TWI442579B - 光電轉換元件及其製造方法 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種如太陽電池之類的光電轉換元件，另外關於其製造方法。
一般而言，色素增感型太陽電池等光電轉換元件係由以下所構成：在玻璃板等透明基板上形成透明導電膜，將其以光增感色素染色而成的電極；在相反電極用基板上形成透明導電膜而成的相反電極；及介於兩電極間的電解質液。
此外，為了使電子由對向電極朝向電解質液的移動更好，已被提出在相反電極的透明導電膜上設置對此基板實質上呈垂直配向的刷狀奈米碳管，藉此提升發電效率的光電轉換元件(參照專利文獻1)。
專利文獻1：日本專利特開2006-202721號公報
但是，在前述構成之光電轉換元件中，雖然可藉由在相反電極具備刷狀奈米碳管，以期待提升發電效率，但是由於在電解質液含有碘等腐蝕性物質，因此會有相反電極的透明導電膜被腐蝕的問題。
此外，為了使刷狀奈米碳管配向在相反電極之基板上的透明導電膜，必須使用化學蒸鍍法，由於基板及透明導電膜曝露在高溫下，因此會有此等材料受限於具有耐熱性
者的問題。
因此，本發明的課題在提供一種發電效率高、不會有腐蝕的問題、適於耐熱性低之基板的光電轉換元件及其製造方法。
本發明之光電轉換元件係將作為負極的電極、與作為正極的相反電極作對向狀配置而成的光電轉換元件，其特徵為：前述電極係藉由在透明基板之單面上隔著透明導電膜形成由光增感色素染色後的光觸媒膜所構成者，前述相反電極係在相反電極用基板的單面上，隔著覆蓋該面的導電性接著劑層，設置對該基板表面實質上呈垂直配向的刷狀奈米碳管所構成者。
在本發明之光電轉換元件中，最好前述電極係在透明基板上之透明導電膜使光觸媒粒子承載於對基板面實質上呈垂直設置的刷狀奈米碳管，利用光增感色素將該粒子染色所構成者。
最好前述電極係在透明基板上的透明導電膜形成由奈米碳管粒子與光觸媒粒子的混合物所構成的光觸媒膜，利用光增感色素將該觸媒膜染色所構成者。
前述電極亦可與前述相反電極之刷狀奈米碳管相接觸。
本發明之光電轉換元件之製造方法的特徵為：在製造將作為負極的電極、與作為正極的相反電極作對向狀配置
而成的光電轉換元件時，
在透明基板之單面上隔著透明導電膜形成由光增感色素染色後的光觸媒膜，藉此構成前述電極，
在相反電極用基板的單面，以覆蓋該面的方式形成導電性接著劑層，以將另外形成在該接著劑層的刷狀奈米碳管對基板表面實質上呈垂直配向的方式進行轉印，藉此構成前述相反電極。
在本發明之光電轉換元件之製造方法中，最好在透明基板的單面上形成透明導電膜，以將另外形成在該導電膜的刷狀奈米碳管以對基板面實質上呈垂直配向的方式進行轉印，使光觸媒粒子承載於該奈米碳管，而利用光增感色素將該粒子染色，藉此構成前述電極。
此外，最好在透明基板上形成透明導電膜，在該導電膜形成由奈米碳管粒子與光觸媒粒子的混合物所構成的光觸媒膜，利用光增感色素將該觸媒膜染色，藉此構成前述電極。
亦最好在前述透明導電膜形成由奈米碳管粒子與光觸媒粒子的混合物所構成的光觸媒膜時，在透明導電膜上塗佈含有前述混合物的糊膏，且使其乾燥。此時，最好在透明導電膜塗佈前述糊膏時，在透明導電膜及與其對向的電極之間形成有靜電場的狀態下進行塗佈。
在本發明中，前述電極的透明基板亦可為玻璃板、塑膠板等。前述電極的透明導電膜最好係含有例如添加錫的氧化銦(Indium Tin Oxide (ITO))、添加氟的氧化錫
(Fluorine doped Tin Oxide (FTO))、氧化錫(SnO2
)等導電性金屬氧化物的薄膜。
光增感色素亦可為具有例如含有聯吡啶構造、三聯吡啶構造等之配位基的釕錯合物或鐵錯合物；卟啉系或酞花青系金屬錯合物；甚至曙紅(eosin)、若丹明(rhodamine)、部花青素(merocyanine)、闊馬靈(coumalin)等有機色素等。
光觸媒亦可為氧化鈦(TiO2
)、氧化錫(SnO2
)、氧化鎢(WO3
)、氧化鋅(ZnO)、氧化鈮(Nb2
O5
)等金屬氧化物。
相反電極用基板係由鋁、銅、錫等金屬的薄片所構成。
相反電極的導電性接著劑層可為由碳系導電性接著劑所構成者，但並非限定於此。
有時會視需要，使電解質液介在於作為負極的電極與作為正極的相反電極之間的情形。電解質液亦可為碘、碘化物離子、叔丁基吡啶等電解質成分被溶解於碳酸伸乙酯或甲氧基腈(methoxyacetonitrile)等有機溶媒而成者。
刷狀奈米碳管的形成及轉印係按照周知的方法來進行。
根據本發明，由於相反電極用基板的單面由導電性接著劑所覆蓋，因此即使在兩電極間介在有腐蝕性物質含有電解質液的情形下，該電解質液並不會與前述基板相接，因此不會因該電解質液而使相反電極基板被腐蝕。藉此，
可構成電力轉換效率高、耐蝕性佳之具備相反電極的太陽電池單元。
此外，在相反電極用基板的單面上透過導電性接著劑層，轉印另外形成的刷狀奈米碳管，由此相反電極用基板即使為耐熱性低的基板，亦可適用。
此外，將相反電極形成為片狀電極，且形成具備光觸媒膜之電極的片材，即可提供可撓性的光電轉換元件。
根據本發明，藉由相反電極的刷狀奈米碳管、或在光觸媒內所包含的奈米碳管，而使電子的移動變佳，因此相較於習知技術，即使以少量的電解質液，亦可構成高效率的色素增感太陽電池單元。
接著，列舉幾個本發明之實施例，俾以具體說明本發明。
在第1圖中，在玻璃或塑膠製之電極用透明基板(1)的單面形成透明導電膜(2)，在該導電膜(2)上以厚度10至15μm形成由氧化鈦粒子(3)所構成的光觸媒膜(8)。光觸媒膜(8)係將包含平粒粒徑20至30nm的氧化鈦粒子的糊膏(paste)塗佈在透明基板(1)，進行燒結而形成者。
將光觸媒膜(8)以被稱為「N3」或「N719」的釕系色素染色後，使碘系電解質液含浸在光觸媒膜(8)。如此而構成光觸媒電極。
另一方面，在由金屬片材所構成的相反電極用基板(4)
的單面整面塗佈碳系導電性接著劑，在該接著劑層(7)，將另外利用熱化學蒸鍍、電漿化學蒸鍍等方法與基材實質上呈垂直所形成的奈米碳管，由該基材隔著導電性接著劑層(7)以實質上垂直配向的方式轉印在相反電極用基板(4)，而形成相反電極(正極)(11)，在奈米碳管膜(5)的表面(相反電極表面)塗佈碘系電解質液。相反電極之奈米碳管膜(5)的厚度為20μm。
將光觸媒電極(負極)相對於相反電極(正極)，以前者的光觸媒膜(8)與後者的奈米碳管膜(5)相對向的方式並行配置，使由熱硬化樹脂或光硬化樹脂所構成的封裝片(6)介在於兩電極之周緣部間，將兩電極利用封裝片(6)一體化，而構成色素增感太陽電池單元。
針對此單元構成，藉由AM1.5、100mW/cm2
的標準光源照射來量測電力轉換效率之後，結果轉換效率為5.6%。
在使用習知之含有奈米碳管之糊膏而構成的太陽電池單元中，電力轉換效率為2至3%左右，因此獲得接近2倍之較高值的電力轉換效率。此係基於形成因實質上垂直的奈米碳管所致之電阻較低的電路所致。
此外，針對因塗佈在相反電極表面的碘系電解質液所引起的腐蝕性進行檢討。結果確認出相反電極表面與初期狀態沒有改變，耐久性佳。
在第2圖中，對於將表面以ITO等透明導電膜(18)所覆蓋的玻璃或塑膠製透明基板(1)，在此透明導電膜上形成
PEDOT或PEDOT/PSS等導電性高分子的透明導電膜(2)。另外，將利用熱化學蒸鍍、電漿化學蒸鍍等方法而實質上垂直形成在基材的奈米碳管由該基材以實質上垂直配向的方式轉印在該透明導電膜(2)。奈米碳管膜(15)約8μm厚。
接著，如第4圖所示，將該具有奈米碳管膜(15)的基板(1)浸漬於氧化鈦粒子(平均粒徑20nm)呈分散狀態的分散液(以醇類分散液為佳)(17)，在以與基板(1)相對向的方式設在該分散液(17)中的電極(13)與前述基板(1)的導電膜(2)之間，藉由高電壓電源(14)形成約-1kV/cm的電場，藉由電泳法使氧化鈦粒子(3)朝奈米碳管膜(15)內移動並使其承載。其中，以使基板(1)之導電膜(2)側為負高壓、電極(13)側成為接地的方式將兩者相連接。
將由奈米碳管膜(15)及承載於此的氧化鈦粒子(3)所構成的光觸媒膜(8)以被稱為「N3」或「N719」的釕系色素染色後，在光觸媒膜(8)的表面塗佈碘系電解質液。如此而構成光觸媒電極。
替代電泳法，亦可在將作為光觸媒之前驅物的氯化物或氫氧化物溶液塗佈在具有奈米碳管膜的基板(1)之後，使用水蒸氣等將前驅物進行氧化，藉此使預定的光觸媒微粉體承載於奈米碳管膜表面。或者，亦可將包含平均粒徑20至30nm之氧化鈦粒子等光觸媒的糊膏利用乙醇等予以稀釋的稀釋液滴下、乾燥、燒成，藉此使光觸媒粒子承載於奈米碳管膜表面。
由奈米碳管膜(15)及被其所承載的氧化鈦粒子(3)所構
成的光觸媒膜(8)係承載觸媒至各管前端(奈米碳管膜的表面)為止。
與實施例1相同地，形成有相反電極(正極)(11)。
相反電極之奈米碳管膜(5)的厚度為20μm。
將光觸媒電極(負極)相對於相反電極(正極)，以前者的光觸媒膜(8)與後者的奈米碳管膜(5)相對向的方式並行配置，使由熱硬化樹脂或光硬化樹脂所構成的封裝片(6)介在於兩電極之周緣部間，將兩電極利用封裝片(6)一體化，而構成色素增感太陽電池單元。
針對此單元構成，藉由AM1.5、100mW/cm2
的標準光源照射來量測電力轉換效率之後，結果電力轉換效率為7.0%。此外，替代電泳法，若進行在將光觸媒之前驅物溶液塗佈在具有奈米碳管膜的基板(1)之後，再經由前驅物氧化而使預定的光觸媒粒子承載於奈米碳管膜表面的方法時，或者利用前述之稀釋/滴下法來進行光觸媒粒子之承載時，電力轉換效率為6.6至6.8%。
將奈米碳管膜的密度及相對於其之氧化鈦的承載量等最適化，藉此可更加提升轉換效率。
在第3圖中，在玻璃或塑膠製之電極用透明基板(1)的單面形成有透明導電膜(2)。
另外，混合氧化鈦光觸媒粒子(平均粒子徑20nm)、奈米碳管(多壁碳奈米管(multi-wall nanotube，MWNT))的長度1μm的粒子(在乙醇分散MWNT，以超音波洗淨器
微粉化，以過濾器取出1μm以下的MWNT者)，在此混合物添加乙醇與水，製作糊膏。在此實施例中，雖在奈米碳管使用MWNT，但是亦可使用單壁碳奈米管(Single wall Nanotube，SWNT)或雙壁碳奈米管(Double wall Nanotube，DWNT)。
將此糊膏利用刮墨刀(Doctor blade)塗佈在透明基板(1)上的透明導電膜(2)上而進行製膜，以溫度150℃予以乾燥，而形成包含氧化鈦粒子(3)與奈米碳管膜(25)的光觸媒膜(8)。
在此實施例中，使用包含氧化鈦粒子(3)與奈米碳管膜(25)的糊膏而形成膜，但是亦可將上述糊膏液稀釋，在該稀釋液內浸漬具有透明導電膜(2)的基板(1)，在基板側形成約-1kV/cm的電場，藉由電泳法而產生膜。亦即，在第5圖中，對於將表面以ITO等透明導電膜(18)所覆蓋的玻璃或塑膠製透明基板(1)，在該透明導電膜上形成PEDOT或PEDOT/PSS等導電性高分子的透明導電膜(2)。將此透明基板(1)浸漬於氧化鈦粒子(3)與奈米碳管粒子(25)呈分散狀態的分散液(以醇類分散液為佳)(17)，在以與基板(1)相對向的方式設在該分散液(17)中的電極(13)與前述基板(1)的導電膜(2)之間，藉由高電壓電源(14)形成約-1kV/cm的電場，藉由電泳法形成包含氧化鈦粒子(3)與奈米碳管粒子(25)的光觸媒膜(8)。其中，以使基板(1)之導電膜(2)側為負高壓、電極(13)側成為接地的方式將兩者相連接。
將光觸媒膜(8)以被稱為「N3」或「N719」的釕系色素
染色後，在光觸媒膜(8)的表面塗佈碘系電解質液。如此而構成光觸媒電極。
與實施例1相同地，形成有相反電極(正極)(11)。
將光觸媒電極(負極)相對於相反電極(正極)，以前者的光觸媒膜(8)與後者的奈米碳管膜(5)相對向的方式並行配置，使由熱硬化樹脂或光硬化樹脂所構成的封裝片(6)介在於兩者之周緣部間，將兩電極利用封裝片(6)一體化，而構成色素增感太陽電池單元。
針對單元構成，藉由AM1.5、100mW/cm2
的標準光源照射來量測電力轉換效率之後，結果轉換效率為6.6%。此外，當利用電泳法製作光觸媒電極時，針對所構成的色素增感太陽電池，藉由AM1.5、100mW/cm2
的標準光源照射來量測電力轉換效率之後，結果轉換效率為6.5至6.8%。
在第6圖中，將表面以ITO等透明導電膜(2)所覆蓋的玻璃基板或塑膠製之電極用透明基板(1)配置在連接有高電壓電源(14)的金屬板製電極(12)上，以與此基板(1)相對向的方式配置金屬板製的對向電極(13)。在此等電極(12)(13)間施加負高電壓，形成靜電場。其中，以使電極(12)側為負高壓、對向電極(13)側成為接地的方式將兩者相連接。
在此實施例中，在電極間形成-1.5至-2kv/cm的電場。
在此狀態下，在透明電極膜上塗佈包含氧化鈦粒子(3)等光觸媒與經超音波洗淨器微粉化的奈米碳管粒子(25)的混合物的糊膏，並且利用以樹脂製抹刀所形成的刮墨刀
(16)，以使糊膏表面成為均勻的方式延展糊膏而形成塗膜。
在此塗膜中以分散狀所含有的奈米碳管粒子係藉由形成在電極間靜電場，移動至基板(1)側，或者在光觸媒層之中，在對基板(1)面呈垂直的方向聚齊。在此，分散奈米碳管粒子即使未朝向對基板(1)面呈完全垂直的方向而稍微斜向傾斜，亦不會產生問題。
在此狀態下，藉由來自外部的溫風或熱風而將濕潤塗膜乾燥、燒成，且在基板(1)上的透明導電膜(2)上形成包含氧化鈦粒子(3)與奈米碳管粒子(25)的光觸媒膜(8)。
將光觸媒膜(8)以被稱為「N3」或「N719」的釕系色素染色後，在光觸媒膜(8)的表面塗佈碘系電解質液。如此而構成光觸媒電極。
在此實施例中，塗佈糊膏時的膜厚約100μm左右，乾燥、燒結後的光觸媒膜(8)膜厚為10μm左右。
與實施例1相同地，形成有相反電極(正極)(11)。
由前述光觸媒電極(負極)與前述相反電極(正極)，與實施例1相同地，構成色素增感太陽電池單元。
針對此單元構成，藉由AM1.5、100mW/cm2
的標準光源照射來量測電力轉換效率之後，結果轉換效率為6.5至6.8%。
(1)‧‧‧透明基板
(2)、(18)‧‧‧透明導電膜
(3)‧‧‧氧化鈦粒子
(4)‧‧‧相反電極用基板
(5)、(15)‧‧‧奈米碳管膜
(6)‧‧‧封裝片
(7)‧‧‧導電性接著劑層
(8)‧‧‧光觸媒膜
(10)‧‧‧光觸媒電極(負極)
(11)‧‧‧相反電極(正極)
(12)(13)‧‧‧電極
(14)‧‧‧高電壓電源
(16)‧‧‧刮墨刀
(17)‧‧‧分散液
(25)‧‧‧奈米碳管粒子
第1圖係顯示實施例1之太陽電池單元的剖視圖。
第2圖係顯示實施例2之太陽電池單元的剖視圖。
第3圖係顯示實施例3之太陽電池單元的剖視圖。
第4圖係顯示實施例2中之電泳法的剖視圖。
第5圖係顯示實施例3中藉由電泳法形成光觸媒層之形成方法的剖視圖。
第6圖係顯示實施例4中藉由靜電法形成光觸媒層之形成方法的剖視圖。
(1)‧‧‧透明基板
(2)‧‧‧透明導電膜
(3)‧‧‧氧化鈦粒子
(4)‧‧‧相反電極用基板(金屬片材)
(5)‧‧‧奈米碳管膜
(6)‧‧‧封裝片
(7)‧‧‧導電性接著劑層
(8)‧‧‧光觸媒膜
(9)‧‧‧開口部
(10)‧‧‧光觸媒電極(負極)
(11)‧‧‧相反電極(正極)
Claims (9)
- 一種光電轉換元件，係將作為負極的電極、與作為正極的相反電極作對向狀配置而成的光電轉換元件，其特徵為：前述電極係藉由在透明基板之單面上隔著透明導電膜形成由光增感色素染色後的光觸媒膜所構成者，前述相反電極係在覆蓋相反電極用基板的單面的導電性接著劑層上，以對該基板表面實質上呈垂直配向的方式轉印另外形成的刷狀奈米碳管所構成者。
- 如申請專利範圍第1項之光電轉換元件，其中，前述電極係在透明基板上之透明導電膜使光觸媒粒子承載於對基板面實質上呈垂直設置的刷狀奈米碳管，利用光增感色素將該粒子染色所構成者。
- 如申請專利範圍第1項之光電轉換元件，其中，前述電極係在透明基板上的透明導電膜形成由奈米碳管粒子與光觸媒粒子的混合物所構成的光觸媒膜，利用光增感色素將該觸媒膜染色所構成者。
- 如申請專利範圍第3項之光電轉換元件，其中，前述電極係與前述相反電極之刷狀奈米碳管相接觸。
- 一種光電轉換元件之製造方法，其特徵為：在製造將作為負極的電極、與作為正極的相反電極作對向狀配置而成的光電轉換元件時，在透明基板之單面上隔著透明導電膜形成由光增感 色素染色後的光觸媒膜，藉此構成前述電極，在相反電極用基板的單面，以覆蓋該面的方式形成導電性接著劑層，將另外形成的刷狀奈米碳管以對基板表面實質上呈垂直配向的方式轉印在該接著劑層上，藉此構成前述相反電極。
- 如申請專利範圍第5項之光電轉換元件之製造方法，其中，在透明基板的單面上形成透明導電膜，將另外形成的刷狀奈米碳管以對基板面實質上呈垂直配向的方式轉印在該導電膜上，使光觸媒粒子承載於該奈米碳管，而利用光增感色素將該粒子染色，藉此構成前述電極。
- 如申請專利範圍第5項之光電轉換元件之製造方法，其中，在透明基板上形成透明導電膜，在該導電膜形成由奈米碳管粒子與光觸媒粒子的混合物所構成的光觸媒膜，利用光增感色素將該觸媒膜染色，藉此構成前述電極。
- 如申請專利範圍第7項之光電轉換元件之製造方法，其中，在前述透明導電膜形成由奈米碳管粒子與光觸媒粒子的混合物所構成的光觸媒膜時，在透明導電膜上塗佈含有前述混合物的糊膏，且使其乾燥。
- 如申請專利範圍第8項之光電轉換元件之製造方法，其中，在透明導電膜塗佈前述糊膏時，在透明導電膜及與其對向的電極之間形成有靜電場的狀態下進行塗佈。
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