JP2002537565A - 酸化物基材の核燃料要素の製造方法および酸化物基材の核燃料要素に焼結されるように適合された物質 - Google Patents

酸化物基材の核燃料要素の製造方法および酸化物基材の核燃料要素に焼結されるように適合された物質

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Abstract

(57)【要約】 酸化物基材の核燃料をＣｒと混合し、そして固体に焼結する、酸化物基材の核燃料要素の製造方法。添加する酸化クロムの量は、添加される酸化物基材の核燃料の量に対して≧５０ｐｐｍおよび＜１０００ｐｐｍである。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 （発明の背景および先行技術） 本発明は、酸化物基材の核燃料（ｎｕｃｌｅａｒ ｆｕｅｌ ｅｌｅｍｅｎｔ
ｗｉｔｈ ｏｘｉｄｅ ｂａｓｅ）を酸化クロムと混合し、焼結して固体にす
る、酸化物基材の核燃料要素の製造方法に関する。また、本発明は、酸化物基材
の核燃料および酸化クロムを含む、核燃料要素に焼結されるように適合された酸
化物基材の物質（ｍａｔｅｒｉａｌ）に関する。
【０００２】 前述のタイプの方法および物質は、核エネルギーの適用分野において既に知ら
れている。酸化物基材の核燃料には、ＵＯ2、ＴｈＯ2、ＰｕＯ2、またはそれら
の混合物が含まれていてもよく、粉末として提供される。
【０００３】 先行技術によると、ＴｉＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、Ｃｒ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、Ｖ2Ｏ5および
ＭｇＯのような別の類似の追加酸化物が、それらの焼結に関連してそれらの結晶
粒度（ｇｒａｉｎ ｓｉｚｅ：粒子サイズ）を増加させるために、酸化物基材の
核燃料に添加されてきた。なぜなら、それらの添加物は、焼結中に核燃料の結晶
粒の成長を活性化させるからである。
【０００４】 増大した結晶粒度は、操作中に燃料を使用するとき、結晶粒中のガス密閉物が
、核燃料から、粒界（ｇｒａｉｎ ｂｏｕｎｄｒｉｅｓ）におよびこれらを通っ
て、拡散するのに、長時間を要することとなる。従って、核燃料要素の外部のそ
のようなガス、核分裂ガスの量は、核燃料の増大した結晶粒度のために、通常の
操作条件中に減少する。
【０００５】 また、増大した耐腐食性は、核燃料の増大した結晶粒度から結果として生じる
と考えられる。なぜなら、腐食は、好ましくは粒界で始まり、そして、全粒界領
域と核燃料要素の体積との間の関係が低減する、すなわち、結晶粒度が増大する
とき、全粒界領域は減少するからである。核燃料は、取り囲むクラッディング管
（ｃｌａｄｄｉｎｇ ｔｕｂｅ：被覆管）の損傷の結果として操作中に水蒸気ま
たは水と接触するかもしれないので、良好な耐腐食性が望ましい。腐食生成物は
プラントの中にさらに広がるかもしれないが、それはそれ自体知られている理由
のために避けなければならない。
【０００６】 前述の添加物は、核燃料のより大きな結晶粒度およびそれに伴う利点を生じる
という事実に加えて、それらの少なくともある種のものは、核燃料要素の容積に
関連して、真の核燃料、例えば、Ｕ、ＴｈまたはＰｕの重量に関連する、核燃料
要素の密度の増大に寄与する。それ故、核燃料の一定の容積からさらに多くの効
率（ｐｏｗｅｒ）が得られることがある。
【０００７】 また、前記添加物の少なくともある種のものは、焼結された核燃料要素の可塑
性を増加させることにもなる。これは、操作中の急速な効率増加において取り囲
むクラッディング管の損傷の危険およびそれに伴う核燃料要素の容積変化となる
。なぜなら、別の方法よりも小さい効率を持つ燃料要素はクラッディング管に作
用するからである。
【０００８】 Ｃｒ2Ｏ3は極めて顕著な結果を与える前述の添加物である。そのために、先行
技術は、前述の効果を得るために、主として核燃料の結晶粒度を増加させるため
に、好ましくはＣｒ2Ｏ3を使用した。しかし、Ｃｒ2Ｏ3は、Ｃｒが比較的大きな
中性子の吸収断面積を有し、それが中性子の回転において核燃料要素の効率にマ
イナスの影響を有するので、このような状況に置いては悪影響を与えるものとし
て考えなければならない。そのようなことが本発明者によって理解された。先行
技術によれば、前述の効果を得るために、酸化物基材の核燃料、例えばＵＯ2の
量に対して、１０００〜５０００ｐｐｍのＣｒが、（別個にまたはＣｒ2Ｏ3とし
て）添加された。
【０００９】 （発明の概要） 本発明の目的は、核燃料要素中のＣｒの存在のマイナスの結果を考慮しながら
、同時に、追加の酸化物、好ましくは酸化クロムを、加える酸化クロムの量を調
節して、酸化物基材の核燃料に添加することにより得られる効果によって利益を
得る方法を提供することである。
【００１０】 この目的を得るために前述で定義した方法は、添加するＣｒの量は、添加され
る酸化物基材の核燃料の量に対して、≧５０ｐｐｍおよび＜１０００ｐｐｍであ
ることを特徴とする。添加する酸化クロムのそのような量は、核燃料要素の焼結
に関連してＵＯ2のような酸化物基材の別の核燃料の著しく増大した結晶粒度と
なり、同時に、Ｃｒの量を前よりも低いレベルに保ち、従って、比較的高い中性
子の吸収断面積にも関わらず、操業中に核燃料要素の効率についてマイナスの影
響を減少させる。なお、Ｃｒの量に関するさらに好ましい間隔は、１００〜７０
０ｐｐｍである。
【００１１】 本発明方法の好ましい態様によれば、また、少なくとも１種の追加の酸化金属
を含む粉末が添加される。その金属は、Ｃｒよりも実質的に小さい中性子の吸収
断面積を有し、焼成時に核燃料に対する酸化クロムの結晶粒拡大効果に著しく貢
献するような量が添加される。追加の酸化金属は、好ましくは、Ｎｂ2Ｏ5、Ａｌ 2 Ｏ3およびＭｇＯのいずれでもよい。前記添加物は、単独であるか、または酸化
クロムによって得られる効果を得るために不十分であるが酸化クロムの補助剤と
して優れた機能を有するお互いの組み合わせ物である。酸化クロムは、好ましく
はＣｒ2Ｏ3である。
【００１２】 本発明方法のさらに好ましい態様によれば、追加の酸化金属はＡｌ2Ｏ3を含み
、添加するＡｌの量は≧２０ｐｐｍであり、そして好ましくは≦３００ｐｐｍで
ある。２０ｐｐｍ未満においては、添加したＡｌ2Ｏ3の効果は急速に減少する。
３００ｐｐｍより多いと、Ａｌ2Ｏ3の更なるプラスの効果は、当該酸化クロムの
割合と限界になる。
【００１３】 本発明方法のさらに好ましい態様によれば追加の酸化金属はＭｇＯを含み、添
加するＭｇの量は≧２０ｐｐｍであり、そして好ましくは≦３００ｐｐｍである
。２０ｐｐｍ未満においては、酸化物基材の核燃料に対するＭｇＯのプラスの効
果は急速に減少する。Ｍｇが３００ｐｐｍより多いと、ＭｇＯの更なるプラスの
効果は当該酸化クロムの割合と限界になる。
【００１４】 さらに本発明の目的は、核燃料要素に焼結されるように適合された酸化物基材
の物質を提供することであり、それは、予め決められた酸化クロムの含量により
、かつその組成物の結果として、前述の前記追加酸化物の添加により生じるより
高い密度、より大きい核燃料の結晶粒およびより良好な可塑性（柔軟性）の形態
における利益を生むこととなり、同時に、核燃料要素のためのできるだけ低い中
性子の断面積となる。
【００１５】 この目的は、酸化物基材の核燃料の量に対してＣｒの量が≧５０ｐｐｍおよび
＜１０００ｐｐｍであることを特徴とする前述で定義したタイプの物質により得
られる。
【００１６】 また、好ましい態様により、酸化物基材の物質は、少なくとも１種の追加の酸
化金属を含み、その金属は、Ｃｒよりも実質的に小さい中性子吸収断面積を有し
、かつ前記物質の焼結時に酸化物基材の核燃料に対する酸化クロムの結晶粒拡大
効果に著しく貢献する量が存在する。追加の酸化金属は、すでに前述したＮｂ2
Ｏ5、Ａｌ2Ｏ3およびＭｇＯのいずれでもよい。また、これらの酸化物のいくつ
かを一緒にして前記物質中に存在させることも可能である。追加の金属酸化物（
単数または複数）は、核燃料要素の全中性子吸収断面積を著しく増加させること
なしに、酸化クロムに関して補助的目的を有する。
【００１７】 さらに好ましい態様によると、前記酸化金属は、Ａｌ2Ｏ3の形態における酸化
アルミニウムを含み、その量は、核燃料の量に対して、≧２０ｐｐｍおよび好ま
しくは≦３００ｐｐｍである。２０ｐｐｍ未満においては、添加されたＡｌ2Ｏ3 の効果は減少する。Ａｌが３００ｐｐｍより多いと、Ａｌ2Ｏ3の更なるプラスの
効果は、当該酸化クロムの割合と限界となる。
【００１８】 さらに好ましい態様によると、前記酸化金属は、ＭｇＯの形態における酸化マ
グネシウムを含み、Ｍｇの量は、核燃料の量に対して、≧２０ｐｐｍおよび好ま
しくは≦３００ｐｐｍである。ＭｇＯの量は、Ａｌ2Ｏ3に関する理由と同じ理由
で限定される。
【００１９】 本発明による方法および物質のなおいっそうの利点および特徴は、次の詳細な
説明および特許請求の範囲の記載からさらに明白であろう。
【００２０】 （態様の詳細な説明） 本発明方法の好ましい態様により、Ｃｒ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3およびＭｇＯを含む粉
末の１種または複数を酸化物基材の核燃料（このケースにおいてはＵＯ2）を含
む粉末に添加する。
【００２１】 添加するＣｒ2Ｏ3の量は、Ｃｒが５０〜１０００ｐｐｍの範囲（ＵＯ2の重量
に関する重量割合）であり、Ａｌ2Ｏ3の形態において添加するＡｌの量は２０〜
３００ｐｐｍの範囲であり、そしてＭｇＯの形態で添加するＭｇの量は、２０〜
３００ｐｐｍの範囲である。接着剤および潤滑剤は、分けて添加し、またはそれ
自体既に知られているように前記粉末のいずれかの一部として添加する。
【００２２】 次いで、それらの粉末を、均質な混合が得られるように既知方法で混合する。
【００２３】 次いで、均質な粉末混合物を、２００〜７００ＭＰａの圧力によって一種また
はいくつかの未処理体に加圧する。
【００２４】 その後、未処理体（単数または複数）を、ＣＯ2を０．１〜５．０％添加した
水素雰囲気中で焼結し、または別法として、ＣＯ2の添加なしの湿った水素中で
のみ焼結する。焼結は１４００〜１８００℃の温度において大気圧下で１〜６時
間続ける。それにより、理論的な密度に極めて近接する密度が得られる。初めに
１０μｍのオーダーの結晶粒度を有していたＵＯ2の結晶粒は、焼結中に≧２５
μｍに生成した。すなわち、結晶粒はかなり大きくなった。
【００２５】 焼結中に、添加された酸化物Ｃｒ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3およびＭｇＯは、焼結されそ
して冷却された物質の中に、すなわち形成された燃料要素の中に、焼結体中に存
在するＵＯ2粒子を取り囲むようにマトリックスを形成する液体層を形成した。
【００２６】 もちろん、説明した好ましい態様をいろいろと変えることは当業者にとって明
らかであろう。しかし、本発明についての記載によって支持されている特許請求
の範囲によって定義された保護の範囲には限定されないであろう。
【００２７】 本発明による方法および物質は、中性子の照射によって活性化された核分裂に
より核エネルギーを取り出すための圧縮水リアクターおよび沸騰水型原子炉に使
用され、そしてクラッディング管の中に位置している燃料ペレットの形態での核
燃料要素の製造によく適している。
【００２８】 前述されたｐｐｍ値は、金属の重量／酸化物基材の核燃料の重量に基づくもの
であり、例えばＣｒ重量／ＵＯ2重量を示している。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１３年３月１２日（２００１．３．１２）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 エリクソン、スベン スウェーデン国 ベステルオース、マスタ ー ヤコブス ベーグ 28

Claims (17)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 酸化物基材の核燃料を酸化クロムと混合し焼結して固体にす
    る、酸化物基材の核燃料要素の製造方法であって、Ｃｒを、酸化剤基材の核燃料
    に、酸化剤基材の核燃料の量に対して≧５０ｐｐｍおよび＜１０００ｐｐｍの部
    分を添加することを特徴とする、前記酸化物基材の核燃料要素の製造方法。
  2. 【請求項２】 Ｃｒよりも実質的に小さい中性子吸収断面積を有する少なく
    とも１種の追加の酸化金属を、焼結時に核燃料に対する酸化クロムの結晶粒拡大
    効果に著しく貢献するような量を添加することを特徴とする、請求項１の方法。
  3. 【請求項３】 酸化クロムがＣｒ2Ｏ3であることを特徴とする、請求項１ま
    たは請求項２の方法。
  4. 【請求項４】 追加の酸化金属が酸化アルミニウムを含むことを特徴とする
    、請求項２または請求項３の方法。
  5. 【請求項５】 酸化アルミニウムがＡｌ2Ｏ3を含み、かつ添加するＡｌの量
    が、≧２０、および好ましくは≦３００ｐｐｍであることを特徴とする、請求項
    ４の方法。
  6. 【請求項６】 追加の酸化金属が酸化マグネシウムを含むことを特徴とする
    、請求項２〜５のいずれか１項に記載の方法。
  7. 【請求項７】 酸化マグネシウムがＭｇＯを含み、かつ添加するＭｇの量が
    、≧２０、および好ましくは≦３００ｐｐｍであることを特徴とする、請求項６
    の方法。
  8. 【請求項８】 焼結を、酸化クロムおよびできる限り追加の酸化金属が液体
    相を形成し、焼結後に酸化物基材の核燃料の粒子の間にマトリックスを形成する
    温度において実施することを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１項に記載の
    方法。
  9. 【請求項９】 酸化物基材の核燃料が、ＵＯ2、ＴｈＯ2およびＰｕＯ2の少
    なくとも１種を含むことを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１項に記載の方
    法。
  10. 【請求項１０】 酸化物基材の核燃料および酸化クロムを含み、Ｃｒの量が
    、酸化物基材の核燃料の量に対して、≧５０ｐｐｍおよび＜１０００ｐｐｍであ
    ることを特徴とする、核燃料要素に焼結されるように適合された酸化物基材の物
    質。
  11. 【請求項１１】 少なくとも１種の追加の酸化金属を含み、その金属は、Ｃ
    ｒよりも実質的に小さい中性子吸収断面積を有し、かつ物質の焼結時に酸化物基
    材の核燃料に対する酸化クロムの結晶粒拡大効果に著しく貢献するような量で存
    在していることを特徴とする、請求項１０の酸化物基材の物質。
  12. 【請求項１２】 酸化クロムがＣｒ2Ｏ3であることを特徴とする、請求項１
    ０または請求項１１の酸化物基材の物質。
  13. 【請求項１３】 追加の酸化金属が酸化アルミニウムを含むことを特徴とす
    る、請求項１１または請求項１２の酸化物基材の物質。
  14. 【請求項１４】 酸化アルミニウムがＡｌ2Ｏ3であり、かつＡｌの量が、≧
    ２０、および好ましくは≦３００ｐｐｍであることを特徴とする、請求項１３の
    酸化物基材の物質。
  15. 【請求項１５】 追加の酸化金属が酸化マグネシウムを含むことを特徴とす
    る、請求項１１〜１４のいずれか１項に記載の酸化物基材の物質。
  16. 【請求項１６】 酸化マグネシウムがＭｇＯであり、かつＭｇの量が、≧２
    ０、および好ましくは≦３００ｐｐｍであることを特徴とする、請求項１５の酸
    化物基材の物質。
  17. 【請求項１７】 酸化物基材の核燃料が、ＵＯ2、ＴｈＯ2およびＰｕＯ2の
    少なくとも１種を含むことを特徴とする、請求項１０〜１６のいずれか１項に記
    載の酸化物基材の物質。
JP2000600277A 1999-02-19 2000-02-08 酸化物基材の核燃料要素の製造方法および酸化物基材の核燃料要素に焼結されるように適合された物質 Expired - Lifetime JP4614540B2 (ja)

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