TWI515920B - 元件之製造方法 - Google Patents
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Description
本發明係關於具備微細的凹凸結構的元件之製造方法。
為了提高發光二極體及雷射二極體等發光元件之光擷取效率(light-extraction efficiency)，有一種在該元件內形成所謂光子結晶之方法，該光子結晶係奈米等級之微細凹凸結構(參照例如專利文獻1)。在該方法，為了將構成微細凹凸結構之細孔形成於第1氮化物半導體層，包含有下列步驟：在該氮化物半導體層上，積層由氧化矽所構成之蝕刻光罩之步驟；與經由該蝕刻光罩，在第1氮化物半導體層上，以光微影法形成孔之步驟。
[專利文獻1]日本特開2011-35078號公報
一方面，在光子結晶結構，例如凹部之內徑減小時，可將提高光擷取效率的波長區域減小。但是，在以微影法形成光子結晶結構時，為了提高光擷取效率，則在將凹部之內徑及凸部之直徑最佳化，且加大縱橫比之情形，由於曝光波長所致解析度界限，使得該凹凸結構之形成有困難。
因此，亦有提案使用將形成有微細凹凸結構的原版(original plate)轉印於光阻之奈米壓模(nanoimprint)，而形成微細凹凸結構之方法。在
使用奈米壓模之方法，因係經由轉印有凹凸結構的光阻膜，而進行乾蝕刻，故亦可形成例如數十nm以下的微細凹凸結構。又，因可用以按壓原版的簡單製程形成，故相較於以光微影法形成微細凹凸結構之情形，亦有可減低製造成本等的效果。
但是，在奈米壓模製程，必須確保相對於轉印有凹凸結構的層之原版之脫模性。亦即，為了形成高縱橫比之微細凹凸結構，故在加大原版凹部之深度時，則因光阻膜附著於原版，或產生隔開原版後之凹部及凸部之形狀不良，故在原版之凹部之深度或凸部之高度上有其限制。因此，僅使用奈米壓模製程，要形成高縱橫比的微細凹凸結構有所困難。
本發明係鑑於上述問題而完成者，其目的在於提供一種元件之製造方法，可形成具有高縱橫比之微細凹凸結構。
第一態樣係具備凹凸結構之元件之製造方法，其要旨為包含下列步驟：在成為形成凹凸結構之對象的凹凸結構形成層上，形成有機光阻膜之步驟；在該有機光阻膜上，形成含矽之光阻膜之步驟；藉由奈米壓模製程，將該含矽之光阻膜圖案化之步驟；以含氧之電漿氧化該含矽之光阻膜，形成氧化矽膜之步驟；經由作為蝕刻光罩之該氧化矽膜，將該有機光阻膜予以乾蝕刻之步驟；經由作為蝕刻光罩之該氧化矽膜及該有機光阻膜，將該凹凸結構形成層予以乾蝕刻之步驟；及除去該氧化矽膜及該有機光阻膜之步驟。
根據第一態樣，在形成上述凹凸結構時，不僅在有機光阻膜上積層含矽之光阻膜，而且以奈米壓模製程，將含矽之光阻膜圖案化，並將有機光阻膜予以乾蝕刻，而能形成二層光阻。在使用奈米壓模製程，形成單層之光阻之情形，為了確保脫模性，雖然在其膜厚有限制，不過藉由使用乾蝕刻而形成二層光阻，可加大光阻之膜厚。因此，可經由該二層光阻，在凹凸結構形成層上形成高縱橫比之凹部。進一步，因在二層光阻之上層形成由氧化矽所構成之光阻膜，故可提高凹凸結構形成層對光阻膜之選擇比。
第二態樣，係第一態樣之元件之製造方法，其要旨為在將該
有機光阻膜進行乾蝕刻之步驟之前，係進行以含有氧及氟之電漿，除去以奈米壓模所形成凹部之殘存層之步驟。
根據第二態樣，因在將有機光阻膜進行乾蝕刻之前，除去含矽之光阻膜之殘存層，故凹凸結構形成層，係藉由有機光阻膜而被電漿所保護。亦即，在以奈米壓模而形成單層光阻之情形，在除去殘存層之步驟，凹凸結構形成層係暴露於電漿，而藉由將光阻製成二層，而可減少使凹凸結構形成層暴露於電漿之機會。因此可抑制因使凹凸結構形成層暴露於電漿所致特性之變化。
第三態樣係在第一或第二態樣之元件之製造方法，其要旨為該凹凸結構形成層係由第III族氮化物(group III nitride)半導體所構成，以含氯之電漿蝕刻該凹凸結構形成層。
根據第三態樣，因係以含有氯之電漿來蝕刻由III族氮化物半導體層所構成之凹凸結構形成層，故可提高相對於氧化矽膜之選擇比。
第四態樣係在第一或第二態樣之元件之製造方法，其要旨為該凹凸結構形成層係由藍寶石所構成，以含有氯之電漿來蝕刻該凹凸結構形成層。
根據第四態樣，因可以含有氯之電漿來蝕刻由藍寶石所構成之凹凸結構形成層，故可提高相對於氧化矽膜之選擇比。
第五態樣係第一或第二態樣之元件之製造方法，其要旨為該凹凸結構形成層係由複數層所構成，以含有氯之電漿來蝕刻該凹凸結構形成層。
根據第五態樣，可形成遍及複數層之具有高縱橫比之微細凹凸結構。
10‧‧‧積層物
11‧‧‧基板
12‧‧‧緩衝層
13‧‧‧n型半導體層
14‧‧‧MQW層
15‧‧‧p型半導體層
16‧‧‧透明電極層
17‧‧‧p型墊電極
18‧‧‧n型墊電極
19‧‧‧絕緣層
20‧‧‧有機光阻膜
20a‧‧‧圖案形成膜
30‧‧‧含矽之光阻膜
30a‧‧‧圖案轉印膜
30c‧‧‧氧化矽膜
30d‧‧‧殘存層
30H‧‧‧凹部
40‧‧‧二層光阻
50‧‧‧發光元件
AS‧‧‧微細凹凸結構
H1、H2‧‧‧凹部
N‧‧‧原版
第一圖係就本發明之元件一實施形態的發光元件，構成同發光元件之積層物剖面圖。
第二圖係表示將本發明元件之製造方法具體化為發光元件之製造方法的第一實施形態示意圖，(a)表示有機光阻膜之形成步驟、(b)表示含
矽之光阻膜之形成步驟、(c)表示奈米壓模步驟。
第三圖(a)表示殘存層之除去步驟、(b)表示含矽之光阻膜之氧化步驟、(c)表示有機光阻膜之圖案化步驟、(d)表示為凹凸結構形成層之GaN層之乾蝕刻步驟、(e)表示光阻除去步驟。
第四圖表示具有同積層物之發光元件一例之示意圖。
第五圖表示將本發明之元件之製造方法具體化為發光元件之製造方法的第二實施形態示意圖，(a)表示有機光阻膜之形成步驟、(b)表示含矽之光阻膜之形成步驟、(c)表示奈米壓模步驟。
第六圖表示以第二實施形態所形成之發光元件一例之示意圖。
第七圖表示以本發明之製造方法所形成之元件其他例之示意圖。
茲將本發明元件之製造方法具體化為發光元件之製造方法的一實施形態，依照第一圖至第四圖加以說明。在本實施形態，發光元件具體化為LED。
如第一圖所示，構成LED之積層物10具備：基板11、緩衝層12、n型半導體層13、具有多重量子井結構(MQW)之MQW層14、及P型半導體層15。
基板11，只要是可使緩衝層12或n型半導體層13等磊晶成長的基板則佳，除了藍寶石基板之外，可使用碳化矽、矽等。
n型半導體層13、MQW層14及p型半導體層15，係由例如AlN、GaN、InN、AlGaN、AlInN、GaInN、AlGaInN等之含有至少一種III族元素的III族氮化物半導體所構成。在本實施形態，n型半導體層13係由摻雜了Si或Ge的n型GaN所構成。
在該n型半導體層13之表面，形成有微細凹凸結構AS。亦即，在本實施形態，n型半導體層13相當於凹凸結構形成層。此微細凹凸結構AS具有周期結構，該周期結構長度之程度，係提高發光元件之擷取效率的波長，除以構成n型半導體層13的材料之折射率所得到的長度。具體
言之，尤其是作為光子結晶周期結構經最佳化的凹部或凸部之半徑R與其結構周期a有0.3<R/a<0.4之關係，此時之縱橫比超過1。接著，藉由該微細凹凸結構AS，可抑制在n型半導體層13之主面方向中光的傳導，並使光之射出方向相對於n型半導體層13之主面成為垂直方向，而提高光之擷取效率。
其後，就半導體發光元件之製造方法，依照第二圖加以說明。如第二(a)圖所示，首先在n型半導體層13之上，以旋轉塗布機等塗布酚醛清漆樹脂等有機光阻材料，形成有機光阻膜20。
在形成有機光阻膜20時，如第二(b)圖所示，以旋轉塗布機等在有機光阻膜20之上塗布含矽之光阻材料，形成含矽之光阻膜30。含矽之光阻膜30，在考慮材料之黏度等，係將原版之脫模性調整於可良好地確保的厚度，且相較於有機光阻膜20，其膜厚減小。
進一步，如第二(c)圖所示，藉由奈米壓模，將微細凹凸結構AS之圖案轉印於含矽之光阻膜30。原版N係由石英等之基板所構成，在其表面，藉由電子射線等形成有微細結構。藉由將該原版N垂直按壓於含矽之光阻膜30，而可形成轉印有原版N之圖案的圖案轉印膜30a。此時，原版N之凹部深度及凸部高度，由於成為可抑制圖案轉印膜30a之凹部30H及凸部之形狀不良的長度，故可提高圖案轉印膜30a之凹部30H之垂直性。另外，在此時之狀態，在構成圖案轉印膜30a之凹部30H之底部存在殘存層30d。
其後，將形成有圖案轉印膜30a的先質，搬入乾蝕刻裝置。乾蝕刻裝置可適宜使用具有電感偶合(inductively coupled)型電漿源之裝置、具有電容耦合(capacitively coupled)型電漿源之裝置等周知裝置。又，在此時所使用之乾蝕刻裝置，具備供給含有氧之氣體及含有氟之氣體的氣體供給系統。將先質搬入乾蝕刻裝置，並根據預定之條件驅動電漿源時，則產生含有氧之氣體及含有氟之氣體之電漿，而可除去殘存層30d。亦即，如第三(a)圖所示，不僅蝕刻圖案轉印膜30a之凸部表面，而且蝕刻殘存層30d，並自其凸部與凸部之間，使有機光阻膜20外露。
此時，只要是具有單層結構的光阻，在除去殘存層30d時，
其下層之n型半導體層13則暴露於含有氧及氟的電漿。
一方面，如本實施形態，藉由在有機光阻膜20積層含矽之光阻膜30，而在殘存層30d之除去步驟時，n型半導體層13並無暴露於電漿，而可抑制n型半導體層13特性之變化。
其後，將除去了殘存層30d的先質，搬入具備供給含有氧之氣體的氣體供給系統的乾蝕刻裝置，如第三(b)圖所示，將除去了殘存層30d的圖案轉印膜30a，暴露於含有氧之電漿，形成氧化矽膜30c。
如此，在使氧化矽膜30c形成於先質時，將該先質搬入具備供給氧氣體及氬等稀釋氣體的氣體供給系統之乾蝕刻裝置。接著，以電漿源產生含有氧之電漿，經由圖案轉印膜30a，將有機光阻膜20予以乾蝕刻。結果，如第三(c)圖所示，沿著氧化矽膜30c形成有經圖案化的圖案形成膜20a，且藉由該等氧化矽膜30c及圖案形成膜20a而形成有二層光阻40。由於氧化矽膜30c之凹部具有高垂直性，故形成於有機光阻膜20的凹部亦具有高垂直性。
在二層光阻40形成於先質時，將該先質搬入具備供給含有氯之氣體之氣體供給系統的乾蝕刻裝置。接著，驅動電漿源，產生含有氯之電漿，如第三(d)圖所示，將n型半導體層13予以乾蝕刻，形成凹部H1。以含有氯之氣體而言，可使用Cl2、BCl3等。
又，二層光阻40，相較於僅由氧化矽形成光阻膜之情形，則變厚。藉由乾蝕刻而可形成的凹部深度，除了相對於光阻膜之選擇比之外，因亦視光阻膜之厚度而定，故n型半導體層13，即使在由對光阻膜之選擇比為低的材料所構成之情形，也可形成縱橫比高的凹部。進一步，因二層光阻40之凹部具有高的垂直性，故亦可提高形成於n型半導體層13的凹部之垂直性。
進一步，在將含有氯之氣體使用作為蝕刻氣體之情形，可提高GaN對光罩之選擇比。因此，藉由在使用膜厚大的二層光阻40之同時，以可獲得高選擇比的氣體加以蝕刻，而可提高凹部H1之縱橫比。
接著，如第三(e)圖所示，將使n型半導體層13經圖案化的先質，搬入具備供給含有氧之氣體及含有氟之氣體之氣體供給系統的乾蝕
刻裝置，而除去圖案形成膜20a及氧化矽膜30c。結果，在n型半導體層13，可形成微細凹凸結構AS，其係由以大致相同間距所形成之凹部H1及凸部所構成。
如此，在n型半導體層13形成微細凹凸結構AS時，以MOCVD法等，在其n型半導體層13上進行MQW層14、p型半導體層15之磊晶成長，形成積層物10。
茲就具備該積層物的發光元件之一例加以說明。如第四圖所示，發光元件50具備：上述的積層物10、p型墊電極17、n型墊電極18、及積層於光射出側的絕緣層19。該等層係以MOCVD法等而形成。
n型墊電極18係藉由除去MQW層14、p型半導體層15及透明電極層16而形成於外露的n型半導體層13之上面。又，在透明電極層16之上面，形成有p型墊電極17。絕緣層19係由氧化矽等所構成，其形成於透明電極層16之一部分與外露的n型半導體層13之一部分。
根據第一實施形態，可獲得下述般之效果。
(1)在第一實施形態，在n型半導體層13形成微細凹凸結構AS時，不僅積層含矽之光阻膜30於有機光阻膜20，而且以奈米壓模製程將含矽之光阻膜30圖案化，並將有機光阻膜20乾蝕刻，而能形成二層光阻40。在使用奈米壓模製程，以形成單層之光阻之情形，為了確保原版之脫模性，而有對光阻之膜厚限制，不過藉由使用乾蝕刻形成二層光阻40，而可加大光阻之膜厚。因此，可藉由該二層光阻40，在n型半導體層13上形成高縱橫比之凹部H1。進一步，因在二層光阻40之上層，形成由氧化矽所構成之光阻膜(30c)，故可提高n型半導體層13對光阻膜之選擇比。
(2)在第一實施形態，在將有機光阻膜20予以乾蝕刻之步驟之前，以含有氧及氟的電漿，除去由奈米壓模製程所形成的殘存層30d。在n型半導體層13上積層單層之光阻之情形，在殘存層30d之除去步驟，n型半導體層13係暴露於上述電漿，不過在上述方法之情形，n型半導體層13藉由受到有機光阻膜20之保護而不致暴露於該電漿。因此可抑制因n型半導體層13暴露於電漿所致特性之變化。
(3)在第一實施形態，係以含有氯之電漿來蝕刻由III族氮化
物半導體層所構成之n型半導體層13，故可進一步提高對二層光阻40之選擇比。
其後，根據第五圖及第六圖，說明將本發明元件之製造方法具體化為發光元件之製造方法的第二實施形態。此外，第二實施形態因僅係變更第一實施形態之微細凹凸結構AS的形成對象與其製造方法之構成，故就相同之部分其詳細說明予以省略。
在本實施形態，係將微細凹凸結構AS形成於由藍寶石所構成之基板11。亦即，在本實施形態，基板11相當於凹凸結構形成層。首先，如第五(a)圖所示，在基板11表面形成二層光阻40。製造二層光阻40之步驟，與第一實施形態相同，其包含下列步驟：在基板11上形成有機光阻膜20之步驟；形成含矽之光阻膜30之步驟；進行奈米壓模製程之步驟；除去殘存層之步驟；氧化含矽之光阻膜30之步驟；及將有機光阻膜予以乾蝕刻之步驟。
在將二層光阻40形成於基板11時，將該基板11搬入具備供給含有氯之氣體之氣體供給系統的乾蝕刻裝置，如第五(b)圖所示，將基板11予以乾蝕刻形成凹部H2。因此，相較於III．V族半導體化合物，即使為相對於光阻膜之選擇比傾向於小的藍寶石，其藉由使用膜厚大的二層光阻40，則可提高凹部H2之縱橫比。
接著，如第五(c)圖所示，將使基板11圖案化的先質，搬入具備供給含有氧之氣體及含有氟之氣體的氣體供給系統的蝕刻裝置，而除去圖案形成膜20a及氧化矽膜30c。結果，在基板11上形成有微細凹凸結構AS，其係由以大致相同間距所形成的凹部H2及凸部所構成。
如此，在基板11上形成微細凹凸結構AS時，在該基板11，以MOCVD法等形成緩衝層12、n型半導體層13、MQW層14、p型半導體層15，再形成積層物10。
茲就具備該積層物的發光元件一例加以說明。發光元件50之構成雖與第一實施形態相同，而如第六圖所示，在由藍寶石所構成之基板11上形成有微細凹凸結構AS。因此，藉由抑制在基板11之主面方向中
光之傳導，並使光之射出方向相對於基板11之主面呈垂直方向，而可提高光之擷取效率。
因此，根據第二實施形態，加上第一實施形態記載之效果，而可獲得下述效果。
(4)在第二實施形態，係使由藍寶石構成之基板11，經由二層光阻40，以含有氯之電漿來蝕刻。因此，即使為相較於III．V族氮化物半導體為選擇比小的藍寶石，亦可形成高縱橫比之凹部H2。又，藉由使用含有氯之氣體，而可提高相對於光阻膜之選擇比。
另外，上述各實施形態亦可變更為下述方式。
．在上述各實施形態，係在n型半導體層13或基板11上形成微細凹凸結構AS，而如第七圖所示，亦可在透明電極層16形成微細凹凸結構AS。在該情形，與第一實施形態相同，在透明電極層16上形成二層光阻40，並經由該二層光阻40將透明電極層16予以乾蝕刻。在第七圖之實施形態，透明電極層16相當於凹凸結構形成層。
．在上述各實施形態，雖是在n型半導體層13及基板11形成微細凹凸結構AS，不過亦可形成於其他之層。例如，在將微細凹凸結構AS形成於MQW層14之情形，在使用成膜裝置形成MQW層14後，一旦自該裝置取出，並以上述方法形成微細凹凸結構AS。又，在將微細凹凸結構AS形成於p型半導體層15之情形，在使用成膜裝置形成p型半導體層15後，一旦自該裝置取出，並以上述方法形成微細凹凸結構AS。又，微細凹凸結構AS，並非僅有一層，亦可形成為複數層。例如，在形成自p型半導體層15經過MQW層14而到達n型半導體層13之微細凹凸結構AS之情形，在使用成膜裝置，形成n型半導體層13、MQW層14及p型半導體層15後，再將構成微細凹凸結構AS之凹部，以上述方法，可深入探求至n型半導體層13、MQW層14及P型半導體層15為止。亦即，在該結構，凹凸結構形成層係由複數層(13、14、15)所構成。
．在上述各實施形態，使用本發明之製造方法，形成了高縱橫比之凹部H1、H2，不過為了形成縱橫比較小的凹部H1、H2，亦可使用本發明之製造方法。亦即，使含矽之光阻膜30之厚度變薄成使轉印的圖案
之凹凸形狀成為良好的程度，從而藉由使有機光阻膜20變厚，而確保二層光阻40之厚度。如此一來，可提高構成微細凹凸結構AS之凹部之垂直性，並形成高縱橫比之凹凸結構。
．在上述各實施形態，係將為本發明元件之一形態的發光元件，製成透過型之發光元件，不過亦可具體化為反射型之發光元件。例如，在基板11之中相對於形成有緩衝層12之面，成為相反側之內面，設置由銀等構成之反射層與絕緣層，藉由反射層，亦能將自MQW層射出的光反射至為光擷取面之絕緣層側。
．在上述各實施形態，係將本發明元件之製造方法具體化為發光元件之製造方法。但不限於此，本發明之元件之製造方法，可適用於具備矽貫通電極(TSV)的矽裝置等半導體元件之製造方法，尤其是，可適用於形成矽貫通電極之步驟。
13‧‧‧n型半導體層
20‧‧‧有機光阻膜
20a‧‧‧圖案形成膜
30a‧‧‧圖案轉印膜
30c‧‧‧氧化矽膜
40‧‧‧二層光阻
H1‧‧‧凹部
AS‧‧‧微細凹凸結構
Claims (5)
- 一種元件之製造方法，其為具備凹凸結構之元件之製造方法，其特徵為包含下列步驟：在成為形成凹凸結構的對象之凹凸結構形成層上，形成有機光阻膜之步驟；在該有機光阻膜之上形成含矽之光阻膜之步驟；以奈米壓模，將該含矽之光阻膜予以圖案化之步驟，該奈米壓模係指，將具有凹凸結構之圖案之原版，按壓至該含矽之光阻膜；以含有氧之電漿，氧化該含矽之光阻膜，再形成氧化矽膜之步驟；經由作為蝕刻光罩之該氧化矽膜，藉由將該有機光阻膜予以乾蝕刻，以形成利用該奈米壓模之該氧化矽膜、以及利用該乾蝕刻之該有機光阻膜等二層光阻之步驟；經由作為蝕刻光罩之該二層光阻，將該凹凸結構形成層予以乾蝕刻之步驟；及除去該氧化矽膜及該有機光阻膜之步驟。
- 如申請專利範圍第1項之元件之製造方法，其中在將該有機光阻膜予以乾蝕刻之步驟之前，進行以含有氧及氟之電漿，除去以奈米壓模所形成凹部之殘存層之步驟。
- 如申請專利範圍第1或2項之元件之製造方法，其中該凹凸結構形成層，係由III族氮化物半導體所構成，並以含有氯之電漿，蝕刻該凹凸結構形成層。
- 如申請專利範圍第1或2項之元件之製造方法，其中該凹凸結構形成層係由藍寶石所構成，並以含有氯之電漿，蝕刻該凹凸結構形成層。
- 如申請專利範圍第1或2項之元件之製造方法，其中該凹凸結構形成層係由複數層所構成，並以含有氯之電漿，蝕刻該凹凸結構形成層。
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