TWI434764B - Infrared reflective substrate - Google Patents

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TWI434764B TW099139338A TW99139338A TWI434764B TW I434764 B TWI434764 B TW I434764B TW 099139338 A TW099139338 A TW 099139338A TW 99139338 A TW99139338 A TW 99139338A TW I434764 B TWI434764 B TW I434764B
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Description

紅外線反射基板 發明領域
本發明係有關於一種紅外線反射基板,乃由聚環烯烴層形成紅外線反射層之保護層藉以壓低放射率,且耐熱性及耐候性俱佳者。
發明背景
以往所知之紅外線反射基板,係以透明基板及保護層包夾紅外線反射層而成者。以日本專利公開公報特開第2000-334876號為例,記載有一種積層體,係於透明熱塑性樹脂膜之一面層積熱線反射層、光觸媒層及表面保護膜,並於透明熱塑性樹脂膜之相反另一面層積黏著劑層及離型膜所形成之具有熱線反射機能者。
上述構造之紅外線反射積層體係用於貼在建築物、交通工具等之門窗上以提高空調效果,或用於貼在冷凍冷藏展示櫃之門窗上以提升保冷效果。
其中,前述積層體之保護膜,通常係由聚對苯二甲酸乙二酯膜或丙烯系UV表面強化塗佈劑等形成,用以賦予紅外線反射層耐刮擦性或耐候性。
先行技術文獻 專利文獻
專利文獻1:日本專利公開公報特開第2000-334876號
然而,紅外線反射基板之保護層若使用前述聚對苯二甲酸乙二酯或丙烯系UV表面強化塗佈劑,因其化學結構上含有許多C=O基、C-O基、芳基,故於波長5μm~25μm之遠紅外線區內容易產生紅外振動吸收。因此,使用含有許多上述官能基之聚對苯二甲酸乙二酯膜或丙烯系UV表面強化塗佈劑作為保護層之紅外線反射板,其保護層將吸收直接照射於該保護層之光及經紅外線反射層反射來之光而導致放射率上升,無法達到充分之隔熱性。如此一來,將形成紅外線反射基板之隔熱性降低之課題。
本發明係為解決前述習知課題而產生者,目的在於提供一種可藉由由聚環烯烴層形成紅外線反射層之保護層壓低放射率,因而耐熱性及耐候性俱佳之紅外線反射基板。
為達成前述目的,申請專利範圍第1項之紅外線反射基板,係具有:一紅外線反射層、一設於前述紅外線反射層表面之保護層、及一由背面側支持前述紅外線反射層之透明基板;另,前述保護層係由聚環烯烴層組成。
其中,前述保護層之厚度乃如申請專利範圍第2項至第4項所載,係於0.5μm~100μm之範圍內,理想者係於1μm~50μm之範圍內,若於1μm~10μm之範圍內尤佳。
又,前述保護層乃如申請專利範圍第5項所載,宜由聚降冰片烯層形成。
進而,前述紅外線反射基板之垂直放射率乃如申請專利範圍第6項所載,宜為0.1以下。
另,前述保護層乃如申請專利範圍第7項所載,宜藉由1μm以下之透明接著劑層接著於前述透明基板。
本發明之紅外線反射基板中,紅外線反射層之保護層係由聚環烯烴層形成,該聚環烯烴層基於其化學結構上,主要由碳原子與氫原子組成,故C-H基之伸縮振動出現於紅外線之短波長側(中紅外區)。藉此,可壓低紅外線反射基板之放射率。因此可實現兼具耐候性與隔熱性之紅外線反射基板。
圖式簡單說明
第1圖係本實施型態之紅外線反射基板之一例之概略示意截面圖。
第2圖係紅外線反射基板另一例之概略示意截面圖。
用以實施發明之最佳型態
以下針對本發明之紅外線反射基板,將本發明具體化成實施型態並據以說明。
[紅外線反射基板]
本實施型態之紅外線反射基板,係具有:一紅外線反射層、一設於紅外線反射層表面之保護層、及一由背面側支持紅外線反射層之透明基板;另,保護層係由聚環烯烴層組成。
具體舉例說明之,乃如第1圖所示,紅外線反射基板1係由一形成於透明基板2上面並於透明基板2上經透明基板2由背面側支持之紅外線反射層3、及一形成於紅外線反射層3上面(表面)並由聚環烯烴層組成之保護層4構成。
又,本實施型態之另一例則如第2圖所示,紅外線反射基板1係由一形成於透明基板2上面並於透明基板2上經透明基板2由背面側支持之紅外線反射層3、及一藉由透明接著劑層5貼在紅外線反射層3上面(表面)並由聚環烯烴層組成之保護層4構成。
其中,第1圖所示之例,僅將聚環烯烴層所組成之保護層4直接形成於紅外線反射層3上。聚環烯烴層係如後述,其厚度只要在10μm以下,即可直接塗佈形成於紅外線反射層3上。
又,第2圖所示之例,係藉由透明接著劑層5於紅外線反射層3上面接著聚環烯烴層所組成之保護層4,但透明接著劑層5之厚度宜調配為1μm以下。
構造如第1圖及第2圖所示之紅外線反射基板1,即可壓低放射率。
另,上述紅外線反射基板1亦可於紅外線反射層之背面側具有其他層,例如接著層。
上述紅外線反射基板按JIS A 5759-2008(建築玻璃窗用貼膜標準)檢測得出之可見光穿透率,宜為50%以上,70%~94%更佳。上述紅外線反射基板按JIS R 3106-2008(平板玻璃類之穿透率、反射率、放射率、太陽輻射熱取得率之測試方法)檢測得出之垂直放射率,宜為0.4以下,0.2以下更佳,0.01~0.15尤佳。
[紅外線反射層]
本實施型態之紅外線反射基板中所用之紅外線反射層,係供可見光穿透並反射紅外線者。上述紅外線反射層單體按JIS A 5759-2008檢測得出之可見光穿透率,宜為50%以上,按JIS R 3106-2008檢測得出之垂直放射率,宜為0.1以下。
上述紅外線反射層,通常係層積多層金或銀等金屬薄膜、與二氧化鈦或二氧化鋯等高折射率薄膜而成。
形成上述金屬薄膜之材料,舉例言之,可使用金、銀、銅或其等之合金等。為收可見光穿透率與紅外線反射率均提高之效,上述金屬薄膜之厚度宜於5nm~1000nm之範圍內加以調整。
上述高折射率薄膜,以具有1.8~2.7範圍內之折射率者為佳。用以形成上述高折射率薄膜之材料,係使用氧化銦錫、TiO2 、ZrO2 、SnO2 、In2 O3 等。上述高折射率薄膜之厚度宜於20nm~80nm之範圍內加以調整。
上述金屬薄膜及高折射率薄膜之成形方法,舉例言之,有濺鍍法或真空蒸鍍法、電漿CVD法等。
[保護層]
本實施型態之紅外線反射基板中所用之保護層,係由聚環烯烴層組成。本說明書中所謂「聚環烯烴」,係指使用具有雙鍵之脂環化合物所製得之聚合物或共聚物。上述聚環烯烴宜為聚降冰片烯。此係因聚降冰片烯於紅外區之吸收少,且耐候性與隔熱性佳。該等聚合物亦可使用日本ZEON公司製之ZEONEX(商標註冊)或ZEONOR(商標註冊)等市售品。
上述聚環烯烴層因基本結構係由碳原子與氫原子組成,故具有於遠紅外區之吸收少之特徵。因此,藉由適當調整厚度,舉例言之,可提高波長5μm~25μm範圍(遠紅外區)內之最小穿透率(例如50%以上)。
上述聚環烯烴層之厚度宜為0.5μm~100μm,1μm~50μm更佳,若為1μm~10μm則尤為理想。若上述厚度為10μm以下,則可於紅外線反射層之表面塗佈形成聚環烯烴層,不需使用接著劑即可黏合層積,因此可製得放射率更小之紅外線反射基板。
若上述聚環烯烴層之厚度超過100μm,則於紅外區之吸收無法忽略不計,恐使隔熱性降低。反之,若上述聚環烯烴層之厚度未達0.5μm,則紅外線反射層之金屬膜將劣化,而有耐候性降低之虞。
上述聚環烯烴層除聚環烯烴外,亦可含有抗氧化劑或抗靜電劑等添加劑。
上述聚環烯烴層之成形方法,舉例言之,有熔融擠出法或溶液鑄膜法等。
[透明基板]
本實施型態之紅外線反射基板中所用之透明基板,係可見光穿透率為80%以上者。上述透明基板之厚度並無特殊限制,但可以10μm~150μm為例。
用以形成上述透明基板之材料,係玻璃板或聚合物膜。上述紅外線反射層之成形溫度時有變高之情形,因此使用聚合物膜作為透明基板時,宜使用耐熱性佳者。
上述聚合物膜可舉聚對苯二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚醚醚酮、聚碳酸酯等為例。
[用途]
本發明之紅外線反射基板之用途並無特殊限制,但舉例言之,上述紅外線反射基板,適合貼在建築物或交通工具等之門窗、裝放植物等之透明展示盒、冷凍或冷藏之展示櫃上,以提高空調效果或防止溫度急遽變化。
(實施例) [實施例1]
於厚度125μm之聚對苯二甲酸乙二酯(三菱樹脂公司製商品名「Diafoil U300E125」)上,藉由DC磁控濺鍍法,依序層積厚度50nm之SIOx 膜、厚度35nm之氧化銦錫(以下稱ITO)膜、厚度13nm之Ag-Au合金(Au3Wt%)膜、厚度35nm之ITO膜、厚度200nm之SIOx 膜,形成紅外線反射層。
於該紅外線反射層表面,塗佈溶解於環辛烷中之聚降冰片烯(日本ZEON公司製商品名「ZEONOR」)溶液,乾燥後形成厚度5.1μm之由聚降冰片烯層組成之保護層。依上述方法製成之紅外線反射基板(總厚度約130.4μm,可見光穿透率78%)之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
[實施例2]
使用厚度8.5μm之聚降冰片烯層作為保護層,其餘則以同於實施例1之方法製成紅外線反射基板。製得之紅外線反射基板之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
[實施例3]
使用厚度23μm之聚降冰片烯膜(日本ZEON公司製商品名「ZEONOR」)作為保護層,並將該膜藉由厚度80nm(奈米)之聚酯系接著劑貼在紅外線反射層表面,其餘則以同於實施例1之方法製成紅外線反射基板。製得之紅外線反射基板之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
[實施例4]
使用厚度40μm之聚降冰片烯膜(日本ZEON公司製商品名「ZEONOR」)作為保護層,並將該膜藉由厚度80nm之聚酯系接著劑貼在紅外線反射層表面,其餘則以同於實施例1之方法製成紅外線反射基板。製得之紅外線反射基板之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
[比較例1]
使用厚度23μm之聚對苯二甲酸乙二酯膜(三菱化學聚酯公司製商品名「Diafoil T609E25」)作為保護層,並將該膜藉由厚度80nm之聚酯系接著劑貼在紅外線反射層表面,其餘則以同於實施例1之方法製成紅外線反射基板。
製得之紅外線反射基板之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
[比較例2]
使用將厚度4.9μm之表面強化塗料層(DIC公司製商品名「丙烯酸-胺甲酸乙酯系表面強化塗料PC1097」)塗佈於紅外線反射層表面,再經紫外線硬化而成者作為保護層,其餘則以同於實施例1之方法製成紅外線反射基板。製得之紅外線反射基板之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
[比較例3]
使用將厚度6.1μm之表面強化塗料層(JSR公司製商品名「有機-無機混成系表面強化塗料OPSTAR Z7540」)塗佈於紅外線反射層表面,再經紫外線硬化而成者作為保護層,其餘則以同於實施例1之方法製成紅外線反射基板。製得之紅外線反射基板之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
[比較例4]
不使用保護層(以露出紅外線反射層之狀態使用),其餘則以同於實施例1之方法製成紅外線反射基板。製得之紅外線反射基板之垂直放射率與耐候性測試之結果如表1所示。
表1中,PNB、PET、HC劑分別表示下列事項。
PNB=聚降冰片烯
PET=聚對苯二甲酸乙二酯
HC劑=表面強化塗佈劑
[評價]
如實施例1~4所示,可知使用厚度20μm以下之聚環烯烴層作為保護層之紅外線反射基板,垂直放射率為0.2以下,且隔熱性佳。特別是聚降冰片烯層之厚度為10μm以下者,隔熱性特佳(實施例1及2)。
如比較例1所示,使用聚對苯二甲酸乙二酯膜作為保護層時,垂直放射率高出聚環烯烴層2倍以上。如比較例2及3所示,使用表面強化塗佈劑作為保護層者,結果亦與比較例1相同(垂直放射率高)。
如比較例4不使用保護層者,因紅外線反射層缺乏耐候性,故無法於屋外使用紅外線反射基板。
(實施例、比較例所用之測量方法) [厚度之測量方法]
針對厚度10μm以下之保護層,將保護層一部分剝離,並以觸針式輪廓形狀量測儀(Veeco公司製 製品名「Dektak」)測得高低差。厚度超過10μm之保護層,則利用數位式測微計(MITUTOYO公司製)測量。
[垂直放射率之測量方法]
利用裝設有可變角度反射附件之傅立葉轉換型紅外分光(FT-1R)裝置(Varian公司製),測量波長5微米~25微米之紅外光之單向反射率,並按JIS R 3106-2008(平板玻璃類之穿透率‧反射率‧放射率‧太陽輻射熱取得率之測試方法)檢測。
[耐候性之評價方法]
利用氙弧燈耐候試驗儀(SUGA試驗機公司製 製品名「X25」),以下列條件1與條件2為1循環,重複進行100循環。繼之,目測觀察紅外線反射基板之狀態,未發現紅外線反射層劣化者評為○,發現劣化(銀遷移)者評為×。
<條件1(照射+降雨)>
時間:12分鐘、照度:48W/m2 ,溫度:38℃、濕度:95%RH
<條件2(照射)>
時間:48分鐘、照度:48W/m2 ,溫度:63℃、濕度:50%RH
[可見光穿透率之測量方法]
利用分光光度計(日立High-Tech公司製 製品名「U-4100」),並按JIS A 5759-2008(建築玻璃窗用貼膜標準)檢測。
產業上之可利用性
本發明可藉由由聚環烯烴層形成紅外線反射層之保護層壓低放射率,因此可提供一耐熱性及耐候性俱佳之紅外線反射基板。
1...紅外線反射基板
2...透明基板
3...紅外線反射層
4...保護層
5...接著劑層
第1圖係本實施型態之紅外線反射基板之一例之概略示意截面圖。
第2圖係紅外線反射基板另一例之概略示意截面圖。
1...紅外線反射基板
2...透明基板
3...紅外線反射層
4...保護層

Claims (2)

  1. 一種紅外線反射基板,係具有:一紅外線反射層;一保護層,係設於前述紅外線反射層之表面;及一透明基板,係由背面側支持前述紅外線反射層;其特徵在於:前述保護層係由聚降冰片烯層所組成;前述保護層之厚度係於1μm~10μm之範圍內;前述保護層在波長為5μm~25μm之遠紅外區之光的最小穿透率為50%以上;及垂直放射率為0.2%以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之紅外線反射基板,其中該保護層係藉由1μm以下之透明接著劑層而接著於前述透明基板上之紅外線反射層。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI566444B (zh) * 2014-07-10 2017-01-11 遠東科技大學 反射式輻射散熱之基板及發光件

Families Citing this family (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5868084B2 (ja) 2011-09-12 2016-02-24 日東電工株式会社 赤外線反射フィルム
MX336599B (es) 2011-12-21 2016-01-21 Kasai Kogyo Kk Material interior para vehiculos.
JP5762272B2 (ja) * 2011-12-21 2015-08-12 河西工業株式会社 車両用天井材
WO2013115233A1 (ja) * 2012-01-30 2013-08-08 日東電工株式会社 赤外線反射フィルム
US20150007935A1 (en) * 2012-02-16 2015-01-08 Nitto Denko Corporation Method for producing infrared reflective substrate
JPWO2014024873A1 (ja) * 2012-08-06 2016-07-25 コニカミノルタ株式会社 光反射フィルムおよびこれを用いた光反射体
KR101758539B1 (ko) * 2012-09-28 2017-07-14 스미토모 리코 가부시키가이샤 투명 적층 필름
JP5859476B2 (ja) * 2013-04-11 2016-02-10 日東電工株式会社 赤外線反射フィルム
JP6235939B2 (ja) * 2014-03-13 2017-11-22 マクセルホールディングス株式会社 透明遮熱断熱部材
CN106575004B (zh) * 2014-08-27 2019-05-10 富士胶片株式会社 隔热薄膜、隔热薄膜的制造方法、隔热玻璃及窗户
JP2017031322A (ja) * 2015-07-31 2017-02-09 富士フイルム株式会社 断熱塗料
CN106011750A (zh) * 2016-07-11 2016-10-12 中国科学院上海技术物理研究所 一种耐紫外辐照的银金合金薄膜及制备方法
JP6940423B2 (ja) * 2018-01-29 2021-09-29 リンテック株式会社 赤外線反射フィルムおよび赤外線反射フィルムの被着体への貼付方法

Family Cites Families (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3039821A1 (de) * 1980-10-22 1982-06-03 Robert Bosch Gmbh, 7000 Stuttgart Mehrschichtsystem fuer waermeschutzanwendung
US4716086A (en) * 1984-12-19 1987-12-29 Ppg Industries, Inc. Protective overcoat for low emissivity coated article
AU655173B2 (en) * 1990-05-10 1994-12-08 Boc Group, Inc., The Durable low-emissivity thin film interference filter
US6049419A (en) * 1998-01-13 2000-04-11 3M Innovative Properties Co Multilayer infrared reflecting optical body
JPH11339520A (ja) * 1998-05-29 1999-12-10 Nippon Zeon Co Ltd 灯具およびランプカバー
JP2000117919A (ja) * 1998-10-16 2000-04-25 Teijin Ltd 高透明熱線反射フィルム
US6911507B2 (en) * 2001-01-24 2005-06-28 Jsr Corporation Processes for producing cycloolefin addition polymer
JP2002323860A (ja) * 2001-04-25 2002-11-08 Mitsui Chemicals Inc ディスプレイ用光学フィルタならびにこれを用いた表示装置およびディスプレイ用保護板
JP4513420B2 (ja) * 2004-05-26 2010-07-28 Jsr株式会社 近赤外線カットフィルターおよびその製造方法
JP2006301182A (ja) * 2005-04-19 2006-11-02 Kureha Corp 光学フィルターおよびその製造方法並びに撮像装置
EP1880578A1 (en) * 2005-05-11 2008-01-23 NV Bekaert SA A reflector for an infrared radiating element
CN101288007A (zh) * 2005-10-26 2008-10-15 中央硝子株式会社 近红外线反射基板和利用该基板的近红外线反射层叠玻璃、近红外线反射双层玻璃
KR100908184B1 (ko) * 2006-07-31 2009-07-16 주식회사 엘지화학 편광판 및 이를 이용한 액정표시장치
US8497015B2 (en) * 2008-03-11 2013-07-30 Ppg Industries Ohio, Inc. Reflective article
JP2009221415A (ja) * 2008-03-18 2009-10-01 Panasonic Corp 赤外光学素子用材料及びこれを用いた赤外光学素子

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI566444B (zh) * 2014-07-10 2017-01-11 遠東科技大學 反射式輻射散熱之基板及發光件

Also Published As

Publication number Publication date
KR101370763B1 (ko) 2014-03-06
US20120268810A1 (en) 2012-10-25
KR20120094041A (ko) 2012-08-23
CN102667545B (zh) 2015-05-27
CN102667545A (zh) 2012-09-12
JP2011104887A (ja) 2011-06-02
WO2011062084A1 (ja) 2011-05-26
JP5389616B2 (ja) 2014-01-15
TW201125728A (en) 2011-08-01

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