PL106815B1 - Sposob wytwarzania nowych 1-benzazoliloalkilo-4-podstawionych piperydyn - Google Patents

Sposob wytwarzania nowych 1-benzazoliloalkilo-4-podstawionych piperydyn Download PDF

Info

Publication number
PL106815B1
PL106815B1 PL1976192890A PL19289076A PL106815B1 PL 106815 B1 PL106815 B1 PL 106815B1 PL 1976192890 A PL1976192890 A PL 1976192890A PL 19289076 A PL19289076 A PL 19289076A PL 106815 B1 PL106815 B1 PL 106815B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
compounds
group
amino
compound
Prior art date
Application number
PL1976192890A
Other languages
English (en)
Other versions
PL192890A1 (pl
Original Assignee
Janssen Pharmaceutica Nv
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Janssen Pharmaceutica Nv filed Critical Janssen Pharmaceutica Nv
Publication of PL192890A1 publication Critical patent/PL192890A1/pl
Publication of PL106815B1 publication Critical patent/PL106815B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/06Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached in position 2
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/08Antiepileptics; Anticonvulsants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/24Antidepressants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/26Psychostimulants, e.g. nicotine, cocaine
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/06Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D211/08Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/18Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D211/30Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms with hydrocarbon radicals, substituted by doubly bound oxygen or sulfur atoms or by two oxygen or sulfur atoms singly bound to the same carbon atom
    • C07D211/32Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals directly attached to ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms with hydrocarbon radicals, substituted by doubly bound oxygen or sulfur atoms or by two oxygen or sulfur atoms singly bound to the same carbon atom by oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/06Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/08Radicals containing only hydrogen and carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/26Oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/28Sulfur atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D405/00Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom
    • C07D405/02Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings
    • C07D405/04Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych l-benzazoliloalkilo-4-podstawionych pipe¬ rydyn O ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza atom wodoru lub atom chlorowca, R1 i R2 nieza¬ leznie oznaczaja atom wodoru, atom chlorowca, 5 nizsza grupe alkilowa lub grupe trójfluorometylo- wa, n oznacza liczbe od 2 do 4, Q oznacza grupe C = 0, C(OR3)2 lub grupe o wzorze 4, gdzie Rs oznacza nizsza grupe alkilowa a m oznacza liczbe od 2 do 3, A oznacza dwuwartosciowa reszte 10 -NH-C(=0), -0-C(= 0)-, -S-C(=0)- lub -N=C(L)-, w której L oznacza atom wodoru, nizsza grupe alkilotio, grupe cykloalkilowa lub fenyiometylowa, przy czym wspomniana dwuwartosciowa reszta przylaczona jest do pierscienia benzenu poprzez 15 swój heteroatom, lub ich farmaceutycznie dopusz¬ czalnych kwasowych soli addycyjnych.Znane sa dotychczas pewne l-(dwualkiloamino^ alkilo)-l,3-dwuwodoro-2H-benzimidazolony-2, wla- £;J czajac l,3-dwuwodoro-2H-benzimidazolony-2 posia¬ dajace wlasciwosci przeciwdepresyjne i przeciwT- drgawkowe. Zwiazki otrzymane sposobem wedlug niniejszego wynalazku poza innymi wlasciwosciami róznia sie od znanych dotychczas tym, ze zawieraja 2,. w czasteczce reszte 4-podstawionej piperydyny, Szereg dotychczas znanych zwiazków opisanych zostalo w nastepujacych zródlach literaturowych: Int. Pharmacopsychiat. 1968 (1), str. 214, CA., 64, 20a3fo <1966) i CA., 72, 111466 (1976), 30 Uzyte wyzej okreslenie „nizsza grupa alkilowa" oznacza prosty lub rozgaleziony lancuch 'zawiera¬ jacy od 1 do 5 atomów wegla, taki jak np. grupa metylowa, etylowa, propylowa, metylostylowa-1, butylowa, pentylowa, itp. Okreslenie „chlorowiec" oznncza atomy chlorowca o ciezarze atomowym mniejszym od 127, tzn. atomy fluoru, chloru, bromu lub jodu.Zwiazki o ogólnym wzorze 1, w którym A, . R, R1, R2, Q i n maja wyzej podane znaczenie, otrzy¬ muje sie na drodze reakcji zwiazku o ogólnym wzorze 2, w którym A? R1, R2 i n maja wyzej. podane znaczenie a W oznacza reaktywna grupe , estrowa pochodzaca z odpowiadajacego alkoholu, taka jak np. atom chlorowca, grupe metanosulfo-.. nylowa, 4-metylobenzenosulfonylowa i tym po¬ dobne, z pochodna piperydyny o ogólnym wzorze 3,. w którym Q i R maja wyzej podane znaczenie, zgodnie ze znana reakcja N-alkilowania (konden¬ sacji), przedstawiana na schemacie 1.Wspomniana reakcje kondensacji korzystnie pro¬ wadzi sie w odpowiednim rozpuszczalniku orga-" nicznym, takim jak nizszy alkohol, np. metanol, etanol, propanol, butanol itp. alkohole, aromatycz¬ ny weglowodór np. benzen, metylobenzen, dwume- tylobenzen, keton np. 4-metylo-2-pentanon; eter np. 1,4-dioksan, l,l'-oksybisetan; N,N-dwumetylo- formamid, nitrobenzen. Dla zwiazania powstajacego w czasie reakcji kwasu stosuje sie dodatek odpo^ 106 815106 .. ' 8 wiedniej zasady, takiej jak np. weglanu lub wodo¬ roweglanu metalu alkalicznego lub metalu ziem alkalicznych. Jako promotora reakcji, zwlaszcza gdy reaktywnym estrem o wzorze ogólnym 2 jest chlorek, dodaje sie male ilosci odpowiedniego jod¬ ku metalu np. jodku sodowego lub potasowego.Dla przyspieszenia reakcji korzystne jest zwiek¬ szanie temperatury, przy czym najkorzystniej re¬ akcje prowadzi sie w temperaturze wrzenia miesza¬ niny reakcyjnej pod chlodnica zwrotna. W proce¬ sach tych produkty reakcji wydziela sie z mie¬ szaniny reakcyjnej i jesli potrzeba prowadzi dalsze ich oczyszczanie ogólnie znanymi sposobami.Zwiazki ojogólnym wzorze 2 sa zwiazkami zna- lWV*k i jJFWW Pti otrzymane powszechnie znanymi | sposobami. W zaleznosci od rodzaju grupy A w i tych zwiazkach, clo ich wytwarzania stosuje sie AastMMJHf p dpp^blr.^JlSsiaZki *o- wz©*?ae 2, w którym A oznacza grupe -NH-C(=0)-, to znaczy zwiazki o wzorze 2a, mozna wytworzyc w sposób przedstawiony na schemacie 2.Odpowiednio podstawiony 2-chloronitrobenzen o wzorze 5 poddaje sie reakcji z odpowiednim aminoalkanolem o wzorze H2N-(C£L)n-OH ogrze¬ wajac reagenty we wrzeniu pod chlodnica zwrotna w odpowiednim obojetnym rozpuszczalniku orga¬ nicznym, takim jak np. nizszy alkanol, korzystnie butanol, przy czym otrzymuje sie [(2-nitroieny- lo)amino]-alkanol o wzorze 6, który poddaje sie nastepnie redukcji przeprowadzajac grupe nitrowa w grupe aminowa, przez katalityczne uwodornie¬ nie z uzyciem odpowiedniego katalizatora, takiego jak np. nikiel Raneya lub pallad na weglu akty¬ wowanym. Tak otrzymany [(2-aminofenylo)amino] - -alkanol o wzorze 7 przeksztalca sie nastepnie w 1,3-dwuwodoro-l- (hydroksyalkilo) -2H - benzomida- zolon-2 o wzorze 8 na drodze reakcji z cyjania¬ nem metalu alkalicznego w wodnym srodowisku lub na drodze mieszania i ogrzewania zwiazku 7 z mocznikiem.Zadane reaktywne estry o wzorze 2a otrzymuje sie latwo droga przeksztalcenia grupy hydroksy¬ lowej zwiazku o wzorze 8 w reaktywna grupe •estrowa ogólnie znanymi sposobami. Halogenki otrzymuje sie w wyniku reakcji zwiazku o wzo¬ rze 8 z odpowiednim czynnikiem chlorowcujacym, takim jak np. chlorek sulfinylu, chlorek sulfurylu, pieciochlorek fosforu, pieciobromek fosforu, chlo¬ rek fosforylu itp. Gdy reaktywnym estrem jest jodek, zwiazek ten otrzymuje sie korzystnie z od¬ powiedniego chlorku lub bromku przez zastapienie tych atomów chlorowca jodem. Inne reaktywne estry takie jak metanosulfoniany lub 4-metyloben- zenosulfoniany otrzymuje sie w wyniku reakcji alkoholu z odpowiednim halogenkiem sulfonylu, takim jak np. chlorek metanosulfonylu lub chlo¬ rek 4-metylobenzenosulfonylu.Zwiazki o wzorze 2-a mozna równiez otrzymac jak przedstawiono na schemacie 3.Odpowiednio podstawiony l,3-dwuwodoro-2H- -benzimidazolon-2 o wzorze 9, w którym R1, E* maja wyzej podane znaczenie a P oznacza grupe ochraniajaca, poddaje sie reakcji z chlorowcoalka- 815 nolem o wzorze halo(CH2)nOH, po czym w wynika ^ znanych sposobów N-alkilowania- otrzymuje; sje zwiazek o wzorze 10. Grupe hydroksylowa zwiazku o wzorze 10 przeprowadza sie w reaktywna grupe 5 ¦" estrowa uprzednio opisanym sposobem a nastepnie z tak otrzymanego zwiazku o wzorze 11 usuwa si$ grupe ochraniajaca P.Wprowadzenie hydroksyalkilowego lancucha do zwiazku o wzorze 9 celem otrzymania j&Wiazku o i* wzorze 10 mozna równiez uzyskac droga reakcji zwiazku o wzorze 9 z odpowiednim 2-(chlorowco- alkilóksy)-czterowodoro-2H-piranem. Jako zwiazek posredni otrzymuje sie odpowiednia pochodna czte- rowodoro-2H-piranyloeteru o wzorze 10, po czym ii grupe eterowa rozszczepia sie hydrolitycznie dzia¬ laniem wodnego roztworu chlorowodoru.Gdy reaktywnym estrem o wzorze 2a. jest chlo¬ rek o wzorze 2a-l, otrzymuje sie go w wyniku re¬ akcji zwiazku o wzorze 9 z bromochloroalkanem o *• wzorze Br(CH2)nCl i otrzymuje sie l-chlóroalktk)- -l,3-dwuwodoro-3-P-2H-benzimidazolon-2 o wzorze 11-a, po czym usuwa sie grupe ochraniajaca P i otrzymuje sie zadany chlorek o wzorze 2-a-l.Jesli przy otrzymywaniu zwiazków posrednich o 29 wzorze 10 wprowadzany hydrbksyalkilowy lancuch jest ugrupowaniem hydroksyetylowym, odpowiedni zwiazek o wzorze 10 moze byc otrzymany droga reakcji zwiazku o wzorze 9 z tlenkiem etylenu i w obecnosci odpowiedniej silnej zasady, takiej jak 36 np. metanolan sodowy.Zwiazki o wzorze 2, w którym A oznacza grupe -N=C(L)l to znaczy zwiazki o wzorze 2-b, w któ¬ rym R1, R8, m i W maja wyzej podane znaczenie a L1 oznacza atom wodoru, grupe cykloalkilowa 35 lub fenylometylowa, otrzymuje sie przez wprowa¬ dzenie bocznego lancucha reaktywnego estru do zwiazku wyjsciowego o wzorze 12. Wprowadzenie grupy (CH2)n-W przeprowadza sie podobnymi spo¬ sobami do opisanych przy wprowadzaniu tych grup 40 do zwiazków wyjsciowych o wzorze 9.Zwiazki o wzorze 2-b moga byc równiez otrzy¬ mywane przez poddanie cyklizacji odpowiedniej hydroksyalkilowej podstawionej benzenodwuaminy o wzorze 7, przy uzyciu odpowiedniego czynnika 45 cyklizujacego, a nastepnie przeksztalcenie grupy hydroksylowej tak otrzymanego zwiazku o wzorze 13 w reaktywna grupe estrowa, co ilustruje sche¬ mat 4.Zwiazki o wzorze 2, w którym A oznacza grupe -N=C(L), gdzie L oznacza grupe alkilotio czyli zwiazki o wzorze 2-c mozna latwo otrzymac, jak przedstawiono na schemacie 5, przez cyklizacje odpowiedniego zwiazku o wzorze 7, przy uzyciu tiomocznika, do l3-dwuwodpro-2H-benzimidazolOr 55 tionu-2 o wzorze 14, który nastepnie poddaje sie w zwykly sposób S-alkilowaniu za pomoca odpo¬ wiedniego nizszego chlorowcoalkanu, po czym w tak otrzymanym zwiazku o wzorze 15 przeksztalca sie* grupe hydroksylowa w reaktywna grupe 80 estrowa.Zwiazki o ogólnym wzorze 3, w którym Q ozna-* cza grupe C = Ó, to znaczy zwiazki o wzorze 3-a, sa na ogól znane i moga byc otrzymane zna- 65 nymi sposobami. Inne zwiazki o wzorze 3 rnozn tttBl5 » 8 otrzymac jak przedstawiono na schemacie 6. Zwiaz-* ki o wzorze 3, /w którym Q oznacza, grupe ^ tfOl^h tzn. zwiazki o wzorce 3-b, lub oznacza .grupe o wzorze 4, tzn. zwiazki o wzorze 3-c, moga lpjrc w lutowy sposób otr^inane ze Wiaztów o wzo¬ rze 3-a przez ich ^acylowame p^eprcwradzpne w zw$klw sposób pciy utyciu odpowiedniego halogen¬ ku--aeylu, »p. -eblorku aeetyltt, « nastepnie przez poddanie tak otrzymanego zwiazku o wzorze 16 reakcji ketalizacji z odpowiednim nizszym alkanojem o wzorce R3OH lub alkanodiolera o wzorce HO$CH2)mQH do metalu o wzorze odpo¬ wiednio 17-a lub 17~br z których zadane zwiazki o wzorze 3-b i 3-c otrzymuje sie po aydrolitycznym cdszczepieniu grup ochraniajacych w alkalicznym srodowisku. Wspomniaaa wyiej reakcja ketalizacji korzystnie prowadzi sie mieszajac- i ogrzewajac reagenty we wrzeniu pod chflodnica zwrotna przy równoczesnym azeotropowym usuwaniu wady pe srodowiska reakcji i w odpowiednim rozpuszczal¬ niku organicznym, korzystnie w aromatycznym weglowodorze, takim jak np. benzen , metyloben¬ zen, dwumetylobenzen itp. i w obecnosci odpo¬ wiedniego mocnego kwasu, korzystnie kwanu 4-metylobenzosulfbnowego. iFo«teW*w^ve pradalkty wyjsciowe w -powyzej praedatawionylch metodach sa na ogól aanane i moga bysc fotn^mane manymi i .opisanymi iv literaturze sposobami.Zwiazki otrzymane sposobem wedkf niniejszego wynaftittku przeprowaflea sie w ich Iserapeutycznie uzyteiene kwasowe s*le addycyjne dzialaniem od¬ powiedniego kwasu nieorganicznego, takiego jak kwas 't*hlorow«owodpBawy, np. chlofwwodorowego, brora&wodorowsfljjp, lowasu siarkowego, fosforowe¬ go lt*bl kwasu organicznego, np. kwa&a octowego, propiwaowego, 1-hy^teoksyoctowego,^ l-hydrok$y- propionowego, 1-ketopropionowego, malonowego, bursztynowego, fumarowego, maleinowego, 1-hydro- ksjrbursztynowegp^, 1,2-dwuhydroksybuTsZtynowego, l cytrynowego, teni^es^wagct, a-feiayloetenakarkoksy- : lowego-1, migdalowego, metam^ufóoiaowego, -etano- ; sulfonowego, benzenosulfonowego, 4-metylobenzeno- • surrbn^wego^ykloheksaTioamtdosulfoaiowego, 2-hy- drdksybenzoesowego, 4-amiino-2-nydroksybenzoeso- wego i tym podobnych.Sole addycyjne mozna przeprowadzic dzialaniem alkaliów w wolne zasady.Zwiazki o wzorze ogólnym ,1 oraz ich terapeu¬ tycznie .aktywne sole addycyjne wykazuja silne dzialant* ineuroleptyczne. Daiaianie to oznaczano eksperj-no^ntalnie w oparcia * wyniki uzyskane z przynajcaniej jednego z dwóch róznych sposobów V;'testowania, mianowicie, polaczonego apomorfino- -tr^ptaminowego i norerjinefrinowego testu na szczurach ^oraz apomorfinowego testu na psach.Badania - testowe przeprowadzano opisanymi niiej 5 sposobami i otrzymane wyniki badan zestawiono w tatflicach 1, 2- i 3. Wymienione w tablicach zwiazki nie ograniczaja wynalazku lecz podano je przykiatlowo w celu ivykazania dzialania wszyst¬ kich zwiazków otrzymanych sposobem wedlug wy- 10 nalazha* i ujetych wzorem ogólnym 1. f* A. zlaczone apemorfino-tryptarninowe i nore^i- nefrinowe baidanie 'testowe na szczurach.Do doswiadczen uzyto zwierzeta dorosle, rodzaju meskiego, rasy Wistar o wadze 240±10 L Po calo- 15 ¦ ' nocnym trzymaniu bez pozywienia podawano zwie¬ rzetom podskórnie wodny roztwór badanego zwiazku w ilosci 1 ml/100 g (w czasie zerowym)r i pozosta¬ wiano w klatkach do obserwacji. Pi? uplywie 30 minut podawano gwierzeitom, dozylnie po 20 1,25 mg/kg chlorowodorku appmorfiny (APO) i obserwowano w czasie godziny powstawanie lub 'brak objawów apomorfinowych, podniecenia i wzmozonego praesirwaiua. Po uplywriat .godziny fasass^ao mUuit) tym samym zwierzetom poda- 29 wano dozylnie 40 mg/kg tryptaminy wowano powstawanie typowych, wywolanych tryp- tamina obustronnych kurczowych ataków apo¬ pleksji. Po uplywie 2 godzin tym samym zwie¬ rzetom podawano dozylnie po 1,25" mg/kg:" norepi- 39 nefriny (NQR) i obserwowano w okresie 00 minut smiertelnosc zwierzat.W tablicach 1 i 2 podano najnizsze efektywne dawki (LED), przy których nzyskiwano i^atysty- _ sanie uchwytne róznice w dzialaniu w poEpwnaniu z -próbami kontrolnymi wykonanymi na zwie¬ rzakach bez podawania badanych preparatów (test bliskiego prawdopodobienstwa Fischera). ¦- ¦• B. Apomorfinowe badanie testowe na psach. 40 Wiadomo, ze leki neuroleptyegne llamuja- wy¬ mioty -wywolane u psów podaniem apomorfuify.Zwiazki zestawione w tablicy 3 podawano, pod¬ skórnie lub droga pokarmowa grupie trzech psójw gonczych. Po uplywie 4, 4 lub 16 godzin po pp- 45 -daniu podskórnie lub po uplywie 4 godzin po pa¬ daniu droga pokarmowa zwierzetom wstjszykiwaio podskórnie po 0,31 wjg&g chlorowodorku apomof- finy. Taka dawka jappmorfiny wzniecala wymioty . u wszystkich psów few&trolnych, którym ^jaie poda¬ wano badanych prepfusajów. W tablicy 3 podaiio wartosci PD30 w mgflfcg podskórnie lub ^roga po¬ karmowa) powodujace wstrzymanie jyymiotóW u polowy zwierzat doswiadczalnych. '106 815 7 8 Tablica 1 Czynnosc przeciwapomorfinowa (APO)-, przeciw tryptaminowa (TRY)- i przeciwnorepinefrinowa (NOR) zwiazków o wzorze 18 u szczurów Zwiazek A B C D E F G H I J K L n 2 3 3 3 3 3 3 3 3 4 3 3 R1 H H 5-C1 H H 5-C1 5-CH3 5-CF3 5-CHa H H H R2 H H H 6-C1 7-Cl 6-C1 H H 6-CH3 H H 6-CH3 R 4-F 4-F 4-F 4-F 4-F 4-F 4-F 4-F 4-F 4-F 4-Cl 4-F LED (APO) w mg/kg podskórnie 10 0,04 0,08 0,31 1,25 1,25 0,02 . 0,31 0,63 2,5 2,5 0,31 LED (TRY) w mg/kg podskórnie 0,16 0,08 0,16 0,08 1,25 2,5 0,08 5 2,5 0,31 5 0,63 LED (NOR) w mg/kg podskórnie 2,5' 2,5 5 5 2,5 10 1,25 10 5 0,31 5 10 Tablica 2 Czynnosc przeciwapomorfinowa (APO)-, przeciw tryptaminowa (TRY)- i przeciwnorepinefrinowa (NOR) zwiazków o wzorze 19 u szczurów Zwiazek M N O P Q R S T Reszta 0 wzorze 20 wzór 21 wzór 21 wzór 22 wzór 23 wzór 25 wzór 26 wzór 27 wzór 28 n 3 4 3 3 3 3 3 3 Q -C(=0)- -C(=0)- -C(=0)- wzór 24 -C(=0)- -C(=0)- -C(=0)- -C(=0)- | LCD (APO) w mg/kg podskórnie 0,15 0,63 0,31 0,63 0,16 1 1,25 2,5 0,31 | LED (TRY) w mg/kg podskórnie 1,25 2,5 1,25 2,5 10 — — 1,25 LED (NOR) 1 w mg/kg podskórnie 0,63 2,5 2,5 — . 0,04 0,63 0,63 2,5 Tablica 3 Czynnosc przeciwapomorfinowa badanych zwiazków u psów Zwiazek A B C D E F G H I J K L M N O P Q R S T Czynnosc przeciwapomorfinowa u psów: wartosc w mg/kg podskórnie po 1 godz. podskórnie 1,5 0,06 0,008 0,10 0,25 0,03 0,004 0,20 0,015 0,5 0,10 0,03 0,63 0,45 0,50 0,10 0,63 — 0,50 0,80 lub droga pokarmowa w czasie po 4 godz. podskórnie _ — 0,015 — — 0,018 0,008 0,12 0,015 — — 0,05 — — 0,63 0,03 — — — 1,0 | po 4 godz. droga pokarmowa , 0,40 0,015 — — 0,06 0,015 — 0,07 — — 0,12 — — — 0,03 — 0,25 0,16 — | po 16 godz. podskórnie __ — 0,06 — — 0,12 0,12 ¦ — — — — — — — — 0,06 — ~~ — — 11««*15 9 10 Sposób wedlug wynalazku wyjasniaja nastepu¬ jace przyklady, przy czym jesli nie podano inaczej, wszystkie czesci podane sa w czesciach wagowych: x Przyklad I. Mieszanine 100 czesci 1,2-dwu- chloro-3^nitrobenzenu, 95 czesci 3-aminopropanolu-l i 200 czesci butanolu miesza sie i ogrzewa pod chlodnica zwrotna do nastepniego dnia, po czym mieszanine Teakcyjna chlodzi sie i odparowuje.Pozostalosc zadaje sie wodami produkt ekstrahuje sie metylobenzenem. Ekstrakt przemywa sie woda, osusza, saczy i odparowuje. Jako pozostalosc otrzy¬ muje sie 115 czesci 3-[(2-chloro-6-nitrofenylo)ami- no]-propanolu-1.Przyklad II. Postepujac sposobem podanym w przykladzie Ii stosujac równowazna ilosc odpo¬ wiednich surowców wyjsciowych otrzymuje sie nastepujace . zwiazki: 3-[(4,5-dwuchloro-2-nitrofe- nylo)amino]-propanol-l, o temperaturze topnienia a7°C; 3-[(4-metylo-2-nitrofenylo)amino]-propanol-1 i 3-{[(2-nitro-4-(trójfluorometylo)fenylo]amino}-pro- panol-1.Przyklad III. Mieszanine 70 czesci 3-[(4-metylo- -2^teofenylo)-amino]-propanolu^l i 400 czesci metanolu uwodornia sie pod normalnym cisnieniem i w temperaturze pokojowej z 10 czesciami 10%-owego palladu na weglu aktywowanym jako katalizatora. Po pochlonieciu obliczonej ilosci wo¬ doru katalizator odsacza sie i przesacz odparo¬ wuje sie. Jako pozostalosc otrzymuje sie 54 czesci (91%) 3=- [(2-amino-4-metylofenylo)amino]-propa- nolu-1^ » Przyklad IV. Mieszanine 39,7 czesci 3-[(4,5- -dwuehloro-2-nitrofenylo]-propanolu-l i 400 czesci metanolu uwodornia sie pod normalnym cisnieniem i "w temperaturze pokojowej z 5 czesciami niklu Raneya jako katalizatora. Po pochloniecia obliczo¬ nej ilosci wodoru katalizator odsacza sie, a prze¬ sacz zakwasza sie 24 czesciami roztworu kwasu solnego przy mieszaniu i po odparowaniu rozpusz¬ czalnika stala pozostalosc miesza sie z propanolem-1.Po odsaczeniu produktu i wysuszeniu pod zmniej¬ szonym cisnieniem otrzymuje sie 31*5 czesci chlo¬ rowodorku 3-[(2-ammo-4,5-dwuchlorofenyio)amino] - -propanolti-l o temperaturze topnienia 185-C.Pr z y k l a d V. Postepuje sie sposobem podanym w przykladzie IV i po uwodornieniu odpowiednich 3-[(2-ziitrofenylo)amino]-propanoli otrzymuje sie nastepujace 3-[(2-aminofenylo)amino]-propanole: 3-L(2-amino-4-chlorofenylo)amino] -propanol-1 jalco oleista pozostalosc, 3-[(2-amkio-6-chlorofenylo)- -amino]-propanol-1 i 3-{[2-amino-4-trójfluorome- t^o)feii[ylol-amijio}-proi5aridl-l.Przyklad VI. Mieszanine 30 czesci 2-1H2- -amino-5-chlorofenyloaimir*o]-etanolu i 18 czesci mocznika miesza sie i ogrzewa przez 4 godziny na lazni olejowej w temperaturze 190°C, po czym mieszanine/ reakcyjna chlodzi sie i rozpuszcza w alkalicznej wodzie. Roztwór zakwasza sie stezonym kwasem solnym i wydzielony produkt odsacza sie, przemywa woda i suszy. Otrzymuje sie 13 czesci (57,1%) 6-chloro-l,3-dwuwodoro-l,-(2-hydroksyety- lo}-2H-benzimidazolonu-2 o temperaturze topnienia 160°C, Przyklad VII. Postepuje sie sposobem poda¬ nym w przykladzie VI i w wyniku reakcji 2-[(2- y v -amino-4-chlorofenylo)amino]-etanolu z moczni¬ kiem otrzymuje sie 5-ehloro-l-(2-hydroksyetylo)- 5 -l,3-dwuwodoro-2H-benzimidazolon-2 o tempera¬ turze topnienia 176—178°C.Przyklad VIII. Do mieszaniny 31,2 czesci chlorowodorku 3-[(2*amino-4,5-dwuchlorofenylo)- vamino]-propanolu-1 w 200 czesciach wody, mie- 10 szajac, dodaje, sie kroplami w czasie 15 minut loztwór 10,6 czesci cyjanianu potasowego w 50 cze¬ sciach wody "i w temperaturze 15—20°C. Po dal¬ szym mieszaniu przez 20 -minut w temperaturze pokojowej i nastepnie przez 20 godzin we wrzeniu 15 pod chlodnica zwrotna mieszanine reakcyjna.pozo¬ stawia sie na 2 dni w temperaturze pokojowej i wydzielony w tym czasie osad odsacza sie. Osad ogrzewa sie nastepnie we wrzacym trójchlorometa¬ nie, nie rozpuszczone czesci odsacza sie i ogrzewa ? 20 we wrzacym 4-metylo-2-pentanonie. Po ochlodze¬ niu produkt odsacza sie i suszy.. Otrzymuje sie 14,5 czesci (48%) 5,6-dwuchloro-l,3-dwuwodoro-l- -(3-hydroksypropylo)-2H-benzimidazolonu-2 o tem¬ peraturze topnienia 174,7°C. 25 Przyklad IX. Postepujac sposobem podanym w przykladzie VIII i stosujac jako* produkt wyj¬ sciowy odpowiednie 3-[(2-aminofenylo)-amino]-pro- panole-1 otrzymuje sie nastepujace 1,3-dwuwodoró- -M3-hydroksypropylo)-2H-benzinidazolony-2: ,5-chloro-1,3-dwuwodoro-1-(3-hydroksypropyló)-2H- -benzimidazolon-2 o temperaturze topnienia J48,8°C, l,3-dwv^vodoro-l^(3-hydroksypropylo)--6- -metylo-2H-benzijn:dazolon-.2 o" temperaturze top¬ nienia 114,1°C, 4-chloro-l,3-dwuwodoro-3-(3-hy- droksypropylo)-2H-beiizimidazolQn-2 i 1,3-dwuwo- doro-lr(3-hydroksypix^ylo)-5-(trójfluorometylo^2H- benzimidazolon-2* • Przyklad X. Io iiie&san?j ^ we wleniu pod 40 chlodnica zwrotna z zalaczonym separatorem wody mieszaniny 30 czesci 3-H2-ammo-4-cM PL PL PL PL PL PL PL PL

Claims (1)

1.
PL1976192890A 1975-10-08 1976-10-07 Sposob wytwarzania nowych 1-benzazoliloalkilo-4-podstawionych piperydyn PL106815B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US62072775A 1975-10-08 1975-10-08
US05/713,309 US4035369A (en) 1975-10-08 1976-08-10 1-Benzazolylalkyl-4-substituted-piperidines

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL192890A1 PL192890A1 (pl) 1978-03-28
PL106815B1 true PL106815B1 (pl) 1980-01-31

Family

ID=27088773

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1976192890A PL106815B1 (pl) 1975-10-08 1976-10-07 Sposob wytwarzania nowych 1-benzazoliloalkilo-4-podstawionych piperydyn

Country Status (31)

Country Link
US (1) US4035369A (pl)
JP (1) JPS5246082A (pl)
AT (1) AT365185B (pl)
AU (1) AU511834B2 (pl)
BG (1) BG27542A3 (pl)
CA (1) CA1085853A (pl)
CH (1) CH630915A5 (pl)
CS (1) CS225101B2 (pl)
DE (1) DE2645125A1 (pl)
DK (1) DK151801C (pl)
EG (1) EG12969A (pl)
ES (1) ES452200A1 (pl)
FI (1) FI63228C (pl)
FR (1) FR2346009A1 (pl)
GB (1) GB1532546A (pl)
GR (1) GR61672B (pl)
HU (1) HU174927B (pl)
IE (1) IE43951B1 (pl)
IL (1) IL50631A (pl)
IT (1) IT1069293B (pl)
LU (1) LU75954A1 (pl)
NL (1) NL7611085A (pl)
NO (1) NO144926C (pl)
NZ (1) NZ182134A (pl)
PH (1) PH15417A (pl)
PL (1) PL106815B1 (pl)
PT (1) PT65688B (pl)
RO (1) RO69904A (pl)
SE (1) SE417610B (pl)
SU (1) SU663306A3 (pl)
YU (1) YU39976B (pl)

Families Citing this family (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4200641A (en) * 1976-12-21 1980-04-29 Janssen Pharmaceutica, N.V. 1-[(Heterocyclyl)-alkyl]-4-diarylmethoxy piperidine derivatives
US4335127A (en) * 1979-01-08 1982-06-15 Janssen Pharmaceutica, N.V. Piperidinylalkyl quinazoline compounds, composition and method of use
AT373888B (de) * 1979-01-10 1984-02-27 Janssen Pharmaceutica Nv Verfahren zur herstellung von neuen 4-piperidinaminen und deren saeureadditionssalzen
IE810250L (en) * 1980-02-11 1981-08-11 Berlex Lab N-(3-phenoxy-2-hydroxypropyl) benzimidazole -1-¹alkanamines.
US4434174A (en) 1980-02-11 1984-02-28 Berlex Laboratories, Inc. Treating cardiovascular diseases with N-(3-phenoxy-2-hydroxypropyl)benzimidazole-1-alkanamines
US4254127A (en) * 1980-04-03 1981-03-03 Janssen Pharmaceutica, N.V. 1,3-Dihydro-1-[(1-piperidinyl)alkyl]-2H-benzimidazol-2-one derivatives
DE3442757A1 (de) * 1984-11-23 1986-05-28 Wella Ag, 6100 Darmstadt Verwendung von 2-nitroanilinderivaten in haarfaerbemitteln und neue 2-nitroanilinderivate
KR930005004B1 (ko) * 1985-04-15 1993-06-11 쟈안센 파아마슈우티카 엔. 부이. 치환된 n-[(4-피페리디닐)알킬]이환 축합 옥사졸아민 및 티아졸아민의 제조방법
FR2581993B1 (fr) * 1985-05-14 1988-03-18 Synthelabo Derives de (benzoyl-4 piperidino)-2 phenyl-1 alcanols, leur preparation et leur application en therapeutique
FR2702214B1 (fr) * 1993-03-05 1995-04-14 Adir Nouveaux composés (aryl(alkyl)carbonyl)-hétérocycliques, leurs procédés de préparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent.
GB9418326D0 (en) * 1994-09-12 1994-11-02 Lilly Industries Ltd Pharmaceutical compounds
IL114027A (en) * 1994-06-08 1999-11-30 Lundbeck & Co As H 4-Phenyl piperazine (piperidine or tetrahydropyridine) derivatives serotinin 5-HT1A and dopamin D2 receptor ligand pharmaceutical compositions containing them
ES2204932T3 (es) 1994-09-12 2004-05-01 Eli Lilly And Company Limited Moduladores serotonergicos.
GB2308362A (en) * 1995-12-19 1997-06-25 Lilly Industries Ltd Pharmaceutical indole derivatives
GB9613423D0 (en) * 1996-06-26 1996-08-28 Lilly Industries Ltd Pharmaceutical compounds
CA2663737A1 (en) * 2006-09-19 2008-03-27 Cipla Limited Processes for the preparation of ciclesonide and its crystal form
CN101759693B (zh) * 2008-12-23 2011-09-14 江苏恩华药业股份有限公司 苯骈异恶唑哌啶衍生物及在制备镇痛、镇静药物中的应用
CA3211341A1 (en) * 2021-03-19 2022-09-22 Centre National De La Recherche Scientifique Applications of biased ligands of the serotonin 5-ht7 receptor for the treatment of pain, multiple sclerosis and the control of thermoregulation

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE633495A (pl) * 1962-06-13
US3345364A (en) * 1964-05-06 1967-10-03 Janssen Pharmaceutica Nv Benzimidazolinyl piperidines
FR1573739A (pl) 1968-07-26 1969-07-04
US3647790A (en) * 1969-04-08 1972-03-07 American Home Prod Ouinoxalinyl-oxazolidines and -oxazines

Also Published As

Publication number Publication date
PT65688A (en) 1976-11-01
IE43951B1 (en) 1981-07-01
FR2346009B1 (pl) 1978-12-22
DK151801B (da) 1988-01-04
FI63228B (fi) 1983-01-31
FR2346009A1 (fr) 1977-10-28
GB1532546A (en) 1978-11-15
IL50631A0 (en) 1976-12-31
AU1807876A (en) 1978-04-06
DE2645125A1 (de) 1977-04-21
NO144926C (no) 1981-12-09
SE417610B (sv) 1981-03-30
AU511834B2 (en) 1980-09-11
RO69904A (fr) 1980-08-15
IL50631A (en) 1980-02-29
FI762865A7 (pl) 1977-04-09
PL192890A1 (pl) 1978-03-28
CA1085853A (en) 1980-09-16
BG27542A3 (bg) 1979-11-12
JPS5246082A (en) 1977-04-12
NL7611085A (nl) 1977-04-13
SU663306A3 (ru) 1979-05-15
EG12969A (en) 1981-03-31
NO763424L (pl) 1977-04-13
AT365185B (de) 1981-12-28
JPS6215553B2 (pl) 1987-04-08
CH630915A5 (de) 1982-07-15
YU39976B (en) 1985-06-30
LU75954A1 (pl) 1977-05-09
IT1069293B (it) 1985-03-25
DK452076A (da) 1977-04-09
ATA745276A (de) 1981-05-15
PH15417A (en) 1983-01-07
ES452200A1 (es) 1978-01-16
GR61672B (en) 1978-12-05
YU248076A (en) 1983-01-21
HU174927B (hu) 1980-04-28
DE2645125C2 (pl) 1988-11-24
US4035369A (en) 1977-07-12
IE43951L (en) 1977-04-08
DK151801C (da) 1988-06-06
NO144926B (no) 1981-08-31
NZ182134A (en) 1979-01-11
SE7611137L (sv) 1977-04-09
PT65688B (en) 1978-04-02
FI63228C (fi) 1983-05-10
CS225101B2 (en) 1984-02-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL106815B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych 1-benzazoliloalkilo-4-podstawionych piperydyn
JPS6193183A (ja) 8−(ベンゾアゾリルアルキル)−1,3,8−トリアザスピロ〔4,5〕デカン−4−オン誘導体
US3770734A (en) 3-oxo-2,3-dihydro-1,4-benzoxazine derivatives
CS227690B2 (en) Manufacture of derivatives of 5h-thiazolo-and 5h-1,3,4-thiadiazolo/3,2-a/pirimidin-5-pyrimidin-5-on and 3,4-dihydro-2h,6h-pyrimido/2,1-b/ /1,3/-thiazin-6-on
EP0037713B1 (en) Novel 1,3-dihydro-1-((1-piperidinyl)alkyl)-2h-benzimidazol-2-one derivatives
FI59589C (fi) Analogifoerfarande foer framstaellning av terapeutiskt aktiva bensimidazolinonderivat
IE44942B1 (en) Novel piperazine and piperidine derivatives
FI62667B (fi) Foerfarande foer framstaellning av antiemetiska 1-(benzazolylalkyl)piperidinderivat
IE46507B1 (en) 5-(4-(diarylmethyl)-1-piperazinylalkyl) benzimidazole derivatives
DE2149692A1 (de) Pyridochinolinderivate und Verfahren zu deren Herstellung
NZ270565A (en) 5-(aminoalkyl and aminoalkoxy)-benzodioxane derivatives; pharmaceutical compositions
DE2905876A1 (de) Neue piperidinopropylderivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
NO143531B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av acylerte benzoksazolinon-derivater
EP0034249B1 (en) New naphthimidazole and naphthoxazole derivatives, their preparation, and their use in pharmaceuticals
US3649644A (en) 1 2 3 4 4a 5 6 6a-octahydrobenzofuro (3 2-c)indoles
US3420823A (en) Dibenzothiazines
DE1965980A1 (de) 2-(Dioxopiperazino)-benzophenone und Verfahren zu ihrer Herstellung
US4292323A (en) Phenyl-1,2,3,4-tetrahydrocarbazoles and use thereof
Wagner CONDENSATIONS OF AROMATIC AMINES WITH FORMALDEHYDE IN MEDIA CONTAINING ACID. VI. THE USE OF FORMIC ACID IN THE PREPARATION OF 3, 6-DISUBSTITUTED DIHYDROQUINAZOLINES FROM PARA-SUBSTITUTED AMINES, AND FROM THEIR BIS (ARYLAMINO)-METHANES AND SCHIFF BASES
KR800000491B1 (ko) 1-벤즈아조릴알킬-4-치환된 피페리딘의 제조방법
NO144278B (no) Fremgangsmaate og apparat for proeving av roerskjoeter
DK156391B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 3-aminopyrrolderivater
US3419568A (en) Derivatives of 1,2,3,4-tetrahydro-5h-pyrido[4,3b]indoles
FI65249C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara 1-enyl-8-bensimidazol-1-ylpropyl-1,3,8-triazaspiro(4,5)deka n--onderivat
JPS5934713B2 (ja) 脂環式誘導体

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20031220