TW497104B - Aluminum composite material, aluminum composite powder and its manufacturing method, spent fuel storage member and its manufacturing method - Google Patents
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Description
497104 A7 B7 五、發明説明(1 ) 【發明之所屬技術領域】 本發明係關於燃燒結束並使用後之核燃料集合體進行收 谷、貯藏,而可使用於構成桶罐或齒條之使用後的燃料貯 藏部件之材料或其製造方法,又,關於藉由如此之材料所 製造的使用後之燃料辟藏部件。 【習知技術】 在核燃料回收<終期而燃燒結束無法使用之核燃料集合 體明爲使用後I核燃料。現在,此使用後之核燃料係至再 處理於貯藏設施中貯藏管理。例如,在燃燒池之貯藏方式 中,在池内沈入一角管成束之SUS齒條,於此角管内收容 使用後之燃料集合體,俾滿足冷卻效果、遮蔽效果、未臨 界性等之要求。 角 可增加使用後之燃料集合體 近年,構成齒條之角管,乃開始使用於不銹鋼材添加硼 者。若使用如此之角管,可省略配置於角管間之中子吸收 材,故可埋設角管間之間隙。因此,插入於池之坑内的 管根數會增加,基於此理由 的收容數。 【發明欲解決之課題】 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 如此之角管可適用於桶罐、橫型桶倉、池、板等之各種 貯藏方式,但,即使構成齒條其應生產之根數亦很多,故 還要可有效生產角管之技術。又,因必須確實吸收產生自 使用後之燃料集合體的中子,故要求角管之構造要有高的 健全性。 又,角管係使用於貯藏使用後之燃料集合體時之物件,
圍 使 化 粒 阻 分 以 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 方 收 、發明説明(2 已知除了涊角皆之齒條外尚有平板式之齒條 如此之平板式齒條中亦要$古 ^ 文在 性。 曲馀中吓要求有效的生產性及構造.之健全 加壓水型爐(PWR: Pressurized Water Reactor ) ^賤燃料集合體因其重量很大,收容此之齒條乃要 '、有更大的強度。本發明係關於-用以收容如此使用後 3料集合體的材料或其製造方法、丨、使用後之燃料辟 臧*邵件。 【用以解決課題之手段】 _爲達成上述目的’ _種銘複合粉末,根據中請專利範 弟1員I鋁複合粉末係,使用機械合金化,對於鋁基質 -經機械合金化粉碎之中子吸收材、與、由氧化物、氮 物、碳化物、或硼化物所構成之第三粒子分散。 鋁基質中所分散的中子吸收材係阻礙其結晶粒界中之 動,強化材料般進行作用。由氧化物等所構成之第三 子,係藉由分散於鋁基質中,更促進結晶粒子滑動之 礙,其結果,可進一步提高材料之強度。又,此時,所 散I第三粒子的添加量宜爲重量%以上3〇重量❶/〇 下’進一步,宜以铭基質中之第三粒子的平均粒徑爲0.01 vm以上1〇 以下之方式添加第三粒子。 繼而’於上述無複合粉末中,其中子吸收材之添加量宜 爲1重量%以上2 0重量❶/。以下,所添加之粉末中子吸收材 的平均粒徑宜爲〇·〇1 以上1〇〇 以下。 又’根據申請專利範圍第6項之鋁複合粉末之製造 法,係包括如下步驟:將作爲基質材之鋁粉末、中子吸 5- 本紙張尺度適用中國國家榡準(CNS ) Μ規格(21〇χ297公|
(請先閱讀背面之注意事項再填寫本百C
經濟部中央榡隼局員工消費合作杜印製 ^7104 A7 一 —__B7_ 五、發明説明(3 ) 一 材、與由氧化物、氮化物、碳化物、或硼化物所構成之第 三粒子進行混合;將該混合粉末機械合金化,以使粉碎於 铭基質中之中子吸收材及第三粒子分散。 藉由實施機械合金化,鋁被敲碎同時並折疊,成爲爲平 狀。又’ B等之中子吸收材亦藉機械合金化被粉碎成微 細’在為平化之無基質中被均一分散。最後,此等爲平粒 子會結合而呈一般之粒子狀。藉此,阻礙鋁之結晶滑動, 可得到充分的強度,但在本發明中,進一步微細粉碎由氧 化物等所構成的第三粒子而分散於鋁基質中。經分散之第 一粒子認爲係促進結晶滑動之阻礙。如此所製造之無複合 粉末可得到非常大的強度。 又’根據申請專利範圍第7項之鋁複合粉末之製造方 法’係包括如下步驟:於鋁粉末之表面預先形成氧化皮 膜;以機械合金化,使形成於鋁粉末表面之氧化皮膜混入 於複合粉末中作爲氧化物。 使用氧化物作爲第三粒子時,並非另外添加該氧化物, 而於銘粉末表面預先形成氧化皮膜,在機械合金化時,剝 離粉碎此氧化皮膜而分散於基質中作爲第三粒子。若如 此’可省略製作第三粒子之麻煩或添加此之步驟,鋁複合 粉末之製造變成很容易。 根據申請專利範圍第8凟之鋁複合材料,係於鋁基質中 含有中子吸收材、與、由氧化物、氮化物、碳化物、或硼 化物所構成之第三元素。如上述般,於鋁基質中均一分散 微細的中子吸收材、與第三粒子,此等可阻礙鋁粒界之滑 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) -----」----衣-- (請先閱讀背面之注意事寫本頁) 訂 ··線 497104 經濟部中央標準局員工消費合作社印策 A7 B7 i、發明説明(4 ) 動,並提高母材之強度。藉由燒結如此之鋁基質粉末,俾 #材料中會有中子吸收材及第三元素,故可急速提昇其強 度。又,在前述燒結中,包括常壓燒結、眞空燒結、及放 電燒結等之各種燒結,進一步進行預備成形作爲燒結之前 步驟亦無妨。又,如此t鋁複合材料係可使用於收容使用 後燃料集合體之籃子。此籃子例如使角管集合之構造、或 板材交互組合之構造。 又,在上述鋁複合材料中,第三粒子之含量宜爲〇1重 量%以上3 0重量%以下,其平均粒徑爲〇〇1 以上」1〇 以下。進一步,中子吸收材之含量宜爲J重量%以上2 〇重 量%以下。所添加之粉末狀中子吸收材的平均粒徑若爲 〇·〇1 "m以上100 以下。可得到更佳之結果。又,有關 此等理由,於下述實施形態中説明。 根據申請專利範圍第1 3項之使用後之燃料貯藏部件的 製造方法,係製造一用於使用後之燃料貯藏的部件中,包 含如下步驟:使鋁粉末、中性吸收材粉末、及、由含氧化 物、氮化物、碳化物、或硼化物之第三元素進行混合之步 驟;上述混合粉末預備成形之步驟:使預備成形體裝罐之 步驟··燒結經裝罐之預備成形體的步驟。 首先,混合鋁粉末、中子吸收材粉末及第三粒子而預備 成形該混合粉末。藉由預備成形,可減少成形密度之參差 不齊。繼而,此預備成形體裝罐,實施燒結處理·。藉此, 使用後燃料貯藏部件前之鋼胚乃完成。又,取出罐内之鋼 胚,進行罐之外削及端面削。燒結宜藉熱壓或熱間靜水壓 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210>< 297公釐) -----」----^批衣丨丨 (請先閲讀背面之注意事填寫本頁) 訂 ·線 ”/iU4 、發明説明(5 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 ,:法(HIP : Hot Isostatic Press),除此外,亦可使用 Ήιρ ,常壓燒結法等n用後燃料貯藏部件可舉例如構成 藍子<角管或構成平板式齒條之板狀部件。 據申請專利範圍第15項之使用後之燃料貯藏部件的 =迈方法,係製造一用於使用後之燃料貯藏的部件中,包 含如下步驟··使鋁粉末、中性吸收材粉末、及、由含氧= 物、氮化物、碳化物、或硼化物之第三元素進行混合之步 驟;使上述混合粉末進行常壓燒結或眞空燒結之步驟。 如此,省略上述裝罐而可進行常壓燒結或眞空燒結充 4略裝罐’ f壓燒結式眞空燒結後,不須外削等之機械办 ^即可。因此,鋼胚之製造變得容易。眞空燒結宜爲眞 熱壓。此外,亦可使用眞空擬111?等。又,以眞空熱壓 仃前述燒結,可以廉價製造高品質之使用後燃料貯藏 件〇 又,根據申請專利範圍第17項之使用後燃料貯藏部 的製造方法,係製造一用於使用後之燃料貯藏的部件中, 包含如下步驟:使鋁粉末與中性吸收材粉末混合之步驟; 以冷間靜水壓成形法形成預備成形體之步驟,使預備成形 體進行放電燒結之步驟。 y /藉由放電燒結預備成形體,可比一般之燒結更短時間 行^0結。因此,可有效率地進行使用後燃料貯藏部件之 造。又,省略裝罐,故不須外削等之機械加工,可廉價 製造使用後燃料貯藏部件。此處,在放電燒結前宜使用 電電漿燒結。藉放電電漿燒結產生之能量可除去鋁之不 若 空 進 件 進 製 地 放 請 ka 閱 讀 背 事 項i f - 寫遗 本衣 頁 訂 % -8 - 497104 五、發明説明(6 經濟部中央標隼局員工消費合作社印製 體皮膜,可進行良好的燒結。又,放電浆燒結 使 用熱電漿燒結等。 T 了使 製專:範圍第Μ项之使用後之燃料貯藏部件的 管之板材的步驟—步包含讀出成形法形成角管或構成角 、步驟。又,根據申請專利範圍第20项之使用 =料:藏部件的製造方法中,進—步包含藉押出成形 法形成-插人於使用後之燃料導?丨管的棒體之步驟。如 此二出以上述方法所製造之鋼胚,可很容易製造使用後 疋燃料貯藏部件即角管或棒體…角管係可藉抽出直接 成形’亦可抽出板材後焊接成形。 ,又,、根據申請專利範圍第21項之使用後燃料辟部件的 製造万法,係在使用後燃料貯藏部件之製造方法中,進一 步’於上述混合中使用機械合金化。機械合金化可使用例 如各種球研磨。藉球研磨,㈣末逐漸被折#,成爲平粒 子。又’中子吸收材及第三粒子係被球研磨粉碎而比初期 疋平均粒徑還更小,並一面陷入鋁基質中一面分散〆炊 後,ΜΑ後,爲平粒子最後成爲含有中子吸收材及第三粒 :之粒乎。若如此,可微細且均一地分散中子吸收材,提 南使用後之燃料貯藏部件的機械強度。 【發明之實施形態】 以下參肖圖面詳細說明|關本發明之銘複合粉末及其 製造方法、鋁複合材料、使用後之燃料貯藏部件及其製造 方法。又,本發明不限於此實施形態。
訂 線 -9 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210x 297公釐) A7 經濟部中央樣準局員工消費合作社印製
497104 A7 B7 五、發明説明(8 ) 用於第三粒子之氧化物可舉例A1203、Zr〇2、Si〇2、 MgO、Ti〇2、Cr203。氮化物可使用例如Si3N4、BN。又, 碳化物可使用SiC、W C、Cr3C2,硼化物可使用如ΖγΒ2。 又,所使用之第三粒子不限於此處所例示者,此以外者依 需要可適當選擇。 又,可使用之Α1或Α1合金粉末係純A1 ( JIS Ιχχχ系)、 Al-Cu 系鋁合金(JIS 2xxx 系)、Al-Mg 系鋁合金(JIS 5xxx 系)、Al-Mg-Si系銘合金(JIS 6xxx系)、Al-Zn-Mg系銘合金 (JTS 7xxx系)、Al-Fe系錯合金(Fe含有率爲1〜10重量%) 外,尚有如Al-Mn系鋁合金(JIS 3xxx系)等,可依照強 度、延展性、加工性、耐熱性等之必要的特性而進行選 擇。 又,於此等之A1或A1合金係使用一擁有均一且微細的 組織之急冷凝固粉。用以得到此急冷凝固粉之急冷凝固法 可採用單輥法、雙輥法、空氣霧化或氣體霧化等之霧化法 的公知技術。以如此之急冷凝固法而得到之A1合金粉末 宜使用平均粒徑爲5〜150 a m者。 經濟部中央標隼局員工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事\^填寫本頁) 其理由係平均粒徑爲5 " m以下,因微粉,各粒子會凝 集’故結果會成爲很大粒子塊,及,以霧化法產生之製造 界限(必須均分微細的粉末’粉末製造良率會極端惡化, 成本急速增加),若平均粒徑超過15〇 ,因急速冷卻凝 固會消失等之霧化法造成的製造界限、及、微細的添加粒 子之均一混合會很困難。最佳之平均粒徑爲5〇〜12〇 。 急冷凝固之急冷速度爲102°C/sec以上,宜爲i〇PC/sec以 -11 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) 497104 A7 B7 五、發明説明(9 ) 另外與A1或A1合金粉末混合之b或B化合物,係具有 特別高速中子的吸收能很大之特徵。又,本發明可使用之 適當B化合物有ic、b2〇3等。其中,b4c係每單位量之b 含量很多,以少量添加即可得到很大的中小吸收能,尚且 尤其適宜作爲對非常高硬度之構造材的添加粒子。 又,第三粒子係由碳化物、氮化物、碳化物或硼化物所 構成’但含有此等以外之粒子亦無妨。例如用以賦予高強 度性之添加元素亦可混入Z r、T i等。 繼而,以上述調配比率投入之原料粉末藉碾壓研磨機進 行有機合金化(MA : Mechanical Alloying )。又,除環壓研 磨機外’可使用一般之轉動研磨或搖動研磨。以ΜΑ,A1 粉末或A1合金粉末會被球押碎且折疊而扁平化。藉μα處 理’ Β或Β化合物及第三粒子會被微細粉碎而均一地陷入 Α1基質中。又,此等之扁平粒子μα後,會成爲含有A1 或A1合金及第三粒子之一般粒子形狀。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁} 如此’添加第三粒子且實施MA處理,可迅速提高材料 強度。具體上,使用一般之混合裝置(例如交互迴轉混合 機或V混合機等)而混合,比燒結形成之材料更可提高其 強度至3倍。又,使具有高硬度之β或β化合物微細且均 一地分散基質中,藉此可防止B之凝集,故提高押出性。 因此,於押出用之模頭的磨耗降低亦有效果。 又’當第二粒子之添加時,預先氧化處理A1粉末或A1 合金粉末而於其粒子表面形成氧化皮膜,在上述MA步驟 -12- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公慶) 經濟部中央標準局員工消费合作社印製 497104 A7 B7 五、發明説明(1〇 ) 中,該氧化皮膜微細粉碎,分散於A1基質中。A1粉末或 A1合金粉末之氧化處理係於大氣中加熱處理原料粉末。 將A1粉末或A1合金粉末裝入加熱容器,以400〜500°C加熱 並攪拌。此進行數小時,俾於A1粉末或A1合金粉末表面 形成充分的氧化皮膜。 (實施形態2 ) 圖1係表示使用後之燃料貯藏部件即角管的斷面圖。此 角管1係斷面爲正方形,由實施形態1所製造之A1合金所 構成。圖2表示圖1所示之角管的製造方法流程圖。首 先,以實施形態1所示之方法製成A1合金粉末(步驟 5201) 〇 繼而,將複合粉末裝入橡膠容器内而抽眞空10_2 Torr 後,以氣密膠帶眞空封入,藉CIP ( Cold Isostatic Press )於 常溫從全方向均一地施加高壓,進行預備成形(步驟 5202) 。CIP之成形壓力爲100 MPa〜200 MPa。藉CIP處 理,粉狀體之體積約減少2成,其預備成形體之直徑爲600 mm,長度爲1500 mm。又,藉CIP從全方向均一地施加壓 力,可得到成形密度很少參差不齊之高密度成形品。 然後,將預備成形體眞空封入A1罐(A1合金無接缝罐: JIS 6063 )。罐内抽眞空至10·4 Torr,昇溫至300°C (步驟 S203 )。在此除氣步驟除去罐内之氣體成分及水分。其次 之步驟中,以HIP (Hot Isostatic Press)使眞空除氣之成形 品進行再成形(步驟S204)。HIP之成形條件係溫度 400〜450°C,時間30 sec,壓力6000 ton,成形品之直徑爲 -13- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) •裝· 訂 497104 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 ____B7五、發明説明(11 ) 400 mm 〇 其後,爲除去罐,以機械加工實施外削、端面削(步驟 S205 ) ’使用端孔押出機而熱間押出該鋼胚(步驟S2〇6 )。 此時之押出條件係加熱溫度爲500〜52〇°C,押出速度爲5 m/min。又,此條件依B之含量可適當變更。 再者,押出成形後,實施抗於矯正(步驟S2〇7),同時並 切斷非常邵及評估部,形成製品(步驟S2〇8 )。所完成之角 管1如圖1所示’斷面之一邊爲162 mm,内側爲151 mm之 四角形狀。 又,在上例中,於押出機使用端孔押出(適於壓縮率高 且麵等之軟質材複雜形狀押出),但不限於此。例如,亦 可採用固定或移動心軸方式。又,除直接押出外,亦可進 行靜水壓押出,在當事者之可能範圍可適當選擇。進一 步,使用上述HIP,可進行近網狀成形(nearnetshape), 但,鐘於其後具有押出步驟,代替此而即使使用擬Hlp亦 可確保充分的精度。具體上,於朝一軸方向進行壓軸之模 具内裝入壓力傳達媒體即陶瓷粒狀體,再進行燒結。藉此 方法亦可製造良好的角管1。 又,取代上述HIP,而亦可使用熱壓。熱壓係加熱耐熱 型而在一軸加熱下進行燒結之方法。上述之情形,熱壓係 將預備成形體而封入罐中而眞空除氣後,在4〇〇〜45〇。〇之 溫度加熱10〜30 sec,在6000 ton之壓力條件下進行。其後 具有押出步驟,故即使以熱壓亦可製作充分品質的鋼胚, 但’鋼胚之大小以其他之條件燒結狀態不佳時,只要使用 -14- -----一 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210X 297公竣) -Ϊ------ (請先閲讀背面之注意事^填寫本頁)
*1T ·線 497104 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7____五、發明説明(12 ) Η I P即可。熱壓之優點在於生產性佳,便宜。進一步,熱 壓外尚有常壓燒結法。又,亦可省略上述C IP。此情形係 可省略裝入橡膠容器之麻煩等,故很容易製造角管。 (實施形態3 ) 圖3係表示本發明實施形態3之角管1製造方法的流程 圖。此角管1之製造方法如同圖所示係使用眞空熱屢(眞 空熱壓步驟;S303 )以取代上述罐封入及眞空加熱除氣(步 驟S203 )、HIP (步驟S204)、外削及端面削(步驟S205 )。 其他之步驟係與上述實施形態2略相同,故省略其説明 (步驟 S301 〜S302、S304〜S306)。 圖4係表示用於角管之製造方法的眞空熱壓裝置構成 圖。此眞空熱壓裝置1 〇係包括:模頭i 1、設於模頭1 1内 面之模頭環1 2、基座1 3、沖頭1 4。此等任一者均爲石累 製。由模頭環1 2、基座1 3及沖頭1 4所構成之成形室内, 係插入於c ip步驟所製作之預設成形體p。模頭之周固 配置有加熱用之石墨加熱器1 5。 又,模頭環1 2、基座丨3及沖頭i 4等係被收容於眞空容 器16内。眞空容器16中安裝有抽眞空用之泵”。前=沖 頭丨4係被設於眞空容器16上部之油壓唧筒“所驅動。前 述模頭U内侧設有模頭環12係爲於加壓後易於拔 胚。又,模頭U内徑爲直徑350 mm左右。又,實際進行 熱壓時,係可於滑動部位塗布或喷霧潤滑材。潤滑二可= 用具有極優潤滑性能之BN (B〇r〇n Nitride)。又,在上^ 例示單側押法,但亦可使用兩側押法或浮動法。 处·、 -15- 本紙張尺度適财酬家剩1 ( cnsTT^:(2h)X 297:^ C請先閑讀背面之注意事項再填寫本頁} 裴 、π 線 497104 A7
進订^之熱押係首先於模頭1 1内塗布潤滑材後插入預 :成T二P ’從其上安裝沖頭1 4。其次,將眞空容器16 ㈤抽眞工至特疋壓力,同時並藉石墨加熱器”使室内昇 溫至400〜50CTC。兮,、w吞胜j1 。 μ /皿度帶域維持30〜60分,加壓係於2〇〇 開始進行。然後,加壓燒結預備成形體Ρ後,從眞 ' 内取出母一個模頭1 1而從該模頭1 1取出鋼胚 Β此時彳文外側押出鋼胚Β,但模頭環丨2亦與鋼胚Β 一 起押出些許,而很容易取出該鋼胚B。所取出之鋼胚B於 以下心押出步驟(步驟S304)被押出,經過抗拉矯正(步驟 S305 )、切斷步驟(步驟幻〇6),成爲最後之角管丄。 以上,若依據此角之製造方法,可省略裝罐同時並 使用眞S熱壓而形成鋼胚B,故①可節省罐費;②不須用 以除去罐之切削步驟(步驟S2〇5),以及③可省略附隨之製 造步驟(步驟S207)。因此,可有效且低成本製造角管1q (實施形態4 ) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 圖5係表示本發明實施形態4之角管的製造方法流程 圖。此角管1之製造方法如同圖所示,其特徵在於使用放 電電漿燒結(放電電漿燒結步驟:步驟S5〇3)以取代上述罐 封入及眞空加熱除氣(步驟S203 )、HIP (步驟S2〇4)、外 削及端面削(步驟S205 )。放電電漿燒結係利用過渡弧光放 電現像之火花放電能量而在加壓下進行燒結。其他之步躁 因係與上述實施形態1略相同,故省略其説明(步驟 S501〜502 、 S504〜S506)。 圖6係表示用於此角管之製造方法的放電電漿燒結裝置 -16- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 χ297公慶) 497104 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明(14 ) 構成圖。此放電電漿燒結裝置2 0係包括如下構成:石墨 製之模頭2 1、兼具上部電極及下部電極之上下沖頭2 2、 23、對上下之沖頭22、23供給脈衝電流之電源24、控制 電源2 4之控制部2 5、收容模頭2 1及沖頭2 2、2 3之眞空 容器29、眞空容器29内抽眞空之泵26、及驅動沖頭22、 23之油壓唧筒27、28。以CIP形成預備成形體p,係插 入一藉模頭2 1及沖頭2 2、2 3所形成之成形室。 放電電漿燒結有各種優點:易控制燒能量;容易處理 等。但’以鬲速燒法之點在此製造方法中乃很重要。亦 即’在上述熱壓例如相對於燒結時間約5小時,但以放電 包漿燒結約1小時即可。因此’可高速燒結,故能縮短製 造時間。 上述放電電漿燒結之條件,係使眞空容器2 9内之眞空 度爲1(Γ2 Τ〇ΓΓ,約1 〇分上昇至5〇(TC。然後,維持此溫度 領域10〜30分鐘,以5〜10 ton加壓。若在上下之沖頭2 2、 2 3間施加脈衝電流,於預備成形體p内放電點會移動,全 體進行分散。在火花放電之部份係局部地成爲高溫狀態 (1000〜10000 C )而粒子間接觸部從點呈面成長,形成頸溝 造成落融狀態。藉此,即使爲可形成硬氧化皮膜之鋁系材 料’藉放電電漿之濺鍍作用而破壞鋁表面之氧化皮膜,故 可容易地燒結鋼胚。 以上’若依此角管1之製造方法,比使用熱壓時更可縮 短燒結時間。又,藉放電作用破壞鋁之不動體皮膜,故可 容易進行燒結。有關省略裝罐之優點,係與上述實施形態 -17- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -裝- 訂 497104 A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明(15 ) 2之情形㈣。又,除了放電電漿燒結外,亦可使用熱電 漿燒結法。熱電漿燒結法係使用超高溫之電漿熱而進行無 加壓燒結。進而,亦可藉一般之放電燒結來製造。 … (實施例態5 ) 再者,收容使用後之燃料集合體的齒條,係亦可形成平 板式以取代上述角管式。圖7爲平板式齒條之斜視圖。在 平板式齒條60中,首先,藉上述實施形態2〜4的製造方 法所製作的鋼胚,經押出而形成幅爲3〇〇mm〜35〇mm的板 狀部件。繼而,於各別之板狀部件幻建設於複數狹缝 62。接著,使此板狀部件61於狹缝62部分呈縱橫交錯地 係合而形成格子狀斷面。又,此平板式齒條⑻的情形, 比上述角管式,板厚還更小,故,分散於鋁之硼的量會稍 多。此平板式齒條可使用於桶罐或使用後之燃料池的齒條 等。 (實施形態6 ) 在上述實施形態2〜4中,係藉由使硼分散於角管i,俾 賦予中子吸收能,可防止使用後之燃料集合體變成臨界。 在此實施形態6中,不依角管i而形成一可吸收來自使用 後之燃料集合體的中子之圓棒材。圓棒材7〇係插入於圖8 所示之使用後之燃料集合體71的控制棒群導引管72 (或 計測管)内。藉由插入此囱棒材7〇,可確保特定之中子吸 收能,故不須使大量之硼分散於角管!。又,於製造此圓 棒材7 0,因只在最終之押出步驟的模頭形狀不同,故可 使用上述實施形態2〜4的製造方法。 (請先閲讀背面之注意事填寫本頁) 裝· 、11 -18-
五、發明説明(16 ) A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (實施形態7 ) 繼而,説明有關上述角管i之具體使用❸圖9表示桶 罐的斜視圖。圖1〇爲圖9所示之桶罐的轴方向斷面圖。圖 U爲圖9所示之桶罐的徑方向斷面圖。此桶罐1〇〇 ,體⑻之腔室⑷内面符合藍子⑴的外周形狀械 加工形成者。 胴本體⑻及底板1G4係具有厂綠遮蔽功能之碳鋼製的 鍛造品…亦可使用不銹鋼取代碳鋼。前述胴本體ι〇ι 與履板1G4係以焊接結合。爲確保作爲耐壓容器之密閉性 能,於一次蓋110與胴本體101之間設有金屬清蘭。 二在胴本體1〇1與外筒105之間係充填一種含有許多氫之 南分子材料而具有中子遮蔽功能之樹脂1()6。〖,在胸本 體1(M與外筒1G5之料接著_可進行熱傳導之複數銅製 内邵尾翅1〇7,前述樹脂1〇6係在由其内部尾翅ι〇7所形 成t空間以流動狀態注入,並冷卻固化。又,内部尾翅 1〇7爲進行均一放熱,宜在熱量多的部分以高的密度設 置。又,在樹脂106與外筒105之間設有數瓜瓜之熱膨脹 壁 1 08 〇 一蓋部109係由一次蓋11〇與二次蓋Ul所構成。此一次 盍1 1 0係由遮蔽r線足不銹鋼或碳鋼所構成的圓盤形狀。 又,二次蓋111亦爲不銹鋼或碳鋼製的圓盤形狀,但於其 上面封入樹脂112作爲中子遮蔽體。一次蓋11〇及二次蓋 1 1 1係藉不銹鋼製或碳鋼製之螺絲i i 3而安裝於胴本體 101進步,在一次蓋110及二次蓋與胴本體1〇1 -19- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) (請先閱讀背面之注意事填寫本頁) .8__ -裝
、^T _ n ^/1U4
經濟部中央標準局員工消費合作社印裝 t間分別設有金屬法蘭,保持内部的密封性。又,在蓋部 1091周圍設有一封入樹脂114之補助遮蔽體115。 在桶罐本體1 1 6之兩侧係設有一用以吊下桶罐i 〇 〇之樞 轴117。又’在圖9中,表示一設有補助遮蔽體115者, 但’桶罐1 0 0搬送時係卸下補助遮蔽材^ 5而安裝缓衝體 1 1 8 (參照圖1 〇 )。緩衝體i i 8係於不銹鋼材製成之外筒 1 2 0内組入紅杉材等的緩衝材n 9之構造。 藍子1 3 0係由6 9根之角管i所構成,而該角管1乃構成 一可收容使用後之核燃料集合體的格室131。在該角管1 係使用一以上述實施形態i〜5的製造方法製成者。圖1 2 係表TF上述角管之插入方法的斜視圖。以上述步驟製造之 角管1係沿著腔室1 〇 2内的加工形狀而依次插入。 又,如圖12及圖1〇所示般,腔室1〇2之中,在格室爲5 個或7個之角管列的兩側分別插入假管i 3 3。此假管1 3 3 之目的在於:減輕胴本體i 〇丨之重量以及使胴本體i 〇 i之 厚度均一化,產,確實固定角管1。此假管133亦使用含 硼之鋁合金,並以上述同樣之步驟來製作。又,亦可省略 此假管1 3 3。 收容於桶罐1 0 0之使用後的核燃料集合體,係含有核分 裂性物質及核分裂生成物等,因產生輻射線以及伴隨崩壞 熱’故貯藏期間(60年左右)必須確實維持桶罐1〇〇之除熱 功能、遮蔽功能及臨界防止功能。有關此實施形態1之桶 罐100中,係於胴本體101之腔室1〇2内進行機械加工而 以角管1所構成的籃子1 3 0外側以略密閉狀態(無大的間隙) -20- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210X297公釐) (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁}
,1T ,線--- 497104 A7 __________B7 五、發明説明(18 ) 插入,進一步,於胴本體101與外筒1〇5之間設有内部尾 翅1〇7。因此,來自燃料棒的熱係經由角以或所充填之 々氦氣而傳導至胸本體⑻,主要經由内部尾翅iq7而從 同1 0 5放出。 又,發生自使用後之核燃料集合體的r線係被遮蔽於一 由碳鋼或不銹鋼所構成的胴本體101、外筒ι〇5、蓋部 109等。又,中子係被樹脂1〇6遮蔽,對於輻射線業務從 事者之遭受輻射能的影響可消除。具體上係設計成可得到 表面線量當量率爲2mSv/h以下,來自表面im之線量當量 率爲100 ASWh以下的遮蔽功能。進一步,構成格室131 之角管1係使用含硼之鋁合金,故可防止吸收中子而達 臨界。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 進一步,若依此桶罐100,機械加工胴本體1〇1之腔室 102内,構成籃子130的外周之角管J,此角略密著 狀態插入,故,角管與腔室之對面的面積會很廣,可使來 自角管1之熱傳導良好。又,可減少腔室J 〇 2内之空間區 域,故若角管1之數容數相同,可使胴本體1 0 1小型且輕 量化。相反地,不改變胴本體1 〇丨之外徑時,就這樣可確 保格室數’故可增加使用後之核燃料集合體的收容數。具 體上該桶罐100中,使用後之核燃料集合體的收容數可達 6 9體,且桶罐本體i i 6之外徑抑制至256〇 mm,重量抑制 至120 ton 0 (實施形態8 ) 繼而’説明有關上述角管之其他使用側。圖1 3係表示 -21 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐) 497104 A7 B7 五、發明説明(19 ) P W R用之使用後燃料池的斜視圖。此使用後之燃料池 2 0 0係立設複數個由上述實施形態2〜4所製造的角管i, 其上下部分備有一被支撑板201支撑的齒條202。齒條 202設於鐵筋混凝土製之坑井203内,該坑井203内而爲 了防止坑井水的洩漏被不銹鋼板之内襯2 0 4披覆。又,此 坑井2 0 3内經常被硼酸木填滿。此使用後之燃料池2 〇 〇係 使用角管1構成,故中子吸收能高,且可確保其構造健全 性。因此,可有效防止使用後之燃料集合體達到臨界。 【實施例】 當上述實施形態1之鋁複合材料製造時,係使用;13八6^^〇1 者作爲A1粉末,其平均粒徑爲70 e m。B化合物係使用平 均粒徑爲9 之IC粉末。又,此b4C粉末之添加量爲5 重量%。此粒子係微細分散於A1合金中而成爲移位之 滑動障礙,使強度提昇。其次,於第三粒子之原料粉末係 使用Al2〇3、B N、S i C、ΖγΒ2,其平均粒徑及添加量設定 如下。 [表1 ] 請 閑 讀 背 之 注 意 事 項J Μ 填 寫 本 頁 裝 訂 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 材質 平均粒徑& m) 添加量(mass%) Α1203 0.5 5 Α1203 ^ 5 '~~~ 5 Α1203 20 5 Α1203 0.5 0.05 Α1203 05 1 Α1203 一 05~~" 35 SiC " 3 '~~ 5 BN ~ 3 '— 5 ZrB2 " 3 " 5 -22- 497104 A7 B7 五、發明説明(2〇 ) 又,Μ A係以如下之條件實施。又,圖1 4係以下述條件 進行MA處理時且表示A1合金之模式圖。在同圖中,符號 141表示A1,符號142爲B4C粒子,符號1 43爲第三粒 子。[表2] 旋轉數 球粒 氣體 SUJ-2 Ar 300RPM 3/8英吋 (17.5kgf) (0.51/min) 粉末量 研磨助劑 MA時間 乙醇:18cc 0.5Hr 600克/批次 (30cc/粉轴g) l.OHr lO.OHr 如此所製成之A1合金粉末以10 %鹽酸溶解後,未溶解之 B4C粒子與第三粒子經過濾、乾燥而以電子顯微鏡觀察, 求取其平均粒徑。其結果表示於以下之表中。 [表3] (請先閲讀背面之注意事 填 -裝-- 寫本頁)
、1T 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 材質 平均粒徑〇 m) 添加量(mass%) MA後之平均粒徑 〇 m) A1203 0.5 5 0.3 A1203 5 5 1 AI203 20 5 13 A1203 0.5 0.05 0.4 A1203 0.5 1 0.3 A1203 0.5 ^ 35 0.3 SiC 3 5 1 BN 3 5 0.8 ZrB2 3 5 0.9 繼而,使用一以上述Μ A所製造之A1合金粉末而測定抗 拉強度及破斷延伸。首先,於石墨模具中裝入MA粉末, -23- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) Α4規格(210Χ 297公釐) 、發明説明(21 以抽眞空之狀態 ^ ’耻反500 C下加鼽嬙牡,塑屮士, mm、高度4〇mm之成形轉 ”、、钇、、° I成直徑40 4Λ ^ 成形。繼而,使押出比爲2 5,古〇 40 mm或小至8 rnm 直彼 ,Κ ξΛν ^ ,以此作爲棒狀之試驗片。其後,I 武驗片在200°c下俣社, 六便,將此 i、益m 保持1 0 0小時,冷卻後,加工成試騎^泛 可適用於試驗之形壯^ A 4驗片 眚 狀。抗拉試驗係於2〇〇°C之溫度條件下 實施。其結果表示於下矣击^ 、、 又餘件下 I作爲比較用之試驗片。 1 〇係[表4 ] 材質 平均粒徑 (Am) 添加量 (mass%) —ΜΑ後之 平均粒徑 〇m) 抗拉程度 (MPa) 破斷延伸 (%)
Νο·3,4,6,1〇 :比較例 (請先閲讀背面之注意事項填寫本頁} 裝 -訂 經濟部中央榡準局員工消費合作杜印製 只驗之結果’添加第三粒子之各試驗片1、2、5、7、 8、9對於抗拉強度均可得到3〇〇 Mpa以上之高強度。對於 破斷延伸亦可得到4 %以上之較佳結果。然而,作爲比較 例之試驗片3中,MA後之第三粒子的平均粒徑爲 13 " m,此時不僅無法得到充分的抗拉強度,亦比未添加 第三粒子之試驗片1〇的値還低。又,對於試驗片3之破斷 -24- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) 經濟部中央標準局員工消費合作社印装 497104 A7 ------ —___B7 五、發明説明(22 ) ^伸亦爲2%左右’無法得到充分者。試驗片4係雖使第 二粒子之添加量爲0.05重量%,但比未添加第三粒子之 驗片10在抗拉強度及破斷延伸上並無很大的變化。對於 試驗片6因第三粒子之添加量爲35重量% ,雖可得到充分 的抗拉強度’但破斷延伸會低至1 %之値。 從以上可知第三粒子具有可促進1C粒子引起之滑動抑 制效果,其添加量爲〇· i重量%以上3 0重量以下之範圍, 並使A1基質中之第三粒子平均粒徑爲〇 〇1 "瓜以上ι〇 "瓜 以下,可提昇強度及破斷延伸。又,不使、用氧化物(試驗 片1、2、5 )而使用碳化物(試驗片7)、氮化物(試驗片 8)、硼化物(試驗片9)作爲第三粒子時,亦可提高強度及 破斷延伸。 【發明之效果】 如以上説明般,在本發明之鋁複合粉末中係使用機械合 金化’對於鋁基質而使中子吸收材與第三粒子分散,可大 大地提高材料之強度。尤其,使所分散之第三粒子的添加 量爲0 · 1重量%以上3 0重量%以下,可得到適當的結果。 又’以在铭基質中之第三粒子的平均粒徑爲〇 〇 im以上 10 A m以下之方式,添加第三粒子,可進一步得到適宜的 結果。 繼而,在鋁複合粉末中’,宜使中子吸收材之添加量爲i 重量%以上2 0重量%以下,進一步,宜使所添加之粉末狀 中子吸收材的平均粒徑爲〇.〇1 Am以上100 "m以下。如此 一來,可得到必要之韌性同時並能防止強度之降低。 -25- 本紙浪尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 X297公釐) ' --*-------裝-- (請先閲讀背面之注意事寫本頁) 訂 •I線 A7 B7 五、發明説明(23 又’在本發明中之鋁 末中添加中予吸“物禾的“万法中,係於A1救 子,此等於太一 $一步再添加氧化物等之第三粒 刀精機械合金化而在A1基質 一 吸收材及第二夢;^ 月T巧刀敢T于 I子,故可得到非常大的強度。 又:在本發明之鋁複合粉末的製造方法中,係使氧化皮 膜形成於鋁粉末的矣Λ 4 7、 u 甘從乳亿反 + s π +瞒進行機械合金化,俾剝離粉碎 此氧化皮而分教叙其士 . 刀敢鋁基貝中。如此一來,可省略製造第三 粒子之麻煩同時並省略筐― 一 肩略罘二粒子心添加步驟,可很容易進 行鋁複合粉末之製造。 本發明I鋁複合材料中,係於燒結體之鋁基質中,含有 中子吸收# &、由氧化物、氮化物、竣化物或硼化物所 構成之第三元素,故可得到高強度之複合材料。尤其,第 二粒子I含量爲O.i重量%以上3〇重量%以下,可得到適 苴的結果,其平均粒徑爲0.01 以上10 以下,可進 一步得到適當的結果。 經濟部中央榡準局員工消費合作社印裝 繼而,在上述鋁複合材料中,係使其中子吸收材之含量 爲1重量%以上20重量%以下,使所添加之粉末狀中子吸 收材之平均梪徑爲0·01 以上1〇〇 以下,俾可得到必 要的勃性同時並可防止強度之降低。 本發明之使用後的燃料貯藏部件之製造方法中,係混合 紹粉末、中子吸收材粉末及第三粒子,使混合粉末形成預 備成形體,該預備成形體裝罐後燒結。因此,可製造高品 質之使用後的燃料貯藏部件。又,藉熱壓或HIP進行燒 結,進一步可製造高品質且高強度之使用後的燃料貯藏部 -26- 本紙張尺度適用中國國家標率(CNS ) A4規格(210X 297公釐) 497104 A7 B7 五 、發明説明(24 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 件。 發明之使用後的燃料貯藏部件之 法中, 進行眞空燒結’故不須外削等之機械加工, 2,以化製造步驟。其結果,可極廉價製造使用後之 造高品質的使用後之燃料野藏:t,俾可以廉價製 又,在本發明之使用後的燃料貯藏部件之製造 Γί預備t體進行放電燒結,故短時間内燒結會完成。 放-煻:如:製造效率。又’藉由使用放電電漿燒結作爲 放电燒一俾燒結性佳,可以低成本得到高品質之鋼胚。 又,在本發明之使用後燃料貯藏部件的製造方法中,係 以上述方法押出所製造之鋼胚’俾可很容易製造使用後之 燃料貯藏部件管或棒體。 又,在本發明之使用後燃料貯藏部件之製造方法中,係 ,用機械合金化,對於姉末而精粉碎之中子吸收材及 第三粒子陷入之方式分散。因此’可防止燒結時之凝集, 故使用此而製造之使用後燃料貯藏部件的成分會變成均 質,可提高機械強度。 【圖面之簡單説明】 圖1係表示角管之斷面圖。 圖2係本發明實施形態〗之角管的製造方法之流程圖。 圖3係本發明實施形態2之角管的製造方法之流程圖。 圖4係用於此角管的製造方法之眞空熱壓裝置的構 圖0 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) -裝 ,ιτ 線 -27-
圖5係本發明實施形態3之角管的製造方法之流程圖。 圖6係用於此角管之製造方法的放電電漿燒結裝置構成 圖。 圖7係本發明實施形態4之角管製造方法所使用的碾壓 機研磨機之構成圖。 圖8係表示以ΜA所製造之高能量粉末的擴大圖。 圖9係用以實施本發明實施形態5之製造方法,其粉末 製造裝置的概略構成圖。 圖10表示以圖9所示之粉末製造裝置製造成的粉末説明 圖。 圖1 1係表示平板式之齒條的斜視圖。 圖1 2係表示使用後之燃料集合體的説明圖。 圖1 3係表不桶罐之斜視圖0 圖1 4係表示以特定條件進行Μ A處理時之A1合金的模式 圖。 [符號説明] (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) •裝· 訂 經濟部中央榡準局員工消費合作社印製 1 角管 1 00 桶罐 10 1 胴本體 1 02 腔體 104 底板 105 外筒 106 樹脂 1 07 内部尾翅 線 -28- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210 X 297公釐) 497104 A7 B7 五、發明説明(26 ) 1 0 8 熱膨脹壁 1 0 9 蓋部 1 1 0 —次蓋 111 二次蓋 1 1 5 補助遮蔽體 1 1 6 桶罐本體 1 1 7 樞軸 1 1 8 緩衝體 1 3 0 籃子 1 3 1 格室 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) •裝· 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 -29- 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐)
Claims (1)
- A BCD 第090110747號專利申請案 中文申請專利範圍修正本(91年6月) 1· 一種鋁複合粉末,其特徵在於:使用機械合金化,對於 鋁基質使一經機械合金化粉碎之中子吸收材與由氧化 物、氮化物、碳化物、或硼化物所構成之第三粒子分 散。 2·根據申請專利範圍第1項之鋁複合粉末,其中第三粒子 之添加量為0 · 1重量%以上3 〇重量。/。以下。 3·根據申請專利範圍第1或2項之鋁複合粉末,其中鋁基質 中之第三粒子的平均粒徑為〇 〇1 以上1〇 以下。 4·根據申請專利範圍第丨或2項之鋁複合粉末,其中中子吸 收材之添加量為1重量%以上2 〇重量%以下。 5·根據申請專利範圍第丨或2項之鋁複合粉末,所添加之粉 末狀中子吸收材的平均粒徑為〇 〇1 以上1〇〇 #^以 下。 6· —種鋁複合粉末之製造方法,其特徵在於包括如下步 驟·· 將作為基質材之銘粉末、中子吸收材、與由氧化物、 氮化物、碳化物、或硼化物所構成之第三粒子進行混 合; 將孩混合粉末機械合金化,以使粉碎於鋁基質中之中 子吸收材及第三粒子分散。 7.根據申請專利範圍第6項之鋁複合粉末之製造方法,其 中包括如下步驟: ' 於鋁粉末之表面預先形成氧化皮膜; 以機械合金化,使形成於叙於古本、 风、鋁和末表面又氧化皮膜混入 497104 六 申請專利icnzz 於複合粉末中作為氧化物。 8· —種錯複合材料’其特徵在於··於鋁基質中含有中子吸 收材與由氧化物、氮化物、碳化物、或硼化物所構成之 第三元素。 9·根據申請專利範圍第8項之鋁複合材料,其中第三粒子 之含量為0· 1重量%以上3 〇重量%以下。 10·根據申請專利範圍第8或9項之鋁複合材料,其中鋁基質 中之第三粒子的平均粒徑為〇 〇1 以上1〇 以下。 11·根據申請專利範圍第8或9項之鋁複合材料,其中中子吸 收材之含量為丨重量%以上2 〇重量%以下。 12·根據申請專利範圍第8或9項之鋁複合材料,所添加之粉 末狀中子吸收材的平均粒徑為〇·〇1 以上1〇〇 下。 13·種使用後之燃料聍藏部件的製造方法,製造一用於使 用後之燃料貯藏的部件中,其特徵在於包含如下步驟、: 使鋁粉末、中性吸收材粉末及由含氧化物、氮化物、 碳化物、或硼化物之第三元素進行混合之步驟·· 上述混合粉末預備成形之步驟; 使預備成形體裝罐之步驟; 燒結經裝罐之預備成形體的步驟。 Η·根據申請專利範圍第13項之使用後之燃料貯藏部件的製 造万法’其中進-步藉„或熱間靜水壓成形法 述燒結。 15· —種使用後之燃料貯藏部件的製 』衣坆万法,製造一用於使 -2 - 本纸張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(21〇χ297公釐) 用^燃㈣藏的部件中,其特徵在於包含 ,粉末、中性吸收材粉末及由含氧化物 '氮 蚊化物、或硼化物之第三元素進行混合之步帮物、 使上述混合粉末進行常壓燒結或真空燒結之步贤。 巾5月專利範園第15項之使用後之燃料野藏部件 ^法,其巾進-步藉真空熱壓進行上述燒結的1 17. 一種使用後之燃料貯藏部件的製造方法,迕 用,之燃料野藏的部件中,其特徵在於包含用於使 使銘粉末與中性吸收材粉末混合之步驟; 以冷間靜水壓成形法形成預備成形體之步驟; 使預備成形體進行放電燒結之步驟。 製 燒 队:據申請專利範圍第17項之使用後之野 ;方法’其中進一步藉放電電漿燒結進行上减::; 燃 法 19. ^據中請專利範圍第14至18項中任_者之使 科貯藏部件的製造方法,其中進一步包含 < 形成角管或構成角管之板材的步驟。 曰 、形 燃 法 一 〇.根據申清專利範圍第1 4至1 8項中任一者之 ) 燃 中 ^成了藏=件的製造方法,其中進一步包含藉押 小成一插入於使用後之燃料導引管的棒體之步驟。乂 21.根據申請專利範圍第14至18項中任_者之4 :、 料貯藏部件的製造方法,其中進一步包 用後〈 使用機械合金化。 ~括於上述混合 -3 -本紙張尺度相中® ®家#邮卿A4規格(210X297公釐) 497104 第090110747號專利申請案 中文圖式修正頁(91年6月)497104 第090110747號專利申請案 中文圖式修正頁(91年6月)圖6 497104 第090110747號專利申請案 中文圖式修正頁(91年6月)圖9 497104 第090110747號專利申請案 中文圖式修正頁(91年6月) a 一〇00 497104 第090110747號專利申請案 中文圖式修正頁(91年6月)2圖11
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