JP2004125523A - 放射性物質貯蔵用構造強度材及びその製造方法、並びに押出成形用ビレット - Google Patents
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Abstract
【課題】リサイクル燃料集合体の種類や放射性物質格納容器の仕様に応じて最適な放射性物質貯蔵用構造強度材を提供すること。
【解決手段】Alの粉末とB又はB化合物の粉末とを用意する(ステップS101、S102)。次に、メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのAl混合粉末を作り(ステップS103)、当該粉末を所定の時間乾燥させる(ステップS104)。またメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によってAlとB又はB化合物のAl混合粉末を作製する(ステップS105)。そして、両Al混合粉末を混合して、Al混合粉末Zを作製する(ステップS106)。次に、CIPによってAl混合粉末Zを所定の形状に成形して予備成形体とし(ステップS107)、これを真空焼結してから(ステップS108)、押し出し成形する(ステップS109)。
【選択図】 図1
【解決手段】Alの粉末とB又はB化合物の粉末とを用意する(ステップS101、S102)。次に、メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのAl混合粉末を作り(ステップS103)、当該粉末を所定の時間乾燥させる(ステップS104)。またメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によってAlとB又はB化合物のAl混合粉末を作製する(ステップS105)。そして、両Al混合粉末を混合して、Al混合粉末Zを作製する(ステップS106)。次に、CIPによってAl混合粉末Zを所定の形状に成形して予備成形体とし(ステップS107)、これを真空焼結してから(ステップS108)、押し出し成形する(ステップS109)。
【選択図】 図1
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
この発明は、燃焼を終えた使用済み核燃料集合体を収容、貯蔵するものに関し、さらに詳しくは、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットやラックその他の放射性物質貯蔵用構造物に使用する中性子吸収能を備えた放射性物質貯蔵用構造強度材及びその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
燃焼を終え、核燃料サイクルの終期に至り、使用できなくなった核燃料集合体を、リサイクル燃料という。現在、このリサイクル燃料は、再処理するまで貯蔵施設において貯蔵管理されている。例えば、燃料プールによる貯蔵方式においては、プール内にステンレス製の角パイプを束ねたラックを沈め、この角パイプ内にリサイクル燃料集合体を収容することにより、冷却効果、遮蔽効果、未臨界性などの要求を満たすようにしている。
【0003】
近年では、ラックを構成する角パイプとして、ステンレス材に中性子吸収材であるボロンを添加したものが使用され始めている。このような角パイプを使用すれば、角パイプの間に配置していた中性子吸収材を省略できるから、角パイプ間の隙間を埋めることができる。このため、プールのピット内に挿入できる角パイプの本数を増加させることができるので、その分、リサイクル燃料集合体の収容数を増加させることができる。
【0004】
このような角パイプは、キャスク、横型サイロ、プール、ボールド等の各種貯蔵方式に適用することができるが、ラックを構成するにしてもその生産すべき本数が多いので、角パイプを効率的に生産できる技術が要求されている。また、リサイクル燃料集合体から発生する中性子を確実に吸収する必要があるため、角パイプの構造には高い健全性が要求される。
【0005】
また、角パイプは、リサイクル燃料集合体を貯蔵する際に使用するものであるが、当該角パイプ式のラックの他に板状部材を組み合わせた平板式のラックが知られており、このような平板式のラックにおいても効率的な生産性及び構造の健全性が要求されている。さらに、PWR(Pressurized Water Reactor:加圧水型原子炉)用のリサイクル燃料集合体は、その質量が大きいため、これを収容するラックにはより大きな強度が求められる。
【0006】
これらの角パイプや板状部材のような、放射性物質の貯蔵に用いられる部材の材料としては、中性子吸収材としてB(ボロン)又はB化合物をAl(アルミニウム)に含有させたB−Al(ボロン−アルミニウム)材が知られている。このようなB−Al材として、特開2001−42089号公報には、Alの粉末とB又はB化合物の粉末とを混合させ、所定の形状に成形した後焼結して製造するAl複合材が開示されている。また、特許3207840号や特許3207841号には、メカニカルアロイングによってAl粉末とB又はB化合物の粉末とを混合させることによってBをAl母相中へ均一に分散させ、且つ強度を向上させたB−Al材が開示されている。
【0007】
【特許文献1】
特開2001−42089号公報
【特許文献2】
特許3207840号
【特許文献3】
特許3207841号
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、メカニカルアロイングによれば、材料の強度を向上させることはできるが、その反面靭性が低下して押出成形がし難くなってしまう。また、単にAlの粉末とB又はB化合物の粉末とを混合させて成形・焼結したのでは、十分な強度を得ることができない。さらに、リサイクル燃料集合体の種類や、これを収納するキャスクやキャニスタといった放射性物質格納容器の仕様は様々であり、これらの違いに応じて、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの構成部材に要求される性能も異なる。しかし、従来のB−Al材及びその製造方法では、このような種類や仕様の相違に対応することは困難であった。
【0009】
そこで、この発明は、上記の課題に鑑みてなされたものであって、強度と靭性とのバランスをとること、リサイクル燃料集合体の種類や放射性物質格納容器の仕様に応じて最適な放射性物質貯蔵用構造強度材を提供することのうち少なくとも1つを達成できる放射性物質貯蔵用構造強度材及びその製造方法、並びに押出成形用ビレットを提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】
上述の目的を達成するために、請求項1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、Alの粉末と、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによって処理したMA処理粉末とを、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合したAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結し、熱間成形したことを特徴とする。
【0011】
また、請求項2に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材において、さらに中性子吸収材の粉末を上記MA処理粉末と上記Alの粉末とに加えて、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合したことを特徴とする。
【0012】
また、請求項3に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによって処理した所定割合のMA処理粉末に、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合した混合粉末を含むAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結し、熱間成形したことを特徴とする。
【0013】
このように、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらないAl粉末、又はAl粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによらないで混合した混合粉末とを混合する。これによって、両者の混合比率を変化させることにより、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性と延性とを調整することができる。その結果、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができる。そして、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットを設計する際の自由度が向上する。また、この放射性物質貯蔵用構造強度材では、高価なメカニカルアロイングによって製造するMA処理粉末の使用量を抑えることができるので、放射性物質貯蔵用構造強度材の価格を抑えることもできる。
【0014】
ここで、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段とは、クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサー等の粉体混合手段をいう(以下同様)。また、熱間成形には、熱間押出し、熱間圧延、熱間鍛造その他の熱間成形加工が含まれる(以下同様)。また、本発明にいう放射性物質貯蔵用構造強度材とは、リサイクル燃料集合体を格納するバスケット等を構成するための部材に用いる構造強度材料であり、前記バスケットを構成する部材そのものではない(以下同様)。
【0015】
また、請求項4に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材において、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下としたことを特徴とする。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。
【0016】
また、請求項5に係る放射性物質貯蔵用構造強度材のように、中性子吸収材にはB又はB化合物を使用することが好ましい。特に、入手が容易で、且つ安価に入手できる炭化ボロン(B4C)を使用すれば、製造コストを低減させることができる。なお、BにはB10を濃縮したいわゆる濃縮ボロンも含む。
【0017】
また、請求項6に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材において、上記Alは、Siを所定量以下に制限し、且つAlよりも酸素結合力の強い元素を含むことを特徴とする。このように、Siを所定量以下に制限すれば、Al母相に含まれるSiの含有量を所定量以下に制限しているので、靭性の低下を抑制できる。Siは靭性を低下させるので、その含有量は、少なければ少ないほど好ましく、その上限のSi含有量は、0.4質量%以下が好ましい(請求項7)。第2相粒子として靭性を低下させるSiの含有量がこの範囲であれば、必要十分な靭性を確保できる。
【0018】
また、Alよりも酸素との結合力が強い元素を含むことにより、微細粒子がAl母相中に析出するので、靭性を維持しつつ、高温環境下(250℃程度)においては高い強度を発揮できる。さらに、適度に微細粒子が析出しているので押出成形性が悪化せず、押出成形によって所望の形状に成形できる。ここで、Alよりも酸素との結合力の強い元素には、Mg、Ti、Zrがある。前記元素のうち、MgをAlに含有させた場合には、その含有量は0.49〜0.66質量%とすることが好ましい(請求項8)。Alよりも酸素との結合力が強い元素であるMgの含有量がこの範囲であれば、高温強度を高くでき、また、押出成形性も確保できる。
【0019】
また、請求項9に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのMA処理粉末を作製し、またメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によってAlとB又はB化合物の混合粉末を作製する工程と、前記MA処理粉末と前記混合粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合してAl混合粉末を作製する工程と、冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により前記Al混合粉末の予備成形体を成形する工程と、前記予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程と、を含むことを特徴とする。
【0020】
このように、MA処理粉末とメカニカルアロイングによらないAlとB等の混合粉末とを混合するので、その混合割合によって放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性とを変化させることができ、リサイクル燃料を格納するバスケット等の設計の際には自由度が向上する。そして当該混合粉末を冷間静水圧成形法(CIP:Cold Isostatic Press)により予備成形するので、成形密度のばらつきを少なくできる。また、予備成形体を無加圧下で真空焼結するので、HIP(Hot Isostatic Press)のときのようにキャニングする必要がなく、真空焼結した後に外削などの機械加工をせずに済む。また、ホットプレスのときのような型内に入れてプレスする必要もない。このため、加工工程を大幅に削減でき、ビレットの製造が容易になる。
【0021】
また、請求項10に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法のように、メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのMA処理粉末を作製する工程と、前記MA処理粉末と、Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合して、Al混合粉末を作製する工程と、冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により前記Al混合粉末の予備成形体を成形する工程と、前記予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程と、を含むようにしてもよい。また、上記MA処理粉末と上記Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合する工程においては、B又はB化合物の粉末を加えてもよい(請求項11)。このようにすれば、MA処理粉末にAl粉末又はB等の粉末をメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合するだけでAl混合粉末を製造できるので、上記製造方法と比較して、製造工程を1工程省略できる。
【0022】
また、請求項12に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法において、さらに、上記予備成形体を無加圧状態で真空焼結することにより作製されたビレットを誘導加熱手段により加熱する工程と、誘導加熱したビレットをダイスによって熱間成形する工程とを含むことを特徴とする。
【0023】
この放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法においては、冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形することで、予備成形体の質量密度が増加する。この状態で無加圧下の真空焼結を施すため、粉体同士が融着して予備成形体全体で電気伝導度が向上する。これによって、予備成形体に誘導電流が流れやすくなり、効率的にビレットが加熱できるようになる。その結果、ビレットの押出速度を向上でき、製造効率が向上する。
【0024】
また、請求項13に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法において、さらに、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とする。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を製造することができる。
【0025】
また、請求項14に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法において、さらに、上記メカニカルアロイングの時間を0.5時間以上10時間以下とすることを特徴とする。このようにすれば、Al母相中に含まれるAlよりも酸素結合力の強い元素が反応し、強化粒子である微細粒子がAl母相中に析出する。また、一般的なメカニカルアロイングでは、材料自体を変える必要があるが、この放射性物質貯蔵用構造強度材においては微細粒子をAl中に析出させればよい。このため、メカニカルアロイングに要する時間を1/10程度に短縮でき、生産性を向上させることができる。
【0026】
また、請求項15に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットは、中性子吸収材の粉末とAlの粉末とをメカニカルアロイングによって混合したMA処理粉末と、Alの粉末又は中性子吸収材の粉末又はAlの粉末と中性子吸収材の粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合した混合粉末のうち少なくとも一つとからなるAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結したことを特徴とする。
【0027】
このように、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、Al粉末やメカニカルアロイングによらない混合粉末等とを混合し、当該Al混合粉末を焼結してビレットを製造する。これにより、MA処理粉末の混合比率を変化させることで、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性と延性とを調整することができる。これにより、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができる。その結果、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットを設計する際の自由度が向上する。
【0028】
また、請求項16に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットは、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットにおいて、さらに、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とする。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットを得ることができる。
【0029】
【発明の実施の形態】
以下、この発明につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、この実施の形態によりこの発明が限定されるものではない。また、下記実施の形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるものあるいは実質的に同一のものが含まれる。
【0030】
(実施の形態1)
本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによってAl粉末及び中性子吸収材の粉末を混合したMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらない通常の粉体混合手段によってAl粉末及び中性子吸収材の粉末とを混合して製造したAl混合粉末Yとを所定の割合で混合したAl混合粉末Zによって、リサイクル燃料格納用バスケットの構造強度部材やその他の構造強度材を製造する点に特徴がある。
【0031】
本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの構成部材等に使用される。このようなバスケットは、隣り合うリサイクル燃料集合体が臨界に達することを防止する機能が求められる。このため、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材には、中性子吸収能を有するボロンB又はB化合物の粉末を中性子吸収材としてAlに添加したAl複合材により構成されている。なお、本発明にいうAlは純Al及びAl合金の両方を含む概念である。
【0032】
ここで、天然Bには中性子の吸収に寄与するB10と中性子の吸収には寄与しないB11がある。したがって、中性子吸収能を有するB10を濃縮した濃縮Bを使用すると、同じBの添加量であれば天然ボロンをそのまま使用した場合と比較してB10が多くなる分だけ中性子吸収能を高くできる。したがって濃縮Bを使用すると、同じ中性子吸収能であれば、天然Bをそのまま使用した場合よりも薄い肉厚の板状部材で済む。このため、濃縮Bを使用するとより薄い板厚で同じ中性子吸収能を持たせることができるので、リサイクル燃料集合体格納用バスケットを軽量化したい場合は濃縮Bを使用することが好ましい。一方、天然BやB4Cをそのまま使用した場合と同じ量の濃縮Bを添加すればそれだけ中性子吸収能を高くできるので、燃焼度の高いリサイクル燃料集合体を格納する場合でも臨界に対する安全性を十分に確保できる。
【0033】
B化合物には、B4C、B2O3などを用いることができる。ここで、Alに対するBの添加量は、1.5質量%以上、9質量%以下とするのが好ましい。1.5質量%以下では十分な中性子吸収能が得られず、9質量%より多くなると引っ張りに対する延びが低下するためである。そして、より好ましい機械的性質を得るためには、Alに対するBの添加量は、1.5質量%以上、7質量%以下とするのが好ましい。なお、濃縮Bを使用すれば、加工性を損なわずにより多くのB10を添加できることは言うまでもない。
【0034】
中性子吸収材には、Bの他にカドミウムCd、ハフニウムHf、あるいは希土類元素等の中性子吸収断面積が大きなものを用いることができる。Bを分散形材料として用いる場合は、加工しやすくするため7質量%以下にするのが好ましい。また、Ag−In−Cd合金の組成は、Inを15質量%、Cdを5質量%にするのが一般的である。希土類元素には、ユーロピウム、ディスプロシウム、サマリウム、ガドリニウムなどの酸化物を用いることができる。
【0035】
図1は、この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、(1)Al粉末と中性子吸収材粉末とをメカニカルアロイング及びメカニカルアロイングによらない粉体混合手段により混合する工程、(2)混合された粉末を加圧して予備成形体を成形する工程、(3)この予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程とを含む。
【0036】
まず、エアアトマイズ法、ガスアトマイズ法等のアトマイズ法、単ロール法、双ロール法等の急冷凝固法によりAl粉末を作製し(ステップS101)、同時にB又はB化合物の粉末を用意する(ステップS102)。なお、ステップS101とステップS102とは、いずれが先であっても構わない。
【0037】
前記Al粉末を作製するために使用するAlは、Siの含有量を所定量以下に抑え、且つ所定量のAlよりも酸素結合力の高い元素(Mg、Ti、Zr等)を固溶したAlを使用する。このようなAlを使用することにより、後述するメカニカルアロイングによって、Al母相中に微細粒子を析出させて靭性と高温強度とを両立しやすくなる。また、Mgの代わりに、TiやZr等といったAlよりも酸素結合力が強い元素も使用できる。さらに、このようなAlよりも酸素結合力が強い元素を単体又は2種以上組み合わせてAl母相中に固溶させてもよい。
【0038】
なお、本発明に係るAl母相の放射性物質貯蔵用構造強度材は、Si量を所定量以下とし、さらに、Alよりも酸素結合力の高い元素を所定量以上固溶していればよい。したがって、さらに強度や靭性を付与する目的で他の元素を添加することもできる。この目的のために、例えば、工業規格等に規定された所定のAl合金(例えばJIS−5000系やJIS−6000系のAl合金)の組成を調整し、所定以下のSi量で、且つAlよりも酸素結合力の高い元素を所定量以上固溶させたものを使用してもよい。
【0039】
次の工程では、メカニカルアロイング(Mechanical Alloying:MA)により上記Al粉末とB又は化合物の粉末とを混合し、Al母相中にBをすり込む(ステップS103)。本実施の形態のおいては、中性子吸収材としてB4Cを使用するが、B4C粒子の平均粒径が大きいと放射性物質貯蔵用構造強度材の強度が低くなり、その一方、B4Cの平均粒径を小さくするとB4C同士が凝集して偏析するため、中性子吸収能の低下や加工性の悪化が生じてしまう。そこで、本発明においては高エネルギーボールミリングによるメカニカル・アロイングを用いることで、B4C粉末の微細化及び均一分散化を図り、且つ材料の強度を向上させる。実施の形態1においては、高エネルギーボールミリングにアトライターミルを使用するが、これに代えて、一般的な転動ミル、揺動ミルあるいはジェットミルを使用することもできる。
【0040】
なお、Al母相にMgやTiのようなAlよりも酸素結合力の強い元素を固溶させると、メカニカルアロイング中にこれらの元素がAl等と反応することによって、Al母相中に微細粒子が析出する。この微細粒子は、高温強度を向上させるために有用であり、メカニカルアロイングの時間を調整することにより、好適にこの微細粒子をAl母相中に析出させることができる。
【0041】
Al母相中に析出する微細粒子は、例えばMgAl2O4があり、その粒径は1nm〜100nm程度である。このような微細粒子をAl母相中に析出させるためには、メカニカルアロイングにより高いエネルギーをAl粉末に与えて上記Al粉末を混合することによりAlの新成面を作り出し、この新成面でAl母相中に固溶しているAlよりも酸素結合力の強い元素(例えばMgやTi)を反応させる。そして、このMgを核として微細粒子をAl母相中に析出させる必要がある。
【0042】
図2は、この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法に用いるアトライターミルの構成図である。アトライターミル30は、Al粉末とB粉末等を混合するための容器31を備えている。また、容器31の壁内にはウォータージャケット32が形成されている。メカニカルアロイング中にはAl粉末等の材料が高温となるので、ウォータージャケット32内にはポンプなどの給水器33から適量の冷却水を供給して、材料の焼付きを防止する。
【0043】
アトライター34は、上方に配置した駆動モータ35と減速機36を介して結合している。容器31の上面には、容器31中を不活性ガスであるアルゴン(Ar)雰囲気にするため、流入口37及び流出口38が設けられている。流入口37にはアルゴンガスのガスボンベ39が接続され、流出口38にはホース40を接続して水中に入れ、大気の逆流を防止する。また、このボールミリングに使用するボール41には、アルミナボールや炭素鋼ベースの軸受鋼(SUJ−2)を使用することができる。
【0044】
ボールミリングの過程において、投入したAlはボール41の衝撃を受けることによってつぶされ、且つ折りたたまれ、扁平形状になる。このため、Alの外径は一面方向に広がって80μm程度になる。この時、Alがボール41によってつぶされる際には、Alの新成面が出現する。そして、Al母相中に固溶するAlよりも酸素との結合力が強い元素がこの新成面に現れて、当該元素を核として微細粒子が生成され、この微細粒子がAl母相中に析出する。また、ボールミリングにおいては、Al粉末は常に高エネルギーボールによっておしつぶされるので、常に新しい新成面が生まれる。これによって、Al母相中には均一に微細粒子が析出して、焼結・押出成形後の機械的性質を向上させる。
【0045】
一方、B4C粉末は、ボールミリングによって破砕され、その粒径が0.5μm〜1.0μm程度まで微細化されるとともに、Al母相中に均一にすり込まれてゆく。このように、メカニカルアロイングを使用すれば、微細粒子を均一に析出させられるだけでなく、さらに、高い硬度を有するB4C粉末の凝集を抑制して、当該粉末を微細且つ均一にAl母相中に分散させることができる。それによってB4C粉末の凝集を防止できるので、押出性を向上することができる。このため、押出用のダイスの磨耗低減にも効果がある。さらに、B4C粉末を微細化してAl母相中に分散させるので強度も高くなり、質量が大きいリサイクル燃料集合体を格納するバスケットの構成部材として特に有用である。
【0046】
なお、ボールミリングの過程で、ボール41同士の衝突により当該ボール41が磨耗してその成分が不純物として混入することがある。そこで、ボール41の成分に予め不純物として添加する元素を含めておき、ボールミリングの過程で当該元素を添加するようにしてもよい。この元素としては、例えば、TiやZr等を挙げることができる。
【0047】
次に、実際に本発明に係るリサイクル燃料収納部材用のAl複合粉末を製造する場合の条件を説明する。前記容器31内に入れるボール41にはAl2O3ボールを使用し、その量は9.3kg、当該ボール41の径は0.4インチとした。アトライター34の回転数は300rpmとし、さらに、0.5リットル/minのアルゴンを連続的に流して容器31内を不活性ガス雰囲気とした。また、ボールミリングの前に、その助剤として粉末1kgに対して15〜20ccのエタノールあるいはメタノール等の有機溶剤を投入した。前記容器31内に投入する粉末の量は、0.6〜1.0kgとした。このうち、B4Cの投入量は0.03〜0.05kg(5質量%)とした。また、使用するAl粉末は、平均粒径が100μmのものを用い、B4C粉末は、平均粒径が10μmのものを用いた。
【0048】
ボールミリングの時間は2時間から4時間の範囲で適宜選択するようにした。ここで、ボールミリングの時間は、エネルギーの高いボールを使用する場合は短く、また、比較的エネルギーの低いボールを使用する場合は相対的に長くなる。本発明においては、Al粉末中におけるAlよりも酸素と結合力の高い元素とAlとを反応させて、Al母相中に微細粒子を析出させるだけの時間ボールミリングを継続すればよく、通常のメカニカルアロイングのように材料自体を変化させる必要はない。使用するボールやミルの種類にもよるが、本発明におけるボールミリングの時間は0.5〜10時間である。このように、数10〜数100時間を要する通常のメカニカルアロイングと比較して1/10以下の時間でメカニカルアロイング工程が終了するので、製造工程を短縮でき経済的である。メカニカルアロイング工程が終了したら、混合粉末を容器31から取り出し、所定の温度で所定の時間、混合粉末を乾燥させる(ステップS104)。これは、余分な助剤を揮発させるためである。
【0049】
次に、メカニカルアロイングによらない通常の粉体混合手段で、アトマイズ法等の急冷凝固法により製造したAlの粉末とB又はB化合物の粉末とを混合し、Al混合粉末(以下Al混合粉末Y)を作製する(ステップS105)。この混合には、クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサーその他の粉体混合手段を用いることができる。混合時間は10〜20分程度である。なお、この混合は、アルゴン雰囲気中で行うようにしてもよい。ここで、用いるAl粉末の平均粒径は35μm、B4Cの平均粒径は10μm程度が好ましい。
【0050】
このようにして得られたMA処理粉末とAl混合粉末Yとを混合し、Al混合粉末Zを作製する(ステップS106)。この混合には、上記クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサーその他の粉体混合手段を用いることができる。
【0051】
次に、Al混合粉末Zをラバーケース内に入れて封入し、CIPによって、常温で全方向から均一に高圧をかけ、粉末を押出しビレットの形状に成形する(ステップS107)。CIPの成形条件は、成形圧力を1000kg/cm2〜2000kg/cm2とし、この処理によって粉状体の体積は約2割程度減少する。このように、CIPによって全方向から均一に圧力を加えることにより、成形密度のばらつきが少ない高密度な成形品を得ることができる。また、CIP工程において、予備成形体の質量密度が75%〜95%となるように成形する。
【0052】
また、CIPに代えて、一軸方向の高圧プレスによって予備成形体を成形することもできる。具体的には、上記混合粉末をプレス機にセットした型内に入れ、5000tonから10000tonの成形荷重をもって予備成形体を成形する。このように極めて高い荷重によって真空中且つ高温でプレスすることにより焼結されて、予備成形体の成形密度が均一となる。得られた焼結体は、ほぼ100%の焼結密度であり、そのままビレットとして押出し等の熱間加工に供する。
【0053】
次に、予備成形体を焼結炉内に入れて真空に引き、無加圧状態で焼結する(ステップS108)。本実施の形態においては、真空焼結時の真空度は10−1Torr程度とし、温度は550℃〜600℃とした。また、焼結温度の保持時間は1時間〜10時間の間で適宜設定する。ここで、脱気しつつ焼結温度を例えば100℃ピッチでステップ昇温させる。なお、昇温速度はビレットの寸法によって異なる。例えば、寸法の小さいビレットでは1〜2時間であり、寸法の大きいビレットでは5時間程度である。また、300℃〜450℃では、ガス発生量が多いので、当該温度範囲においては昇温速度を遅くする。
【0054】
ビレットの加熱には、焼結炉に設けた通常の電気ヒーターを用いる。この真空焼結によって仮に固めた粉末同士が融合して押出用のビレットとなる。また、真空焼結の際には、HIPやホットプレスのようには加圧しないので、焼結体の質量密度は予備成形時とほとんど変わらず、75%〜95%の状態を維持している。さらに、真空焼結によってビレットの酸化が防止され、且つキャニングを省略できるため、缶代が節約できる。また、缶除去のための外削、端面削等の切削工程が不要になるとともに、それに付随する缶封入等の製造工程を省略することができる。
【0055】
予備成形体の焼結が終了したら、押出機を用いて当該ビレットを熱間押出しする(ステップS109)。図3は、この押出機の構造を示す説明図である。押出機301は、ダイス305及びコンテナ302と、コンテナ302の周囲に設置した誘導加熱用の高周波コイル303とを備えている。図3(b)に示すように、ダイス305は押出成形される部材の断面形状を有した開口部305hを備えており、押出されるビレットVの断面が開口部305hの形状に成形される。このダイス305は、試験片を作製するためのダイスであり、開口部305hはa=b=10mmの正方形となっている。高周波コイル303にRF(Radio Frequency:高周波)電流を流すことで、ダイス305内のビレットVを誘導加熱することができる。本発明に係る実施の形態1において、押出条件は加熱温度を500℃〜520℃、押出速度を5m/minとした。なお、この条件は、Bの含有量や母材の組成等により適宜変更する。押出機の押出推力は、5000ton〜6000tonとする。
【0056】
前記誘導加熱は、ビレットVに誘導電流を発生させることで加熱するものであるが、加熱対象であるビレットVは上記真空焼結工程において混合粉末を融合させた状態としているため、誘導電流がビレットV全体として発生し効率的な加熱が可能となる。ここで、真空焼結と通常の焼結との比較のため、供試材として、質量2510g、寸法φ89mm×175mm、体積1100mm3、相対密度85%となる2つの予備成形体をCIPにより作成し、その一方にのみ真空焼結を施し、両者を比較した。その結果、CIPのみで固めた供試材の電気伝導度は例えば数%であったが、真空焼結を施した供試材は例えば30%〜50%となり5倍以上の電気伝導度を示した。
【0057】
さらに、この供試材を誘導加熱したところ、真空焼結を施した供試材の場合、誘導加熱の昇温プログラム(200℃/minで520℃まで昇温後、一定時間保持)通りに温度上昇し、供試材のエッジ部、中間部の表面及び内部中心における温度のばらつきが少なく、どの位置でも略均一に温度が上昇していることがわかった。一方、CIPのみで固めた供試材の場合、昇温プログラム通りに昇温できず昇温速度が50℃/min程度に留まった。これにより、加熱対象である供試材の電気伝導度の向上は、押出時の誘導加熱時間に関係することがわかった。そして、本発明のように、加熱対象である供試材に真空焼結を施せば、昇温プログラムに追従してその温度を上昇させることができることがわかった。したがって、本発明のように真空焼結を施せば、誘導加熱の効率が飛躍的に高まり、ビレットの押出速度を向上できるという効果を奏する。
【0058】
コンテナ内で誘導加熱されたビレットVは、後方からポンチ(図示せず)により押され、ダイス305を通過して所定の製品形状に成形される。このとき、ビレットVの質量密度は75%〜95%であるが、押出成形することで押出時に粉末粒子間の空隙がつぶされるため、製品の質量密度が略100%となる。
【0059】
押出し成形後の製品は、熱処理をしないで、すなわち、自然時効(JISのT1処理又はH112処理)で使用する。このようにすれば、もともと熱処理しないので、高温(200〜250℃)環境下で長時間使用した場合でも、熱処理したときと比較して製品の強度低下を小さく抑えることができる。
【0060】
(材料の評価)
次に、MA処理粉末とAl混合粉末Yとの混合比率によって、材料の物理的特性がどのように変化するかについて説明する。このとき使用したAl材は、実施の形態1で説明した、Si量を制限し、且つ所定量のMgを添加したAl材である。具体的には、Si量が0.05質量%で、Mg量が0.66質量%のAl材を用いている。試験片が含有するB化合物(B4C)の割合は5質量%であり、いずれの試験片も熱処理は施していない(T1処理)。MAの時間は3.75時間とした。また、試験片は丸棒とし、押出し比は11とした。
【0061】
図4は、250℃におけるMA処理粉末の混合比率と引張強さとの関係を表した説明図である。また、図5は、−40℃におけるMA処理粉末の混合比率と横膨出量との関係を表した説明図である。図4からわかるように、MA処理粉末の割合、すなわちメカニカルアロイングで製造したAl粉末の割合が少なくなるほど250℃における引張強さは小さくなる。また、図5からわかるように、MA処理粉末の割合、すなわちメカニカルアロイングで製造したAl粉末の割合が少なくなるほど−40℃における横膨出量と衝撃値とは大きくなることがわかる。この結果から、メカニカルアロイングで製造したMA処理粉末とメカニカルアロイングを用いないで製造したAl混合粉末Yとを任意の割合で混合すれば、所望の強度、靭性及び延性を持つ放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。
【0062】
図4からわかるように、MA処理粉末の割合が25質量%以上のときには250℃における引張強さは略60MPaを超えて実用に供することのできる値となる。また、MA処理粉末の割合が50質量%以上のときには、250℃における引張強さは略100MPaを超える。また、図5からわかるように、MA処理粉末の割合が95%質量以下の場合には、横膨出量は略0.5mmを超えて、押出し成形に適した延性を有するようになる。
【0063】
したがって、リサイクル燃料集合体格納用バスケットを構成する角パイプや板状部材を押出し成形する際には、MA処理粉末の割合を95質量%以下とすると、高温強度と靭性と延性とのバランスがとれた押出し成形に適したB−Al材を得ることができる。なお、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、押出し成形及び圧延の両方で成形することができる。これらの結果から、MA処理粉末の割合が25質量%以上95質量%以下であれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。また、高価なMA処理粉末の使用量を低減できるので、放射性物質貯蔵用構造強度材の製造コストを低減できる。
【0064】
ここで、上記試験片の材料であるSi量を低減し、且つAlよりも酸素結合力の強い元素を添加したAl材について説明する。なお、試験片が含有するB化合物(B4C)の割合は5質量%とした。図6は、−40℃におけるMg量と衝撃値との関係を示す説明図である。また、図7は、−40℃におけるMg量と横膨出量との関係を示す説明図である。各図には、3回の試験結果を平均した値が示してある。試験データの詳細は表1に示した。
【0065】
【表1】
【0066】
図6、図7から、Mg量が増加するに従い、衝撃値、横膨出量も大きくなることがわかる。そして、そして、Mgの含有量が約0.66質量パーセントの場合は、押出し成形に必要な横膨張量である約0.5mmをほぼ確保でき、また十分な衝撃値を示す。一方、Mgが0.79質量パーセントの場合には、衝撃値、横膨出量ともに低下することがわかる。
【0067】
図8は、−40℃におけるSi量と衝撃値との関係を示す説明図である。また、図9は、−40℃におけるSi量と横膨出量との関係を示す説明図である。なお、各図には3回の試験結果を平均した値が示してある。図8から、Siの含有量を少なくするほど、衝撃値が大きくなることがわかる。また、図9から、Siの含有量が少なくなると、横膨出量が大きくなる傾向にあるが、Siの含有量が0.4質量パーセント以下では、押出し成形に必要な横膨張量である約0.5mmをほぼ確保できることがわかる。
【0068】
図10は、250℃におけるMg量と引張強さとの関係を示す説明図である。また、図11は、250℃におけるMg量と伸びとの関係を示す説明図である。各図には、2回の試験結果を平均した値が示してある。試験データの詳細は表2に示した。ここで、メカニカルアロイングによらない従来のB−Al合金においては、250℃における引張り強さは50MPa程度である。
【0069】
【表2】
【0070】
図10から、Mg量が増加すると引張強さは大きくなり、Mg量が0.6質量%付近で良好な引張強さを示す。一方、Mg量が0.79質量%となると、引張強さは低下することがわかる。また、図11から、伸びはMg量の増加とともに大きくなり、Mg量が0.6質量%近傍で10%を超えて、十分な伸びを示すことがわかる。一方、Mg量が0.79質量%で伸びが低下していく。このように、Mg量の増加とともに引張強さは低下するとはいえ、従来のB−Al材と比較すれば、本発明に係るAlが母相の放射性物質貯蔵用構造強度材は、2倍以上の引張強さを持つことがわかる。
【0071】
図12は、250℃におけるSi量と引張強さとの関係を示す説明図である。また、図13は、250℃におけるSi量と伸びとの関係を示す説明図である。なお、各図には、2回の試験結果を平均した値が示してある。図12から、Si量の低下とともに引張強さは大きくなることがわかる。また、図13から、Si量を変化させても、伸びはほとんど変化しないことがわかる。
【0072】
これらの評価結果から、靭性と高温強度と延性能とをバランスさせるためにはMgの含有量は0.4〜0.7質量%が好ましく、さらには0.49〜0.66質量%が望ましい。また、Si量は少なければ少ないほど好ましく、0.1質量%以下が好適であり、その上限値は約0.4質量%である。これらの範囲を満たすようにMg量とSi量とを調整すれば、靭性及び高温強度に優れ、且つ押出し成形可能なリサイクル燃料貯蔵材を得ることができる。Mg量及びSi量が上記範囲のAl材は、上述したMA混合粉末とMAによらない混合粉末とを所定割合で混合した場合にも、MA処理粉末の割合が25質量%〜95質量%の範囲においては靭性と延性と強度とのバランスのとれた材料となる。
【0073】
(変形例)
図14は、実施の形態1の変形例に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。実施の形態1に係るAl複合粉末の製造においては、メカニカルアロイングで混合したMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらないで混合した混合粉末とをそれぞれ別個に用意して、両者を混合してビレット製造用のAl混合粉末を製造した。この変形例においては、メカニカルアロイングで混合したMA処理粉末を用意し、当該MA処理粉末とAlの粉末を、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合する点が異なる。
【0074】
図14に示すように、Alの粉末とB又はB化合物の粉末を準備し(ステップS201、S202)、両者をメカニカルアロイングによって混合する(ステップS203)。その後、混合粉末を乾燥させて(ステップS204)、MA処理粉末を作製する。次に、MA処理粉末と、Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合する(ステップS205)。当該粉体混合手段は、クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサー等を使用することができる。なお、このときにB又はB化合物の粉末を混合させてもよい。
【0075】
このようにして製造したAl混合粉末をCIPして(ステップS206)予備成形体を作り、この予備成形体を真空焼結(ステップS207)した後、押出し成形する(ステップS208)。このようにすれば、メカニカルアロイングによらない混合粉末を製造すると同時にAl混合粉末を製造できるので、実施の形態2に係る製造方法と比較して、製造工程を1工程省略できる。
【0076】
また、メカニカルアロイングの時間を短くしたり、メカニカルアロイングに使用するアトライターミリング装置に備えられるアトライターの回転数を低く抑えたりしてもよい。このようにすれば、メカニカルアロイングが中途で終了することになるので、靭性と延性と強度とのバランスがとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。具体的には、メカニカルアロイングの時間、アトライターの回転数等のメカニカルアロイングに関するパラメータを単独で、あるいは組み合わせて調整することで、メカニカルアロイングの程度を調整することができる。
【0077】
(実施の形態2)
実施の形態2においては、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材によって、リサイクル燃料集合体を格納するバスケット用の角パイプを製造する例を説明する。図15は、実施の形態2に係る角パイプを示す断面図である。なお、押出し成形用のビレットを製造するまでの工程は、実施の形態1で説明した工程と同様であるから説明を省略する。
【0078】
図16は、角パイプを押出成形するポートホール押出機の押出部における構造を示す説明図である。予備成形体の焼結が終了し、ビレットVが完成したら、ポートホール押出機を用いて当該ビレットを角パイプの形状に熱間押出しする。この場合の押出条件として、加熱温度を500℃〜520℃、押出速度を5m/minとする。なお、この条件は、Bの含有量により適宜変更する。ポートホール押出機の押出力は、5000ton〜6000tonとする。図16(b)は、ポートホール押出機のダイス構成を示す断面図である。
【0079】
ポートホール押出機は、ダイス301a及びコンテナ302と、コンテナ302の周囲に設置した誘導加熱用の高周波コイル303とを備えている。高周波コイル303にRF電流を流すことで、ダイス301a内のビレットVを誘導加熱することができる。ダイス301aは雌型304と雄型305aとから構成されており、雄型305aのマンドレル306を雌型304に挿入することで押出形状が四角形のベアリング307が形成される。マンドレル306は、雄型305aの周囲から延出した4本のブリッジ308により支持され、ブリッジ308間に4つのポート309を形成する。
【0080】
そして、コンテナ302内で誘導加熱されたビレットVは、後方からポンチ(図示せず)により押され、ブリッジ308により一旦4分割されてポート309を通過する。続いて、ポート309からベアリング307に至るまでに再び一体化し、ベアリング307によって所定の押出形状をした角パイプ1として押し出される。このとき、ビレットVの質量密度は75%〜95%であるが、押出成形することで角パイプ1の質量密度が、押出時に粉末粒子間の空隙がつぶされるため略100%となる。
【0081】
次に、押出成形後、引張矯正を施すとともに、非定常部及び評価部を切断し、製品とする。完成した角パイプ1は、図15に示すように、その断面内形状は内側長さl、板厚tの正方形である。ここで、角パイプ1の内側長さlは、収納されるリサイクル燃料集合体の大きさによって決定されるが、概ね150〜250mmである。また、板厚tは、収納されるリサイクル燃料集合体及び使用するAl母相の放射性物質貯蔵用構造強度材によって適宜決定されるが、概ね6〜12mmである。なお、上記製造工程のように、ポートホール押出機において誘導加熱する製造方法は、ビレットVの成形工程と押出工程とが別の場所で行われるか、又は時間をおいて行われる場合に有用である。
【0082】
また、真空焼結ラインと押出ラインとが連続した製造ラインに配置される場合等のように、真空焼結工程と押出工程とが短時間に行われる場合には、真空焼結時に550℃〜600℃までビレットの温度が上昇しているため、焼結終了後、少なくとも押出温度である500℃以上となる熱領域でコンテナ内に挿入し、そのまま押出すようにしてもよい。具体的には、真空炉内からビレットVを取り出し、このビレットVの温度が上記押出温度以下に下がらないうちに押出機まで搬送する。そして、押出機によって角パイプ1に押出成形する。なお、加熱したビレットVを空気中にさらしても、短時間であれば酸化による影響をほとんど無視できるので、角パイプ1の性能に影響することはほとんどない。好ましくは、ビレットVを真空炉から取り出し、15分以内に押し出すようにすれば、酸化の影響はほとんど問題ない。このようにすれば、誘導加熱によってビレットVを再加熱する必要がないため、さらに製造工程を簡略化することができる。
【0083】
この場合も、真空焼結によってビレットVの酸化が防止され、且つキャニングを省略できるため、缶代が節約でき、缶除去のための切削工程が不要になるとともに、それに付随する缶封入等の製造工程を省略することができる。また、真空焼結時の温度が下がらないような保温チャンバー内に一時的且つ短時間保管し、少なくとも500℃以上の温度領域でビレットVを押出機のコンテナ内に移すようにしてもよい。この場合は、真空焼結ラインと押出ラインとが連続している必要はなく、両者の距離が離れていても問題ない。さらに、真空焼結ラインと押出ラインとの距離が小さく、ビレットVの搬送時間が短ければ、上記同様に真空加熱の熱によって押出成形ができることは言うまでもない。
【0084】
また、上例では圧縮率が高く、複雑な形状をしたAl等の軟質材の押出しに適したポートホール押出機を用いたが、押出機の種類はこれに限定されない。例えば、固定又は移動マンドレル方式を採用してもよい。また、直接押出しの他、静水圧押出しを行うようにしてもよく、可能な範囲で適宜選択することができる。さらに、生産効率は低いが、上記誘導加熱に代えて、ビレットVを加熱炉内でバッチ処理するようにしてもよい。
【0085】
さらに、押出しダイスの形状を変更すれば、同様の製法によって板状部材も製造できる。PWR用リサイクル燃料集合体を格納するためのバスケットにおいては、フラックストラップを設ける必要がある。したがって、板状部材を組み合わせてこのようなバスケットを構成する場合には、長手方向に向かう複数の貫通孔を持つ板状部材を押出成形によって製造する必要がある。しかし、BWR(Boiling Water Reactor:沸騰水型原子炉)用リサイクル燃料集合体を格納するためのバスケットにおいては、必ずしもフラックストラップを設ける必要はなく、この場合には単なる中実の板状部材を組み合わせてバスケットを構成してもよい。この場合には、ビレットVを圧延することにより、中実の板状部材を製造することもできる。
【0086】
図17は、他の構造強度材を示す説明図である。本発明に係るAl材は、リサイクル燃料収納用部材以外にも適用できる。図17には、本発明に係るAl材を適用できる構造強度部材の一例として、デッキプレート2を示してある。デッキプレート2は、鉄道車両や原子力発電所の作業通路の床材として使用できる。本発明に係るAl材は、メカニカルアロイングによって混合したAl粉末の量を調整することにより、延性を調整できる。したがって、このように、複雑な形状且つ寸法の大きい部材であっても容易に押出し成形できる。また延性と強度とのバランスも調整できるので、延性を維持しつつ強度の高い構造強度部材を得ることができる。
【0087】
さらに、軸流圧縮機では作動流体が圧縮されるので圧縮機のブレード温度が上昇する。本発明に係るAl材は高温強度に優れるので、図示はしないが、軸流圧縮機のブレードにも好適に使用できる。ここで、本発明に係るAl材をリサイクル燃料収納用部材以外に使用する場合には、必ずしもB又はB化合物を添加する必要はないが、高強度を要する場合にはこれらを添加してもよい。また、用途に応じて他の元素を添加して、それぞれの用途に適した特性を発揮させるようにしてもよい。さらに、構造強度部材の形状や寸法に応じて、メカニカルアロイングによるAl混合粉末材の量を調整して、延性と強度とのバランスをとることができるので、構造強度部材の種類や仕様に応じて最適な材料を作製することができる。
【0088】
(実施の形態3)
実施の形態3においては、本発明に係るAl母相の放射性物質貯蔵用構造強度材によってリサイクル燃料集合体を格納するバスケットを構成した例、及びこのバスケット収納したキャスクについて説明する。図18は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの一例を示す断面図である。このバスケット106においては、角パイプ1内部に横断面形状が略L字上のエレメント137を配置して、リサイクル燃料集合体を格納するセル110を構成する。そして、内部にエレメント137を配置した角パイプ1を複数組み合わせて、リサイクル燃料集合体を格納するバスケット106が構成される。なお、角パイプ1及びエレメント137の長手方向は、紙面垂直方向である。
【0089】
角パイプ1、及びエレメント137は、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材であるAl材を押出し成形することによって製造される。エレメント137の外側面には突起部137tが設けられており、エレメント137が角パイプ1の内部に配置されると、突起部137tが角パイプ1の内壁面に接する。そして、突起部137tで区切られる空間がフラックストラップとなる。セル110内に格納されるリサイクル燃料集合体から放出される中性子は、角パイプ1及びエレメント137に含まれるBとフラックストラップとによって遮蔽される。このバスケット106は、各セル110にフラックストラップを備えていることから、PWR用リサイクル燃料集合体のような高燃焼度の燃料を収納する用途に適している。
【0090】
このバスケット106は、角パイプ1とエレメント137とを組み合わせることにより、フラックストラップを有するセルを構成する。このため、角パイプにフラックストラップを有する角パイプを押出し成形する場合と比較して、押出しダイスの形状が単純化され、また押出し推力も小さくて済むので、容易に製造できる。また、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の母材として低Si且つ所定のMgを含有したAl材を使用すれば、靭性が高く、また高温強度に優れる構造強度材を得ることができる。このような構造強度材は、発熱量の多いPWR用リサイクル燃料集合体を格納するバスケット106に好適であり、バスケット106の健全性を向上させることができる。さらに、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することによって、延性と強度とのバランスを調整することができる。これにより、エレメント137のように複雑な形状を持つ部材であっても、容易に押出成形できる。
【0091】
図19は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す一部断面図である。このバスケットにおいては、複数の板状部材3の長辺側端部同士を単に組み合わせるだけでリサイクル燃料集合体を格納するセル111を構成する。さらに、セルの外周にはスペーサ4a、4bを配置して板状部材を支持するとともに、スペーサと板状部材とを単に組み合わせてリサイクル燃料集合体を格納するセル111’を構成する。なお、板状部材3及びスペーサ4a、4bの長手方向は、紙面垂直方向である。
【0092】
このバスケット107は板状部材3やスペーサ4a等を組み合わせるだけで構成でき、組合せ部分の接合等は不要なので、短時間で容易にバスケット107を組み立てることができる。また、バスケット107は板状部材3を組み合わせて構成するため、組合せ部における伝熱性能がやや低下する。ここで、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の母材として低Si且つ所定のMgを含有するAlを使用すれば、高温強度に優れるバスケット107を製造できる。さらに、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材はメカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することにより、延性と強度とのバランスがとれた材料を得ることができる。これにより、板状部材3のように複雑な形状を持つ部材であっても、押出ダイスに大きな負荷を与えないで押出成形できる材料を得ることができる。
【0093】
このように、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットは種類があり、リサイクル燃料集合体の種類やキャスクその他の放射性物質格納容器の仕様に応じて、好ましいバスケットを選択する。本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することによって、延性と強度とを調整できる。これによって、それぞれのバスケットを構成する角パイプや板状部材に適した性能を持つ構造強度材を得ることができる。
【0094】
図20は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す説明図である。このバスケット108は、貫通孔311を有する帯状の板状部材310に切込部312を設け、板状部材310を直交させて交互に積み重ねることで構成されている。これによって、直交する板状部材310同士で囲まれる空間が、リサイクル燃料集合体を収納する格子状のセルとなる。
【0095】
前記貫通孔311は、板状部材310の長手方向にその断面が日の字になるように形成され、その中央のリブ313には、複数の連通孔が形成されている(図示省略)。また、前記貫通孔311は、切込部312をもって他の板状部材310の貫通孔311と連通する。さらに、板状部材310の長手方向端面には、上下に位置する板状部材310の貫通孔311同士を連通するための連通孔314が設けられている。
【0096】
また、板状部材310の上下端縁には、凹部315及び凸部316が形成されている。この凹部315と凸部316によって上下に位置する板状部材310同士が位置決めされる(図20参照)。これによって、セル内に段差が発生するのが防止されるので、リサイクル燃料集合体をセル内へ滑らかに収納することができる。
【0097】
このバスケット108を構成する板状部材310を、本発明に係る低Si且つ所定のMgを含有するAl材で構成すれば、靭性及び高温強度もに優れたバスケット108を作ることができる。このようなバスケット108は、高燃焼度・短冷却期間のリサイクル燃料集合体を格納するのに適している。また、質量の大きいPWR用のリサイクル燃料集合体を格納しても十分な高温強度を発揮できるので、バスケット108の信頼性を高くできる。さらに、板状部材310は横断面が目の字状であるが、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材においてはメカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することで、延性を向上させることができる。これによって、このような複雑な形状でも容易に押出し成形できる。
【0098】
図21は、キャスクの概要を示す説明図である。キャスク200は、胴本体201と、胴本体201の外周に取り付けられた伝熱フィン207と、伝熱フィン207のもう一方の長辺側端部に取り付けられた外筒205とで構成される。胴本体201は例えば炭素鋼によって製造されており、γ線遮蔽機能を発揮するのに十分な胴厚さを有している。
【0099】
胴本体201には底板(図示せず)が取り付けられるが、この底板は溶接によって筒状の胴本体201に取り付けていることができる。また、胴本体201の外形に合わせた内部形状を持つコンテナ内に金属ビレットを装入し、胴本体201の内形に合わせた外形を持つ穿孔ポンチでこの金属ビレットを熱間拡張成形することによって胴本体201と底板とを一体に成形してもよいし、鋳造によって製造してもよい。
【0100】
胴本体201の内部は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットが収納されるキャビティ201cとなる。このキャビティ201cには上記バスケットが格納される。このキャビティ201cの軸方向(図中Zで示す方向)に垂直な断面内形状は円形であるが、キャスク200の仕様に応じ、この他にも八角形や略十字型・階段状等の断面内形状をもつキャビティも使用できる。キャビティ201c内にリサイクル燃料集合体を収納した後は、胴本体放射性物質の漏洩を防止するため、一次蓋及び二次蓋(図示せず)によって二重に密封する。密封性能を確保するため、一次蓋及び二次蓋と胴本体201との間には金属ガスケットを設けておく(図示省略)。
【0101】
胴本体201の外周には、板状部材で作られた複数の伝熱フィン207が放射状に取り付けられている。この伝熱フィン207は、Al板、銅板等の、熱の良導材料で作られており、胴本体201の外周に溶接その他の接合手段によって、接合されている。また、伝熱フィン207の外側には、厚さ数cmの炭素鋼で作られた外筒205が溶接その他の接合手段によって取り付けられている。キャビティ201c内に収納されたリサイクル燃料集合体は崩壊熱を発生するが、胴本体201を伝わってきた崩壊熱は、伝熱フィン207を介して外筒205に伝導された後、外筒205の表面から大気中に放出される。
【0102】
胴本体201と外筒205と二枚の伝熱フィン207とで囲まれる空間209すべてには、中性子を吸収するため、中性子遮蔽機能を有する水素を多く含有する高分子材料であるレジン、ポリウレタン、又はシリコンその他の中性子吸収材料(以下同様)が充填してある。この中性子吸収材料によって、リサイクル燃料集合体から放出される中性子を遮蔽し、キャスク200の外部へ漏洩する中性子を規制値よりも少なくする。
【0103】
キャスク200は、リサイクル燃料集合体を収納した後、輸送及び貯蔵するために使用される。キャスクを輸送する場合には、キャスクの両端に緩衝体(図示せず)を取り付けて、万一キャスク200の落下事故等が発生した場合でも、十分な密封性能を確保できるようにする。
【0104】
本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することによって、延性と強度とを調整できる。これによって、キャスク200に収納されるリサイクル燃料集合体の種類あるいはキャスク200の仕様に応じて、最適なバスケット材を得ることができる。
【0105】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項1)では、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらないAl粉末とを混合してAl混合粉末を製造し、これを成形・焼結した。また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項2)では、さらに中性子吸収材の粉末をMA処理粉末とAl粉末とに混合してAl混合粉末を製造し、これを成形・焼結した。また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項3)では、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらない混合粉末とを混合してAl混合粉末を製造し、これを成形・焼結した。
【0106】
これにより、MA処理粉末とAl混合粉末Yとの混合比率を変化させることにより、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性とを調整することができる。その結果、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができ、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットを設計する際の自由度が向上する。
【0107】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項4)では、MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下とした。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。
【0108】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項5)では、中性子吸収材にはB又はB化合物を使用するようにしたので、中性子吸収材の入手及び取り扱いが比較的容易である。
【0109】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項6)では、Al母相中において第2相粒子として靭性を低下させるSiの含有量を所定量以下に制限したので、靭性の低下を抑制できる。また、Alよりも酸素との結合力が強い元素を含むようにしたので、Al母相中に当該元素を含む微細粒子が析出して、靭性を維持しつつ、高温強度を発揮できる。さらに、適度にこのような微細粒子が析出しているので押出成形性が悪化せず、押出成形によって所望の形状に成形できる。
【0110】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項7)では、Al中に含まれるSiは靭性を上限のSi含有量を、0.4質量%以下としたので、必要十分な靭性を確保できる。
【0111】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項8)では、Alよりも酸素との結合力の強い元素として、0.49〜0.66質量%のMgをAlに含有させたので、高温強度を高くできる。
【0112】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項9)では、MA処理粉末とメカニカルアロイングによらないAl及びB等の混合粉末とを混合するので、その混合割合によって放射性物質貯蔵部材の強度と靭性とを変化させることができる。これによって、リサイクル燃料を格納するバスケット等の設計の際には自由度が向上する。その結果、リサイクル燃料を格納するバスケット等の設計の際には自由度が向上する。また、当該混合粉末を冷間静水圧成形法により予備成形するので、成形密度のばらつきを少なくできる。そして、予備成形体を無加圧下で真空焼結するので、真空焼結した後に外削などの機械加工をせずに済み、また、ホットプレスのときのような型内に入れてプレスする必要もないので、加工工程を大幅に削減でき、ビレットの製造が容易になる。
【0113】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項10)では、メカニカルアロイングによって製造したMA処理粉末と、Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合するようにした。また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項11)では、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合する工程で、さらにB又はB化合物の粉末を加えるようにした。これにより、MA処理粉末にAl粉末又はB等の粉末をメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合するだけでAl混合粉末を製造できるので、上記製造方法と比較して製造工程を1工程省略できる。
【0114】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項12)では、上記予備成形体を無加圧状態で真空焼結することにより作製されたビレットを誘導加熱手段により加熱する工程と、誘導加熱したビレットをダイスによって熱間成形する工程とを含むようにした。これにより、質量密度が増加した予備成形体を無加圧下の真空焼結を施すため、予備成形体全体の電気伝導度が向上する。これによって、予備成形体に誘導電流が流れやすくなり、効率的にビレットが加熱できるようになる。その結果、ビレットの押出速度を向上でき、製造効率が向上する。
【0115】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項13)では、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下とした。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を製造することができる。
【0116】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項14)では、さらに、上記メカニカルアロイングの時間を0.5時間以上10時間以下とした。これにより、Al母相中に含まれるAlよりも酸素結合力の強い元素が反応し、強化粒子である微細粒子がAl母相中に析出する。また、一般的なメカニカルアロイングと比較してメカニカルアロイングに要する時間を1/10程度に短縮できるので、放射性物質貯蔵用構造強度材の生産性を向上させることができる。
【0117】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレット(請求項15)では、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、Al粉末やメカニカルアロイングによらない混合粉末等とを混合し、当該Al混合粉末を焼結してビレットを製造するようにした。これにより、MA処理粉末の混合比率を変化させることで、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性と延性とを調整することができる。これにより、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができる。
【0118】
この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレット(請求項16)では、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とした。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。
【図2】この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法に用いるアトライターミルの構成図である。
【図3】この押出機の構造を示す説明図である。
【図4】250℃におけるMA処理粉末の混合比率と引張強さとの関係を表した説明図である。
【図5】−40℃におけるMA処理粉末の混合比率と横膨出量との関係を表した説明図である。
【図6】−40℃におけるMg量と衝撃値との関係を示す説明図である。
【図7】−40℃におけるMg量と横膨出量との関係を示す説明図である。
【図8】−40℃におけるSi量と衝撃値との関係を示す説明図である。
【図9】−40℃におけるSi量と横膨出量との関係を示す説明図である。
【図10】250℃におけるMg量と引張強さとの関係を示す説明図である。
【図11】250℃におけるMg量と伸びとの関係を示す説明図である。
【図12】250℃におけるSi量と引張強さとの関係を示す説明図である。
【図13】250℃におけるSi量と伸びとの関係を示す説明図である。
【図14】実施の形態1の変形例に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。
【図15】実施の形態2に係る角パイプを示す断面図である。
【図16】角パイプを押出成形するポートホール押出機の押出部における構造を示す説明図である。
【図17】他の構造強度材を示す説明図である。
【図18】リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの一例を示す断面図である。
【図19】リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す一部断面図である。
【図20】リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す説明図である。
【図21】キャスクの概要を示す説明図である。
【符号の説明】
1 角パイプ
2 デッキプレート
3、310 板状部材
30 アトライターミル
34 アトライター
41 ボール
50 粉末製造装置
51 回転容器
52 インペラ
200 キャスク
301a、305 ダイス
301 押出機
303 高周波コイル
【発明の属する技術分野】
この発明は、燃焼を終えた使用済み核燃料集合体を収容、貯蔵するものに関し、さらに詳しくは、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットやラックその他の放射性物質貯蔵用構造物に使用する中性子吸収能を備えた放射性物質貯蔵用構造強度材及びその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】
燃焼を終え、核燃料サイクルの終期に至り、使用できなくなった核燃料集合体を、リサイクル燃料という。現在、このリサイクル燃料は、再処理するまで貯蔵施設において貯蔵管理されている。例えば、燃料プールによる貯蔵方式においては、プール内にステンレス製の角パイプを束ねたラックを沈め、この角パイプ内にリサイクル燃料集合体を収容することにより、冷却効果、遮蔽効果、未臨界性などの要求を満たすようにしている。
【0003】
近年では、ラックを構成する角パイプとして、ステンレス材に中性子吸収材であるボロンを添加したものが使用され始めている。このような角パイプを使用すれば、角パイプの間に配置していた中性子吸収材を省略できるから、角パイプ間の隙間を埋めることができる。このため、プールのピット内に挿入できる角パイプの本数を増加させることができるので、その分、リサイクル燃料集合体の収容数を増加させることができる。
【0004】
このような角パイプは、キャスク、横型サイロ、プール、ボールド等の各種貯蔵方式に適用することができるが、ラックを構成するにしてもその生産すべき本数が多いので、角パイプを効率的に生産できる技術が要求されている。また、リサイクル燃料集合体から発生する中性子を確実に吸収する必要があるため、角パイプの構造には高い健全性が要求される。
【0005】
また、角パイプは、リサイクル燃料集合体を貯蔵する際に使用するものであるが、当該角パイプ式のラックの他に板状部材を組み合わせた平板式のラックが知られており、このような平板式のラックにおいても効率的な生産性及び構造の健全性が要求されている。さらに、PWR(Pressurized Water Reactor:加圧水型原子炉)用のリサイクル燃料集合体は、その質量が大きいため、これを収容するラックにはより大きな強度が求められる。
【0006】
これらの角パイプや板状部材のような、放射性物質の貯蔵に用いられる部材の材料としては、中性子吸収材としてB(ボロン)又はB化合物をAl(アルミニウム)に含有させたB−Al(ボロン−アルミニウム)材が知られている。このようなB−Al材として、特開2001−42089号公報には、Alの粉末とB又はB化合物の粉末とを混合させ、所定の形状に成形した後焼結して製造するAl複合材が開示されている。また、特許3207840号や特許3207841号には、メカニカルアロイングによってAl粉末とB又はB化合物の粉末とを混合させることによってBをAl母相中へ均一に分散させ、且つ強度を向上させたB−Al材が開示されている。
【0007】
【特許文献1】
特開2001−42089号公報
【特許文献2】
特許3207840号
【特許文献3】
特許3207841号
【0008】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、メカニカルアロイングによれば、材料の強度を向上させることはできるが、その反面靭性が低下して押出成形がし難くなってしまう。また、単にAlの粉末とB又はB化合物の粉末とを混合させて成形・焼結したのでは、十分な強度を得ることができない。さらに、リサイクル燃料集合体の種類や、これを収納するキャスクやキャニスタといった放射性物質格納容器の仕様は様々であり、これらの違いに応じて、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの構成部材に要求される性能も異なる。しかし、従来のB−Al材及びその製造方法では、このような種類や仕様の相違に対応することは困難であった。
【0009】
そこで、この発明は、上記の課題に鑑みてなされたものであって、強度と靭性とのバランスをとること、リサイクル燃料集合体の種類や放射性物質格納容器の仕様に応じて最適な放射性物質貯蔵用構造強度材を提供することのうち少なくとも1つを達成できる放射性物質貯蔵用構造強度材及びその製造方法、並びに押出成形用ビレットを提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】
上述の目的を達成するために、請求項1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、Alの粉末と、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによって処理したMA処理粉末とを、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合したAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結し、熱間成形したことを特徴とする。
【0011】
また、請求項2に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材において、さらに中性子吸収材の粉末を上記MA処理粉末と上記Alの粉末とに加えて、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合したことを特徴とする。
【0012】
また、請求項3に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによって処理した所定割合のMA処理粉末に、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合した混合粉末を含むAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結し、熱間成形したことを特徴とする。
【0013】
このように、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらないAl粉末、又はAl粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによらないで混合した混合粉末とを混合する。これによって、両者の混合比率を変化させることにより、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性と延性とを調整することができる。その結果、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができる。そして、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットを設計する際の自由度が向上する。また、この放射性物質貯蔵用構造強度材では、高価なメカニカルアロイングによって製造するMA処理粉末の使用量を抑えることができるので、放射性物質貯蔵用構造強度材の価格を抑えることもできる。
【0014】
ここで、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段とは、クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサー等の粉体混合手段をいう(以下同様)。また、熱間成形には、熱間押出し、熱間圧延、熱間鍛造その他の熱間成形加工が含まれる(以下同様)。また、本発明にいう放射性物質貯蔵用構造強度材とは、リサイクル燃料集合体を格納するバスケット等を構成するための部材に用いる構造強度材料であり、前記バスケットを構成する部材そのものではない(以下同様)。
【0015】
また、請求項4に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材において、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下としたことを特徴とする。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。
【0016】
また、請求項5に係る放射性物質貯蔵用構造強度材のように、中性子吸収材にはB又はB化合物を使用することが好ましい。特に、入手が容易で、且つ安価に入手できる炭化ボロン(B4C)を使用すれば、製造コストを低減させることができる。なお、BにはB10を濃縮したいわゆる濃縮ボロンも含む。
【0017】
また、請求項6に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材において、上記Alは、Siを所定量以下に制限し、且つAlよりも酸素結合力の強い元素を含むことを特徴とする。このように、Siを所定量以下に制限すれば、Al母相に含まれるSiの含有量を所定量以下に制限しているので、靭性の低下を抑制できる。Siは靭性を低下させるので、その含有量は、少なければ少ないほど好ましく、その上限のSi含有量は、0.4質量%以下が好ましい(請求項7)。第2相粒子として靭性を低下させるSiの含有量がこの範囲であれば、必要十分な靭性を確保できる。
【0018】
また、Alよりも酸素との結合力が強い元素を含むことにより、微細粒子がAl母相中に析出するので、靭性を維持しつつ、高温環境下(250℃程度)においては高い強度を発揮できる。さらに、適度に微細粒子が析出しているので押出成形性が悪化せず、押出成形によって所望の形状に成形できる。ここで、Alよりも酸素との結合力の強い元素には、Mg、Ti、Zrがある。前記元素のうち、MgをAlに含有させた場合には、その含有量は0.49〜0.66質量%とすることが好ましい(請求項8)。Alよりも酸素との結合力が強い元素であるMgの含有量がこの範囲であれば、高温強度を高くでき、また、押出成形性も確保できる。
【0019】
また、請求項9に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのMA処理粉末を作製し、またメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によってAlとB又はB化合物の混合粉末を作製する工程と、前記MA処理粉末と前記混合粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合してAl混合粉末を作製する工程と、冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により前記Al混合粉末の予備成形体を成形する工程と、前記予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程と、を含むことを特徴とする。
【0020】
このように、MA処理粉末とメカニカルアロイングによらないAlとB等の混合粉末とを混合するので、その混合割合によって放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性とを変化させることができ、リサイクル燃料を格納するバスケット等の設計の際には自由度が向上する。そして当該混合粉末を冷間静水圧成形法(CIP:Cold Isostatic Press)により予備成形するので、成形密度のばらつきを少なくできる。また、予備成形体を無加圧下で真空焼結するので、HIP(Hot Isostatic Press)のときのようにキャニングする必要がなく、真空焼結した後に外削などの機械加工をせずに済む。また、ホットプレスのときのような型内に入れてプレスする必要もない。このため、加工工程を大幅に削減でき、ビレットの製造が容易になる。
【0021】
また、請求項10に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法のように、メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのMA処理粉末を作製する工程と、前記MA処理粉末と、Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合して、Al混合粉末を作製する工程と、冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により前記Al混合粉末の予備成形体を成形する工程と、前記予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程と、を含むようにしてもよい。また、上記MA処理粉末と上記Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合する工程においては、B又はB化合物の粉末を加えてもよい(請求項11)。このようにすれば、MA処理粉末にAl粉末又はB等の粉末をメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合するだけでAl混合粉末を製造できるので、上記製造方法と比較して、製造工程を1工程省略できる。
【0022】
また、請求項12に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法において、さらに、上記予備成形体を無加圧状態で真空焼結することにより作製されたビレットを誘導加熱手段により加熱する工程と、誘導加熱したビレットをダイスによって熱間成形する工程とを含むことを特徴とする。
【0023】
この放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法においては、冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により予備成形体を成形することで、予備成形体の質量密度が増加する。この状態で無加圧下の真空焼結を施すため、粉体同士が融着して予備成形体全体で電気伝導度が向上する。これによって、予備成形体に誘導電流が流れやすくなり、効率的にビレットが加熱できるようになる。その結果、ビレットの押出速度を向上でき、製造効率が向上する。
【0024】
また、請求項13に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法において、さらに、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とする。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を製造することができる。
【0025】
また、請求項14に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法において、さらに、上記メカニカルアロイングの時間を0.5時間以上10時間以下とすることを特徴とする。このようにすれば、Al母相中に含まれるAlよりも酸素結合力の強い元素が反応し、強化粒子である微細粒子がAl母相中に析出する。また、一般的なメカニカルアロイングでは、材料自体を変える必要があるが、この放射性物質貯蔵用構造強度材においては微細粒子をAl中に析出させればよい。このため、メカニカルアロイングに要する時間を1/10程度に短縮でき、生産性を向上させることができる。
【0026】
また、請求項15に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットは、中性子吸収材の粉末とAlの粉末とをメカニカルアロイングによって混合したMA処理粉末と、Alの粉末又は中性子吸収材の粉末又はAlの粉末と中性子吸収材の粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合した混合粉末のうち少なくとも一つとからなるAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結したことを特徴とする。
【0027】
このように、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、Al粉末やメカニカルアロイングによらない混合粉末等とを混合し、当該Al混合粉末を焼結してビレットを製造する。これにより、MA処理粉末の混合比率を変化させることで、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性と延性とを調整することができる。これにより、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができる。その結果、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットを設計する際の自由度が向上する。
【0028】
また、請求項16に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットは、上記放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットにおいて、さらに、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とする。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットを得ることができる。
【0029】
【発明の実施の形態】
以下、この発明につき図面を参照しつつ詳細に説明する。なお、この実施の形態によりこの発明が限定されるものではない。また、下記実施の形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるものあるいは実質的に同一のものが含まれる。
【0030】
(実施の形態1)
本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによってAl粉末及び中性子吸収材の粉末を混合したMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらない通常の粉体混合手段によってAl粉末及び中性子吸収材の粉末とを混合して製造したAl混合粉末Yとを所定の割合で混合したAl混合粉末Zによって、リサイクル燃料格納用バスケットの構造強度部材やその他の構造強度材を製造する点に特徴がある。
【0031】
本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの構成部材等に使用される。このようなバスケットは、隣り合うリサイクル燃料集合体が臨界に達することを防止する機能が求められる。このため、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材には、中性子吸収能を有するボロンB又はB化合物の粉末を中性子吸収材としてAlに添加したAl複合材により構成されている。なお、本発明にいうAlは純Al及びAl合金の両方を含む概念である。
【0032】
ここで、天然Bには中性子の吸収に寄与するB10と中性子の吸収には寄与しないB11がある。したがって、中性子吸収能を有するB10を濃縮した濃縮Bを使用すると、同じBの添加量であれば天然ボロンをそのまま使用した場合と比較してB10が多くなる分だけ中性子吸収能を高くできる。したがって濃縮Bを使用すると、同じ中性子吸収能であれば、天然Bをそのまま使用した場合よりも薄い肉厚の板状部材で済む。このため、濃縮Bを使用するとより薄い板厚で同じ中性子吸収能を持たせることができるので、リサイクル燃料集合体格納用バスケットを軽量化したい場合は濃縮Bを使用することが好ましい。一方、天然BやB4Cをそのまま使用した場合と同じ量の濃縮Bを添加すればそれだけ中性子吸収能を高くできるので、燃焼度の高いリサイクル燃料集合体を格納する場合でも臨界に対する安全性を十分に確保できる。
【0033】
B化合物には、B4C、B2O3などを用いることができる。ここで、Alに対するBの添加量は、1.5質量%以上、9質量%以下とするのが好ましい。1.5質量%以下では十分な中性子吸収能が得られず、9質量%より多くなると引っ張りに対する延びが低下するためである。そして、より好ましい機械的性質を得るためには、Alに対するBの添加量は、1.5質量%以上、7質量%以下とするのが好ましい。なお、濃縮Bを使用すれば、加工性を損なわずにより多くのB10を添加できることは言うまでもない。
【0034】
中性子吸収材には、Bの他にカドミウムCd、ハフニウムHf、あるいは希土類元素等の中性子吸収断面積が大きなものを用いることができる。Bを分散形材料として用いる場合は、加工しやすくするため7質量%以下にするのが好ましい。また、Ag−In−Cd合金の組成は、Inを15質量%、Cdを5質量%にするのが一般的である。希土類元素には、ユーロピウム、ディスプロシウム、サマリウム、ガドリニウムなどの酸化物を用いることができる。
【0035】
図1は、この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法は、(1)Al粉末と中性子吸収材粉末とをメカニカルアロイング及びメカニカルアロイングによらない粉体混合手段により混合する工程、(2)混合された粉末を加圧して予備成形体を成形する工程、(3)この予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程とを含む。
【0036】
まず、エアアトマイズ法、ガスアトマイズ法等のアトマイズ法、単ロール法、双ロール法等の急冷凝固法によりAl粉末を作製し(ステップS101)、同時にB又はB化合物の粉末を用意する(ステップS102)。なお、ステップS101とステップS102とは、いずれが先であっても構わない。
【0037】
前記Al粉末を作製するために使用するAlは、Siの含有量を所定量以下に抑え、且つ所定量のAlよりも酸素結合力の高い元素(Mg、Ti、Zr等)を固溶したAlを使用する。このようなAlを使用することにより、後述するメカニカルアロイングによって、Al母相中に微細粒子を析出させて靭性と高温強度とを両立しやすくなる。また、Mgの代わりに、TiやZr等といったAlよりも酸素結合力が強い元素も使用できる。さらに、このようなAlよりも酸素結合力が強い元素を単体又は2種以上組み合わせてAl母相中に固溶させてもよい。
【0038】
なお、本発明に係るAl母相の放射性物質貯蔵用構造強度材は、Si量を所定量以下とし、さらに、Alよりも酸素結合力の高い元素を所定量以上固溶していればよい。したがって、さらに強度や靭性を付与する目的で他の元素を添加することもできる。この目的のために、例えば、工業規格等に規定された所定のAl合金(例えばJIS−5000系やJIS−6000系のAl合金)の組成を調整し、所定以下のSi量で、且つAlよりも酸素結合力の高い元素を所定量以上固溶させたものを使用してもよい。
【0039】
次の工程では、メカニカルアロイング(Mechanical Alloying:MA)により上記Al粉末とB又は化合物の粉末とを混合し、Al母相中にBをすり込む(ステップS103)。本実施の形態のおいては、中性子吸収材としてB4Cを使用するが、B4C粒子の平均粒径が大きいと放射性物質貯蔵用構造強度材の強度が低くなり、その一方、B4Cの平均粒径を小さくするとB4C同士が凝集して偏析するため、中性子吸収能の低下や加工性の悪化が生じてしまう。そこで、本発明においては高エネルギーボールミリングによるメカニカル・アロイングを用いることで、B4C粉末の微細化及び均一分散化を図り、且つ材料の強度を向上させる。実施の形態1においては、高エネルギーボールミリングにアトライターミルを使用するが、これに代えて、一般的な転動ミル、揺動ミルあるいはジェットミルを使用することもできる。
【0040】
なお、Al母相にMgやTiのようなAlよりも酸素結合力の強い元素を固溶させると、メカニカルアロイング中にこれらの元素がAl等と反応することによって、Al母相中に微細粒子が析出する。この微細粒子は、高温強度を向上させるために有用であり、メカニカルアロイングの時間を調整することにより、好適にこの微細粒子をAl母相中に析出させることができる。
【0041】
Al母相中に析出する微細粒子は、例えばMgAl2O4があり、その粒径は1nm〜100nm程度である。このような微細粒子をAl母相中に析出させるためには、メカニカルアロイングにより高いエネルギーをAl粉末に与えて上記Al粉末を混合することによりAlの新成面を作り出し、この新成面でAl母相中に固溶しているAlよりも酸素結合力の強い元素(例えばMgやTi)を反応させる。そして、このMgを核として微細粒子をAl母相中に析出させる必要がある。
【0042】
図2は、この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法に用いるアトライターミルの構成図である。アトライターミル30は、Al粉末とB粉末等を混合するための容器31を備えている。また、容器31の壁内にはウォータージャケット32が形成されている。メカニカルアロイング中にはAl粉末等の材料が高温となるので、ウォータージャケット32内にはポンプなどの給水器33から適量の冷却水を供給して、材料の焼付きを防止する。
【0043】
アトライター34は、上方に配置した駆動モータ35と減速機36を介して結合している。容器31の上面には、容器31中を不活性ガスであるアルゴン(Ar)雰囲気にするため、流入口37及び流出口38が設けられている。流入口37にはアルゴンガスのガスボンベ39が接続され、流出口38にはホース40を接続して水中に入れ、大気の逆流を防止する。また、このボールミリングに使用するボール41には、アルミナボールや炭素鋼ベースの軸受鋼(SUJ−2)を使用することができる。
【0044】
ボールミリングの過程において、投入したAlはボール41の衝撃を受けることによってつぶされ、且つ折りたたまれ、扁平形状になる。このため、Alの外径は一面方向に広がって80μm程度になる。この時、Alがボール41によってつぶされる際には、Alの新成面が出現する。そして、Al母相中に固溶するAlよりも酸素との結合力が強い元素がこの新成面に現れて、当該元素を核として微細粒子が生成され、この微細粒子がAl母相中に析出する。また、ボールミリングにおいては、Al粉末は常に高エネルギーボールによっておしつぶされるので、常に新しい新成面が生まれる。これによって、Al母相中には均一に微細粒子が析出して、焼結・押出成形後の機械的性質を向上させる。
【0045】
一方、B4C粉末は、ボールミリングによって破砕され、その粒径が0.5μm〜1.0μm程度まで微細化されるとともに、Al母相中に均一にすり込まれてゆく。このように、メカニカルアロイングを使用すれば、微細粒子を均一に析出させられるだけでなく、さらに、高い硬度を有するB4C粉末の凝集を抑制して、当該粉末を微細且つ均一にAl母相中に分散させることができる。それによってB4C粉末の凝集を防止できるので、押出性を向上することができる。このため、押出用のダイスの磨耗低減にも効果がある。さらに、B4C粉末を微細化してAl母相中に分散させるので強度も高くなり、質量が大きいリサイクル燃料集合体を格納するバスケットの構成部材として特に有用である。
【0046】
なお、ボールミリングの過程で、ボール41同士の衝突により当該ボール41が磨耗してその成分が不純物として混入することがある。そこで、ボール41の成分に予め不純物として添加する元素を含めておき、ボールミリングの過程で当該元素を添加するようにしてもよい。この元素としては、例えば、TiやZr等を挙げることができる。
【0047】
次に、実際に本発明に係るリサイクル燃料収納部材用のAl複合粉末を製造する場合の条件を説明する。前記容器31内に入れるボール41にはAl2O3ボールを使用し、その量は9.3kg、当該ボール41の径は0.4インチとした。アトライター34の回転数は300rpmとし、さらに、0.5リットル/minのアルゴンを連続的に流して容器31内を不活性ガス雰囲気とした。また、ボールミリングの前に、その助剤として粉末1kgに対して15〜20ccのエタノールあるいはメタノール等の有機溶剤を投入した。前記容器31内に投入する粉末の量は、0.6〜1.0kgとした。このうち、B4Cの投入量は0.03〜0.05kg(5質量%)とした。また、使用するAl粉末は、平均粒径が100μmのものを用い、B4C粉末は、平均粒径が10μmのものを用いた。
【0048】
ボールミリングの時間は2時間から4時間の範囲で適宜選択するようにした。ここで、ボールミリングの時間は、エネルギーの高いボールを使用する場合は短く、また、比較的エネルギーの低いボールを使用する場合は相対的に長くなる。本発明においては、Al粉末中におけるAlよりも酸素と結合力の高い元素とAlとを反応させて、Al母相中に微細粒子を析出させるだけの時間ボールミリングを継続すればよく、通常のメカニカルアロイングのように材料自体を変化させる必要はない。使用するボールやミルの種類にもよるが、本発明におけるボールミリングの時間は0.5〜10時間である。このように、数10〜数100時間を要する通常のメカニカルアロイングと比較して1/10以下の時間でメカニカルアロイング工程が終了するので、製造工程を短縮でき経済的である。メカニカルアロイング工程が終了したら、混合粉末を容器31から取り出し、所定の温度で所定の時間、混合粉末を乾燥させる(ステップS104)。これは、余分な助剤を揮発させるためである。
【0049】
次に、メカニカルアロイングによらない通常の粉体混合手段で、アトマイズ法等の急冷凝固法により製造したAlの粉末とB又はB化合物の粉末とを混合し、Al混合粉末(以下Al混合粉末Y)を作製する(ステップS105)。この混合には、クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサーその他の粉体混合手段を用いることができる。混合時間は10〜20分程度である。なお、この混合は、アルゴン雰囲気中で行うようにしてもよい。ここで、用いるAl粉末の平均粒径は35μm、B4Cの平均粒径は10μm程度が好ましい。
【0050】
このようにして得られたMA処理粉末とAl混合粉末Yとを混合し、Al混合粉末Zを作製する(ステップS106)。この混合には、上記クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサーその他の粉体混合手段を用いることができる。
【0051】
次に、Al混合粉末Zをラバーケース内に入れて封入し、CIPによって、常温で全方向から均一に高圧をかけ、粉末を押出しビレットの形状に成形する(ステップS107)。CIPの成形条件は、成形圧力を1000kg/cm2〜2000kg/cm2とし、この処理によって粉状体の体積は約2割程度減少する。このように、CIPによって全方向から均一に圧力を加えることにより、成形密度のばらつきが少ない高密度な成形品を得ることができる。また、CIP工程において、予備成形体の質量密度が75%〜95%となるように成形する。
【0052】
また、CIPに代えて、一軸方向の高圧プレスによって予備成形体を成形することもできる。具体的には、上記混合粉末をプレス機にセットした型内に入れ、5000tonから10000tonの成形荷重をもって予備成形体を成形する。このように極めて高い荷重によって真空中且つ高温でプレスすることにより焼結されて、予備成形体の成形密度が均一となる。得られた焼結体は、ほぼ100%の焼結密度であり、そのままビレットとして押出し等の熱間加工に供する。
【0053】
次に、予備成形体を焼結炉内に入れて真空に引き、無加圧状態で焼結する(ステップS108)。本実施の形態においては、真空焼結時の真空度は10−1Torr程度とし、温度は550℃〜600℃とした。また、焼結温度の保持時間は1時間〜10時間の間で適宜設定する。ここで、脱気しつつ焼結温度を例えば100℃ピッチでステップ昇温させる。なお、昇温速度はビレットの寸法によって異なる。例えば、寸法の小さいビレットでは1〜2時間であり、寸法の大きいビレットでは5時間程度である。また、300℃〜450℃では、ガス発生量が多いので、当該温度範囲においては昇温速度を遅くする。
【0054】
ビレットの加熱には、焼結炉に設けた通常の電気ヒーターを用いる。この真空焼結によって仮に固めた粉末同士が融合して押出用のビレットとなる。また、真空焼結の際には、HIPやホットプレスのようには加圧しないので、焼結体の質量密度は予備成形時とほとんど変わらず、75%〜95%の状態を維持している。さらに、真空焼結によってビレットの酸化が防止され、且つキャニングを省略できるため、缶代が節約できる。また、缶除去のための外削、端面削等の切削工程が不要になるとともに、それに付随する缶封入等の製造工程を省略することができる。
【0055】
予備成形体の焼結が終了したら、押出機を用いて当該ビレットを熱間押出しする(ステップS109)。図3は、この押出機の構造を示す説明図である。押出機301は、ダイス305及びコンテナ302と、コンテナ302の周囲に設置した誘導加熱用の高周波コイル303とを備えている。図3(b)に示すように、ダイス305は押出成形される部材の断面形状を有した開口部305hを備えており、押出されるビレットVの断面が開口部305hの形状に成形される。このダイス305は、試験片を作製するためのダイスであり、開口部305hはa=b=10mmの正方形となっている。高周波コイル303にRF(Radio Frequency:高周波)電流を流すことで、ダイス305内のビレットVを誘導加熱することができる。本発明に係る実施の形態1において、押出条件は加熱温度を500℃〜520℃、押出速度を5m/minとした。なお、この条件は、Bの含有量や母材の組成等により適宜変更する。押出機の押出推力は、5000ton〜6000tonとする。
【0056】
前記誘導加熱は、ビレットVに誘導電流を発生させることで加熱するものであるが、加熱対象であるビレットVは上記真空焼結工程において混合粉末を融合させた状態としているため、誘導電流がビレットV全体として発生し効率的な加熱が可能となる。ここで、真空焼結と通常の焼結との比較のため、供試材として、質量2510g、寸法φ89mm×175mm、体積1100mm3、相対密度85%となる2つの予備成形体をCIPにより作成し、その一方にのみ真空焼結を施し、両者を比較した。その結果、CIPのみで固めた供試材の電気伝導度は例えば数%であったが、真空焼結を施した供試材は例えば30%〜50%となり5倍以上の電気伝導度を示した。
【0057】
さらに、この供試材を誘導加熱したところ、真空焼結を施した供試材の場合、誘導加熱の昇温プログラム(200℃/minで520℃まで昇温後、一定時間保持)通りに温度上昇し、供試材のエッジ部、中間部の表面及び内部中心における温度のばらつきが少なく、どの位置でも略均一に温度が上昇していることがわかった。一方、CIPのみで固めた供試材の場合、昇温プログラム通りに昇温できず昇温速度が50℃/min程度に留まった。これにより、加熱対象である供試材の電気伝導度の向上は、押出時の誘導加熱時間に関係することがわかった。そして、本発明のように、加熱対象である供試材に真空焼結を施せば、昇温プログラムに追従してその温度を上昇させることができることがわかった。したがって、本発明のように真空焼結を施せば、誘導加熱の効率が飛躍的に高まり、ビレットの押出速度を向上できるという効果を奏する。
【0058】
コンテナ内で誘導加熱されたビレットVは、後方からポンチ(図示せず)により押され、ダイス305を通過して所定の製品形状に成形される。このとき、ビレットVの質量密度は75%〜95%であるが、押出成形することで押出時に粉末粒子間の空隙がつぶされるため、製品の質量密度が略100%となる。
【0059】
押出し成形後の製品は、熱処理をしないで、すなわち、自然時効(JISのT1処理又はH112処理)で使用する。このようにすれば、もともと熱処理しないので、高温(200〜250℃)環境下で長時間使用した場合でも、熱処理したときと比較して製品の強度低下を小さく抑えることができる。
【0060】
(材料の評価)
次に、MA処理粉末とAl混合粉末Yとの混合比率によって、材料の物理的特性がどのように変化するかについて説明する。このとき使用したAl材は、実施の形態1で説明した、Si量を制限し、且つ所定量のMgを添加したAl材である。具体的には、Si量が0.05質量%で、Mg量が0.66質量%のAl材を用いている。試験片が含有するB化合物(B4C)の割合は5質量%であり、いずれの試験片も熱処理は施していない(T1処理)。MAの時間は3.75時間とした。また、試験片は丸棒とし、押出し比は11とした。
【0061】
図4は、250℃におけるMA処理粉末の混合比率と引張強さとの関係を表した説明図である。また、図5は、−40℃におけるMA処理粉末の混合比率と横膨出量との関係を表した説明図である。図4からわかるように、MA処理粉末の割合、すなわちメカニカルアロイングで製造したAl粉末の割合が少なくなるほど250℃における引張強さは小さくなる。また、図5からわかるように、MA処理粉末の割合、すなわちメカニカルアロイングで製造したAl粉末の割合が少なくなるほど−40℃における横膨出量と衝撃値とは大きくなることがわかる。この結果から、メカニカルアロイングで製造したMA処理粉末とメカニカルアロイングを用いないで製造したAl混合粉末Yとを任意の割合で混合すれば、所望の強度、靭性及び延性を持つ放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。
【0062】
図4からわかるように、MA処理粉末の割合が25質量%以上のときには250℃における引張強さは略60MPaを超えて実用に供することのできる値となる。また、MA処理粉末の割合が50質量%以上のときには、250℃における引張強さは略100MPaを超える。また、図5からわかるように、MA処理粉末の割合が95%質量以下の場合には、横膨出量は略0.5mmを超えて、押出し成形に適した延性を有するようになる。
【0063】
したがって、リサイクル燃料集合体格納用バスケットを構成する角パイプや板状部材を押出し成形する際には、MA処理粉末の割合を95質量%以下とすると、高温強度と靭性と延性とのバランスがとれた押出し成形に適したB−Al材を得ることができる。なお、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、押出し成形及び圧延の両方で成形することができる。これらの結果から、MA処理粉末の割合が25質量%以上95質量%以下であれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。また、高価なMA処理粉末の使用量を低減できるので、放射性物質貯蔵用構造強度材の製造コストを低減できる。
【0064】
ここで、上記試験片の材料であるSi量を低減し、且つAlよりも酸素結合力の強い元素を添加したAl材について説明する。なお、試験片が含有するB化合物(B4C)の割合は5質量%とした。図6は、−40℃におけるMg量と衝撃値との関係を示す説明図である。また、図7は、−40℃におけるMg量と横膨出量との関係を示す説明図である。各図には、3回の試験結果を平均した値が示してある。試験データの詳細は表1に示した。
【0065】
【表1】
【0066】
図6、図7から、Mg量が増加するに従い、衝撃値、横膨出量も大きくなることがわかる。そして、そして、Mgの含有量が約0.66質量パーセントの場合は、押出し成形に必要な横膨張量である約0.5mmをほぼ確保でき、また十分な衝撃値を示す。一方、Mgが0.79質量パーセントの場合には、衝撃値、横膨出量ともに低下することがわかる。
【0067】
図8は、−40℃におけるSi量と衝撃値との関係を示す説明図である。また、図9は、−40℃におけるSi量と横膨出量との関係を示す説明図である。なお、各図には3回の試験結果を平均した値が示してある。図8から、Siの含有量を少なくするほど、衝撃値が大きくなることがわかる。また、図9から、Siの含有量が少なくなると、横膨出量が大きくなる傾向にあるが、Siの含有量が0.4質量パーセント以下では、押出し成形に必要な横膨張量である約0.5mmをほぼ確保できることがわかる。
【0068】
図10は、250℃におけるMg量と引張強さとの関係を示す説明図である。また、図11は、250℃におけるMg量と伸びとの関係を示す説明図である。各図には、2回の試験結果を平均した値が示してある。試験データの詳細は表2に示した。ここで、メカニカルアロイングによらない従来のB−Al合金においては、250℃における引張り強さは50MPa程度である。
【0069】
【表2】
【0070】
図10から、Mg量が増加すると引張強さは大きくなり、Mg量が0.6質量%付近で良好な引張強さを示す。一方、Mg量が0.79質量%となると、引張強さは低下することがわかる。また、図11から、伸びはMg量の増加とともに大きくなり、Mg量が0.6質量%近傍で10%を超えて、十分な伸びを示すことがわかる。一方、Mg量が0.79質量%で伸びが低下していく。このように、Mg量の増加とともに引張強さは低下するとはいえ、従来のB−Al材と比較すれば、本発明に係るAlが母相の放射性物質貯蔵用構造強度材は、2倍以上の引張強さを持つことがわかる。
【0071】
図12は、250℃におけるSi量と引張強さとの関係を示す説明図である。また、図13は、250℃におけるSi量と伸びとの関係を示す説明図である。なお、各図には、2回の試験結果を平均した値が示してある。図12から、Si量の低下とともに引張強さは大きくなることがわかる。また、図13から、Si量を変化させても、伸びはほとんど変化しないことがわかる。
【0072】
これらの評価結果から、靭性と高温強度と延性能とをバランスさせるためにはMgの含有量は0.4〜0.7質量%が好ましく、さらには0.49〜0.66質量%が望ましい。また、Si量は少なければ少ないほど好ましく、0.1質量%以下が好適であり、その上限値は約0.4質量%である。これらの範囲を満たすようにMg量とSi量とを調整すれば、靭性及び高温強度に優れ、且つ押出し成形可能なリサイクル燃料貯蔵材を得ることができる。Mg量及びSi量が上記範囲のAl材は、上述したMA混合粉末とMAによらない混合粉末とを所定割合で混合した場合にも、MA処理粉末の割合が25質量%〜95質量%の範囲においては靭性と延性と強度とのバランスのとれた材料となる。
【0073】
(変形例)
図14は、実施の形態1の変形例に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。実施の形態1に係るAl複合粉末の製造においては、メカニカルアロイングで混合したMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらないで混合した混合粉末とをそれぞれ別個に用意して、両者を混合してビレット製造用のAl混合粉末を製造した。この変形例においては、メカニカルアロイングで混合したMA処理粉末を用意し、当該MA処理粉末とAlの粉末を、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合する点が異なる。
【0074】
図14に示すように、Alの粉末とB又はB化合物の粉末を準備し(ステップS201、S202)、両者をメカニカルアロイングによって混合する(ステップS203)。その後、混合粉末を乾燥させて(ステップS204)、MA処理粉末を作製する。次に、MA処理粉末と、Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合する(ステップS205)。当該粉体混合手段は、クロスロータリーミキサー、Vミキサー、リボンミキサー、パグミキサー等を使用することができる。なお、このときにB又はB化合物の粉末を混合させてもよい。
【0075】
このようにして製造したAl混合粉末をCIPして(ステップS206)予備成形体を作り、この予備成形体を真空焼結(ステップS207)した後、押出し成形する(ステップS208)。このようにすれば、メカニカルアロイングによらない混合粉末を製造すると同時にAl混合粉末を製造できるので、実施の形態2に係る製造方法と比較して、製造工程を1工程省略できる。
【0076】
また、メカニカルアロイングの時間を短くしたり、メカニカルアロイングに使用するアトライターミリング装置に備えられるアトライターの回転数を低く抑えたりしてもよい。このようにすれば、メカニカルアロイングが中途で終了することになるので、靭性と延性と強度とのバランスがとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。具体的には、メカニカルアロイングの時間、アトライターの回転数等のメカニカルアロイングに関するパラメータを単独で、あるいは組み合わせて調整することで、メカニカルアロイングの程度を調整することができる。
【0077】
(実施の形態2)
実施の形態2においては、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材によって、リサイクル燃料集合体を格納するバスケット用の角パイプを製造する例を説明する。図15は、実施の形態2に係る角パイプを示す断面図である。なお、押出し成形用のビレットを製造するまでの工程は、実施の形態1で説明した工程と同様であるから説明を省略する。
【0078】
図16は、角パイプを押出成形するポートホール押出機の押出部における構造を示す説明図である。予備成形体の焼結が終了し、ビレットVが完成したら、ポートホール押出機を用いて当該ビレットを角パイプの形状に熱間押出しする。この場合の押出条件として、加熱温度を500℃〜520℃、押出速度を5m/minとする。なお、この条件は、Bの含有量により適宜変更する。ポートホール押出機の押出力は、5000ton〜6000tonとする。図16(b)は、ポートホール押出機のダイス構成を示す断面図である。
【0079】
ポートホール押出機は、ダイス301a及びコンテナ302と、コンテナ302の周囲に設置した誘導加熱用の高周波コイル303とを備えている。高周波コイル303にRF電流を流すことで、ダイス301a内のビレットVを誘導加熱することができる。ダイス301aは雌型304と雄型305aとから構成されており、雄型305aのマンドレル306を雌型304に挿入することで押出形状が四角形のベアリング307が形成される。マンドレル306は、雄型305aの周囲から延出した4本のブリッジ308により支持され、ブリッジ308間に4つのポート309を形成する。
【0080】
そして、コンテナ302内で誘導加熱されたビレットVは、後方からポンチ(図示せず)により押され、ブリッジ308により一旦4分割されてポート309を通過する。続いて、ポート309からベアリング307に至るまでに再び一体化し、ベアリング307によって所定の押出形状をした角パイプ1として押し出される。このとき、ビレットVの質量密度は75%〜95%であるが、押出成形することで角パイプ1の質量密度が、押出時に粉末粒子間の空隙がつぶされるため略100%となる。
【0081】
次に、押出成形後、引張矯正を施すとともに、非定常部及び評価部を切断し、製品とする。完成した角パイプ1は、図15に示すように、その断面内形状は内側長さl、板厚tの正方形である。ここで、角パイプ1の内側長さlは、収納されるリサイクル燃料集合体の大きさによって決定されるが、概ね150〜250mmである。また、板厚tは、収納されるリサイクル燃料集合体及び使用するAl母相の放射性物質貯蔵用構造強度材によって適宜決定されるが、概ね6〜12mmである。なお、上記製造工程のように、ポートホール押出機において誘導加熱する製造方法は、ビレットVの成形工程と押出工程とが別の場所で行われるか、又は時間をおいて行われる場合に有用である。
【0082】
また、真空焼結ラインと押出ラインとが連続した製造ラインに配置される場合等のように、真空焼結工程と押出工程とが短時間に行われる場合には、真空焼結時に550℃〜600℃までビレットの温度が上昇しているため、焼結終了後、少なくとも押出温度である500℃以上となる熱領域でコンテナ内に挿入し、そのまま押出すようにしてもよい。具体的には、真空炉内からビレットVを取り出し、このビレットVの温度が上記押出温度以下に下がらないうちに押出機まで搬送する。そして、押出機によって角パイプ1に押出成形する。なお、加熱したビレットVを空気中にさらしても、短時間であれば酸化による影響をほとんど無視できるので、角パイプ1の性能に影響することはほとんどない。好ましくは、ビレットVを真空炉から取り出し、15分以内に押し出すようにすれば、酸化の影響はほとんど問題ない。このようにすれば、誘導加熱によってビレットVを再加熱する必要がないため、さらに製造工程を簡略化することができる。
【0083】
この場合も、真空焼結によってビレットVの酸化が防止され、且つキャニングを省略できるため、缶代が節約でき、缶除去のための切削工程が不要になるとともに、それに付随する缶封入等の製造工程を省略することができる。また、真空焼結時の温度が下がらないような保温チャンバー内に一時的且つ短時間保管し、少なくとも500℃以上の温度領域でビレットVを押出機のコンテナ内に移すようにしてもよい。この場合は、真空焼結ラインと押出ラインとが連続している必要はなく、両者の距離が離れていても問題ない。さらに、真空焼結ラインと押出ラインとの距離が小さく、ビレットVの搬送時間が短ければ、上記同様に真空加熱の熱によって押出成形ができることは言うまでもない。
【0084】
また、上例では圧縮率が高く、複雑な形状をしたAl等の軟質材の押出しに適したポートホール押出機を用いたが、押出機の種類はこれに限定されない。例えば、固定又は移動マンドレル方式を採用してもよい。また、直接押出しの他、静水圧押出しを行うようにしてもよく、可能な範囲で適宜選択することができる。さらに、生産効率は低いが、上記誘導加熱に代えて、ビレットVを加熱炉内でバッチ処理するようにしてもよい。
【0085】
さらに、押出しダイスの形状を変更すれば、同様の製法によって板状部材も製造できる。PWR用リサイクル燃料集合体を格納するためのバスケットにおいては、フラックストラップを設ける必要がある。したがって、板状部材を組み合わせてこのようなバスケットを構成する場合には、長手方向に向かう複数の貫通孔を持つ板状部材を押出成形によって製造する必要がある。しかし、BWR(Boiling Water Reactor:沸騰水型原子炉)用リサイクル燃料集合体を格納するためのバスケットにおいては、必ずしもフラックストラップを設ける必要はなく、この場合には単なる中実の板状部材を組み合わせてバスケットを構成してもよい。この場合には、ビレットVを圧延することにより、中実の板状部材を製造することもできる。
【0086】
図17は、他の構造強度材を示す説明図である。本発明に係るAl材は、リサイクル燃料収納用部材以外にも適用できる。図17には、本発明に係るAl材を適用できる構造強度部材の一例として、デッキプレート2を示してある。デッキプレート2は、鉄道車両や原子力発電所の作業通路の床材として使用できる。本発明に係るAl材は、メカニカルアロイングによって混合したAl粉末の量を調整することにより、延性を調整できる。したがって、このように、複雑な形状且つ寸法の大きい部材であっても容易に押出し成形できる。また延性と強度とのバランスも調整できるので、延性を維持しつつ強度の高い構造強度部材を得ることができる。
【0087】
さらに、軸流圧縮機では作動流体が圧縮されるので圧縮機のブレード温度が上昇する。本発明に係るAl材は高温強度に優れるので、図示はしないが、軸流圧縮機のブレードにも好適に使用できる。ここで、本発明に係るAl材をリサイクル燃料収納用部材以外に使用する場合には、必ずしもB又はB化合物を添加する必要はないが、高強度を要する場合にはこれらを添加してもよい。また、用途に応じて他の元素を添加して、それぞれの用途に適した特性を発揮させるようにしてもよい。さらに、構造強度部材の形状や寸法に応じて、メカニカルアロイングによるAl混合粉末材の量を調整して、延性と強度とのバランスをとることができるので、構造強度部材の種類や仕様に応じて最適な材料を作製することができる。
【0088】
(実施の形態3)
実施の形態3においては、本発明に係るAl母相の放射性物質貯蔵用構造強度材によってリサイクル燃料集合体を格納するバスケットを構成した例、及びこのバスケット収納したキャスクについて説明する。図18は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの一例を示す断面図である。このバスケット106においては、角パイプ1内部に横断面形状が略L字上のエレメント137を配置して、リサイクル燃料集合体を格納するセル110を構成する。そして、内部にエレメント137を配置した角パイプ1を複数組み合わせて、リサイクル燃料集合体を格納するバスケット106が構成される。なお、角パイプ1及びエレメント137の長手方向は、紙面垂直方向である。
【0089】
角パイプ1、及びエレメント137は、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材であるAl材を押出し成形することによって製造される。エレメント137の外側面には突起部137tが設けられており、エレメント137が角パイプ1の内部に配置されると、突起部137tが角パイプ1の内壁面に接する。そして、突起部137tで区切られる空間がフラックストラップとなる。セル110内に格納されるリサイクル燃料集合体から放出される中性子は、角パイプ1及びエレメント137に含まれるBとフラックストラップとによって遮蔽される。このバスケット106は、各セル110にフラックストラップを備えていることから、PWR用リサイクル燃料集合体のような高燃焼度の燃料を収納する用途に適している。
【0090】
このバスケット106は、角パイプ1とエレメント137とを組み合わせることにより、フラックストラップを有するセルを構成する。このため、角パイプにフラックストラップを有する角パイプを押出し成形する場合と比較して、押出しダイスの形状が単純化され、また押出し推力も小さくて済むので、容易に製造できる。また、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の母材として低Si且つ所定のMgを含有したAl材を使用すれば、靭性が高く、また高温強度に優れる構造強度材を得ることができる。このような構造強度材は、発熱量の多いPWR用リサイクル燃料集合体を格納するバスケット106に好適であり、バスケット106の健全性を向上させることができる。さらに、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することによって、延性と強度とのバランスを調整することができる。これにより、エレメント137のように複雑な形状を持つ部材であっても、容易に押出成形できる。
【0091】
図19は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す一部断面図である。このバスケットにおいては、複数の板状部材3の長辺側端部同士を単に組み合わせるだけでリサイクル燃料集合体を格納するセル111を構成する。さらに、セルの外周にはスペーサ4a、4bを配置して板状部材を支持するとともに、スペーサと板状部材とを単に組み合わせてリサイクル燃料集合体を格納するセル111’を構成する。なお、板状部材3及びスペーサ4a、4bの長手方向は、紙面垂直方向である。
【0092】
このバスケット107は板状部材3やスペーサ4a等を組み合わせるだけで構成でき、組合せ部分の接合等は不要なので、短時間で容易にバスケット107を組み立てることができる。また、バスケット107は板状部材3を組み合わせて構成するため、組合せ部における伝熱性能がやや低下する。ここで、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の母材として低Si且つ所定のMgを含有するAlを使用すれば、高温強度に優れるバスケット107を製造できる。さらに、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材はメカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することにより、延性と強度とのバランスがとれた材料を得ることができる。これにより、板状部材3のように複雑な形状を持つ部材であっても、押出ダイスに大きな負荷を与えないで押出成形できる材料を得ることができる。
【0093】
このように、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットは種類があり、リサイクル燃料集合体の種類やキャスクその他の放射性物質格納容器の仕様に応じて、好ましいバスケットを選択する。本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することによって、延性と強度とを調整できる。これによって、それぞれのバスケットを構成する角パイプや板状部材に適した性能を持つ構造強度材を得ることができる。
【0094】
図20は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す説明図である。このバスケット108は、貫通孔311を有する帯状の板状部材310に切込部312を設け、板状部材310を直交させて交互に積み重ねることで構成されている。これによって、直交する板状部材310同士で囲まれる空間が、リサイクル燃料集合体を収納する格子状のセルとなる。
【0095】
前記貫通孔311は、板状部材310の長手方向にその断面が日の字になるように形成され、その中央のリブ313には、複数の連通孔が形成されている(図示省略)。また、前記貫通孔311は、切込部312をもって他の板状部材310の貫通孔311と連通する。さらに、板状部材310の長手方向端面には、上下に位置する板状部材310の貫通孔311同士を連通するための連通孔314が設けられている。
【0096】
また、板状部材310の上下端縁には、凹部315及び凸部316が形成されている。この凹部315と凸部316によって上下に位置する板状部材310同士が位置決めされる(図20参照)。これによって、セル内に段差が発生するのが防止されるので、リサイクル燃料集合体をセル内へ滑らかに収納することができる。
【0097】
このバスケット108を構成する板状部材310を、本発明に係る低Si且つ所定のMgを含有するAl材で構成すれば、靭性及び高温強度もに優れたバスケット108を作ることができる。このようなバスケット108は、高燃焼度・短冷却期間のリサイクル燃料集合体を格納するのに適している。また、質量の大きいPWR用のリサイクル燃料集合体を格納しても十分な高温強度を発揮できるので、バスケット108の信頼性を高くできる。さらに、板状部材310は横断面が目の字状であるが、本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材においてはメカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することで、延性を向上させることができる。これによって、このような複雑な形状でも容易に押出し成形できる。
【0098】
図21は、キャスクの概要を示す説明図である。キャスク200は、胴本体201と、胴本体201の外周に取り付けられた伝熱フィン207と、伝熱フィン207のもう一方の長辺側端部に取り付けられた外筒205とで構成される。胴本体201は例えば炭素鋼によって製造されており、γ線遮蔽機能を発揮するのに十分な胴厚さを有している。
【0099】
胴本体201には底板(図示せず)が取り付けられるが、この底板は溶接によって筒状の胴本体201に取り付けていることができる。また、胴本体201の外形に合わせた内部形状を持つコンテナ内に金属ビレットを装入し、胴本体201の内形に合わせた外形を持つ穿孔ポンチでこの金属ビレットを熱間拡張成形することによって胴本体201と底板とを一体に成形してもよいし、鋳造によって製造してもよい。
【0100】
胴本体201の内部は、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットが収納されるキャビティ201cとなる。このキャビティ201cには上記バスケットが格納される。このキャビティ201cの軸方向(図中Zで示す方向)に垂直な断面内形状は円形であるが、キャスク200の仕様に応じ、この他にも八角形や略十字型・階段状等の断面内形状をもつキャビティも使用できる。キャビティ201c内にリサイクル燃料集合体を収納した後は、胴本体放射性物質の漏洩を防止するため、一次蓋及び二次蓋(図示せず)によって二重に密封する。密封性能を確保するため、一次蓋及び二次蓋と胴本体201との間には金属ガスケットを設けておく(図示省略)。
【0101】
胴本体201の外周には、板状部材で作られた複数の伝熱フィン207が放射状に取り付けられている。この伝熱フィン207は、Al板、銅板等の、熱の良導材料で作られており、胴本体201の外周に溶接その他の接合手段によって、接合されている。また、伝熱フィン207の外側には、厚さ数cmの炭素鋼で作られた外筒205が溶接その他の接合手段によって取り付けられている。キャビティ201c内に収納されたリサイクル燃料集合体は崩壊熱を発生するが、胴本体201を伝わってきた崩壊熱は、伝熱フィン207を介して外筒205に伝導された後、外筒205の表面から大気中に放出される。
【0102】
胴本体201と外筒205と二枚の伝熱フィン207とで囲まれる空間209すべてには、中性子を吸収するため、中性子遮蔽機能を有する水素を多く含有する高分子材料であるレジン、ポリウレタン、又はシリコンその他の中性子吸収材料(以下同様)が充填してある。この中性子吸収材料によって、リサイクル燃料集合体から放出される中性子を遮蔽し、キャスク200の外部へ漏洩する中性子を規制値よりも少なくする。
【0103】
キャスク200は、リサイクル燃料集合体を収納した後、輸送及び貯蔵するために使用される。キャスクを輸送する場合には、キャスクの両端に緩衝体(図示せず)を取り付けて、万一キャスク200の落下事故等が発生した場合でも、十分な密封性能を確保できるようにする。
【0104】
本発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材は、メカニカルアロイングによるAl混合粉末の量を調整することによって、延性と強度とを調整できる。これによって、キャスク200に収納されるリサイクル燃料集合体の種類あるいはキャスク200の仕様に応じて、最適なバスケット材を得ることができる。
【0105】
【発明の効果】
以上説明したように、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項1)では、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらないAl粉末とを混合してAl混合粉末を製造し、これを成形・焼結した。また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項2)では、さらに中性子吸収材の粉末をMA処理粉末とAl粉末とに混合してAl混合粉末を製造し、これを成形・焼結した。また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項3)では、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、メカニカルアロイングによらない混合粉末とを混合してAl混合粉末を製造し、これを成形・焼結した。
【0106】
これにより、MA処理粉末とAl混合粉末Yとの混合比率を変化させることにより、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性とを調整することができる。その結果、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができ、リサイクル燃料集合体を格納するバスケットを設計する際の自由度が向上する。
【0107】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項4)では、MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下とした。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を得ることができる。
【0108】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項5)では、中性子吸収材にはB又はB化合物を使用するようにしたので、中性子吸収材の入手及び取り扱いが比較的容易である。
【0109】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項6)では、Al母相中において第2相粒子として靭性を低下させるSiの含有量を所定量以下に制限したので、靭性の低下を抑制できる。また、Alよりも酸素との結合力が強い元素を含むようにしたので、Al母相中に当該元素を含む微細粒子が析出して、靭性を維持しつつ、高温強度を発揮できる。さらに、適度にこのような微細粒子が析出しているので押出成形性が悪化せず、押出成形によって所望の形状に成形できる。
【0110】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項7)では、Al中に含まれるSiは靭性を上限のSi含有量を、0.4質量%以下としたので、必要十分な靭性を確保できる。
【0111】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材(請求項8)では、Alよりも酸素との結合力の強い元素として、0.49〜0.66質量%のMgをAlに含有させたので、高温強度を高くできる。
【0112】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項9)では、MA処理粉末とメカニカルアロイングによらないAl及びB等の混合粉末とを混合するので、その混合割合によって放射性物質貯蔵部材の強度と靭性とを変化させることができる。これによって、リサイクル燃料を格納するバスケット等の設計の際には自由度が向上する。その結果、リサイクル燃料を格納するバスケット等の設計の際には自由度が向上する。また、当該混合粉末を冷間静水圧成形法により予備成形するので、成形密度のばらつきを少なくできる。そして、予備成形体を無加圧下で真空焼結するので、真空焼結した後に外削などの機械加工をせずに済み、また、ホットプレスのときのような型内に入れてプレスする必要もないので、加工工程を大幅に削減でき、ビレットの製造が容易になる。
【0113】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項10)では、メカニカルアロイングによって製造したMA処理粉末と、Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合するようにした。また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項11)では、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合する工程で、さらにB又はB化合物の粉末を加えるようにした。これにより、MA処理粉末にAl粉末又はB等の粉末をメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合するだけでAl混合粉末を製造できるので、上記製造方法と比較して製造工程を1工程省略できる。
【0114】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項12)では、上記予備成形体を無加圧状態で真空焼結することにより作製されたビレットを誘導加熱手段により加熱する工程と、誘導加熱したビレットをダイスによって熱間成形する工程とを含むようにした。これにより、質量密度が増加した予備成形体を無加圧下の真空焼結を施すため、予備成形体全体の電気伝導度が向上する。これによって、予備成形体に誘導電流が流れやすくなり、効率的にビレットが加熱できるようになる。その結果、ビレットの押出速度を向上でき、製造効率が向上する。
【0115】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項13)では、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下とした。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材を製造することができる。
【0116】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法(請求項14)では、さらに、上記メカニカルアロイングの時間を0.5時間以上10時間以下とした。これにより、Al母相中に含まれるAlよりも酸素結合力の強い元素が反応し、強化粒子である微細粒子がAl母相中に析出する。また、一般的なメカニカルアロイングと比較してメカニカルアロイングに要する時間を1/10程度に短縮できるので、放射性物質貯蔵用構造強度材の生産性を向上させることができる。
【0117】
また、この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレット(請求項15)では、メカニカルアロイングによるMA処理粉末と、Al粉末やメカニカルアロイングによらない混合粉末等とを混合し、当該Al混合粉末を焼結してビレットを製造するようにした。これにより、MA処理粉末の混合比率を変化させることで、放射性物質貯蔵用構造強度材の強度と靭性と延性とを調整することができる。これにより、リサイクル燃料集合体の種類や、キャスクやキャニスタ等といった放射性物質格納容器の仕様に応じて、最適な強度と靭性とを持った構造強度材を作製することができる。
【0118】
この発明に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレット(請求項16)では、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とした。この範囲でMA処理粉末の割合を調整すれば、強度と靭性と延性とのバランスのとれた放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレットを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。
【図2】この発明の実施の形態1に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法に用いるアトライターミルの構成図である。
【図3】この押出機の構造を示す説明図である。
【図4】250℃におけるMA処理粉末の混合比率と引張強さとの関係を表した説明図である。
【図5】−40℃におけるMA処理粉末の混合比率と横膨出量との関係を表した説明図である。
【図6】−40℃におけるMg量と衝撃値との関係を示す説明図である。
【図7】−40℃におけるMg量と横膨出量との関係を示す説明図である。
【図8】−40℃におけるSi量と衝撃値との関係を示す説明図である。
【図9】−40℃におけるSi量と横膨出量との関係を示す説明図である。
【図10】250℃におけるMg量と引張強さとの関係を示す説明図である。
【図11】250℃におけるMg量と伸びとの関係を示す説明図である。
【図12】250℃におけるSi量と引張強さとの関係を示す説明図である。
【図13】250℃におけるSi量と伸びとの関係を示す説明図である。
【図14】実施の形態1の変形例に係る放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法を示すフローチャートである。
【図15】実施の形態2に係る角パイプを示す断面図である。
【図16】角パイプを押出成形するポートホール押出機の押出部における構造を示す説明図である。
【図17】他の構造強度材を示す説明図である。
【図18】リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの一例を示す断面図である。
【図19】リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す一部断面図である。
【図20】リサイクル燃料集合体を格納するバスケットの他の例を示す説明図である。
【図21】キャスクの概要を示す説明図である。
【符号の説明】
1 角パイプ
2 デッキプレート
3、310 板状部材
30 アトライターミル
34 アトライター
41 ボール
50 粉末製造装置
51 回転容器
52 インペラ
200 キャスク
301a、305 ダイス
301 押出機
303 高周波コイル
Claims (16)
- Alの粉末と、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによって処理したMA処理粉末とを、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合したAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結し、熱間成形したことを特徴とする放射性物質貯蔵用構造強度材。
- さらに中性子吸収材の粉末を上記MA処理粉末と上記Alの粉末とに加えて、メカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合したことを特徴とする請求項1に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材。
- Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによって処理した所定割合のMA処理粉末に、Alの粉末及び中性子吸収材の粉末をメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合した混合粉末を含むAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結し、熱間成形したことを特徴とする放射性物質貯蔵用構造強度材。
- 上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下としたことを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材。
- 上記中性子吸収材はB又はB化合物であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材。
- 上記Alは、Siを所定量以下に制限し、且つ所定量のAlよりも酸素結合力の強い元素を含むことを特徴とする請求項1又は2に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材。
- Siの含有量は、0.4質量%以下であることを特徴とする請求項3に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材。
- Alよりも酸素結合力の強い元素はMgであり、その含有量は0.49〜0.66質量%であることを特徴とする請求項6又は7に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材。
- メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのMA処理粉末を作製し、またメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によってAlとB又はB化合物の混合粉末を作製する工程と、
前記MA処理粉末と前記混合粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合してAl混合粉末を作製する工程と、
冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により前記Al混合粉末の予備成形体を成形する工程と、
前記予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程と、
を含むことを特徴とする放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法。 - メカニカルアロイングによってAlとB又はB化合物とのMA処理粉末を作製する工程と、
前記MA処理粉末と、Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合して、Al混合粉末を作製する工程と、
冷間静水圧成形法又は冷間一軸方向加圧により前記Al混合粉末の予備成形体を成形する工程と、
前記予備成形体を無加圧状態で真空焼結する工程と、
を含むことを特徴とする放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法。 - さらに、上記MA処理粉末と上記Alの粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段で混合する工程においては、B又はB化合物の粉末を加えることを特徴とする請求項9に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法。
- さらに、上記予備成形体を無加圧状態で真空焼結することにより作製されたビレットを誘導加熱手段により加熱する工程と、
誘導加熱したビレットをダイスによって熱間成形する工程と、
を含むことを特徴とする請求項9〜11のいずれか1項に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法。 - さらに、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とする請求項9〜12のいずれか1項に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法。
- さらに、上記メカニカルアロイングの時間を0.5時間以上10時間以下とすることを特徴とする請求項9〜13のいずれか1項に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材の製造方法。
- 中性子吸収材の粉末とAlの粉末とをメカニカルアロイングによって混合したMA処理粉末と、Alの粉末又は中性子吸収材の粉末又はAlの粉末と中性子吸収材の粉末とをメカニカルアロイングによらない粉体混合手段によって混合した混合粉末のうち少なくとも一つとからなるAl混合粉末を所定の形状に成形して焼結したことを特徴とする放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレット。
- さらに、上記MA処理粉末の割合は、全Al混合粉末の25質量%以上95質量%以下であることを特徴とする請求項15に記載の放射性物質貯蔵用構造強度材の押出し成形用ビレット。
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JP2002287945A JP2004125523A (ja) | 2002-09-30 | 2002-09-30 | 放射性物質貯蔵用構造強度材及びその製造方法、並びに押出成形用ビレット |
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JP2007536431A (ja) * | 2004-05-06 | 2007-12-13 | キャボット コーポレイション | スパッタターゲット及び回転軸方向鍛造によるその形成方法 |
JP2013205391A (ja) * | 2012-03-29 | 2013-10-07 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 放射性物質格納容器 |
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