TWI552422B - 能量貯存裝置 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種能量貯存裝置且所揭示之發明的具體實例係關於該能量貯存裝置之正極結構。
近年來，隨著環境工程的逐漸覺醒，已活躍地發展一種使用比使用傳統的能量產生方法之能量產生裝置對環境具有較少的負擔之能量產生方法的能量產生裝置(例如太陽能產生裝置)。隨著能量產生裝置的發展，也同時亦發展能量貯存裝置。
可以舉出二次蓄電池諸如鋰離子二次電池(或稱為鋰離子蓄電池或簡稱為鋰離子電池)作為能量貯存裝置之實例(參見專利文件1)。鋰離子二次電池具有高的能量密度且廣受歡迎，因為彼適合微型化。
在鋰離子二次電池中，鋰離子氧化物係用於正極，而碳材料(諸如石墨)係用於負極。例如可以舉出包括含有至少鹼金屬及過渡金屬之複合氧化物的正極活性材料作為鋰離子二次電池之正極活性材料。
在鋰離子電池中，在充電時，在正極材料中之鋰被離子化成為鋰離子且通過電解質溶液移入負極之碳材料中。一般，當在活性材料中，離子可進入且離開之材料的百分比增加而該活性材料體積不變時，能進入且離開該活性材料的離子的量也增加，導致電池容量增加。
[專利文件1]日本公告專利申請案H09-035714
本發明之具體實例的目的是要增加能進入及離開正極活性材料之離子的量，以增加電池容量。
依照本發明之具體實例，包括具有少於或等於10-10S/公分之導電度的材料、及具有大於或等於1×10-6S/公分且小於或等於3×10-6S/公分之導電度的材料的固態溶液係用於正極。
依照本發明之具體實例，包括具有少於或等於10-10S/公分之導電度的鋰金屬氧化物、及具有大於或等於1×10-6S/公分且小於或等於3×10-6S/公分之導電度的鋰金屬氧化物的固態溶液係用於正極。
依照本發明之具體實例，包括具有少於或等於10-10S/公分之導電度且包括價數為2或更高之鋰的鋰金屬氧化物、及具有大於或等於1×10-6S/公分且小於或等於3×10-6S/公分導電度的鋰金屬氧化物之固態溶液係用於正極。
依照本發明之具體實例，該固態溶液具有大於或等於1×10-7S/公分且小於或等於10×10-7S/公分的導電度。
當使用包括高導電度材料及低導電度材料之固態溶液作為正極活性材料時，與僅使用高導電度材料及低導電度材料中之任一者的事例相比，能進入且離開該正極活性材料之離子的量增加。因此，電池容量可增加。
此外，依照本發明之具體實例，可以使用鹼金屬氧化物(其先前不能作為正極材料，因為鹼金屬包含於其中但較不可能被離子化)作為正極材料。因此，可以使用鹼金屬氧化物(其就安全性及成本而言是優越的但先前不能被使用)，以製造離子電池。
在下文中，將參考圖示描述本發明之具體實例。注意：本發明可以用很多不同模式進行，且精於此技藝之人士容易瞭解：本發明之模式及細節可多方地改變卻不偏離其精神及範圍。因此，不認為本發明要限於該具體實例模式及具體實例的描述。注意：在下文所示之圖示中，具有類似功能之相同部分或諸部分用相同參考數字標明，且其重複之描述將被省略。
在本具體實例中，將描述本發明之具體實例的正極活性材料及包括該正極活性材料的正極。
使用包括第一鹼金屬氧化物及第二鹼金屬氧化物之固態溶液形成在本具體實例中所述之正極活性材料。
使用高電阻材料(亦即低導電度材料)作為第一鹼金屬氧化物。使用電阻低於該第一鹼金屬氧化物的材料(高導電度材料)作為第二鹼金屬氧化物。
例如，使用具有小於或等於10-10S/公分導電度之材料，諸如Li2MnO3、LiMnPO4、Li2MnSiO4、或Li2FeSiO4作為該第一鹼金屬氧化物。另外，較佳使用鹼金屬價數為2或更高之材料，因為隨著在正極材料中所包括之鹼金屬的量增加，鹼金屬更可能被離子化。
例如，較佳使用具有大於或等於1×10-6S/公分且小於或等於3×10-6S/公分之導電度的材料，諸如LiCo1/3Mn1/3 Ni1/3O2(其也表示成LiCoMnNiO4)、LiFePO4、LiCoO2、LiMn2O4、或LiNiO2，作為該第二鹼金屬氧化物。注意：在該第一鹼金屬氧化物及該第二鹼金屬氧化物中，Li可以用不同的鹼金屬諸如鈉代替，且Mn或Fe可以用不同的過渡金屬代替。
使用該第一鹼金屬氧化物及該第二鹼金屬氧化物形成固態溶液。包括該第一鹼金屬氧化物及該第二鹼金屬氧化之該固態溶液具有比該第一鹼金屬氧化物高之導電度。注意：依照材料，該固態溶液之導電度大於或等於1×10-7S/公分且小於或等於10×10-7S/公分。這是因為該固態溶液之導電度受該第二鹼金屬氧化物之性質所影響。
當該固態溶液係用於鋰離子電池時，該電池之容量，與該第一鹼金屬氧化物或該第二鹼金屬氧化物之任一者單獨用於正極的事例相比，係大幅地增加。
由以上現象可發現：在導電度與電容量之間有密切關係，且當使用具有低導電度之該第一鋰金屬氧化物與具有高導電度之該第二鋰金屬氧化物之組合形成該固態溶液時，電容易在該固態溶液中流動且鋰容易離子化。結果，當使用該固態溶液作為該正極活性材料時，能進入及離開該正極活性材料之離子的量增加，且電池容量可增加。
此外，依照本發明之具體實例，可以使用鋰金屬氧化物(其先前不能做為正極材料，因為鋰含於其中但較不可能被離子化)以作為正極材料。因此，可以使用鋰金屬氧化物(其就安全性及成本而言是優越的，但先前不能被使用)製造鋰離子電池。
在此實例中，將參考圖1及圖2描述正極活性材料及包含該正極活性材料之正極，其為本發明之具體實例。
使用包括具有低導電度之鋰金屬氧化物及具有高導電度之鋰金屬氧化物之固態溶液，形成在此實例中所描述之正極活性材料。
在此實例中，使用包括價數為2之鋰的Li2MnO3作為具有低導電度之鋰金屬氧化物及使用LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2(LiCoMnNiO4)作為具有高導電度之鋰金屬氧化物，形成該固態溶液。
為要形成該固態溶液，首先，形成正極材料之混合物。在此實例中，使用Li2CO3、Co3O4、MnO2、及NiO作為正極材料。這些正極材料受到球磨機處理，藉此可以獲得正極材料之混合物。
注意：在以下條件下在本實例中進行該球磨機處理：使用丙酮作為有機溶劑；轉速是400 rpm；轉動時間是2小時；且球直徑是Φ3mm。然而，具體實例不限於此方法，只要可促進該正極材料之固相反應且可以獲得均勻細分之正極材料之混合物。
此外，為要藉由改良材料間之接觸以促進正極材料混合物之反應，將壓力施加至正極材料混合物以使正極材料混合物塑形成為丸狀物，然後對其進行燒製。燒製可以在高於或等於600℃且低於或等於1100℃之溫度下，較佳在高於或等於900℃且低於或等於1000℃之溫度下，進行長於或等於1小時且短於或等於8小時，較佳地約5小時。在此實例中，利用14.7 MPa之壓力形成該丸狀物且在950℃之空氣氛圍中進行燒製5小時。
經過這些步驟，可以獲得Li2MnO3-LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2，其為具有層狀結構之固態溶液。
上述固態溶液與傳導劑、黏合劑、或類似者混合，且加工成膏狀物，且將該膏狀物施加在集體上且乾燥，以致形成正極先質。注意：鈦、鋁、或類似者可用作集體。將壓力施加至該正極先質且該正極先質視需要被成形，藉此製造正極。
注意：可以使用在該能量貯存裝置中不引起化學改變之電子傳導材料作為該傳導劑。例如，可以使用碳材料(諸如石墨或碳纖維)、金屬(諸如銅、鎳、鋁或銀)或其混合物之粉末或纖維。
注意：可以給予多醣、熱塑性樹脂、具有橡膠彈性之聚合物、及類似者作為黏合劑。例如，可以使用澱粉、羧甲基纖維素、羥丙基纖維素、再生纖維素、二乙醯基纖維素、聚氯乙烯、聚乙烯基吡咯烷酮、聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯單體(EPDM)、磺化之EPDM、苯乙烯-丁二烯橡膠、丁二烯橡膠、氟橡膠、或類似者。此外，可以使用聚乙烯醇、聚環氧乙烷、或類似者。
可選擇地，可以使用濺射方法形成該正極。在使用濺射方法之事例中，可藉由燒結正極先質形成濺射標靶且將該濺射標靶導入濺射裝置中之方法形成正極。
在此事例中，稀有氣體諸如氬氣可用於該濺射中；可選擇地，可以使用氮氣。另外可選擇地，稀有氣體諸如氬氣及氮氣可以組合使用。
依照以上步驟，可以製造正極活性材料及包括該正極活性材料之正極。
圖1是鋰金屬氧化物Li2MnO3、鋰金屬氧化物LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2、及該固態溶液Li2MnO3-LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2之個別導電度的作圖。注意：該導電度係在形成該三種材料之正極先質形成後，在室溫下施加9.8 MPa之壓力的情況下測量。Li2MnO3之導電度是少於或等於10-10S/公分，此係少於或等於測量限度；LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2之導電度是1.45×10-6S/公分；且該固態溶液之導電度是1.58×10-7S/公分。該固態溶液之導電度可發現是受LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2的影響。
圖2是顯示電壓與電容量間之關係的作圖，當分別將上述三種材料用於鋰離子電池之正極時。圖2在左側顯示在使用Li2MnO3、LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2、及固態溶液Li2MnO3-LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2的事例中的電容量值。
鋰金屬氧化物Li2MnO3之導電度是極低的，且甚至當使用該鋰金屬氧化物Li2MnO3作為鋰離子電池之正極時，電流並不流動且鋰不能以鋰離子形式被利用，且因此電容量是低的。此外，當使用具有高導電度之該鋰金屬氧化物LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2時，電容量稍大；然而，因為鋰之價數是1，不能期望電容量會進一步增加。
固態溶液Li2MnO3-LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2具有高的導電度，此受鋰金屬氧化物LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2之性質的影響。因此，電流在該固態溶液中容易流動，且鋰可以鋰離子形式被利用。在使用包括價數為2之鋰的鋰金屬氧化物Li2MnO3於正極的事例中，與在僅使用包括價數為1之鋰的鋰金屬氧化物LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2於正極的事例相比，電容量可進一步增加，因為當二者具有相同莫耳數時，在Li2MnO3中之鋰含量大於在LiCo1/3Mn1/3Ni1/3O2中之鋰含量。
若使用在本實例中所描述之正極活性材料及包括該正極活性材料之正極，可以獲得具有大電容量之能量貯存裝置。
在此實例中將描述本發明之具體實例的電池及其製造方法。使用在具體實例1及實例1中所描述之正極作為電池之正極。
圖3是依照本發明之具體實例的圓柱形蓄電池實例的透視圖。注意：本發明之具體實例不限於此，且可以是正方形能量貯存裝置。
在圖3中之圓柱形蓄電池具有被電池側壁104、電池蓋102、及電池底部106所包圍的密閉空間。
圖4是沿著圖3中之圓柱形蓄電池的橫截面100所截取之橫截面視圖。
可以使用導電材料形成電池側壁104及電池底部106，且可以選擇合適材料以使電池側壁104及電池底部106在使用環境下具有合適的機械強度及抗化學性。例如，可以使用鋁合金。該密閉空間係配置於受電池側壁104、電池底部106、及電池蓋102所包圍之電池內部。例如電極體110放置於該密閉空間中。
電極體110夾於在上方部分(電池蓋102側)上之絕緣板112與在下方部分(電池底部106側)上的絕緣板114之間。傳導接線120及傳導接線128分別從該絕緣板112及該絕緣板114拉出。由該上方部分(電池蓋102側)之絕緣板112拉出之傳導接線120較佳通過電阻體116連接至該電池蓋102。較佳使用隨溫度上升而增加電阻之熱敏性電阻體作為該電阻體116。這是要防止過多電流所致之不正常的熱產生。由下方部分(電池底部106側)之絕緣板114拉出之傳導接線128連接至電池底部106。注意：電池底部106及電池側壁104互相電連接。
電池側壁104、電池蓋102、及上方部分(電池蓋102側)的絕緣板112較佳通過襯墊118互相連接。該襯墊118較佳具有絕緣性；然而，對此並無限制且至少該電池蓋102及該電池側壁104應互相絕緣。
雖然未說明，可以利用一種將安全閥配置在該電池內部的結構，以在負極126與正極122短路或該電池被加熱且在電池中之壓力增加的情況，使該電池蓋102與該電極體110間之連接被切斷。
另外，可將中心針插入該電極體110之中心，以固定該電極體110之位置。
該電極體110包括負極126、正極122、及配置於其間之隔板124。該電極體110之正極122通過該傳導接線120電連接至該電池蓋102。該電極體110之負極126通過該傳導接線128電連接至該電池底部106。
較佳使用集體及活性材料形成該負極126。例如，作為負極活性材料之石墨或矽可以形成在整個負極集體上。
負極活性材料層可以藉由混合負極活性材料與傳導劑、黏合劑或類似者而形成，且加工成膏狀物，其然後施加在集體上。可選擇地，該負極活性材料層可以藉由濺射方法形成。也可以視需要對該負極活性材料進行壓製。
注意：可以使用鈦、銅、或類似者於該集體。
注意：可以使用紙、非紡織織物、玻璃纖維、人造纖維諸如尼龍(聚醯胺)、維尼綸(Vinylon)(也稱為維那綸(Vinalon))(一種以乙烯醇為底質之纖維)、聚酯、丙烯酸樹脂、聚烯烴、或聚胺基甲酸酯、或類似者作為隔板124。注意：應選擇不溶於電解質溶液之材料。
可以選擇例如將六氟磷酸鋰(LiPF6)添加至碳酸伸乙酯(EC)及碳酸二乙酯(DEC)之混合溶液中所形成的混合物，作為浸漬該隔板124的電解質溶液。另外，可以使用氯化鋰(LiCl)、氟化鋰(LiF)、過氯酸鋰(LiClO4)、氟硼酸鋰(LiBF4)、雙(三氟甲烷磺醯基)胺化鋰(LiN(SO2CF3)2)、雙(五氟乙烷磺醯基)胺化鋰(LiN(SO2C2F5)2)、三氟甲烷磺酸鋰(LiCF3SO3)、或類似者作為電解質。另外，在使用鋰離子以外之鹼金屬離子的事例中，可以使用氯化鈉(NaCl)、氟化鈉(NaF)、過氯酸鈉(NaClO4)、氟硼酸鈉(NaBF4)、氯化鉀(KCl)、氟化鉀(KF)、過氯酸鉀(KClO4)、氟硼酸鉀(KBF4)、或類似者，其一或多者可溶於溶劑中。
注意到溶劑之實例包括：環狀碳酸酯類諸如碳酸伸丙酯(PC)、碳酸伸丁酯(BC)、及碳酸乙烯酯(VC)；非環狀碳酸酯類諸如碳酸二甲酯(DMC)、碳酸乙甲酯(下文簡稱為EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸甲異丁酯(MIBC)、及碳酸二丙酯(DPC)；脂族羧酸酯類諸如甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯、及丙酸乙酯；γ-內酯類諸如γ-丁內酯；非環狀醚類諸如1,2-二甲氧基乙烷(DME)、1,2-二乙氧基乙烷(DEE)、及乙氧基甲氧基乙烷(EME)；環狀醚類諸如四氫呋喃及2-甲基四氫呋喃；二甲亞碸；1,3-二氧戊環；磷酸烷酯諸如磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、及磷酸三辛酯及其氟化物。這些材料可單獨使用或組合使用。
注意：在本實例中描述電解質溶液中主要包括鋰離子的事例；然而，對此並無限制且可以使用其他鹼金屬離子。
如上述，使用在具體實例1中所述之電極作為正極，可以製造電池。
利用在本實例中所述之結構，可以獲得具有大電容量之能量貯存裝置。
本申請案是基於在2010年3月19日向日本專利局提出之日本專利申請案2010-064427，其全部內容併入本文作為參考。
100．．．橫截面
102．．．電池蓋
104．．．電池側壁
106．．．電池底部
110．．．電極體
112．．．絕緣板
114．．．絕緣板
116．．．電阻體
118．．．襯墊
120．．．傳導接線
122．．．正極
124．．．隔板
126．．．負極
128．．．傳導接線
在所附之圖示中：
圖1是依照本發明之具體實例之正極材料的導電性作圖；
圖2是在使用本發明之具體實例之正極的電池之電壓-電容量的作圖；
圖3說明本發明之具體實例之電池的實例；及
圖4說明本發明之具體實例之電池的橫剖面的實例。
Claims (4)
- 一種能量貯存裝置，其包含：包含固態溶液之正極，其中該固態溶液包含：具有少於或等於10-10S/cm之導電度的第一鹼金屬氧化物；及具有大於或等於1×10-6S/cm且小於或等於3×10-6S/cm之導電度的第二鹼金屬氧化物，其中該固態溶液具有大於或等於1×10-7S/cm且小於或等於10×10-7S/cm的導電度，其中該第一鹼金屬氧化物是Li2MnSiO4，及其中該第二鹼金屬氧化物是LiCoO2、LiMn2O4和LiNiO2中任一者。
- 一種能量貯存裝置，其包含：電連接至電池蓋之第一傳導接線；電連接至與該電池蓋絕緣之電池底部的第二傳導接線；及配備上方絕緣板及下方絕緣板之電極體，其中該電極體包含：正極，其包含固態溶液且通過該上方絕緣板而電連接至該第一傳導接線；負極，而其通過該下方絕緣板而電連接至該第二傳導接線；及配置在該正極及該負極間之隔板， 其中該固態溶液包含：具有少於或等於10-10S/cm之導電度的第一鹼金屬氧化物；及具有大於或等於1×10-6S/cm且小於或等於3×10-6S/cm導電度的第二鹼金屬氧化物，其中該固態溶液具有大於或等於1×10-7S/cm且小於或等於10×10-7S/cm的導電度，其中該第一鹼金屬氧化物是Li2MnSiO4，及其中該第二鹼金屬氧化物是LiCoO2、LiMn2O4和LiNiO2中任一者。
- 如申請專利範圍第1或2項之能量貯存裝置，其中該正極另外包括傳導劑和黏合劑。
- 如申請專利範圍第3項之能量貯存裝置，其中該傳導劑是石墨或碳纖維。
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