TW200829513A - Film deposition method and film deposition apparatus - Google Patents

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TW200829513A
TW200829513A TW096128048A TW96128048A TW200829513A TW 200829513 A TW200829513 A TW 200829513A TW 096128048 A TW096128048 A TW 096128048A TW 96128048 A TW96128048 A TW 96128048A TW 200829513 A TW200829513 A TW 200829513A
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forming
oxide film
pzt
oxide
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Takeshi Masuda
Masahiko Kajinuma
Yutaka Nishioka
Isao Kimura
Shin Kikuchi
Takakazu Yamada
Koukou Suu
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Ulvac Inc
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Description

200829513 九、發明說明： β 【發明所屬之技術領域】 本發明關於膜形成方法及膜形成裝置。 本申請案依據2006年8月2日於日本提出申請之特願 2006-211090號主張優先權，此處引用其内容。 【先前技術】 ‘ 作為構成鐵電記憶體之鐵電膜，顯示出於低電壓下穩定 之極化性，故而利用具有約鈦礦構造之誥鈦酸錯 # (Pb(ZT，Ti)〇3 ; ΡΖΤ)中（111)配向者。作為包含該（111)配向 之PZT(稱作PZT(lll))的鐵電膜之製造方法，研究有採用 階梯覆蓋率優良之有機金屬化學氣相沈積（Metal Organic Chemical Vapor Deposition ; MOCVD)法。MOCVD法係使 薄膜原料於高溫中反應而於基板上成膜之CVD(化學氣相 沈積；Chemical Vapor Deposition)製程中，尤其使用有機 金屬作為其原料之方法，係使有機金屬氣體與氧化氣體反 應而成膜。 作為藉由MOCVD法而形成PZT(lll)之方法，提出有將 面間距接近PZT(lll)之Iir(lll)用於下部電極膜（基底膜）之 λ 技術。 、 然而，即使於Ir(l 11)之表面使ΡΖΤ成膜，亦並未優先配 向PZT(lll)，成為包含PZT(llO)及PZT(IOO)等之無規配 向0 因此，專利文獻1中提出有··最初以較低氧濃度形成具 有（111)配向之最初層，於其上以更高之氧濃度繼續堆積鐵 123200.doc 200829513 . 電膜，將上述最初層作為核心，而使鐵電膜整體（111)配向 • 之技術。又，專利文獻2中提出有：於形成PZT膜前，於銥 之下部電極上形成鈦核心，藉此形成以該鈦核心為中心且 緻密性優良之PZT膜的技術。 ， [專利文獻1]曰本專利特開2003_324101號公報 [專利文獻2]曰本專利特開2〇〇5-15〇756號公報 ‘ 【發明内容】 [發明所欲解決之問題] • 然而’該等技術中’ PZT(lll)配向之強度還並不充分， 從而要求更強化PZT(lll)配向。 本發明係為解決上述課題開發而成者，其目的在於提供 一種可增加PZT(111)之配向強度之膜形成方法及膜形成裝
置。I
[解決問題之技術手段] 為實現上述目的，本發明採用以下機構。即，本發明之 φ 膜形成方法之特徵在於··其係於以（111)配向之貴金屬為主 成分之基底膜上層積形成以Ρζτ(11 υ為主成分之結晶性膜 的方法，且包括：於上述基底膜之表面形成面間距較上述 4 貴金屬更接近上述ρΖΤ(111)之氧化膜的步驟，·及藉由 • MOCVD法而於上述氧化膜表面形成上述結晶性膜的步 驟。 藉由上述膜形成方法，由於形成於基底膜之表面之氧化 膜的辅助作用而使得PZT(m)易於成長，故而可增加 PZT(lll)之配向強度。 123200.doc 200829513 於上述氧化膜之形成步驟中，藉由使上述基底膜表面氧 化，而形成（2〇〇)配向之上述貴金屬的氧化膜。 此時，（200)配向之上述貴金屬的氧化膜之面間距較上 述貴金屬更接近PZT(lll)，故而可增加PZT(III)之配向強 度。又，可簡單地形成如此之上述貴金屬之氧化膜。 v 上述基底膜之表面之氧化亦可使用供至上述MOCVD法 ： 之氧化氣體而進行。 又，上述氧化氣體亦可為氧氣、一氧化二氮氣體或臭氧 ® 氣體之任一者、或該等之混合氣體。 該等情形時，無需重新導入氧化氣體，故而可降低製造 成本。 上述氧化膜之形成步驟中，亦可於上述基底膜表面層積 形成上述氧化膜。 又，上述氧化膜亦可以Ir〇2(200)為主成分。 又，上述氧化膜亦可以PZT(lll)為主成分。 _ 該等情形時，藉由氧化膜之輔助作用可增加PZT(111)之 配向強度。 上述氧化膜亦可以結晶配向之氧化物電極膜為主成分。 ^ 又，上述氧化物電極膜亦可以SrRu〇3或LaNi03之任一者 • 為主成分。 該等情形時，SrRu〇3及LaNi〇3之任一者的面間距較上述 貴金屬更接近於PZT(lll)，故而可增加ΡΖΤ(111)之配向強 度。 上述氧化膜亦可形成厚度3 nm以上。 123200.doc 200829513 此時，可充分增加PZT( 111)之配向強度。 又，上述氧化膜亦可形成厚度1〇 nm以上。 此時，可進一步增加PZT(111)之配向強度。 另一方面，本發明之膜形成裝置，其特徵在於：其係於 形成以（111)配向之貴金屬為主成分的基底膜之基板上，形 成以ΡΖΤ(111)為主成分之結晶性膜的裝置，且包含··氧化 至’其藉由使上述基底膜表面氧化而形成上述貴金屬之氧 化膜’成膜室’其藉由MOCVD法而於上述氧化膜表面形 成上述結晶性膜；及基板搬送室，其將上述基板自上述氧 化室搬送至上述成膜室。 藉由上述膜形成裝置，於氧化室進行氧化處理之同時， 可於成膜室對氧化處理後之基板進行成膜處理，可有效地 形成膜。又，以基板搬送室為中心可依次將基板搬送至氧 化室及成膜室，故而可提高製造效率。此時，並未將基板 置於大氣中，故而可防止雜質等附著於基板上。 供至上述成膜室中之MOCVD步驟的氧化氣體，亦可供 至上述氧化室中之氧化步驟。 此時，無需重新設置氧化氣體供給機構，故而可降低製 造成本。 [發明之效果] 藉由本發明，由於因形成於基底膜表面之氧化膜的輔助 而ΡΖΤ(ιιι)易於成長，故而可增加ρΖΤ(ιιι)的配向強度。 【實施方式】 以下’就本發明之實施形態參照圖式加以說明。再者， 123200.doc 200829513 用於以下說明之各圖式中’為了成為可識別各構件之大小 而適當變更各構件之比例尺。 本實施形態之膜形成方法係形成以ΡΖΤ( 111)為主成分之 鐵電膜（結晶性膜）’該鐵電膜可較佳地用作鐵電記憶體 (Ferroelectric RAM ·’ FeRAM)之電容器。因此，首先就
FeRAM加以說明。 (FeRAM) 圖1A係表示FeRAM之一例的剖面圖。以尺八厘具備：由 矽等構成且形成於基板20之電晶體22，及藉由該電晶體22 控制通電之電容器10。該電晶體22之閘極〇與字元線1匕連 接，源極S與資料線BL連接。 以覆蓋電晶體2 2之方式形成由s丨〇 2等電絕緣性材料所構 成之層間絕緣膜28。貫通該層間絕緣膜28而延設有由鎢等 構成之接點26。於該接點26及層間絕緣膜28之表面形成電 容器10。電容器10以由下部電極膜（基底膜）12及上部電極 • 祕夾持鐵電膜15之方式而構成。下部電極膜12經由接點 26而與電晶體22之沒極D連接。χ，上部電極膜19與位元 線PL連接。 對電容器10寫入資料係藉由將字元線饥設為主動，將 電晶體設為⑽，向資料線BL與位元線孔之間施加電塵V1 而進行。例如，若將資料線BL之電壓設為V1、且將位元 線PL接地’則鐵賴15之下部電極膜12側極化為+，寫入 」相反將資料線BL接地、且將位元線pL之電壓設 為Vi，則鐵電膜15之上部電極膜19侧極化為+ ，寫入 123200.doc 200829513 「〇」。再者，即使停止向電容器10通電，鐵電膜15亦保持 極化狀恶，因此，構成非揮發性記憶體。 自電容器10讀出資料之際，將字元線WL設為主動、將 資料線BL設為打開狀態（高阻抗），對位元線PL施加電壓 、 Vl’。電容器10保持「〇」時，極化並未反轉、資料線BL之 電壓幾乎無變化。電容器10保持r 1」時，極化反轉，使 較大電荷流入資料線BL。藉此，可讀出「〇」或「1」。 圖1B係表示電容器之詳細構成的剖面圖。於以如上所述 述之方式構成之基板5表面，形成（111)配向之銀（稱作 Ir(lll))為主成分之下部電極膜12。再者，於基板5與下部 電極膜12之間亦可形成由Ti等構成之密著層。又，於下部 電極膜12表面形成由Ir〇2(200)構成之氧化膜13。於該氧化 膜13之表面形成有鐵電膜15。鐵電膜15具備下層膜16及上 層膜17。該下層膜16及上層膜17由具有鈣鈦礦構造之錯鈦 酸鉛（Pb(Zr，Ti)〇3 ; PZT)構成，因該PZT尤其於低電壓下顯 φ 不出穩定之極化性，故而上述下層膜16及上層膜17由（111) 配向之pzt構成。於該鐵電膜15表面形成由Ir(m)等構成 之上部電極膜19。 ' (膜形成裝置） ‘ 其次，就構成電容器之鐵電膜之形成裝置加以說明。該 鐵電膜係使用有機金屬化學氣相沈積法（Metal 〇rganic
Chemical Vapor Deposition ; MOCVD)法而形成。m〇CVD 法係於高溫中使薄膜原料反應而於基板上成膜之CVD製程 中，尤其使用有機金屬作為其原料之方法，使有機金屬氣 123200.doc -11 - 200829513 體與氧化氣體反應而成膜。 圖2係膜形成裝置之概略構成圖。該膜形成裝置4〇依次 連接有：供給有機金屬之有機溶媒溶液之原料供給部4 i， 將該溶液氣化而生成原料氣體之氣化器45，生成該原料氣 體與反應氣體等之混合氣體之混合器47，及將混合氣體喷 向基板而進行成膜處理之成膜室50。 原料供給部41具備：填充有機金屬溶液及溶媒之貯槽 A、B、C、D，向各貯槽供給He氣之供給配管42，及搬運 自各貯槽所放出之有機金屬溶液及溶媒之載氣的供給配管 43。若自He氣供給配管42向貯槽供給He氣，則貯槽内部 壓力上升，將已填充於貯槽之有機金屬溶液及溶媒放出至 載氣供給配管43。所放出之有機金屬溶液及溶媒的液滴藉 由A氣等載氣而搬運至氣化器45。 氣化器45係將有機金屬溶液及溶媒之液滴加熱並氣化， 生成原料氣體。因此，氣化器45具備加熱機構（未圖示）。 再者，較理想的是併用使氣體或超聲波等碰撞有機金屬溶 液及溶媒之液滴之方法、及經由微細喷嘴而導入事先微細 化之液滴的方法等，藉此可提高氣化效率。 此口器47係生成所生成之原料氣體、反應氣體及/或稀 釋氣體之混合氣體。因此，混合器謂反應氣體供給機構 48及/或稀釋氣體供給機構49連接。反應氣體供給機構^ 係供給氧氣或-氧化二氮氣體、臭氧氣體等氧化氣體者。 又’稀釋H體供給機構49係供給氮氣或氬氣等者。 成膜室5G料人包含原料氣體之混合氣體並於基板5上 123200.doc -12- 200829513 形成鐵電膜者。成胺—ίΛ -晉右哈“ 51的頂板上，面向基板5 口又置有贺出混合氣體 口乱體之贺淋噴嘴54。又，於腔室 置有載置基板5之哉札y 至〕i円4 口又 …a 。該載物台52具備加熱器等加 …、機構（未圖示）’從而 攸而可對所載置之基板5進行加熱。又， 腔至51沒由壓力調整盥 / /…、備乾式真王泵或渦輪分子泵 等之排氣糸統5 8連接。 ^ 彳成膜至5G亦可不供給原料氣體而僅供給作為反
f氣體之氧化氣體。藉由僅供給氧化氣體而於鐵電膜形成 别將下部電極膜至表面氧化，從而可形成吨。藉此， 於成膜至50巾可連續進行下部電極之表面改質（氧化）及鐵 電膜之t成。並且，氧化處理及成膜處理中，可共用氧化 氣體供給機構，故而可降低製造成本。 圖3係膜形成裝置之變形例的概略構成圖。該變形例之 膜形成裝置90中，除了成膜室92外亦設置有氧化室叫。該 氧化室94具有如下功能’即，於形成鐵電膜前氧化下部電 極膜之表面，從而形成Ir〇2。因此，氧化室94與氧化氣體 供給機構95連接。該氧化氣體供給機構95可與成膜室％共 用，故而可降低製造成本。又，於氧化室94中設置有基板 之加熱機構（未圖示）。 氧化室94及成膜室92經由閘閥而與基板搬送室93連接。 於該基板搬送室93中設置有向氧化室94及成膜室92進行基 板之搬進搬出的基板搬送機器人（未圖示）。又，於基板搬 送室93中可安裝有複數個基板卡匣98a、98b。藉由對其中 一個基板卡g之基板進行處理，使其他基板卡匣之基板處 123200.doc -13- 200829513 於待機狀態，從而可節省延遲時間，並可進行連續處理。 該膜形成裝置财，成膜室92t對氧域理後之基板之 成膜處理可與氧化室94之氧化處理同時進行，從而可有效 /，膜又’以基板搬运室93為中心可依次對基板卡匡 、氧化至94及成膜室92搬送基板，故而可提高製造效 此時’並未將基板置於大氣中，故而可防止雜質等附 著於基板上。
再者，氧化室94亦可設置於膜形成裝置9〇之外部。此 時，内部成膜室92中對氧化處理後之基板之成膜處理亦可 與外部氧化室94之氧化處理同時進行，從而可有效地形成 膜0 (膜形成方法） 八人就第1只靶形恝之膜形成方法加以說明。第1實施 形態之膜形成方法具有：藉由氧化以Ir(111)為主成分之下 部電極膜12之表面，而形成以ΙΚΜ2⑻）為主成分之氧化膜 13之步驛；及藉由M0CVD法而於該氧化肺之表面形成 以ΡΖΤ(ιιι)為主成分之鐵電膜15的步驟。 首先，如圖1B所示，使以Ir(lu)為主成分之下部電極膜 12以厚度約7〇 nm形成於基板5之表面。例如，藉由將基板 5加熱至5〇n：以上並利用濺射法等，而可形成以lr⑴⑽ 主成刀之下部電極膜12。又，於室溫利用錢射法等形成卜 之非晶質膜，以快速退火（Rapid Themal AnneaUng ; rta) 裝置等將該非晶質膜加熱至5〇〇。。以上而使其結晶化，從 而亦可形成以Ir(m)為主成分之下部電極膜12。再者，亦 123200.doc -14· 200829513 可替代Ir(lll)而形成以（111)配向之pt等貴金屬為主成分之 下部電極膜。 其次’藉由氧化下部電極膜12之表面，而形成以 Ir〇2(200)為主成分之氧化膜13。具體而言，將形成有下部 電極膜12之基板載置於圖2所示之成膜室5〇的载物台52 上。其次，於閥VI關閉停止向基板供給原料氣體之狀態 下，自反應氣體供給機構48供給氧化氣體。藉此，以特定 時間使氧化氣體自成膜室50之噴淋噴嘴54流向基板5。此 時，例如，將腔室51内之氧化氣體濃度設為9〇%左右，腔 至51内之壓力為成膜時壓力之5 τ〇ΓΤ以上。又，氧化氣體 之流動中，藉由載物台52之加熱機構將基板5加熱至5〇〇〇c 以上，較好的是60(TC以上，更好的是62(TC以上。 藉此，如圖1B所示，將以Ir(ln)為主成分之下部電極膜 12表面氧化，形成WIr〇2(2〇〇)為主成分之氧化膜13。同 樣，形成以（111)配向之貴金屬為主成分之下部電極膜時， 形成（200)配向之貴金屬的氧化膜。 其次，藉由MOCVD法而於該氧化膜13至表面形成以 ρζτ(ιπ)為主成分之鐵電膜15。M〇CVD法係使薄膜原料 於高溫中反應而成膜於基板上之CVD製程中，特別使用有 機金屬作為其原料之方法。成為ρζτ原料之有機金屬係包 含Pb、Zr、Ti中之至少！個者，可採用pb(thd)2((雙（2,2，μ) 四甲基（3,5)庚二酮基）錯）、Zr(dmhd)4((四（2,6)二甲基（3,5) 庚二酮基）錯）、及Ti(iPr0)2(thd)2((雙異丙氧化物）（雙 (2,2,6,6)四甲基（3,5)庚二酮基）鈦）等。將該等有機金屬溶 123200.doc -15· 200829513 解於THF(tetrahydrofuran ;四氫吱喃）等有機溶媒中，生成 濃度為〇·3 m〇l/L左右之有機金屬溶液。 將該有機金屬溶液填充至圖2所示之原料供給部41之貯 槽B〜D中，僅將上述溶媒填充至貯槽A中。因此，將該有 機金屬溶液及溶媒供給至氣化器45，生成原料氣體。其 次，將該原料氣體供給至混合器47，生成與作為氧化氣體 之氧氣（及作為稀釋氣體之氮氣）的混合氣體。並且，將該 混合氣體供給至成膜室50，使其自喷淋喷嘴54向腔室5 1内 噴出。 再者，調整原料氣體之供給量，使構成下層膜16及上層 膜17之PZT之組成中之任一者滿足Pb/(Zr+Ti)与1.17及 Zr/(Zr+Ti)与0.45，而上述下層膜16及上層膜17則構成圖1B 之鐵電膜15。 將腔室内之氧氣濃度設為約8.5%時，構成圖1B之鐵電膜 15之下層膜16形成厚度約為5 nm。又，將腔室内之氧氣濃 度設為約85%時，構成鐵電膜15之上層膜17形成厚度約為 95 nm。若將氧氣濃度設為60%以下而形成PZT，則存在由 於缺乏氧而導致鐵電膜之漏電流增大之問題。針對此，若 將氧氣濃度設為60%以上，則漏電流變小，但會使 PZT(111)之配向強度降低。因此，藉由將下層膜16作為核 心而使上層膜17之ΡΖΤ( 111)蠢晶成長，從而可抑制漏電 流，並且可提高PZT(lll)之配向強度。再者，以下層膜16 及上層膜17之PZT的組成中之任一者均滿足Pb/(ZT+Ti)与 1.17及217(2|*+!^)与0.45之方式來調整原料氣體之供給量。 123200.doc -16- 200829513 此處，考察上述下部電極膜12之結晶構造與鐵電膜15之 PZT(lll)的配向強度之關係。 圖4 A係氧化膜形成步驟中使氧氣之流動時間變化時之鐵 電膜之X射線繞射（XRD)強度的圖表。又，以下之表丨係表 不氧氣之流動時間與藉此而形成之氧化膜之膜厚的關係。 如表1所示，伴隨氧氣流動時間之增加，所形成之氧化膜 之膜厚亦增加。 [表1] 成膜前氣體流動條件 Ir02膜厚 Ν2-2ΟΟ sec 0.5 nm 〇2-200 sec 3 nm 〇2-6〇0 sec 5 nm Ο 2 * 18 0 0 s 6 c 10 nm 再者，不使用作為氧化氣體之氧氣而僅使用作為稀釋氣 體之氮氣並使其流動200秒時，如表i所示，僅形成厚度約 為〇·5 nm之自然氧化膜。此時，Ir(lu)露出於下部電極之 表面。其結果，如圖4所示，幾乎並未生成pZT(ul)，而 生成 PZT(lOl)、（110)及PZT(OOI)、（100)。 與此相對，使氧氣流動200秒以上時，如表！所示，生成 厚度約為3 nm以上之Ιγ〇2(2〇〇)。此時，.如圖4所示，生成 較多之ρζτ(ιιι)，而幾乎並未生成ΡΖΤ(1〇1)、(11〇)及 PZT(OOl)、（1〇〇)。 就藉由形成該氧化膜來增加PZT(111}之配向強度的理由 加以考察。 123200.doc -17- 200829513 圖5 A係氧化厚度不同之下部電極膜表面時之χ射線繞射 (XRD)強度的圖表。此處，於厚度不同之下部電極膜之表 面，使氧氣流動1800秒，從而形成厚度約為1〇 nm之氧化 膜。圖5A中，當然，伴隨由lr(m)構成之下部電極膜之膜 厚的減少而Ir(lll)之XRD強度亦降低。 圖5B係圖5A之縱軸至200(Counts)之部分放大圖。下部 電極膜之膜厚為20.2 nm以上時，XRD強度之峰值存在與
Ir(lll)對應之2Θ=40.7 deg附近。與此相對，下部電極膜之 膜厚為10 nm以下時，下部電極之xrd強度的峰值移動至 與Ir〇2(200)對應之2Θ=40·2 deg附近。其原因在於，厚度為 10 nm以下之下部電極膜中，其大部分被氧化而生成 IrO2(200) 〇 與此相對，PZT(lll)於2Θ=38·5 deg附近有XRD強度之峰 值。即，較之構成下部電極膜之Ir〇 i ”，構成氧化膜之 Ir〇2(200)之面間距更接近ρζτ(111)之面間距。因此，於 Ir(lll)之表面pzT(lll)難以成長，於Ir〇2(2〇〇)之表面 PZT(111)易於成長。因此，如上述所示，藉由於下部電極 膜之表面形成氧化膜，來增加PZT(lll)之配向強度。 圖4B係圖4A之A部之放大圖。瞭解到伴隨氧氣流動時間 的增加，PZT(lll)之XRD強度亦增加。然而，即使流動時 間自1800秒（氧化膜之膜厚為1〇 nm)增加至36〇〇秒， PZT(lll)之xRD強度並未增加。其原因在於，即使氧化膜 之膜厚增加至10 nm以上，ρζτ(111)成長之容易程度並未 增加。根據該結果，瞭解到若氧化膜之厚度形成約為10 123200.doc -18- 200829513 nm則足夠。藉此，可最大限度地確保ΡΖΤ(111)之配向強 度，並且可降低製造成本。 其次’使用圖6，對構成下部電極膜之ir(m)之配向強 度與構成鐵電膜之ΡΖΤ(ΙΠ)之配向強度的關係進行考察。 如圖6所示，構成下部電極膜之Ir(m)之配向強度越高 則pzt(iii)之配向強度越高。其原因在於，ir(m)之配向 強度越高，則藉由氧化而生成較多之Ir〇2(2〇〇)，從而 PZT(lll)易於成長。
如以上詳述所示，本實施形態之膜形成方法之特徵在 於，其係於以Ir(l 11)為主成分之下部電極膜上層積形成以 PZT(111)為主成分之鐵電膜之方法，且具有：藉由氧化下 部電極膜之表面，而生成以面間距較Ir(m)更接近 PZT(lll)之lr〇2(2〇〇)為主成分之氧化膜的步驟；及藉由 MOCVD法而於該氧化膜之表面形成鐵電膜之步驟。 藉由該構成，藉由形成於下部電極膜之表面之Ir〇2(2〇〇) 之辅助作用，ΡΖΤ(111)易於成長，從而可增加ρζτ(ιιι)之 配向強度。 、又，較理想的是下部電極膜之表面之氧化使用助⑽ 法中所使用的氧化氣體來進行。藉此，為了氧化下部電極 膜而無須另外設置氧化氣體供給機構，可降低設備成本。 (第2實施形態） 地其次，就第2實施形態加以說明。再者，對與第！實施形 悲相同構成的部分省略其詳細說明。 上述第1實施形態中’氧化圖1Β所示之下部電極膜12之 123200.doc -19- 200829513 表面而形成氧化膜13，然而第2實施形態中於下部電極膜 12之表面層積形成新的氧化膜13。較理想的是該氧化膜13 之構成材料與第1實施形態相同，為Ιγ〇2(2〇〇)。又，氧化 膜13之構成材料亦可係結晶配向之氧化物電極膜。作為該 氧化物電極膜，例如可採用SrRu〇3或LaNi〇3等。 為了形成該等氧化膜13，首先藉由室溫下之濺射法等， 於下4電極膜12之表面形成各構成材料之非晶質膜。其 次，藉由以RTA裝置等加熱該非晶質膜，可形成結晶配向 之氧化膜13。再者，藉由高溫氣體環境下之濺射法等，亦 可直接形成結晶配向之氧化膜i 3。 該第2實施形態亦與第丨實施形態相同，於下部電極膜之 表面形成由Ir〇2(200)或氧化物電極膜等所構成之氧化膜， 因此，藉由該氧化膜之辅助作用而PZT(111)易於成長，從 而可增加鐵電膜之PZT(lll)的配向強度。 再者，作為氧化膜13之構成材料，亦可採用結晶配向之 PZT(lii) 〇 較理想的是由該PZT(lll)構成之氧化膜藉由m〇cvd法 以外之方法而形成。具體而言，能以與上述氧化膜13相同 之方法而形成。此時，亦藉由構成氧化膜之ΡΖτ(ι 11)之輔 助作用，而於MOCVD法中使PZT(lll)易於成長，因此， 可增加鐵電膜之PZT(111)之配向強度。 再者，本發明之技術範圍並不限於上述實施形態，於未 脫離本發明主旨的範圍内，亦包含對上述實施形態實施各 種變更者。即，實施形態中所列舉之具體材料及構成等僅 123200.doc -20 - 200829513 為一例，可加以適當變更。 例如，作為PZT原料之有機金屬，除上述材料之外，可 採用zr(dhd)4((四（2,2,6,6)四甲基（3,5)庚二酮基）錯）、Zr (mmp)4((四⑴甲氧基（2)甲基⑺丙氧基）錄）、Ti(MMp)4 ((四（1)甲氧基（2)曱基（2)丙氧基）鈦）、Zr(iPr〇)2(thd)2((雙 異丙氧化物）（雙（2,2,6,6)四甲基（3,5)庚二酮基）锆）、Zr (iPrO)(thd)3((異丙氧化物）（三（2,2,6,6)四曱基（3,5)庚二酮 基）錯）、Zr(thd)(dmhd)3、Zr(thd)2(dmhd)2、Zr(thd)3(dmhd) 中之任一者，或混合該等者。 又’作為溶媒’除了 THF外，亦可採用己烷、環己烷、 乙基環己烧、曱基環己烧、辛燒、乙酸丁酯中之任一者、 或混合該等者。 [產業上之可利用性] 本發明可提供一種可使PZT( 111)之配向強度增加之膜形 成方法及膜形成裝置。 【圖式簡單說明】 圖1Α係表示FeRAM之一例之剖面圖。 圖1B係表示電容器之詳細構成之剖面圖。 圖2係膜形成裝置之概略構成圖。 圖3係膜形成裝置之變形例之概略構成圖。 圖4A係氧化膜形成步驟中，使氧氣之流動時間變化時之 鐵電膜的X射線繞射（XRD)強度之圖表。 圖4B係圖4A之A部之放大圖。 圖5 A係氧化厚度不同之下部電極膜之表面時的X射線繞 123200.doc •21- 200829513 射（XRD)強度之圖表。 圖5B係表示圖5A之縱軸至20〇(Ccmnts)之部分的放大 圖。 圖6係表示構成下部電極膜之Ir(l 11)之配向強度、及構 成鐵電膜之PZT(lll)之配向強度之關係的圖表。 【主要元件符號說明】 12 下部電極膜（基底膜） 13 氧化膜 15 鐵電膜（結晶性臈） 90 膜形成裝置 92 成膜室 93 基板搬送室 94 氧化室 123200.doc -22-

Claims (1)

  1. 200829513 十、申請專利範圍： 1 · 一種膜形成方法，其特徵在於··其係於以（！ 1 1 )配向之貴 金屬為主成分之基底膜上層積形成以PZT(ln)為主成分 之結晶性膜者，且包含以下步驟： 於上述基底膜之表面形成面間距較上述貴金屬更接近 上述PZT(lll)之氧化膜；及 藉由MOCVD法於上述氧化膜之表面形成上述結晶性 膜。 2.如請求項1之膜形成方法’其中於上述氧化膜之形成步 驟中，藉由將上述基底膜之表面氧化，形成（2〇〇)配向之 上述貴金屬之氧化膜。 3·如請求項2之膜形成方法，其中上述基底膜之表面之氧 化係使用供至上述M0CVD法之氧化氣體而進行。 4·如明求項3之膜形成方法，其中上述氧化氣體係氧氣、 一乳化二氮氣體或臭氧氣體之任一者、或該等之混合氣 體。 5·如研求項1之膜形成方法，其中於上述氧化膜之形成步 〃中於上述基底膜之表面層積形成上述氧化膜。 6·如請求項5之膜形成方法，其中上述氧化膜係以 IrO2(200)為主成分。 7·如明求項5之膜形成方法，其中上述氧化膜係以PZT(111) 為主成分。 8·如明f項5之膜形成方法，其中上述氧化膜係以結晶配 向之氧化物電極膜為主成分。 123200.doc 200829513 9·如請求項8之膜形成方法，j；中卜、+、_几此$ 八干上述乳化物電極膜係以 SrRu〇3或LaNi〇3之任一者為主成分。 10 ·如請求項1至9中任一項之膜报士、士、+ ^ 膘化成方法，其中上述氧化膜 係形成為厚度3 nm以上。 u.如請求項1至9中任一項之膜形成方法，其中上述氧化膜 係形成為厚度10 nm以上。
    12. -種膜形成裝置，其特徵在& :其係於形成有以（⑴）配 向之貴金屬為主成分的基底膜的基板上，形成以 PZT(111)為主成分之結晶性膜者，且包含·· 氧化室，其ϋ由將上述基底膜之表面氧化而形成上述 貴金屬之氧化膜； 成膜室，其藉由MOCVD法而於上述氧化膜之表面形 成上述結晶性膜；及 基板搬送至’其將上述基板自上述氧化室搬送至上述 成膜室。 13_如凊求項12之膜形成裝置，其中亦將供至上述成膜室中 之MOCVD步驟的氧化氣體供至上述氧化室中之氧化步
    123200.doc
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