CN112830492B - 一种制备碳化硅粉料的装置及方法 - Google Patents

Abstract

本申请公开了一种制备碳化硅粉料的装置及方法，该装置包括：炉体，炉体内部设置隔板，隔板关闭时，将炉体内部分隔为两部分；隔板打开时，炉体内部连通；电极，电极的表面至少部分覆盖碳源原料；坩埚，坩埚置于炉体内部；坩埚与电极发生相对位移，以使得电极能够进入或远离坩埚内。本申请通过在炉体内设置隔板，在硅源原料熔化过程中，通过隔板将炉体内硅源原料和碳化原料隔开，避免加热时硅液挥发而在碳化原料处结晶，以影响粉料的生长，提高了粉料生长的质量。该方法通过控制隔板的打开或关闭，可避免硅源原料熔化过程中，硅液挥发而在碳化原料处结晶，使得到的粉料的氮杂质含量和其它杂质含量低，可用于高纯碳化硅晶体的制备。

Description

一种制备碳化硅粉料的装置及方法

技术领域

本申请涉及一种制备碳化硅粉料的装置及方法，属于半导体材料制备的技术领域。

背景技术

作为可大规模工业化生产的第三代半导体材料，市场对碳化硅单晶的要求日益增高。为缩短碳化硅单晶的生长时间、降低缺陷率，人们对于生长碳化硅晶棒用的碳化硅粉料的要求也随之升高。除了碳化硅粉料的杂质含量，对其晶粒结构、粒度、堆积密度及产率等也均有要求。

传统工艺一般采用高温自蔓延反应或CVD法，其所得的碳化硅粉料的粒度小、堆积密度低，在PVT法生长碳化硅单晶的过程中生长效率低且易造成缺陷。目前可采用液相法合成碳化硅粉体，通过加热的方式将硅在坩埚中融化，形成硅液，再将头部贴有籽晶的石墨轴伸入到溶液中进行生长。现有的装置及方法中，熔融状态下的硅出现挥发现象，硅蒸汽在石墨轴处结晶，影响粉体生长的质量。

发明内容

为了解决上述问题，本申请提供了一种碳化硅粉料及其制备方法。该方法利用含稀土元素物质，首先制得稀土元素的硅化物，再将稀土元素的硅化物与高纯硅碳粉进行合成，使得稀土元素均匀掺杂碳化硅粉料；利用该碳化硅粉料生长晶体，生长过程中碳化硅粉料中的稀土元素会随着粉料的升华被逐步释放，能有效抑制多型的产生。

根据本申请的一个方面，提供了一种制备碳化硅粉料的装置，所述装置包括：

炉体，所述炉体内部设置隔板，所述隔板关闭时，将炉体内部分隔为两部分；所述隔板打开时，所述炉体内部连通；

电极，所述电极的表面至少部分覆盖碳源原料，碳源原料位于炉体内部；

坩埚，所述坩埚置于炉体内部，所述坩埚内用于放置硅源原料；所述隔板关闭时，坩埚和电极分别位于所述隔板的两侧；所述坩埚与电极发生相对位移，以使得电极能够进入或远离坩埚内。

进一步的，所述隔板沿炉体的径向延伸，所述隔板的侧壁与炉体的内侧壁相配合；

优选的，所述隔板为水冷隔板，所述水冷隔板具有水冷管道；

优选的，所述装置还包括控制隔板打开或关闭的控制机构；

优选的，所述控制机构包括转轴，所述转轴一端与隔板连接，另一端穿过炉体侧壁延伸到炉体外。

进一步的，所述炉体外侧设置有加热装置，所述加热装置包括第一加热装置和第二加热装置，第一加热装置对炉体内上部进行加热，第二加热装置对炉体内下部进行加热；

优选的，所述加热装置选自电磁感应线圈或电阻丝；

优选的，所述加热装置为电阻丝。

进一步的，所述坩埚连接升降装置，所述升降装置用于控制坩埚上下移动；

优选的，所述升降装置包括支柱及由丝杠传动机构驱动的升降台，支柱的一端固定在坩埚的底部，另一端依次穿过炉体与升降台连接。

进一步的，所述电极包括固定件和碳源，碳源固定在固定件的底端，固定件与外部电源连接；优选的，所述固定件选自金属电极或石墨电极；优选的，所述炉体顶部设置有炉盖，所述电极穿过炉盖上的通孔伸入到炉体内部。

根据本申请的另一个方面，提供了一种利用上述任一项所述的装置制备碳化硅粉料的方法，该方法包括下述步骤：

(1)将硅源原料置于坩埚中，将表面至少部分覆盖碳源原料的电极设置于坩埚的上方；

(2)控制隔板关闭，对坩埚进行加热，使得硅源原料液化，得到硅液；

(3)控制隔板打开，坩埚和电极发生相对位移，碳源原料浸入到硅液中，使得碳源原料表面反应生成碳化硅粉料。

进一步的，步骤(2)中，分别控制第一加热装置和第二加热装置加热；

优选的，步骤(2)中，在真空条件下，控制第二加热装置对坩埚进行加热，使得硅源原料液化，控制第一加热装置加热，以进行除杂。

进一步的，步骤(3)中，碳源原料浸入到硅液中，控制碳源原料底端距离坩埚底端的距离不小于20mm；

优选的，碳源原料浸入到硅液中，控制碳源原料底端距离坩埚底端的距离不小于30mm。

进一步的，步骤(3)中，碳源原料浸入到硅液中后，对石墨电极通电，使碳源原料表面的温度升高并与硅液反应；优选的，对电极通电的电流为50～200A。

进一步的，步骤(1)中，所述碳源原料选自石墨棒、石墨柱和石墨管中的至少一种；所述硅源原料选自硅块和硅粉中的至少一种；

优选的，所述碳源原料固定在电极的下端；

优选的，所述碳源原料固定在电极的轴向外周侧。

本申请的有益效果包括但不限于：

(1)本申请提供的制备碳化硅粉料的装置，通过在炉体内设置隔板，在硅源原料熔化过程中，通过隔板将炉体内硅源原料和碳化原料隔开，避免加热时硅液挥发而在碳化原料处结晶，以影响碳化硅粉料的生长，提高了碳化硅粉料生长的质量。

(2)本申请提供的制备碳化硅粉料的装置，通过加热装置包括第一加热装置和第二加热装置，第一加热装置设置于炉体上部外侧，第二加热装置设置于炉体下部外侧；第一加热装置和第二加热装置分别控制，以实现炉体上部和炉体下部不同的加热温度，可使得硅源原料和碳化原料有温度差，从而有利于硅液原料的浸入到碳源原料内部与硅源原料反应。

(3)本申请提供的制备碳化硅粉料的装置，通过设置电极，电极至少部分贯穿炉体内部，炉体内部的电极部分用于固定碳源原料，对电极进行通电加热，使得固定在电极上的碳源原料快速升温并与硅液反应，提高了碳化硅粉料的生产效率和质量。

(4)本申请提供的制备碳化硅粉料的方法，通过控制隔板的打开或关闭，可实现炉体内部的隔开或连通，可避免硅源原料熔化过程中，硅液挥发而在碳化原料处结晶，以影响碳化硅粉料的质量，该制备方法得到的碳化硅粉料的氮杂质含量和其它杂质含量低，可用于高纯碳化硅晶体的制备。

附图说明

此处所说明的附图用来提供对本申请的进一步理解，构成本申请的一部分，本申请的示意性实施例及其说明用于解释本申请，并不构成对本申请的不当限定。在附图中：

图1为本申请涉及的制备碳化硅粉装置的结构示意图；

其中，1、炉体；2、坩埚；3、电极；4、隔板；5、第一加热装置；6、第二加热装置；7、炉盖；8、升降装置。

具体实施方式

下面结合实施例详述本申请，但本申请并不局限于这些实施例。

在下面的描述中阐述了很多具体细节以便于充分理解本申请，但是，本申请还可以采用其他不同于在此描述的其他方式来实施，因此，本申请的保护范围并不受下面公开的具体实施例的限制。

另外，在本申请的描述中，需要理解的是，术语“上”、“下”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”、等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请的限制。

本说明书中的各个实施例均采用递进的方式描述，各个实施例之间相同相似的部分互相参见即可，每个实施例重点说明的都是与其他实施例的不同之处。

此外，术语“第一”、“第二”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此，限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个该特征。在本申请的描述中，“多个”的含义是两个或两个以上，除非另有明确具体的限定。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”、等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；可以是机械连接，也可以是电连接，还可以是通信；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根据具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。

在本申请中，除非另有明确的规定和限定，第一特征在第二特征“上”或“下”可以是第一和第二特征直接接触，或第一和第二特征通过中间媒介间接接触。在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本申请的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。

实施例1

本实施例1提供了一种制备碳化硅粉料的装置，该装置包括：炉体1、坩埚2和电极3；炉体1内设置隔板4，隔板4关闭时，将炉体1内部分隔为两部分；隔板4打开时，炉体1内部连通；电极3的表面至少部分覆盖碳源原料，碳源原料位于炉体1内部；坩埚2置于炉体1内部，隔板4关闭时，坩埚2和电极3分别位于隔板4的两侧；坩埚2与电极3发生相对位移，以使得电极3能够进入或远离坩埚2内部。通过在炉体1内设置隔板4，可将坩埚2和电极3分隔开，坩埚2内放置硅原料，避免加热时坩埚2内硅液挥发而在碳源原料处结晶；打开隔板4，使得至少部分覆盖碳源原料的电极3进入到硅液中，用于生长碳化硅粉料。

具体的，隔板4的具体位置不做限定，隔板4可将炉体1内部分隔为上下两部分，或隔板4将炉体1内部分隔为左右两部分，只要保证隔板4将炉体1内部分隔或连通即可。坩埚2相对于电极3移动的方式不做具体限定，可设置为坩埚2固定，电极3移动；或电极3固定，坩埚2移动；或电极3和坩埚2移动均移动，只要坩埚2相对于电极3移动，电极3能够进入或远离坩埚2内部即可。

作为本申请的一种实施方式，隔板4沿炉体1的径向延伸，隔板4的侧壁与炉体1的内侧壁相配合。隔板4沿炉体1的径向延伸，隔板4将炉体1分成上下两部分；坩埚2靠近于炉体1下部，电极3靠近于炉体1上部，坩埚2相对于电极3移动时，电极3的碳源原料可通过坩埚2顶部的开口进入到坩埚2内部；该结构设计合理，方便操作。

作为本申请的一种实施方式，隔板4为水冷隔板，水冷隔板具有水冷管道。水冷隔板4不仅可以隔绝炉体1上下部分的气氛运输，隔板4还一定程度上隔绝了炉体1上下热量的传输，且隔板4具有水冷管道可防止隔板4过热。

具体的，隔板4的开关或关闭的可采用手动、电动或气动控制方式。优选的，隔板4的开关或关闭采用电动控制。作为本申请的一种优选实施方式装置还包括控制隔板4打开或关闭的控制机构，控制机构包括阀体，隔板4插入阀体内部，且在阀体内能做往返运动，以使得隔板4分隔或连通炉体1内。

作为本申请的一种实施方式，炉体1外侧设置有加热装置，加热装置包括第一加热装置5和第二加热装置6，第一加热装置5设置于炉体1上部外侧，第二加热装置6设置于炉体1下部外侧。第一加热装置5和第二加热装置6分别控制，以实现炉体1上部和炉体1下部不同的加热温度，可使得硅源原料和碳化原料有温度差，从而有利于硅液原料的浸入硅源原料内部与硅源原料反应。

作为本申请的一种实施方式，加热装置选自电磁感应线圈或电阻丝。优选的，加热装置为电阻丝，采用电阻丝加热，可降低生产成本。

作为本申请的一种实施方式，坩埚2连接升降装置8，升降装置8用于控制坩埚2上下移动。升降装置8带动坩埚2上下移动，以实现碳源原料能够进入或远离坩埚2内部。

作为本申请的一种实施方式，升降装置8包括支柱及由丝杠传动机构驱动的升降台，支柱的一端固定在坩埚2的底部，另一端依次穿过炉体1与升降台连接。具体的，丝杠传动机构包括滚珠丝杆、丝杆螺母、支架和电机，滚珠丝杆与丝杆螺母螺纹配合，丝杆螺母与升降台固定连接，滚珠丝杆转动支撑在支架上，电机通过联轴器带动滚珠丝杆转动。丝杠传动机构的具体结构并不仅限于上述方式，只要能实现丝杠传动机带动升降台和坩埚2的上下移动即可。优选的，电极3也可连接升降装置。在碳化硅粉料生长结束后，将电极上升，将碳源石墨棒取下，收集碳源表面的晶粒。

具体的，电极3的结构组成不做具体限定，例如，作为碳源的石墨棒可直接作为电极，或将石墨棒固定在石墨轴表面，石墨轴和石墨棒的组合作为电极，或将碳源固定在石墨电极表面，碳源和石墨电极的组合作为电极。

作为本申请的一种实施方式，电极3包括碳源，碳源与外部电源连接。优选的，碳源选自石墨棒、石墨柱和石墨管中的至少一种，可对碳源碳源原料直接进行通电加热。

作为本申请的一种实施方式，电极3包括固定件和碳源，碳源固定在固定件的底端，电极与外部电源连接。优选的，电极3为金属电极或石墨电极，电极通电后对位于其表面的碳源进行加热，以方便使用，便于操作。优选的，电极3连接冷却水管道，电极3内可通入冷却水，可保护电极及与电极连接的电缆等结构不因发热而损坏，且可对反应后的碳源原料快速降温，进一步提高了生产效率。

作为本申请的一种实施方式，炉体1顶部设置有炉盖7，电极穿过炉盖7上的通孔伸入到炉体1内部。优选的，当电极包括石墨件和碳源时，石墨电极3的延伸方向与坩埚2的轴向平行，可碳源原料固定在石墨电极3的下端，或石墨电极3贯穿碳源原料的中空结构，以提高石墨电极3和碳源的接触面积。优选的，石墨电极3与冷却装置连接，冷却装置内的冷却水进入石墨电极3中，可对反应后的碳源原料快速降温。

实施例2

一种利用实施例1的装置制备碳化硅粉料的方法，该方法具体包括下述步骤：

(1)将电子级硅块(纯度5N-9N，尺寸>20mm)置于石墨坩埚中，作为硅源原料，具体的，硅源原料也可选自其它高纯硅块或硅粉，只要能熔融为液体即可；

将石墨棒固定在位于石墨坩埚上方的石墨电极上，作为碳源原料。具体的，碳源原料可为石墨柱或石墨管等其它类似形状，只要保证有一定的表面即可；

所述碳源原料和硅源原料的纯度不低于99％；优选的，所述碳源原料和硅源原料的纯度不低于99.99％；

(2)在石墨棒表面涂覆生长剂，生长剂包括碳化硅粉、碳粉和有机溶剂，碳化硅粉与碳粉的摩尔比为1：2～15，碳化硅粉和碳粉的质量总和与有机溶剂的用量比为1～6g：1mL；优选的，碳化硅粉与碳粉的摩尔比为1：5～10，碳化硅粉和碳粉的质量总和与有机溶剂的用量比为2～5g：1mL；碳化硅粉的粒径≤0.1mm；有机溶剂的分子式中仅包含碳、氢和氧元素；优选的，生长剂层的厚度为0.1～3mm；优选的，生长剂层的厚度为1～2mm；

(3)抽真空至1.0×10^-4mbar，关闭炉体内的隔板。将炉体内上部加热至1000～1500℃并继续抽真空，维持1～3h，以除去石墨棒及炉体内的氮；优选的，控制炉体内上部的温度为1100～1400℃；

同时，炉体内下部加热至1200～1800℃，使硅块液化，并继续保持真空度；优选的，控制炉体内下部的温度为1300～1600℃；如使用的硅源原料为高纯硅粉，则炉体内下部加热至1200℃～1400℃；

如果炉体内没有设置隔板，无需对炉体内上部和炉体内下部分别控制。控制炉体内的温度，真空条件下，控制炉体加热至1200～1800℃，使硅块液化，并继续保持真空度；

(4)打开隔板，同时炉体下部停止加热(如果炉体内没有设置隔板，没有此操作)。控制石墨坩埚升高，至石墨棒浸入硅液中。整个生长过程中，石墨棒最低点距离坩埚底≥30mm，以避免结晶时导致的坩埚破裂，石墨棒至少部分浸没在硅液中，优选的，浸没高度为200～500mm。

同时，向石墨棒通入50～180A的电流，优选的，通入60～150A的电流，使石墨棒温度升高并与硅液迅速反应；控制反应的温度为1300～1800℃，优选的，控制反应的温度为1400～1700℃，此时，使得石墨棒表面开始生长碳化硅晶粒。

(5)待晶体生长8～40h后，优选10～30h后，控制石墨坩埚下降，使石墨坩埚中硅液和结晶后的石墨棒分离，并进行冷却。待炉体下部温度降至1500℃～1600℃，使石墨坩埚返回炉体内下部，关闭隔板；

炉体内上部以1℃/min～5℃/min的升温速率升温至1600～1800℃，维持1～6h，通过高温使晶粒表面未反应的硅气化以除去表面硅层，优选的，升温至1650～1750℃，维持2～5h，制得β碳化硅粉料；

或者炉体内上部以1℃/min～5℃/min的升温速率升温至2000～2300℃，维持20～80min，使晶棒表面的β碳化硅粉料转化为α碳化硅粉料，并通过高温使晶粒表面未反应的硅气化以除去表面硅层；优选的，升温至2100～2200℃，维持30～60min，制得α碳化硅粉料；

(6)炉体内上部停止加热，停止通入石墨棒的电流，并向电极内通入冷却水，冷却至室温。

(7)打开炉体，取出石墨棒收集其表面晶粒，得到碳化硅粉料；得到碳化硅粉料的质量为装入硅源质量的1.1～1.4倍。

按照上述方法制备碳化硅粉料，与上述备方法的不同之处如表1所示，分别制得碳化硅粉料1#、碳化硅粉料2#、碳化硅粉料3#、碳化硅粉料4#和碳化硅粉料5#及对比碳化硅粉料D1#、对比碳化硅粉料D2#和对比碳化硅粉料D3#。其中，选用纯度为99.999％的电子级硅块作为硅源，纯度为99.999％的石墨棒作为碳源。

表1

将上述制得的碳化硅粉料1#、碳化硅粉料2#、碳化硅粉料3#、碳化硅粉料4#和碳化硅粉料5#及对比碳化硅粉料D1#、对比碳化硅粉料D2#和对比碳化硅粉料D3#产品进行检测，检测结果如表2所示。

表2

由表2的结果可知，本申请实施例制得的高纯碳化硅粉的粒径适宜，堆积密度高。相较于本申请实施例，对比例中增大生长剂中碳化硅粉的粒径，及改变石墨棒通入电流的大小，得到的碳化硅粉的粒径较小，堆积密度较低。由此看出，本申请通过优化生长剂中碳化硅粉的粒径及石墨棒通入电流的大小等参数，制得的高纯碳化硅粉的粒径适宜，堆积密度高。

以上所述，仅为本申请的实施例而已，本申请的保护范围并不受这些具体实施例的限制，而是由本申请的权利要求书来确定。对于本领域技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的技术思想和原理之内所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。

Claims (22)

1.一种制备碳化硅粉料的装置，其特征在于，所述装置包括：

炉体，所述炉体内部设置隔板，所述隔板关闭时，将炉体内部分隔为两部分；所述隔板打开时，所述炉体内部连通；

电极，所述电极的表面至少部分覆盖碳源原料，碳源原料位于炉体内部；

坩埚，所述坩埚置于炉体内部，所述坩埚内用于放置硅源原料；所述隔板关闭时，坩埚和电极分别位于所述隔板的两侧；所述坩埚与电极发生相对位移，以使得电极能够进入或远离坩埚内；

所述炉体外侧设置有加热装置，所述加热装置包括第一加热装置和第二加热装置，第一加热装置对炉体内上部进行加热，第二加热装置对炉体内下部进行加热；

所述第一加热装置和所述第二加热装置分别控制，以实现炉体上部和炉体下部不同的加热温度，可使得硅源原料和碳化原料有温度差；

所述隔板将所述炉体分成上下两部分，所述坩埚靠近于炉体下部，所述电极靠近于炉体上部。

2.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述隔板沿炉体的径向延伸，所述隔板的侧壁与炉体的内侧壁相配合。

3.根据权利要求2所述的装置，其特征在于，所述隔板为水冷隔板，所述水冷隔板具有水冷管道。

4.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述装置还包括控制隔板打开或关闭的控制机构。

5.根据权利要求4所述的装置，其特征在于，所述控制机构包括转轴，所述转轴一端与隔板连接，另一端穿过炉体侧壁延伸到炉体外。

6.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述加热装置选自电磁感应线圈或电阻丝。

7.根据权利要求6所述的装置，其特征在于，所述加热装置为电阻丝。

8.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述坩埚连接升降装置，所述升降装置用于控制坩埚上下移动。

9.根据权利要求8所述的装置，其特征在于，所述升降装置包括支柱及由丝杠传动机构驱动的升降台，支柱的一端固定在坩埚的底部，另一端依次穿过炉体与升降台连接。

10.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述电极包括固定件和碳源，碳源固定在固定件的底端，固定件与外部电源连接。

11.根据权利要求10所述的装置，其特征在于，所述固定件选自金属电极或石墨电极。

12.根据权利要求1所述的装置，其特征在于，所述炉体顶部设置有炉盖，所述电极穿过炉盖上的通孔伸入到炉体内部。

13.一种利用权利要求1~12任一项所述的装置制备碳化硅粉料的方法，其特征在于，所述方法包括下述步骤：

（1）将硅源原料置于坩埚中，将表面至少部分覆盖碳源原料的电极设置于坩埚的上方；

（2）控制隔板关闭，对坩埚进行加热，使得硅源原料液化，得到硅液；

（3）控制隔板打开，坩埚和电极发生相对位移，碳源原料浸入到硅液中，使得碳源原料表面反应生成碳化硅粉料。

14.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，步骤（2）中，分别控制第一加热装置和第二加热装置加热。

15.根据权利要求14所述的方法，其特征在于，步骤（2）中，在真空条件下，控制第二加热装置对坩埚进行加热，使得硅源原料液化，控制第一加热装置加热，以进行除杂。

16.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，步骤（3）中，碳源原料浸入到硅液中，控制碳源原料底端距离坩埚底端的距离不小于20mm。

17.根据权利要求16所述的方法，其特征在于，步骤（3）中，碳源原料浸入到硅液中，控制碳源原料底端距离坩埚底端的距离不小于30mm。

18.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，步骤（3）中，碳源原料浸入到硅液中后，对石墨电极通电，使碳源原料表面的温度升高并与硅液反应。

19.根据权利要求18所述的方法，其特征在于，步骤（3）中，对电极通电的电流为50~200A。

20.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，步骤（1）中，所述碳源原料选自石墨棒、石墨柱和石墨管中的至少一种；

所述硅源原料选自硅块和硅粉中的至少一种。

21.根据权利要求20所述的方法，其特征在于，所述碳源原料固定在电极的下端。

22.根据权利要求21所述的方法，其特征在于，所述碳源原料固定在电极的轴向外周侧。

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