TWI399612B - 含聚矽烷化合物之微影用下層膜形成組成物 - Google Patents

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Description

含聚矽烷化合物之微影用下層膜形成組成物
本發明係關於一種於半導體裝置製造所使用之基板與光阻劑之間用以形成下層膜之組成物。更詳而言之，係關於一種在半導體裝置製造的微影步驟中用以形成光阻劑之下層所使用的下層膜之微影用下層膜形成組成物。又，關於使用該下層膜形成組成物之光阻圖型的形成方法。
自以往在半導體裝置之製造中，使用光阻劑之微影進行微細加工。前述微細加工係於矽晶圓等之半導體基板上形成光阻劑之薄膜，於其上藉由描繪有半導體裝置的圖型之掩膜圖型而照射紫外線等的活性光線，並進行顯像，以所得到之光阻劑圖型作為保護膜而蝕刻處理基板，俾於基板表面形成一對應於前述圖型的微細凹凸之加工法。但，近年，半導體裝置之高積體化進展，所使用之活性光線亦從KrF準分子雷射(248nm)朝ArF準分子雷射(193nm)有被短波長化之傾向。隨此，來自活性光線之半導體基板的反射之影嚮有變大之問題。因此，為解決此問題，廣泛研究一於光阻劑與基板之間設有防止反射膜(bottom anti－reflective coating)之方法。如此之防止反射膜，係從其使用之容易性等，對於由一具有吸光基之聚合物等所構成的有機防止反射膜進行許多之研究。例如，於同一分子內具有交聯反應基之羥基與吸光基之丙烯酸樹脂型防止反射膜或於同一分子內具有交聯反應基之羥基與吸光基之酚醛清漆樹脂型防止反射膜等。
於防止反射膜所要求之特性係有：對光或輻射線具有很大之吸光度；不產生與光阻劑之摻混(不溶於光阻劑溶劑)；加熱燒成時低分子物質不會從防止反射膜朝上層之光阻劑產生擴散；具有較光阻劑大之乾蝕刻速度等。
又，近年，隨著半導體裝置之圖型法則微細化之進行，為解決明顯之佈線延遲的問題，遂研究使用銅作為佈線材料。繼而，伴隨其，對半導體基板之佈線形成方法係已進行雙鑲嵌製程之研究。繼而，於雙鑲嵌製程係形成貫通孔且對於具有很大之長寬比的基板而形成防止反射膜。因此，於此製成所使用之防止反射膜係要求：可無縫隙地填充孔洞之埋入特性；或於基板表面形成平坦膜之平坦化特性等。
但，要使有機系防止反射膜用材料適用於一具有很大之長寬比的基板乃很難，近年，已開發起以埋入特性或平坦化特性為重點之材料(參照例如專利文獻1、專利文獻2)。
又，在半導體等之裝置製造中，為減少以介電體層所產生之光阻劑層的侵蝕效果，使由含有可交聯之聚合物等的組成物所形成之阻隔層設於介電體層與光阻劑之間之方法已被揭示(例如參照專利文獻3)。
近年，就半導體基板與光阻劑之間的下層膜，已使用一已知作為含有矽或鈦等之金屬元素的硬掩膜(參照例如專利文獻4、專利文獻5、專利文獻6、專利文獻7)。此時，光阻劑與硬掩膜中因於其構成成分具有很大之差異，故被其等之乾蝕刻所除去之速度，係非常依存於乾蝕刻所使用之氣體種。繼而，藉由適當選擇氣體種，不伴隨光阻劑之膜厚大大的減少，可藉乾蝕刻除去硬掩膜。因此，使用光阻劑與硬掩膜時，認為即使光阻劑為薄膜，亦可確保作為用以半導體基板加工之保護膜(由光阻劑與硬掩膜所構成)的充分膜厚。
如此地，在近年之半導體裝置的製造中，為達成以防止反射效果為首，達成各種的效果，於半導體基板與光阻劑之間配置下層膜。繼而，即使至今，亦研究下層膜用之組成物，但從其所要求之特性的多樣性，宜開發下層膜用之新材料。
使用一具有矽與矽鍵結之化合物的組成物或圖型形成方法為已知(參照例如專利文獻8、專利文獻9、專利文獻10、專利文獻11、專利文獻12)。
含有酚醛清漆狀矽烷之聚合物的防止反射層形成用組成物已被揭示。此係於主鏈具有酚醛清漆基與於側鏈具有簇狀矽烷者。繼而，可含有酸產生劑及交聯性化合物者(參照例如專利文獻13)。
專利文獻1：特開2002－47430號公報專利文獻2：國際公開第02/05035號手冊專利文獻3：特開2002－122847號公報專利文獻4：特開平11－258813號公報專利文獻5：特開2001－53068號公報專利文獻6：特開2005－55893號公報專利文獻7：特開2005－15779號公報專利文獻8：特開平10－209134號公報專利文獻9：特開2001－55512號公報專利文獻10：特開平10－268526號公報專利文獻11：特開2005－48152號公報專利文獻12：特開2002－107938號公報專利文獻13：特開2005－115380號公報
 (發明之揭示)
本發明之目的在於提供一種可使用於半導體裝置之製造的微影用下層膜形成組成物。更詳而言之，係提供一種用以形成可使用來作為硬掩膜之下層膜的微影用下層膜形成組成物。又，在於提供一種用以形成可使用來作為防止反射膜之下層膜的微影用下層膜形成組成物。在於提供一種不產生與光阻劑之摻混而相較於光阻劑而具有大的乾蝕刻速度之微影用下層膜及用以形成該下層膜的下層膜形成組成物。
繼而，提供一種使用該微影用下層膜形成組成物之光阻劑圖型的形成方法。
鑑於如此之現狀，本發明人等經專心研究之結果，發現可形成一較含有一於主鏈上具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物的組成物優的下層膜，終完成本發明。
本案發明，第1觀點係一種微影用下層膜形成組成物，其係含有聚矽烷化合物、交聯性化合物、交聯觸媒及溶劑、且在半導體裝置之製造的顯影步驟中被使用；第2觀點係如第1觀點之微影用下層膜形成組成物，其中前述聚矽烷化合物為於主鏈上具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物。
第3觀點係如第1觀點之微影用下層膜形成組成物，其中前述聚矽烷化合物為具有以式(1) (式中R1 係表示氫原子或碳原子數1乃至10之烷基，X表示碳原子數1乃至10之烷基、碳原子數1乃至10之烷氧基、碳原子數7乃至15之芳烷基、碳原子數6乃至14之芳基、碳原子數7乃至15之芳基氧烷基、羥基、碳原子數2乃至10之烯烴基、或碳原子數2乃至10之烷氧基烷基，n1 表示反覆單元之數目且為40乃至200，m表示1乃至5之整數，m為2乃至5之情形，X可為相同，亦可為相異)所示之單元構造的聚矽烷化合物。
第4觀點係如第1觀點之微影用下層膜形成組成物，其中前述聚矽烷化合物為具有以式(1)及式(2) (式中R1 、X及m係與前述同意義，n1 及n2 表示反覆單元之數目且n1 及n2 均為1以上之整數，n1 ＋n2 表示40乃至200；R2 係表示氫原子或碳原子數1乃至10之烷基，A表示碳原子數1乃至10之伸烷基)所示之單元構造的聚矽烷化合物。
第5觀點係如第1觀點之微影用下層膜形成組成物，其中前述聚矽烷化合物為具有以式(3) (式中n1 表示反覆單元之數目且為40乃至200，R3 係表示碳數1乃至10之取代或未取代的烷基、取代或未取代之環烷基、或此等之組合)所示之單元構造的聚矽烷化合物。
第6觀點係如第5觀點之微影用下層膜形成組成物，其中前述式(3)之聚矽烷化合物係含有全R3 中20莫耳%以上的比率之作為取代或未取代之環烷基的R3 之化合物。
第7觀點係如第1~6觀點中任一項之微影用下層膜形成組成物，其中前述交聯性化合物係具有被羥甲基或烷氧基甲基所取代之氮原子2個以上之含氮化合物。
第8觀點係如第1~7觀點中任一項之微影用下層膜形成組成物，其中前述交聯觸媒為芳香族磺酸化合物。
第9觀點係如第1~8觀點中任一項之微影用下層膜形成組成物，其中進一步含有光酸產生劑。
第10觀點係一種下層膜，其係使如第1~9觀點中任一項之微影用下層膜形成組成物塗布於半導體裝置之製造中所使用的基板上，以150~250℃下進行0.5~2分鐘之燒成所形成的。
第11觀點係一種光阻圖型之形成方法，其係包含如下步驟且在半導體裝置之製造中所使用者：藉使如第1~9觀點中任一項之微影用下層膜形成組成物塗布於半導體裝置之製造中所使用的基板上，再燒成而形成下層膜之步驟；於前述下層膜之上形成光阻之層的步驟；使以前述下層膜與前述光阻之層所被覆的基板進行曝光之步驟；及曝光後進行顯像之步驟。
第12觀點係如第11觀點之光阻圖型之形成方法，其中前述曝光為使用ArF準分子雷射(波長193nm)來實施。
藉由本發明之微影用下層膜形成組成物，在使用KrF準分子雷射(波長248nm)及ArF準分子雷射(波長193nm)等之微細加工中，可提供一種不產生與光阻劑之摻混而有效地吸收來自基板之反射光而發揮防止反射膜之下層膜。
又，藉本發明之下層膜形成組成物，可提供一種具有較光阻劑大之乾蝕刻速度之優異的下層膜。
又，藉由使用本發明之微影用下層膜形成組成物，可形成良好形狀之光阻劑圖型。
(用以實施發明之最佳形態)
本發明之微影用下層膜形成組成物係含有一於主鏈具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物、交聯性化合物、交聯觸媒及溶劑。繼而，本發明之下層膜形成組成物係可含有聚合物化合物、光酸產生劑及界面活性劑等。
本發明之下層膜形成組成物中的圖形分之比率，係只要均一地溶解各成分即可，並無特別限定，但例如為1乃至50質量%，或5乃至40質量%，或10乃至30質量%。此處，固形分係從微影用下層膜形成組成物之全成份除去溶劑成份者。
於主鏈具有本發明之微影用下層膜形成組成物中之矽與矽之鍵的聚矽烷化合物、交聯性化合物及交聯觸媒之含有比率，係相對於一於主鏈具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物100質量份而交聯性化合物係1乃至50質量份，或5乃至40質量份，或10乃至30質量份，相對於一於主鏈具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物100質量份而交聯觸媒係0.1乃至10質量份，或0.5乃至5質量份，或1乃至3質量份。
具體地說明有關本發明之微影用下層膜形成組成物。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的聚矽烷化合物，並無特別限定。可使用具有矽與矽之鍵的直鏈狀、環狀、分枝狀或網目狀的化合物。
聚矽烷化合物係可使用例如具有以式(4)乃至式(6)所示之單元構造的至少一個之聚矽烷化合物。
如此之聚矽烷化合物係具有矽與矽之鍵者，可舉例如：具有以式(4)所示之單元構造的直鍵狀或環狀聚矽烷化合物、具有以式(5)或(6)所示之單元構造的分枝狀或網目狀聚矽烷化合物、及具有組合以式(4)乃至(6)所示之單元構造的聚矽烷化合物等。
式(4)乃至(6)中，R1 0 、R1 1 及R1 2 係分別表示氫原子、羥基或碳原子數1乃至20之烷基、碳原子數2乃至20之烯烴基、碳原子數7乃至15之芳烷基、碳原子數6乃至14之芳基、碳原子數4乃至10之脂肪族環狀化合物基、碳原子數7乃至15之芳基氧烷基、碳原子數1乃至20之烷氧基或碳原子數2乃至10之烷氧基烷基。
烷基係可舉例如甲基、乙基、正戊基、正癸基、正十八烷基、環己基、環癸基、異丙基及2－乙基己基等。烯烴基可舉例乙烯基、2－丙烯基、環己烯基及2－丁烯基等。芳烷基可舉例如苯甲基、2－苯乙基、1－萘基甲基及9－蒽基甲基等。脂肪族環狀化合物基係可舉例如環丁基、環己基、環辛基等。芳基係可舉例如苯基、1－萘基、2－萘基、1－蒽基及9－蒽基等。芳基氧烷基可舉例如苯氧甲基、苯氧乙基、1－萘氧甲基及9－蒽氧甲基等。烷氧基係可舉例如甲氧基、乙氧基、正戊氧基、正癸氧基、正十八烷氧基、環己氧基、環癸氧基、異丙氧基及2－乙基己氧基等。烷氧烷基可舉例如甲氧基甲基、甲氧基丙基、乙氧基甲基、異丙氧基甲基、及環己氧基甲基等。
又，前述烷基、烯烴基、芳烷基、芳基及脂肪族環狀化合物基係亦可被碳原子數1乃至10之烷基、碳原子數1乃至10之烷氧基、碳原子數7乃至15之芳烷基、碳原子數6乃至14之芳基、碳原子數4乃至10之脂肪族環狀化合物基、碳原子數7乃至15之芳基氧烷基、羥基、碳原子數2乃至10之烯烴基及碳原子數2乃至10之烷氧基烷基等之基取代。
前述之聚矽烷化合物係可以慣用之方法來製造。聚矽烷化合物之製造方法係可舉例如以具有特定之構造單元的含矽之單體作為原料，而以鹼金屬的存在下使鹵矽烷類進行去鹵素縮聚合之方法(「Capping法」)、J.Am.Chem.Soc.，110卷，124頁(1988年)、Macromolecules，23卷，3423頁(1990年)等)、藉電極還原使(J.Chem.Soc.,Chem.Commun.,1161頁(1990年)、J.Chem.Soc,Chem.Commun.897頁(1992年)等)，以鎂作為還原劑而使鹵矽烷類進行去鹵素縮聚合之方法(「鎂還原法」、WO98/29476號公報等)、在金屬觸媒的存在下「使聯胺類去氫縮聚合之方法(特開平4－334551號公報等)、以聯苯基等交聯之矽－矽雙鍵(Disilene)的陰離子聚合之方法(Macromolecules，23卷，4494頁(1990年)等)、以環狀矽烷類的開環聚合所產生之方法等的方法。又，例如使用鈉作為鹼金屬，並使用甲苯作為溶劑，而照射超音波，同時並使二鹵矽烷縮合之方法(特開昭62－241926號公報)、使用鋰作為鹼金屬，並使用四氫呋喃作為溶劑，而使二鹵矽烷縮合之方法(特開昭56－123993號公報)、於非質子性溶劑中在特定之金屬鹵化物的存在下使鹼金屬作用於鹵矽烷之方法(特開平10－182834號公報、特開平10－287748號公報等)等的方法。又，例如，在前述之鹼金屬的存在下使鹵矽烷類進行去鹵素縮聚合之方法(「Capping法」)、縮聚合反應終了時藉添加氫之方法，可製造一具有羥基之聚矽烷化合物。
於本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的聚矽烷化合物係可使用一於主鏈具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物。於主鏈具有此矽與矽之鍵的聚矽烷化合物基本上係屬於由以前述式(4)所示之單元構造所構成的直鏈狀聚矽烷化合物。
於本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的直鏈狀聚矽烷化合物係具有2次元構造，可使用一具有以式(1)所示之單元構造的聚矽烷化合物。
式(1)中R1 係表示氫原子或碳原子數1乃至10之烷基，X表示碳原子數1乃至10之烷基、碳原子數1乃至10之烷氧基、碳原子數7乃至15之芳烷基、碳原子數6乃至14之芳基、碳原子數7乃至15之芳基氧烷基、羥基、碳原子數2乃至10之烯烴基、或碳原子數2乃至10之烷氧基烷基。繼而，n表示1~5之整數，n為2~5時，X可為相同，亦可為相異。又，n為1~4時，於苯環中具有(5－n)個之氫原子。
碳原子數1~10的烷基可舉例如甲基、乙基、正己基、正癸基、異丙基、第三丁基、環戊基、及金剛烷基等。
碳原子數1~10的烷氧基可舉例如甲氧基、乙氧基、正己氧基、正癸氧基、異丙氧基、第三丁氧基、環戊氧基、及金剛烷氧基等。
碳原子數7~15的芳烷基可舉例如苯甲基、2－苯乙基、1－萘甲基及9－蔥甲基等。
碳原子數6~14之芳基可舉例如苯基、1－萘基、2－萘基、1－蒽基及9－蒽基等。
碳原子數7~15之芳基氧烷基可舉例如苯氧基甲基、酚乙基、1－萘氧甲基及9－蒽氧甲基等。
碳原子數2~10之烯烴基可舉例如乙烯基、2－丙烯基、環己烯基及2－丁烯基等。
碳原子數2~10之烷氧基烷基可舉例如甲氧基甲基、甲氧基丙基、乙氧基甲基、異丙氧基甲基及環己基氧甲基等。
具有以式(1)所示之單元構造的聚矽烷化合物例如從苯氫二氯矽烷、羥苯基氫二氯矽烷、甲基苯基二氯矽烷、乙基苯基二氯矽烷、異丙基苯基二氯矽烷、辛基苯基二氯矽烷、甲基甲苯基二氯矽烷、甲基羥基苯基二氯矽烷、甲基苯甲基二氯矽烷、甲基苯基乙基二氯矽烷、甲基甲氧基甲基化苯基二氯矽烷等之二鹵矽烷化合物來製造。此等之二鹵矽烷化合物係對應於式(1)之單元構造，藉此，而於聚矽烷化合物導入式(1)之單元構造。聚矽烷化合物之製造係可只使用一種此等之矽烷化合物，又，可組合二種以上而使用。進一步此等之矽烷化合物外，可使用一可用於聚矽烷化合物之製造的其他矽烷化合物。例如可使二氯亞矽烷基、二甲基氯矽烷等之矽烷化合物共聚合而使用。繼而，在所得到之聚矽烷化合物的末端部分中係成為一於矽原子結合羥基之狀態，亦即，成為矽烷醇構造(Si－OH)。此矽烷醇基係有關與交聯性化合物之交聯反應。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的聚矽烷化合物係就具有2次元構造的化合物而言，可使用一具有式(1)及式(2)之組合所示之單元構造的聚矽烷化合物。
式(2)中，R2 表示碳數原子數1~10的烷基，A表示碳數1~10之伸烷基。碳數1~10之烷基R2 ，可舉例如甲基、乙基、正己基、正癸基、異丙基、第三丁基、環戊基。及金剛烷基等。碳數原子數1~10之伸烷基A，可舉例如亞甲基、亞乙基、正亞丙基、正亞辛基、1－甲基亞乙基。2－甲基亞丙基及環亞己烯基等。式(2)中之羥基係有關與交聯性化合物之交聯結合。
具有以式(1)及式(2)之單元構造的聚矽烷化合物係對應於前述式(1)之單元構造的二鹵矽烷化合物、與從對應於羥甲基二氯矽烷、甲基羥甲基二氯矽烷、羥乙基二氯矽烷、甲基羥乙基二氯矽烷、羥異丙基二氯矽烷、甲基羥基異丙基二氯矽烷、羥辛基二氯矽烷、甲基羥辛基二氯矽烷等的式(2)之單元構造的二鹵矽烷化合物來製造。聚矽烷化合物之製造中係可只使用此等聚矽烷化合物之一種，又，可組合2種以上而使用。進一步，除此等之聚矽烷化合物外，可使用一可用於聚矽烷化合物之製造的其他矽烷化合物。例如，可使二氯亞矽烷、二甲基氯矽烷等的矽烷化合物共聚合而使用。繼而，在所得到之聚矽烷化合物的末端部分中係成為一於矽原子結合羥基的狀態，亦即，成為矽烷醇構造(Si－HO)。
以本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的式(1)、式(2)及式(1)與式(2)之組合所示的聚矽烷化合物，具體上係可舉例如式(7)乃至(18)之聚矽烷化合物。此處，式中s1乃至s3係構成聚矽烷化合物之重覆單元的數目，s1乃至s3分別為1以上之整數，s1乃至s3之數目的合計為40乃至200。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的聚矽烷化合物就具有3次元構造之化合物而言，可使用一具有以式(3)所示之單元構造的聚矽烷化合物。
在式(3)中，R3 表示碳數1~10的取代或未取代之烷基。碳數4~30之取代或未取代的環烷基，或此等之組合。烷基可舉例如甲基、乙基、正己基、正癸基、異丙基、第三丁基等，宜使用甲基、乙基。此等之烷基的取代基可舉例如羥基。
環烷基可舉例如環丁基、環己基、環辛基等，尤宜為環己基。環烷基具有取代基時，就其取代基而言，可舉例如羥基、羥烷基、碳原子數1~10的烷基、碳原子數1~10的烷氧基、碳原子數7~15的烯烴基、碳原子數6~14的芳基、碳原子數6~20的芳烷基、碳數6~20的芳基氧烷基、碳數1~10的烷氧基。
烷基可舉例如甲基、乙基、正戊基、正癸基、正十八辛基、環己基、環癸基、異丙基及2－乙基己基等。
烯烴基可舉例如乙烯基、2－丙烯基、環己烯基、及2－丁烯基等。
芳烷基可舉例如苯甲基、2－苯乙基、1－萘基甲基及9－蒽基甲基等。
芳基係可舉例如苯基、1－萘基、2－萘基、1－蒽基及9－蒽基等。
芳基氧烷基可舉例如苯氧甲基、苯氧乙基、1－萘氧甲基及9－蒽氧甲基等。
烷氧基係可舉例如甲氧基、乙氧基、正戊氧基、正癸氧基、正十八烷氧基。
烷氧基烷基可舉例如甲氧基甲基、甲氧基丙基、乙氧基甲基、異丙氧基甲基及環己氧基甲基等。
式(3)之聚矽烷化合物係含有一作為取代或未取代之環烷基的R3 於R3 全體的取代基總數中20莫耳%以上或50莫耳%以上之化合物。R3 之有機取代基中環烷基以外的部分為烷基。此環烷基尤宜為環己基。
式(3)之聚矽烷化合物宜具有與交聯劑之結合的部位(羥基)。此羥基作為取代基而存在於烷基或環烷基時，或烷氧基受水解而生成之羥基、或可利用合成式(3)之聚合物時所生成之聚合物末端的矽烷醇基。
具體上，可舉例如式(19)乃至(24)之聚矽烷化合物。此處，式中s1乃至s3係構成聚矽烷化合物之重覆單元的數目，s1乃至s3係分別為1以上之整數，s1乃至s3之數目的合計為40乃至200。式(3)之化合物就其一例而言係可具體地例示以下之聚合物。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的聚矽烷化合物之分子量，就其重量平均分子量例如5600~100000、或5600~50000或5600~10000。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的聚矽烷化合物宜使用於其構造中具有羥基之聚矽烷化合物。因此，聚矽烷化合物宜使用例如具有以式(1)所示之單元構造且其末端為矽烷醇構造之聚矽烷化合物、具有以式(1)及式(2)所示之單元構造之聚矽烷化合物、具有以式(2)所示之單元構造之聚矽烷化合物、具有以式(1)及式(2)所示之單元構造且其末端為矽烷醇構造之聚矽烷化合物、具有以式(2)所示之單元構造且其末端為矽烷醇構造之聚矽烷化合物、具有以式(3)所示之單元構造且其末端為矽烷醇構造之聚矽烷化合物。聚矽烷化合物中之羥基係可與交聯性化合物反應。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的交聯性化合物並無特別限制，但可使用一具有可與羥基反應的取代基2個以上、例如2~6個、或2~4個之化合物。
藉由可使用如此之交聯化合物，當用以形成下層膜之燒成時，會產生交聯反應，所形成之下層膜具有交聯構造。例如於前述聚矽烷化合物存在羥基時，其羥基與交聯性化合物會反應，可形成交聯構造。繼而，形成交聯構造之結果，下層膜變牢固且對於塗布在其上層之光阻劑溶液所使用的有機溶劑之溶解性變低。可與羥基反應之取代基可舉例如異氰酸酯基、環氧基、羥甲基胺基、及烷氧基甲基胺基等。
因此，具有此等的取代基2個以上、例如2~6個、或2~4個之化合物可使用來作為交聯性化合物。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的交聯性化合物可舉例如具有被羥甲基或烷氧基甲基所取代之氮原子的含氮化合物。例如具有羥基甲基、甲氧基甲基、乙氧基甲基、丁氧基甲基、及己氧基甲基等的基所取代的氮原子2~6個的含氮化合物。
具體上，可舉例如六甲氧基甲基三聚氰胺、四甲氧基甲基苯並鳥糞胺、1,3,4,6－四(丁氧基甲基)甘脲、1,3,4,6－四(甲氧基甲基)甘脲、1,3,4,6－四(羥基甲基)甘脲、1,3－雙(羥甲基)尿素、1,1,3,3－四(丁氧基甲基)尿素、1,1,3,3－四(甲氧基甲基)尿素、1,3－雙(羥甲基)－4,5－二羥基－2－咪唑啉酮、及1,3－雙(甲氧基甲基)－4,5－二甲氧基－2－咪唑啉酮等之含氮化合物。
交聯性化合物可舉例如三井Citec(股)製甲氧基甲基型三聚氰胺化合物(商品名Cymel300、Cymel301、Cymel303、Cymel350)、丁氧基甲基型三聚氰胺化合物(商品名Mycoat506、Mycoat508)、甘脲化合物(商品名Cymel170、Podwerlink 1174)等之化合物、甲基化尿素樹脂(商品名UFR65)、丁基化尿素樹脂(商品名UFR300、U－VAN10S60、U－VAN10R、U－VAN11HV)、大日本油墨化學工業(股)製尿素/甲醛系樹脂(高縮合型、商品名Becamin J－300S、Becamin P－955、Becamin N)等市售的化合物。又，亦可為使如此之胺基的氫原子被羥甲基或烷氧基甲基取代之三聚氰胺化合物、尿素化合物、甘脲化合物及苯並鳥糞胺化合物縮合所得到的化合物，可舉例如例如已記載於美國專利6323310號且從三聚氰胺化合物(商品名Cymel 303)與苯並鳥糞胺化合物(商品名Cymel 1123)所製造之高分子量的化合物。
又，交聯性化合物係可使用N－羥基甲基丙烯醯胺、N－甲氧基甲基甲基丙烯醯胺、N－乙氧基甲基丙烯醯胺、N－丁氧基甲基甲基丙烯醯胺等之羥基甲基或烷氧基甲基所取代之丙烯醯胺化合物或甲基丙烯醯胺化合物所製造之聚合物。如此之聚合物可舉例如聚(N－丁氧基甲基丙烯醯胺)、N－丁氧基甲基丙烯醯胺與苯乙烯之共聚合物、N－羥基甲基甲基丙烯醯胺與甲基丙烯酸甲酯之共聚合物、N－乙氧基甲基甲基丙烯醯胺與甲基丙烯酸苯甲酯之共聚合物、及N－丁氧基甲基丙烯醯胺與甲基丙烯酸苯甲酯與2－羥基丙基甲基丙烯酸酯之共聚合物等。
交聯性化合物係可只使用一種的化合物，又，亦可組合2種以上之化合物而使用。
本發明之微影用下層膜形成組成物係含有交聯觸媒。藉使用交聯觸媒，可促進交聯性化合物的反應。
交聯觸媒係可使用例如質子酸。可舉例如對甲苯磺酸、三氟甲烷磺酸、吡啶鎓－對甲苯磺酸、磺水楊酸及樟腦磺酸等之磺酸化合物。又，可舉例如水楊酸、檸檬酸、安息香酸及羥基安息香酸等之羧酸化合物。
交聯觸媒可使用芳香族磺酸化合物。芳香族磺酸化合物之具體例係可舉例如對甲苯磺酸、吡啶鎓－對甲苯磺酸、磺水楊酸、4－氯苯磺酸、4－羥基苯磺酸、苯二磺酸、1－萘磺酸、及吡啶鎓－1－萘磺酸等。
交聯觸媒係可只使用一種，又，亦可組合2種以上而使用。
本發明之微影用下層膜形成組成物係上述之成份之外，依需要而可含有聚合物化合物、光酸產生劑及界面活性劑等。
藉由使用聚合物化合物，可調整由本發明之微影用下層膜形成組成物所形成的下層膜之乾蝕刻速度(每單元時間之膜厚的減少量)、衰減係數及折射率等。
聚合物化合物並無特別限定，可使用各種之聚合物。可使用縮合聚合聚合物及加成聚合聚合物等。可使用聚酯、聚苯乙烯、聚醯亞胺、丙烯酸聚合物、甲基丙烯酸聚合物、聚乙烯醚、酚酚醛清漆、萘酚酚醛清漆、聚醚、聚醯胺、聚碳酸酯等之加成聚合聚合物及縮合聚合聚合物。宜使用一具有可發揮吸光部位功能之苯環、萘環、蔥環、三氮雜苯環、喹啉環、及喹喔啉環之芳香環構造的聚合物。
如此之聚合物化合物可舉例如苯甲基丙烯酸酯、苯甲基甲基丙烯酸酯、苯基丙烯酸酯、萘基丙烯酸酯、蔥基甲基丙烯酸酯、蔥基甲基甲基丙烯酸酯、苯乙烯、羥基苯乙烯、苯甲基乙烯基醚及N－苯基馬來醯亞胺等之加成聚合性單體作為其構造單元的加成聚合聚合物、或酚酚醛清漆及萘酚酚醛清漆等之縮聚合聚合物。
使用加成聚合聚合物作為聚合物化合物時，其聚合物化合物可為單獨聚合物，亦可為共聚合物。加成聚合聚合物化合物之製造中係可使用加成聚合性單體。如此之加成聚合性單體可舉例如丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸酯化合物、甲基丙烯酸酯化合物、丙烯醯胺化合物、甲基丙烯醯胺化合物、乙烯基化合物、苯乙烯化合物、馬來醯亞胺化合物、馬來酸酐、丙烯腈等。
丙烯酸酯化合物可舉例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正己酯、丙烯酸異丙酯、丙烯酸環己酯、丙烯酸苯甲酯、丙烯酸苯酯、丙烯酸蒽甲酯、丙烯酸2－羥乙酯、丙烯酸3－氯－2－羥丙酯、丙烯酸2－羥丙酯、丙烯酸2,2,2－三氟乙酯、丙烯酸2,2,2－三氯乙酯、丙烯酸2－溴乙酯、丙烯酸4－羥丁酯、丙烯酸2－甲氧基乙酯、丙烯酸四氫糠酯、丙烯酸2－甲基－2－金剛烷酯、5－丙烯醯氧－6－羥基降冰片烯－2－羧基－6－內酯、3－丙烯醯基丙基三乙氧基矽烷及丙烯酸縮水甘油酯等。
甲基丙烯酸酯化合物可舉例如甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正己酯、甲基丙烯酸異丙酯、甲基丙烯酸環己酯、甲基丙烯酸苯甲酯、甲基丙烯酸苯酯、甲基丙烯酸蒽甲酯、甲基丙烯酸2－羥乙酯、甲基丙烯酸2－羥丙酯、甲基丙烯酸2,2,2－三氟乙酯、甲基丙烯酸2,2,2－三氯乙酯、甲基丙烯酸2－溴乙酯、甲基丙烯酸4－羥丁酯、甲基丙烯酸2－甲氧基乙酯、甲基丙烯酸四氫糠酯、甲基丙烯酸2－甲基－2－金剛烷酯、5－甲基丙烯醯氧－6－羥基降冰片烯－2－羧基－6－內酯、3－甲基丙烯醯基丙基三乙氧基矽烷、甲基丙烯酸縮水甘油酯、甲基丙烯酸2－苯基乙酯、甲基丙烯酸羥基苯酯及甲基丙烯酸溴苯酯等。
丙烯醯胺化合物可舉例如丙烯醯胺、N－甲基丙烯醯胺、N－乙基丙烯醯胺、N－苯甲基丙烯醯胺、N－苯基丙烯醯胺、N,N－二甲基丙烯醯胺及N－蔥基丙烯醯胺等。
甲基丙烯醯胺化合物可舉例如甲基丙烯醯胺、N－甲基甲基丙烯醯胺、N－乙基甲基丙烯醯胺、N－苯甲基甲基丙烯醯胺、N－苯基甲基丙烯醯胺、N,N－二甲基甲基丙烯醯胺及N－蔥基丙烯醯胺等。
乙烯基化合物可舉例如乙烯醇、2－羥基乙基乙烯基醚、甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、苯甲基乙烯基醚、醋酸乙烯酯、乙烯基三甲氧基矽烷、2－氯乙基乙烯基醚、2－甲氧基乙基乙烯基醚、乙烯基萘及乙烯基蔥等。
苯乙烯化合物可舉例如苯乙烯、羥基苯乙烯、氯苯乙烯、溴苯乙烯、甲氧基苯乙烯、氰苯乙烯、及乙醯基苯乙烯等。
馬來醯亞胺化合物可舉例如馬來醯亞胺、N－甲基馬來醯亞胺、N－苯基馬來醯亞胺、N－環己基馬來醯亞胺、N－苯甲基馬來醯亞胺及N－羥乙基馬來醯亞胺等。
使用縮聚合聚合物作為聚合物時，如此之聚合物可舉例如甘醇化合物與二羧酸化合物之縮聚合聚合物。
甘醇化合物可舉例如二乙二醇、己二醇、丁二醇等。二羧酸化合物可舉例如琥珀酸、己二酸、對酞酸、馬來酸酐等。可舉例如聚均苯四甲酸醯亞胺、聚(對苯二甲酸苯二醯胺、聚對苯二甲酸丁二酯、聚對二甲酸乙二酯等之聚酯、聚醯胺、聚醯亞胺。
聚合物化合物之具體例，可舉例如聚苯乙烯、聚(4－羥基)苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯與4－羥基苯乙烯之共聚合聚合物、聚(2－羥丙基)甲基丙烯酸酯、2－羥丙基甲基丙烯酸酯與蒽基甲基甲基丙烯酸酯之共聚合聚合物、乙烯基醚與甲基乙烯基醚之共聚合聚合物、2－羥丙基甲基丙烯酸酯與苯甲基甲基丙烯酸酯之共聚合聚合物、2－羥乙基丙烯酸酯與馬來醯亞胺之共聚合聚合物、2－羥丙基甲基丙烯酸酯與苯乙烯與甲基丙烯酸甲酯之共聚合聚合物、縮水甘油基甲基丙烯酸酯與2－羥丙基甲基丙烯酸酯之共聚合聚合物及、苯乙烯與4－羥基苯乙烯之共聚合聚合物等。
於聚合物化合物中含有羥基時，此羥基係可形成交聯性化合物與交聯反應。
聚合物化合物係可使用重量平均分子量為例如1000~1000000，或3000~300000，或5000~200000，或10000~100000之聚合物化合物。
聚合物化合物係可只使用一種，或組合2種以上而使用。
使用聚合物化合物時，其比率係相對於一於主鏈具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物100質量份，為1~200質量份，或5~100質量份，或10~50質量份，或20~30質量份。
光酸產生劑係於光阻劑之曝光時產生酸。因此，可調整下層膜之酸性度。此係使下層膜之酸性度符合上層之光阻劑的酸性度之一方法。又，藉由下層膜之酸性度之調整，而可調整於上層所形成之光阻劑的圖型形狀。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的光酸產生劑，可舉例如鎓鹽化合物、磺醯亞胺化合物、及二磺醯基二偶氮甲烷化合物等。
鎓鹽化合物可舉例如二苯基碘鎓六氟磷酸酯、二苯基碘鎓三氟甲烷磺酸酯、二苯基碘鎓九氟正丁烷磺酸酯、二苯基碘鎓全氟正辛烷磺酸酯、二苯基碘鎓樟腦磺酸酯、雙(4－第三丁基苯基)碘鎓樟腦磺酸酯及雙(4－第三丁基苯基)碘鎓三氟甲烷磺酸酯等之碘鎓鹽化合物、及三苯基磺醯基六氟銻酸酯、三苯基磺醯基九氟正丁烷磺酸酯、三苯基磺醯基樟腦磺酸酯及三苯基磺醯基三氟甲烷磺酸酯等之磺醯基鹽化合物等。
磺醯亞胺化合物可舉例如N－(三氟甲烷磺醯基氧)琥珀醯亞胺、N－(九氟正丁烷磺醯基氧)琥珀醯亞胺、N－樟腦磺醯基氧)琥珀醯亞胺及N－(三氟甲烷磺醯基氧)萘醯亞胺等。
二磺醯基二偶氮甲烷化合物可舉例如雙(三氟甲基磺醯基)二偶氮甲烷、雙(環己基磺醯基)二偶氮甲烷、雙(苯基磺醯基)二偶氮甲烷、雙(對甲苯磺醯基)二偶氮甲烷、雙(2,4－二甲基苯磺醯基)二偶氮甲烷、及甲基磺醯基－對甲苯磺醯基二偶氮甲烷等。
光酸產生劑係可只使用一種，或組合2種以上而使用。
使用光酸產生劑時，其比率係相對於一於主鏈具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物100質量份，為0.01~5質量份，或0.1~3質量份，或0.5~1質量份。
界面活性劑係將本發明之微影用下層膜形成組成物塗布於基板之際，可有效地抑制針孔及應力等之發生。
本發明之微影用下層膜形成組成物所含有的界面活性劑，可舉例如聚氧乙烯月桂基醚、聚氧乙烯硬酯基醚、聚氧乙烯角鯊基醚、聚氧乙烯油基醚等之聚氧乙烯烷基醚類；聚氧乙烯辛基酚醚、聚氯乙烯壬基酚醚等之聚氧乙烯烷基酚醚類烯丙基醚類；聚氧乙烯/聚氧丙烯嵌段共聚物類、山梨糖醇酐單月桂酸酯、山梨糖醇酐單棕櫚酸酯、山梨糖醇酐單硬脂酸酯、山梨糖醇酐單油酸酯、山梨糖醇酐三油酸酯、山梨糖醇酐三硬脂酸酯等之山梨糖醇酐脂肪酯類；聚氧乙烯山梨糖醇酐單月桂酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐單棕櫚酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐單硬脂酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐單油酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐三油酸酯、聚氧乙烯山梨糖醇酐三硬脂酸酯等之聚氯乙烯山梨糖醇酐脂肪酯類等的非離子系界面活性劑、商品名EFTOP EF301、EF303、EF352((股)製Tohkem Products製)、商品名Megafuck F171、F173、R－08、R－30(大日本油墨化學工業(股)製)、Fluorad FC430、FC431(住友3M(股)製)、商品名AsahiGuard AG710、Surflon S－382、SC101、SC102、SC103、SC104、SC105、SC106(旭硝子(股)製)等之氟系界面活性劑、及有機矽氧烷聚合物KP341(信越化學工業(股)製)等。此等之界面活性劑係可單獨使用，亦可組合2種以上而使用。使用界面活性劑時，其比率係相對於一於主鏈具有矽與矽之鍵的聚矽烷化合物100質量份，為0.0001~5質量份，或0.001~1質量份，或0.01~0.5質量份。
又，本發明之微影用下層膜形成組成物係可添加搖變調整劑及接著補助劑等。搖變調整劑係對提昇下層膜形成組成物之流動性很有效。接著補助劑係對提昇半導體基板或光阻劑與下層膜之密著性很有效。
本發明之微影用下層膜形成組成物中所使用之溶劑係只要為可溶解前述固形分之溶劑即可，無特別限制。如此之溶解可舉例如甲基溶纖劑乙酸酯、乙基溶纖劑乙酸酯、丙二醇、丙二醇單甲基醚、丙二醇單丁基醚、丙二醇單甲基醚乙酸酯、丙二醇單乙基醚乙酸酯、丙二醇單丙基醚乙酸酯、丙二醇單丁基醚乙酸酯、甲苯、二甲苯、甲乙酮、環戊酮、環己酮、2－羥基丙酸乙酯、2－羥基－2－甲基丙酸乙酯、乙氧基醋酸乙酯、羥基醋酸乙酯、2－羥基－3－甲基丁酸甲酯、3－甲氧基丙酸甲酯、3－甲氧基丙酸乙酯、3－乙氧基丙酸乙酯、3－乙氧基丙酸甲酯、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、乙二醇單甲基醚、乙二醇單乙基醚、乙二醇單丙基醚、乙二醇單丁基醚、乙二醇單甲基醚乙酸酯、乙二醇單乙基醚乙酸酯、乙二醇單丙基醚乙酸酯、乙二醇單丁基醚乙酸酯、二乙二醇二乙基醚、二乙二醇二丙基醚、二乙二醇二丙基醚二丙二醇單甲基醚、丙二醇二甲基醚、丙二醇二乙基醚、丙二醇二丙基醚、丙二醇二丁醚、乳酸乙酯、乳酸丙酯、乳酸異丙酯、乳酸丁酯、乳酸異丁酯、蟻酸甲酯、蟻酸乙酯、蟻酸丙酯、蟻酸異丙酯、蟻酸丁酯、蟻酸更丁酯、蟻酸戊酯、蟻酸異戊酯、醋酸甲酯、醋酸乙酯、醋酸戊脂、醋酸異戊酯、醋酸己酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、丙酸異丙酯、丙酸丁酯、丙酸異丁酯、酪酸甲酯、酪酸乙酯、酪酸丙酯、酪酸異丙酯、酪酸丁酯、酪酸異丁酯、羥基醋酸乙酯、2－羥基－2－甲基丙酸乙酯、3－甲氧基－2－甲基丙酸甲酯、2－羥基－3－甲基酪酸甲酯、甲氧基醋酸乙酯、乙氧基醋酸乙酯、3－甲氧基丙酸甲酯、3－乙氧基丙酸乙酯、3－甲氧基丙酸乙酯、3－甲氧基丁基乙酸酯、3－甲氧基丙基乙酸酯、3－甲基－3－甲氧基丁基乙酸酯、3－甲基－3－甲氧基丁基丙酸酯、3－甲基－3－甲氧基丁基丁酸酯、乙醯基醋酸甲酯、甲苯、二甲苯、甲乙酮、甲丙酮、甲丁酮、2－戊酮、3－庚酮、4－庚酮、環己酮、N,N－二甲基甲醯胺、N－甲基乙醯胺、N,N－二甲基乙醯胺、N－甲基吡咯烷酮、及γ－丁內酯等。此等之溶劑可單獨或組合2種以上之組合而使用。
以下，說明有關本發明之微影用下層膜形成組成物的使用。
於半導體裝置之製造所使用的基板(例如矽晶圓基板、矽/二氧化矽被覆基板、氮化矽基板、玻璃基板、ITO基板、聚醯亞胺基板、及低介電率材料(low－k材料)被覆基板等)之上，藉旋塗器、塗布器等之適當塗布方法塗布本發明之微影用下層膜形成組成物，其後，藉燒成，形成下層膜。燒成之條件係從燒成溫度80℃~250℃，燒成時間0.3~60分鐘之中適當選擇。較佳係燒成溫度150℃~250℃，燒成時間0.5~2分鐘。此處，所形成之下層膜的膜厚可舉例如10~1000nm，或20~50nm，或50~300nm，或100~200nm。
然後，於其下層膜之上形成光阻劑之層。光阻劑之層的形成係公知之方法亦即藉光阻劑組成物溶液塗布於下層膜上及燒成來實施。光阻劑之膜厚例如50~10000nm，或100~2000nm，或200~1000nm。
於本發明之下層膜上所形成之光阻劑只要為對曝光所使用之光進行感光即可，並無特別限定。負型光阻劑及正型光阻劑之任一者均可使用。有：酚醛清漆樹脂與1,2－萘醌二酸磺酸酯所構成之正型光阻劑；具被酸分解而提昇鹼溶解速度之基的黏結劑與光酸產.生劑所構成的化學增幅型光阻劑；被酸分解而提昇光阻劑之鹼溶解速度之低分子化合物與鹼可溶性黏結劑與光酸產生劑所構成的化學增幅型光阻劑；具被酸分解而提昇鹼溶解速度之基的黏結劑與被酸分解而提昇光阻劑之鹼溶解速度之低分子化合物與光酸產生劑所構成的化學增幅型光阻劑。例如，可舉例如，Cypre公司製商品名APEX－E、住友化學工業(股)製商品名PAR710、及信越化學工業(股)製商品名SEPR430等。又，可舉例如Proc.SPIE,Vol.3999,330－334(2000)、Proc.SPIE,Vol.3999,357－364(2000)、或Proc.SPIE,Vol.3999,365－374(2000)所記載之含氟原子聚合物系光阻劑。
其次，經由特定之光罩而進行曝光。於曝光係可使用KrF準分子雷射(波長248nm)、ArF準分子雷射(波長193nm)、及F2準分子雷射(波長157nm)等。曝光後，依需要而曝光後亦進行加熱(postexposure bake)。曝光加熱後係以從加熱溫度70℃~150℃、加熱時間0.3~10分鐘適當選擇之條件進行。
然後，以顯像液進行顯像。藉此，例如可使用正型光阻劑時，係除去所曝光之部分的光阻劑，形成光阻劑之圖型。
顯像液係可舉例如氫氧化鉀、氫氧化鈉等之鹼金屬氫氧化物之水溶液、氫氧化四甲基銨、氫氧化四乙基銨、膽鹼等之氫氧化四級銨之水溶液、乙醇胺、丙胺、乙二胺等之胺水溶液等之鹼性水溶液為例。進一步，於此等之顯像液亦加入界面活性劑等。顯像之條件係以從溫度5℃~50℃、時間10~300秒適當選擇。
繼而，以如此做法所形成之光阻劑的圖型作為保護膜而除去下層膜，然後，以由所圖型化之光阻劑及下層膜所構成之膜作為保護膜，而加工半導體基板。
首先，藉乾蝕刻而除去一已被除去光阻劑之部分的下層膜，使半導體基板露出。下層膜之乾蝕刻中係可使用四氟甲烷(CF4 )、全氟丁烷(C4 F8 )、全氟丙烷(C3 F8 )、三氟甲烷、一氧化碳、氬、氧、氮、六氟化硫、二氟甲烷、三氟化氮及三氟化氯、氯、三氯硼烷及二氯硼烷等之氣體。於下層膜之乾蝕劑中宜使用氯系氣體。以氯系氣體所進行的乾蝕刻中，基本上由有機物質所構成之光阻劑係很難被除去。然而，含有許多矽原子之本發明的下層膜係可被氯系氣體迅速除去。因此，可抑制隨下層膜之乾蝕刻的光阻劑膜厚之減少。繼而，其結果可以薄膜使用光阻劑。氯系氣體可舉例如二氯硼烷、三氯硼烷、氯、四氯化碳、及氯仿等。
其後，以由所圖型化之光阻劑及下層膜所構成之膜作為保護膜而加工半導體基板。半導體基板之加工係宜以氟系氣體所進行的乾蝕刻來實施。含有許多矽原子之本發明的下層膜係在以氟系氣體所進行的乾蝕刻中很難被除去。
氟系氣體可舉例如四氟甲烷(CF4 )、全氟丁烷(C4 F8 )、全氟丙烷(C3 F8 )、三氟甲烷、及二氟甲烷(CH2 F2 )等。
又，在本發明之下層膜的上層中係可於光阻劑之形成前形成有機系的防止反射膜。此處所使用之防止反射膜組成物並無特別限制，而可從至今在微影製程中所慣用者之中任意選擇而使用，又，亦可藉所慣用之方法例如以旋塗器、塗布器所進行的塗布及燒成而形成防止反射膜。
在本發明中係於基板上形成有機下層膜後，於此之上形成本發明之下層膜，進一步於其上可被覆光阻劑。藉此，光阻劑之圖型的幅寬變窄，為防止圖型倒塌，即使很薄地被覆光阻劑時，藉由選擇適當的蝕刻氣體亦可加工基板。可舉例如以對光阻劑非常快之蝕刻速度的氯系氣體作為蝕刻氣體而可對本發明之下層膜加工，又，以對本案發明之下層膜非常快之蝕刻速度的氧系氣體作為蝕刻氣體而可加工有機下層膜，進一步，以對有機下層膜非常快之蝕刻速度的氟系氣體作為蝕刻氣體而可加工基板。
又，塗布有本發明之微影用下層膜形成組成物的基板係亦可於其表面具有以CVD法等所形成之無機系的防止反射膜者，於其上亦可形成本發明之下層膜。
由本發明之微影用下層膜形成組成物所形成的下層膜，係藉由在微影製程中所使用的光之波長，有時具有對其光之吸收。繼而，如此之情形係具有防止來自基板之反射光的效果即可發揮防止反射膜之功能。進一步，本發明之下層膜亦可使用來作為：用以防止基板與光阻劑之相互作用的層；對於光阻劑所使用之材料或光阻劑的曝光時所生成之物質，具有防止對基板不良作用之功能的層；加熱燒成時從基板所生成之物質，具有防止於上層光阻劑擴散之功能的層；及，用以減少半導體基板介電體層之光阻劑層的侵蝕效果之阻隔層等。
又，由下層膜形成組成物所形成之下層膜，係適用於一形成有於雙鑲嵌製程所使用的貫通孔之基板，並可使用來作為一可無間隙地充填孔洞之埋入材。又，亦可使用來作為一使具有凹凸之半導體基板表面平坦化的平坦化材。
以下，藉實施例更具體地說明本發明，本發明。不受此而限定。
 實施例 合成例1
使2－羥丙基甲基丙烯酸酯20.93g與苯甲基甲基丙烯酸酯6.98g溶解於丙二醇單甲基醚27.91g中，於反應液中流入氮氣30分鐘後，昇溫至70℃。一面使反應溶液保持於70℃，一面添加偶氮雙異丁腈0.3g，在氮氣下以70℃攪拌24小時，俾得到2－羥丙基甲基丙烯酸酯與苯甲基甲基丙烯酸酯之共聚合聚合物的溶液。進行所得到之聚合物的GPC分析後，重量平均分子量為15000(標準聚苯乙烯換算)。
實施例1
以濃度7質量%含有以式(7)： 之單元構造所構成的聚甲基苯基矽烷(大阪Gas Chemical(股)製、重量平均分子量8000、數目平均分子量2000、兩末端具有矽烷醇基。式(7)之聚矽烷中的反覆單元S1的總數為約66個。)之丙二醇單甲基醚乙酸酯溶液56.5g中，加入一含有於合成例1得到之聚合物3.96的溶液26.4g、丙二醇單甲基醚乙酸酯24.2g、四甲氧基甲基甘脲2.77g及吡啶鎓－對甲苯磺酸0.116g，形成10.0質量%溶液。繼而，使用孔徑0.2μm之聚乙烯製微過濾膜過濾，調製下層膜形成組成物的溶液。
實施例2
於丙二醇單甲基醚乙酸酯114.5g中加入以式(13)： 之單元構造所構成的聚矽烷化合物(大阪Gas Chemical(股)製、商品名SI－2020、重量平均分子量5900、數目平均分子量1800、於式(13)之聚矽烷中以50莫耳%的比率含有S1構造單元、以50莫耳%的比率含有S2構造單元，兩末端具有矽烷醇基。合併式(13)之S1與S2之重覆單元的總數為約65個。)5.0g、KN030(大阪有機化學工業(股)製、成分係萘酚酚醛清漆與甲酚酚醛清漆的共聚合物，共聚合比係萘酚酚醛清漆70莫耳%、甲酚酚醛清漆30莫耳%、重量平均分子量1500)5.0g、四甲氧基甲基甘脲2.50g及吡啶鎓－對甲苯磺酸0.125g，形成10.0質量%溶液。繼而，使用孔徑0.2μm之聚乙烯製微過濾膜過濾，調製下層膜形成組成物的溶液。
實施例3
以濃度7質量%含有由與在實施例1所使用者相同之式(7)之單元構造所構成的聚甲基苯基矽烷(大阪Gas Chemical(股)製、重量平均分子量8000、數目平均分子量2000、兩末端具有矽烷醇基。式(7)之聚矽烷中的反覆單元S1的總數為約66個。)之丙二醇單甲基醚乙酸酯溶液56.5g中，加入一含有於合成例1得到之聚合物3.96g的溶液26.4g、丙二醇單甲基醚乙酸酯24.2g、六甲氧基甲基三聚氰胺2.77g及吡啶鎓－對甲苯磺酸0.116g，形成10.0質量%溶液。繼而，使用孔徑0.2μm之聚乙烯製微過濾膜過濾，調製下層膜形成組成物的溶液。
實施例4
於丙二醇單甲基醚乙酸酯114.5g中加入由與在實施例2所使用者相同之式(13)之單元構造所構成的聚矽烷化合物(大阪Gas Chemical(股)製、商品名SI－2020、重量平均分子量5900、數目平均分子量1800、於式(13)之聚矽烷中以50莫耳%的比率含有S1構造單元、以50莫耳%的比率含有S2構造單元，兩末端具有矽烷醇基。合併式(13)之S1與S2之重覆單元的總數為約65個。)10.0g、六甲氧基甲基三聚氰胺2.50g及吡啶鎓－對甲苯磺酸0.125g，形成10.0質量%溶液。繼而，使用孔徑0.2μm之聚乙烯製微過濾膜過濾，調製下層膜形成組成物的溶液。
實施例5
於丙二醇單甲基醚乙酸酯114.5g中加入以式(20)： 之單元構造所構成的聚矽烷化合物SI－4020(大阪Gas Chemical(股)製、重量平均分子量5500、數目平均分子量1900、於式(20)之聚矽烷中以50莫耳%的比率含有S1構造單元、以50莫耳%的比率含有S2構造單元，兩末端具有矽烷醇基。式(20)之S1與S2之重覆單元的總數為約70個。)10.0g、四甲氧基甲基甘脲2.50g及吡啶鎓－對甲苯磺酸0.125g，形成10.0質量%溶液。繼而，使用孔徑0.2μm之聚乙烯製微過濾膜過濾，調製下層膜形成組成物的溶液。
比較例1
於丙二醇單甲基醚乙酸酯114.5g中加入由與在實施例5所使用之式(20)之聚矽烷(大阪Gas Chemical(股)製、商品名SI－4020、但重量平均分子量1900、數目平均分子量900、於式(20)之聚矽烷中以50莫耳%的比率含有S1構造單元、以50莫耳%的比率含有S2構造單元，兩末端具有矽烷醇基。式(20)之S1與S2的反覆單元的總數為約24個。)10.0g、四甲氧基甲基甘脲2.50g及吡啶鎓－對甲苯磺酸0.125g，形成10.0質量%溶液。繼而，使用孔徑0.2μm之聚乙烯製微過濾膜過濾，調製下層膜形成組成物的溶液。
比較例2
於丙二醇單甲基醚乙酸酯114.5g中加入在實施例5所使用之式(20)之聚矽烷化合物(大阪Gas Chemical(股)製、商品名SI－4020、但重量平均分子量18300、數目平均分子量2300、於式(20)之聚矽烷中以50莫耳%的比率含有S1構造單元、以50莫耳%的比率含有S2構造單元，兩末端具有矽烷醇基。式(20)之S1與S2的反覆單元的總數為約234個。)10.0g、四甲氧基甲基甘脲2.50g及吡啶鎓－對甲苯磺酸0.125g，形成10.0質量%溶液。
但溶液為懸濁，且具有不溶於溶劑即丙二醇單甲基醚乙酸酯之不溶物。使用孔徑0.2μm之聚乙烯製微過濾膜而嘗試過濾，但過濾膜產生堵塞，無法調製下層膜形成組成物的溶液。此係因使用於比較例2之高分子量的聚矽烷化合物不溶解。
(對光阻劑溶劑之溶出試驗)
使實施例1~實施例5得到之下層膜形成組成物的溶液藉旋塗器，分別塗布於矽晶圓基板上。加熱板上，以205℃燒成1分鐘，形成下層膜(膜厚250nm)。將此等之下層膜浸漬於光阻劑組成物所使用之溶劑即乳酸乙酯及丙二醇單甲基醚中，確認出為不溶於其等之溶劑。
使於比較例1得到之下層膜形成組成物的溶液藉旋塗器，分別塗布於矽晶圓基板上。加熱板上，以240℃燒成1分鐘，形成下層膜(膜厚250nm)。將此等之下層膜浸漬於光阻劑組成物所使用之溶劑即乳酸乙酯及丙二醇單甲基醚乙酸酯中，確認出為不溶於其等之溶劑。因對光阻劑溶劑之溶出問題，在比較例1所使用的低分子量之聚矽烷係不能使用來作為用於本案發明之下層膜形成組成物。
(與光阻劑之摻混的試驗)
與前述同樣做法而從實施例1~實施例5得到之下層膜形成組成物的溶液分別於矽晶圓基板上形成下層膜(膜厚250nm)。於此等之下層膜上藉旋塗器塗布於光阻劑溶液(Sypre公司製、商品名APEX－E)。加熱板上，以90℃燒成1分鐘，而形成光阻劑。繼而，使光阻劑曝光後，曝光後在90℃下進行加熱1.5分鐘。使光阻劑顯像後，測定下層膜之膜厚，確認出不產生下層膜與光阻劑之摻混。
(光學參數之測定)
與前述同樣做法而從實施例1~實施例5得到之下層膜形成組成物的溶液分別於矽晶圓基板上形成下層膜(膜厚250nm)。繼而，藉橢圓分光計，測定下層膜在波長193nm的折射率(n值)及衰減係數(k值)。結果表示於表1中。
(乾蝕刻速度之試驗)
與前述同樣做法而從實施例1~實施例5得到之下層膜形成組成物的溶液分別於矽晶圓基板上形成下層膜(膜厚250nm)。繼而，使用日本Scientific製RIE系統ES401，在使用四氟甲烷(CF4 )及氧(O2 )作為乾蝕刻氣體的條件下，測定乾蝕刻速度(每單位時間之膜厚的減少量(nm/秒))。結果表示於表2中。表中之選擇比係表示使光阻劑GARS 8105 G1(富士照相膜Arch(股)製)的乾蝕刻速度為1.0時之由各實施例所形成之下層膜的蝕刻速度。
實施例1~實施例5得到之下層膜形成組成物係以光阻劑蝕刻時所使用的CF4 氣體條件，具有較光阻劑大1倍以上的蝕刻速率，且在本組成物之下所製膜之有機下層膜蝕刻時使用之O2 氧氣條件，具有較光阻劑遠小於1倍之蝕刻速率，具有良好的硬掩膜特性。

Claims (9)

  1. 一種微影用下層膜形成組成物，其係具有式(1)所示單位構造，且含有該末端上具有矽烷醇基的聚矽烷化合物，或具有式(1)及式(2)所示單位構造，且含有該末端上具有矽烷醇基的聚矽烷化合物、具有可與羥基進行反應的取代基之交聯性化合物、交聯觸媒及溶劑，在半導體裝置之製造的顯影步驟中被使用； (式中R1 係表示氫原子或碳原子數1乃至10之烷基，X表示碳原子數1乃至10之烷基、碳原子數1乃至10之烷氧基、碳原子數7乃至15之芳烷基、碳原子數6乃至14之芳基、碳原子數7乃至15之芳基氧烷基、羥基、碳原子數2乃至10之烯烴基、或碳原子數2乃至10之烷氧基烷基，n1 表示反覆單元之數目且為40乃至200，m表示1乃至5之整數，m為2乃至5時，X可為相同，亦可為相異) (式中R1 、X及m係與前述同意義，n1 及n2 表示反覆單元之數目且n1 及n2 均為1以上之整數，n1 +n2 表示40乃至200；R2 係表示氫原子或碳原子數1乃至10之烷基，A表示碳原子數1乃至10之伸烷基)。
  2. 一種微影用下層膜形成組成物，其特徵為該聚矽烷化合物為具有以式(3) (式中n1 表示反覆單元之數目且為40乃至200，R3 係表示碳數1乃至10之取代或未取代的烷基、取代或未取代之環烷基、或此等之組合)所示之單元構造的聚矽烷化合物，且含有該末端上具有矽烷醇基的聚矽烷化合物、具有可與羥基進行反應的取代基之交聯性化合物、交聯觸媒及溶劑，在半導體裝置之製造的顯影步驟中被使用。
  3. 如申請專利範圍第2項之微影用下層膜形成組成 物，其中該式(3)之聚矽烷化合物係含有以全R3 中20莫耳%以上的比率之作為取代或未取代之環烷基的R3 之化合物。
  4. 如申請專利範圍第1~3項中任一項之微影用下層膜形成組成物，其中該交聯性化合物係具有被羥甲基或烷氧基甲基所取代之氮原子2個以上之含氮化合物。
  5. 如申請專利範圍第1~3項中任一項之微影用下層膜形成組成物，其中該交聯觸媒為芳香族磺酸化合物。
  6. 如申請專利範圍第1~3項中任一項之微影用下層膜形成組成物，其中進一步含有光酸產生劑。
  7. 一種下層膜，其係使如申請專利範圍第1~6項中任一項之微影用下層膜形成組成物塗布於半導體裝置之製造中所使用的基板上，以150~250℃下進行0.5~2分鐘之燒成所形成者。
  8. 一種光阻圖型之形成方法，其係包含如下步驟且在半導體裝置之製造中所使用者：藉使如申請專利範圍第1~6項中任一項之微影用下層膜形成組成物塗布於半導體裝置之製造中所使用的基板上，再燒成而形成下層膜之步驟；於該下層膜之上形成光阻之層的步驟；使以該下層膜與該光阻之層所被覆的基板進行曝光之步驟；及曝光後進行顯像之步驟。
  9. 如申請專利範圍第8項之光阻圖型之形成方法，其中該曝光為使用ArF準分子雷射(波長193nm)來實施。
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