KR100854712B1 - 탄소소재층을 포함하는 염료감응 태양전지용 상대전극 및이의 제조방법 - Google Patents

탄소소재층을 포함하는 염료감응 태양전지용 상대전극 및이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 탄소소재층을 포함하는 염료감응 태양전지용 상대전극 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 염료감응 태양전지용 상대전극(counter electrode)에 있어서 상기 상대전극은 전도성 기판, 상기 기판에 형성된 접착층, 및 상기 접착층 위에 형성된 탄소소재층을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 상대전극 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 상대전극은 접착층 및 탄소소재층을 포함함에 따라 백금을 사용한 종래의 상대전극에 비하여 제조 단가가 낮을 뿐만 아니라, 특히 탄소소재층이 별도의 접착층에 의해 기판에 직접 접착되기 때문에 탄소-바인더의 혼합 슬러리를 사용한 종래의 상대전극에 비하여 내구성이 우수하고, 탄소소재 입자간 및 기판과 탄소소재가 직접 연결되어 전기전도도가 개선되며, 표면적이 넓은 탄소소재층이 전해질에 충분히 노출되기 때문에 높은 에너지 변환효율을 갖는 장점이 있다.
태양전지, 염료감응, 상대전극, 접착층, 탄소소재층

Description

탄소소재층을 포함하는 염료감응 태양전지용 상대전극 및 이의 제조방법{COUNTER ELECTRODES EQUIPPED CARBON COMPOUND LAYER FOR DYE-SENSITIZED PHOTOVOLTAIC CELL AND METHOD FOR PREPARING THE SAME}
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 구성을 개략적으로 나타낸 단면도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조과정을 나타낸 개략도이다.
도 3은 본 발명의 실시예 1, 4 및 5에 따른 상대전극의 표면을 SEM으로 촬영한 사진의 사본이다.
도 4는 본 발명의 실시예 1 및 비교예 1에 따른 염료감응 태양전지에 대한 전류-전압 특성 측정결과를 도시한 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예 1 내지 3에 따른 염료감응 태양전지에 대한 전류-전압 특성 측정결과를 도시한 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예 1, 4 및 5에 따른 염료감응 태양전지에 대한 전류-전압 특성 측정결과를 도시한 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예 1 및 비교예 2에 따른 염료감응 태양전지용 상대전극의 내구성 평가 결과를 촬영한 사진의 사본이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호 설명>
10: 광전극 11: 기판 12: 금속산화물 나노입자층
20: 상대전극 21: 기판 22: 접착층 23: 탄소소재층
30: 전해질
[산업상 이용 분야]
본 발명은 탄소소재층을 포함하는 염료감응 태양전지용 상대전극 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 제조 단가가 낮으면서도 내구성이 우수하고 높은 에너지 변환효율을 갖는 염료감응 태양전지용 상대전극 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
[종래 기술]
일반적으로 염료감응 태양전지는 광전극(photo electrode), 상대전극(counter electrode), 및 전해질로 구성되며, 그 중 광전극은 투명전도성 산화물 기판 위에 넓은 밴드갭 에너지를 갖는 금속산화물 나노입자 및 감광성 염료를 흡착시켜 사용하고, 상대전극으로는 백금(Pt)을 코팅하여 사용한다.
이러한 염료감응 태양전지에 태양광이 입사되면, 태양광을 흡수한 감광성 염료는 여기상태(勵起狀態, excited state)가 되어 전자를 금속산화물의 전도대로 보낸다. 전도된 전자는 전극으로 이동하여 외부 회로로 흘러가서 전기에너지를 전달 하고, 전기에너지를 전달한 만큼 낮은 에너지 상태가 되어 상대전극으로 이동한다. 그 후, 감광성 염료는 금속산화물에 전달한 전자수 만큼 전해질 용액으로부터 전자를 공급받아 원래의 상태로 돌아가게 되는데, 이때 사용되는 전해질은 산화-환원 반응에 의해 상대전극으로부터 전자를 받아 감광성 염료에 전달하는 역할을 한다.
특히, 상대전극에는 주로 백금(Pt)을 코팅하여 사용하고 있는데, 백금은 전기 전도도 및 촉매 특성(산화-환원 반응)이 우수한 장점이 있으나, 원료의 가격이 고가이고, 촉매 작용이 일어나는 표면적을 높이는데 한계가 있기 때문에 염료감응 태양전지의 촉매반응속도를 높이는데 한계가 있다.
또한, 태양전지의 모듈을 대면적으로 제작할 경우, 백금 상대전극을 제조하기 위해서는 대형 스퍼터링 장치와 같은 고가 장비를 사용하거나, 고가의 백금 화합물을 대량 사용하여 습식 코팅 방법으로 제작해야 하기 때문에 제작 경비의 부담이 커서 경제성이 낮은 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여, 백금을 대체할 수 있는 상대전극의 성분에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다.
그 중, 탄소소재를 사용하여 백금과 동등한 정도의 에너지 변환효율을 얻을 수 있음이 보고되고 있으며(M. Gratzel et al., Solar Energy Materials and Solar Cells 44 (1996) 99-117)(K. Imoto et al., Solar Energy Materials and Solar Cells 79 (2003) 459-469), 상대전극에 탄소소재를 코팅하거나 탄소소재-바인더를 혼합한 슬러리를 사용하여 제조한 염료감응 태양전지가 알려져 있다.
그러나, 상기와 같은 종래의 탄소 상대전극은 내구성이 낮기 때문에 장기간 사용시 전지성능이 급격하게 저하되는 단점이 있다. 특히 히트 사이클(heat cycle) 부하를 받는 상황에서는 탄소 상대전극의 일부 박리, 균열(cracks)의 발생, 또는 탄소분말의 부유 등의 결함이 발생할 수 있다.
이에, 상대전극의 내구성을 향상시키기 위한 방법으로 탄소소재 분말과 함께 결합제로써 금속산화물 입자를 혼합 사용하거나, 더욱 미세하게 분산될 수 있는 금속원소 입자를 혼합 사용하여 제조하는 방법이 제안되었다(일본 공개특허공보 제2005-302390호).
그러나 장기간 사용시에 요구되는 충분한 내구성을 갖는 상대전극이 여전히 요구되고 있는 실정이다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해소하기 위하여, 본 발명의 목적은 제조 단가가 낮으면서도 내구성이 우수하고 높은 에너지 변환효율을 갖는 염료감응 태양전지용 상대전극을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기 상대전극을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여,
본 발명은 염료감응 태양전지용 상대전극(counter electrode)에 있어서, 상 기 상대전극은 전도성 기판, 상기 기판에 형성된 접착층, 및 상기 접착층 위에 형성된 탄소소재층을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 상대전극을 제공한다.
본 발명에 따르면, 상기 접착층은 페놀 수지, 에폭시 수지, 및 에틸렌비닐아세테이트 공중합수지로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 고분자수지를 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 상기 탄소소재층은 카본블랙(carbon black), 활성탄(activated carbon), 및 흑연(graphite)으로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 탄소소재를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 염료감응 태양전지용 상대전극(counter electrode)의 제조방법에 있어서, 상대전극용 전도성 기판을 준비하는 단계(제ⅰ단계); 상기 상대전극용 기판의 일면에 접착층을 형성시키는 단계(제ⅱ단계); 및 상기 접착층 상에 탄소소재층을 형성시키는 단계(제ⅲ단계)를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 상기 상대전극의 제조방법은 상기 (제ⅱ단계)와 (제ⅲ단계) 사이에 상기 접착층이 형성된 기판을 80 내지 150 ℃의 온도로 가열하여 접착층이 유동성을 갖도록 하는 단계를 더욱 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 상기 (제ⅲ단계)는 상기 접착층에 탄소소재를 도포하고 가압 접착시켜 탄소소재층을 형성시키는 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 상기 상대전극의 제조방법은 (제ⅲ단계) 이후에, 상기 상 대전극의 접착층 성분이 탄소소재로 열분해될 수 있도록 300 내지 500 ℃에서 10 내지 60 분간 열처리하는 단계를 더욱 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 광전극(photo electrode), 상기 광전극과 마주보도록 배치된 상대전극(counter electrode), 및 상기 두 전극 사이의 공간에 충진된 전해질을 포함하는 염료감응 태양전지에 있어서, 상기 상대전극은 전도성 기판, 상기 기판에 형성된 접착층, 및 상기 접착층 위에 형성된 탄소소재층을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지를 제공한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
본 발명자들은 염료감응 태양전지의 상대전극에 접착층 및 탄소소재층을 별도의 층으로 순차적으로 적층할 경우, 종래의 백금 상대전극에 비하여 제조단가가 저렴할 뿐만 아니라, 특히 탄소소재층이 별도의 접착층에 의해 기판에 접착되기 때문에 탄소-바인더의 혼합 슬러리를 사용한 종래의 상대전극에 비하여 내구성이 우수하고, 탄소소재층이 전해질에 충분히 노출되어 높은 에너지 변환효율을 갖는다는 것을 확인하여, 이를 토대로 본 발명을 완성하게 되었다.
이에, 본 발명은 염료감응 태양전지용 상대전극(counter electrode)에 있어서, 상기 상대전극은 전도성 기판, 상기 기판에 형성된 접착층, 및 상기 접착층 위에 형성된 탄소소재층을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 상대전극을 제공한다.
도 1을 참조하여 본 발명에 따른 상대전극의 구성을 상세히 설명한다.
상기 전도성 기판(21)은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 기판 중에 서 선택하여 사용할 수 있으며, 바람직하게는 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판 상에, ITO, FTO, ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, SnO2-Sb2O3 중 어느 하나를 포함하는 전도성 필름이 코팅된 것을 사용할 수 있고, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 접착층(22)은 상기 전도성 기판 상에 형성되어 후술할 탄소소재층을 기판에 접착시키는 역할을 하는 층으로서, 상기 탄소소재층과는 별개의 층으로 적층된다.
상기 접착층의 성분으로는 기판과 탄소소재층의 접착에 필요한 충분한 접착력을 가지면서 염료감응 태양전지의 성능에 영향을 미치지 않고, 특히 상대전극의 제조과정에서 열처리에 의해 잔류 탄소소재를 생성(열분해, thermal dissociation)시켜 후술할 탄소소재층의 탄소분자들을 더욱 강하게 고정시키고 기판과 탄소소재 입자간의 결합을 더욱 강하게 유지시킬 수 있는 성분들을 선택하여 사용하는 것이 바람직하다. 더욱 바람직하게는 접착층의 성분으로 페놀 수지, 에폭시 수지, 및 에틸렌비닐아세테이트 공중합수지로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 고분자수지를 포함할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 탄소소재층(23)은 상기 접착층 상에 형성되며 기판과 접착되어 전기전도 및 촉매작용(산화-환원 반응)을 하는 층으로서, 상기 접착층과는 별개의 층으로 적층된다.
상기 탄소소재층은 상대전극에 요구되는 최소한의 전기전도도 및 촉매작용을 나타낼 수 있는 탄소소재를 포함하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 카본블랙(carbon black), 활성탄(activated carbon), 및 흑연(graphite)으로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 탄소소재를 포함할 수 있고, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 상대전극은 상기와 같이 기판의 일면에 접착층 및 탄소소재층을 포함함에 따라 백금(Pt)을 사용한 종래의 상대전극에 비하여 제조 단가를 낮출 수 있을 뿐만 아니라, 특히 탄소소재층이 별도의 접착층에 의해 기판에 접착되기 때문에 탄소-바인더의 혼합 슬러리를 사용한 종래의 상대전극에 비하여 내구성이 우수하며, 탄소소재층이 전해질에 충분히 노출되기 때문에 높은 에너지 변환효율을 갖는 장점이 있다. 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 내구성 및 에너지 변환효율은 후술할 실시예 및 비교예들을 통해 설명하기로 한다.
한편, 본 발명은 염료감응 태양전지용 상대전극(counter electrode)의 제조방법에 있어서,
상대전극용 전도성 기판을 준비하는 단계(제ⅰ단계);
상기 상대전극용 기판의 일면에 접착층을 형성시키는 단계(제ⅱ단계); 및
상기 접착층 상에 탄소소재층을 형성시키는 단계(제ⅲ단계)
를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법을 제공한다.
도 2를 참조하여 본 발명에 따른 상대전극의 제조방법을 상세히 설명한다.
먼저, 본 발명에 따른 상대전극의 제조방법은 상대전극용 기판(21)을 준비하는 단계(제ⅰ단계)를 거친다.
상기 상대전극용 기판(21)은 전술한 바와 같이 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 것에서 선택하여 사용할 수 있으며, 바람직하게는 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판 상에, ITO, FTO, ZnO-Ga2O3, ZnO-Al2O3, SnO2-Sb2O3 중의 어느 하나를 포함하는 전도성 필름이 코팅된 것을 사용할 수 있고, 이에 한정되는 것은 아니다.
이어서, 상대전극용 기판(21)의 일면에 접착층(22)을 형성시키는 단계(제ⅱ단계)를 거친다. 상기 (제ⅱ단계)에서는 상대전극용 기판(21)의 전도성면에 원하는 전극면적만큼 마스킹(masking)한 후, 그 위에 접착층 성분을 코팅하고 건조하는 방법으로 수행할 수 있다.
상기 접착층의 성분으로는 기판과 탄소소재 층의 접착에 필요한 충분한 접착력을 가지면서 염료감응 태양전지의 성능에 영향을 미치지 않고, 특히 상대전극의 제조과정에서 열처리에 의해 잔류 탄소소재를 생성시켜 후술할 탄소소재 층의 탄소소재 입자들을 더욱 강하게 고정시키고 기판과 탄소소재 입자간의 결합을 더욱 강하게 유지시킬 수 있는 성분들을 선택하여 사용하는 것이 바람직하다. 더욱 바람직하게는 접착층의 성분으로 페놀 수지, 에폭시 수지, 및 에틸렌비닐아세테이트 공중합수지로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 고분자수지를 포함할 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
이때, 상기 성분을 기판(21)에 코팅하기 위하여 분말상의 고분자 수지를 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran, THF) 등의 유기용매에 녹인 고분자수지 용액을 사용할 수 있으며, 기판(21)에 상기 고분자수지 용액을 닥터블레이드법 등으로 도포한 후 건조시키는 것이 바람직하다. 상기 고분자수지 용액의 농도는 필요한 접착력의 세기에 따라 조절하여 사용할 수 있으므로 특별히 한정하지 않는다.
이어서, 상기 접착층(22) 상에 탄소소재층(23)을 형성시키는 단계(제ⅲ단계)를 거친다. 상기 (제ⅲ단계)에서는 상기 접착층 위에 탄소소재를 고르게 도포하고 가압 접착시키는 방법으로 수행할 수 있다.
상기 탄소소재층(23)은 상대전극에 요구되는 최소한의 전기전도도 및 촉매작용을 나타낼 수 있는 탄소소재를 포함하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 카본블랙(carbon black), 활성탄(activated carbon), 및 흑연(graphite)으로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 탄소소재를 포함할 수 있고, 이에 한정되는 것은 아니다.
이때, 상기 접착층(22)에 탄소소재가 용이하게 부착되도록 하기 위하여, 상기 (제ⅱ단계)와 (제ⅲ단계) 사이에 상기 접착층이 형성된 기판을 가열하여 접착층이 유동성을 갖도록 하는 단계를 수행하는 것이 바람직하다. 상기 접착층이 형성된 기판을 가열하는 온도는 접착층에 포함되는 고분자 수지가 열가소성 수지인 경우에는 연화온도 이상, 열경화성 수지인 경우에는 연화온도와 경화온도 사이로 조절하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 80 내지 150 ℃의 온도로 가열할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 상대전극의 제조방법은 상기 (제ⅲ단계) 이후에, 상대전극의 내구성을 더욱 향상시키기 위하여, 상기 상대전극의 접착층 성분이 탄소소 재로 열분해(thermal dissociation)될 수 있는 온도로 열처리하는 단계를 더욱 포함하는 것이 바람직하다.
이때, 상기 (제ⅲ단계) 이후의 열처리 조건은 상기 접착층(22)에 포함되는 고분자수지가 열분해될 수 있는 최소한의 조건 및 경제성을 고려하여 결정할 수 있으며, 바람직하게는 300 내지 500 ℃에서 10 내지 60 분간 열처리할 수 있다.
즉, 상기 (제ⅲ단계) 이후의 열처리 과정에서, 상기 접착층(22)의 구성성분인 고분자수지가 열분해되어 잔류 탄소소재를 남기게 되는데, 상기 접착층의 열분해에 의한 잔류 탄소소재는 자체적으로 촉매 역할을 거의 하지 않지만, 접착층(22)과 맞닿아있는 탄소소재층(23)의 탄소분자들을 더욱 강하게 고정시키고 기판(21)과 탄소소재 입자들의 결합을 더욱 강하게 유지시키는 역할하기 때문에 상대전극의 내구성을 더욱 향상시킬 수 있고 안정된 충진계수(fill factor) 값을 갖도록 하는 장점이 있다.
따라서, 상기 탄소소재층이 기판에 강하게 고정되면서도 전해질에 충분히 노출될 수 있게 하기 위해서는, 상대전극에 결합제(binder) 성분과 탄소소재를 혼합하여 사용하는 종래의 제조방법보다, 접착층(22)을 형성시킨 후 그 위에 탄소소재를 가압 접착하여 탄소소재 입자들이 접합층에 박힌 형상의 탄소소재 층(23)을 형성하고 접착층을 열분해(thermal dissociation)시키는 방법으로 제조하는 것이 바람직하다.
한편, 도 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명은 광전극(10), 상기 광전극과 마주보도록 배치된 상대전극(20), 및 상기 두 전극 사이의 공간에 충진된 전해질(30)을 포함하는 염료감응 태양전지에 있어서, 상대전극용 전도성 기판(21)의 일면에 접착층(22) 및 탄소소재층(23)이 순차적으로 적층된 상대전극, 또는 전술한 방법에 의해 제조되는 상대전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지를 제공한다.
상기 전해질(30)은 도 1에서 설명의 편의상 한 층으로 도시되어 있지만, 실제로는 광전극(10) 및 상대전극(20) 사이의 공간에서 다공질막인 금속산화물 나노입자층(12)의 내부에 균일하게 분산되어 있는 것이다.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 전도성 기판(21)의 일면에 접착층(22) 및 탄소소재층(23)을 순차적으로 적층시킨 상대전극(20)을 포함하는 것에 특징이 있으므로, 이를 제외한 상기 광전극(10) 및 전해질(30) 등은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적인 구성을 포함할 수 있으며, 그 제조방법 또한 통상적인 방법을 이용하여 제조할 수 있으므로 특별히 제한하지 않는다.
예를 들면, 상기 광전극은 전도성 기판의 일면에 감광성 염료에 염색된 금속산화물 나노입자층(12)이 적층된 것을 사용할 수 있으며, 상기 전해질(30)은 iodide/triodide 쌍으로서 산화-환원에 의해 상대전극(20)으로부터 전자를 받아 광전극(10)의 염료에 전달하는 역할을 할 수 있는 것을 사용할 수 있다.
또한, 상기와 같은 구성을 갖는 염료감응 태양전지의 제조방법은 별도로 준비된 광전극(10)을 전술한 방법으로 제조한 상대전극(20)의 탄소소재층(23)과 마주보도록 배치하고, 두 전극 사이에 별도로 준비된 전해질(30)을 충진하는 단계를 거쳐 제조할 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위하여 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
(상대전극의 제조)
상대전극용 기판으로 FTO가 코팅된 유리기판을 준비하였고, 상기 기판의 전도성면 쪽에 접착테이프를 이용하여 0.5㎠의 면적으로 마스킹한 후, 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran, THF) 용매 1.5 ㎖에 페놀수지 분말(0.1 g)을 녹여 만든 페놀 용액을 기판 위에 떨어뜨려 코팅하고 건조시켜 접착층을 형성시켰다.
이어서, 기판을 약 100 ℃의 핫플레이트(hot plate) 위에 올려 접착층에 약간의 유동성이 생겼을 때 카본블랙(carbon black) 분말을 올려 평평한 판으로 눌러 붙여주었다. 그 후, 기판을 400℃에서 30분간 열처리하여 접착층 성분이 열분해(thermal dissociation)될 수 있도록 하였다. 상대전극의 표면상태는 SEM을 이용하여 관찰하였으며, 그 결과를 도 3에 나타내었다.
(광전극의 제조)
광전극용 기판으로 FTO가 코팅된 유리기판을 준비하였고, 상기 기판의 전도성면 쪽에 접착테이프를 이용하여 0.5㎠의 면적으로 마스킹한 후, 기판 위에 타이타늄 나노옥사이드 페이스트(Ti Nanoxide HT/SP paste, SOLARONIX사 제조)를 8 ㎛의 두께로 도포(닥터블레이드[doctor blade]법 이용)하였다. 이어서, 기판을 450℃에서 30 분간 소결한 후, 감광성 염료(N719, 0.3 mM)를 포함하는 에탄올 용액에 24시간 동안 담구어 염료를 흡착시켜 광전극을 제조하였다.
(전해질 주입 및 봉합)
그 후, 후술할 실시예 및 비교예에서 제조한 각각의 상대전극과 앞서 제조한 광전극 사이의 공간에 LiI(0.5M) 및 I(0.05M)을 포함하는 아세토니트릴(acetonitrile) 전해질을 주입하고 봉합하여 염료감응 태양전지를 제조하였다.
실시예 2 내지 5
실시예 2 내지 5는 상대전극의 제조과정에서 하기 표 1과 같이 접착층 및 탄소소재 층의 성분을 다르게 한 것을 제외하고 실시예 1과 동일한 방법으로 염료감응 태양전지를 제조하였다. 실시예 4 및 5의 상대전극에 대해서는 상대전극의 표면상태를 SEM을 이용하여 관찰하였으며, 그 결과를 도 3에 나타내었다.
구 분 접착층 성분 탄소소재층 성분
실시예 1 페놀 수지 카본블랙(carbon black)
실시예 2 에폭시 수지 카본블랙(carbon black)
실시예 3 에틸렌비닐아세테이트 카본블랙(carbon black)
실시예 4 페놀 수지 활성탄(activated carbon)
실시예 5 페놀 수지 흑연(graphite)
비교예 1
백금(Pt) 상대전극을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 염료감응 태양전지를 제조하였다.
이때 사용된 백금 상대전극은 FTO가 코팅된 유리기판 위에 이온 코터(ion coater)를 이용하여 두께 10 nm 이상의 백금 박막을 형성시켜 제조하였다.
비교예 2
탄소소재 분말과 바인더의 혼합 슬러리(slurry)를 사용한 상대전극을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 염료감응 태양전지를 제조하였다.
이때, 탄소소재 분말과 바인더의 혼합 슬러리는 바인더인 에틸셀룰로오즈(ethylcellulose, 분자량=10,000) 0.5 g 및 카본블랙 분말 1.5 g을 알파-테르피네올(α-terpineol) 9 ㎖에 혼합한 후 밀링하여 제조하였으며, 상대전극은 FTO가 코팅된 유리기판 위에 상기 슬러리를 8 ㎛의 두께로 도포(닥터블레이드[doctor blade]법 이용)한 후, 400 ℃에서 30 분간 열처리하여 제조하였다.
실험예 1
(염료감응 태양전지의 충진계수 및 에너지 변환효율 측정)
실시예 1 내지 5 및 비교예 1에서 제조한 각각의 염료감응 태양전지에 대하여 에너지 변환효율(energy conversion efficiency) 및 충진계수(fill factor)를 측정하였으며, 그 결과를 하기 표 2~4 및 도 4~6에 나타내었다.
이때 에너지 변환효율의 측정은 1.5AM 100mW/cm2의 솔라 시뮬레이터(Xe 램프[300W, Oriel], AM1.5 filter, 및 Keithley SMU2400으로 구성됨)를 이용하였고, 충진계수는 앞서 얻은 변환효율 및 하기 계산식을 이용하여 계산하였다.
[계산식]
Figure 112006074131512-pat00001
상기 계산식에서, J는 변환효율 곡선의 Y축값이고, V는 변환효율 곡선의 X축값이며, Jsc 및 Voc는 각 축의 절편값이다.
구 분 탄소소재층 접착층 충진계수(%) 변환효율(%)
실시예 1 카본블랙 페놀 수지 60.40 4.15
비교예 1 백금(Pt) - 63.30 4.30
상기 표 2 및 첨부된 도 4에 나타낸 바와 같이, 실시예 1의 염료감응 태양전지는 접착층 및 탄소소재층이 구비된 상대전극을 포함함에 따라 비교예 1의 태양전지(백금 상대전극 포함)와 비교하여 동등한 정도의 충진계수 및 에너지 변환효율을 나타냄을 알 수 있다.
구 분 탄소소재층 접착층 충진계수(%) 변환효율(%)
실시예 1 카본블랙 페놀 수지 61.90 4.74
실시예 2 카본블랙 에폭시 수지 63.80 4.62
실시예 3 카본블랙 에틸렌비닐아세테이트 58.80 4.18
구 분 탄소소재층 접착층 충진계수(%) 변환효율(%)
실시예 1 카본블랙 페놀 수지 58.40 3.65
실시예 4 활성탄 페놀 수지 67.30 3.76
실시예 5 흑 연 페놀 수지 43.10 2.50
상기 표 2~4 및 도 4~6에 기재되어 있는 실시예 1(carbon black)의 데이터들이 일치하지 않는 것은 반복실험 과정에서 발생할 수 있는 실험상 오차일 뿐, 모두 동일한 조건에서 각각 측정한 것이다.
실험예 2
(상대전극의 내구성 평가)
실시예 1 및 비교예 2에서 제조한 각각의 상대전극에 대하여 내구성을 평가하기 위하여, 각각의 상대전극을 에탄올이 담긴 초음파 세척기에 넣고 5 분 동안 기계적 충격을 가하여 박리되는 정도를 관찰하였다. 그 결과를 도 7에 나타내었다.
첨부한 도 7을 통해 알 수 있는 바와 같이, 비교예 2의 상대전극(탄소분말-바인더 혼합 슬러리 사용)은 초음파 충격시 탄소소재 부분이 대부분 박리되었으나, 실시예 1의 상대전극은 비교예 2의 상대전극에 비해 내구성이 우수하여 거의 박리되지 않음을 알 수 있다.
본 발명에 따른 염료감응 태양전지용 상대전극은 접착층 및 탄소소재층을 포함함에 따라 백금을 사용한 종래의 상대전극에 비하여 제조 단가가 낮을 뿐만 아니라, 특히 탄소소재 층이 별도의 접착층에 의해 기판에 접착되기 때문에 탄소-바인더의 혼합 슬러리를 사용한 종래의 상대전극에 비하여 내구성이 우수하고, 탄소소재층이 전해질에 충분히 노출되기 때문에 높은 에너지 변환효율을 갖는 장점이 있다.

Claims (14)

  1. 염료감응 태양전지용 상대전극(counter electrode)에 있어서,
    상기 상대전극은 전도성 기판, 상기 기판에 형성된 접착층, 및 상기 접착층 위에 형성된 탄소소재층을 포함하고,
    상기 접착층은 페놀 수지, 에폭시 수지, 및 에틸렌비닐아세테이트 공중합수지로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 고분자수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 상대전극.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 탄소소재층은 카본블랙(carbon black), 활성탄(activated carbon), 및 흑연(graphite)으로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 탄소소재를 포함하는 것인 염료감응 태양전지용 상대전극.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 상대전극은 전도성 기판의 일면에 상기 접착층을 형성시킨 후, 상기 접착층 상에 탄소소재의 분말을 도포하고 가압하여 탄소소재층을 형성시킨 것인 염료 감응 태양전지용 상대전극.
  5. 염료감응 태양전지용 상대전극(counter electrode)의 제조방법에 있어서,
    상대전극용 전도성 기판을 준비하는 단계(제ⅰ단계);
    상기 상대전극용 기판의 일면에 접착층을 형성시키는 단계(제ⅱ단계); 및
    상기 접착층 상에 탄소소재층을 형성시키는 단계(제ⅲ단계)
    를 포함하고,
    상기 (제ⅲ단계)의 접착층은 페놀 수지, 에폭시 수지, 및 에틸렌비닐아세테이트 공중합수지로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 고분자수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법.
  6. 삭제
  7. 제5항에 있어서,
    상기 (제ⅲ단계)의 탄소소재층은 카본블랙(carbon black), 활성탄(activated carbon), 및 흑연(graphite)으로 이루어진 군에서 1종 이상 선택되는 탄소소재를 포함하는 것인 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법.
  8. 제5항에 있어서,
    상기 상대전극의 제조방법은 상기 (제ⅱ단계)와 (제ⅲ단계) 사이에
    상기 접착층이 형성된 기판을 가열하여 접착층이 유동성을 갖도록 하는 단계를 더욱 포함하는 것인 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 접착층이 유동성을 갖도록 하는 단계는 접착층이 형성된 기판을 80 내지 150 ℃의 온도로 가열하는 것인 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법.
  10. 제5항에 있어서,
    상기 (제ⅲ단계)는 상기 접착층에 탄소소재의 분말을 도포하고 가압 접착시켜 탄소소재층을 형성시키는 것인 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법.
  11. 제5항에 있어서,
    상기 상대전극의 제조방법은 (제ⅲ단계) 이후에, 상기 상대전극의 접착층 성분이 탄소소재로 열분해될 수 있는 온도로 열처리하는 단계를 더욱 포함하는 것인 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 상대전극을 열처리하는 단계는 접착층 및 탄소소재층이 형성된 기판을 300 내지 500 ℃에서 10 내지 60 분간 수행하는 것인 염료감응 태양전지용 상대전극의 제조방법.
  13. 광전극(photo electrode), 상기 광전극과 마주보도록 배치된 상대전극(counter electrode), 및 상기 두 전극 사이의 공간에 충진된 전해질을 포함하는 염료감응 태양전지에 있어서,
    상기 제1항, 및 제3항 내지 제4항 중 어느 한 항에 따른 상대전극, 또는 제5항, 및 제7항 내지 제12항 중 어느 한 항의 방법으로 제조된 상대전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 광전극은 전도성 기판의 일면에 감광성 염료로 염색된 금속산화물 나노입자층을 포함하는 것인 염료감응 태양전지.
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