TW444044B - Polyether copolymer and polymer solid electrolyte - Google Patents

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Katsuhito Miura
Masanori Yanagida
Hiroki Higobashi
Takahiro Endo
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Description

Λ44 0 ^ ^ Λ7 Β7 五、發明説明（1 ) 窃昍：> 鮪Bt 本發明供有蘭聚醚共聚物以及高分子固態霣解質者。 尤其是有ra適合作為霣池、笛容、«测器等電化學裝置用 材料之高分子固態《解質者。 Μ迪抟旃 以往，用來構成霣池、霣容、怒测器等霣化畢裝置之 «解質，基於離子傅導性之觀贴而使用溶掖或期狀材料， 但是有因漏液而迪成機罌損傷之顢廉•以及因為必需有沒 漬電解液之分離器，造成裝置之超小型化、薄型化時之限 制等等問題，迪成裝置之超小型化、薄型化時之限制等等 問題》於是相對於此而有無抽结晶性物霣、無機玻瓌、有 機离分子等固態《解《之建議。有欏逢_分ψ mm 一般 (請先閱讀背而之注意事項再填碎本頁)
本紙伕反度边;fl中阁國家咪丰（CNS ) 格（2丨0乂297公ft 39380 444044 Λ7 B7 五、發明説明（2 ) 本發明之目的在提供檐械特性及離子傅導性均優異之 固籣霣解質。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 本發明提供由 (1) (A)式（I): CH2-0 -f-CH2-CH2~〇 ^-QH-ch^o—0H ⑴ XQ/ Jh2-0+CH2-CH2-0·)^2 [式中，Ri及R2分別表示由磺数1至12之烷基、磺數2 至8之烯基、碩敷3至8之環烷基、硪數6至14之芳基、磺數 7至12之芳烷基、以及四氩吡嚙基之中S定之覼基，及η 分別表示1至12之整數] 所示之單讎衍生之霣複單位0.5至99·οΐκ、 (Β)式（II): CHi-CBi 經濟部中央橾隼局κχ消f合作社印製 所示之窜體衍生之重夜單位99.5至1·〇1*、 (C)具有1籲琢«基以及至少1軀反襄性官能基之單Η 衍生之重棋單位0至15·ο1»ί所溝成，簠置平均分子最為 103至107、交_或未交W之聚_共《«U 本發明提供由 本紙張尺度適用中國®家標芈（CNS ) Λ4说格（210X297公# ) 2 39380 Λ7 B7 lU4 4 五、發明説明（3 ) (1)上述聚_共*物、 (2>m解w塩化合物、以及 (3)視需要由非κ子性有機溶«、數目平均分子量為2 00至 5000之直鐽或分支型聚烯J®二醇之衍生物或金靥墙、 以及該衍生物之金颺龜所成组群中遘用之可塑劑 所構成之高分子固態m解質》 本發明也提供使用前述高分子固霱霣解S之霣池。 聚醚共聚體之交聯*則供於Λ»下霈要具德形狀安定 性時使用ο 若在离分子固觴*解霣中混入$ aoi;則》合物之1 晶化被抑制而®璃》«移JOLBUl，在低卑下也形成多蛋 無定形相，因而、離_子停導康提高。若使用本發明之高分子 囫態霣解質，則發現可S{成内部霣阻較小之0性能霣池。 本》明之离分子团《Κ«解霣.也可以為續謬狀0在此》0 供指經溶蘭使雇風承之聚合嫌。 » BH ：> »細拍明 «複單位（C)可以是式（III-1)或（III-2)之單疆之衍 生物。 本紙ίΐί尺度適川中®國家標华·（ CNSi ..\4«1烙（210_.<>7公筹） 3 39380 (婧先閲請背面之注意事項再填荈本S) 訂 M濟部中央橾準局員工消費合作社印» Α7 Β7 五、發明説明（4 CHi-CH-R3 \ / 0 (I I 1 -1)
CHo-CH-E CH, (I I I — 2)
CH-CH
[式中，R3及R4為含有反竈性官能基之H基。j 本發明之聚醚《合杨，具有· （A)由式（I)之單鼸衍生 之簠複單位。 -f-CH〇-CH-〇 )
Hg-O-^CHg-CHg-O^-R1 Η H2-0 + CH2-CH2-0 4h-r2 (I.) (請先閱誚背面之注意事項再填寫本頁)
、1T 經濟部中*埭準局負工消f合作社卬策 [式中，R1及R2分別表示由W數1至12之烷基、硪數 2至8之烯基、磺數3至8之琢烷基、磺數6至14之芳基、硪 數7至12之芳烷基、以及四簋毗喃基之中還定之圃基，及 η分別表示1至12之《數。 (Β)由式（II)之單Μ衍生之雷後車位： 本紙张尺度適;fl t««家標率（CNS M4«L格（2丨0X297公釐） 39380 五、發明説明（5 ) (-*CHy-CH〇"0 -)- 物 聚 共Η » 少位 至單 及複 A7 B7 I Γ) 傭 具 要 霈 視 可 以 £璽性 Its冑 * 具反Ξ 。之 1«位£ 有單能 具複官 由重性 C)之K ί生反 ，衍用 齷利 單可 之 · 基物 能聚 官共 性 Κ 應聚 反之 0 0 。 明 聯發 交本 行 進 S 有 具 時 同 例 用 使 以 可 經濟部中央樣牟扃負工消资合作社印装 (請先閲讀背面之注意事項再填舄本頁) 之 t 甲 用位4- 使軍2,甲作-lftt 中複如基物II> 者0 交 經 未 或 _ 交 經 為 可 V 物 聚 共 埴異 酸等 軏垣 異酸 二«苯異 甲 二 r6-基 I « t 2 甲 位、次 軍瀣六 複酸 、 重氱瀣 及典 _ 以二気 ')苯異 二 烷 甲 基 苯 二 物 聚 共 元 二 之 合 化 埴 酸 « 式 以 式 由 2 Η c
位0 複 重 之 生 0 衍» 交犟 行之 i ). 進2 ΜΙ-Ϊ I 2 HI-2 /V » ΓΙΙ 為 } I 4 2 R Η < 本紙張尺度適川中闽阐家標準（CNS ) Λ4規格{ 210:<2V7公雄） 5 39 380 444044 A7 B7 五、發明説明（6 ) [式中，R3及R4為含有反蠹性官能基之国基]表示之。 構成單位U)中之反》性官能基•以（a)反應性砂基、 (b)璆氣基、（c)乙烯性不鮑和基、以及（d)if素應子等為 佳。 本發明之具有或不具有可交聯之支鋪的®单共聚&之 »合侏依琛氧乙烷部分之-得转聚見之聚 合方法，可依厢本案申謫人在待两S & 特两昭&2·1δ9823»公報記載之方法進行β r' «合反*可依下列方式進行·使用以-為主β & 偟化_条，以有機拜為主鐮之儸化请*、直-薄解-js酸丑 樓鱼tt值化_条等作為«化劑.使各單腥在溶 W存在或不存在下，於.10至80_*C反β®度中S伴使進行反 應而K得沒。由聚合度或所襄得共sa之性35等 處觀之.其中鐳-«酸_缩合^液化劑条特佳。在 *合反*中並来使反*性官齙基進行反®* 應性官能基之共聚》。使用只在具有垵氧 烷化合》畤，若使用有機钃- 纗合物儸化两，則在 «濟部中央樣糸局兵工消f合作社印" 聚合反應中《使用不含取代基·卽甲基，之琛氧基而具有 甲基之琢氧基Μ充金不反鼴，留存於聚合物中。 4： 8明之聚醚共聚物中，重複單位（Α)、重複單位（Β) 、以及重後單位（C )之萬耳比為（a ) 〇 . 5至9 9 ο I X、例如3 至 99*〇丨 X、以 10至 95·ο1χ 較桂、1〇至 80lol)< 持佳；（B) 9 9 . 5 至 1 ο 1 »ί、例如 9 5 至 1 * 〇 1 、以 9 〇 至 5 ο 1 X 較佳、 80至5諷olx待佳；以及（c)〇至15諷olx、例如〇至ι〇·〇ι*ί 39 380 (請先閱讀背而之注意事項再填筠本茛) 本紙张尺度適用中圏《家標隼（CNS > Λ4ΪΓ格（2ΙΟΧΜ7公聲 經濟部中央橾孪局®；工消费合作社印S. 厶 44 Ο 4 4 Λ7 Β7 五、發明説明（7 ) 、以0至5纖〇1篇較佳、0.001至5βοΙκ恃佳。重後單位（Β) 若超過99.5«ol>i ,則招致玻璃態轉移溫度上舁與琛铽乙 烷«之結晶化，结果使得固態霣解質之離子傳導性頫著惡 化。一般雖知藉降之結晶性可提离，子傳導 性，但是使用、本癸興之琴醚共麴時.則斜fKt子傅-導性之 、—· 择昇具有待別顯着之效果》 為了得到良好加工性、成形性、檐械強度、柔软性， Κ»共聚物之分子量以重*于均分子量在至107之範圍 内為宜，104至5><106之範園内者較佳，5父104至5><106 更佳，10B至5X106;之.範圍内待佳。 聚醚共聚物之玻瓌·態轉移溫度及Μ解熱fi,偽以差示 播描型热置計（DSC)拥定9本發明中聚醚共聚物之玻璃態 錢移溫度為-δ.0Τ以/下，較佳為-63*C以下，例如-65t：以 下更佳。聚醚共聚物之曲解熱量為90J/g以下，例如70J/g 以下，例示如60J4以下，ΐ其50J/g以下為佳。 本發明之聚K共聚物為嵌段共聚物、播機共聚物等任 一種共聚物型式都可以。隨檐共聚物由於降低聚環氣乙烷 結晶性之效果較大，因而較佳。本發明之聚_共聚物是拥 有具有兩餹寡琛《乙烯基之支鍵、以及視需要具有含有可 交聯反應性官能基之供«之《醚共*物。本發明之聚醚共 聚物是由2種以上之單_形成之共聚物。 在形成重複單位（A)之單儀（I)支«部分之璨氧乙烯單 位之聚合度_及η為1至12,例如以1至6為佳。聚合度若超 過12,刖所得罔戆《解《之離子傅導性降低而不佳。IP及 (請先閱讀背面之注意事項再填艿本頁j 訂 本紙張尺度適;f)中困國家標率（CNS ) Λ4Α)1格ί 2丨0>〇97公雄） 7 3938 0 Λ44 04 4 Λ7 Β7 五、發明说明（8 ) R2為烷基時，烷基之較佳«數為1至§ ,尤其是1至3。R 1及 R2為烯基時，烯基之較佳砍數為2至6,尤其是2至4。眾饅 (Ϊ)之R1及R2可為甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基 、烯丙_摹、環己基等。 形成霣複單位（C)之具有反窸性矽基之單醴，以式（ I IΙ-a-l)： CHi-CH-R3\ / 0 [式中R 3為含有反β性抄之圔基 或式（III-a-2): (I I I -a-1) (請先閱讀背面之注意事項再填窍本頁) CH9-CH-r.2、 CH, a-2)
CH-CH 經濟部中*橾準局負工消t合作社印聚 [式中R4為含有塚l性矽之觀基e】 所示者為佳。 (ΙΙΙ-a-l)所示含有反K性矽基之單鼸，較佳者為（ III-a-1-l)及（ΙΙΙ-a-卜2>所示之化合物。
ch2-ch-ch2-o 十C
Si-R^ (III- a -ί-1) an- a -1-2) 本紙佚尺度適用中闺囤家榡準< CNS > Λ*»規格（210X29?公Μ ) 8 393 80 〇4 4 Λ7 B7 五、發明説明（9 ) 式（III-a-2)表示之含有反R性矽基之單醴，較佳者 為（III-a-2-l)所不之化合物〇
(^十 ch24t^严 R CH-CH i-al (I I I -a-2-1) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央橾準局员工消费合作社印装 式（III-a-1-1)、 （UI-a-1-2)、以及（iII-a-2-：0中 之Re、R6、R7,可分別相冏或相異，但其中至少一者為烷 «基.其餘為烷基》K表示1至6。 式（ΙΙΙ-a-卜1)表示之單體之例，可舉1-路水甘油氧 甲基三甲«矽烷、1-鏞水甘油«甲基甲基二甲《矽烷、2-雄水甘油氣乙基三甲«矽烷、2-纗水甘油《乙基甲基二甲 «Ϊ&、烷、3-繡水甘油氧丙基甲基二甲氣矽烷、3-鑲水甘油 氧丙基三甲氣矽烷、4-雄水甘油氧丁基甲基二甲«矽烷、 4-縮水甘油«丁基甲基三甲氣矽烷、β-縮水甘油«己基甲 基二甲氣矽烷、6-縮水甘油氣己基甲基三甲氣矽烷等為例 式（III-a-1-2)所示單體之例，可舉3-(1,2-琛氧）丙 基三甲氣矽烷、3-(1,2-琢《)丙基甲基二甲氣矽烷、3-( 1,2-琢氧）丙基二甲基甲氧》筑、4-(1,2-琢氣）丁基三甲 «矽烷、4-(1,2-琢氣> 丁基甲基二甲氣矽烷、5-(1,2-¾ 本紙張尺度適用中困困家梯準（CNS )以規格（210X297公ft ) 39380 44 Λ 7 Β7 五、發明说明（1 〇 ) 氧）戊基三甲氣矽烷、5-(1,2-璨氣）戊基甲基二甲《矽烷 、6-(1,2-琛ft)己基三甲氧矽烷、6-(1,2-琛氧）己基甲基 二甲氧矽烷等為例。 心 式（III-a-2-l)所示單髓之例，可舉1-(3,4-瓌氧璨己 基）甲基三甲«矽烷、1-(3,4-琛氧環己基）甲基甲基二甲 氣矽烷、2-(3,4-琛氣琛己基）乙基三甲氣矽烷、2-(3,4-琛氧琢己基）乙基甲基二甲氧矽烷、3-(3,4-璟氧琿己基） 丙基三甲氧矽烷、3-(3,4-琢氣璨己基）丙基甲基二甲氧矽 烷、4-(3,4-琢《環己基）丁基三甲氣矽烷、4-(3,4-琛氧 琛己基）丁基甲基二甲氣矽烷等為例。 其中又以3-雄水甘油氣丙基三甲氧矽烷、3-鏞水甘油 氣丙基甲基二甲《矽烷、4-(1,2-琛氧）丁基三甲《矽烷、 5-(1,2-琛氧）戊基三甲氣矽烷、以及2-(3,4-琛氣琢己基） 乙基三甲氧矽烷為特佳。
形成重複睪位（_c)之具有2tt瓌氤基的單_ ·以式（UI -b)： CH3 經濟部中央櫺华局員工消费合作社印" (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁)
7 I „H_R - q^CH2 (ΠΙ-b) [式中R7為2價有機園基。] 所示者為佳β具有2β琢氧基之單值，以兩末埔上具有琛 «基者為佳。R7為氰、《、氯中8出之元索所構成之有機 矚基者較佳β 本紙張尺度適中困國家悌率（CNS ) /\4忧格（公菜） 10 39380 3 Α7 Β7 五、發明说明（11 ) 式中（ΙΙΙ-b)中之R7基為 -CH2-0-(CHA'-CHA2-0)«-CH2-^ -(CH2)--CH2〇-Ph-0CH2- [式中Ο及A2為氲及甲基、Ph為伸苯基、為0至12之整 數 所表示者為佳》 具有2镰璨氣基之單體，以下式（ΙΙΪ-b-l)、 Ull-b-2)、及（III-b-3)所示之化合tt為佳。
CH (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) qH2^CH- 0 CH2-〇-fCHA1-CHA2-0*feCH2-qH — pH2 QH—CΟ (ΙΠ-b-l) 訂 3 i-(CH2)rCH-CH2
經濟部中夬橾準局WC工消t合作社印S
CH qH2-CH- 0 〇 0—CH2~CVH—CH2 • 、(/ ch3
γΓ>3-CH2-q—CH： (m-b-3 ) 上述（III-b-1)、 （III-b-2)、以及（III-b-3)中.A1 2為«[及甲基，為0至12之整數。 39380 本紙依尺度適用中國困家撑车（CNS ) Λ4規格（2IOX297公釐）
*£濟部中央砟準局R工消资合作社印SL 4 4 4 Q 4 A7 B7 五、發明説明（12 ) (11-1>-1)所示之單«,可奉2,3-琛氧丙基-2'，3'-琛 氧- 2' -甲基丙基醚、乙二酵基-2,3-琿氣丙基-2',3'-琛氧 -2·-甲基丙基醚，以及二乙二酵基-2,3-環氧丙基-2 琛氧-2’-甲基丙基醚等為例。（III-b-2)式所示之單鱧， 可舉2-甲基-1,2,3.4-二環氣丁烷、2-甲基-1,2,4,5-二環 氧戊烷、以及2-甲基-1,2,5,6-二琢氧己垸等為例。（III-b-3)式所示之單•可舉對苯二酚-2,3-琢氧丙基-2·,3’-琢氣-2〜甲基丙基«、以及鄴苯二酚-2,3-環氣丙基-2·, 3'-璨氣-21-甲基丙基醚等為例。 其中又以2.3-琢氧丙基-2’，3’-««-2·-甲基丙基醚 、以及乙二酵基-2,3 -琛«丙基-2'3’-琛氧-2· -甲基丙基 醚為待佳。 形成重複單位（C)之具有乙烯性不飽和基之單《，以 式（I I I，c): cm \ / 0 [式中R8為具有乙烯性不«和基之圍基。] 所示者為佳。 含有乙烯性不《和基之單醱，可使用烯丙基纗水甘油 基醚、4-乙烯基環己基纗水甘油基Η. α-ΐ烯基縮水甘 J ......... 油基«、琛己基甲基缠水甘油基»、對-乙烯基苯甲基鏞 水甘油基醚、烯丙基苯基鏞水甘油基醚、乙烯基纗水甘油 基《、3,4-璨氣-1-丁烷、3,4-環氡-卜戊烷、4,5-*氣-2- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 本紙伕尺度通州中國闽家埔辛（CNS ) Λ4現格（2IOX2!#7公.4 ) 12 393 8 0 444044 A7 B7 五、發明説明（13 ) 戊烷、1,2-瓛氣-5,9-瓌十二二烯、3,4-琛《-1-乙烯基琛 己烷、1,2-琛氣-5-瓚辛烷、丙烯@雄_冰甘油曲、甲基丙 烯酸縮水甘油酯、山梨酸缩水甘油曲、桂皮酸缁水甘油酯 、丁烯酸餹水甘油酯、路水甘油基-4-己酸酯、具有1至12 毓琛氣乙烷_之寡乙二酵基编水甘油基醚丙烯酸塩、具有 1至12錮琢«乙烷鍵之寡乙二酵基鏞水甘油基醚甲基丙烯 酸酯•具有1至12_環氧乙烷鱷之寡乙二酵基烯丙基细水 甘油基tt ,以及，
H2C---CHCH20(CHCH2〇)ri-CH2-CH=CH2 0h2CI Ο (η = 1 至 12) 等。較佳者可舉嫌丙基，水甘油《 Μ、丙tiB 皤水甘油醯 、甲基丙烯酸结水甘油曲為例9 具有β索原子之單鳢（C),以式（III-d): (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
,1T 經濟部中央橾率局Λ工消費合作社印製 CHi-Ca-R!\ / 0 (I I I -d) [式中Rs為至少具有1 ft·素原子之囿基。] 所示者為佳^ Re例如可為以由索原子取代之烷基。 具有鹵索原子之軍讎之例為
ClirCII-CH,-X\ / 0 本紙张尺度適州中圏凼家標準（CNS > Λ4^樁（210Χ297公筚） 13 39380 經濟部中央橾準局消費合作社印衷 Λ7 B7 五、發明説明（14 ) [式中X為鹵索原子、尤其為溴^!*)或碘（I)。] 表示者。具有鹵素原子之單體之例為溴甲基琛氧丙烷以及 碘甲基璨«丙烷等。 & 反應性官能基為反*性矽基之共聚物之交聯方法，可 由.反應Ji矽基與.水之反應進行架橋。為了提高反窸性，可 以使用二芎桂酵二XJ£^、《果酸二丁基錫、二乙酸二丁 基錫、辛酸鏘、乙爾基乙酸二丁基鍚等鍚化合物；鈦酸四 丁醣、鈦酸四丙S等鈦化合物：三乙醯基乙酸鋁、乙醯基 乙酸三乙基鋁、乙爾基乙酸二異丙氣基乙基鋁等鋁化合物 等有機金騰化合«9,或是丙胺、辛胺、月桂孩、二丁胺、 單乙酵胺、二乙酵較、三乙酵胺、二乙烯三胺、三乙烯四 胺、琢己按、苯甲胺、二乙K基丙胺、胺基氧化嗦昤、二 苯基按基«化_昤，按条化合物等作為催化劑。 反應性官維基為琛氱基之共聚物之交聯方法中，可使 用聚按類、酸等。 ,/ «胺«h»二次乙基三按、二次丙基三胺、三次乙基 四胺、四次乙基五胺、二甲基按基丙按、二乙基胺基丙胺 、二丁基胺基丙胺、六次甲基二按、N -肢乙基六氫吡啶、 雙-按丙基六氫吡捉、三甲基六次甲基二按、異苯二甲酸 二釅胼等脂肪族«胺，4,4’-二按基二苯《、二胺基二苯 *、鄰-次苯基二胺、2,4-二笨次乙基二胺、鄰-二苯次乙 基二按、間-二苯次乙基二按、甲笨次甲基二胺等芳番族 聚按為例。聚胺之添加置》聚胺之種類而異，通常為除了 可以外之组成栴全置（亦邸由固臁霣解霣除去可塑劑 本紙張尺度通州中國阁家標準（CNS ) Λ4現格ί 2丨0:<：：97公犛) 14 39380 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) --¾. 經濟部中央梂準-eja:工消费合作社印¾ 厶0厶厶 Α7 Β7 五、發明説明（15 ) 後之姐成物）之0.1至10»tx之範 酸酐類ί句舉顧丁烯二酸酐、十二硪烯丁二酸酐、氦橋 .- j 酸（(^1〇「6^卜8<:1<1)酐、苯二甲酸《:、1,2,4,5-苯四甲 酸酐、六氫苯二甲思1酐、甲基六氫苯二甲酸酐、四次甲基 顒丁烯二酸酐、四氫苯二甲酸酐、甲基四氳苯二甲酸酐、 «苯三甲酸（tri*ellitic acid)酐等為例。酸酐類之添加 Μ隨Η酐之種類而具，通常為除了可塑和以外之组成物全 董之0.1至lOwtx之範鼷。此等的交»可使用促進劑，做 為聚按頦之交_反應用者可舉i酚、甲苯酚、間苯二酚、 五倍子酚、壬基酚、2,4,6-參（二甲基胺甲基）酚等，而做 為B酐類之交職反鼴用者可舉；苄基二甲胺、2,4,6-參（ 二甲基胺甲基）酚、2-(二甲基胺乙基）酚、二甲苯肢、2-乙基-4甲基味疃等為例》促進邇之添加置随促進劑之種類 而異，通常為交磨爾之0.1至10vt»之範園。 反K性官能基為乙燁性不«和基之共聚物之交職方法 ，可使用由有纒—a 等邇出之自由基起始 劑.以及、«子等活化徒置射》。也可以再使 用具有氳化矽之交聯劑。 f櫬遇氣化电包括通氣化_、遍氣化吲睬、過氣化氳 、遇《化二炷、遇«化二》、遇氧化醣等，可使用_常被 用於交聯用途者，瘇些可«通《化甲乙钃、過氯化琛己《 、化3* 丁基）-3,3·5-三甲基琢己烷、2,2-雙 (a «化3_ 丁基）辛烷、正-丁基-4,4-雙（em化3· 丁基） 戊酸曲、遇ft化3'丁基氧、《«!!丙笨、遇《化2,5- mp ^^^^1 ]^1 ^^^^1 I .1 m Hit tul·-. 牙-5 (請先閱诗背面之注意事項再填寫本頁) 本紙伕尺度通州中阐因家標隼（CNS ) Λ4規格（2I0X297公趣） 15 39 380 444 0厶厶 Λ7 Β7 五、發明説明（16 ) 二甲基己烷- 2,5 -二氫、a氣化二-3'丁烷、3· 丁基異丙 苯基過氧化物，二異丙苯基遇氣化物、α,α’-燹（遇氧化 3· 丁基-對異丙基）苯、2,5-二甲；ί基-2,5 -二（»«化3’ 丁基）己烷、》«化苯甲酸、《氧化3’丁基磺酸異丙烷等 為例。有機遇氧化物之添加置»有機遇氣化物之種類而異 ，通常為除了可塑用以外之组成物全量之0.1至10»t*之 範内》 飆氮化物包括AIR鱭化合物、A氰S胺化合物、禺氰 經濟部中央橾準局月工消费合作社印裝 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 胖化合物等，可使用通常被用於交騵用途者，這些可舉 2,2|-典«*霣丁》、2,2’-供氰雙（2-甲基丁猜）、2,2·-« «»(4-甲*基-2,4-二甲基戊猜）、2,2’-偶氮雙（2,4-二甲基戊請）、1,1’-«氰雯（琛己烷-卜《猜）、2-(跤甲醯 基興丁請、2-苯基偶«C -4-甲《基-2,4-二甲基戊臃 、2,2-供気雙（2-甲基-»(-苯丙醯脒>-二塩酸疽、2<,2·-® ««[H-(4-氦苯基卜2_甲基丙醯脒]·二塩酸埴、2,2·-β «(雙[Κ-翔基苯基）-2-甲基丙醯胖]•二埴酸塲、2,2'-A ««[2-甲基- Μ-(苯基甲基）丙B»]·二«酸塩、2,2’-ft ««[2-甲基-H-(2-丙烯基）丙醯胖]•二埴酸塩、2,2'-Λ «雙（2-甲基丙醯胖）*二塲酸埴、2,2’-铒氮雙[1<-(2-羥 乙基）-2-甲基丙Κ脒]•二塩酸埴、2,2·-»氪* [2-(5-甲 基-2-眯唑啉-2-基）丙烷]*二雇酸塩、2,2'-iS氰雙[2-(-2咪唑啉-2-基）丙烷]•二塩酸埴、2y-«氰雙[2-(4,5, 6 ,7-四氳-1Η-1·3-二吖庚因（azepir〇-2-基）丙烷]•二塩酸 «、2·2’- ΛΛ* [2-3,4,5,6-四氫醺啶-2-基）丙烷]* 二 本紙張尺度適州t國圏家標丰（CNS 1 Λ4况樁（；ΜΟ·Κ 2ί<7公楚； 16 39 3 80 A7 經濟部中夫樣隼局員工消费合作社印笨 444 〇4 4 B7 五、發明说明（17 ) 塩酸塩、2,2〜偶氰雙[2-(5-羥基-3,4,5,6-四氫唯啶-2-基）丙烷•二塩酸塩、2,2·-偶氮雯{2-[1-(2-羥乙基）-2-味唑啉-2-基]丙烷）·二埴酸堪，2,2·-««雙[2-(2-咪畦 啉-2-基）丙烷]、2,2’-R氮» {2 -甲基卜雙（羥甲基 )-2-羥乙基]丙匿肢}、2,2’-俱«雙{2-甲基-«-[1,1-雙（ 羥甲基）乙基]丙B按）、2,2^fim«[2-甲基- N-(2-羥乙 基）丙醯胺]、2·2·-Λ««(2-甲基丙BK)二水合物、2,2 -««雙（2,4,4-三甲基戊烷）、2,2’-禺氰雙（2-甲基丙烷） 、2,2'-«氰雙具丁酸酯、4,4’-««雙（4-氰古草酸）、 2,2〜铒《雙[2-(羥甲基）丙請]等為例β偶®化合物之添 加量醣典《化合物之種類而異，霣常為除了可塑ΙΗ以外之 组成物全齦之0.1至lOvtx之範面内。 0紫外躲等活化能量射嫌照射進行交》時，式（III- c)所示單臁成分之中以丙烯酸鏞水甘油醚、甲基！烯酸縮 '*-. 水甘油醚、桂皮酸鑣水甘油》為特佳。此外，可任意ΰ(拼 二乙《基乙Β苯、2-羥基-2-甲基-卜笨丙垸-1-醑、苯甲 基二甲基縮S3、1-(4-興丙基苯基）-α -«基-2-甲基丙烷- 1- 明、4-(2-羥基乙氯.基）苯基-(2-羥基-2-丙基）酮、2,2-二甲氯基-1,2-二苯基乙烷-卜*、基-琛己基-苯K、 2- 甲基- 2-«啉基（4-破甲基苯基）丙烷-1-B等乙醯苯類， 安息香、安思番甲_、安息番乙醚、安息番異丙醚、安息 番禺丁醚等安息番K類，二苯基R、間-笨甲釀基安息香 酸甲酸、4-苯基二笨基Η、翔基二苯基酮、4-苯甲釅基-4 -甲基-二硖化笨、《化二苯基酮、3,3·,4,4·-四（3'丁基 本紙乐凡度適用t國躅家標率（CNS ) Λ4*!格（2Ι0Χ297公庳) 17 39380 (請先閱请背面之注意事項再填艿本頁)
444044 A7 B7 «濟部中央搮羋局負工消费合作社印« 五、 發明説明（18 ) \ | 遇 « 化 玻 基 )二 苯 1 m K 4 -笨 甲 睡基- N, M- 二 甲 基 -Η- [2- ( 1 I 1 - 氧 -2 -丙烯氧基 ) 乙 基 ]苯溴化甲胺、 4 -( 苯 甲 m 基 苯 甲 基 1 1 | >三甲 基氦化銨等 二 ‘ % 丨基限類， 2 -異丙基《昧雜苯酮、 2 * y™·» 1 1 請 I | 4 - 二 甲 基 氣 m 雜 苯 酮 、 2 , 4 - 二 乙 基 氣 硫 雜 苯 酮 % 2 , 4- - 氯 先 Μ 1 | 讀 1 [ 氣 硫 雜 苯 酮 等 氣 硫 雑 苯 m 類 » 叠 氰 Tfc 、 3- 磺 醯 基 曼 氮 安 息 背 面 [ | 1 番 酸 、 4 " 磺 m 基 叠 4R 安 息 香 酸 、 2, 6 - 雙 (4 '- β m 苯 亞 甲 基 注 意 1 I 事 1 )環己酗- 2. 2 * -二《酸（ 納 m )、 對- 疊 氰 笨 甲 醛 > 對 項 再 1 填 苯 乙 酮 •s 對 -叠氰安息香酸、 對- 璺 氰 苯 亞 甲 基 苯 乙 m 對 % 本 « Λ- I -蠱氰苯亞甲基丙酮、 4 ,4 * . 二 璺 氮 査 m \ 1 , 3- 雙 (4 1 ^ 疊 Η 1 1 I 苯 亞 甲 基 )丙酮、 2 ,6 -* (4* -*氪苯亞甲基） 琛 己 酮 N 2 , 6- 1 1 雙 (4 -«氰苯亞甲基）4- 甲 基 環 己 m > 4, 4 ' -二叠®二苯乙 1 1 烯 -2 .2 '- 二 磺 酸 % 1 · 3- 雙 (4 * - 疊 氰 苯 亞 甲 基 )-2- 丙 酮 -2 1 — 訂 1 磺 酸 \ 1 . 3- 雙 (4 '- m 氰 亞 肉 桂 基 )-2- 丙 酮 等 叠 氰 類 作 為 增 1 1 肋 劑 〇 1 | 可 任 意 使 用 二 丙 嫌 酸 乙 二 m 、 二 甲 基 丙 嫌 酸 乙 二 酯 1 二 丙 嫌 酸 寡 乙 二 曲 、 二 甲 基 丙 烯 酸 寡 乙 二 酯 二 丙 嫌 酸 丙 I 二 酯 二 甲 基 丙 嫌 酸 丙 二 醱 、 二 丙 m 酸 寡 丙 二 酯 % 二 甲 基 1 1 丙 烯 凿 寡 丙 二 m 二 丙 烯 基 1 , 3- 丁 二 醱 \ 二 丙 烯 酸 1 , 4- 丁 . 1 1 二 酯 、 二 甲 基 丙 烯 酸 1 . 3- 甘 油 m 、 1 , 1 · 1 - 三 羥 甲 基 丙 烷 二 1 1 甲 基 丙 嫌 酸 曲 % 1 , 1 . 1- 三 埋 甲 基 乙 烷 二 丙 烯 酸 酯 三 甲 基 1 I 丙 烯 m 五 赤 藻 糖 爵 m 、 1 , 2, 6 己 底 三 丙 烯 m 酯 Λ 五 甲 基 丙 I 1 播 酸 葡 葡 糖 酵 酯 、 亞 甲 基 雙 丙 嫌 醯 胺 亞 甲 基 9 甲 基 丙 烯 \ ! I m 按 二 乙 嫌 基 苯 % 乙 烯 基 甲 基 丙 嫌 m fig N 乙 烯 基 丁 m 酸 酯、 1 1 I 乙 烯 基 丙 嫌 馥 明 乙 烯 基 乙 炔 三 乙 烯 基 苯 、 三 烯 丙 基 硫 1 1 本紙乐尺度適川中家標隼（CNS ) ,\4坭格（210:<297公埯} 18 39380 Λ44 Ο ^ 4 Λ7 Β7五、發明説明（19 ) 化氱、二乙烯9*、二乙烯磺路醚、二《丙基郯苯二甲酸酯 酯基 酸丙 烯烯 丙二 基、 丙醏 烯酸 、二 酯烯 酸丁 S反 丙基 基丙 甲烯 基二 丙r 嫌醣 、酸 U果 烯蘋 乙基 三 丙 油烯 甘二 酯 、 酸曲 烯酸 丙烯 基丙 甲基 基己 甲基 、 乙 BI2-酸 、 康酯 伊酸 烯丙 丙 、 基酯 乙酸 、烯 酯丙 酸基 烯甲 丙基 基烷 丁 二 酯 酸 « 聚 三 異對 基 、 丙按 烯亞 三 S 、二 S 烯 二 丁 乙順 酸基 烯苯 肟二0 苯 胺 亞0二 烯 丁 順 伊 r 酐 酸二 烯 丁 順 可 * 言 而 物 合 化 之 矽 化 氳 的 基 和 飽 〇 不 爾性 肋烯 0 乙 交職 為交 作有 等具 酸 康 合 化 烷 氧 矽 聚-i 以 其 尤 ° 枋 合 化 之 矽 化 氳 錮 2 有 具 少 至 用 使 (請先Μ讀背面之注意事項再填tr本頁) M濟部中央梂羋局員工消贫合作社印製 及 物 矽 聚
氣 矽一 « -2狀 (a環 或之 1)示 7 Η 9 a-表R1—-SIIR 狀0 直 之 示 表 物 <〇! '-° Η—SI-ic 1ο ΐο 2 J 3 R'—si—ic 本紙张尺度適邛中S®家標率（CNS ) A4規格（2IOX2V7公* ) Θ R1 a- -飞 19 39380 444 〇4 4 A7 B7 五、發明説明（20 ) 但是式（a-1)至（a-3)中，R1 1 , R12. IP3, R14. R1S, R16, R17, Rie,以及ϋ1β表示氳原子或磺數1至12之烴基 或烴氣基，η ^ 2 , * 2 0, 2έ· + η£300。烴基以甲基、乙 基等低级理基較佳。烀氣基則以甲氣基、乙氣基等低级烴 氣基較佳。 聚矽烷化合物可使用式（b-U表示之直«狀聚矽烷化 合物。 R20 γ #十|丨廿|丨(卜1) R22 R23 , 但是式（b-Ι)中，R2Q, R21* R22, R23·以及R24表示氫原 子或磺數1至12之炷基或炷«基，n22, &0, 2忘· + 100〇 «濟部中央搮率局月工消资合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) _矽辑»應之《化Μ,可«把、柏等過嫌金JK或其 化合物、銪合物等為例。此外，也能使用通《化物、按類 、β類等。一般最常用之值化劑可舉二氰雙（乙M)把（II) 、氰參（三苯基β)姥（I)、氯化白金酸等為例。 含有β索朦子（例如溴或磧原子）之共κ物之交》方法 ，可使用聚胺顗、»基畔睡啉顗、91基《啶類、硫脲類、 聚嫌頫等交職Μ。聚按類可舉六亞甲基二按氨基甲酸酯、 三乙烯基四胺、四乙烯基五肢、乙烯二按«基甲酸酯、二 乙烯基三按、二丙嫌基三Κ、二甲按基丙按、二乙胺基丙 本紙伕尺度適用中HI國家榡準{ CNS >Λ4现格（210X2^7公釐） 20 39380 444 04 4 Λ7 B7 經濟部中央怵苹·-?員工消費合作社印踅 五、 發明说明fel ) 1 I 按 \ 二 丁 按 基 丙 胺 \ 亞 甲 基 二 按 、 三甲 基 六亞甲基 二 胺 1 I 二 肢 基 二 苯 a \ 間 -苯二胺、 2 .4 -甲辛二胺、間-甲 苯 二 1 1 I 胺 鄰 -甲苯二辟、 笨二甲基二胺等為例。 钿基味啉類可 請 1 1 I 舉 2- 嫌 基 味 唑 啉 \ 4 - 甲 基 -2 -软基咪唑啉、 5 -乙基-4 - 丁 基 先 閱 ή t i t -2 -嫌基咪唑啉等為例。 软基嘧啶類可毋2 -K基嘧啶、 4 .6 背 1¾ 之 1 1 二甲基- 2- St 基 唯 捉 \ 5 - 丁 基 -2 -软基喃啶等為例〇碕腺 注 意 事 1 1 類 可 舉 m 脤 乙 烯 確 脲 、 二 丁 基 硫 m 、三 甲 基硫腙、 二 乙 項 再 1 1 基 琉 腺 > 三 丁 基 硫 等 為 例 〇 聚 软 類 可舉 2- 二丁基胺 基 本 頁 〆， I 4 , 6- 二 麇 基 -S -二讲、 2 -苯基按基- 4, 6 -二 鰱 基三畊、 ,2 ,5 1 I -二觋基- 1 , 3, 4 - Λ 睡 % 1, 10 -癸烷二硫酵、 2 ,3 -二铕基吡 1 ί 畊 % 2 , 3- 二 嫌 基 〇1 啉 、 6 " 甲 基 D| <« 啉-2 • 3 -二硫磺酸塩 ί 1 訂 1 等 為 例 〇 交 m m 之 添 加 量 随 交 m 之 種類 而 異，通常 為 除 了 可 塑 以 外 之 组 成 物 金 量 之 〇. 1 至 30 irt， ί之範匾。 1 1 此 外 1 在 Ά 分 子 固 態 霣 解 質 中 再 添加 作 為受酸剤 之 金 i j Λ 化 合 物 $ 對 含 有 素 之 聚 合 扨 的 熱 安定 性 有所功效 0 疽 1 種 作 為 受 酸 m 之 金 羼 氣 化 物 包 括 m 期 表第 1]^金屬之氣化 1 | 物 、 氬 « 化 物 磺 酸 竈 > 羧 酸 塩 、 矽 期堪 驪酸埴、 次 1 1 酸 塩 > m 期 表 Via族金屬之氧化物、 塩基性硪酸塩、塩基 1 1 性 羧 酸 堪 基 性 次 釀 壤 基 性 亞硖 酸 塩、三塩 基 性 1 1 «£ 酸 埴 等 〇 具 醴 之 例 可 舉 氣 化 鎂 、 氬 «化 、氫氧化 餌 > 1 1 磺 SI tm \ 磺 酗 箝 、 生 石 灰 、 消 石 灰 、 磺酸 0 、矽酸鈣 硬 1 I 脂 m 0 > 脂 酸 鋅 m 苯 二 甲 m % 酸 Μ、次雔 酸 Β 1 1 I 氧 化 鋅 > 氣 化 m 一 氣 化 粕 、 氧 化 鉛、 磺 酸鉛、二 危 基 1 1 I 性 m 苯 二 甲 酸 始 \ 二 m 基 性 磺 明 鉑 、 «脂 酸 钃、塩基 性 次 1 1 本紙张尺度通川中闽阁家標隼（CNS > Λ·4ϋ格（2IOx：N7公聲> 21 39380 Λ7 B7 五、發明说明（2 2 ) 磷酸鉛、埴基性次磷酸錫、埴基性亞碱酸鉛、三«基性硫 酸鉛等為例。上述作為受酸劃之金屬化合物之配合量随種 類而興，通常為除了可塑劑以外之组成物金量之0.1至30 vt X之範圍。 本發明中使用之霣解質塩化合物，以能溶劑於由聚W 共聚物或該共*物之交《讎以及可塑_構成之混合物者為 佳。以下列舉之塩化物供在本發明中能夠有效使用者。 亦即：可舉由金屬陽離子、銨離子、脒«子、以及胍 離子中Μ出之》離子.輿由氰_子、溴離子、碘離子、過 氨酸離子、硫氰釀難子、四氟9酸離子、硝酸離子、 A-Fe' PF6_、十八醯磺酸離子、辛基磺酸離子、十二烷 基苯磺酸離子、祭磷»離子、十二烷基茶礒酸離子、 經濟部中央樣隼局負工消費合作社印製 (請先Μ讀背面之注意事項再填艿本頁) 7 , 7,8 , 8 -四氱基-對-畤箱二甲烷離子、X 1 S 0 3 -、 [ ( X 1 S 0 2 ) (X2S〇2)H]_、 [(XIOzMXUt^MXSSOziC]-以及[(XUOz) <Χ23〇2)Υ(：]_Φ3ί出之陰離子銪合而成之化合物為例。其 中X1、）(2、X3、及霣子基> 較佳者為X1、X2、X3為 各自獨立之碩數1至β之a氣g基1或遇氟芳基，y為硝基、 亞硝基、玻基、羧基、或氡基者。X1、X2及X3分別相同或 相眞均可》金屬Μ離子可使用遢液金属之Μ離子.較佳為 使用由Mn、Fe、Co、Ni、Cu、及Ag等金羼中理出之金颶HS 離子。使用由L 1、H a、K、R b、C s、M g、C a、及B a等金羼 中苗出之金羼》離子&能得到良好结果。亦可自由併0 2 種類以上之_述化合物作碑霣解質tt化合枚。 本發明中，電解質《化合物之使用覺以使霣解質塩化 本紙张尺度適州中國阁家標隼（CMS ) Λ4说格（ίΙΟχ:97公釐） 22 39380 444 04 4 Λ7 B7 超濟部中央榡準局ΪΚX消f合作it印¾ 五、 發明説明 (2 3 ) 1 | 合 物 之 其 耳 數 /¾ «乙笔單位之總其耳數（ 包 含 聚 醚 共 聚 物 1 I 之 主 鰱 及 支 m 之 琛 乙 烷 單 位 之 路 其 耳 數 )之值為0 .<?. 0 〇 1 至 5 1 1 為 宜 0 較 佳 為 0 . 00 1至0 • 5之 範 園 〇 此 值 若 超 過 5 , 則其加 r^\ 1 I 請 I 1 工 性 成 形 性 以 及 所 得 固 態 霣 解 質 之 機 械 強 度 或 柔 軟 性 先 閱 1 | 讀 1 I 都 將 降 低 * 離 子 傳 導 性 也 下 降 〇 背 1¾ 1 1 之 1 可 塑 m 為 非 質 子 性 有 機 溶 劑 歎 百 -平 分 子 量 為 200 注 意 1 I 事 1 至 5000 之 直 魏 型 或 分 支 型 聚 嫌 n 二 酵 衍 生 物 或 金 羼 m 或 項 再 1 填 1 是 該 衍 生 物 之 金 JK J& 0 % 本 I 非 質 子 性 有 機 溶 m , 以 r 非 B 兔 之 Μ .及J8LJL為 佳 0 頁 1 1 具 釀 者 可 舉 丙 烯 m 酯 7 -丁内 _、 丁烯酸酯、 乙烯 1 1 W 酸 m > 二 甲 基 磺 酸 酸 、 乙 基 甲 基 磺 酸 酯 \ 二 乙 基 磺 酸 酯 1 、 1 , 2- 二 甲 氣 基 乙 烷 1 . 2- 二 甲 氧 基 丙 烷 % 3- 甲 基 -2 -1? 訂 I 唑 啶 m 四 氳 呋 m 、 2- 甲 基 四 氳 呋 m > 1 . 3- 二 1? 戊 烷 \ 1 4, 4- 甲 基 -1 .3 -二垮戊烷、 3 ^丁醚、 異丁»、 1 ,2 -乙氣基 1 I 甲 氧 基 乙 烷 乙 二 醇 基 二 甲 醮 乙 二 m 基 二 乙 m \ 三 乙 二 1 1 • •h 酵 基 二 甲 醚 、 乙 二 酵 基 二 乙 m 四 乙 二 m 基 二 甲. » > 四 [ 乙 二 酵 基 二 乙 m 、 伸 乙 基 直 m 聚 K 、 伸 乙 基 二 直 鍵 聚 醚 N 1 1 甲 基 四 直 鏈 聚 醚 > 甲 基 直 鐽 聚 m Λ 甲 基 二 直 鰱 聚 醚 甲 1 1 酸 甲 酯 乙 酸 甲 m 、 丙 酸 甲 m 等 為 例 0 也 可 以 使 用 彼 等 之 1 ! 2種以上混合物。 其中待佳者為丙烯«酸塩，、 7 - 丁 内 m \ 1 | 丁 m 磺 酸 埴 > 3- 甲 基 -2 -19唑啶銅等。 此外， 三乙二屏 -SkH. 一 1 1 | 基 二 甲 醚 > 三 乙 二 m 基 二 乙 m > 四 Ζ 二 爵 m 二 甲 it 四 乙 1 1 f 二 m 基 二 乙 Μ 等 也 是 待 佳 之 有 機 溶 m 0 1 1 直 m 型 及 分 支 型 烯 m 二 酵 之 衍 生 物 或 金 属 Λ 及 该 1 1 本紙张尺度適用t國固家標年（CNS ) Λ4说格（ϋΙΟχ 2V?公兑） 23 3 9 3 80 444 04 4 Λ7 B7 五、發明説明（2 4 ) 衍生物之金羼塩，偽由數目平均分子置為200至5000之聚 烯烴二酵得來者。聚烯烀二醇可舉聚乙二醇或聚丙二醇等 為例。其衍生物有由硪數1至8之烷基、硪數3至8之j基構 成之物或®寧生物。 衍生物中，K類衍生物可舉二甲醚、二乙醚、二丙醚 、二烯丙鼸等二醚類為例，酷類衍生物可舉二甲基丙烯酸 聚烯烴二酯（例如二甲基丙烯酸聚乙二酷）、二乙酸聚烯烴 二酯（例如二乙酸聚乙二ffi)、二丙烯酸聚烯烴二酯（例如 二丙烯酸聚乙二酯）等二酯類為例。 金靥塩可舉聚烯烴二酵之I塩、鋰塩、二烴基鋁塩等 為例。 經濟部中央樣準局β工消费合作社印^ (請先閱讀背而之注意事項再填艿本頁) 衍生物之金靥塩有單甲基醚、單乙基醚、單丙基醚、 單丁基醚、單己基醚、單-2-乙基-己基醚、單烯丙基醚等 單醚類以及單乙酸醣、單丙烯酸酯、單甲基丙烯酸酯等單 酯類之納塩、鋰塩、二烀基IS塩（例如二辛基鋁塩）等。聚 烯烀二酵衍生物之金羼fi之例，有聚乙二酵單甲基K之二 辛基鋁塩、聚乙二酵單乙基W之二辛基鋁塩、聚乙二醇單 烯丙基醚之二辛基鋁塩等。 使用聚烯烀二酵之數目平均分子置之更佳範園為200 至 2000。 可塑涮可採用任意S合比例，但是對聚»共聚物100 重置份.以使用0至2000軍冓份為宜，以1至2000重量份較 佳，例如10至1000重量份。以10至500重|1份待佳。 使用离分子固態霣解質時，若必ffi具耩雞燃性之情況 本紙伕尺度通川中囤阁家標率（CNS ) Λ4^格（2ΙΟΧ 297公雄） 24 39 380 f 444044 Λ7 B7 M濟部中央it车灼只X消费合作社印掣 五、發明説明（2 5 )下，可使用難燃»。雞燃«可由澳化環氧化物、四溴雙苯
0 石 《 化化 氱镢 、氫 A > 酚 SS 分 C 高 釐明 效發 有本 加 添 化並 氣用 氫苗 、 中 梯鋅 化酸 氧硼 五及 ' 以 嫌、 化埴 氧酸 三 磷 , 聚 物、 化酯 由酸 固合' 經在段 為 等！β 子混分但手 基 常 通 制 限 殊 特 無 並 法 裂 之 Μ 解I « 態一 之K滲 物反S 聚聯使 共交中 元行劑 多進塑 之使可 聯以於 交可潰 行雄浸 進 ，間 霈後時 必合長 0葙後 可械聯 即機交 合-混 械成 ， 機別之 以各迪 分，製 成下法 各況方 枏情等 合 〇 涯等 械機 機裂 〇 擠 可 、 亦棍 滾 式 放 閤 ' 類 檐 合 揑 種 各 用 使 意 任 可 0 。璨 水制態 之限氣 鼴殊氣 反特蒸 S 無在 交故能 於，也 用醮 ， ，反行 時發進 ¾.引中 砂易浴 性容水 褰已霣 反邸或 氣水 截冷 能之在 官中内 性氣两 K大時 反 由-短 僅能 • 可 反饈 »官 交性 行K 進反 中 境 畤小能 if2 .官 酸至性 或鑪慝 按分反 «10 用經 交完 , 而 時時 »小 始20 起至 基tt 用 ο 使經 可下 般件 一 搽 . 度 下ifi
Je «4 i i J— I. -£ c 為交而~為反 。® 應基 ，時一基 _ 成壜 1 含聯完乙 使 若 時 物 聚 共 之 基 圃 之 基 « 璨 有 下 件 條 度 溫 之 V ο ο 2 至 ο 在 可0 反 由 用 利 下 況 情 之 基 和 鉋 不 性 成烯 分況 L情 之 線 射 能 离 等 嫌 外 20紫 至用 10利 在 -可外 K此
經 下 件 度 溫 之 V 劑 瞄 交 15之 至矽 10化 在氪 可有 應含 反 0 S 成 交完 常而 通時 。小 0
V 小 ο iL 至 鐘 分 ο 1- 經 下 件 嫌 度 0 之 V ο 8 1 至 ο 11 在 可 0 〇 反成 »完 交而 _ 時 本紙认又度適州中國困家標i<M CTNS ) Λ4«ί格1 :丨0.< 公ft ,! 25 39380 (請先閱讀背面之注意事項再填tr本頁)
•-1T 經濟部中央橾率局負工消費合作社印装 丨 ZU4 04 4 A7 B7 五、發明説明（2 6 ) 霄解《塩你及可21«1舆聚醚共聚物混合之方法並 無待殊限制，有將聚醚共聚物長時間浸潰於含有霣解霣塩 化合物及可塑剤之有機溶劑中使浸滲之方法、以檐械方式 使霣解霣塩化合物及可塑剤危入聚K共聚物之方法，將聚 I----- 醚共聚物及霄解質塩化合物溶解於可塑剤中使混合之方法 、或是先使聚醚共聚物溶於其他有機溶爾，再與可塑劑混 合之方法等。使用有機溶剤進行製造時，可單《或混合使 用例如四氫呋哺、丙銅、乙請、二甲基甲醯胺、二甲亞》 、二Ιξ烷、甲乙鱺、甲異丁酮等各種極性溶劑。 本發明所示之Λ分子固態霣解R具有優異拽械強度及 柔软性，利用逭些性霣可以容易S得大面稹薄Κ形狀之固 態霣解霣。例如使用本發明之离分子電解霣，可裂成^霣池 。瘇種情況下.正極材好可使用鋰-g複合《化物、鈷酸 鋰、五m化钒、*乙»、《κ、聚苯胺、聚苯、聚«化苯 、聚«化苯、聚吡咯、《呋_、聚甘菊琢等。負極材料可 使用鋰被互」I或_之靥两@ 之積靥化合物、鋰金屬、埋 -絪合金等。此外，利用高度霣氣傅導性，也能考處被用 來作為《金麗JI子、Cu鏽子、Ca離子、’及Mg離子等》離子 之離子霣極之W膜之用途。本8明之离分子固戆霄.解質特 別適合作為霣池、霣容、感澜器等《氣化學裝置用之材料 0 »明：> »住繡篛 以下提示貢施例以具鑛说明本發明 以下之《施例及比較例中，式（I)之單錶（纗水甘油_ 本紙伕尺度通;η中國S|家標率{ CNS > Λ4規格（2tOx29T公雄) 26 39380 {請先閏讀背面之注意事項再填艿本頁) .丁 ^44044五、發明説明（2 7 ) 化物）如下所示。 A7 B7 CH2~〇 ~{~CH2~CH2-〇 R】 、H2-〉H-CHr〇—0 \〇/ CHo-O-f-CH^-CHo-O-k-R2 ⑴ <1 本《 Μ 者 成 合 段0 兩 供0 單 之 用 使 中 例 施 實 用 成
Ψ 0 ^ itfei fiKid 和 後 出- 析 * 使 m丙. 入 加 满 低 去 除 下 Κ 減 於 ° 濾 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 到 得 Μ 乙 ft 甲 - Γ\ « 酵 丙 率 收 ο )/ 經濟部中央律率局月工消资合作社印製 0 氰 表 之1Φ 碎 》 粉步 納 化 氣 氫 之 得 製 於 基 氣 油 甘 水 ),縮 耳2-其物 入 加 次 逐 Μ 少 時 同 拌 攪 中 \/ 耳 Μ 少 分-2Ξ * 對 ί ft )0乙 耳基 M« 36甲 . -ο 2 /rv /V 4g雙 入 滴 次 逐 酵 丙
的 百 得 » 瞎 蒸 K 基 減氣 後乙 濾基 邊《 〇 甲 畤2- /V 小S 3 雙 應3- 反1. 行* 進 V 烷 丙 構 其 眩 確 \/ 振 共 磁 核 子 應 /i R un N Η t 以 物 成 生 得 所 ο VI/ x 2 5 率 。 牧造 本紙ft尺度通州中國國家橾率（CNS ) Λ4規格（210X29?公ft ) 27 30380 A7 B7 五、發明说明（2 8 ) 1HNMR測定條件：溶劑：CeD6、内建基準：TMS(美國溫度 測置學會 >、拥定溫度：30 10。 1HNMR測定结果：對窸於式（a)之構迪，觀察到以下波峰。 3: 2.2〜2·3(2Η,·,3)、 3: 2.9(lH,n,b)、 3: 3.1(6H ,S , C )、3 : 3 . 2 〜3 . 6 (1 4 Η · b . d )、3 : 3 . 7 (1 Η ,道，e )。 所得單體之沸點於0 . 3 i H g下為1 1 5 。該單體用於實 » 施例P及5中。
ch,-o-ch,-ch2-o-ch; C d
H-C -CH -CH, / - 0 —C-]
chz-o-ch2-ch2-o-ch;d T V- urm^p nn tt ii nn Λ J. ."T° (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) «濟部中央橾準局負工消资合作社印装 CHZ-CH-CH： \ 0 / 员w会成拥？ 将單β合成例1之步« 1之A:乙二酵基編水甘油基屋 f p與B :乙二酵單甲醚，以下述«類取代.其餘則依照 單β合成例1之步《 1而樣操作，再依單體合成例1之步明 2同樣操作使之與表氯酵反應，合成單醱（I)。 單體（I)
CH2-0 -+-CHj-CH2-0 -hpR1 CH I , CHj-0 -{-CHj-CH2-0 4^-R2 本纸浪尺度通州中aa家標丰< CNS > 格{ 210X297公趄> 28 393 8 0 444 04 4 A7 B7 五、發明説明（29 ) 式（1): Rl= -C2H5, R2=-CH3, ·=1. n=2(在實施例 2使用） A:乙二酵基编水甘油基乙醚 B:二乙二酵基單甲醚 式（1): Ri= -CH3· R2= -CH3, · = 2, n = 2(在實施例 3使用） A:二乙，二酵基縮水甘油基甲醚 B:二乙二酵基單甲醚 式（1): -CH3, R2 = -CH3, _ = 3· n = l (在實施例 4使用） A:三乙二酵基缩水甘油基甲醚 B :乙二酵基單甲醚 式（1): Rl= -CH3, R2= -CH3, · = 1, n = 2(在實施例 6使用） A:乙二酵基縮水甘油基甲» B:二乙二酵基單甲醚 式（1): R1: ·ί：Η2-(：ίΙ = (：Η2, R2= -CH3, · = 1· n = l(在實施 例7使用） A:乙二酵基鐮水甘油基烯丙醚 B :乙二酵基單甲» 期化» ^獮柚例 經濟部中央標隼局負工消费合作社印取 (請先閲讀背面之注意事項再填穴本页) 具備攪拌機、溫度計、以及蒸鼸装置之三口燒瓶中， 置入三丁基氰化鍚1〇8及三丁基β酸酯35g,在《(氣流下携 伴间時於250X；加熱20分鐘使觴去鳙出物而得到固態纗合 物之殘留物。在以下之聚合反«中，使用本$機鍚/¾酸_ 醣雄合物作為聚合用曲化Μ。
' … 一 ' . J 由元索分析及lHHMR質投法進行聚醚共聚物之單《換 算姐成分析。Stt共聚物之分子量澜定供以0雄靥析術進 本紙浪尺度適/D中國®家標率（CNS ) Λ4規格UI0X297公竣） 29 39 380 Λ44 04 4 Α7 Β7 _ 五、發明説明（3 0 ) 行測定。由檩準苯乙烯換算法算出分子曇。β透層析術髀 定你採用岛津袈作所之測定裝置RID-βΑ、昭和霣工公司裂 造之 Shodex KD-807、 KD-806、 KD-806M、以及 KD-803管柱 ,以及二甲基甲8胺（DMF)作為溶劑，在6〇υ進行。玻瑰 態轉移湛度、鼬解热ft等項目你使用理學霣氣公司裂造之 差示掃瞄熱量計D S C 8 2 3 0 B ,在《ζ氣琛塊中，於-1 0 0至8 0 之ffi度範園，以之昇溫速度澍定之。導霣率^ 之拥定，像以白金霄極鋏持於1··Ηβ下真空乾燥72小時之 薄膜（或是»0狀薄膜），使用0.5ν霣壓、頻率範園5Hz至 1 MHz之交流法，以禊數阻抗法算出之。固態霣解質薄膜之 柔軟性，供於25TC使薄禊折曲180度時，由折損之有無評 價之。 謇掄1 以僦氣置換内容量為3 L之玻璃裂四口堍瓶之内部，於 其中置入示於催化Μ»造例之鏽合物質U作為催化劑、水 分》整為10ρρ·以下之2-纗水甘油氣基-1,3-雙（2-甲《基 乙«基）丙烷300g、以及正己烷1000s作為洛則，以氣腥層 經濟部中央樣率局貝工消资合作社印$ (請先閲诗背面之注意事項再填艿本！) 析術追蹤2-缩水甘油氣基-1,3-雙（2-甲ft基乙ft基）丙烷 ' .....· ···_. · ·· --- - - « --- - .1. 之聚合率同時逐次以甲酵停止聚合反 應。以傾析法取出聚合物後，於常壓下在40C乾燥24小時 ,再於減K下在45TC乾燥10小時，得到聚合物35〇g。該共 聚物之玻璃態轉移fi度為-7 3 、重置平均分子量為Θ 5轉. Μ解熱量為呲J/s>由INMR霣譜法進行該共聚物之軍鐮換 算组成分析，结果如表1所示。 本紙ίΐί尺度遴用中闽田家標準（CNS > Λ4現格（210X2V7公雄) 30 39380 蛵濟部中央样準局員工消费合作社印» ^ 4 4 Ο 4 4 Λ7 Β7 _ 五、發明说明（31 ) IT掄俐？莘7 使用表1所示之單«.依舆實施例1相同之催化劑及操 作進行共聚合，所得结果示於表1。 奮旃例ft至11以好I4； »拥1至4 實施例1〜4中所得之共聚物U及表3之聚K共聚物（比 較例1為聚琢《乙烷）1 g溶解Jj 2 0 1 .與遇氰K崖 之四《呋晡溶掖混合使其耳比（《解質塩化合物之莫耳數/ 聚醚共聚物之«之氧原子路其耳數\為0.05,。將該混合液 塗佈於聚四《乙烯製之棋具上使充分乾燥而製得薄膜。薄 膜之導《率σ依上述之交流法拥定之。所得结果示於表2及 表3。比較例4為具有1镰寡《乙烯之鏞水甘油醚與琛氧乙 烷之共聚物之例。 啻嫌拥1 2 實施例5中所得之共翠物l_g溶解於^iUJLZJIL.與
Li TFSI之乙腈溶R混合使其耳比（鋰雯三氟甲烷磺發亞胺（ --———1 ·|· ' - . - 以下稱為LiTFSI)之莫耳數/聚醚共聚物之醚之氣原子總其 耳數）為0.05。将該混合液塗佈於聚四《乙烯裂之棋具上 使充分乾嫌而《得薄醭。依買施例8至11同樣方法拥定薄 膜之特性。於251C固態霣解質之導《率為6.2X 10_4s/cio 。所得结果示於表2。 奮_例1 3 實施例δ中K洱之共聚物lg溶解於20· 1乙躕.與 LiTFSI之乙猜溶液涯合使其耳比（LiTFSI之莫耳敷/醚之氧 原子鐮荑耳數 >為0.03。将玫醞合掖塗佈於聚四氟乙烯裂 (请先閱讀背而之注意事項再填寫本頁) 訂 本紙ft尺度適;fl中困困家標半（CNS ) Λ4規烙< 210〆297公竣> 31 39380 ZU4 04 4 Λ7 B7 五、發明説明（3 2 ) 之棋具上使充分乾嫌而裂得薄睽。依實施例8至11同漾方 法拥定薄膜之待性。所得结果示於表2。
弯掄俐1 A 除了其耳比（LiTFSI之其耳數/ «之氣原子總契耳數） 改變為0.05以外，其餘依實施例13同樣方法製得薄謨。依 實施例8至11同樣方法澍定薄膜之待性。所得結果示於表 2〇 本發明之髙分子固態《解質具有特殊優異離子傅導性 之車實，由典比較例之對比而明顯可知。 奮掄ϋ 使用實施例10中裂得之高分子固態《解質作為電解霣 、鋰金篇箔作為負棰、鈷酸鋰（LiCo〇2)作為正極，構成二 次霣池。高分子固簡霣解質之尺寸為10·« X 10·· X 0.2·« 。鋰箔之尺寸為ιο··χιο··χ〇.ι··。鈷酸埋供将抚定置 之碘酸鋰及磺酸鈷粉未混合後.經90 0它、5小時堍成處理 調裂而成》然後將之粉碎，對所得之鈷酸娌85重量份，添 加乙炔黑12重駑份以及實施例10中製得之离分子固態霣解 «3重量份，以滾愠使混合後，於300kg*/c·2之壓力下棋 K成形成為10··Χ10··Χ2»·之尺寸，作為霣池之正ffi。 以鋰金羼箱舆鈷酸鋰板鋏持資施例10中裂得之离分子 固魈霣解質，施加l〇kgv/c>2B力使界面密貼，同時於25 檢査霣池之充放霣特性。初期嫌霣懕為3.8V時之放《霣 流為0.1«A/c·2,在Ο.ΙιΑ/c·2下可進行充«。本寅施例之 霣池因為容易製成薄形産品，所以可構成質輕且大容董之 霣池。 (請先閱讀背面之注意事項再填κ本頁) 訂 «濟部中央林準局另4消费合作社印製 本紙張尺度適用中囷國家標窣（CNS ) Α·4«1格（公#_ ) 32 3938 0 444 04 4 A7 B7 五、發明説明（33 ) Λδί^Ν·κ^(·0 1) 63 5C (l)N·棚繭as37 淋闲兹2脚HI书挤凃屮HI sea迓N铤琪硪》领辟砘(ci) —73 »铕漤；^11¾¾¾ (J/g> 8 0^^«its s0>葙 雜卟邾
Rto ΛΟΛΝ锎繭-01¾ ) 鲡 «INalF 抖(1)；έ锢繭铒Φ 科(1)Ν·«铒傾筠 1 1 2 <〇0 10 90» -70 62 27 — 72 —-»02 005 15 152漘 -70 cnl loe 經濟部中央標準局負工消费合作社印« 82 —72 —gg
80 80072eo5 20 12 200U1 65% 410»80W190H ω 1 1 1 2 ΛΗ3 -C2H5 -23 ΛΗ3 ΛΗ3 _CH3 -CH2_CH=CH2 Λ = ω _CH3 -S3 _ch3 -S3 _ch3 ΛΗ3 60 办0 CO0 10 003 17 700 22 88 12 71 95 29U1 (請先M讀背面之;i意事項再填艿本1 ) 訂 本紙依·尺度適州中阐國家.樣率（CNS ) Λ4現格（2H)x2V7公痒） 33 39380 4 44 0 4 4 Λ7 B7 五、發明説明（34 ) 經濟部中央標隼扃另工消资合作杜印¾ 本紙悵尺度適用中S困家榇率（CNS ) Λ4規格（210x 公》) ^faN-龙拽签 《銪渔一 减銪鸢2 璉第宝3 »铕宝4 KS6S5 »薪宠6 *铕S7 画硪M拥逋箱卸N·疵硇# (S/S) 25ΓΪ8.7X101* 2.1X101* 7.9X10-* 5.7 X lot* 6.2X10,** 7.1X101** 1.8Χ10-Λ 〇〇 <〇 1—* 二 實施例 1—^ to h-* CO 紲2酙Φ屮画硪硇辘迪 (請先閱請背面之注意事項再填转本頁) 34 39380 444 04 4 Λ7 B7 五、發明説明（35 )
龙拽漥wfsa (10150 緬麴(N前 谢试® 猫翡3筘 (Nh®£ 酴；！Knt涟 m-fflii! 抖(l)w·侧醐 i4(l)iM-®a® {4 菏方唞 5gn>闲 龙《签；έϋΗΙ卡挤才屮w 太撖漥W嵙癍硪S琪曲砘(XM 淋掬签iv>ut拥猓w u/g) 画渤緘拥®® 眾 M4fiM#(S/C1 2S 1.6X lira 1.7X loi 2切淇 -59 170 3CO09EI -62 cooo 2 IC2H5 -S3 100 cooo 經濟部中央樣準局貝工消*合作枉印製 <£>0 C2H5 丨23 ,1 1 20st -600 办Ο a嫌浒蕕w 120如 -63 35 1.2X10 000 20 »—» to GO 效 宝 谢3 (請先閱讀背面之注意事項再填tr本頁) 丁 表紙浪尺度適用中阐阐孓螵蕈；（'>«5)/\4規格<2丨0：<297公牮1 35 39380 4 44 04 4 A7 B7 五、發明説明（3 6 ) 註）：式（1 )之單* CH,-CH-CH， \2 / 0 〇 — d CH2-0 -(-CH2-CH2-0 -4-jj- CH2-CH2-0 苗艚会成 以下述之«類取代單讎合成例1之步班1之A:乙二酵 基缠水甘油基甲醚及B:乙二酵基單甲醚，其餘則依照單 讎合成例1之步*1間樣操作，再依單醴合成例1之步《2同 樣和表氰酵反應而合成單饑（1)。 單髓1 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) c、h2 經濟部中央標準局β工消资合作社印裝
CH2-0 -f-CH2-CH2-0 -f-j-R1 C Η - C Η ·— 〇 — CH / 2 I ‘
iHj-O +CH2-CH2-〇 +J-IT 式（1) : R 1 = - C 2 Η β , R 2 = - C H 3 · = 1 , n = 2 (在簧施例 1 8 及25使用） A:乙二酵基鏞水甘油基乙醚 B:二乙二酵基單甲醚 式（1): R1: -CH3, R2= -CH3, = 2, π: 2(在實施例 18及 25使用） A:二乙二β基明水甘油基甲醚 本紙張尺度適用中國國家榡隼（CNS > Α4規格U10XW7公埯） 36 39380 經濟部中央橾準局貝工消费合作社印» Λ44 〇4 4 Α7 Β7 _ 五、發明説明（37 ) B:二乙二酵基軍甲醚 式（1): R1: -CH3· R2= -CH3· = 3, n= 1(在實施例 19及 26使用） « A:三乙二酵基路水甘油基甲醚 B :乙二酵基單甲» 式（1) : R 1 = - C Η 3 · R 2 = - C Η 3 · = 1 , n = 2 (在實施例 2 1 及 28使用）
A:乙二酵基縮水甘油基甲醚 B:二乙二酵基單甲W 式（1): R1: -CH2-CH=CH2, R2= -CH3. = 1, n= 1(在實 施例22使用） A:乙二酵基雄水甘油基烯丙K B :乙二酵基軍甲醚 式（1) : R 1 = - C Η 2 H β · H 2 = - C Η 3 , = 1 · η = 2 (在實施例 2 4 使用） Α:乙二酵基縮水甘油基乙醚 B :乙二凿基單甲醚 以氰氣置換内容量為3 L之玻瓖製四口燒庙之内部，於 其中·入示於《化劃之裂迪例之鏞合物質U作為值化劑、 水分》I»為10pp_以下之烯丙基编水甘油醚17g、2-縮水甘 油氧基-1,3-雯（2-甲氧基乙氣基）丙烷160«、以及正己烷 l〇〇〇g作為溶劃，以ft體曆析術追》2-纗水甘油氣基-1,3-雙（2-甲*基乙Λ基）丙烷之聚合幸间畤逐次添加琛《乙烷 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ,ιτ 本紙乐尺度適用中國S家標率（CNS ) 格（210>〇97公;ft ) 37 39380 A7 A7 經濟部中央標车局ws工消资合作社印装 B7 五、發明説明（3 8 ) 190s。以甲酵停止聚合反應。以傾析法取出聚合物後，於 常K下在40C乾燥24小時，再於減壓下在45X；乾燥10小時 ，得到聚合物321g。該共聚物之玻璃態轉移溫度為-71TC 、重量平均分子查為3 7 0 8、曲解熱量為6 0 J / g。由1 Η Η Μ ϋ 質进法進行該聚合物之單Β換算组成分析，結果如表4所 不0 謇掄拥1 7莘2« 使用表4所示之單豔，以輿實施例16相間之催化劑及 操作進行共聚合，所得结果示於表4。 奮施# 29 寘施例16中所得之共聚物lg及交聯角二異丙苯基過氣 化物0.015^溶解於四氳呋喃20·1,與遇氯酸鋰之四氬呋喃 溶液混合使其耳比（«解質《化合物之莫耳數）/(共聚物之 醚之氧存子總其耳數）為0.05。将該混合液塗佈於聚四氰 乙烯製之棋具上使乾嫌後，於170t、60kg*/c·2加熱加壓 10分鏞而製得薄膜。有鼷本薄禊之導AE率及柔软性測定结 果示於表5。 •m m ^ ^〇\ 實施例17中所得之聚»共聚物U及交職_1,1-«(過 氧化3’丁基）-3,3,5 -三甲基琿己烷0.02g溶解於四氫呋喃 20〇1。與遇氰酸鋰之四氳呋囀溶液混合使其耳比（霣解質 «化合物之其耳數）/(共聚物之«之氧原子總其耳數）為 0.05。将该混合掖逾佈於聚四氟乙烯裂之棋具上使乾嫌後 ，於1 4 5 t；、1 0 0 k g “ c 2加热加S 1 0分鐘而製得薄劂。有 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁)
本紙張尺度適用中阉1SI家榡準（CNS ) ΛΊ坭格· UlOX297公廣） 38 39380 Λ7 Β7 五、發明说明（3 9 ) 鼷 本 薄 m 之 導 霣 率 及 柔 软 性 拥 定结 果示於表5。 富 旃 例 31 寅 施 例 1 8中 所 得 之 聚 醚 共 聚物 Is及交馨劑苯 甲 酸 酐 0 . 0 1 5 g 溶 解 於 20 1 乙 脯 1 與 鋰 雙三 氣甲烷磺截亞 胺 之 乙聃 溶 掖 混 合 使 其 耳 比 («解質塩化合物之其耳數）/(共 聚 物之 m 之 氡 原 子 總 其 耳 數 )為0 .0 5 〇 然後依實施例29之同樣方 法 裂 得 薄 康 〇 有 η 本 薄 膜 之 導 «率 及柔軟性測定 結 果 示於 表 5〇 竇 旅 例 3 2 實 施 例 19 中 所 得 之 聚 醚 共 聚物 Is及交聯劑偶 氰 雙 異丁 η 0 . 02 :s溶解於20·1四氳呋喃， 與遇氯酸鋰之四氳呋喃溶 液 m 合 使 其 耳 比 (霣解質塩化合物之其耳數）/(共 聚 物 之醚 之 氣 原 子 m 其 耳 數 )為0 .05 〇 該混合掖塗佈於聚四氟乙烯 製 之 棋 具 上 使 乾 嫌 後 * 在 氩 氣 _塊 下於100TC放置2小 時而 製 得 薄 膜 0 有 η 本 薄 膜 之 導 η 率及 柔软性拥定结 果 示 於表 5〇 富 m 例 {請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 實施例20中所得之聚*共聚物U及增感黼2,2-二甲氣 基-1,2 -二苯乙烷-1-酮0.02s溶解於20·丨四氳呋喃，與遇 氰酸鋰之四氳呋喃溶液混合使某耳比（霣解質瓛化合物之 契耳數）/(共聚物之»之《原子®其耳數）為0.05。将該混 合掖塗佈於聚四氟乙烯《之棋具上使乾嫌後，在氫氣琢塊 中以紫外線（30*W/c·2, 360η·>於50TC照射10分鐘服裂得 ·〆 薄供。有η本net之導霣率及柔软性测定结果示於表5。 本紙张尺度適州中阇國家梯率（CNS 1 格（2i〇x2ii'7公後} 39 39380 經濟部中央橾準局只工消吒合作社印农 444〇厶厶 at Β7 五、發明説明（40 ) 實施例21中所得之聚醚共聚物U及式（U)所示之聚矽 氣烷0.2s溶解於10·1甲苯，加入含有氦化鉑酸lvtx之異 丙酵溶液，再與««三氟甲烷磺醯亞肢之甲苯溶液混合使 其耳比（霣解霣塩化合物之其耳»)/(共聚物之醚之氧原子 總契耳數）為0.05。依寅施例29同嫌方法裂得薄膜。有闢 本薄膜之導霣率及柔软性拥定结果示於表5。 式（U)中，Μη表示败目平均分子量。 CH, CH, CH, CH, | 3 | 3 | 3 | 3 CH,-S 1-0 -f-S 1-0 ) „ f- S 1 -0 -h—Sl-CH, (11) (!h3 (!h3 J <!h3 (Uo 2180, y/ (u + y}=0. 33) 實施例22中所得之聚«共聚物U及式（12)表示之聚矽 *烷〇.2s溶解於10·1甲苯，加入含有«化鉑酸之異 丙酵i容掖，再與鋰雙三氣甲烷磺B亞按之甲苯溶掖混合使 莫耳比（可溶性《解質«化合物之其耳數）/(共聚物之醚之 «原子總其耳數>為0.05。依實施例29間樣方法製得薄禊 。有鼷本薄腰之導«率及柔软性測定结果示於表5。式（ 12)中Μη表示數目平均分子量。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) .丨 ,1Τ ,I/r I-- 本紙ifc尺度適中阐阐家標辛（CNS > Λ4*1格（2丨0'Χ297公释> 40 39380 經濟部中央櫺準局月工消资合作杜印笨 Λ7 B7 五、發明説明（4i ) CH, CH, CH, I 3 I 3 I 3 H-SI-0 H-S1-0 -)—S1-H (12 ) I I τ I、 CH3 ch3 ch3 (Md 1 00 0) 實施例23中所得之聚醚共®物u及催化劑二丁基箱二 月桂酸塩Sag溶解於20·1四氬呋喃，與通氯酸鋰之四氳呋 喃溶掖混合使其耳比（霣解Η塩化合物之其耳數）/(共聚物 之_之氧原子總其耳數）為0.05。對此混合液加入與含有 反應性矽基之成份等置之水》将此潺合掖塗佈於聚四氬乙 烯裂之楔具上使乾嫌後，在氪氣琿境下於100它放置3小時 而裂得薄膜》有Η本薄康之導«率及柔软性測定結果示於 表5。 曹歯例37 實施例24中所得之聚醚共聚物U溶解於20·1四氳呋喃 ，與）Β氰酸鋰之四氳呋喃溶掖混合使其耳比（霣解質塩化 合物之莫耳數>/(共聚Κ之Η之氧原子繡其耳數）為0.05。 對此混合液加入含有反襄性矽基之成份之3倍其耳董之水 。将此混合液塗佈於聚四氣乙烯躲之棋具上使乾燥後，在 160t、201(g*/C·2加熱加壓10分鐘而製得薄R。有期本薄 K之導霣率及柔軟性Μ定銪果示於表5。 本紙張尺度遍用中ΗΒ家橾率（crcs > A4*l格（2ΙΟΧ21»7公« ) (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 、-*
JJ I I I 39380 41 Α7 Β7 五、發明说明（42 ) 實 施 例 25 中 所 得 之 聚 u共 聚物1 g及催化 劑二 丁 基 錫二 月 桂 酸 塩 5鼸 gi容解於20*1四氳块喃，加水l〇Ml並攪拌15分 m » 在 常 壓 下 除 去 溶 m 後 .於 60 C乾 燥10小 時而 製 得 交篇 m 0 所 得 交 m 髓 以 含 有 遇 氢酸 鋰 100· s之四氳呋喃溶掖處 理 20小 時 使 浸 慘 後 « 於 170 t：、 8 0 k g v / c 2 加 熱加 S 10分鐘 而 裂 得 薄 膜 〇 有 關 本 薄 膜 之導 霣率及 柔软性 測定 結 果 示於 表 5。 V Jfi 例 * 施 例 26中 所 得 之 聚 醚共 聚物1 8 及順丁 烯二 酸 m 150 GE 溶 解 於 20· 1 四 氫 呋 喃 〇 與過 氱酸鋰 之四氳 呋喃 〇 溶 液混 合 使 其 耳 比 (可溶性《解質埴化合物之其耳數）/(共 聚 物之 m 之 氣 原 子 m 其 耳 數 )為0 • 05。 将該混合液塗佈於聚四覦 乙 烯 m 之 棋 具 上 使 乾 燥 後 .於 160 1C、 2 0 k g v / c 2 下 加 熱加 壓 1小時而S(得薄膜。 有η本薄蹼之導霣率及柔软性甜定 结 果 示 於 表 5。 K. 旃 例 JLfl 實 施 例 37中 所 得 Ζ 聚 K共 «物18 及二乙 烯三 技 50 si容 解 於 20a 1 四 氫 呋 晡 % 與 m 氯酸 鋰之四 氫呋晡 i容液 混 合 使其 經濟部中央樣準局只工消资合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再填荇本頁) 耳比（可溶性«解質«化合物之其耳數）/(共聚龌之«之氣 原子總其耳數）為0.05。将孩混合液塗佈於聚四«乙烯裂 之楔具上使乾燥後，在氬氣環境下於lOOt；放置10分鐽而 製得薄膜。有Μ本薄膿之導霣率及柔軟性澜定铂果示於表 5〇 本紙張尺度適用中國國家標率（CNS Μ4現格（2ΙΟΧ297公釐） 42 3 9380 Α7 Β7 五、發明説明（4 3 ) 竇掄俐41 實施例38中所得之共聚物U及二乙烯三按50ig溶解於 20b1四氫呋喃，於401C進行反窸2小時。在滅壓下除去溶 荆後，於601C乾燥6小時而製得交期I®。所得交聯體以含 有lOOng過氛酸鋰之四氫呋喃溶液5·1處理20小時使浸滲後 ，於1601C、lOOkgv/c·2下加熱加R10分鐘而裂得薄睽。 有鼷本薄膜之導《率及柔软性拥定结果示於表5。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標苹局MX消费合作社印製 43 39 3 8 0 \—/ 4 4 ------ 明説 明發、 五 7 7 Λ Β iwxw棚趣(Β01 X ) mJ0rzm 弈as擗兴πίίΛ播 -¾¾ a驻踴截兴珅苗® 汫 U)N>侧® 汫(1)5:¾¾姻筠 赍方脒 讶方聃：R2 »π>葙： 拽η>砘：η 萨铒龙撖漤；^^gtBolai ) 錨鲔ίΝ筘 箚am酴兴ιϊ葚揉 书$31弈越憨关πίϊώ S 汫(l)N·挪繭 龙抝兹Ν-ΜΑ^^^^Μ 右拽兹^嵙链硪堪萊餌砷(To) 龙掬兹έ盥as猱_ (J/S) 005 3 12 37£ _71 60
12 1CH3 CHU 85 2 91 3 6 260» -S 71 -71 私5 10
Co3 16 ^ 98聪 5003 81 60 Λ2Η5 -CH3 ΛΗ3 _CH3 -C3T3 -S3 1 2 3 2 1 90 6 3 3 17 39 000 58
1 72 私 2私 171® — 72 2CO 丨Ή Μ濟部中央樣準局MS工消t合作社印袈 -70 58 40 7 、 268β1259Εί 2 57 3 2 丨 S3 -c«-CH2-CHAH2 -S3 Λ*« —su 26 42 70 55 私cx> ¢01 5； η-* « 埔 h-* <〇 to to to to 鎺4 龙揀兹 (請先閱讀背面之注意事頦再填艿本頁) '1Τ 本紙張凡度遴用’!’困國家標羋（CNS > A4規格（21ϋχ 公ft ) 44 39380 4 4-404-4 Λ7 B7 五、發明説明（4 5 δπλέ-Μ® (B0U )M^IN筘 3-豁 7KniiA«:wa«-ffi眯 u-ffl鲔苕筘 3-賂；！κπίιώ® 啪3啉lu-fflm®筘2.3- 錨ma唞-2*3--鲡揿-2 ---sm3 阈hCNIu®»-2,3-Misiam-2'3rii«r-2*--ff_3® ^(l)M-钿繭 ic(l)N-«a侧繭 ¢¢¾唞 “ RM SD>神 摊a>m^1¾¾¾ 答wiaauolx)aMfIN^ 3_酴关πίίώ赋辦aw-ffi聃M-ffl铖銮筘 3-骼关nt茧減maliwlll-ffl麴苕箾 2.3- aia[a s-2.3 ·-a 锄—2 ---ffi唞2|猓 hlNu 職唞，2,3-緬鲔aiw-2 ·, 3 ·-緬锄-2 Γ-δ_3ι揉 外(l)w钿繭浪抝漥έΜΜ书诂涂屮障 太拽玆^铤越雜《恭餌洶(¾)米拗漥(M-slis^ttu/g) ¢0 —〇 -^4 k—* · yn i—* 〇 ^ St <〇 o o tn o o =C 3： ω ω CD <〇 CO o o PO Oo 谢4(猫)龙掬豸 (請先閱讀背而之注意事項再填巧本頁) -I 4-
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經濟部中央橾準/¾只工消费合作社印$L -0 OP rsj
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FSaN·.^闲签.；， ,_iats§^l2Ms?&et_iJL6, W铕 ss鰣铕滢 21 鹏茚漥 22 t S0 ^wilssj—~(s/ca) 2510 3.4X10— L5X10 丄 5.2X1014 6,2X10 丄 5,1X10丄 7.5X10 丄 9,8X104 65ΓΪ1.7χ10ώ 9.3χ10ώ 2.7χ10ώ 3,3χ10ώ 2,6x1013 sxlo_u 7.2XH ro CO 当 CO CO ro Co CO c〇 CO <J1 姍5酏冷屮画雜HSS迪 (請先閱讀背面之注意事項再填邛本頁) .1^_ 訂 本紙伕尺度適州_卜國闽家橾準.CNS ) Λ4«Μ4· ( 210x29?公埯） 46 39380 444044五、發明说明（47 ) 註：式u)之單匾 A7 B7
CH〇'CH-CH,—0 —CH \2 / 2 1 0 CH
CH ^ - 0 —f- CH2"CH2~〇，）R hh於例5至ft 使用依實施例16之同樣方法裂得之表6所示聚醚共聚 物。 比較例5除了未添加交聯爾外，其餘依實施例29同樣 方法進行薄膜之成形。比較例6依賁施例30同捸方法進行 薄禊之成形。比較例7依實施例36同揉方法進行薄膜之成 形。比較例8依實施例39同揉方法進行薄睽之成形。所得 结果不於表6。 由本發明之聚»共聚物裂得之交》高分子固態IS解質 之離子導霣性及機械待性®為優異之車實。由與比較例之 對比即明顧可知。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標牟局只工消f合作杜印农 本紙悵尺度適闵中SS家標率（CNS > A4JUL格（2丨OXW7公絶> 47 3 9 380 add 044 明説 明發 '五 由铒泔8:兹5:路铒(1.07 ) 鑼麴ίΝ筘 80 98 兹葫唞睡关¾苦a2 3_路关对涟谀$31唞Η-Βι»®箝 2,3-瘺載3 S-2·, 3Γ«« _2--^^319 20 >l(l)Msa 姻 ίδsftm: R*Λ2Η5 毋itm: R2 ΛΗ3 »π>葙： 1 »0>%: η 1 龙»签W薄Β书态汴屮_ 78» 3SM 尨》潘Ν-铒》结*琪睡渖(rf) -70 —62 准》进N-*as^_(J/g) 45 14« 画！6«®M3t髑N-mutis涞筇》 涞筇» 画结刼%迪1ιϋΝ>«κ_Μ 25rf7.5X10-* 1.2X10·® 85rf因睡阵瓛班 劲嫌&蘧袖 9.5X10,® 7萌S葙遣 澱珥缠时 銪浒蘧砘 >辞费洱魂彌 000^. Sr珥蘊神 M濟部中央標準局貝工消资合作社印装
-M萌球琪讖 嫌旃MW 嫌洱蘧神 +雜费珥藿闭 嫌珥MW 30 10 63 27 10 60 <jy CO -ο 〇〇 St 鎺6 右镅签沣斟牵4J画辟珀薄» (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
.IT 本紙張/C度適用中國S家標隼（CNS > W«L格< 210X 297公弟_ ) 48 39380 «濟部中央樣準扃貞4消費合作社印製 .44 4 A7 B7 五、發明説明（4 9 ) 註：式（1)之單醱：
CH2-0 -Η CH2-CH2-0 4-j；- R ' CHrCH-CH2-0-(jH 0 CHj-0 -+-CH2-CH2-0 -h^-R2 奮掄俐A? 以實施例29中製得之交麻高分子固態®解質作為茁解 質、鋰金屬箔作為負棰、鈷酸埋（L i C 〇 0 2 )作為正楢構成二 次霣池。交»高分子固態霣解質之尺寸為10·· X 1 Oim X 〇.‘2·ι、埋格之尺、J*為10··Χ10β·Χ0.1··、鈷酸鋰你将K 定置之磺酸趣及磺酸鈷粉末混合後，於900它燒成處理5小 時Μ裂而成。然後将其粉碎，對袈得之鈷酸鋰85重量份加 入乙炔黑12重量份以及實施例29中《得之交職高分子固態 霣解質3重置份，以研混^後，将之以300 kg/c·2之歷力 棋壓成形為1 0 X 1 0 X 2 ,作為霣池之正極。 以鋰金属箔典鈷酸鋰板g _ V旃例29中裂得之交»高 分子固態霣解質，施加10lm/C·2»力使界面密貼，同時 檢査霣池之充放霣.特性。初期嫌霣壓為3.8V時之放霣爾流 為O.liA/c·2,在O.UA/c·2下可進行充《。本實施例之霣 池因為容易製成薄形産品，所以可構成質輕且大容置之霣 池。 以氰ft置換内容置為3L之玻瓖製四口燒版之内部， 私 訂 (請先閱讀背面之注意事項再填艿本頁) 本紙張尺度適用中國國家梯率（CNS > Λ·4現格（210X297公釐> 49 39380 ^44 04 4 經濟部中央樣準局男工消f合作社印装 Λ7 B7 五、發明説明（5 0 ) 於其中置入有機錫-磷酸酯编合物質1^、調整水分為 lOppm以下之式（1)缩水甘油醚生_合物（R、R2 = -CH3, *.n=2 ) 2 22g和為値化_;、以及正己烷lOOOg作為丨容剤。以氣«層 析術追踪縮水甘油W化合物之聚合率，同時逐次添加琛氣 乙烷28s。以甲酵停止聚合反應。以傾析法取出聚合物後， 在常K下於40C乾燥24小畤，再於減壓下在45C乾燥10小 時，得到聚合物195g。該聚合物之玻瑭態轉移溫度為-75 t、由醪透層析術澜得之重量平均分子量為15萬解熱 置則不存在。以1H NMR質嫌法拥定該聚合物之單體換算组 成分析结果如表7所示。袈得之聚醚共聚物lg,與過氰酸 鋰之丙烯《酸塩溶液U混合使其耳比（可溶性霣解質塩化 合物之其耳數）/(聚醚共聚物之醚之氣原子结其耳數）為 0.05。将該混合液塗佈於《四«乙烯袈之棋具上.於1〇〇 Ό、2kg/c·2加熱加壓10分鏡而裂得薄膜。 採用有機鎇-磷酸酯缠合物催化劑糸統依實施例43同 樣方法聚合而成之表7之聚_共聚物lg、交«劑乙 0.015β、以及二價苯二甲酸鉛0.05 8,輿a«酸娌之丙烯 ‘··.-*<·. - * " . . ^ * 碘酸塩溶液0.8g混合使荑耳比（霣解霣塩化合物之其耳數） /(共》鼸之《之«原子a其耳數）為〇.〇7。将该混合掖塗 佈於聚四氟乙烯製之棋具上使乾嫌後，於I70t、6〇kgv/ c·2加熱加E15分鑪而ΙΪ得薄Μ。 採用有機錫酸醣蹁合物值化fl糸統，依實施例43 _ _ _ ___ _ _ _ _ _ .^_ _ _ ___________ ^ii imu ^^^^1 in^*il^i nt* E ^ (請先閱讀背面之注意事項再填转本頁) 本紙汍尺度適州中國凼家橾隼（CNS > Λ4«ί格（2丨0<2«>7公t > 50 39380 經濟部中央橾车局貝工消费合作社印裝 444044 A7 B7 五、發明说明（51 ) 同樣方法聚合而成之表7之聚醚共聚物lg及交聯劑二異丙 苯基過氧化物0.015g,與遇«酸鋰之丙烯硪酸塩溶液0.7g 混合使某耳比（可溶性霣解5RS化合物之其耳數）/(聚醚共 聚物之醚之氧原子總契耳败 > 為0.05。將該混合液塗佈於 聚四«乙烯裂之棋具上，於1 6 0 *C、2 0 k s w / c 2下加熱加壓 10分鐘，製得霣0狀之薄膜。 採用有機餳-磷酸酯縮合钧催化条统，依實施例43 同樣方法聚合而成之表7之聚醚共聚物lg、聚乙二酵二甲 醚（數目平均分子量Hn: 1000)0.3g、以及交聯劑二異丙苯 基過氧化物0.015s溶解於20· I四氳呋晡，與遇氯酸锂之四 «[呋喃溶掖5·1混合使其耳比（霣解質塩化合物之契耳數）/ (聚醚共聚物之醚之氣原子總其耳數）為0.05。將該混合液 塗佈於聚四氧2«烯裂之棋具上使乾燥後，於160t、20kg/ c·2下加熱加£10分tt而裂得薄膜。 奮淪期I 47 採用有檐《-羁酸酯鏞合物值化Μ糸统，依實施例4 3 間搛方法聚合而成之表7之聚醚共聚物18、聚乙二酵二乙 醚（Mn: 1 000 ) 0.2g、以及交聯两二異丙苯基遇氣化物 0.015g溶解於20·1四氫呋喃，與遇氱酸鋰之四氳呋喃溶掖 5»1混合使其耳比（霣解R塩化合物之其耳數）/(聚«共聚 物之醚之氧原子雄其耳數）為0.05。將該溶掖塗佈於聚四 «乙烯之棋具上，於160C、20kg/c·2下加熱加Β 10分鐘 而製得薄膜》 (請先Μ讀背面之注意事項再填寫本頁) '1Τ
I I I- I 本紙张尺度適用中困《家梂率（CNS > Λ·»说樁（210X2V7公；ί > 51 39 380 α α 4 Ο 4 4 Λ7 Β7 五、發明説明（5 2 ) 採用有機錫-磷酸酯缩合物催化_糸统，依實施例43 同樣方法聚合而成之表7之聚醚共聚物lg、聚乙二酵之鋰 塩（對數目平均分子量400之聚乙二酵加入2倍契耳數之金 屬鋰。於室溫下放置3天而成者）0.3g、以及交聯ffl二異丙 苯基過氧化物.0.015s溶解於20»1四氳呋喃溶液，與遇氦酸 锂之四氳呋_溶液5·1混合使契耳比（霣解質埴化合物之莢 耳數）/(聚醚共聚物之«之氧原子路其耳數）為0.05。将該 混合液塗佈於聚四氣乙烯S之棋具上，於160Ό、20ks/ c·2下加热加R10分《而裂得薄睽。 * Mj #1 49 經濟部中央梂準局貝工消費合作社印装 ____ I_____心 II _____I II 丁 ^-i (請先閱讀背而之注意事項再填寫本頁) 採用有機鍚-璀酸酯缠合物傻化劑条統，依實施例43 同樣方法聚合而成之表7之聚K共聚物U及聚乙二酵單甲 醚之《壤（對數目平均分子量50 0之聚乙二酵單乙》加入等 其耳數之金屬《。於室祖下放置3天而成者）0.4s,加入 20·1鋰雙三氟甲烷嫌睡亞按之四氫呋喃溶&中使其耳比（ «解質«化合物之其耳數）/(聚«共聚物之醚之《原子雄 其耳數）為0.05。加入對含有反«性矽基之成分等契耳數 之水並予混合。將其塗佈於聚四氬乙烯裂之棋具上，於 160C、20kg/c·2下加热加Β10分鐘而Κ得薄膜。 v m m 採用有機錫-磷酸_縮合物值化劑，依實施例43同樣 方法聚合而成之表7之聚》共聚物lg、交»劑二異丙苯基 a m化物〇. 〇u、以及η,η’- w-伸苯基雙顒丁烯二b亞胺 本紙ί良尺度適用中阐國家橾牟（CNS ) AJJUt烙（2丨<)><29·?公择} 52 39380 A7 B7 五 '發明説明（53 ) 0.005s,加人過氰酸押之乙腈溶液10·1使其耳比（可溶性 電解質塩化合物之其耳數）/(聚醚共聚物之醚之《原子路 其耳數）為0.06。在實施例50、51、52中分別與式（16)、（ 17>、 （18)所示之分支型乙二酵衍生物混合。將該混合掖 塗佈於聚四«乙烯躲之棋具上使乾燥後，於160TD、20kgw /cb2下加熱加壓10分鐽而裂得薄膜。 CH2-0-CH2-CH2-0-CH3 CH3-0-CH2-CH2-0-CH2 -i -ch2-o-ch2-ch2-o-ch dH2-0，CH2-CH2-O-CH3 (16) CH3-0-f-CH2-CH2-0^~eCHg-CH-O-^CgHg ch2-o^ch2-ch2-o-^ch3 (17) Η n 5 6 0, q/(p+q)= 0.1 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 M濟部中央標车局a?工消f合作社印裝 CH3-0-f-CH2-CH2-〇 -f-CH2-(jH-〇 七一C2Hs jH2 CH2-〇-CH2-CH2-〇-CH3 CH2~0-CH2~CH2-0_CH2 (18)
Mn 880 , S/ (r ^-s) =0 . 1 (Mti為平均分子量） hk於例9 採用有機錫-雄醸麴繃合物值化麇条统並依實施例U间 本紙ίί：犬度通川中國阁家埭準（CNS > Λ4«1格（21ϋχ 公择） 53 39380 A7 B7 _ 五、發明説明（54 ) 樣方法聚合而成之表8之聚環《乙烷lg.與過氯酸鋰之四 氳呋喃溶掖混合使契耳比（«解質塩化合物之某耳數>/(聚 醚共聚物之K之氧原子结其耳數）為0.05。再加入將聚乙 二酵二甲醚（Mn: 1000)0.2g溶解於20b1四氳呋喃而成之溶 液後，塗佈於聚四氣乙烯製之棋具上，加壓成型而製得薄 膜。 經濟部中央樣準局負工消费合作社印製 (請先W讀背面之注意事項再填艿本頁) 較 例 1 0 除 了 使 用 以 有 櫬 錫 -铒酸酯编 合 物 催 化 m 糸 统 並依 * 施 例 43同 樣 方 法 袈 得 之 表8之聚醚 共 聚 物 以 外 依 比較 例 9之同樣操作進行， 但_法製成薄 膜 〇 tL 較 例 11 採 用 有 檐 錫 -磷酸篇结合物催 化 劑 条 統 並 依 實 施例 43 之 同 樣 方 法 聚 合 而 成 之 表8之聚》 共 聚 物 Is 、 及 交 聯劑 二 異 丙 苯 基 通 氣 化 〇. 015g溶解於20·〖四氫呋晡， 舆過氰酸 η 之 四 氫 呋 晡 溶 液 混 合 使其耳比（ 霣 解 質 塩 化 合 物 之契 耳 數 )/ (聚醚共聚物之醚之《原子總 莫 耳 數 )為0 .05〇 再加入 將 聚 乙 二 m 二 甲 醚 (H η * 1000)0.2 s溶解於20· 1四氲呋喃而 成 之 溶 掖 〇 m 此 混 合 液 塗抹於聚四氟乙烯裂之棋具上， 使 乾 燥 以 充 分 除 去 四 氳 呋 疇後，於160 t 20kg/c 2加熱 加 壓 10分 鍵 而 裂 得 薄 膜 〇 \L· 例 1 ?_ 除 了 使 用 以 有 機 鍚 -铒釀酯蹌 合 物 催 化 m 条 統 並依 實 施 例 43 之 問 樣 方 法 聚 合 而成之表8 之 聚 m 共 聚 物 以 外. 依 實 m 例 45 之 间 樣 方 法 轚 得薄膜。 本紙伕尺度通用中國困家橾羊< CNS > Λ4現格（210X2V7公趣） 54 3933 0 04 4 A7 B7 五、發明説明（55 ) 使用實施例45中製得之高分子固態爾解質作為電解質 、娌金靥箔作為負掻、鈷酸鋰（L i C 〇 0 2 )作為正極構成二次 電池。高分子固態電解質之尺寸為1〇·ιπΧΐ〇ιπιηΧ〇.2Βΐη。 鋰箔之尺寸為1 0 m m X 1 0 m 1 X 0 . 1 m 1Β。鈷酸鋰偽將既定董之 碩酸鋰及硪酸鈷粉未混合後，以90 0 1C燒成處理5小時調製 而成。随後將其粉碎，對所得之鈷酸鋰85重量份添加乙炔 黑12重量份及S施例45中製得之交聯高分子固態電解質3 重fi份並以滾犍使混合後，於300kgw/CB2之壓力下模壓成 型為ΙΟπβΧ lOmmX 2nm,作為ΪΒ池之正搔。 以鋰金羼箔與鈷酸鋰板鋏持實施例45中製得之高分子 固態笛解質，施加10kgv/ci2之E力使界面密阽並於25t 檢査霣池之充放®待性。初期端霣壓為3.8V時之放電笛流 為0· l»A/ci2,在0.1*A/c曼鬼岑。、本實施例之電 池因為容易裂成薄形産品，所以可構成質輕且大容量之霄 池。 (請先閱ΪΑ背面之注意事項再填寫本頁) 、-· 經濟部中央怵ί-^βX消开合作社印5^ 本纸浪尺度適叫中阐阐家標隼（CNS > ΛΊ坭格（2Ι0Χ 公译） 55 3 9 3 8 0 A7 B7 五、發明説明（56 ) ilstIN筘 3-骼关坤茧麴m3l唞Ξ-ΗΜΦ筘 2,3-瘌麴 3_-2*3 * -緬鲰-2 r-Em3iK i4.a)N·姻師stm二一 0^.. ^5sn>s= 1ΚΠ>®" η 浪拽签iM-Ms书诂忒屮_ 龙闭签2g!i®iJst_(J/g) sa$6$lg;N=拽漥N-玴薙菡逸斟掬 画硪蹢5sM«ffiN-4i碱樹 (S/S) 23 經濟部中央榡隼局WKX消费合作社印製 ι.οχιοώ 5.6X10-3 7.9X10丨U4.4X10—W 3.5x1013 6.2X10 丨 3 3.9X10,3 50 -S3 -S3 2 2Is -75 0 1.0 s 丨| -S3 1 2 180B -71 ή 0·8 0-7 -ρ —S3 2 2 729et i 0 45 50 90 52 CA» 5to 37 —S3 _CH3 Co 1 8£ -73 0 0.3 89.97 P03 10 ICH3 _CH3 1 1 220»t •s £: 0.2 0.3 0.4 43 44 45 46 47 (請先M讀背面之注意事項再填寫本頁) $w -71 0 56¾ -72 14 32 -S3 -S3 12 20 ,CH2-CH=CH2 •CH3 本紙?長尺度適州中阐困家標率（（：''^)，\4找>格（2丨0<297公韙） 56 谢7 54 600 48 49 39380 444 0 4 4 A7 ____B7 五、發明説明（57 )
盱铒淋撖^fo-iaauo 一 *) 鲕 «Νιίϊgo 逋3唞路；！κπίίώκ 2 •ffi瞅a兹趣貉关nt涟讎 3_戡兴坩茧铖啉M»[ll-ffl鹣®筘 2,3-緬谀31懈-2*3_-鲡铖-^-丑啉31理 ^(l)M-钿蹁 J00-抖(1)从籌铒钿宵 赍艿脒：Ri AH3 铒方啉：902 ΛΗ3 撖π>邾： 2 Μπ>^” π 2 i 本洩芽/M-s»雜》硪餌砘(Ό) -S 龙》薄Ν·®®^_ (J/g) 35 sQiislg龙拥兹N·掛薙萌湮斟撕 ΙΚΙ9Π®ΜΓ?Π>^ΙΜ·»Ι(^o.s 函硪緘拥烟«蒎N-搞鵃¼ (S/C·) 2S 3·〇χ 10-3-3X loi-5X 10Λ 1,0 22 -1>c*3 2 1 70» — 72 1(0 ICH3 -CH3 2 2 95W -72 2 Γ0 經濟部中*榡準局負工消费合作社印犁 梯 家 hi 度 尺 I张 紙 ^ 75 3 000 cn m CJ1 辞 cn to 规7(鳍) {請先閲讀背面之注意事項再填巧本頁) 39380 57 λλα ^ Λ7 _____Β7 五、發明説明（58 ) 由铒尨逋豸^聆a (_01* mfiz 莉 aal唞路关nt涟驟 0S 抖(1)Ν·«® 汫(1)1^%¾ 钿茚 费方稱 »π>珅 拥π>邾 龙》^ΜίηΜΙ-Μ^φ^ιι 泔》豸Μ翅雄苗獯唭雎葙{<ri) 泔》薄wsi瀨犹 S (J/g) »鷗筇18龙逋漥N-啩琏萌a琪镅 «jKn職遒存π>垄N-HI(g) Mu鏑拥»«alN·典珀« (S/C·) 25rf 9.1 X 10丄 120» 丨w«o 1600 0,2 經濟部中*樣率局真工消资合作社印犁 1.3X10-*1·6Χ 10-® 100 IC2HB -S3 1 eo10» •Μ Ο 0.2 00^000 95» -62 153 22» -49 Ο 100 900 500 3 3« CO £P » 撕09 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) *ν'β 本紙張尺度適川中β®家林率{ CNS } ,\4说络（210Χ297公Λ ) 58 39380 4 Λ7 五、發明説明（5 S ) 註：式（1)之單β :
~ 〇 -f~ CH2-CH2O ) ffl- R * -0 -(-CH2-CH2-〇 -i-r-R2 » Hfr ffll R 4 依IT施例1間樣催化At及操作，使環氧乙烷9 8 1 1 X與 式（1)之單醴成份（R1及R2為甲基，及η為2)2b〇1«進行共 聚合。所得共聚物之组成為琛氧乙烷99·ο1χ與式（1>之單 醱成分leolsi。共聚物之重悬平均分子量為120¾，玻璃 態轉移溫度為·69Χ：、Μ解热置為98<1/8 。 由»得之共聚物依實施例13之同樣方法作成薄暌。此 時添加LiTFSI之其耳比（UTFSI之其耳數/共聚物之Μ之氧 原子維其耳數）調整為0.05e 25t下固態霣解霣薄膜之導 霣率為 1 . 1X l〇-4S/c·。 »明：> 妆里 經濟部中央樣準局負工消费合作社印^ ---------. 农-- (請先閱讀背面之注意事項再填符本頁)
、1T 本發明之离分子固態«解《之加工性、成形性、機械 強度、柔软性及耐熱性等均優異，而且其離子傅導性亦有 «著改菩。因此可期待作為固態霣池（尤其是二次m池）、 大容量霣容、頭示材料例如霣子彩色顯示器等霣子檐器之 瓤用.也能钧被期待作為橡謬或塑黷材料用之靜霣防止剤 或制霣材料之醱用。 本紙乐尺度適用中國闽家橾準（CNS >Λ4说格（2i〇X2S>7公埯} 59 3 9380

Claims (1)

  1. 經濟部中央標準局霣工福利委貝會印製 附件二
    (89年1 ¢)月25日）
    H3 第86118417號專利申諸案 申誧專利範園修iH本 一種聚醚共聚物，係由 (A)式（I): CH2-〇 -f-CH2-CH2-0 qHg-^H-CHg—Ο —CH ⑴ 0 cHg'O "^·CH2~CH2~0 )η**汉2 [式中R1及R2分別為碳数1至6之烷基或碳數2至6 之烯基，及η分別為1至12之整數]所示之單體衍生之 重複蓽位0 . 5至9 9 ο 1 « , (B)式（II)所示之單體衍生之重複單位99.5至1·ο〗κ : \ / 0 (C)含有（a)反應性矽基、（b)環氧基、（c)乙烯性不梅 和基、或 （d)鹵索原子之單體衍生之重複犟位0至 1 5 ο 1 % 所構成，里最平均分子量為103至107之交驊或未交嫌 者；其中形成簠複單位（C)之單體為具有反應性矽基之 式、 （IIl-a-1-2)、或（lI-a-2-l) rS- CH2-CH-CH2-Q -hf-Si-a5 (III- a - 1 - 1 ) i7 本紙張尺度遑用中國家tt準（CNS )Α4蜆格（210 X 297公簸) 39380 H3 CIII— a - 1 - 2) (III- a - 2 - 1 ) CH2-CH-eCH2 4y-Si-1£ V i7 ΐ H2-QH-(-CH-? >2 — 17 CH-CH \〆 [式中Rs、R6、R7可分別相同或相異，但至少一者 為烷氣基，其餘者為烷基，K表示1至6] 所示者； 形成重複單位（C)之單鱧為具有2個環氧基的式 (I I I-b)所示者 ▼ CH3 €H-R7-C~CH2 (m-b) 經濟部中央標準局貝工福利委貝會印製 0 式中it7為 -CH2-0-(CHA,-CHA2-0).-CH2-> -(CH2)·-、 -C Η 2 Ο - P h - 0 C Η 2- [式中A*及A2為氳或甲基，Ph為伸笨基，為0至 12之聱數] 其中肜成重複單位（C)之單«為具有乙烯性不飽和 基的式（I I I -c): CHi-CH-R® c I 1 r -c) 本紙張疋度遘用中B躏家楳準（CNS >Α4Λ格（210 X 297公») 39 380 4 44 0厶厶 _Η3[式中R8為具有乙烯性不»和基之團基] 所示者；其中具有鹵索原子的犟體為Cla-CH-Ca^J \ / 0 經濟部中央標準局貝工福利委R會印製 子 原 沒 為 X 中 式 子 原 m 或 第 ΗΗ» 睡 範 利 專 請 申 如 2 璃 玻 之 定 测 )/ C S D 計 最 熱 瞄 掃 示 差 M 中 ο · 6 J 其 -I),為 ί物度 聚溫 共移 醚轉 聚態 之 項 融 、 F 以 V 單 複 匿 _3 成 形 中 其 物 聚 共 0 聚 ο 之 者項 1 下 第 % 8 0 J/範 90利 為專 ft 猜 热申 解如 3 5 &、)T及I6l2llutewssg; ff 有甲有 孝烷 «以利，甲-利 i 烯烯烯JW38,«u - - t 具：i uft-2-ls»> (C甲1’矽申(C氧 位三-(氧如位環-如位醚醚 基 丙 基 氧 油 甘 水 I 3 為、 體 單 之 基 矽 性 應 4 、 烷 矽 氧 甲 二 基 甲 基 丙 基 氧 油 甘 水 縮 烷 矽 氧 甲 三 基 基 己 瑁 氣 環 氧 環 甲 ο 三者 基烷 戊矽 氧 甲 三 基 乙 單 複 0 成 形 中 其 物 聚 共 醚 聚 之 項 11 第 H 範 利 専 請 串 如 為 0 單 的 基 氧 瑁 届 基 丙 氧 瓖 2 2 I Λ氧 専 Ζ之 誚 > C 申ί 如位 乙己 I 4 0 醚 油 甘 t 氧 環 I 4 3 基 醉 二 乙 為 成 _ 丙 基 丙 氧 壤 者 醚 丙 第 園 性 0 單油 複甘 S 水 成结 形基 中丙 其烯 ，為 物II 聚單 共的 醚基 聚和 之飽 項不 1 油水 甘箱 水基 鏞甲 基苯 烯基 3£烯 _乙 α - 、 對 釀 、 油醚 甘油 水甘 0水 基皤 己基 瓖甲 醚 油 甘 水 播 基 苯 基 烷 氧 環 醚7 油氧 甘琢 水 5 嫌 4 基、 烯烷 乙戊 張 紙 本 )Α s N (c Ϊ 緖 國 困 中 用 遶 Λ/ 39380 444044 H3 戊烷、1,2-¾氧-5,9 -瑁十二二烯、3,4 -環氧-1-Z烯 基瑁己烷、1,2 -環氧-5-瑁辛烷、丙烯酸縮水甘油酷、 甲基丙烯酸縮水甘油酯、山梨酸縮水甘油酯、桂皮酸 縮水甘油_、Γ烯酸縮水甘油酷、縮水甘油基-4-d酸 酯、具有1至12個瑁氣乙烷鐽之寡乙二酵基縮水甘油醚 内烯酸酯、具有1至12個環氧乙烷鐽之寡乙二酵基縮水 甘油醚甲基丙烯酯、具有1至12個瑁氧乙烷鐽之寡乙二 酵基烯丙基嫌水甘油醚、或是 hT2C—CHCHa0<CHCH20)n-CH2-CH^CH2 V CHaCI (η = 1 至 1 2 )。 6.如申請專利範圈第1項之聚隧共聚物，其中之聚酸共聚 物係由重複單位（A)10至95bo1% 、重禊單位（B)90至5 〇l* 、以及重複單位（C)0至10·〇1*所構成者。 申.a ) 質 解 霣 0 固 子 分 高 項 1- 第 B 範 利 專 嫌 物 聚 共 由醚 係 經濟部中央標準局貝工福利委貝會印製 量 子 分 均 平 ΊΠ 数 及 M0 K 溶 聚及.櫬 夂以有 ，•性 物子 合霣 化非 塩由 霣要 解霱 霣現 C ε β 2 ^ s 為物可 至 0 直 之 生 衍 該 或 塩 晒 金 分之 或物 型· 生 衍 之 酵 二 0 稀， 聚 型 之 出 0 中 群 姐 成 所 塩 劑 者 成 構 所 中 其 子 雕 脒 子、 離子 銨 0 Λ 氱 子由 雕輿 播 0 子 金離 由 S 為之 物出 合理 化 中 S 子 »離 解Η η 及 2)Μ 本紙張尺度適用中困麵家摞準（CNS ) A4蜆格（210 X 297公董) 4 39380 444044 _H3_ 溴離子、碘》子、過氣酸難子、碕氰酸離子、四氟硼 酸離子、硝酸鑲子、As P 6-、PF e·、十八醯磺酸離子、 辛基磺酸離子、十二烷基苯磺酸離子、萘磺酸離子、 十二烷基荼磺酸離子、7,7,8,8-四氰基-對-時諾二甲 烷離子、X 1 S〇3-、[ (X 1 S〇2) (X2S〇2)N] —、[ (X 1 S〇2) (X2S〇2UX3S〇2)C]_、K 及[(XiSOaiUMOdYC]-(其中 X1、X2、X3、及Y為拉電+基）選出之陰離子结合而成 中 其 質 解 電0 固 子 分 高 之 項 7 第 醣 〇 範 者利 物專 合謫 化 Φ 之如 8 數 碳 之 立 獨 自 各 為 3 X 及 2 基 硝 亞 、 基 硝 為 Y 基 芳 氟 過 或 基 烷 氟逢、 基 之S 6 後 至 、 11 基 摟 者 基 氰 或 9 第 、 圍Li 範由 利係 專子 請雛 申皤 如鼷 金 中 其 質 解 霄 態 固 子 分 高 之 項 S R 壤 中 a 金 中 其 霣 解 電 態 固 子 分 高 之 項 0 7 者第 子園 離範 皤利 羼専 金請 之申 出如 金 中 其 質 解 電0 ο 固 者子 子分 離高 暘之 之項 JS7 金第 渡圈 逢範 為利 子專 雕謫 陽申 雇如 經濟部中央標準局貝工福利委負會印製 電 中 其 ' 質 解 電0 固 子 分 高 之 、 項 e P 7 、 〇 第 Ηη者η 由子範 係離利 子»* 離觸請 限金申 Μ 之如 ο 出0 中 S A 及 與數 物耳 合其 化之 塩物 質合 解化 者 5 至 14 ο ο ο ο 為 值 塩 質 解 電 使 為 例 比 合 配 之 物 聚 共 醚 之 數 耳 莫 螬 之 位 單 烷 乙 氣0 中 物 聚 戆 固 子 分 高 之 項 7 第 園 範 利 * 請 ¢ 如 理 中 類 _ 及 類 釀 由 係 劑 港 機 有 性 子 質 非有 中性 其子 ，霣 質非 解之 電出 本纸張尺度適用中國面家樣HKCNS M4规格（210 X 297公藿J 39 380 H3 機溶劑者。 14. 如申請專利範圍第7項之髙分子固態電解質，其中非 質子性有桷溶劑係由丙烯碳酸_、π -丁丙酯、丁烯碳 酸_、3 -甲基-2-枵唑啶嗣中選出之有機溶劑者。 15. 如申請專利範圍第7項之髙分子固態電解質，其中非 質子性有機溶劑係由三乙二酵基二甲醚、三乙二酵基 二乙醚、四乙二酵基二甲醚、四乙二酵基二乙醚中選 出之有機溶劑者。 16. 如申請専利範圍第7項之高分f固態電解質，其中聚 烯烴二酵之數目平均分子量為2 0 0〜2 0 0 0者。 17. 如申謫專利範圍第7項之高分子固態觜解質，其中聚 烯烴二酵為聚乙二酵或聚丙二醇者。 18. 如申請專利範圍第.7項之高分子固慇霉解質，其中聚 烯烴二酵之衍生物為醚類衍生物或酯類衍生物者。 19. 如申請專利範圍第18項之高分子固態電解質，其中聚 烯烴二酵之醚類衍生物為聚乙二酵基二甲醚、聚乙二 者 1 任 之 中 內 稀二 基 _二 乙 聚 ' 睹 乙二 基 酵 經濟部中央標準局員工福利委員會印製 聚、 中 _ 其酵 丨 二 質乙 解聚 電酸 態烯 固丙 子基 分甲 高 二 之為 項物 18生 第衍 圍類 範酯 利之 專酵 請 二 申烴 如烯 。 聚 者中 一 其 任 -之 質 中解 酷電 酵態 二 固 乙子 聚分 酸高 乙之 、 項 6 _ 7 酵第 二 園 乙範 聚利 酸專 烯請 丙申 二 如 之 中 塩 鋁 基 烷二 或 \ 塩 鋰 、 塩 納 為 塩 屬 金 之 酵二 0 烯 者 1 任 聚 二 中之 其酵 .二 質乙 解聚 電或 態塩 固 ％ 子之 分酵 高 二 之 乙 項聚 7 為 第塩 園 _ 範金 利之 專酵 請二 Φ 烴 如稀 本紙張尺度適用中國國家揉準（CMS )A4规格（210 X 297公釐) 6 39 3 8 0 H3 烷基鋁塩中之任一者。 23. 如申請專利範靨第7項之高分子固態電解質，其中聚 烯烴二酵衍生物之金鼷塩為聚乙二酵基單甲醚之鋰塩 、聚乙二酵基單乙醚之鋰塩、聚乙二酵基單烯丙醚之 鋰塩中之任一者。 24. 如申謓專利範圍第7項之高分子固態電解質.其中聚 烯烴二酵衍生物之金謔塩為聚乙二酵單甲醚之二辛基 鋁塩、聚乙二酵單乙醚之二辛基鋁塩、聚乙二酵單烯 丙醚之二辛基鋁塩中之任一者。 25. 如申請專利範圍第7項之高分子固態電解質，其中相 對於聚S共聚物100重量份使用4塑劑1〜2000重量份 者。 26. —棰觜池，係由申誚專利範圍第1項之高分子固態電解 質、正極、及負極所構成者。 經濟部中央標準局員工福利委貝會印製 本紙張尺度適用中 Η家標準（CNS )A4现格（210 X 297公#) 7 39 380 附件四 A5 B5
    444044 四、中文發明摘要（發明之名稱：聚醚共聚物κ及高分子固 本發明係有w聚醚共聚物及使用該共聚物之高分子固 態電解霣者。該高分子固態霣解霣是將（1)具有衍生自環 氧乙烷之主鐽及擁有兩個寡氧乙烯基之側鐽之聚醚共聚物 ,(2)霣解質塩類化合物，Μ及（3)視需要選用作為可塑劑 之非貢子性有拥溶ΒΙ ,或是數目平均分子董為200至500之 聚烯烴二酵之衍生物或金羼塩、或是該衍生物之金臑埴之 中之任一者共同配合而成者。所製得之髙分子固慇霣解質 比既有之固® «解質具有更優異之離子傅専性，此外，加 工性、成形性、機械強度亦優異》該高分子固態霣解霣可 與鋰金雇負極及鈷酸經正槿组合構成二次霣池》 I I— I I - II ί— I — I ^^1 « . I I (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁各櫊) 英文發明摘要（發明之名稱： POLYETHER CX5POLYMER POLYMER SOLID ELECTROLYTE 訂 A solid polymer electrolyte obtained by blending (1) & polyether cc^olymer -I having a main chain, Vidiich is derived form ethyleae oxid«, and a side chain having two oligooxyethylene groups, (2) an dectrolyte salt axnpound, and, if necessary, (3) a plasticizer which is any one of an aprotic organic solvent or a derivative or metal salt of a polyalkyiene glycol having a number-average molecular weight of200 to 5,000 or a metal salt of the derivative, is superior in ionic conductivity and also superior in processability, moldability and mechanical strength to a conventional solid electrolyte. A secondary battery is constructed by using the solid polymer electrolyte in combination with a lithium metal negative electrode and a lithium cobaltate positive electrode. 線 經濟部智慧財產局貝工消费合作社印製 本紙乐尺度逋用中11國家橾率（0阳）入4规格（2丨0><297公兼） 2 (修正霣） 39330 經濟部中央標準局霣工福利委貝會印製 附件二
    (89年1 ¢)月25日）
    H3 第86118417號專利申諸案 申誧專利範園修iH本 一種聚醚共聚物，係由 (A)式（I): CH2-〇 -f-CH2-CH2-0 qHg-^H-CHg—Ο —CH ⑴ 0 cHg'O "^·CH2~CH2~0 )η**汉2 [式中R1及R2分別為碳数1至6之烷基或碳數2至6 之烯基，及η分別為1至12之整數]所示之單體衍生之 重複蓽位0 . 5至9 9 ο 1 « , (B)式（II)所示之單體衍生之重複單位99.5至1·ο〗κ : \ / 0 (C)含有（a)反應性矽基、（b)環氧基、（c)乙烯性不梅 和基、或 （d)鹵索原子之單體衍生之重複犟位0至 1 5 ο 1 % 所構成，里最平均分子量為103至107之交驊或未交嫌 者；其中形成簠複單位（C)之單體為具有反應性矽基之 式、 （IIl-a-1-2)、或（lI-a-2-l) rS- CH2-CH-CH2-Q -hf-Si-a5 (III- a - 1 - 1 ) i7 本紙張尺度遑用中國家tt準（CNS )Α4蜆格（210 X 297公簸) 39380
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