TW400661B - Non-aqueous liquid electrolyte battery - Google Patents

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TW400661B
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battery
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negative electrode
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TW086113644A
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English (en)
Inventor
Kenji Nakai
Manabu Ochita
Original Assignee
Shin Kobe Electric Machinery
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經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明（彳) 〔發明之詳.細說明〕 〔發明之背景〕 本發明爲關於非水電解質蓄電池，特別爲關於將鋰複 合物使用作爲正極活性物質、可將鋰離子吸藏釋出之物質 使用作爲負極活性物質之非水電解質蓄電池。 在正極充電體上形成含有鋰複氧化物所組成之正極活 性物質之正極活性物質層之正極板、和在負極充電體上形 成含有可將鋰離子吸藏釋出之負極活性物質之負極活性物 質層之負極板的非水電解質蓄電池乃爲已知。此種非水電 解質蓄電池由於能量密度高，故被使用於VTR照相機、 筆記型個人電腦、攜帶型電話等之可提式機器。非水電解 質蓄電池之活性物質爲具有化學性活性，若於非水電解質 中混入水，則令其性能變差。於是，非水電解質蓄電池爲 採用密閉構造（hermetically sealed structure )。然而，若 採用密閉構造，則在經由充電回路故障而變成錯誤過度充 電狀態（supercharged state )時，經由電解液分解所發生之 氣體乃令電池內壓上升.，使非水電解質蓄電池非水電解質 蓄電池之電槽破裂，並^周邊機器造成損傷。因此爲了解 決此類問題，乃提案在^池內壓異常上升時，將極板和端 子之電性連接予以遮斷之電流遮斷裝置（壓力開關），""設 置在非水電解質蓄電池之電槽內部。此類電流遮斷裝置被 詳細記載於特開平8 — 1 0 2 3 3 1號公報（美國專利 5，567，539 號）等。 然而，即使在設置此類電流遮斷裝置之情形中，於過 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 -缘-— -4- A7 B7 五、發明説明έ ) 度充電狀態下，在以電解液分解所發生之氣體，令電池內 壓上升並令電流遮斷裝置運作前，發生·不伴隨氣體發生而 急速的上升溫度所造成之發熱。於最差之狀態下，此發熱 乃令電池破損或走火，且發生電流遮斷裝置無用處之事態 。於是，爲了阻止發生此類事態，於特開平4 一 328278號公報（美國專利5，427，875號） 及特開平4 一 3 2 9 2 6 9號公報中，提案出令正極活性 物質層含有碳酸鋰和草酸鋰添加物之發明。若令此類物質 被含在正極活性物質中，則在進行過度充電電運作時，正 極活性物質中的磷酸鋰或草酸鋰爲發生電化學地分解之碳 酸氣體。此碳酸氣體被考慮可抑制急速溫度上升所伴隨產 生發熱之異常反應，和執行令電池內壓上升則確實運作電 、.··；：. . 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 流遮斷裝置之作用。然而，實際上，可知即使令正極活性 物質層含有此等添加物，亦依據過度充電條件，而無法充 分抑制溫度上升。特別地，特開平4 _ 3 2 9 2 6 9號公 報中所示之發明，爲了令草酸鋰有效地分解，乃將正極活 性物質和碳酸鋰混合，並將混合物予以熱處理，使正極活 性物質中含有碳酸鋰。然而，若如此處理，則由於正極活 性物質之粒子變大，活性物質之比表面積（a specific surface area )變小，使電流密度變大，而發生電池之闻 率放電特性及低溫放電特性降低之問題。 於是，爲了改善此問題，於特開平4 _ 3 3 8 3 2 3 號公報和特開平8 — 1 0 2 3 3 1號公報（美國專利 5，5 6 7，5 3 9號）中所示之發明爲令正極活性物質 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A7 _____B7____ 五、發明説明6 ) 層中含有碳酸錳、碳酸鈷、碳酸鎳、碳酸鈉、碳酸鉀、碳 酸鉚、碳酸鎂、碳酸鈣、碳酸鋇之添加物。 然而，即使將此類添加物添加至正極活性物質並抑制 急速的溫度上升，亦於過度充電分解電解液所發生之氣體 使電池內壓上升時，雖然極稀少但仍有電流遮斷裝置不運 作之情況。其原因推測爲構成電流遮斷裝置之零件材質、 安裝狀態、零件相互間的蒋接狀態。又若發生電流遮斷裝 置無法運作之事態，則在正極活性物質中添加抑制前述溫 度上升之添加物者，乃再進行過度充電並使電池電壓上升 ，且再隨著此電池電壓之上升，乃令充電電流增加。此充 電電流之增加率若變大，則隨著異常之P熱，電解液之分 解速度亦提早，於未安裝放壓用安全閥之情形中，則恐於 早期使電池破裂或走火。又，即使於安裝放壓用安全閥之 情形中，亦恐若放壓用安全閥運作，雖可使電壓之內壓降 低，但其電解液乃漏至電池之外部，而對周邊機器造成損 傷。 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本發明之目的爲提供即使在過度充電時，發生電流遮 斷裝置和安全閥無法運作之最差狀態時，亦可防止發生電 池破裂或走火事態之非水電解質蓄電池 〔解決課題之手段〕 本發明改良對象之非水電解質蓄電池爲具備，在正極 充電體上形成含有鋰複氧化物所組成之正極活性物質和磷 酸鹽化合物或碳酸緦之正極活性物質層之正極板、和在負 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（,210X 297公釐） -6- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明4 ) 極充電體上形成含有可將鋰灕子吸藏釋出之負極活性物質 之負極活性物質層之負極板、和在電池內壓異常上升時令 極板和端子之電性連接予以遮斷之電流遮斷裝置。 本案之發明者對於即使經故障而無法運作電流遮斷裝 置、進行過度充電並且使電池電壓持續上升之情形中，亦 不會引起伴隨異常發熱而使電解液分解，且必定不會令充 /電電流過大之添加物進行探索。並且發現以磷酸鹽化合物 或碳酸緦作爲此添加物。若令此等添加物添加至正極活性 物質層中，於電流遮斷裝置故障而無法運作之情形中，則 可抑制電池內壓於超過電流遮斷裝置運作之壓力以後之充 電電流的增加。其結果，若依據本發明，則即使經由電流 遮斷裝置故障等不運作地令過度充電更爲繼續，亦不會使 充電電流變得過大，且可抑制異常發熱之發生。因此於再 繼續過度充電時，可抑制電解液之分解，且在無放壓用之 安全閥時、和即使在放電用之安全閥不運作時，亦可防止 或阻止電池之破裂或走火。 磷酸鹽化合物以磷酸鋰（L i 3P04)或磷酸鈷（ II) 〔C〇3(P〇4)2〕爲較佳。琴，可使用 K 3 P 0 4 . C a (P〇4)2、N a a P 〇 4 , N a 2 Η P Ο 4 , NaH2P〇4、MgNH4P〇4、. (N H 4 ) 2 Η P 0 4 , ( N H 4 ) H 2 P 〇 4 , N a 2 Η P O 4 . N a H a P 0 4 , F e 3 ( P 0 4 ) 2 , (CH3C6H4) 3P〇4. (C6H5)3p〇4等各摩磷 酸鹽化合物。又，磷酸鹽化合物亦贪煮晷水合物（hydrate .... .... .·. —, ........ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（2WX297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 、-·* • - 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 , B7_ 五、發明説明έ ) )之磷酸鹽。 磷酸鹽化合物之含量以相對於正極活性物質，以-0 . 2〜1 5重量％爲較佳。若添加量低於0 . 2重量％ ，則破裂或走火發生率上升。又，若添加量高於1 5重量 %，則電池之放電容量降低。 磷酸鹽化合物之平均粒徑以3 0 以下爲較佳。若 平均粒徑超過3 0 //m，則重量比表面積變高，相對於電 池電壓上升而使氣體之發生變遲，且電流遮斷裝置無法有 效地運作。 鋰複氧化物可使用L i xCo〇2、L i xN i 〇2、 L i xMn02等之L i xM〇2 (但，M爲至少一種過渡 金屬，0 . 05SxSl . 10)。 若電池內壓爲在預定之壓力以上且具備放電之安全閥 ，而正極板與負極板爲透過含有非水電解質之電解質層迴 捲，則可適於作爲筒形電池。 〔發明之實施形態〕 .圖1爲示具備電流遮斷裝置之非水電解質蓄電池的 一般性構造。此非水蓄電池爲由正極板1和負極板2爲透 過間隔件（a separator) ,3而層合迴捲（staclced and spirally coiled)之迴捲體（a coiled product) 4，配置於 .電池罐（a cell can) 5內所構成。負極板2爲由負極充電 體6之兩面上，形成負極活性物質層7所構成。正極板1 爲由正極充電體8之兩面上，形成正極活性物質層9所構 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂_ -8- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明έ ) 成。於電池罐5中，電池蓋（a cell lid) 1 0爲透過封口 墊片（an insulating sealing gasket)而安裝。負極板 2.爲 透過負極導線（a negative electrode lead) 1 1而電性連 接至電池罐5。又，正極板1爲經由電池蓋1 0之連接板 1 3的凹部1 3 a所熔接安裝之正極導線（a positive electrode lead) 1 2而以電性連接至電池蓋1 〇。電池內 部之壓力若異常上升，則如圖2所示，連袭板1 3爲破框 上去且變形。若經此，則正極導線1 2爲令與連接板1 3 所熔接之部分予以存留切斷並令電流被遮斷。圖1所示之 電池爲經由正極導線1 2及連接板1 3，構成電流遮斷篆 置。尙，於電池蓋10中，形成放壓用之孔部15。於連 接板1 3中，設置若到達比電流遮斷裝置運作之內壓更高 之指定壓力則破裂深度之淺十字狀等之楔口（未予圖示） 。因而，透過破裂的楔口和孔部15而令氣體放出至電池 外部。本實施例中，藉由連接板1 3所設置之楔口和孔部 1 5而構成安全閥。 、 (實施例1 ) 本實施例之電池爲使用圖1之構造並如以下處理製造 ?最初說明正極板1之作法。首先，令平均粒徑約1〜2 μπι之L i xCo〇2粉末（x=l . 0)所組成之正極活 性物質和石墨粉末（平均粒徑約0 . 5 A m )和聚偏氟乙 烯（P V D F )所組成之粘合劑，以重量比8 0 : 1 0 : 1 0之比例充分混煉，作成混煉物。其次於此混煉物中加 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS > A4規格（210X297公釐〉 (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 、*! 嗥- -9- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 __________B7 五、發明説明$ ) 入適量之N —甲基一 2 -吡咯烷酮分散溶劑並充分混煉， 作成油墨狀之混煉物。其次，於此油墨狀之混煉物中，將 三津和化學藥品股份有限公司製之平均粒徑5 之磷酸 鋰（L i3P〇4)粉末，以相對於正極活性物質（ L i X C 〇 0 2 )之5重量％加入，且再混煉作成正極活性 物質用混煉物。其次將正極活性物質用混煉物塗布至具有 2 0 /zmx 5 Gmmx 4 5 Omm標度之鋁箔製正極充電 體8之兩面後，進行乾燥，於正極充電體8之兩面各形成 厚度1 0 0 ym之正極活性物質層9並完成正極板1。 其次，說明負極板2之作法。首先，令吸藏釋出鋰離 子之無定形碳和聚偏氟乙烯（P V D F )所組成之粘合劑 ，以重量比9 0 : 1 0之比例充分混煉，作成混煉物。其 次，於此混煉物中加入適量的N —甲基-2 —吡咯烷酮分 散溶劑並充分混煉，作成油墨狀之負極活性物質用混煉物 。其次將此負極活性物質用混煉物塗布至具有1 0 #mx 5 Ommx 4 9 0mm標度之銅製負極充電體6之兩面後 ，進行乾燥，於負極充電體6之兩面各形成厚度1 0 0 Am之負極活性物質層7，7，並完成負極板2。 其次，透過由厚度2 5 # m之微孔性聚乙烯薄膜（a ' porous polyethylene film ).所構成之間隔件3，將正極板 1和負極板2迴捲作成迴捲體4。其次如圖1所示，將迴 捲體4放入筒狀之電池罐5內。其後，令連接負極板2之 負極導線1 1熔接至電池罐5。其次，令連接正極板1之 正極導線12熔接至電池蓋10之連接板13的凹部 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 、τ -10- A 7 _ B7___ 五、發明説明) 1 3 a。其次，將碳酸丙烯酯和碳酸二甲酯和碳酸二乙酯 之裩合溶劑中溶解lmo 1/1 LiPF6之非水電解質 ，注入電池罐5內。尙，碳酸丙烯酯和碳酸二甲酯和碳酸 二乙酯之體積比爲30:55:15。 其次，透過封口墊片1 4，將電池蓋1 〇裝配在電池 罐5之上方。其後，令電池罐5內密閉地，將電池罐5之 開口部包圍電池蓋1 0之周圍部分，構成非水蓄電池。尙 ，經由正極導線1 2及連接板1 3所構成之電流遮斷裝、置 爲在電池內壓到達6_〜8 k g/cm2時運作。又，安全閥 爲在比電流遮斷裝置運作之電池內壓更高之壓力（10〜 1 5kg/cm2)下開放運作。 (實施例2 ) 本實施例之電池爲以平均粒徑5 /zm之磷酸鈷（ I I 〔C〇3 (P〇4) 2〕粉末，代替實施例1所使用之 磷酸鋰粉末，添加至正極活性物質層。其添加量相對於 L i X C 〇 〇2爲5重量％。其他爲與實施例1同樣處理製 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 造。 (實施例3 ) 本實施例之電池爲以平均粒徑5 //m之碳酸鋸（ S r C〇3)粉末，代替磷酸鋰粉末，添加至正極活性物質 層。其添加量相對於L i xCo〇2爲5重量％。其他爲與 實施例1同樣處理製造。 本矣氏張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） ' -11 - 經濟部中央標準局貝工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明6 ) (比較例1 ) 本比較例之電池爲不將磷酸鋰粉末添加至·正極活性物 質層，其他爲與實施例1同樣處理製造。 (比較例2〜1 2 ) 比較例2爲以碳酸鋰（L i 2C〇3)粉末，代替磷酸 鋰粉末，添加至正極活性物質層，其他爲與實施例1同樣-處理製造。比較例3爲以草酸鋰（L i C2〇4)粉末，代 替磷酸鋰粉末，添加至正極活性物質層，其他爲與實施例 1同樣處理製造。比較例4爲以碳酸錳（MnC〇3)粉末 ，代替磷酸鋰粉末，添加至正極活性物質層，其他爲與實 施例1同樣處理製造。比較例5爲以碳酸鈷（C 〇 C Ο 3 ) 粉末，代替磷酸鋰粉末，添加至正極活性物質層，其他爲 與實施例1同樣處理製造。比較例6爲以碳酸鎳（ N i C〇3)粉末，代替磷酸鋰粉末，添加至正極活性物質 層，其他爲與實施例1同樣處理製造。比較例7爲以碳酸 鈉（N a 2C〇3)粉末，代替磷酸鋰粉末，添加至正極活 性物;質層，其他爲與實施例1同樣處理製造。比較例8爲 以碳酸鉀（K2C〇3)粉末，代替磷酸鋰粉末，添加至正 極活性物質層，其-他爲與實施例1同樣處理製造。比較例 9爲以碳酸铷（Rb2C〇3)粉末，代替磷酸鋰粉末，添 加至正極活性物質層，其他爲與實施例1同樣處理製造。 比較例1 0爲以碳酸鈣（C a C〇3)粉末，代替磷酸鋰粉 末，添加至正極活性物質層，其他爲與實施例1同樣處理 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210X297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 、?τ -12- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 ___ B7 五、發明説明<〇 ) 製造。比較例1 1爲以碳酸鎂（MgC〇3)粉末，代替磷 酸鋰粉末，添加至正極活性物質層，其他爲與實施例1同 樣處理製造。比較例1 2爲以碳酸鋇（B a C03)粉末， 代替磷酸鋰粉末，添加至正極活性物質層，其他爲與實施 例1同樣處理製造。尙，各比較例之電池中’代替磷酸鋰 粉末添加之添加物，爲使用與實施例1之磷酸鋰粉末相同 平均粒徑爲5#m者。其後，添加至正極活性物質層之添 加物量爲與實施例1相同，相對於L i x C 〇 〇2爲5重量 %。 其次，令上述各電池充滿電至4 · 2 V後，將各電 池之正極板切出2 OmmX 2 〇mm，並將負極板切出 21mmx21mm，並令其透過非水電解質對向相對， 作成試驗用電池。其後，於30°C中，以0 . lmV/ s e c之速度下對各試驗用電池加以充電電壓，並進行電 壓掃除（potential sweep)，調査各篇驗用電池之電流和電 壓之關係。圖3〜17爲示出其結果。 各圖中，4 . 6V附近所示之波峰爲經由正極活性 物質（L i xCo〇2)之L i大量由正極活性物質分離所 發生之氧化波峯，並非起因於電解液和添加劑之電化學分 解之波峯。發生電解液和添加劑之電化學分解者，可經由 5〜5 . IV左右所出現之小電流波峯之存在而知曉。於 發生此小電流波峯時，添加劑爲被電化學分解並抑制溫度 上升，且促進電解液之分解。因此，於發生此小電流之時 期中，電解液爲開始分解並發生氣體，且電流遮斷裝置爲 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 、·=* -13- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 ___ B7 五、發明説明<1 ) 運作，並令充電電流被遮斷。發生此小電流波峯時之電壓 稱爲分解電壓。於'經由電流遮斷裝置故障而不運作之情形 中，經由此小電流波峯發生以後之充電電流，令電解液更 加分解且令氣體更加發生。因此，分解電壓以後之充電電 流的電流値變得愈大，則愈進行電解液之分解。於比較例 1〜1 2之電池，如圖6〜1 7所示，可知若電池電壓爲 超過約5〜5.IV且超過分解電壓，則電流値大爲上升 。相反地，於實施例1〜3之電池，如圖3〜5所示，可 知即使電池電壓爲比約5〜5.IV更高，亦不會令電流 値大爲上升。特別是在正極活性物質層中，添加磷酸鋰、 磷酸鈷（I I )所組成之磷酸鹽化合物之實施例1及2之 電池，可知即使電壓爲變成電解液之分解電壓，亦可大爲 抑制電流値之上升。若可如此抑制分解電壓以後之電流値 上升，則即使在經由電流遮斷裝置故障等而無法運作之情 形中，亦可抑制電解液之分解爲大幅地增加。因此，即使 在放壓用之安全閥不運作之情形中，亦可抑制電池之破損 或走火。 尙，如前述之過度充電狀態，爲使用若超過滿充電（ ί 4 . 2V)則由定電流充電變成定電壓充電之#電裝置， 將電池充電時，則經由充電回路之故障所造成之滿充電後 ，亦發生定電流充電運作爲繼續進行之情況等。 其次，相對於正極活性物質（L i xCo〇2)之添 加物量，以0 . 0 5〜2 0重量％之範圍變換，分別作成 其他爲與上述各電池同樣之電池。其後，令各電池於周圍 本紙張尺度適用中Ϊ國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） ~ -14- (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) — 士· 0 -訂 A7 B7 五、發明説明<2 ) 溫度2 5X中，4 . 2V之定電壓（上限電流1 〇 OmA )下，定電壓充電2 0小時後，以1 0 0mA之定電流放 電至終止電壓2 . 8 V。其後，測定各電池之放電容量（ mAh)。表1及2之上段數値爲示出其測定結果。其次 ，令如此充放電之各電池，以2 . 8 A充電並續作成過度 充電狀態，並調查電流遮斷裝置及安全閥不遲作之狀態中 的破裂或走火發生率（％)。尙，破裂或走火發生率爲以 樣品數5 0個進行。表1及2之下段數値爲示出其測定結 果。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁)
-、-IT 豫/ 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 一赚 j用 適· 準 標 I釐 公 7 9 2 7 Β 五、發明説明<3 ) 〔表1〕 經，濟部中央標準局員工消費合作社印製 (單位*上段：mAh，下段：％) 電池 添加量（重量％) 0.05 0.1 0.2 1 5 10 15 20 實施例1 1225 1224 1222 1220 1195 1175 1145 985 Ll3P〇4 6 2 0 0 0 0 0 0 實施例2 1220 1218 1222 1219 1198 1164 1140 992 C〇3(P〇4')2 5 2 0 0 0 0 0 0 實施例3 1224 1223 1221 1220 1194 1173 1144 979 SrC〇3 6 3 1 0 0 0 0 0 比較例1 1230 1230 1230 1230 1230 1230 1230 1230 無添加 22 22 22 22 22 22 22 22 比較例2 1213 1211 1211 1207 1188 1166 1133 97 8 Li 2 03 8 4 2 2 0 2 0 0 比較例3 1218 1217 1217 1210 1190 1171 1135 975 Ll2〇2〇4 16 12 18 12 14 16 16 .16 比較例4 _ 1216 1215 1215 1208 1188 1169 1132 972 MnC〇3 .18 12 12 12 16 14 14 12 比較例5 1219 1218 1217 1210 1290 1171 1 1-3 3 972 CoC〇3 10 6 6 4 4 2 2 2 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS > Α4規格（210Χ297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
1T 線，ί -16- A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明“ 〔表2〕 ) (單位*上段：m A h， 下段 % ) 1 1 1 1 1 I 請 先1 閲 I 讀 I 電池 添加量（重量％ ) 0.05 0.1 0.2 1 5 10 15 20 面 之！ 比較例6 1220 1220 1218 1211 1191 1172 1134 973 $ 事-1 項 | NiC〇3 16 12 Ί4 14 12 14 12 14 再 卜l·齡何[7 ι._ο 1 〇— 1210 i 1207 1200- 44-84— 1162— 1125 966 10' f 1 J^G ΐχ ΐ7ϋ f -1- 1 Na2C〇3 18 18 16 12 14 12 18 16 1 1 比較例8 1215 1215 1213 1205 1186 1168 1129 970 I I 訂 K2CO3 18 16 16 16 16 16 14 12 1 比較例9 1220 1219 1218 1211 1192 1273 1135 975 1 j Rb2〇〇3 14 12 16 -16 14 16 16 12 1 I 比較例10 1210 1209 1208 1201 1182 1163 1125 966 Ο i 1 CaC〇3 16 18 16 14 16 14 16 12 1 比較例11 1209 1208 1208 1200 1181 1161 1123 961 ' ：ι MgC〇3 12 12 10 6 8 4 4 4 1 I 比較例12 1213 1212 1212 1203 1185 1166 1128 969 1 1 I BaCOs 10 6 _ 6 6 4 2 4 2 1 1 1 1 1 1 1 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -17- A7 B7 五、發明説明纟5 ) 由表1、表2可知，實施例1〜3之電池爲較比較例 1〜1 2之電池，可抑制經由過度充電所造成之破裂、走 火。其因爲亦如圖3〜5所示，實施例1〜3之電池即使 在電池電壓變爲比分解電壓更高，亦可抑制充電電流之電 流値的上升，且可抑制電解液之分解。 又，由表1可知，磷酸鈷（I I )及碳酸緦之添加量 若低於0 . 2重量％，則破裂或走火發生率上升。其係因 爲氣體之發生量變少。又，可知添加量若超過1 5重量％ ，則令電池之放電容量降低。其係因爲添加物之磷酸鋰、 磷酸鈷（I I )及碳酸緦爲導電性低，故令電池內部電阻 變高。 其次，令磷酸鋰、磷酸鈷（I I )及碳酸緦之平均粒 徑於5〜4 0 //m之範圍變換，分別作成其他爲與實施例 1〜3之各電池同樣之電池。其次，對各電池，調查於與 上述相同條件下之破裂或走火發生率（％)。尙，破裂或 走火發生率爲以樣品數5 0個進行。表3爲示出其測定結 果。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 經濟部中央標準局員工消費t作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -18- A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明<6 ) -〔表 3〕 (單位* %) 電池 平均3 空徑（μ m ) 5 10 15 2 0 2 5 3 0 3 5 4 0 實施例1 Li3P〇4 0 0 0 0 0 0 1 2 實施例2 C〇3(P〇4)2 0 0 0 0 0 0 2 2 實施例3 SrC〇3 0 0 0 0 0 1 2 2 (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 、1Τ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） -19- 經濟部中央標準局員工消費合作社印裝 A7 B7 五、發明説明彳7 ) 由表3可知，平均粒徑若爲超過3 0 ，則破裂或 走火發生率（％)變高。其若平均粒徑爲超過3 Ο βώ， 則重量比表面積變大，且相對於電池之電壓上升的氣體發 生變換。 尙，上述各實施例中，雖使用磷酸鋰及磷酸鈷（I I )作爲添加至正極活性物質層之磷酸鹽化合物，但可確認 使用其他之磷酸鹽化合物亦可取得同樣么效果。 又，上述各實施例中，雖使用L i x C 〇 〇2作爲正極 活性物質，但可確認使用L i X N i Q 2、L i X Μ η 0 2 等其他鋰複氧化物亦可取得同樣之效果。 〔發明之效果〕 - 若依據本發明，則因爲即使經由電流遮斷裝置故障等 而無法運作、令過度充電更加繼續，亦不會使充電電流過 大，故可抑制電解液之分解，且在無放壓用之安全閥時、· 和放壓用之安全閥不運作時，亦可防止或阻止電池之破裂 或走火。 〔圖面之簡單說明〕 - 〔圖1〕爲實施例中所作成之電池的槪ife切面圖。 〔圖2〕爲實施例中所作成之電池的電流遮斷裝置運 作狀態之槪略切面圖。 〔圖3〕爲示出實施例1之電池進行電壓掃除時之電 流和電壓之關係圖。 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） . .Q (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 411
T -20- 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 _B7^_ i、發明説明<8 ) 〔圖4〕爲示出實施例2之電池進行電.壓掃除時之電 流和電壓之關係圖。 〔圖5〕爲示出實施例3之電池進行電壓掃除時之電 流和電壓之關係圖。 〔圖6〕爲示出比較例1之電池進行電壓掃除時之電 流和電壓之關係圖。 〔圖7〕爲示出比較例2之電池進行電壓掃除時之電 流和電壓之關係圖。 〔圖8〕爲示出比較例3之電池進行電壓掃除時之電 流和電壓之關係圖。 〔圖9〕爲示出比較例4之電池進行電壓掃除時之電 流和電壓之關係圖。 〔圖1 0〕爲示出比較例5之電池進行電壓掃除時之 電流和’電壓之關係圖ό 〔圖1 1〕爲示出比較例6之電池進行電壓掃除時之 電流和電壓之關係圖。 〔圖1 2〕爲示出比較例7之電池進行電壓掃除時之 電流和電壓之關係圖。 〔圖1 3〕爲示出比較例8之電池進行電壓掃除時έ 電流和電壓之關係圖。 〔圖1 4〕爲示出比較例9之電池進行電壓掃除時之 電流和電壓之關係圖。 〔圖1 5〕爲示出比較例1 0之電池進行電壓掃除時 之電流和電壓之關係圖。 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ΙΟ 、1Τ -21 - A7 B7 五、發明説明（19 ) 〔圖1 6〕爲示出比較例1 1之電池進行電壓掃除時 乏電流和電壓之關係圖。 〔圖1 7〕爲示出比較例1 2之電池進行電壓掃除時 之電流和電壓之關係圖。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁)
、tT 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X 297公釐） -22-

Claims (1)

  1. 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A8 B8 C8 D8 六、申請專利範圍 1 .一種非水電解質蓄電池，其爲具備 在正極充電體上形成含有鋰複氧化物所組成之正極活 性物質和磷酸鹽化合物或碳酸緦之正極活性物質層之正極 板、 在負極充電體上形成含有可吸藏釋出鋰離子之負極活 性物質之負極活性物質層之負極板、 和電池內壓之異常上升則令極板和端子之電性連接予/ 以遮斷之電流遮斷裝置。 2 .如申請專利範圍第1項所述之非水電解質蓄電池 ，其中該磷酸鹽化合物爲磷酸鋰或磷酸鈷（II)。 3 .如申請專利範圍第1或2項所述之非水電解質蓄_ 電池，其中該磷酸鹽化合物之含量相對於該正極活性物質 爲0.2〜15重量％。 4 .如申請專利範圍第1或2項所述之非水電解質蓄 電池，其特徵爲該磷酸鹽化合物之平均粒徑爲3 0 以 下。 5 .如申請專利範圍第1或2項所述之非水電解質蓄 電池，其中使用Li xCo〇2 (但，Μ爲至少一種過渡金 屬，0 . 05SXS1 . 10)作爲該鋰複氧化物。 6 .如申請專利範圍第1或2項所述之非水電解質蓄 電池，其再具備若電池內壓到達預定之壓力以上則放壓之 安全閥，且該正極板及該負極板爲透過含有該非水電解質 之電解質層所迴捲。 7 種非水電解質蓄電池，其爲具備 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Λ4規格（210X297公釐) {3 .策 訂 +Θ (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) A8 B8 C8 D8 申請專利範圍 於碳酸丙烯酯和碳酸二甲碳酸二乙酯之混合溶劑 中溶解L i P F 6-之非水電解質^ / 0 2所組成之正極
    之正極活性物質層之 在正極充電體上形成含有L 活性物質和磷酸鋰或磷酸鈷（I 正極板、 在負極充電體上形成含有可吸藏釋出鋰離子之無定形 碳所組成之負極活性物質之負極活性物質層之負極板、 電池內壓之異常上升則令極板和端子之電性連接予以 遮斷之電流遮斷裝置、 和若電池內壓到達預定之壓力以上則放壓之安全閥， 該磷酸鹽化合物之含量相對於該正極活性物質爲 0 . 2〜1 5重量％， 該磷酸鹽化合物之平均粒徑爲3 0 /zm以下， 該正極板及該負極板爲透過含有該非水電解質之電解 質層所迴捲。 -----一---：--「表------訂 fx - (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） -24 -
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