JPH01501468A - 所定形状にした単結晶を成長する装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 所定形状にした単結晶を成長する装置 発明の分野 本発明は融液（ｍｅｌｔ）から結晶を成長させる分野に関し高融点の透明金属化 合物の単結晶を成長する装置、特に形状を規定した単結晶を成長する装置に関す る。

従来技術 所定形状にした単結晶の品質に対して非常に厳しい要求が課されている。主要な 品質特性は寸法精度、電気耐圧強度インテグラル光伝達、単結晶ブロックの方向 の結晶学的無秩序及び機械的強度である。そのため白サファイヤの管状単結晶に とり大きさの許容度が直径で±０．２−１電気的謝圧強度＝５Ｏｋｖ／ｃｚ及び インテグラル光伝達９２％超を必要とすることが条件とされる。

単結晶の品質に影響を与える主な要因は単結晶の熱スクリーンの作用をする熱シ ールドの形状と相対位置に依存する溶解物／単結晶系での温度の特性である。

従来技術では軸の往復運動を行なうルツボ（ｃｒｕｓｉｂｌｅ）を設けたスリー ブの形でヒーターを有する耐熱ユニットを具備する密閉チャンバと、溶解物をル ツボから単結晶結晶化域へ供給する毛細管を有する円筒形状の形状付与具−結晶 化域は、成長する単結晶の断面形状を与え、ヒーターの最上端下に配置される該 形状付与具の上端上方に配置されているーと、成長する単結晶が通過するための 同軸開口を有する平面的に水平に伸びた熱シールドを有する、高融点透明金属化 合物を所定形状にした単結晶を成長する装置が知られている。（Ｐ、　Ｉ。

Ａｎｔｏｎｏｖら、５ｔｅｐａｎｏｖ法により所定形状にした単結晶の製造１９ ８１年Ｎａｎｋａレニングラード１３７−１４２ページ）。

熱シールドは成長及び冷却中、単結晶の所望の温度勾配を与えるように設計され る。更に、熱シールドは単結晶の結晶化領域で温度分布を均一にするよう設計さ れる。

平らな熱シールドは各々０．５ないし１＝厚さのリング形状の高融点材料から作 られ、１積層で１０ないし２０片で積層される。近接シールド間の間隔はその厚 さの少くとも５倍である。該シールドの約１ｚはヒーターの内側に配置され、残 りはヒーター上に装備される。複数のシールドとヒーター及び単結晶間の間隔は それぞれ熱シールド厚さの２倍を超えない。２０ないし３０℃／Ｃ１１１の温度 勾配はそのようなシールドを用いる所定の形状にした単結晶を成長する装置で得 られる。

単結晶の成長部分の縦温度勾配は引抜き方法の安定性を低下させる、すなわち結 晶化域の温度の小さなばつきつても溶解物カラムの高さは所定の値からずれ成長 単結晶の断面の大きさに変化を招き、通常の品質の結晶の歩留を低下させる。

単結晶の結晶化域と熱シールドを用いる形状付与具の上端では新しい単結晶の成 長サイクル前に熱シールドの積層の組立と装備上の不正確により一定の温度を得 ることが実際上不可能であることが注目される。更に、ヒーター面に近接して配 置されている平らな熱シールドの末端がオーバーヒートされる。この結果熱シー ルドの歪みや金属間例えばその装置の成分であるモリブデンとヒーター面から蒸 発する炭素及び単結晶成長法の雰囲気として用いた不活性ガス中に存在する不純 物間での望ましくない物理−化学的反応を招く。該反応から得られるガス生成物 は溶解物へそして単結晶へと入り単結晶の任意特性を劣化する。

発明の開示 本発明は所定形状にした高融点透明金属化合物の単結晶を成長させ熱シールドを 有する装置を提供する課題に基づく。

その装置によって成長する単結晶の寸法精度が向上し形状付与具の上端で温度が より均一になっているため通常の品質の単結晶歩留が高くなる。

この課題はルツボを組込んだスリーブの形でヒーターを有する耐熱ユニットを収 容する密閉チャンバー該ルツボは該スリーブ内で軸の往復運動するように設けら れているーと、溶解物を該ルツボから単結晶の結晶化域へ供給する毛細管を有す る円筒形状の形状付与具−結晶化域は成長する単結晶の断面を与え該ヒータの最 上端（４）下方に配置される該形状付与具（６）の上端上方に配置されている− と、成長する単結晶が通過する同軸開口を有する水平に伸びた平面熱シールドと を有する高融点透明金属化合物の所定形状にした単結晶を成長する装置において ：該平面熱シールドの開口内に伸びる中空円筒の形で該シールドと同軸で補助熱 シールドを有することを特徴とする所定形状にした単結晶を成長する装置によっ て解決される。

中空シリンダーの高さは該形状付与具の上端から該ヒーターの最上端の距離の１ ないし１．６倍でありその厚さと外径は該形状付与具（６）の上端の直径のそれ ぞれ０．１ないし０．１５倍及び１．５ないし２．０倍であることが好ましい。

熱伝導材料の中空円筒の形に作られた補助的な熱シールドにより形状付与具の上 端で最大温度差が３℃を超えない温度分布を可能にする。ヒーター内で１２０な いし１６０℃／口の温度勾配が成長する単結晶の縦方向で得られ、単結晶成長の 種々の部分で結晶化前面から異なった距離で３℃を超す、そのためより安定した 結晶成長が行なわれる。

本発明に係る所定形状をした単結晶を成長する装置を用いて、断面寸法が±０． ０５ｍｍと安定した所定形状をした（造形）単結晶が得られ通常の品質の造形単 結晶の歩留は３５−４０％向上した。

図面の簡単な説明 本発明を、本発明に係る高融点透明金属化合物の所望形状にした単結晶を成長す るための装置の概略縦断面図を示す添付図面に示された特定の実施例を参照にし て詳細に説明する。

本発明の詳細な説明 高融点透明金属化合物の所望形状にした単結晶を成長する装置を管状単結晶を成 長する応用に供するように説明する。

その装置はグラファイトとグラファイトを含浸した織物からなる耐熱性ユニット ２が装備された密閉チャンバ１を有する。

該ユニット２に設けられた抵抗ヒーター３は電力供給源（図示なし）に接続され た底壁を有するスリーブの形態でグラファイトから作られる。

該ヒーター３の壁厚さはその垂直方向に一定でない。ヒーター壁は上限４から測 定してその高さの約１７３迄均−な厚さであり、ヒーター３の残りの壁に沿って 壁の厚さは増大し、底壁に近い領域の壁の厚さは上限４に近い厚さの約１．３倍 である。

ルツボ５と白サファイヤ単結晶７を管状に形成するよう設計する形状付与具６が ヒーター３内に該加熱炉と同軸に装備されている。

ルツボ５はモリブデンからなり、円錐形状で内面が磨かれている。ルツボ５の高 さはヒーター３の高さの約１７３倍である。ルツボ５はヒーター３内で軸の往復 運動用に装備される。

ルツボはヒーター３の底壁内の孔９を介して伸びるロッド８に取付けられる。

ルツボ５は単結晶７が成長する最も高い位置にある図面で示されている。この位 置では形状付与具６はヒーター３の中央部にあり、その低端１０はこの例では酸 化アルミニウムである高融点透明金属化合物の融液に浸漬されている。ルツボ５ の最も低い位置ではルツボ５はヒーター３の底壁に直接接している。単結晶７を 成長させるための高融点金属化合物の出発材料の挿入と溶解がこの位置で実施さ れる。

形状付与具６はヒーター３の中央部に配置したフランジ１２に設けられる。フラ ンジ１２の使用寿命を伸ばすためにフランジの径はルツボ５の直径を超えるべき でない。形状付与具６の上端１３はヒーター３の高さの約１７３倍だけヒーター ３の上限４下方である。単結晶の結晶化域１４は形状付与具６の上端１３上方に 配置される。フランジ１２は端部がリング１６とかみ合う引出しバー１５に設け られ、またリング１６は耐熱性ユニット２の上部の開口１７を部分的に被覆する 。

形状付与具６は例えばモリブデンの高融点金属化合物の融液でぬれ性のある材料 からなる。該形状付与具は毛細管システムを通してルツボ５から結晶化域１４内 へ融液１１を供給して予め決められた単結晶形状を形成するように設計されてい る。単結晶７の最大径は該形状付与具の上端１３の最大径より０．０１−０．０ ２ｍｍ小さく、単結晶７の最小径は形状付与具６の上端１３の最小径より０．０ ５−０．１−大きい。

開口１９は密閉したチャンバ１の上部に設けられロッド２０はこの開口を通る。

単結晶種２２を有する種結晶保持具２１はロッド２０の端部に取付られる。単結 晶７の成長の温度条件を最適にするためにこの例の装置は３つの平らな熱シール ド２３を具備する。平らな熱シールド２３はフランジ１２上に水平に伸び結晶化 域での熱損失を減らすよう設計されている。熱シールド２３はモリブデンからな り平面リングの形状で１−厚である。リング間の間隔は６−である。

更に、単結晶の周囲に沿って均一な温度分布をそのどの部分でも可能に設計され ている熱シールド２４が設けられている。この熱シールドはモリブデンから作ら れた中空円筒の形状であり、その１端は成長している単結晶７と同軸でフランジ １２に取付られている。熱シールド２４は、成長単結晶７が通過するよう設計さ れている平らな熱シールド２３の開口２５に伸びる。図に示された装置の例では 熱シールド２３はビン（図示せず）によって熱シールド２４の外面に取付けられ ている。

熱シールド２４の高さＨは形状付与具６の上端１３からヒーター３の上端４迄の 距離りの１ないし１．６倍である。シールド２４の高さＨが小になるに伴ない単 結晶７の温度勾配が増大しそのためその組織の実質的劣化を招き、その表面にモ リブデン、炭素、アルミニウム及び酸素化合物の抽出につながり、標準の単結晶 の劣留を低下する。もしも熱シールド２４の高さＨが１．６Ｌより大であるなら ば単結晶７の組織は実質的に改良できない。熱シールド２４の外径りは、もし単 結晶７が三角形、六角形又は台形の断面形状を有するように成長するなら形状付 与具６の直径の１．５ないし２．０倍の範囲にする必要がある。最も簡単な応用 では熱シールド２４はリング、三角形、六角形の形状でも又は成長単結晶７の断 面形状に一致した形状でよい、もし単結晶７が管状に成長するならその直径ｄは 形状付与具６の上端１３の直径に等しい。

熱シールド２４の厚さは単結晶７の外径りの０．１ないし０．１５倍である。

もしもシールド２４の直径りが１．５ｄより小であり、その厚さｒが０．１ｄよ り小か０．１５ｄより大であるならば単結晶７の外で温度の均一性が実現されな い。

結晶化域１４での溶解物２６の状態の観察のため及び単結晶が成長する条件の判 定のため窓２７がシールされたチャンバ内の形状付与具６の上端高さに設けられ 、開口２８．２９及び３０は耐熱ユニット２とヒーター３と熱シールド２４にそ れぞれ窓と同軸で単結晶７の一方の側に設けられる。

本発明に係る高融点透明金属化合物の所定形状にした単結晶成長装置は以下のよ うに作動する。ロッド８を動かすことによってルツボ５をヒーター３の最上位置 に運び、適当な形の酸化アルミニウムの出発材料を、耐熱ユニットの開口１７を 通して装入する。次にロッド８によってルツボ５を最低の位置（図示せず）に動 かし形状付与具６と熱シールド２３．２４を組込んだフランジ１２をヒーター３ 内に設ける。

チャンバを密閉して、排気を６．７Ｘ１０−’Ｐａ焙焼を実施する。次に電圧を ヒーター３に印加し次にヒーターから出た熱の作用で、出発材料を収容するルツ ボ５と形状付与具６を１３００ないし１５００℃に加熱し２０ないし４０分間そ の温度に保持しその装置の脱ガスをする。加熱温度を例えばパイロメータでモニ タする。次にチャンバ１を不活性ガス好ましくはアルゴンで９．８Ｘ１０’ない し１０．７９ｘ　１０　’　Ｐａの圧力にする。

出発材料をルツボ５内で溶かし、次に溶解物１１を収容するルツボ５をまずそれ が形状付与具６の下端に接触しそしてルツボ５の溶解物１１の表面から形状付与 具６の上端１３迄の距離が約２０口である作動位置に達するまで最上位置に動か す。溶解物１１をスペース１８を介してルツボ５から結晶化域１４内に供給する 。

次に種結晶２２が形状付与具６の端部１３に接するまでロッド２０を下げ、種結 晶２２を溶かす。高さ０．２ないし０．３０の溶解物カラム（柱）２６を種結晶 ２２と形状付与具６間に形成する。次に単結晶７を所定の断面を有するように成 長する。その成長は初め０．５ないし１ｍｓ／分の速度で種結晶２２を動かしな からロッド２０を移動させて行なわれる。

１３で閉鎖リングにする。次に単結晶７を、工ないし５ｍ＋ｃ／分の速度でロッ ドを上げることにより結晶化領域」４から引き上げる。

種結晶２２の溶融、単結晶７の初めの成長及びその引上げの間詰晶化領域の状態 の目視観察を行なう。もしも溶解物カラム２６形状が所定形状からずれているな らば電力を変えてヒーター３内の加熱温度を変化させる。

単結晶７を引上げる際（それは大きな直径の単結晶を成長させる場合又は単結晶 を一度に塊に成長する場合によく見ることができる）熱シールド２４はそれを作 るモリブデンの高い熱伝導により単結晶のどの部分でも均一な熱分布を示す。

更に単結晶７とシールド２４間が十分においているため結晶化域１４の温度勾配 は１２０〜ｂ 正確な断面の大きさの単結晶を得ることができる（±０．０５ｍｏ＋長さで）。

単結晶を所定の長さ成長させて例えばルツボ５を低下させることにより溶解物柱 ２６をはずす。次にヒーター３の出力を低下させることによって単結晶７を２０ ないし３０℃／分の速度で１５５０ないし１６００℃に下げる。

１５５０と１６００℃間の温度になった時ヒーター３を弱め更に単結晶７を大気 温度（２０℃）に自然空冷する。

産業上の利用可能性 所定形状にした単結晶を成長する装置は白サファイヤ、ルビー、酸化スカンジウ ム、約２０００℃でのアルミニウムイツトリウムガーネット溶解物のような種々 の高融点透明金属化合物の単結晶を製造するのに用いられ、実質的に機械加工を 要せず、器械工学、化学、冶金学において且つ化学装置の要素照明及び光学装置 、油井装置、高純度合金の合成及び分解用容器の要素として及び宝石類用のブラ ンクとして他の産業にも広く用いられる。

国際調査報告

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．ルツポ（５）を組込んだスリーブの形でヒータ−（３）を有する耐熱ユニッ ト（２）を収容する密閉チャンバ（１）−該ルツポ（５）は該スリーブ内で軸の 往復運動するように設けられている一と、溶解物（１１）を該ルツポ（５）から 単結晶の結晶化域（１４）へ供給する毛細管を有する円筒形状の形状付与具（６ ）−結晶化域は成長する単結晶（７）の断面を与え該ヒータ−（３）の最上端（ ４）下方に配置される該形状付与具（６）の上端（１３）上方に配置されている 一と、成長する単結晶（７）が通過する同軸開口（２５）を有する水平に伸びた 平面熱シールド（２３）とを有する高融点透明金属化合物の所定形状にした単結 晶を成長する装置において；該平面熱シールド（２３）の開口（２５）内に伸び る中空円筒の形で該シールド（２３）と同軸で補助熱シールド（２４）を有する ことを特徴とする所定形状にした単結晶を成長する装置。 ２．中空シリンダーの高さは該形状付与具（６）の上端（１３）から該ヒーター の最上端（４）の距離の１ないし１．６倍でありその厚さと外径は該形状付与具 （６）の上端（１３）の直径のそれぞれ０．１ないし０．１５倍及び１．５ない し２．０倍であることを特徴とする請求項１記載の所定形状にした単結晶を成長 する装置。