TW201428146A

TW201428146A - 單晶製造裝置

Info

Publication number: TW201428146A
Application number: TW102138505A
Authority: TW
Inventors: Kiyotaka Takano; Michiaki Oda; Shigemaru Maeda
Original assignee: Shinetsu Handotai Kk
Priority date: 2012-11-07
Filing date: 2013-10-24
Publication date: 2014-07-16
Also published as: WO2014073165A1; JP2014094842A

Abstract

本發明提供一種單晶製造裝置，其藉由CZ法，由在以鎢或鉬、或者鎢與鉬兩者為主要成分之坩堝內將原料加熱熔融而得的熔液，提拉藍寶石單晶，且該單晶製造裝置具備電阻加熱器與主腔室，該電阻加熱器圍繞前述坩堝並對該坩堝內的原料進行加熱，該主腔室配置有前述坩堝；並且，該單晶製造裝置具有筒狀遮熱體，該筒狀遮熱體自前述坩堝的上方向前述坩堝內的熔液延伸，且下端的外徑小於前述坩堝的內徑，前述下端的內徑大於前述提拉之藍寶石單晶的目標直徑。藉此，提供一種裝置，該裝置可在由CZ法所實施的藍寶石單晶提拉中，防止單晶於提拉過程中熔解。

Description

單晶製造裝置

本發明關於一種利用切克勞斯基法(Czochralski method，CZ法)來製造藍寶石單晶之裝置。

作為藍寶石單晶的製造方法，存在多種多樣的方法。凱氏長晶法(Kyropoulos method)是以下方法：向鎢或鉬坩堝中裝入高純度氧化鋁，利用配置於坩堝外側之電阻加熱器進行熔融，然後自熔液的上方使藍寶石單晶的晶種下降而接觸熔液之後，逐漸降低溫度，藉此由晶種於下方使單晶生長。

此方法由於是使所有原料單晶化，因此，是產率非常高的製法，但由於GaN基板中所使用的c軸結晶的製作較為困難，因而一般於製作a軸結晶之後，需要在與a軸垂直的c軸上進行挖通晶棒之操作，因此，當製造LED用c軸結晶基板時，其產率較低。

另一方面，於可製造c軸結晶之CZ法中，其加熱方式主要為高頻加熱。由於此方法中僅使金屬坩堝發熱，因此，使用氧化鋯或氧化鋁這類的氧化物系隔熱材料。此時，由於抗氧化性較高的高熔點金屬限定於非常昂貴的銥，因此，雖然c軸結晶的產率較高，但成本較高。

於可製造c軸結晶之CZ法中，當變更為鎢或鉬坩堝以降低其成本時(專利文獻1)，由於抗氧化性低於銥，因此，使用碳系隔熱材料。由於碳為良導體，因此，於高頻加熱方式中熱效率較差，必然會使用電阻加熱器。

[先前技術文獻] (專利文獻)

專利文獻1：日本特開2008-7354號公報

於此種單晶製造裝置中，由於若為高頻加熱，則僅直接加熱銥坩堝，因此於提拉中的單晶的溫度梯度變大，但當使用電阻加熱器時，爐內的溫度均熱化，於提拉中的單晶的溫度梯度亦變小。於此種狀態下進行單晶提拉，結果本發明人發現以下問題：自單晶的直筒部的提拉中途開始，生長而成的單晶的側面可能會發生再熔解而凹陷。

若產生此種再熔解，則藍寶石單晶的產率將會降低。

本發明是有鑒於上述問題點而完成，其目的在於提供一種裝置，該裝置可在由CZ法所實施的藍寶石單晶提拉中，防止單晶於提拉過程中熔解。

為了達成上述目的，本發明提供一種單晶製造裝置，其藉由CZ法，由在以鎢或鉬、或者鎢與鉬兩者為主要成分之坩堝內將原料加熱熔融而得的熔液，提拉藍寶石單晶，該單晶製造裝置的特徵在於：具備電阻加熱器與主腔室，該電阻加熱器圍繞前述坩堝並對該坩堝內的原料進行加熱，該主腔室配置有前述坩堝；並且，該單晶製造裝置具有筒狀遮熱體，該筒狀遮熱體自前述坩堝的上方向前述坩堝內的熔液延伸，且下端的外徑小於前述坩堝的內徑，前述下端的內徑大於前述提拉之藍寶石單晶的目標直徑。

藉由具有此種筒狀遮熱體，可遮擋來自電阻加熱器的輻射熱，以防止於提拉過程中單晶的側面溫度過高。藉此，可防止單晶熔解，而成為一種可產率良好地製造單晶之裝置。

此時，較佳為：前述筒狀遮熱體固定於環狀平板的內周端，該環狀平板配置於前述電阻加熱器的上方。

藉由此種環狀平板，電阻加熱器對於上方的輻射熱得以被屏蔽，熱效率變得良好，而成為一種裝置，該裝置可更有效地抑制輻射熱直接照射至被提拉的單晶的側面。

此時，較佳為：前述筒狀遮熱體的下端的外徑比前述坩堝的內徑小10mm以上，前述下端的內徑比前述提拉之藍寶石單晶的目標直徑大10mm以上。

若是此種筒狀遮熱體，則確實地不會與坩堝或單晶接觸，而成為一種可遮蔽熱量並且穩定地製造單晶之裝置。

此時，較佳為：前述筒狀遮熱體的下端的高度位置，為距前述熔液添加晶種時的熔液面位置5mm~25mm的範圍內的高度位置。

若筒狀遮熱體的下端的高度位置是在此種範圍內，則不僅來自電阻加熱器的輻射熱減少，且自坩堝或熔液面對單晶的輻射熱亦可減少，而成為一種可確實地防止單晶熔解之裝置。

此時，較佳為：前述筒狀遮熱體的材質是以高純度處理後的各向同性石墨或鎢、鉬、鉭中的至少一者為主要成分。

若是此種材質，則由於即便於高溫下亦不存在熔化之虞，又，不存在產生污染等問題之虞，因此成為一種可穩定地更高效地遮蔽熱量以使單晶生長之裝置。

如上所述，根據本發明，可防止提拉之單晶熔解，產率良好地製造單晶。

10、10'、10"‧‧‧單晶製造裝置

11‧‧‧主腔室

12‧‧‧閘閥

13‧‧‧副腔室

14‧‧‧坩堝

15‧‧‧熔液

16‧‧‧隔熱材料

17‧‧‧藍寶石單晶

18‧‧‧金屬製保持器

19‧‧‧坩堝支持軸

20‧‧‧提拉軸

21‧‧‧晶種固持架

22‧‧‧電阻加熱器

23、23'、23"‧‧‧筒狀遮熱體

24‧‧‧擴徑部

25‧‧‧氣體導入管

26、29‧‧‧氣體排出管

27‧‧‧真空泵

28、28'、28"‧‧‧環狀平板

第1圖是繪示本發明的單晶製造裝置的一例之示意圖。

第2圖是提拉之單晶的示意圖。

第3圖是繪示本發明的單晶製造裝置的其他例之示意圖。

以下，針對本發明，作為實施態樣的一例，一邊參照圖式一邊詳細地說明，但本發明並不限定於此。

於第1圖中，繪示本發明的單晶製造裝置之示意圖。

第1圖的本發明的單晶製造裝置10，是藉由CZ法，由在坩堝14內將氧化鋁原料加熱熔融而得的熔液15，提拉並製造藍寶石單晶17。坩堝14以鎢或鉬、或者鎢與鉬兩者為主要成分。該等比銥廉價，有利於降低成本。

單晶製造裝置10，具備：電阻加熱器22，其圍繞坩堝14，並對坩堝14內的原料進行加熱；及，主腔室11，其配置有坩堝14。進一步，亦可具備副腔室(提拉腔室，pull chamber)13，該副腔室13是以可利用閘閥12隔開的方式連接於主腔室11上。藉由具有此種副腔室13，可在不拔掉加熱器的電源的前提下，進行原料的添加。

如第1圖所示，此單晶製造裝置10具有氣體導入管25與氣體排出管26，例如在單晶生長時等的操作時，可經由氣體導入管25，自副腔室13的上方向爐內導入惰性氣體等，並利用真空泵27等，由主腔室11的底部的氣體排出管26將此導入之氣體排出至爐外。另一方面，當添加原料等時，將閘閥12關閉並在副腔室13內進行操作，之後，使用氣體排出管29與氣體導入管25，使副腔室13內進行氣體交換，使副腔室13與主腔室11為相同條件後再打開閘閥12，藉此，可連續進行單晶培育步驟。

又，單晶製造裝置10，具備：石墨系毛氈材料等隔熱材料16，其圍繞坩堝14或電阻加熱器22；提拉軸20，其用於提拉藍寶石單晶17；晶種固持架21，其保持晶種；鉬等金屬製保持器18，其支撐坩堝14；及，例如鉬製的坩堝支持軸19，其隔著鉬等金屬製保持器18來支持坩堝14。又，於隔熱材料16的上部，具有擴徑部24，該擴徑部24例如可拆卸或可移動，以於原料加料時擴大開口部的直徑。

而且，本發明的單晶製造裝置10具有筒狀遮熱體23，其自坩堝14的上方向坩堝14內的熔液15延伸，此筒狀遮熱體23的下端的外徑小於坩堝14的內徑，下端的內徑大於提拉之藍寶石單晶17的目標直徑。

於第2圖中繪示提拉之單晶之示意圖。若以電阻加熱器22進行加熱，由於發熱分佈於較大範圍內為高溫，因此坩堝14的上方的溫度亦變高，因此，提拉之藍寶石單晶17的側面會因該熱量而熔解，而如第2(a)圖所示般凹陷。

為防止此種單晶的側面的再熔解，於本發明中，設置如上所述的筒狀遮熱體23。藉此，可於藍寶石單晶17的側面，有效減少來自電阻加熱器22之輻射傳熱量，而防止再熔解。因此，可穩定地提拉如第2(b)圖所示之良好的形狀的藍寶石單晶17。若筒狀遮熱體23的下端的外徑不小於坩堝14的內徑，則幾乎無法遮擋來自電阻加熱器22之熱；若下端的內徑不大於提拉之藍寶石單晶17的目標直徑，則筒狀遮熱體23會接觸到藍寶石單晶17而無法提拉。

較佳為：筒狀遮熱體23的下端的外徑比坩堝14的內徑小10mm以上，下端的內徑比提拉之藍寶石單晶17的目標直徑大10mm以上。

除坩堝14的內表面的加工精度以外，藉由重複進行熱循環，坩堝14可能會收縮，因此如上所述，相對於坩堝14的規定內徑，使筒狀遮熱體23的下端的外徑小10mm以上，藉此可確實地不與坩堝14接觸。再者，根據坩堝14，內表面的直部亦可能會變成錐形。將此時的規定內徑設為直部的最小內徑較為妥當。

又，藍寶石單晶17的直徑控制，通常是基於結晶重量來進行，但於如藍寶石般透明結晶的情況下，其生長界面於熔液側易變成凸形狀。若此形狀發生變化，由於外觀結晶直徑亦發生變化，因此相較於光學式，直徑控制精度較差。因此，若筒狀遮熱體23的下端的內徑相對於目標結晶直徑大10mm以上，則確實地不會與提拉之藍寶石單晶17接觸。

較佳為：筒狀遮熱體23的下端的高度位置，為距熔液15添加晶種時的熔液面位置(提拉前的初始熔液面位置)5mm~25mm的範圍內的高度位置。

若為距熔液15添加晶種時的熔液面位置5mm以上的高度位置，則當由於地震等而導致熔液15起伏時，不存在熔液15與筒狀遮熱體23接觸之虞，而可穩定地提拉藍寶石單晶17。又，若為距熔液15添加晶種時的熔液面位置25mm以下的高度位置，則自坩堝14的側壁或熔液面對藍寶石單晶17之輻射傳熱量亦可有效減少，且可確實地防止藍寶石單晶17的側面再熔解。

較佳為：筒狀遮熱體23的材質是以高純度處理後的各向同性石墨或鎢、鉬、鉭中的至少一者為主要成分。

由於氧化鋁的熔點非常高，為2050℃，因此位於該熔液15的正上方之筒狀遮熱體23，需要擁有2050℃以上的熔點的材料，因此，較佳為各向同性石墨或鎢、鉬、鉭等高熔點金屬。

又，較佳為：當使用各向同性石墨來作為筒狀遮熱體23的材質時，於形狀加工後進行高純度處理，尤其較佳為降低Fe或Si的含量。由於Fe或Si於常溫下會氧化，因此於使氧化鋁變成熔液之溫度下可能會熱分解，而向爐內釋放氧氣。由於石墨材料會與此氧氣反應而生成CO氣體，因此可能會引起氧化鋁熔液熱分解而產生泡沫，因此，藉由高純度處理可確實地防止此現象。

較佳為：筒狀遮熱體23固定於環狀平板28的內周端，該環狀平板配置於電阻加熱器22的上方。環狀平板28的材質較佳為各向同性石墨或c/c複合材料。

藉由此種環狀平板28，自電阻加熱器22向坩堝14的上方之輻射傳熱量得以減少，爐內的熱效率變高，並且由於上部低溫化，因此可確實地防止藍寶石單晶17熔解。

又，作為本發明的裝置，除如第1圖所示之具有副腔室13之裝置以外，亦可為如第3圖所示之不具有副腔室之單晶製造裝置10’、10”。

又，除如第1圖所示之圓筒形狀的筒狀遮熱體23以外，亦可以如第3(a)圖所示之圓錐形狀的筒狀遮熱體23’的形式，固定於環狀平板28’的內周端。或者，如第3(b)圖所示，亦可將環狀平板28”配置為與上部的隔熱材料接觸，並於環狀平板28”的內周端固定筒狀遮熱體23”。或者，亦可將筒狀遮熱體23、23’直接固定於隔熱材料等的上部構件上，而不設置環狀平板。

若是如上所述的本發明，則該單晶製造裝置可防止再熔解，並且產率良好地製造藍寶石單晶。又，由於熱效率變高，因此可低成本化，此外，由於單晶的生長速度亦提升，因此亦可提高生產性。

[實施例]

以下，示出實施例和比較例，來更具體地說明本發明，但本發明並不限定於該等實施例。

(實施例、比較例)

藉由第1圖所示之本發明的單晶製造裝置，來製造藍寶石單晶。於此單晶製造裝置的主腔室內，配置將各向同性石墨以及碳纖維成型而成的成型隔熱材料，並設置以各向同性石墨製作而成的筒狀遮熱體與環狀平板。此時使用外徑比坩堝內徑小30mm，且內徑比藍寶石單晶的目標直徑大20mm之筒狀遮熱體。然後，在此主腔室內，設置裝有15kg的高純度氧化鋁之鉬坩堝，利用電阻加熱器進行加熱以將氧化鋁熔融。由此熔液中，以生長速度1.0mm/h，提拉直徑104mm、長度150mm之藍寶石單晶。(實施例)

又，於裝置上不設置筒狀遮熱體與環狀平板，除此以外，與上述實施例同樣地製造藍寶石單晶。(比較例)

於有筒狀遮熱體與無筒狀遮熱體之情況下，分別實施3批如該等之單晶製造；當有筒狀遮熱體時，每批分別改變筒狀遮熱體的下端距離添加晶種時的熔液面的間隔來進行。提拉之單晶的再熔解的有無、程度示於表1。

如表1所示，於無筒狀遮熱體之比較例中，提拉之單晶的側面再熔解，顯著凹陷，對產率有影響。另一方面，於實施例中，若間隔為25mm以下，則不會產生再溶解，又，當間隔為30mm時，略微再溶解而凹陷，但程度較小，且對良率幾乎無影響。

再者，本發明並非限定於上述實施形態。上述實施形態為例示，凡是具有與本發明的申請專利範圍中所述的技術思想實質相同的結構並發揮相同作用效果的技術方案，均包含在本發明的技術範圍內。

10‧‧‧單晶製造裝置