等於50分鐘、55分鐘、60分鐘、120分鐘、180分鐘、240分鐘或300分鐘；阻燃性達到UL94標準的V0或V1等級，例如V0等級。
在一個實施方式中，前述物品具有以下特性的至少一種：參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電常數小於或等於3.90，例如小於或等於3.85、3.82、3.80或3.75；參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電損耗小於或等於0.0085、0.0080、0.0075、0.0072、0.0070、0.0065或0.0060，較佳為小於或等於0.0072、0.0070、0.0065或0.0060。
除前述成分外，前述樹脂組合物還可視需要選擇性的進一步包括以下任一種或二種以上的添加物：聚苯醚樹脂、氰酸酯樹脂、異氰酸酯樹脂、聚烯烴樹脂、酸酐(例如苯乙烯馬來酸酐)、聚酯、酚類固化劑、胺類固化劑、聚醯胺或聚醯亞胺。
除前述成分外，前述樹脂組合物還可以視需要包括一或多種添加劑，例如硬化促進劑、阻燃劑、無機填料、溶劑、增韌劑、矽烷偶合劑或其組合。
在本文中，前述各種IPC測試標準是指由國際電子工業聯接協會（Association Connecting Electronics Industries）所公佈的各種測試方法手冊，可參見該協會的網頁（http://www.ipc.org.cn/Test-Methods.asp）而獲得。前述JIS測試標準是指由日本工業標準調查會（Japanese Industrial Standards Committee）所制訂的各種測試方法手冊，可參見該協會的網頁（http://www.jisc.go.jp/app/JPS/JPSO0020.html）查詢而獲得。
為使本領域具有通常知識者可瞭解本發明的特點及功效，以下謹就說明書及申請專利範圍中提及的術語及用語進行一般性的說明及定義。除非另有指明，否則文中使用的所有技術及科學上的字詞，皆具有本領域具有通常知識者對於本發明所瞭解的通常意義，當有衝突情形時，應以本說明書的定義為準。
首先，本文某些部分是利用「一」、「一種」、「一個」或類似用語來描述本發明所述的成分和技術特徵，此種描述只是為了方便表達，並對本發明的技術特徵提供一般性的意義。因此，除非另有指明，否則此種描述應理解為包括一個或至少一個，且單數也同時包括複數。
在本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」或其他任何類似用語均屬於開放性連接詞（open-ended transitional phrase），其意欲涵蓋非排他性的包括物。舉例而言，含有複數要素的組合物或製品並不僅限於本文所列出的此等要素而已，而是還可包括未明確列出但卻是該組合物或製品通常固有的其他要素。除此之外，除非有相反的明確說明，否則用語「或」是指含括性的「或」，而不是指排他性的「或」。例如，以下任何一種情況均滿足條件「A或B」：A為真（或存在）且B為偽（或不存在）、A為偽（或不存在）且B為真（或存在）、A和B均為真（或存在）。此外，在本文中，用語「包含」、「包括」、「具有」、「含有」的解讀應視為已具體揭示了並同時涵蓋「由…所組成」及「實質上由…所組成」等封閉式或半封閉式連接詞。
在本文中，所有以數值範圍或百分比範圍形式界定的特徵或條件僅是為了簡潔及方便。據此，數值範圍或百分比範圍的描述應視為已涵蓋且具體揭示了所有可能的次範圍及範圍內的個別數值，特別是整數數值。舉例而言，「1至8」的範圍描述應視為已經具體揭示了如1至7、2至8、2至6、3至6、4至8、3至8等等所有次範圍，特別是由所有整數數值所界定的次範圍，且應視為已經具體揭示了範圍內如1、2、3、4、5、6、7、8等個別數值。除非另有指明，否則前述解釋方法適用於本發明全文的所有內容，不論範圍廣泛與否。
若數量或其他數值或參數是以範圍、較佳範圍或一系列上限與下限表示，則其應理解成是本文已特定揭示了由任一對該範圍的上限或較佳值與該範圍的下限或較佳值構成的所有範圍，不論該等範圍是否有分別揭示。此外，本文中若提到數值的範圍時，除非另有說明，否則該範圍應包括其端點以及範圍內的所有整數與分數。
在本文中，在可達成發明目的的前提下，數值應理解成具有該數值有效位數的精確度。舉例來說，數字40.0則應理解成涵蓋從39.50至40.49的範圍。
在本文中，對於使用馬庫西群組（Markush group）或選項式用語以描述本發明特徵或實例的情形，本領域具有通常知識者應瞭解馬庫西群組或選項列表內所有成員的次群組或任何個別成員亦可用於描述本發明。舉例而言，若X描述成「選自於由X 1、X 2及X 3所組成的群組」，亦表示已經完全描述出X為X 1的主張與X為X 1和/或X 2的主張。再者，對於使用馬庫西群組或選項式用語以描述本發明的特徵或實例者，本領域具有通常知識者應瞭解馬庫西群組或選項列表內所有成員的次群組或個別成員的任何組合亦可用於描述本發明。據此，舉例而言，若X描述成「選自於由X 1、X 2及X 3所組成的群組」，且Y描述成「選自於由Y 1、Y 2及Y 3所組成的群組」，則表示已經完全描述出X為X 1或X 2或X 3而Y為Y 1或Y 2或Y 3的主張。
以下具體實施方式本質上僅是例示性，並不欲限制本發明及其用途。此外，本文並不受前述背景技術或發明內容或以下具體實施方式或實施例中所描述的任何理論的限制。
樹脂組合物
在本發明中，樹脂組合物主要包括30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂及15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂，其中該苯并噁嗪樹脂包括二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂，且該二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例介於1:2及9:1之間，例如為1:2、1:1、2:1、3:1、4:1、5:1、6:1、7:1、8:1或9:1。
在前述樹脂組合物中，馬來醯亞胺樹脂為分子中具有1個以上馬來醯亞胺官能團的化合物、單體、混合物、低聚物或聚合物。若未特別指明，本發明採用的馬來醯亞胺樹脂並不特別限制，且可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的馬來醯亞胺樹脂。具體實例包括但不限於4,4’-二苯甲烷雙馬來醯亞胺(4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、苯甲烷馬來醯亞胺寡聚物(oligomer of phenylmethane maleimide) (或稱聚苯甲烷馬來醯亞胺(polyphenylmethane maleimide))、間-伸苯基雙馬來醯亞胺(m-phenylene bismaleimide)、雙酚A二苯基醚雙馬來醯亞胺(bisphenol A diphenyl ether bismaleimide)、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷雙馬來醯亞胺(3,3’-dimethyl-5,5’-diethyl-4,4’-diphenylmethane bismaleimide)、4-甲基-1,3-伸苯基雙馬來醯亞胺(4-methyl-1,3-phenylene bismaleimide)、1,6-雙馬來醯亞胺-(2,2,4-三甲基)己烷(1,6-bismaleimide-(2,2,4-trimethyl hexane) )、2,3-二甲基苯馬來醯亞胺（N-2,3-xylylmaleimide）、2,6-二甲基苯馬來醯亞胺（N-2,6-xylenemaleimide）、N-苯基馬來醯亞胺（N-phenylmaleimide）、含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺類化合物和上述化合物的預聚物的至少一者或其組合。其中，預聚物例如可為二烯丙基化合物與馬來醯亞胺類化合物的預聚物、二胺與馬來醯亞胺類化合物的預聚物、多官能胺與馬來醯亞胺類化合物的預聚物或酸性酚化合物與馬來醯亞胺類化合物的預聚物等。
舉例而言，馬來醯亞胺樹脂可為商品名BMI-70、BMI-80、BMI-1000、BMI-1000H、BMI-1100、BMI-1100H、BMI-2000、BMI-2300、BMI-3000、BMI-3000H、BMI-4000H、BMI-5000、BMI-5100、BMI-7000及BMI-7000H等由Daiwakasei公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
舉例而言，含脂肪族長鏈結構的馬來醯亞胺樹脂可為商品名BMI-689、BMI-1400、BMI-1500、BMI-1700、BMI-2500、BMI-3000、BMI-5000及BMI-6000等由設計者分子公司生產的馬來醯亞胺樹脂。
在一個實施方式中，馬來醯亞胺的含量較佳為40～80重量份。
在前述樹脂組合物中，二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂可具有固化劑功能，且具有例如以下式（二）結構： 式（二）
在一個實施方式中，二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂可為例如商品名PF-3500，可購自長春樹脂。
在前述樹脂組合物中，含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂可為具有如下式（一）結構的苯并噁嗪樹脂： 式（一） 其中，X為含不飽和鍵（例如雙鍵或三鍵）的基團，較佳為固化後形成疏水性烷基鏈的基團，更佳為乙烯基、烯丙基、苯乙烯基或丙烯酸酯。 n為1至10的整數，較佳為1至3的整數。 Y為二價基團，較佳為亞烷基、亞環烷基、亞芳基或-SO 2-；其中亞烷基可較佳為-C(CH 3) 2-、-CH(CH 3)-、-CH 2-及被取代或未被取代的二環戊二烯基；其中亞芳基可較佳為被取代或未被取代的苯、聯苯、萘、酚醛、雙酚A、雙酚A酚醛、雙酚F及雙酚F酚醛官能基。此外，Y更佳為具有高自由體積、低介電的二價基團。
在一個實施方式中，含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂具體結構可為例如以下式（三）至式（八）結構的任一種或其組合。 式（三） 式（四） 式（五） 式（六） 式（七） 式（八） 其中，a、b分別獨立為0～4的整數，且a+b≦4；c表示0～2的整數。 R 1和R 2分別獨立表示氫、含氧基團、被取代或未被取代的烷基，或R 1和R 2共同形成N雜環或O雜環。R 1和R 2較佳分別獨立為氫、羥基或甲基。 R 3表示氫、被取代或未被取代的烷基，較佳為氫或甲基。 n為1～10的整數，較佳為1～3的整數。
較佳的含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂具體結構可為例如以下式（九）至式（二十二）結構的任一種或其組合，其中n為1～10的整數，較佳為1～3的整數。 式（九） 式（十） 式（十一） 式（十二） 式（十三） 式（十四） 式（十五） 式（十六） 式（十七） 式（十八） 式（十九） 式（二十） 式（二十一） 式（二十二）
在前述樹脂組合物中，含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂可為烯丙基改性苯并噁嗪樹脂，其選自烯丙基改性雙酚A型苯并噁嗪樹脂、烯丙基改性雙酚F型苯并噁嗪樹脂、烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂及烯丙基改性雙酚S型苯并噁嗪樹脂中的任意一種或者至少兩種的混合物。該混合物可為例如烯丙基改性雙酚A型苯并噁嗪樹脂和烯丙基改性雙酚F型苯并噁嗪樹脂的混合物；烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂和烯丙基改性雙酚S型苯并噁嗪樹脂的混合物；烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂和烯丙基改性雙酚F型苯并噁嗪樹脂的混合物；烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂和烯丙基改性雙酚A型苯并噁嗪樹脂的混合物。
除了前述二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂和含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂外，本發明的樹脂組合物還可以視需要進一步添加其他類型的苯并噁嗪樹脂，包括但不限於以下任何一種或多種的組合：雙酚A型苯并噁嗪樹脂、雙酚F型苯并噁嗪樹脂、二胺型苯并噁嗪樹脂、雙環戊二烯苯并噁嗪樹脂、酚酞型苯并噁嗪樹脂及含磷苯并噁嗪樹脂。其中，二胺型苯并噁嗪樹脂可為二胺基二苯甲烷苯并噁嗪樹脂、二胺基二苯碸苯并噁嗪樹脂、二胺基二苯硫醚苯并噁嗪樹脂或其組合。
除前述主要成分外，本發明各實施例的樹脂組合物還可視需要進一步包括環氧樹脂。
在一個實施方式中，馬來醯亞胺樹脂的含量大於或等於環氧樹脂的含量。舉例而言，馬來醯亞胺樹脂及環氧樹脂的重量比例可介於5:1及1:1之間。
在一個實施方式中，樹脂組合物包括30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂以及10重量份至65重量份的環氧樹脂，較佳為10重量份至50重量份的環氧樹脂。
在一個實施方式中，本發明揭示了一種樹脂組合物，其包括10重量份至65重量份的環氧樹脂、30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂及15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂，其中該苯并噁嗪樹脂包括二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂，且該二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例介於1:2及9:1之間，該馬來醯亞胺樹脂及該環氧樹脂的重量比例介於5:1及1:1之間。
在本發明各實施方式中，環氧樹脂可為適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的任一種或多種環氧樹脂，包括但不限於例如雙酚A環氧樹脂、雙酚F環氧樹脂、雙酚S環氧樹脂、雙酚AD環氧樹脂、苯酚酚醛（phenol novolac）環氧樹脂、三官能（trifunctional）環氧樹脂、四官能（tetrafunctional）環氧樹脂、多官能（multifunctional）環氧樹脂、二環戊二烯（dicyclopentadiene，DCPD）環氧樹脂、含磷環氧樹脂、對二甲苯（p-xylene）環氧樹脂、萘型（naphthalene）環氧樹脂（例如萘酚型環氧樹脂）、苯并呋喃（benzofuran）型環氧樹脂、異氰酸酯改性（isocyanate-modified）環氧樹脂或其組合。其中，酚醛環氧樹脂可為雙酚A酚醛（bisphenol A novolac）環氧樹脂、雙酚F酚醛環氧樹脂（bisphenol F novolac）、聯苯型酚醛（biphenyl novolac）環氧樹脂、酚苯甲醛（phenol benzaldehyde）環氧樹脂、三苯甲基環氧樹脂、酚基芳烷基酚醛（phenol aralkyl novolac）環氧樹脂或鄰甲酚（o-cresol novolac）環氧樹脂；其中，含磷環氧樹脂可為DOPO（9,10-dihydro-9-oxa-10- phosphaphenanthrene-10-oxide）環氧樹脂、DOPO-HQ環氧樹脂或其組合。前述DOPO環氧樹脂可選自含DOPO苯酚酚醛環氧樹脂（DOPO-containing phenolic novolac epoxy resin）、含DOPO鄰甲基酚酚醛環氧樹脂（DOPO-containing cresol novolac epoxy resin）以及含DOPO雙酚A酚醛環氧樹脂（DOPO-containing bisphenol-A novolac epoxy resin）中的一種或兩種以上；前述DOPO-HQ環氧樹脂可選自含DOPO-HQ苯酚酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing phenolic novolac epoxy resin）、含DOPO-HQ鄰甲基酚酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing cresol novolac epoxy resin）以及含DOPO-HQ雙酚A酚醛環氧樹脂（DOPO-HQ-containing bisphenol-A novolac epoxy resin）中的一種或兩種以上。
除此之外，本發明的樹脂組合物還可視需要選擇性的進一步包括以下任一種或二種以上的添加物：聚苯醚樹脂、氰酸酯樹脂、異氰酸酯樹脂、聚烯烴樹脂、酸酐(例如苯乙烯馬來酸酐)、聚酯、酚類固化劑、胺類固化劑、聚醯胺或聚醯亞胺。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明採用的聚苯醚樹脂並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。聚苯醚樹脂可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的聚苯醚樹脂，具體實例包括但不限於：雙羥基聚苯醚樹脂(例如SA-90，可購自Sabic公司)、雙乙烯苄基聚苯醚樹脂(例如OPE-2st，可購自三菱瓦斯化學)、乙烯基苄基化的改性雙酚A聚苯醚或甲基丙烯酸類聚苯醚樹脂(例如SA-9000，可購自Sabic公司)。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明所述的氰酸酯樹脂並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。氰酸酯樹脂可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的氰酸酯樹脂，例如具有Ar-O-C≡N結構的化合物，其中Ar可為被取代或未被取代的芳族基團。具體實例包括但不限於酚醛型氰酸酯樹脂、雙酚A型氰酸酯樹脂、雙酚F型氰酸酯樹脂、含雙環戊二烯結構的氰酸酯樹脂、含萘環結構的氰酸酯樹脂、酚酞型氰酸酯樹脂、金剛烷型氰酸酯樹脂或芴型氰酸酯樹脂。其中，酚醛型氰酸酯樹脂可為雙酚A酚醛型氰酸酯樹脂、雙酚F酚醛型氰酸酯樹脂或其組合。舉例而言，氰酸酯樹脂可為商品名Primaset PT-15、PT-30S、PT-60S、CT-90、BADCY、BA-100-10T、BA-200、BA-230S、BA-300S、BTP-2500、BTP-6020S、DT-4000、DT-7000、Methylcy、ME-240S等由Lonza公司生產的氰酸酯樹脂。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明所述的異氰酸酯樹脂並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。異氰酸酯樹脂可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板作的異氰酸酯樹脂。具體實例包括但不限於1,4-環己烷二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯(isophorone diisocyanate)、亞甲基雙(4-環己基異氰酸酯)(methylene bis(4-cyclohexylisocyanate))、三烯丙基異氰脲酸酯（TAIC）、氫化1,3-苯撐二甲基二異氰酸酯及氫化1,4-苯撐二甲基二異氰酸酯。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明所述的聚烯烴樹脂並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。聚烯烴樹脂可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的聚烯烴樹脂。具體實例包括但不限於苯乙烯-丁二烯-二乙烯基苯三元聚合物、苯乙烯-丁二烯-馬來酸酐三元聚合物、乙烯基-聚丁二烯-胺甲酸乙酯低聚物(vinyl-polybutadiene-urethane oligomer)、苯乙烯丁二烯共聚物、氫化苯乙烯丁二烯共聚物、苯乙烯異戊二烯共聚物、氫化苯乙烯異戊二烯共聚物、甲基苯乙烯共聚物、石油樹脂和環型烯烴共聚物的至少一種或其組合。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明採用的酸酐並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。酸酐可為單官能、雙官能或多官能酸酐。單官能酸酐為在1分子中僅具有1個環狀的酸酐基(-COOCO-)。可列舉二羧酸化合物，如馬來酸酐、鄰苯二甲酸酐、4-甲基六氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐、甲基雙環[2.2.1]庚烷-2,3-二羧酸酐、雙環[2.2.1]庚烷-2,3-二羧酸酐、1,2,3,6-四氫鄰苯二甲酸酐等。進而再可列舉三羧酸化合物等的酸酐，如偏苯三甲酸酐等。特別是，為了降低介電常數，較佳為4-甲基六氫鄰苯二甲酸酐、六氫鄰苯二甲酸酐、甲基雙環[2.2.]庚烷-2，3-二羧酸酐、雙環[2.2.1]庚烷-2.3-二羧酸酐或1.2.3.6-四氫鄰苯二甲酸酐等脂環式酸酐。
雙官能酸酐舉例為均苯四甲酸二酐(PMDA)、氫化環己烷-1,2,4,5-四羧酸二酐(H-PMDA)及5-(2,5-二氧代四氫-3-呋喃基)-3-甲基-3-環己烯-1,2-二羧酸酐(MCTC)中的至少1種。
多官能酸酐可舉例為藉由苯乙烯單體與馬來酸酐聚合而生成的二元共聚物(共聚物)SMA，是具有多個酸酐基的酸酐。因苯乙烯單體和馬來酸酐排列的不同，SMA分為交替共聚物、無規共聚物、嵌段共聚物、接枝共聚物。可使用這些共聚物的任一種。苯乙烯馬來酸酐樹脂中的苯乙烯與馬來酸酐的摩爾比例可為1:1、2:1、3:1、4:1、6:1、8:1或12:1。可採用的苯乙烯馬來酸酐可以是但不限於：Cray Valley公司銷售的商品名SMA-1000、SMA-2000、SMA-3000、EF-30、EF-40、EF-60及EF-80等苯乙烯馬來酸酐共聚物。此外，苯乙烯馬來酸酐樹脂也可為酯化苯乙烯馬來酸酐共聚物，例如購自Cray Valley公司商品名為SMA1440、SMA17352、SMA2625、SMA3840及SMA31890的酯化苯乙烯馬來酸酐共聚物。上述苯乙烯馬來酸酐樹脂可單獨或組合地添加於本發明的樹脂組合物中。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明所述的聚酯並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。聚酯可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的聚酯。具體實例包括但不限於購自大日本油墨化學的HPC-8000T65。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明所述的酚類固化劑並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。酚類固化劑可為單官能、雙官能或多官能的酚類固化劑，上述酚類固化劑的使用並無特別限定，目前業界使用的酚類固化劑皆為本發明適用的酚類固化劑範圍。具體實例包括但不限於雙環戊二烯酚樹脂、聯苯苯酚樹脂、四官能酚樹脂、苯酚酚醛樹脂或其組合。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明所述的胺類固化劑並不特別限制，其用量可以是0.001重量份至10重量份。胺類固化劑可為任一種或多種適用於半固化片、樹脂膜、背膠銅箔、層壓板或印刷電路板製作的胺類固化劑。具體實例包括但不限於：二胺基二苯碸、二胺基二苯基甲烷、二胺基二苯醚、二胺基二苯硫醚及雙氰胺的至少一種或其組合。
除此之外，本發明的樹脂組合物還可視需要進一步包括以下群組的任一種或二種以上的添加劑：硬化促進劑、阻燃劑、無機填料、溶劑、增韌劑、矽烷偶合劑或其組合。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明所述的硬化促進劑並不特別限制，其用量可以是0.001重量份至5重量份。本發明採用的硬化促進劑可用以增進樹脂的固化速率，且可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的硬化促進劑，硬化促進劑的具體實例可包括路易斯鹼或路易斯酸等催化劑。其中，路易斯鹼可包括咪唑、三氟化硼胺複合物、氯化乙基三苯基鏻、2-甲基咪唑、2-苯基-咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、三苯基膦與4-二甲基胺基吡啶中的一種或多種。路易斯酸可包括金屬鹽類化合物，如錳、鐵、鈷、鎳、銅、鋅等金屬鹽化合物，如辛酸鋅、辛酸鈷、乙醯丙酮鈷或乙醯丙酮鋅等金屬鹽類催化劑。或者，硬化促進劑亦可為可產生自由基的過氧化物硬化促進劑，例如包括但不限於：過氧化二異丙苯、叔丁基過氧化苯甲酸酯、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基過氧基)-3-己炔及雙(叔丁基過氧異丙基)苯或其組合。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明採用的阻燃劑並不特別限制，其用量可以是1重量份至100重量份。阻燃劑可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的阻燃劑，例如但不限於含鹵素阻燃劑或含磷阻燃劑，較佳可選自下列群組中至少一種或兩種以上的組合：多磷酸銨（ammonium polyphosphate）、對苯二酚-雙-(二苯基磷酸酯)（hydroquinone bis-(diphenyl phosphate)）、雙酚A雙-(二苯基磷酸酯)（bisphenol A bis-(diphenylphosphate)）、三(2-羧乙基)膦（tri(2-carboxyethyl) phosphine，TCEP）、磷酸三(氯異丙)酯、磷酸三甲酯（trimethyl phosphate，TMP）、甲基膦酸二甲酯（dimethyl methyl phosphonate，DMMP）、間苯二酚雙-(二甲苯基磷酸酯)（resorcinol bis(dixylenyl phosphate)，RDXP，如PX-200、PX-201、PX-202等市售產品）、磷腈化合物（phosphazene，如SPB-100、SPH-100、SPV-100等市售產品）、多磷酸三聚氰胺（melamine polyphosphate）、DOPO及其衍生物或樹脂、DPPO(diphenylphosphine oxide)及其衍生物或樹脂、三聚氰胺氰脲酸酯（melamine cyanurate）及三羥乙基異氰脲酸酯（tri-hydroxy ethyl isocyanurate）或磷酸鋁鹽 (例如OP-930、OP-935等產品)。
舉例來說，阻燃劑可為DPPO化合物（如雙DPPO化合物）、DOPO化合物（如雙DOPO化合物）、DOPO樹脂（如DOPO-HQ、DOPO-NQ、DOPO-PN、DOPO-BPN）、DOPO鍵結的環氧樹脂等，其中DOPO-PN為DOPO苯酚酚醛化合物、DOPO-BPN可為DOPO-BPAN（DOPO-bisphenol A novolac）、DOPO-BPFN（DOPO-bisphenol F novolac）或DOPO-BPSN（DOPO-bisphenol S novolac）等雙酚酚醛類化合物。
若未特別指明，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，本發明採用的無機填料並不特別限制，其用量可以是10重量份至300重量份。無機填料可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的無機填料，具體實例包括但不限於：二氧化矽（熔融態、非熔融態、多孔質或中空型，如DL0110等市售產品）、氧化鋁、氫氧化鋁、氧化鎂、氫氧化鎂、碳酸鈣、氮化鋁、氮化硼、碳化鋁矽、碳化矽、二氧化鈦、氧化鋅、氧化鋯、雲母、勃姆石(boehmite，AlOOH)、煆燒滑石、滑石、氮化矽或煆燒高嶺土。此外，無機填料可為球型、纖維狀、板狀、粒狀、片狀或針鬚狀，並可選擇性經過矽烷偶合劑、矽氧烷偶合劑或其改質偶合劑預處理。
在本發明中，添加溶劑的主要作用在於改變樹脂組合物的固含量，並調整樹脂組合物的黏度，相較於100重量份的馬來醯亞胺樹脂和苯并噁嗪樹脂，其用量可以是30重量份至300重量份。若未特別指明，本發明採用的溶劑並不特別限制，且可為任一種或多種適用於溶解或稀釋前述樹脂組合物的溶劑，具體實例包括但不限於：甲醇、乙醇、乙二醇單甲醚、丙酮、丁酮（又稱為甲基乙基酮）、甲基異丁基酮、環己酮、甲苯、二甲苯、甲氧基乙基乙酸酯、乙氧基乙基乙酸酯、丙氧基乙基乙酸酯、乙酸乙酯、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、丙二醇甲基醚等溶劑或其混合物。
若未特別指明，本發明採用的增韌劑並不特別限制，且可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的增韌劑，具體實例包括但不限於橡膠樹脂、端羧基丁腈橡膠（CTBN）、CTBN改性環氧樹脂或核殼橡膠等添加物。
若未特別指明，本發明採用的矽烷偶合劑並不特別限制，且可為任一種或多種適用於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板製作的矽烷偶合劑，具體實例包括但不限於矽烷化合物(silane)及矽氧烷化合物(siloxane)，依官能基種類又可分為胺基矽烷化合物(amino silane)、胺基矽氧烷化合物(amino siloxane)、含乙烯基矽烷化合物(vinyl silane)、含乙烯基矽氧烷化合物(vinyl siloxane)、含壓克力基矽烷化合物(acrylic silane) 、含壓克力基矽氧烷化合物(acrylic siloxane)、環氧基矽烷化合物(epoxy silane)及環氧基矽氧烷化合物(epoxy siloxane)。
樹脂組合物的物品
前述樹脂組合物可藉由各種加工方式製成各種物品，例如適用於各類電子產品中的組件，其包括但不限於半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板。
舉例而言，本發明各實施方式的樹脂組合物可製成半固化片，其具有一補強材及設置於補強材上的層狀物（絕緣層），該層狀物由如前述樹脂組合物經高溫加熱形成半固化態（B-stage）而成，製作半固化片的烘烤溫度為例如100℃至190℃之間。該補強材可為織布及不織布，例如纖維材料，纖維材料包含玻璃纖維布等，以增加該半固化片的機械強度。玻璃纖維布的種類並無特別限制，可為市售可用於各種印刷電路板的玻璃纖維布，例如E型玻布、D型玻布、S型玻布、T型玻布、L型玻布或NE玻布，其中纖維的種類包含紗和粗紗等，形式則可包含開纖或不開纖。不織布較佳包含液晶樹脂不織布，例如聚酯不織布、聚氨酯不織布等，且不限於此。織布亦可包含液晶樹脂織布，例如聚酯織布或聚氨酯織布等，且不限於此。較佳地，該補強材亦可選擇性經由矽烷偶合劑進行預處理。
附銅箔的半固化片的一種製作方式可以是分別將本發明各實施方式的樹脂組合物置入一含浸槽中，再將玻璃纖維布（例如2116玻璃纖維布，購自Asahi公司）藉由上述含浸槽，使樹脂組合物附著於玻璃纖維布，之後進行加熱烘烤成半固化態而得到半固化片，再將裁切適當尺寸後的半固化片與銅箔的銅箔面接合，形成附銅箔的半固化片。前述銅箔可為常規銅箔或附載體的超薄銅箔，舉例為厚度2微米或3微米的附載體超薄銅箔（超薄銅箔銅厚為2微米或3微米，載體銅箔銅厚為18微米或35微米）。
由該樹脂組合物製成的製品可為樹脂膜，其由該樹脂組合物經由如烘烤加熱後半固化而得到。該樹脂組合物可被選擇性地塗布於聚對苯二甲酸乙二酯膜(PET膜)、聚醯亞胺膜(PI膜)、液晶樹脂膜或背膠銅箔(RCC)上，再經由烘烤加熱後半固化該樹脂組合物而形成樹脂膜。
附銅箔的樹脂膜的一種製作方式可以是將本發明各實施方式的樹脂組合物分別噴塗於銅箔上（例如超薄銅箔銅厚2微米或3微米，其載體銅箔銅厚皆為18微米或35微米），使樹脂組合物清漆（厚度約30微米）均勻附著於銅箔上，並經由高溫加熱形成半固化態而得到附銅箔的樹脂膜。
附銅箔的樹脂膜的另一種製作方式可以是分別將本發明各實施方式的樹脂組合物塗布於PET膜或PI膜上，使樹脂組合物（例如厚度約30微米）均勻附著於膜上，之後加熱烘烤成半固化態，得到樹脂膜。再將樹脂膜分別與銅箔面接合，形成附銅箔的樹脂膜。前述銅箔可為常規銅箔或附載體的超薄銅箔，舉例為厚度2微米或3微米的附載體超薄銅箔（超薄銅箔銅厚為2微米或3微米，載體銅箔銅厚為18微米或35微米）。
本發明各實施方式的樹脂組合物可製成積層板(laminate，又稱覆銅板，例如銅箔基板)，其包括至少二層金屬箔層及一層絕緣層（例如前述層狀物），該絕緣層設置於該等金屬箔之間，且該絕緣層可由前述樹脂組合物在高溫、高壓下所固化而成，可適用的固化溫度例如介於150℃至230℃之間，較佳的固化溫度介於190℃至210℃之間。該絕緣層可為前述半固化片或樹脂膜；該金屬箔的材質可為銅、鋁、鎳、鉑、銀、金或其合金，例如銅箔。
前述積壓板可進一步依照本領域已知的各種電路板製程加工形成印刷電路板。例如，印刷電路板可以使用厚度為28密耳（mil）且具有1oz(盎司，ounce) HTE（High Temperature Elongation）銅箔的雙面覆銅板（例如產品EM-827，可購自台光電子材料），鑽孔後進行電鍍，進而使上層銅箔和底層銅箔之間形成電導通。再對上層銅箔和底層銅箔進行蝕刻，進而形成內層電路。接著對內層電路進行棕化粗化處理，進而在表面形成凹凸結構以增加粗糙度。接著，將附載體超薄銅箔、前述半固化片、前述內層電路、前述半固化片、附載體超薄銅箔依序堆疊，再使用真空層壓裝置藉由195℃加熱75分鐘以對半固化片的絕緣層材料進行固化，然後移除附載體超薄銅箔的載體。接著，在最外表面的超薄銅箔上進行黑化處理、鑽孔、鍍銅等本領域已知的各種電路板製備加工，可獲得印刷電路板。
本發明揭示的樹脂組合物與由其製備而得的各種物品，具有以下特性的任何一種或其任何組合： （1） 參考IPC-TM-650 2.4.8所述方法測量而得的剝離強度較高。例如若採用1oz銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於8.0 lb/in，例如介於8.0 lb/in及9.0 lb/in之間；例如若採用厚度小於或等於3微米的超薄銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於5.6 lb/in，例如介於5.6 lb/in及6.3 lb/in之間；例如若採用厚度小於或等於2微米的超薄銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於4.5 lb/in，例如介於4.5 lb/in及5.2 lb/in之間。 （2） 參考IPC-TM-650 2.6.16.1所述方法進行吸濕168小時PCT測試不發生爆板（爆板即未通過測試），例如絕緣層與絕緣層間不造成層間剝離。 （3） 參考IPC-TM-650 2.4.24.4所述方法測量而得的玻璃化轉變溫度（Tg）較高。例如玻璃化轉變溫度大於或等於265℃，例如介於265℃及335℃之間。 （4） 參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量而得的Z軸熱膨脹率較小。例如Z軸熱膨脹率小於或等於1.70%，例如小於或等於1.60%、1.50%、1.30%或1.25%。 （5） 參考IPC-TM-650 2.4.24.1所述方法測量而得的T288耐熱性較佳。例如耐熱不爆板時間大於或等於10分鐘，例如大於或等於20分鐘、35分鐘、50分鐘、55分鐘、60分鐘、120分鐘、180分鐘、240分鐘或300分鐘。 （6） 阻燃性較佳，例如阻燃性達到UL94標準的V0或V1等級，例如V0或V1等級。 （7） 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電常數較小。例如介電常數小於或等於3.90，例如介於3.75及3.90之間。 （8） 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電損耗較小。例如介電損耗小於或等於0.0085，例如介於0.0060及0.0085之間。
本發明揭示的樹脂組合物與由其製備而得的各種物品，較佳具有以下特性的任何一種或其任何組合： （1） 參考IPC-TM-650 2.4.8所述方法測量而得的剝離強度較高。例如若採用1oz銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於8.0 lb/in，例如介於8.0 lb/in及8.6 lb/in之間；例如若採用厚度小於或等於3微米的超薄銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於5.6 lb/in，例如介於5.6 lb/in及6.3 lb/in之間；例如若採用厚度小於或等於2微米的超薄銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於4.5 lb/in，例如介於4.6 lb/in及5.2 lb/in之間。 （2） 參考IPC-TM-650 2.6.16.1所述方法進行吸濕168小時PCT測試不發生爆板，例如絕緣層與絕緣層間不造成層間剝離。 （3） 參考IPC-TM-650 2.4.24.4所述方法測量而得的玻璃化轉變溫度（Tg）較高。例如玻璃化轉變溫度大於或等於270℃，例如介於270℃及330℃之間。 （4） 參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量而得的Z軸熱膨脹率較小。例如Z軸熱膨脹率小於或等於1.60%，例如小於或等於1.60%、1.30%或1.20%。 （5） 參考IPC-TM-650 2.4.24.1所述方法測量而得的T288耐熱性較佳。例如耐熱不爆板時間大於或等於50分鐘，例如大於或等於55分鐘、60分鐘、120分鐘、180分鐘、240分鐘或300分鐘。 （6） 阻燃性較佳，例如阻燃性達到UL94標準的V0或V1等級，例如V0等級。 （7） 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電常數較小。例如介電常數小於或等於3.90，例如介於3.75及3.90之間。 （8） 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電損耗較小。例如介電損耗小於或等於0.0080，例如介於0.0060及0.0080之間。
本發明揭示的樹脂組合物與由其製備而得的各種物品，更佳具有以下特性的任何一種或其任何組合： （1） 參考IPC-TM-650 2.4.8所述方法測量而得的剝離強度較高。例如若採用1oz銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於8.0 lb/in，例如介於8.0 lb/in及8.6 lb/in之間；例如若採用厚度小於或等於3微米的超薄銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於5.6 lb/in，例如介於5.6 lb/in及6.3 lb/in之間；例如若採用厚度小於或等於2微米的超薄銅箔，則銅箔和絕緣材料間的剝離強度可大於或等於4.5 lb/in，例如介於4.7 lb/in及5.2 lb/in之間。 （2） 參考IPC-TM-650 2.6.16.1所述方法進行吸濕168小時PCT測試不發生爆板，例如絕緣層與絕緣層間不造成層間剝離。 （3） 參考IPC-TM-650 2.4.24.4所述方法測量而得的玻璃化轉變溫度（Tg）較高。例如玻璃化轉變溫度大於或等於300℃，例如介於300℃及330℃之間。 （4） 參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法以TMA儀器測量而得的Z軸熱膨脹率較小。例如Z軸熱膨脹率小於或等於1.30%，例如小於或等於1.10%。 （5） 參考IPC-TM-650 2.4.24.1所述方法測量而得的T288耐熱性較佳。例如耐熱不爆板時間大於或等於50分鐘，例如大於或等於55分鐘、60分鐘、120分鐘、180分鐘或240分鐘。 （6） 阻燃性較佳，例如阻燃性達到UL94標準的V0或V1等級，例如V0等級。 （7） 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電常數較小。例如介電常數小於或等於3.82，例如介於3.82及3.75之間。 （8） 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電損耗較小。例如介電損耗小於或等於0.0072，例如介於0.0060及0.0072之間。
綜上所述，由本發明揭示的樹脂組合物製備而得的各種物品具有高剝離強度、吸濕後高耐熱性、高玻璃化轉變溫度、低熱膨脹率、耐熱時間長、高阻燃性、低介電常數、低介電損耗等優點，特別是168小時PCT吸濕後耐熱性佳、對超薄銅箔的拉力較高而特別適用於高速度、高頻率訊號傳輸的電路板。
實施例
採用以下來源的各種原料，依照表1至表3的用量分別調配本發明實施例及本發明對比實施例的樹脂組合物，並進一步製作成各類測試樣品。 烯丙基改性雙酚A型苯并噁嗪樹脂（自製或購自Kolon） 烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂（自製或購自Kolon） 烯丙基改性雙酚F型苯并噁嗪樹脂（自製或購自Kolon） BMI-2300：聚苯甲烷馬來醯亞胺，購自大和化成（Daiwakasei Industry） PNE-177：苯酚酚醛型環氧樹脂，購自長春樹脂 NC-3000H：聯苯型環氧樹脂，購自日本化藥（Nippon Kayaku） PF-3500：二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂，購自長春樹脂 LZ8290：雙酚A型苯并噁嗪樹脂，購自Huntsman LZ8280：雙酚F型苯并噁嗪樹脂，購自Huntsman LZ8270：酚酞型苯并噁嗪樹脂，購自Huntsman OP-935：磷酸鋁鹽，購自Clariant DL0110：熔融態二氧化矽，購自錦藝矽材料 2MI：2-甲基咪唑，購自四國化成 MEK：丁酮 DMAC：二甲基乙醯胺
[表1]實施例樹脂組合物的組成（單位：重量份）與特性測試結果 <TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 組成份 </td><td> E1 </td><td> E2 </td><td> E3 </td><td> E4 </td><td> E5 </td><td> E6 </td><td> E7 </td><td> E8 </td></tr><tr><td> 馬來醯亞胺樹脂 </td><td> 聚苯甲烷馬來醯亞胺 </td><td> BMI-2300 </td><td> 50 </td><td> 80 </td><td> 40 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td></tr><tr><td> 苯并噁嗪樹脂 </td><td> 二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂 </td><td> PF-3500 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 10 </td><td> 27 </td><td> 12 </td><td> 40 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂 </td><td> 烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 20 </td><td> 3 </td><td> 3 </td><td> 10 </td><td> 10 </td></tr><tr><td> 烯丙基改性雙酚A型苯并噁嗪樹脂 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 烯丙基改性雙酚F型苯并噁嗪樹脂 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 雙酚A型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8290 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 雙酚F型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8280 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 酚酞型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8270 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 環氧樹脂 </td><td> 聯苯型環氧樹脂 </td><td> NC-3000H </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 10 </td></tr><tr><td> 苯酚酚醛型環氧樹脂 </td><td> PNE-177 </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td></tr><tr><td> 阻燃劑 </td><td> 磷酸鋁鹽 </td><td> OP-935 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td></tr><tr><td> 無機填料 </td><td> 熔融態二氧化矽 </td><td> DL0110 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td></tr><tr><td> 溶劑 </td><td> 丁酮 </td><td> MEK </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 二甲基乙醯胺 </td><td> DMAC </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 硬化促進劑 </td><td> 2-甲基咪唑 </td><td> 2MI </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td></tr><tr><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 性質測試 </td><td> 測試項目(方法) </td><td> 單位 </td><td> E1 </td><td> E2 </td><td> E3 </td><td> E4 </td><td> E5 </td><td> E6 </td><td> E7 </td><td> E8 </td></tr><tr><td> 玻璃化轉變溫度(Tg) </td><td> DMA </td><td> ℃ </td><td> 325 </td><td> 330 </td><td> 305 </td><td> 315 </td><td> 318 </td><td> 305 </td><td> 328 </td><td> 327 </td></tr><tr><td> CTE (50～260℃) </td><td> TMA(Z軸) </td><td> % </td><td> 1.10 </td><td> 1.10 </td><td> 1.20 </td><td> 1.20 </td><td> 1.15 </td><td> 1.20 </td><td> 1.25 </td><td> 1.10 </td></tr><tr><td> 剝離強度 </td><td> 1 oz HTE銅箔 </td><td> lb/in </td><td> 8.5 </td><td> 8.5 </td><td> 8.2 </td><td> 8.1 </td><td> 8.5 </td><td> 8.0 </td><td> 8.6 </td><td> 8.3 </td></tr><tr><td> 超薄銅箔(2微米) </td><td> lb/in </td><td> 5.2 </td><td> 4.9 </td><td> 5.1 </td><td> 5.2 </td><td> 4.9 </td><td> 4.7 </td><td> 5.2 </td><td> 5.0 </td></tr><tr><td> 超薄銅箔(3微米) </td><td> lb/in </td><td> 6.2 </td><td> 5.8 </td><td> 6.0 </td><td> 6.2 </td><td> 5.9 </td><td> 5.6 </td><td> 6.3 </td><td> 6.0 </td></tr><tr><td> T288-含銅 </td><td> TMA </td><td> 分鐘 </td><td> ＞60 </td><td> ＞60 </td><td> 55 </td><td> ＞60 </td><td> ＞60 </td><td> ＞60 </td><td> 50 </td><td> ＞60 </td></tr><tr><td> PCT測試 </td><td> 3小時 </td><td> 無單位 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td></tr><tr><td> 168小時 </td><td> 無單位 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td></tr><tr><td> 介電常數(RC 70%) </td><td> 於2GHz的介電常數 </td><td> 無單位 </td><td> 3.80 </td><td> 3.75 </td><td> 3.82 </td><td> 3.75 </td><td> 3.81 </td><td> 3.78 </td><td> 3.82 </td><td> 3.80 </td></tr><tr><td> 介電損耗(RC 70%) </td><td> 於2GHz的介電損耗 </td><td> 無單位 </td><td> 0.0065 </td><td> 0.0060 </td><td> 0.0070 </td><td> 0.0060 </td><td> 0.0066 </td><td> 0.0065 </td><td> 0.0072 </td><td> 0.0065 </td></tr><tr><td> 阻燃性測試 </td><td> UL94 </td><td> 無單位 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td></tr></TBODY></TABLE>
[表2]實施例樹脂組合物的組成（單位：重量份）與特性測試結果 <TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 組成份 </td><td> E9 </td><td> E10 </td><td> E11 </td><td> E12 </td><td> E13 </td><td> E14 </td><td> E15 </td><td> E16 </td><td> E17 </td></tr><tr><td> 馬來醯亞胺樹脂 </td><td> 聚苯甲烷馬來醯亞胺 </td><td> BMI-2300 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 30 </td><td> 90 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td></tr><tr><td> 苯并噁嗪樹脂 </td><td> 二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂 </td><td> PF-3500 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 48 </td><td> 30 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂 </td><td> 烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 4 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 12 </td><td> 10 </td><td> 10 </td></tr><tr><td> 烯丙基改性雙酚A型苯并噁嗪樹脂 </td><td></td><td></td><td></td><td> 3 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 烯丙基改性雙酚F型苯并噁嗪樹脂 </td><td></td><td></td><td></td><td> 3 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 雙酚A型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8290 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 雙酚F型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8280 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 酚酞型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8270 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 環氧樹脂 </td><td> 聯苯型環氧樹脂 </td><td> NC-3000H </td><td> 50 </td><td> 15 </td><td> </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td></td><td> 65 </td></tr><tr><td> 苯酚酚醛型環氧樹脂 </td><td> PNE-177 </td><td></td><td> 15 </td><td> 20 </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td></tr><tr><td> 阻燃劑 </td><td> 磷酸鋁鹽 </td><td> OP-935 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td></tr><tr><td> 無機填料 </td><td> 熔融態二氧化矽 </td><td> DL0110 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td></tr><tr><td> 溶劑 </td><td> 丁酮 </td><td> MEK </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 二甲基乙醯胺 </td><td> DMAC </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 硬化促進劑 </td><td> 2-甲基咪唑 </td><td> 2MI </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td></tr><tr><td></td><td></td><td></td><td></td><td> 　 </td><td></td><td> 　 </td><td></td></tr><tr><td> 性質測試 </td><td> 測試項目(方法) </td><td> 單位 </td><td> E9 </td><td> E10 </td><td> E11 </td><td> E12 </td><td> E13 </td><td> E14 </td><td> E15 </td><td> E16 </td><td> E17 </td></tr><tr><td> 玻璃化轉變溫度(Tg) </td><td> DMA </td><td> ℃ </td><td> 300 </td><td> 320 </td><td> 320 </td><td> 320 </td><td> 270 </td><td> 335 </td><td> 330 </td><td> 328 </td><td> 265 </td></tr><tr><td> CTE (50～260℃) </td><td> TMA(Z軸) </td><td> % </td><td> 1.30 </td><td> 1.12 </td><td> 1.12 </td><td> 1.11 </td><td> 1.60 </td><td> 1.10 </td><td> 1.50 </td><td> 1.10 </td><td> 1.70 </td></tr><tr><td> 剝離強度 </td><td> 1 oz HTE銅箔 </td><td> lb/in </td><td> 8.6 </td><td> 8.5 </td><td> 8.5 </td><td> 8.3 </td><td> 8.0 </td><td> 8.0 </td><td> 8.5 </td><td> 8.0 </td><td> 8.3 </td></tr><tr><td> 超薄銅箔(2微米) </td><td> lb/in </td><td> 5.2 </td><td> 5.1 </td><td> 4.9 </td><td> 5.1 </td><td> 4.7 </td><td> 4.6 </td><td> 4.9 </td><td> 4.8 </td><td> 5.0 </td></tr><tr><td> 超薄銅箔(3微米) </td><td> lb/in </td><td> 6.3 </td><td> 6.2 </td><td> 6.0 </td><td> 6.1 </td><td> 5.8 </td><td> 5.8 </td><td> 6.0 </td><td> 5.8 </td><td> 6.0 </td></tr><tr><td> T288-含銅 </td><td> TMA </td><td> 分鐘 </td><td> ＞60 </td><td> ＞60 </td><td> ＞60 </td><td> ＞60 </td><td> 20 </td><td> 35 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 20 </td></tr><tr><td> PCT測試 </td><td> 3小時 </td><td> 無單位 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td></tr><tr><td> 168小時 </td><td> 無單位 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td></tr><tr><td> 介電常數(RC 70%) </td><td> 於2GHz的介電常數 </td><td> 無單位 </td><td> 3.80 </td><td> 3.80 </td><td> 3.80 </td><td> 3.80 </td><td> 3.85 </td><td> 3.80 </td><td> 3.90 </td><td> 3.80 </td><td> 3.80 </td></tr><tr><td> 介電損耗(RC 70%) </td><td> 於2GHz的介電損耗 </td><td> 無單位 </td><td> 0.0071 </td><td> 0.0066 </td><td> 0.0067 </td><td> 0.0064 </td><td> 0.0080 </td><td> 0.0065 </td><td> 0.0080 </td><td> 0.0066 </td><td> 0.0085 </td></tr><tr><td> 阻燃性測試 </td><td> UL94 </td><td> 無單位 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-1 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-1 </td></tr><tr height="0"><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr></TBODY></TABLE>
[表3]對比實施例樹脂組合物的組成（單位：重量份）與特性測試結果 <TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 組成份 </td><td> C1 </td><td> C2 </td><td> C3 </td><td> C4 </td><td> C5 </td><td> C6 </td><td> C7 </td><td> C8 </td></tr><tr><td> 馬來醯亞胺樹脂 </td><td> 聚苯甲烷馬來醯亞胺 </td><td> BMI-2300 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td><td> 50 </td></tr><tr><td> 苯并噁嗪樹脂 </td><td> 二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂 </td><td> PF-3500 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 8 </td><td> 40 </td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂 </td><td> 烯丙基改性雙環戊二烯酚型苯并噁嗪樹脂 </td><td></td><td></td><td> 2 </td><td></td><td> 40 </td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 雙酚A型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8290 </td><td> 10 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td> 40 </td><td></td><td></td></tr><tr><td> 雙酚F型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8280 </td><td></td><td> 10 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td> 40 </td><td></td></tr><tr><td> 酚酞型苯并噁嗪樹脂 </td><td> LZ8270 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td> 40 </td></tr><tr><td> 環氧樹脂 </td><td> 聯苯型環氧樹脂 </td><td> NC-3000H </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td><td> 20 </td></tr><tr><td> 苯酚酚醛型環氧樹脂 </td><td> PNE-177 </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td><td> </td></tr><tr><td> 阻燃劑 </td><td> 磷酸鋁鹽 </td><td> OP-935 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td><td> 10 </td></tr><tr><td> 無機填料 </td><td> 熔融態二氧化矽 </td><td> DL0110 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td><td> 100 </td></tr><tr><td> 溶劑 </td><td> 丁酮 </td><td> MEK </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 二甲基乙醯胺 </td><td> DMAC </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 30 </td></tr><tr><td> 硬化促進劑 </td><td> 2-甲基咪唑 </td><td> 2MI </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td><td> 0.1 </td></tr><tr><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td><td> 　 </td><td></td><td></td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td> 性質測試 </td><td> 測試項目(方法) </td><td> 單位 </td><td> C1 </td><td> C2 </td><td> C3 </td><td> C4 </td><td> C5 </td><td> C6 </td><td> C7 </td><td> C8 </td></tr><tr><td> 玻璃化轉變溫度(Tg) </td><td> DMA </td><td> ℃ </td><td> 318 </td><td> 319 </td><td> 300 </td><td> 320 </td><td> 325 </td><td> 320 </td><td> 322 </td><td> 335 </td></tr><tr><td> CTE (50～260℃) </td><td> TMA(Z軸) </td><td> % </td><td> 1.20 </td><td> 1.20 </td><td> 1.20 </td><td> 1.20 </td><td> 1.20 </td><td> 1.20 </td><td> 1.20 </td><td> 1.15 </td></tr><tr><td> 剝離強度 </td><td> 1 oz HTE銅箔 </td><td> lb/in </td><td> 8.0 </td><td> 8.0 </td><td> 7.5 </td><td> 8.6 </td><td> 7.2 </td><td> 7.0 </td><td> 6.9 </td><td> 7.2 </td></tr><tr><td> 超薄銅箔(2微米) </td><td> lb/in </td><td> 4.1 </td><td> 4.2 </td><td> 3.4 </td><td> 3.8 </td><td> 4.0 </td><td> 3.5 </td><td> 3.3 </td><td> 3.5 </td></tr><tr><td> 超薄銅箔(3微米) </td><td> lb/in </td><td> 5.2 </td><td> 5.3 </td><td> 4.3 </td><td> 4.9 </td><td> 4.8 </td><td> 4.4 </td><td> 4.3 </td><td> 4.6 </td></tr><tr><td> T288-含銅 </td><td> TMA </td><td> 分鐘 </td><td> 38 </td><td> 38 </td><td> 50 </td><td> ＞60 </td><td> 10 </td><td> 30 </td><td> 30 </td><td> 40 </td></tr><tr><td> PCT測試 </td><td> 3小時 </td><td> 無單位 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td><td> 通過 </td></tr><tr><td> 168小時 </td><td> 無單位 </td><td> 未通過 </td><td> 未通過 </td><td> 未通過 </td><td> 通過 </td><td> 未通過 </td><td> 未通過 </td><td> 未通過 </td><td> 未通過 </td></tr><tr><td> 介電常數(RC 70%) </td><td> 於2GHz的介電常數 </td><td> 無單位 </td><td> 3.85 </td><td> 3.80 </td><td> 3.80 </td><td> 3.81 </td><td> 3.78 </td><td> 3.80 </td><td> 3.80 </td><td> 3.85 </td></tr><tr><td> 介電損耗(RC 70%) </td><td> 於2GHz的介電損耗 </td><td> 無單位 </td><td> 0.0065 </td><td> 0.0065 </td><td> 0.0070 </td><td> 0.0066 </td><td> 0.0065 </td><td> 0.0066 </td><td> 0.0065 </td><td> 0.0069 </td></tr><tr><td> 阻燃性測試 </td><td> UL94 </td><td> 無單位 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td><td> V-0 </td></tr></TBODY></TABLE>
成膠(varnish)的製作:
如上表1至表3所示，分別將各個實施例（以E表示，如E1、E2等）或對比實施例（以C表示，如C1、C2等）依照表中的用量，將各組份加入攪拌槽中進行攪拌，均勻混合後形成的樹脂組成物稱為樹脂清漆或成膠。表中樹脂組成中的各成分(除了溶劑以外)添加量指的是固態物質的重量份，溶劑為液態物質的重量份。
以下例示說明各類由本發明所述的樹脂組成物製得的產品或待測樣品及其製造方法。
半固化片的製作：
分別將實施例及對比實施例的樹脂組成物置入一含浸槽中，再將玻璃纖維布(使用2116的E-玻璃纖維布(E-glass fiber fabric)、106的E-玻璃纖維布或7628的E-玻璃纖維布，皆購自Asahi公司)浸入上述含浸槽中，使樹脂組成物附著於玻璃纖維布上，再於182 oC下加熱烘烤約3分鐘，得到半固化片。
前述表1至表3的特性測試，是參照以下方式製作待測物（樣品），根據具體測試條件進行。
1、含銅基板（五片半固化片壓合而成）
準備兩張0.5盎司(oz)（厚度為18微米）的HTE（High Temperature Elongation）銅箔以及五張各待測樣品所製得的半固化片（2116 E-玻璃纖維布），每一張半固化片的樹脂含量約為55%。依照銅箔、五片半固化片及銅箔的順序進行疊合，在真空條件、195℃下壓合2小時形成含銅箔基板樣品。其中，五張相互疊合的半固化片會固化形成兩銅箔間的絕緣材料層，絕緣材料層的樹脂含量約為55%。
2、不含銅基板（五片半固化片壓合而成）
將上述含銅基板經蝕刻去除兩銅箔，以獲得不含銅基板，不含銅基板是由五片半固化片所壓合而成，其樹脂含量約為55%。
3、不含銅基板（兩片半固化片壓合而成）
準備兩張0.5oz的HTE銅箔以及兩張各待測樣品所製得的半固化片（106 E-玻璃纖維布），每一張半固化片的樹脂含量約為70%。依照銅箔、兩片半固化片及銅箔的順序進行疊合，在真空條件、195℃下壓合2小時形成含銅箔基板。接著，將所得到的含銅基板經蝕刻去除兩銅箔，以獲得不含銅基板（兩片半固化片壓合而成），其樹脂含量約為70%。
4、不含銅基板（八片半固化片壓合而成）
準備兩張0.5 oz的HTE銅箔以及八張各待測樣品所製得的半固化片（7628 E-玻璃纖維布），每一張半固化片的樹脂含量約為45%。依照銅箔、八片半固化片及銅箔的順序進行疊合，在真空條件、195℃下壓合2小時形成含銅箔基板。接著，將所得到的含銅基板經蝕刻去除兩銅箔，以獲得不含銅基板（八片半固化片壓合而成），其樹脂含量約為45%。
5、電路板（四層）
先利用以下方式製作核芯板（core）：準備四張第一半固化片（例如產品EM-827，可購自台光電子材料，使用7628 E-玻璃纖維布，RC=42%），在四張疊合好的半固化片兩側分別疊合一張銅箔，之後在真空、高溫（195℃）及高壓（360 psi）條件下壓合固化2小時，得到含銅核芯板。將此核芯板進行棕化製程處理可得到棕化核芯板。接著，在棕化核芯板外層兩面各疊一張各實施例或對比實施例的半固化片及一張2微米的附載體超薄銅箔，然後再在真空條件、195℃下壓合2小時，以形成包括超薄銅箔的積層板。將積層板外層的超薄銅表面的載體銅箔剝離，省去清潔程序而進行整板電鍍，使銅層厚度為35微米，形成四層電路板。其中，依測試需要，2微米的附載體超薄銅箔可更換成3微米的附載體超薄銅箔。
對於前述待測物，依照下述方式進行特性分析。
1、玻璃化轉變溫度（glass transition temperature，Tg）
於玻璃化轉變溫度的量測中，選用不含銅基板（五片半固化片壓合而成）作為待測樣品。採用動態機械分析儀（dynamic mechanical analyzer，DMA），參考IPC-TM-650 2.4.24.4 Glass Transition and Modulus of Materials Used in High Density Interconnection （HDI） and Microvias-DMA Method所述方法測量各待測樣品。
2、熱膨脹率(尺寸變化（dimensional change），z軸（z-axis），總膨脹（total expansion）)
在熱膨脹率的量測中，選用不含銅基板(五片半固化片壓合而成)作為待測樣品進行熱機械分析(thermal mechanical analysis，TMA)。以溫升速率每分鐘10℃加熱樣品，由50℃升溫至260℃的溫度，參照IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量各待測樣品的尺寸脹縮率(單位為%)，其尺寸脹縮百分比越低越佳，熱膨脹率差異大於或等於0.01%時為顯著差異。
3、耐熱性（T288）
在T288耐熱爆板測試中，選用上述含銅基板（五片半固化片壓合而成）為待測樣品。於恆溫288℃下，使用熱機械分析儀（Thermomechanical Analyzer，TMA），參考IPC-TM-650 2.4.24.1 分層時間（Time to Delamination） （TMA法（TMA Method））所述方法測量各待測樣品，記錄受熱不爆板的時間。
4、介電常數（dielectric constant，Dk）及介電損耗（dissipation factor，Df）
在介電常數及介電損耗的量測中，選用上述不含銅基板（兩片半固化片壓合而成）為待測樣品，採用微波介電常數分析儀（microwave dielectrometer，購自日本AET公司），參考JIS C2565 Measuring methods for ferrite cores for microwave device所述方法，在2GHz的頻率下測量各待測樣品。介電常數越低、介電損耗越低代表待測樣品的介電特性越佳。Dk值的差異大於0.05代表不同基板的介電常數之間存在顯著差異。Df值的差異大於0.0005代表不同基板的介電損耗之間存在顯著差異。
5、常規銅箔拉力（Peel Strength，P/S）
含銅基板（五片半固化片壓合而成）改以1oz HTE銅箔壓合而成的銅箔基板，參考IPC-TM-650 2.4.8 Peel Strength of Metallic Clad Laminates所述方法測量基板對銅箔拉力，單位lb/in。
6、超薄銅箔拉力（Peel Strength，P/S）
取前述電路板（四層），參考IPC-TM-650 2.4.8 Peel Strength of Metallic Clad Laminates所述方法測量基板對2微米或3微米的超薄銅箔拉力，單位lb/in。
7、吸濕後耐熱性測試(121℃/100%　R.H./168小時)
選用上述的不含銅基板(五片半固化片壓合而成)，參照IPC-TM-650 2.6.16.1所述的方法經壓力蒸煮測試(pressure cooking test，PCT)分別進行吸濕3小時(相對濕度100%)或168小時(相對濕度100%)測試後觀察是否發生爆板(爆板即未通過測試)，例如絕緣層與絕緣層間是否造成層間剝離，層間剝離即基板任意層間發生起泡分離的現象。
8、阻燃測試
在阻燃測試中，使用125 mm×13 mm的不含銅基板(八片半固化片壓合而成)為待測樣品；根據UL94規範方法進行測量，阻燃性分析結果以V-0、V-1、V-2等級表示，其中V-0的阻燃性優於V-1的阻燃性，V-1的阻燃性優於V-2的阻燃性，樣品燃盡則為最差。
綜合參照表1至表3的測試結果，可清楚發現採用本發明技術方案（E1至E17）的樣品在至少一種基板特性上明顯優於其他技術方案。更為意外的發現，本發明的樹脂組合物，除了可達成較佳的超薄銅箔與絕緣材料的剝離強度外，也顯示出優異的168小時PCT吸濕後耐熱性。
具體而言，本發明各實施例均可同時滿足剝離強度較高（例如常規銅箔拉力大於或等於8.0 lb/in（較佳大於或等於8.2 lb/in）、3微米超薄銅箔拉力大於或等於5.6 lb/in、2微米超薄銅箔拉力大於或等於4.5 lb/in（較佳大於或等於4.7 lb/in））、玻璃化轉變溫度較高（例如大於或等於300℃）、熱膨脹率較小（例如小於或等於1.30%）、吸濕後耐熱時間長（達168小時不爆板）、耐熱性佳（例如T288測試大於或等於50分鐘不爆板）、介電常數較小（例如小於或等於3.90，較佳小於或等於3.82）、介電損耗較小（例如小於或等於0.0072）、阻燃性佳（例如V-0等級或V-1等級）。相較之下，對比實施例則無法達到前述特性的至少一種或多者。
舉例而言，比較各實施例E1至E17與對比實施例C1至C8，可發現當本發明的樹脂組合物包括15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂，且其中二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例介於1:2及9:1之間時，對超薄銅箔拉力及吸濕168小時PCT測試等特性有預料不到的優良特性。
以上實施方式本質上僅為輔助說明，且並不欲用以限制申請標的的實施例或該等實施例的應用或用途。在本文中，用語「例示性」代表「作為一實例、範例或說明」。本文中任一種例示性的實施方式並不必然可解讀為相對於其他實施方式而言為較佳或較有利者。
此外，儘管已於前述實施方式中提出至少一例示性實施例或對比實施例，但應瞭解本發明仍可存在大量的變化。同樣應瞭解的是，本文所述的實施例並不欲用以藉由任何方式限制所請求的申請標的的範圍、用途或組態。相反的，前述實施方式將可提供本領域具有通常知識者一種簡便的指引以實施所述的一或多種實施例。再者，申請專利範圍包括已知的均等物及在本專利申請案提出申請時的所有可預見均等物。
無

Claims (15)

  1. 一種樹脂組合物，其包括30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂及15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂，其中該苯并噁嗪樹脂包括二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂，且該二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例介於1:2及9:1之間。
  2. 如請求項1所述之樹脂組合物，其中該二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例為1:1、2:1、3:1、4:1、5:1、6:1、7:1或8:1。
  3. 如請求項1所述之樹脂組合物，進一步包括環氧樹脂。
  4. 如請求項3所述之樹脂組合物，其中該馬來醯亞胺樹脂的含量大於或等於該環氧樹脂的含量。
  5. 如請求項3所述之樹脂組合物，其包括30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂以及10重量份至65重量份的環氧樹脂。
  6. 如請求項1所述之樹脂組合物，進一步包括以下任一種或二種以上的添加物：聚苯醚樹脂、氰酸酯樹脂、異氰酸酯樹脂、聚烯烴樹脂、酸酐、聚酯、酚類固化劑、胺類固化劑、聚醯胺或聚醯亞胺。
  7. 如請求項1所述之樹脂組合物，進一步包括以下添加劑：硬化促進劑、阻燃劑、無機填料、溶劑、增韌劑、矽烷偶合劑或其組合。
  8. 如請求項1所述之樹脂組合物，其中該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂具有以下結構：
    Figure TWI639652B_C0001
    其中，X為含不飽和鍵的基團，Y為二價基團，n為1至10的整數。
  9. 一種樹脂組合物，包括10重量份至65重量份的環氧樹脂、30重量份至90重量份的馬來醯亞胺樹脂及15重量份至60重量份的苯并噁嗪樹脂，其中： 該苯并噁嗪樹脂包括二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂，且該二胺基二苯醚型苯并噁嗪樹脂及該含不飽和鍵苯并噁嗪樹脂的重量比例介於1:2及9:1之間；以及 該馬來醯亞胺樹脂及該環氧樹脂的重量比例介於5:1及1:1之間。
  10. 一種由請求項1所述之樹脂組合物製成的物品，其包括半固化片、附銅箔的半固化片、樹脂膜、附銅箔的樹脂膜、積層板或印刷電路板。
  11. 如請求項10所述之物品，具有銅箔與絕緣層，其中將該物品參考IPC-TM-650 2.4.8所述方法測量而得的剝離強度介於4.0 lb/in及9.0 lb/in之間。
  12. 如請求項10所述之物品，具有銅箔與絕緣層，其中銅箔的厚度介於1微米及6微米之間，且將該物品參考IPC-TM-650 2.4.8所述方法測量而得的剝離強度介於4.5 lb/in及6.5 lb/in之間。
  13. 如請求項10所述之物品，其中將該物品參考IPC-TM-650 2.6.16.1所述方法進行吸濕168小時PCT測試不發生層間剝離。
  14. 如請求項10所述之物品，其具有以下特性的至少一種： 參考IPC-TM-650 2.4.24.4所述方法測量而得的玻璃化轉變溫度大於或等於300℃； 以TMA儀器參考IPC-TM-650 2.4.24.5所述方法測量而得的Z軸熱膨脹率小於或等於1.3%；以及 參考IPC-TM-650 2.4.24.1所述方法測量而得的T288耐熱時間大於或等於50分鐘。
  15. 如請求項10所述之物品，其具有以下特性的至少一種： 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電常數小於或等於3.90；以及 參考JIS C2565所述方法在2GHz的頻率下測量而得的介電損耗小於或等於0.0072。
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