TW202039690A - 聚苯醚樹脂組成物及矽烷改質共聚物 - Google Patents

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Abstract

本發明提供可賦予介電特性優異，而且與銅箔之密著性提高之硬化物的聚苯醚樹脂組成物。 該聚苯醚樹脂組成物含有聚苯醚樹脂及以下述式(1)表示之矽烷改質共聚物。
Figure 108147756-A0101-11-0001-1
(式中，R1 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，R2 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，e、f、g及h互相獨立表示大於0之數，m表示1~3之整數，但各重複單位之順序為任意)。

Description

聚苯醚樹脂組成物及矽烷改質共聚物
本發明有關調配有矽烷改質共聚物之聚苯醚樹脂組成物，進而詳言之，係有關調配有具有聚丁二烯骨架及聚苯乙烯骨架之矽烷改質共聚物之聚苯醚樹脂組成物。
近幾年來，與接合、安裝技術提高之同時，伴隨搭載於電子機器之半導體裝置之高積體化與封裝之精緻化、印刷配線板之高密度配線化，電子機器持續進展，尤其於如移動通訊之利用高頻帶之電子機器進展顯著。於構成此種電子機器之印刷配線板，同時進行多層化與微細配線化。資訊處理之高速化所要求之信號傳遞速度之高速化時，減低材料之介電率是為有效，且為了減低傳送時之損失而使用介電正切(介電損失)較少之材料亦為有效。
聚苯醚(PPE)由於介電率或介電正切等之介電特性優異，故已被檢討作為基板材料。亦提案有使用經改質之聚苯醚的樹脂組成物(專利文獻1、2)。 由使用聚苯醚之樹脂組成物成形之基板，雖介電特性優異，但有與銅箔之密著性不足之課題。
另一方面，雖已報告具有聚丁二烯骨架、聚苯乙烯骨架等之矽烷改質共聚物可使用作為填料填充橡膠組成物之成分(專利文獻3、4)，但並未使用於聚苯醚樹脂組成物。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1] 日本特開2004-339328號公報 [專利文獻2] 國際公開第2014/034103號 [專利文獻3] 美國專利第3759869號說明書 [專利文獻4] 日本特開2017-8301號公報
[發明欲解決之課題]
本發明係鑒於上述情況而完成者，目的在於提供可賦予介電特性優異，而且與銅箔之密著性提高之硬化物的聚苯醚樹脂組成物。 [用以解決課題之手段]
本發明人等為了解決上述課題而積極檢討之結果，發現具有聚丁二烯骨架及聚苯乙烯骨架之矽烷改質共聚物可提高聚苯醚樹脂組成物之硬化物與銅箔之密著性，因而完成本發明。
亦即本發明提供 1. 一種聚苯醚樹脂組成物，其含有聚苯醚樹脂及以下述式(1)表示之矽烷改質共聚物，
Figure 02_image001
(式中，R1 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，R2 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，e、f、g及h互相獨立表示大於0之數，m表示1~3之整數，但各重複單位之順序為任意)。 2. 如請求項1之聚苯醚樹脂組成物，其中式(1)中，f/(e+f+g+h)為0.22以上。 3. 一種以下述式(1)表示之矽烷改質共聚物，
Figure 02_image003
(式中，R1 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，R2 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，e、f、g及h互相獨立表示大於0之數，f/(e+f+g+h)為0.22以上，m表示1~3之整數，但各重複單位之順序為任意)。 [發明效果]
本發明之聚苯醚樹脂組成物含有具有聚丁二烯骨架、聚苯乙烯骨架與水解性矽烷基之矽烷改質共聚物，藉由使用該矽烷改質共聚物而可提高硬化物與銅箔之密著性。
以下針對本發明具體說明。 [聚苯醚樹脂] 本發明之聚苯醚樹脂組成物所用之聚苯醚樹脂並未特別限定，但較佳為經改質者，較佳為藉由具有碳-碳不飽和雙鍵之取代基進行末端改質之聚苯醚樹脂。作為此等聚苯醚樹脂可使用市售品，例如有Noryl SA9000(SABIC Innovative Plastics公司製)等。亦可非為市售品，而使用經末端羥基改質之聚苯醚，亦可使用導入有乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯基等之改質聚苯醚樹脂。
[矽烷改質共聚物] 本發明之聚苯醚樹脂組成物中所含之矽烷改質共聚物係以式(1)表示。又，式(1)中，各重複單位之順序為任意。
Figure 02_image005
此處，R1 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，R2 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，e、f、g及h互相獨立表示大於0之數，m表示1~3之整數。
作為R1 及R2 之碳數1~10之烷基可為直鏈狀、環狀、分支狀之任一者，作為其具體例，舉例為甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、第二丁基、第三丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基、環辛基等。 作為碳數6~10之芳基之具體例舉例為苯基、α-萘基、β-萘基等。
該等中，作為R1 較佳為直鏈烷基，更佳為甲基、乙基。 又，作為R2 較佳為直鏈烷基，更佳為甲基、乙基。
e較佳為1~500，更佳為5~300。 f較佳為1~500，更佳為5~300。 g較佳為1~500，更佳為2~100。 h較佳為1~500，更佳為5~300。
作為f/(e+f+g+h)較佳為0.2以上，更佳為0.22以上，又更佳為0.25以上，特佳為0.30以上。上限並未特別限制，但較佳為1以下，更佳為0.8以下。
式(1)表示之矽烷改質共聚物可藉由如下述反應流程圖所示，使式(2)表示之丁二烯-苯乙烯共聚物與式(3)表示之有機矽化合物在含鉑化合物之觸媒存在下，較佳於含鉑化合物之觸媒及助觸媒存在下藉由氫矽烷化而獲得。
Figure 02_image007
(式中，R1 、R2 、e、f、g、h及m表示與上述相同意義)。
式(2)表示之丁二烯-苯乙烯共聚物可以丁二烯與苯乙烯為原料單體藉乳化聚合或溶液聚合等之習知方法合成，但亦可作為市售品取得，例如Ricon100、Ricon181、Ricon184(以上為Cray Vally公司製)、L-SBR-820、L-SBR-841(以上為KURARAY公司製)已上市。
另一方面，作為式(3)表示之有機矽化合物，舉例為三甲氧基矽烷、甲基二甲氧基矽烷、二甲基甲氧基矽烷、三乙氧基矽烷、甲基二乙氧基矽烷、二甲基乙氧基矽烷等。
式(2)之共聚物與式(3)之化合物的反應比例，係相對於式(2)中之-[CH2 =CH-(CH=CH2 )]f+g -重複單位1莫耳，式(3)之化合物較佳未達1莫耳，更佳為0.8莫耳以下。下限並未特別限制，但較佳為0.01莫耳以上。
作為上述氫矽烷化反應所用之含鉑化合物之觸媒，並未特別限定，作為其具體例舉例為氯化鉑酸、氯化鉑酸之醇溶液、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯或二甲苯溶液、四-三苯膦鉑、二氯雙三苯膦鉑、二氯雙乙腈鉑、二氯雙苯甲腈鉑、二氯環辛二烯鉑等，或鉑-碳、鉑-氧化鋁、鉑-氧化矽等之擔持觸媒等。 基於氫矽烷化之際的選擇性方面而言，較佳為0價鉑錯合物，更佳為鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯或二甲苯溶液。 含鉑化合物之觸媒使用量並未特別限定，但基於反應性或生產性等之觀點，相對於式(3)所示之有機矽化合物1莫耳，含有之鉑原子較佳成為1×10-7 ~1×10-2 莫耳之量，更佳成為1×10-7 ~1×10-3 莫耳之量。
作為上述反應之助觸媒較佳使用選自無機酸之銨鹽、酸醯胺化合物及羧酸之1種以上。 作為無機酸之銨鹽具體例舉例為氯化銨、硫酸銨、醯胺硫酸銨、硝酸銨、磷酸二氫銨、磷酸氫二銨、磷酸三銨、二亞磷酸銨、碳酸銨、碳酸氫銨、硫化銨、硼酸銨、硼氟化銨等，但其中較佳為pKa為2以上之無機酸之銨鹽，更佳為碳酸銨、碳酸氫銨。
作為酸醯胺化合物之具體例，舉例為甲醯胺、乙醯胺、N-甲基乙醯胺、N,N-二甲基乙醯胺、丙醯胺、丙烯醯胺、丙二醯胺、琥珀醯胺、馬來醯胺、富馬醯胺、苯甲醯胺、鄰苯二甲醯胺、棕櫚酸醯胺、硬脂酸醯胺等。
作為羧酸之具體例舉例為甲酸、乙酸、丙酸、丁酸、甲氧基乙酸、戊酸、己酸、庚酸、辛酸、乳酸、乙醇酸等，該等中，較佳為甲酸、乙酸、乳酸，更佳為乙酸。
助觸媒之使用量並未特別限定，但基於反應性、選擇性、成本等之觀點，相對於式(3)所示之有機矽化合物1莫耳，較佳為1×10-5 ~5×10-1 莫耳，更佳為1×10-4 ~1×10-1 莫耳。
又，上述反應亦可無溶劑下進行，但亦可使用溶劑。 作為可使用之溶劑具體例舉例為戊烷、己烷、環己烷、庚烷、異辛烷、苯、甲苯、二甲苯等之烴系溶劑；二乙醚、四氫呋喃、二噁烷等之醚系溶劑；乙酸乙酯、乙酸丁酯等之酯系溶劑；N,N-二甲基甲醯胺等之非質子性極性溶劑；二氯甲烷、氯仿等之氯化烴系溶劑等，該等溶劑可單獨使用1種，亦可混合2種以上使用。
上述氫矽烷化反應中反應溫度並未特別限定，可從0℃在加熱下進行，但較佳為0~200℃。 為了獲得適度反應速度較佳於加熱下進行反應，基於此等觀點，反應溫度更佳為40~110℃，又更佳為40~90℃。 又，反應時間亦未特別限定，通常為1~60小時左右，但較佳為1~30小時，更佳為1~20小時。
考慮本發明之聚苯醚樹脂組成物之處理性時，式(1)表示之矽烷改質共聚物之數平均分子量較佳為500~100,000，更佳為1,000~ 20,000。 又，數平均分子量係利用凝膠滲透層析儀之聚苯乙烯換算值。
本發明之聚苯醚樹脂組成物中之以式(1)表示之矽烷改質共聚物之調配量，基於對銅箔之接著性之觀點，相對於組成物中之樹脂成分(聚苯醚樹脂)100質量份，較佳為0.001~20質量份，更佳為0.1~5質量份。
[其他成分] 本發明之聚苯醚樹脂組成物亦可進而包含上述成分以外之成分。作為其他成分舉例為例如高分子多聚物、無機填充材、難燃劑、添加劑、硬化劑、反應起始劑。
作為高分子多聚物，可舉例聚丁二烯、式(1)以外之丁二烯-苯乙烯共聚物、(甲基)丙烯酸共聚物等。 作為無機填充材舉例為例如球狀氧化矽、硫酸鋇、氧化矽粉、破碎氧化矽、燒成滑石、鈦酸鋇、氧化鈦、黏土、氧化鋁、雲母、勃母石等。 作為硬化劑舉例為例如三烯丙基異氰脲酸酯(TAIC)等之三烯基異氰脲酸酯化合物、分子中具有2個以上甲基丙烯醯基之多官能甲基丙烯酸酯化合物、分子中具有2個以上丙烯醯基之多官能丙烯酸酯化合物、及分子中具有乙烯基苄基之苯乙烯、二乙烯基苯等之乙烯基苯化合物等。
[組成物之製造方法] 本發明之組成物可藉由常用方法，將聚苯醚樹脂溶解於溶劑後，混合矽烷改質共聚物及其他成分而製造。作為溶劑較佳為甲苯、二甲苯等之芳香族系溶劑；甲基乙基酮、甲基異丁基酮等之酮系溶劑；四氫呋喃等之醚系溶劑，該等中，更佳為甲苯、二甲苯。 [實施例]
以下列舉實施例及比較例更具體說明本發明，但本發明並非受限於該等實施例。 又，分子量係藉由凝膠滲透層析儀(GPC)測定而求出之聚苯乙烯換算之數平均分子量。黏度係使用旋轉黏度計測定之25℃下之值。
[實施例1-1~1-4、參考例1-5~1-8] [1]矽烷改質共聚物之製造 [實施例1-1] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon100(上述式(2)中e=19，(f+g)=44，h=11；數平均分子量4,500；Cray Vally公司製，以下同) 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為3.1×10-4 莫耳)及乙酸0.2g(3.1×10-3 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷122g (1.0莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌3小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度600,000mPa・s、數平均分子量5,000之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=19、f=40、g=4、h=11表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.54。將其稱為矽烷改質共聚物A。
[實施例1-2] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon100 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為3.1×10-4 莫耳)及乙酸0.2g(3.1×10-3 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷244g(2.0莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌3小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度650,000mPa・s、數平均分子量5,600之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=19、f=36、g=8、h=11表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.49。將其稱為矽烷改質共聚物B。
[實施例1-3] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon100 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為3.1×10-4 莫耳)及乙酸0.2g(3.1×10-3 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷366g(3.0莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌3小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度700,000mPa・s、數平均分子量6,100之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=19、f=31、g=13、h=11表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.42。將其稱為矽烷改質共聚物C。
[實施例1-4] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon100 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為3.1×10-4 莫耳)及乙酸0.2g(3.1×10-3 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷610g(5.0莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌3小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度800,000mPa・s、數平均分子量7,200之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=19、f=22、g=22、h=11表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.29。將其稱為矽烷改質共聚物D。
[參考例1-5] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon181(上述式(2)中e=30，(f+g)=13，h=9；數平均分子量3,200；Cray Vally公司製，以下同) 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為0.5×10-4 莫耳)及乙酸0.4g(0.5×10-2 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷73g(0.6莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌1小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度12,500mPa・s、數平均分子量3,400之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=30、f=11、g=2、h=9表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.21。將其稱為矽烷改質共聚物E。
[參考例1-6] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon100 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為3.1×10-4 莫耳)及乙酸0.2g(3.1×10-3 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷976g(8.0莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌3小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度1,200,000mPa・s、數平均分子量8,900之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=19、f=9、g=35、h=11表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.12。為矽烷改質共聚物F。
[參考例1-7] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon100 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為3.1×10-4 莫耳)及乙酸0.2g(3.1×10-3 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷854g(7.0莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌3小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度1,100,000mPa・s、數平均分子量8,300之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=19、f=13、g=31、h=11表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.18。為矽烷改質共聚物G。
[參考例1-8] 於具備攪拌機、回流冷卻器、滴加漏斗及溫度計之2L可分離燒瓶中，放入Ricon181 1,000g、甲苯200g、鉑-1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷錯合物之甲苯溶液(以鉑原子計為0.5×10-4 莫耳)及乙酸0.4g(0.5×10-2 莫耳)。於其中，將三甲氧基矽烷244g(2.0莫耳)於內溫75~85℃歷時2小時滴加後，於80℃攪拌1小時。 攪拌結束後，減壓濃縮及過濾，獲得黏度14,500mPa・s、數平均分子量3,900之黃色透明液體。 自生成物之分子量及1 H-NMR光譜求出之平均構造係上述式(1)中e=30、f=6、g=7、h=9表示之矽烷改質共聚物。f/(e+f+g+h)為0.12。為矽烷改質共聚物H。
[實施例2-1~2-8、比較例2-1~2-5] [2]聚苯醚樹脂組成物之製造 (聚苯醚) 末端經甲基丙烯醯基改質之改質聚苯醚(Noryl SA9000：SABIC Innovative Plastics公司製) (高分子多聚物) 含有甲基丙烯醯基骨架之高分子多聚物(ARUFON UP-1080；重量平均分子量6,000：東亞合成(股)製) (交聯型硬化劑) 三烯丙基異氰尿酸酯(TAIC：日本化成(股)製) (無機填充劑) 經乙烯基矽烷表面處理之氧化矽(SC2300-SVJ：ADOMATEX(股)製) (反應起始劑) 1,3-雙(第三丁基過氧二異丙基)苯(PERBUTYL P：日油(股)製)
[調製方法] (清漆) 首先，將改質聚苯醚(Noryl SA9000)與甲苯混合，將該混合物加熱至80℃而溶解，獲得50質量%甲苯溶液。隨後，於所得甲苯溶液中，以如表1、表2中記載之比例(質量份)之方式，添加高分子多聚物(ARUFON UP-1080)、交聯劑(TAIC)、矽烷改質共聚物A~H後，攪拌30分鐘藉此完全溶解。接著進而添加無機填充劑(SC2300-SVJ)、反應起始劑(PERBUTYL P)，以珠磨機分散，而獲得清漆狀樹脂組成物。
(預浸片) 使用上述清漆製作預浸片，用於後述評價。 預浸片係使用日東紡績(股)製之#1078型、WEA1078之玻璃布作為織布基材。接著，將上述樹脂清漆以硬化後之厚度為60μm之方式含浸於織布基材中，同時將其於120℃加熱乾燥3分鐘直至成半硬化狀態，獲得預浸片。
(層合板) 將上述預浸片1片，於其兩面配置厚度12μm之銅箔(古河電氣工業(股)製GT-MP)作成被加壓體，於真空條件下，於溫度220℃、壓力40 kgf/cm2 之條件進行加熱加壓90分鐘，獲得於兩面接著有銅箔之厚度84μm之評價層合板1。 又，將上述預浸片12片重疊，於最上面及最下面配置銅箔，與上述同樣方法進行加熱成形，獲得貼銅層合板後，剝下銅箔並去除，獲得厚度720μm之評價層合板2。
[評價方法] 如上述調製之評價層合板1、2藉以下所示條件進行評價。 (銅箔接著力) 依據JIS C 6481：1996測定於評價層合板1中，自絕緣層剝除銅箔之強度。形成寬10mm、長100mm之圖型，藉由拉伸試驗機以50 mm/min之速度剝除，測定此時之剝除強度(剝離強度)，所得剝離強度作為銅箔接著力(密著力)。測定單位為kN/m。
(介電特性(比介電率及介電正切)) 以空洞共振器攝動法測定10GHz下之評價基板的比介電率及介電正切。評價基板係使用上述評價層合板2。具體而言，使用網路分析儀(N5230A：安捷倫技術(股)製)，測定10GHz下之評價基板的比介電率(DK)及介電正切(Df)。
[表1]
調配量（質量份） 實施例 ２－１ 實施例 ２－２ 實施例 ２－３ 實施例 ２－４ 實施例 ２－５ 實施例 ２－６ 實施例 ２－７ 實施例 ２－８
聚苯醚 (SA900) 75 75 75 75 75 75 75 75
矽烷改質共聚物Ａ 1
矽烷改質共聚物Ｂ 1
矽烷改質共聚物Ｃ 1
矽烷改質共聚物Ｄ 1
矽烷改質共聚物Ｅ 1
矽烷改質共聚物Ｆ 1
矽烷改質共聚物Ｇ 1
矽烷改質共聚物Ｈ 1
高分子多聚物 (UP-1080) 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5
交聯型硬化劑 (TAIC) 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5
無機填充劑 (SC2300-SVJ) 100 100 100 100 100 100 100 100
反應起始劑 (PERBUTYL P) 1 1 1 1 1 1 1 1
評價結果
銅箔接著力 (kN/m) 1.20 1.20 1.18 1.15 1.05 0.98 0.97 0.95
比介電率 3.5 3.6 3.5 3.6 3.5 3.6 3.6 3.6
介電正切 0.0045 0.0045 0.0046 0.0045 0.0045 0.0046 0.0046 0.0046
[表2]
調配量（質量份） 比較例 ２－１ 比較例 ２－２ 比較例 ２－３ 比較例 ２－４ 比較例 ２－５
聚苯醚 (SA900) 75 75 75 75 75
有機矽化合物Ｉ *1 1
有機矽化合物Ｊ *2 1
ＲＩＣＯＮ１００ 1
ＲＩＣＯＮ１８１ 1
高分子多聚物 (UP-1080) 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5
交聯型硬化劑 (TAIC) 12.5 12.5 12.5 12.5 12.5
無機填充劑 (SC2300-SVJ) 100 100 100 100 100
反應起始劑 (PERBUTYL P) 1 1 1 1 1
評價結果
銅箔接著力 (kN/m) 0.60 0.62 0.62 0.61 0.60
比介電率 3.5 3.5 3.5 3.5 3.5
介電正切 0.0045 0.0046 0.0045 0.0044 0.0045
*1 有機矽化合物I：乙烯基三甲氧基矽烷(信越化學工業(股)製KBM-1003) *2 有機矽化合物J：3-甲基丙烯醯基丙基三甲氧基矽烷(信越化學工業(股)製KBM-503)

Claims (3)

  1. 一種聚苯醚樹脂組成物，其含有聚苯醚樹脂及以下述式(1)表示之矽烷改質共聚物，
    Figure 03_image001
    (式中，R1 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，R2 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，e、f、g及h互相獨立表示大於0之數，m表示1~3之整數，但各重複單位之順序為任意)。
  2. 如請求項1之聚苯醚樹脂組成物，其中式(1)中，f/(e+f+g+h)為0.22以上。
  3. 一種以下述式(1)表示之矽烷改質共聚物，
    Figure 03_image003
    (式中，R1 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，R2 互相獨立表示碳數1~10之烷基或碳數6~10之芳基，e、f、g及h互相獨立表示大於0之數，f/(e+f+g+h)為0.22以上，m表示1~3之整數，但各重複單位之順序為任意)。
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