TWI234900B - Liquid fuel supplying type fuel cell - Google Patents

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Description

1234900 五、發明說明（1) 一、 【發明所屬之技術頷域】 本發明係關於以有機化合物作為燃料之液體燃料供給 型燃料電池。 二、 【先前技術】 固體高分子型燃料電池係以全氟磺酸膜等固體高分子 電解質膜為電解質，於該膜兩面接合燃料極、氧化劑極所 構成，於燃料極供給氫等燃料，於氧化劑極供給氧等氧化 劑，利用電化學反應發電之裝置。近年來以甲醇等有機化 合物用作燃料之燃料電池之研究開發極為活躍。該等燃料 電池有，將有機化合物重組為氫氣用作燃料者，或如直接 甲醇型燃料電池所代表之，不將有機化合物重組而直接供 給於燃料極者。其中後者之燃料電池因具直接供給有機液 體燃料於燃料極之構造，無需重組器等裝置。因而有，構 造可予簡化、裝置整體得以小型化之優點。又，相較於氫 氣、烴氣等氣體燃料，有機液體燃料具有安全性、攜帶性 優之特徵。如此，使用有機液體燃料之燃料電池將來可期 待搭載於行動電話、筆記本型個人電腦及PDA (個人數位助 理器）等小型可攜式設備。 直接曱醇型燃料電池於燃料極、氧化劑極各發生下述 反應式（1 )及（2 )之電化學反應。 燃料極·· CH3〇H + H2〇—C〇2 + 6H+ + 6e_ (1) 氧化劑極：〇2 + 4H+ + 4e_ — 2H2〇 (2) 於燃料極、氧化劑極設有載持觸媒物質之碳粒及固體
1234900 五、發明說明（2) 高分子電解質之混合體。一般，該混合體係塗布於作為燃 料氣體之擴散層的碳紙等電極基體上所構成。以該二電極 夾於高分子電解質膜，經熱壓合構成燃料電池。 該燃料電池中，供給於燃料極之甲醇，係通過電極中 之細孔抵達觸媒，如上述反應式（1 )，產生電子、氮離子 及二氧化碳。電子通過燃料極内之碳粒及固體電解質導出 於外部電路，經外部電路流入氧化劑極。 另一方面，氫離子通過燃料極中之固體高分子電解質 及配置於兩電極間之固體高分子電解質膜抵達氧化劑極。、 該氫離子與供給於氧化劑極之氧及經外 如上述反應式⑴產生水。結果，:卜 目燃料極流向氧化劑極，而輸出電力。 .供給於氧化劑極之氧化劑，一般係利用空氣中所含之 ( 乳非已知該空氣中氧之分壓愈高’燃料電池之電力愈高 升氧獻υ。為提高氧之分壓，有於燃料電池設置提 此乳分；膜模組之；議利文獻1)。但是，如 隨之對奴# 乳刀離膜模組之空間’ 用氧=載於小型設備造成困難。又，專利文獻2揭示使 虱嘬化膜供給富氧空氣於燃料電池 揭 該氧、、塗儿 、< 方法。但是，有關 z乳，辰化膜卻未見具體揭示。 1疋 [專利文獻1 ] 曰本專利特開2 0 0 1 -2 7 6 5 5 5號公報 [專利文獻2] 4寺開平1 -2 1 1 9 6 5號公報
1234900 五、發明說明（3) — " [非專利文獻1 ] 大界利行•加納健司•桑烟進著，「基礎電化與 第一版，化學同人（股），20〇0年9月，p.87〜95 予」’ 三、【發明内容】 ^ 鑒於上項實情，本發明之目的在提供構造簡單， 氧化劑極供給充足之氧的液體燃料供給型燃料電池。α ； 根據用以達成上述目的之本發明’可提供具備 角千貝，配置於該固體電解質膜之一面的燃料極， 固體電解質另一面的氧化劑極，以及用以將空氣導^二 化劑極之流路的液體燃料供給塑燃料電池，i牿二k虱 上述氧化劑極與上述流路之有含氧分離，5為：於 之材料的分離膜。 1虱刀離係數大於】 特徵：：提供液體燃料供給型燃料電池，其 配設以覆蓋上述氧化劑極表= 中上述分離膜係 料直ί ΐ =中，液體燃料供給型燃料電池係扑 電池俘)夜：：燃料極而發電之燃料電池。直“ ！液體燃 知液體燃料供給型嫩 +电池直接甲醇型燃料 y。離係數係透、科電池之-㉟。在此’本發明中 Γp。〆〜所表之值過係數為~、氮透過係數為p y離膜，且 值。氧/氮分離係數大於1夕& N2 "有使氧比氮 ，、數大於1之材料構成的 本發明之燃料電：通過之性質。 七向的空ϋ认— 因具上述分雜胳 π w 因此，可得高電力燃料電池
第8頁 二虱於氧化劑極。iL刀離M，可供給氧之分壓 1234900 五、發明說明（4) 又，本發明之燃料電池無需燃料電池本體以外之空間。因 而即使裝配於小型設備等時，亦能有效活用有限空間。 又，根據本發明可提供液體燃料供給型燃料電池，其 特徵為：上述液體燃料供給型燃料電池中，上述分離膜係 聚矽氧烷系高分子膜或聚醯亞胺系高分子膜。 以使氧比氮易於通過之上述材料為分離膜，藉由選擇 作用，燃料電池之電力即可提升。 又，根據本發明可提供液體燃料供給型燃料電池，其 特徵為：上述液體燃料供給型燃料電池中，上述分離膜係 聚有機石夕氧烧系南分子膜。 上述高分子膜兼具選擇性使氧及水蒸氣透過之性質。 因此，能供給高濃度氧於氧化劑極，同時將氧化劑極之過 剩水分排出，故可得發電安定且電力高之燃料電池。 又，根據本發明可提供液體燃料供給型燃料電池，其 特徵為：上述液體燃料供給型燃料電池中，上述分離膜含 氧/氮分離係數2以上的材料。 以此，即可獲致電力更高之燃料電池。 又，根據本發明可提供液體燃料供給型燃料電池，其 特徵為：上述液體燃料供給型燃料電池中，構成上述分離 膜的材料，其水蒸氣透過係數在〇 . 6 X 1 (T6立方公分（標準 溫壓）公分/平方公分•秒•公分汞柱以上。 選用如此之分離膜，即可有效去除氧化劑極之水分。 結果，氧化劑極之電極反應可有效進行，燃料電池乃得以 安定發電。在此，立方公分（標準溫壓）意指1大氣壓0 t時
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之氣體體積。 又 根據本發明可担似& 特徵Λ · !·、+、、—_ k 液體燃料供給型燃料電池，其 :::液供給型燃料電池中，供給於上述燃 使用兼具；}崔恶从 ^ 電池，適用於：動電話女ί性之燃料甲醇的本發明之燃料 攝影機、導航系統#弋：：：個人電腦、PDA、各種 備。 r k式音樂再生播放機等小型行動設 四
【實施方式】 電解ί匕圖上，心::：態之燃料電池1 °°的剖視圖。電極- D 係由燃料極102、氧化劑極108及固體高 刀。早貝膜1 1 4構成。燃料極1 0 2係由燃料極側集電體 104及燃料極側觸媒層106構成。氧化劑極1〇8係由氧化劑 極側市電體1 1 〇及氧化劑極側觸媒層丨丨2構成。燃料極側^ 電體104及氧化劑極側集電體11〇各有多數圖未示之細孔 氧化劑極側集電體11 〇之面中，於其設有氧化劑極側觸媒 層112之面的另一面設有分離膜33〇。
多數之電極-電解質結合體1 〇 1及分離膜3 3 〇係夾以燃 料極側隔板1 2 0及氧化劑極側隔板1 2 2並予層合，電連接 構成燃料電池疊。燃料極側隔板1 2 0與燃料極側集電體1 〇 之間設有流通燃料1 2 4之燃料用流路3 1 0。並於氧化劑極側 隔板1 2 2與燃料極側集電體1 0 4之間設有流通氧化劑1 2 6之 氧化劑用流路312。
第10頁 1234900 五、發明說明（6) 以上之燃料電池1 0 〇，係通過燃料用流路3丨〇供給燃料 1 2 4於電極-電解質結合體1 〇 1之燃料極1 〇 2。燃料1 2 4通過 燃料極側集電體1 0 4之細孔抵達燃料極側觸媒層丨〇 6，供用 於上述反應式（1)之反應。結果，產生氫離子、電子及二 氧化碳。氫離子通過固體高分子電解質膜丨丨4移往氧化劑 極1 0 8。而電子則經由燃料極側集電體1 〇 4及外部電路移往 氧化劑極1 0 8。 另一方面’空氣等氧化劑1 2 6通過氧化劑用流路3 1 2及 分離膜33 0，供給於電極-電解質結合體丨之氧化劑極 1 〇 8。含於氧化劑1 2 6之氧與如上產生於燃料極丨〇 2移往氧 化劑極1 0 8之氫離子及電子如上述反應式（2 )反應產生水。 如此，因電子自燃料極往氧化劑極流經外部電路即可得電 力。 在此S離膜3 3 0係使用氧容易通過，而氮分子難以通 過之膜。藉此，流經氧化劑用流路3 1 2之氧化劑丨2 6因通過 分離膜33 0，氧化劑126中之氧濃度提高。結果，燃料電池 1 〇 〇之電力即提升。分離膜3 3 〇係用氧/氮分離係數大於1 者，2以上者更佳。 滿足如上條件之膜有例如聚矽氧烷系高分子膜、聚醯 亞胺系高分子膜等。聚矽氧烷系高分子有例如D〇w Corning公司製iSiUstic (註冊商標）、Bayer公司製之 Si lopren (註冊商標）等聚二甲基矽氧烷、聚二乙基石夕氧 院' 聚二苯基矽氧烷等聚有機矽氧烷系高分子。該等材料 可由已知方法，例如溶膠—凝膠法、乾濕式成膜法、
第11頁 1234900 五、發明說明（7) 1 成膜法、聚合物溶液塗布法等成膜。又，亦 < 混合上述以 外之材料例如，含氟材料而成複合膜。藉此，可得機械強 度高之分離膜3 3 0。而聚醯亞胺系高分子3膜則玎用例如， To ray-DuPont公司製之K apt on (註冊商样)'、宇部興產公 司之U p i 1 e X (註冊商標）等。 至於分離膜330之厚度，為選擇性使氧透過，以0·〇1 微米以上為佳，〇· 1微米以上更佳。而為保持氧化劑126之 適當通過效率，上限則以1微米以下為佳。 而聚矽氧烷系高分子膜厚度低則有時強度不足。此時 為補足強度，可於例如聚四氟乙稀等含氟材料之多孔膜上 塗布聚矽氧烷系高分子，以製作分離膜3 3 0。 液體燃料供給型燃料電池中，因燃料係用有機化合物 之水溶液，有大量水分自燃料極1 〇 2側移往氧化劑極1 0 8 ° 並且，於氧化劑極1 0 8如上述反應式（2 )反應產生水分子。 為此’有必要將氧化劑極1 〇 8側之該水分排出電池外 口 而分離膜3 3 0係以兼具水分子容易通過之性質為佳。表1列 有氧/氮分離係數超過1之材料的氧、氮及水蒸氣之透過係 數0
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五、發明說明（8) [表1] 透過係數 (立方公分(標準溫壓)公分/平方公分•秒· 公分汞枝） 氡 氮 水蒸氣 聚矽氧烷系 6χ1〇-8 3χ10·δ 4x106 裝醯亞胺象 ΙχΙΟ·11 <1x1011 6χ10·δ 聚破骑系 lxl〇*8^ 5χ10·9 2 至 3χ10·9 厚度在上述範圍之分離膜3 3 0因以下裡： I迎田’該材料之 水蒸氣透過係數Pw以滿足下式（1 )為佳。
Pw -〇. 6 X 10-6立方公分（標準溫壓）公 分汞枉(1) 卞万A刀•秒•公 值可攜式設備所需電流約為5 0 0毫安培，為確保該電流 迅’自氧化劑極之水蒸氣透過速度即須在6 X 1 〇-3立方公分 "^準溫壓）公分/平方公分•秒•公分汞柱以上。 在此，以分離膜每單位面積的水蒸氣透過量為Qw，分 嗎兩面之壓力差為Δρ，分離膜之厚度為t時，下式（2)成 立。 Λ / w · Δρ/t (2) ^用於可攜式設備之燃料電池，因以鼓風機等吹送空 氣厶P值約為0 · 1大氣壓左右。而水蒸氣之透過速度可由
Pw/t表示。 ” 因，μ* ^ ^ #準温Μ)公分/ u此，為確保Pw/t - 6 X ΙΟ-3立方公分（标十 平方公八 a . a#Pw^0.6x ! n R A刀•秒•公分汞柱，必須滿足t二1微氺 v ^ ^ 1 (l·6立士 a \ .公分汞柱， 方公分（標準溫壓）公分/平方公分•秒
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亦即式（1)。參照表1 ，則 系。因此，基於如此觀點 佳。 滿足式（1 )之材料唯有聚矽氧烷 ’以選用聚矽氧烷系高分子為 空氣中所含氧濃度係約2 1 … ，、·Μ， 、V w丄 明 1 貝/〇 3 膜3 3 0即可提高氧濃度至4〇體積％左右。 m 開燃料極102及氧化劑極 高分子電^有^=間移動氣離子之功能。因此，固體 化學上離子導電性高之膜為佳。並以 瞑114之材料1強度南者為佳。構成固體高分子電解質 強酸基4基等以二含續酸基、相基、膦酸基、膦基等 燃料集電n等極性基之有機高分子為佳。 基體側；金屬、發泡金屬等多孔性 料或疏水性被覆材：主4之表面亦可施以親水性被覆材 燃料極1。2之觸= 金，铑、#、 某有例如鉑、鉑與釕、金、銖等之合 鑭、總、等鋼另餓、釘、銖、金、銀、錄、錄、裡、 燃料極1 0 2之觸媒 方面，氧化劑極1 0 8之觸媒可用如同 氧化劑極1 0 8之鎞f*，可用上述例示物質。而燃料極1 0 2及 載持觸媒之碳^可二相同或不同者。 標，電氣化學工掌=如乙块黑(Denka Biack (註冊商 墨化石山發 山 系々司製）、XC72(VUIcan公司製）等）、石 0. 〇 ! $ η . ，、本s 、碳奈米角等。碳粒之粒徑係例如 主G·1被米，〇.〇2至〇.06微米為較佳。
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本貝知形恶有關之燃料電池 醢、-甲舯堃士 n ^燃枓可用例如甲醇、 子一甲崎荨有機液體燃料。 本實施形態之燃料電池丨00的 可如下製作。 、作方法無特殊限制 乙 首先’載持觸媒於碳粒。該過 in_ _ m 法為之。豆^ α杠可依一般所用之浸渗 標，DuPont公司之囡妒古八工+ wNailon( δ主冊商 成㈣德，，ν 问刀？電解質粒子分散於溶劑 涂布德 之塗布於基體’經乾燥可得觸媒層。糊狀物
ηι:所用含氟樹脂之加熱溫度及加熱時間加 …’衣作燃料極1 〇 2或氧化劑極1 〇 8 〇 固體高分子電解質膜114可隨所用材料以適當方法製 作。例如，將有機高分子材料溶解或分散於溶劑成液體， 澆鑄於聚四氟乙烯等剝離板等之上乾燥而得。 广將如上製作之固體高分子電解質膜114夾於燃料極1〇2 及氧化劑極1 0 8間，熱壓得電極—電解質結合體。此時，兩 電極設有觸媒之面與固體高分子電解質膜丨14相接觸。
分離膜3 3 0及氧化劑極側集電體丨丨〇可由例如合成橡膠 系、氯乙稀系、環氧系、氨酯系黏合劑等接合。在此，分 離膜3 3 0表面若全塗布以黏合劑，則分離膜3 3 〇之透氧性能 下降或受損。因而黏合劑係塗布於氧化劑極側集電體丨1 〇 表面。氧化劑極侧集電體11 〇因係多孔性構件，如第2圖其 表面並不平滑而有凹凸。因此，以黏合劑塗布於氧化劑極 側集電體11 0表面，即可於分離膜3 3 〇表面確保無黏合劑塗 布之區域，同時將分離膜3 3 〇與氧化劑極側集電體丨丨〇固
第15頁 1234900 五、發明說明（11) 疋。因而分離膜3 3 0之透氧性得以轉保。 又’亦可不用黏合劑，加熱分離膜3 3 〇藉熱熔合將分 離膜3 3 0與氧化劑極側集電體1丨〇固定。 本實施形態係就分離膜3 3 0如第i圖設置成鄰接集電體 之構造作說明，但不限於此。亦可例如，於氧化劑用流路 3 1 2之起點附近，設分離膜以塞於流路，提高流入氧化劑 用流路3 1 2之氧化劑1 2 6中的氧濃度。 (實施例1 ) 以下參照第1圖說明本實施例。本實施例係於氧化劑 極108配有聚二曱基矽氧烷的分離膜33〇之燃料電池。 第1圖中’燃料極側觸媒層丨〇 6及氧化劑極側觸媒層 1 1 2所含之觸媒係用，碳微粒（Denka Biack ;電氣化學公 司製）上載持重量比5 〇 %之粒徑3至5奈米之鉑（p t) _釕（Ru ) 合金之觸媒載持碳微粒。而合金組成係5〇原子％之“，合 金與碳微粉之重量比為1 : 1。加該觸媒載持碳微粒1克於 Ald/ich Chemical公司製5重量％Naf i〇n溶液18毫升，於 50 t以>超音波混合機混合3小時成觸媒糊。將該糊用網印 法以2毫克/平方公分塗布於經聚四氟乙烯作拒水處理之碳 紙（Toray製：TGP-H-120)上，於12(rc乾燥得燃料極1〇2及 氧化劑極1 0 8。 其次，對一片固體高分子電解質膜114(1)111)〇111；公司掣 Naf1〇n(註冊商標），膜厚150微米），於12〇。〇述所得之辦^ 料極1 0 2及氧化劑極1 〇 8，製作單元電池。 塗布合成橡膠系黏合劑於氧化劑極側集電體丨丨〇表
第16頁 1234900 五、發明說明（12) ，，配置分離膜3 3 0於塗布面，黏合氧化劑極側集電體丨1 〇 分離膜330。分離膜3 3 0之材料係D〇w c〇rning公司製之 lUstlCj註冊商標），分離膜3 3 0之厚度為〇.1微米。 以2笔升/分知供給1 〇 %甲醇水溶液於電池之燃料極， 可觀測到開路電壓〇·9伏特，短路電流〇· 3〇安培/平方公 分。 (實施例2) 本貫施例係於氧化劑極丨〇 8配有聚醯亞胺系材料的分 離膜3 3 0之燃料電池。分離膜33〇係用T〇ray —“以肘公司制 之KaPt〇n(註冊商標，厚度7·5微米）。其它構造與實施例; 之燃料電池同。 、 以2宅升/分鐘供給丨〇%曱醇水溶液於電池之燁料 可觀測到開路電壓〇. 9伏特，短路電流〇. 25安培/平方公 分0 (比較例） +本比較例之燃料電池係上述實施例之燃料電池 膜3 3 0以外而構成，其它構造與實施例同。以2毫升二刀 ί、、、，α 1 0 /。甲g子水洛液於該燃料電池之燃料極，可門 放電壓UJM寺，短路電流〇·1〇安培/平方公分。硯相開 可見具靶例1、2及比較例之燃料電池依該順，每 例之燃料電池的電力特牲優於比較例之燃料電池。二轭 由於實施例之燃料電池的分離膜3 3 0，得以供給氧、、曲疮應」系 之氧化劑。尤以實施例丨之燃料電池，其電力為比二又问 料電池之1 · 5倍。此應係由於具備聚矽氧烷系燃 π <分離
1234900 五、發明說明（13) 膜3 3 0，可供給含高濃度氧之空氣於氧化劑極，同時可自 氧化劑極高效率去除過剩水分，結果氧化劑極之化學反應 付以順利進彳于之故。 如以上說明，因設有氧/氮分離係數大於1之材料，即 可提供能供給充足之氧於氧化劑極的液體燃料供給型燃料 電池。
第18頁 1234900 圖式簡單說明 五、【圖式簡單說明】 第1圖係本發明之實施形態有關之燃料電池的構造示 意圖。 第2圖係本發明之實施形態有關之燃料電池的構造示 意圖。 元件符號說明： 1 0 0燃料電池 1 01電極-電解質結合體 1 0 2燃料極 1 0 4燃料極側集電體 1 0 6燃料極侧觸媒層 1 0 8氧化劑極 1 1 0氧化劑極側集電體 1 1 2氧化劑極側觸媒層 1 1 4固體高分子電解質膜 1 2 0燃料極側隔板 1 2 2 氧化劑極側隔板 1 2 4燃料 1 2 6氧化劑 3 1 0燃料用流路 3 1 2氧化劑用流路 3 3 0分離膜 3 3 1黏合劑
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Claims (1)

  1. 案號 92125966 修正 附件: 申請專利範圍 1 . 一種液體燃料供給型燃料電池，具備固體高分子電 解質膜，配置於該固體高分子電解質膜之一面的燃料極， 配置於該固體高分子電解質膜另一面的氧化劑極，以及用 以將空氣導至該氧化劑極之流路，其特徵為：上述氧化劑 極與上述流路之間設有含氧/氮分離係數大於1之材料的分 離膜。 2. 如申請專利範圍第1項之液體燃料供給型燃料電 池，其中上述分離膜係配設成覆蓋於上述氧化劑極表面。 3. 如申請專利範圍第1或2項之液體燃料供給型燃料電 池，其中上述分離膜係聚矽氧烷系高分子膜或聚醯亞胺系 高分子膜。 4. 如申請專利範圍第1或2項之液體燃料供給型燃料電 池，其中上述分離膜係聚有機矽氧烷系高分子膜。 5. 如申請專利範圍第1或2項之液體燃料供給型燃料電 池，其中上述分離膜含氧/氮分離係數大於2之材料。 6. 如申請專利範圍第1或2項之液體燃料供給型燃料電 池，其中構成上述分離膜之材料的水蒸氣透過係數在0. 6 X 1 立方公分（標準溫壓）公分/平方公分•秒•公分汞柱 以上。 7. 如申請專利範圍第1或2項之液體燃料供給型燃料電 池，其中供給於上述燃料極之液體燃料係曱醇。
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