KR920010629B1 - 고체전해콘덴서 - Google Patents
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Description
제1도는 종래의 칩형상 고체전해콘텐서를 도시한 종단면도.
제2도는 본 발명의 제1실시예를 나타낸 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도.
제3도는 본 발명의 제2실시예를 나타낸 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도.
제4도는 본 발명의 제3실시예를 나타낸 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도.
제5도는 본 발명의 제4실시예를 나타낸 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도.
제6도는 본 발명의 제5실시예를 나타낸 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도.
제7도는 각 형상에 있어서의 각종 도전성분말과 유기고분자의 중량비-저항치의 특성곡선도.
제8도는 각종 도전성분말의 입자직경-저항치의 특성곡선도.
제9도는 각종 피복도전성분말에 있어서의 팔라듐금속의 피복두께-저항치의 특성곡선도.
제10도는 각 종류, 각 입자직경의 도전성분말과 팔라듐플레이크형상분말과의 중량비-저항치의 특성곡선도.
제11도는 각종 혼합분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
11,21,31,41,51 : 탄탈양극도출선 12,22,32,42,52 : 탄탈다공질전극체
13,23,33,43,53 : 탄탈유전체산화피막 14,24,34,44,54 : 고체전해질층
15,25,35,45,55 : 카본층 16 : 팔라듐음극층
17,27,37,47,57 : 양극단자 18,28,38,48,58 : 음극단자
19 : 팔라듐접착제 20.30,40,50,60 : 외장수지
26 : 팔라듐피복니켈음극층 29 : 팔라듐피복니켈접착제
36 : 팔라듐비피복흑연음극측 39 : 팔라듐피복흑연접착제
46 : 팔라듐-흑연음극층 49 : 팔라듐-흑연접착제
56 : 팔라듐-팔라듐피복흑연음극층 59 : 팔라듐-팔라듐피복흑연접착제
본 발명은 외장수지에 의해서 성형외장한 고체전해콘덴서에 관한 것이다.
종래 이런 종류의 고체전해콘덴서는, 제1도에 도시한 바와 같이 구성되어 있다. 즉, 탄탈양극도출선(1)을 구비한 탄탈다공질전극체(2)의 탄탈양극도출선(1)의 근본부에 절연판을 부착한 후, 탄탈유전체산화피막(3)의 표면에 이산화망간등의 고체전해질층(4), 카본층(5), 은, 구리, 니켈, 카본등의 분말과 유기고분자와 유기용제로 이루어진 도전성도료를 도포하고, 또한 건조시켜서 이루어진 음극층(6)을 순차적으로 적층해서 콘덴서소자를 구성하고, 그리고 이 콘덴서소자의 탄탈양극도출선(1)과 양극단자(7)를 용접에 의해 접속하고, 게속해서 땜납 또는 은, 구리, 니켈, 카본등의 분말과 유기고분자와 유기용제로 이루어진 도전성접착제(9)를 도포하고, 또한 건조시켜서 음극층(6)과 음극단자(8)를 접속한 후, 상기 양극단자(7)와 음극단자(8)가 서로 반대방향으로 인출되도록 외장수지(10)를 입히고, 그리고 서로 반대방향으로 인출한 양 단자(7),(8)를 콘덴서본체의 아래쪽방향을 향해서 단부면 및 바닥면을 따라서 안쪽으로 절곡가공하므로서, 칩형상 고체전해 콘덴서를 구성하고 있었다.
그러나, 상기 종래의 구성에 있어서, 음극층(6) 및 도전성접착제(9)를 은분말과 유기고분자에 의해 구성하였을 경우는, 고온고습하에서 은의 이동(migration)현상이 일어나서, 전기단락고장을 일으키거나, 누설 전류가 커진다고 하는 문제점을 가지고 있었다.
또, 음극층(6) 및 도전성접착제(9)를 구비분말과 유기고분자에 의해 구성하거나, 또는 니켈분말과 유기고분자에 위해 구성하였을 경우는, 고온고습하에서 은과 같이 이동을 일으키는 일은 없으나, 구리분말이나 니켈분말은 산화되기 쉽기 때문에, 고온고습하에서 tanδ(유전손실계수)치가 커진다고 하는 문제점을 가지고 있었다.
그리고 또 음극층(6) 및 도전성접착제(9)를 카본분말과 유기고분자에 의해 구성하였을 경우는, 고온고습하에서 은과 같은 이동을 일으키는 일도 없고, 또한 매우 저렴하게 얻을 수 있으나, 상기한 금속분말에 비해서 고유 저항치가 높기 때문에, 초기 tanδ 치가 매우 커진다고 하는 문제접을 가지고 있었다.
그래서, 본 발명은, 음극층 또는 이 음극층과 음극단자를 접속하는 접착제를, 팔라듐분말과 유기고분자에 의해 구성한 것으로, 이 구성에 의해 초기 tanδ치를 작게할 수 있고, 또한 고온고습하에서도 tanδ치가 변화하지 않고, 도한 전기단락 고장을 일으키는 일도 적고, 또 누설전류치변화가 작은 고체전해콘덴서를 제공하려고 하는 것이다.
이하, 본 발명의 실시예를 첨부도면에 의거해서 설명한다. 제2도는 본 발명의 제1실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 있어서, 음극층 및 이 음극층과 음극단자를 접속하는 접착제를, 팔라듐분말과 유기고분자에 의해 구성한 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도를 도시한 도면이다. 이 제2도에 있어서, (11)은 탄탈양극도출선, (12)는 탄탈다공질전극체, (13)은 탄탈유전체산화피막, (14)는 고체전해질층, (15)는 카본층, (16)은 팔라듐분말과 메틸메타크릴수지로 이루어진 유기고분자에 의해 구성한 음극층(이하, 팔라듐음극층이라고함), (17)은 양극단자, (18)은 음극단자, (19)는 팔라듐분말과 비스페놀형 에폭시수지로 이루어진 유기고분자에 의해 구성한 접착제(이하, 팔라듐접착제라고 칭함), (20)은 외장수지이다.
먼저, 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말 : 메틸메타크릴수지 : 크실렌용제=8.5 : 1.5 : 3.0의 중량비로 조합한 것을, 3개의 롤을 지닌 혼련기로 혼련해서 팔라듐음극층(16)용 도전성도료를 제조하고, 다음에 입자직경 5㎛의 팔라듐플레이크형상분말 : 비스페놀형 에폭시수지 : 페놀경화제 : 이미다졸 : 부틸셀로솔브용제 : 85 : 9.1 : 9 : 0.1 : 15의 중량비로 혼련해서 팔라듐접착제(19)용 도전성도료를 제조해둔다.
그리고, 탄탈금속분말 100mg에 단면이 원형인 선직경 0.3mm의 탄탈선을 매설해서 탄탈양극도출선(11)으로 하고, 이들을 일반적인 방법으로 소결해서 35V 6.8μF용의 탄탈다공질전극체(12)를 구성하고, 그리고 절연판을 탄탈양극도출선(11)의 근본부에 부착한 후, 탄탈유전체산화피막(13), 이산화망간으로 이루어진 고체전해질층(14), 카본층(15)을 순차적으로 형성한다. 여기에, 조금전 제조한 팔라듐음극층(16)용 도전성도료를 디핑법에 의해 도포하고, 그리고 30분간 상온중에 방치한 후, 120℃에서 1시간 건조시켜서 팔라듐음극층(16)을 형성해서 콘덴서소자를 구성한다. 다음에 음극단자(18)에, 조금전 제조한 팔라듐접착제(19)용 도전성 도료를 디스펜서로 도포하고, 그위에 팔라듐음극층(16)과 탄탈양극도출선(11)이 양극단자(17)의 방향을 향하도록 콘덴서소자를 배치하고, 그리고 탄탈양극도출선(11)과 양극단자(17)를 용접에 의해 접속한 후, 콘덴서소자의 팔라듐음극층(16)이 음극단자(18)와 확실하게 접속되도록 조금 가압해서 180℃, 1시간의 조건으로 건조시켜서 접속한다. 그후, 양극단자(17)와 음극단자(18)가 서로 반대방향의 양단부에 인출되도록 트랜스퍼몰드금형에 세트해서 외장수지(20)를 입히고, 그리고 상기 양 단자(17),(18)를 콘덴서본체의 아래쪽방향을 향해서 단부면 및 바닥면을 따르게해서 안쪽으로 절곡가공하고, 칩형상 고체전해콘덴서를 구성하고 있다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제1실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 대해서, 이하, tanδ치는 저항치로 대용할 수 있으므로, 팔라듐음극층(16), 팔라듐접착제(19)를 형성하는 도전성도료의 도료화에 있어서의 도전성분말의 형상, 입자직경, 도전성분말과 유기고분자와의 중량비의 결정은 저항치로 평가 하였다.
제7도는 압자직경0.5㎛이고, 또한 형상이 구(球)형상,플레이크형상인 각도전성분말과 유기고분자인 메틸메타크릴수지와의 중량비를 변화시킨 것에 유기용제인 크실렌을 가해서 혼련하여 도료화하고, 이것을 유리기판상에 면적 1㎠. 두께 200㎛로 도포하고, 120℃에서 30분간 건조시킨 후, 도막의 저항치를 측정한 결과를 나타내는 각 형상에 있어서의 각종 도전성분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도이다.
이 제7도로부터 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 5㎛의 팔라듐분말일때는, 화살표 A로 나타낸바와 같이, 콘덴서용 음극 재료로서 사용할 수 있는 것은, 팔라듐분말 : 메틸메타크릴수지의 중량비가 9.5~6.0 : 0.5~4.0의 범위이다. 다만, 이 경우, 팔라듐분말의 양이 너무 많아지면 밀착강도가 약해지기 때문에, 주의가 필요하다. 또 팔라듐분말의 형상은 제7도의 화살표 D로 나타낸 구형상보다 플레이크형상쪽이 좋다.
제8도는 각 플레이크형상 도전성분말 : 메틸메타크릴수지 : 크실렌=8.5 : 1.5 : 3.0의 중량비의 각종 도전성분말의 입자직경을 변경해서 도료화하고, 이것을 유리기판상에 면적 1㎠. 두께 200㎛로 도포하고, 120℃에서 30분간 건조시킨 후, 도막의 저항치를 측정한 결과를 나타낸 각종 도전성분말의 입자직경-저항치의 특성곡선도이다. 이 제8도로부터 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크 형상분말일때는, 화살표 A로 나타낸 바와 같이, 입자직경을 크게해도 저항치는 그다지 변하지 않으나, 도료의 침강성을 고려하면, 그 입자직경 1 ~ 30㎛쪽이 좋다. 이상의 측정에는, 음극층(16)용 도전성도료의 수지를 사용하였으나, 접착제(19)용 도전성도료의 수지를 사용해도 동일한 결과가 얻어졌다.
또한, 상기 본 발명의 제1실시예에서는 음극층(16)용 도전성도료의 수지로서, 아크릴계수지를 사용하였으나, 콘덴서특성에 악영향을 주지 않는 폴리에틸렌계, 비닐계, 셀룰로스계, 폴리카보네이트계, 폴리아미드계의 열가소성수지, 또는 에폭시계, 페놀계, 롤리이미드계의 열경화성수지를 사용해도 된다. 또 이들 수지는 내열성, 흡수성, 도막강도, 경화성이 다르기 때문에, 필요에 따라서 선택하면 된다. 다만, 열경화성수지를 사용할때는, 내습시험으로 tanδ치가 커지는 일이 있기 때문에, 특히 주의할 필요가 있다. 또 접착제(19)용 도전성도료의 수지로서, 상기 본 발명의 제1실시예에서는 에폭시계수지를 사용하였으나, 콘덴서 특성에 악영향을 주지 않는 페놀계, 폴리이미드계의 열경화수지를 사용해도 된다. 특히 접착제용수지는 도막강도, 금속에 대한 밀착성이 우수하지 않으면 안된다. 그의 내열성, 흡수성, 경화성에 대해서는 필요에 따라서 선택하면 된다.
또 상기 본 발명의 제1실시예에서 사용하고 있는 팔라듐플레이크형상분말은, 귀금속중에서도 저렴하고, 또한 금속중에서는 비교적 전기도전율이 높고, 또한 화학적으로 안정하고, 고온고습하에서도 이동이 발생하기 어렵다고하는 성질을 가지고 있다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제1실시예에 있어서의 고체전해콘덴서는 팔라듐음극층(16), 팔라듐접착제(19)를 구비하고 있기 때문에, 초기 tanδ치가 약간 높으나, 내습시험에 있어서의 tanδ치 변화가 작고, 또 누설전류가 작은 것을 얻을 수 있다.
제3도는 본 발명의 제2실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 있어서, 음극층 및 이 음극층과 음극단자를 접속하는 도전성접착제를, 팔라듐금속보다 전기도전율이 높은 금속플레이크 형상분말을 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말과 유기고분자에 의해 구성한 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도를 도시한 것이다. 이 제3도에 있어서, (21)은 탄탈양극도출선, (22)는 탄탈다공질전극체, (23)은 탄탈유전체산화피막, (24)는 고체전해질층, (25)는 카본층, (27)은 양극단자, (28)은 음극단자, (30)은 외장수지로서, 이상은 제 2 도에 도시한 제1실시예의 구성과 동일하다.
제2도의 구성과 다른 점은, 음극층(26)을 입자직경 4㎛의 니켈플레이크형상분말의 표면을 두께 1㎛의 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말 : 유기고분자인 메틸메타크릴수지 : 유기용체인 크실렌=8.5 : 1.5 : 3.0의 중량비로 이루어진 음극층용 도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐피복니켈음극층(26)이라칭함]과, 접착제(29)를 입자직경 4㎛의 니켈플레이크형상분말의 표면을 두께 1㎛의 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말 : 비스페놀에폭시수지 : 페놀경화제 : 이미다졸 : 부틸셀로솔브용제=85 : 9.1 : 5.9 : 0.1 : 15의 중량비로 이루어진 접착제용도전성 도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐피복니켈접착제(29)라 칭함]이다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제2실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 대해서, 이하, tanδ치는 저항치로 대용할 수 있으므로, 팔라듐피복니켈음극층(26), 팔라듐피복니켈접착제(29)를 형성하는 도전성도료의 도료화에 있어서의 도전성분말의 형상, 입자직경, 도전성분말과 유기고분자와의 중량비의 결정 및 니켈플레이크형상 분말에의 팔라듐금속피복의 두께결정은 저항치로 평가하였다.
제7도의 각 형상에 있어서의 각종 도전성분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도로부터 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 4㎛인 니켈분말의 표면을 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말일 때는, 화살표 B로 나타낸 바와 같이, 콘덴서용 음극재료로서 사용할 수 있는 것은, 피복도전성분말 : 메틸메타크릴수지의 중량비가 9.5 : ~ 6.0 : 0.5 ~ 4.0의 범위이다. 또 형상은 제7도의 화살표 E로 나타낸 구형상보다 플레이크형상쪽이 좋다.
또 제8도의 각종 도전성분말의 입자직경-저항치의 특성곡선도로부터의 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 4㎛인 니켈플레이크형상분말의 표면을 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말 일때는, 화살표 B로 나타낸 바와 같이, 입자직경을 크게해도 저항치는 그다지 변하지 않으나, 도료의 침강성, 원가를 고려하면 1~50㎛가 좋다.
제9도는 각종 피복도전성분말 : 메틸메타크릴수지 : 크실렌=8.5 : 1.5 : 3.0의 중량비로, 팔라듐금속의 피복두께를 변경해서 도료화하고, 이것을 프린트기판상에 200㎛의 막두께로 도막을 형성한 후, 120℃에서 건조시키고, 그리고 초기저항치(초기 tanδ치)를 측정하고, 그후, 내습시험(85℃, 90%, 1000시간)을 행하고, 다시 저항치를 측정한 결과를 나타낸 각종 피복도전성분말에 있어서의 팔라듐금속의 피복두께-저항치의 특성곡선도이다. 이 제9도로부터도 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 4㎛인 니켈플레이크형상분말의 표면을 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말일때는, 화살표 B로 나타낸 바와 같이, 팔라듐금속의 피복두께가 얇으면 초기저항치(초기 tanδ치)는 높고, 또한 내습후의 저항치변화도 크다. 그리고 팔라듐금속의 피복두께가 두꺼워짐에 따라서 초기저항치, 내습후의 저항치변화는 안정해지나, 원가상승으로 되기 때문에, 원가를 고려하면 0.1~2㎛가 좋다.
또 팔라듐피복니켈접착제(29)용 도전성도료의 수지를 사용해도 동일한 결과가 얻어졌다. 여기에 사용한 피복도전성분말은, 귀금속중에서도 저렴하고, 또한 금속중에서는 비교적 전기도전율이 높고, 또한 화학적으로 안정하고 고온고습하에서도 이온화되기 어려운 팔라듐금속으로 니켈분말을 피복하고 있기 때문에, 고온고습하에서 이동이 발생하기 어려운 성질을 가지게 된다.
또한, 상기 본 발명의 제2실시예에서는 팔라듐금속보다 전기도전율이 높은 금속의 핵도전성분말로서 니켈을 사용하였으나, 이것이외에는, 금, 은, 구리, 철, 카드뮴, 알루미늄, 아연, 마그네슘등이 있다. 또 이 핵도전성분말은 원가, 고온고습하의 특성, 팔라듐금속의 피복성을 고려해서 선택하면 된다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제2실시예에 있어서의 고체전해콘덴서는, 팔라듐피복니켈음극층(26), 팔라듐피복니켈접착제(29)를 구비하고 있기 때문에, 초기 tanδ치가 작고, 또한 내습시험에 있어서의 tanδ치 변화도 작고, 또한 누설전류가 작은 것을 얻을 수 있다.
제4도는 본 발명의 제3실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 있어서, 음극층 및 이 음극층과 음극단자를 접속하는 도전성접착제를, 흑연플레이크형상분말을 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말을 유기고분자에 의해 구성한 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도를 도시한 도면이다. 이 제4도에 있어서, (31)은 탄탈양극도출선, (32)는 탄탈다공질전극체, (33)은 탄탈유전체산화피막, (34)는 고체전해질층, (35)는 카본층, (37)은 양극단자, (38)은 음극단자, (40)은 외장수지로서, 이상은 제2도에 도시한 제1실시예의 구성과 동일하다. 제2도의 구성과 다른점은, 음극층(36)을 입자직경 4㎛인 흑연플레이크형상분말의 표면을 두께 1㎛의 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말 : 유기고분자인 메틸메타크릴수지 : 유기용제인 크실렌 = 8.0 : 2.0 : 3.0의 중량비로 이루어진 음극층용 도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐피복흑연음극층(36)이라칭함]과, 접착제(39)를 입자직경 4㎛인 흑연플레이크형상 분말의 표면을 두께 1㎛의 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말 : 브스페놀에포시수지 : 페놀경화제 : 이미다졸 : 부틸셀로솔브용제 = 80 : 12.1 : 7.9 : 0.1 : 20의 중량비로 이루어진 접착제용 도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐피복 흑연 접착제(39)라고 칭함]이다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제3실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 대해서, 이하, tanδ치는 저항치로 대용할 수 있으므로, 팔라듐피복흑연음극층(36), 팔라듐피복흑연접착제(39)를 형성하는 도전성도료의 도료화에 있어서의 도전성분말의 형상, 입자직경, 도전성분말과 유기고분자와의 중량비의 결정 및 흑연플레이크형상분말에의 팔라듐금속피복의 두께결정은 저항치로 평가하였다.
제7도의 각 형상에 있어서의 각종 도전성분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도로부터도 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 4㎛인 흑연분말의 표면을 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말일때는, 화살표 C로 나타낸 바와 같이, 콘덴서용 음극재료로서 사용할 수 있는 것은, 피복도전성분말 : 메틸메타크릴수지의 중량비가 9.5~6.0 : 0.5~4.0의 범위이다.
또 형상은 제7도의 화살표 F로 나타낸 구형상보다 플레이크형상쪽이 좋다. 다만, 저항치는 도전성분말이 팔라듐분말일때보다 전반적으로 조금 높아진다.
또 제8도의 각종 도전성분말이 입자직경-저항치의 특성곡선도로부터도 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 4㎛인 흑연플레이크형상분말의 표면을 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말일때는, 화살표 C로 나타낸 바와 같이, 입자직경을 크게해도 저항치는 그다지 변하지 않는다. 또 도료의 침강성은 도전성분말이 팔라듐일때보다 늦어진다. 그러나, 원가를 고려하면 1~50㎛가 좋다.
그리고 또 제9도의 각종 피복도전성분말에 있어서의 팔라듐금속의 피복두께-저항치의 특성곡선도로부터 명백한 바와 같이, 도전성분말이 입자직경 4㎛의 흑연플레이크형상 분말의 표면을 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말일때는, 화살표 C로 나타낸 바와 같이, 팔라듐금속의 피복두께가 얇으면 초기저항치(초기 tanδ치)는 높으나, 내습후의 저항치는 그다지 커지지 않는다. 그리고 팔라듐금속의 피복두께가 두꺼워짐에 따라서 초기저항치(초기 tanδ치)는 작고, 또한 내습후의 저항치변화도 보다 안정해지나 원가상승으로 되기 때문에, 원가를 고려하면 0.1~2㎛가 좋다.
또 팔라듐피복흑연접착제(39)용 도전성도료의 수지를 사용해도 동일한 결과가 얻어졌다. 여기에 사용한 피복도전성분말은, 귀금속중에서도 저렴하고, 또한 금속중에서는 비교적 전기도전율이 높고, 또한 화학적으로 안정하고 고온고습하에서도 이온화되기 어려운 팔라듐금속으로 흑연분말을 피복하고 있기 때문에, 도막의 저항을 낮출 수 있는 동시에, 고온고습하에서 이동발생이 일어나기 어려운 성질을 가지게 된다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제3실시예에 있어서의 고체전해콘덴서는, 팔라듐피복흑연음극층(36), 팔라듐피복흑연접착제(39)를 구비하고 있기 때문에, 초기 tanδ치는 조금 크나, 내습시험에 있어서의 tanδ치 변화는 작고, 또한 누설전류가 작은 것을 얻을 수 있다.
제5도는 본 발명의 제4실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 있어서, 음극층 및 이 음극층과 음극단자를 접속하는 도전성접착제를, 팔라듐클레이크형상 분말과 흑연플레이크형상 분말을 혼합한 혼합분말과 유기고 분자에 의해 구성한 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도를 도시한 도면이다. 이 제5도에 있어서, (41)은 탄탈양극도출선, (42)는 탄탈다공질전극체, (43)은 탄탈유전체산화피막, (44)는 고체전해질층, (45)는 카본층, (47)은 양극단자, (48)는 음극단자, (50)은 외장수지로서, 이상은 제2도에 도시한 본 발명의 제1실시예의 구성과 동일하다. 제2도의 구성과 다른점은, 음극층을 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말과 입자직경 20㎛인 흑연플레이크형상분말의 중량비가 1 : 1인 혼합분말 : 유기고분자인 메틸메타크릴수지 : 유기용제인 크실렌=7 : 3 : 10의 중량비로 이루어진 음극층용도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐-흑연 음극층(46)이라 칭함]과, 접착제(49)를 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말과 입자직경 20㎛인 흑연플레이크형상분말의 중량비가 1 : 1인 혼합분말 : 비스페놀에폭시수지 : 페놀경화제 : 이미다졸 : 부틸셀로솔브용제 = 80 : 12.2 : 7.6 : 0.25 : 40의 중량비로 이루어진 접착제용도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐-흑연접착제(49)라고 칭함]이다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제4실시예에 있어서의 고체전해콘덴서의 대해서, 이하, tanδ치는 저항치로 대용할 수 있으므로, 팔라듐-흑연음극층(46), 팔라듐-흑연접착제(49)를 형성하는 도전성도료의 도료화에 있어서의 팔라듐뷴말의 형상, 입자직경, 입자직경 5㎛인 팔라듐분말과 각종 입자직경의 흑연분말의 중량비, 혼합분말과 유기고분자의 중량비결정은 저항치로 평가하였다.
제7도의 각 형상에 있어서의 각종 도전성분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도 및 제8도의 도전성분말의 입자직경-저항치의 특성곡선도로부터도 명백한 바와 같이, 도전성분말이 팔라듐분말일때는, 입자직경은 1~30㎛, 형상은 플레이크형상이 좋다는 것을 앞에서도 나타내었다, 또 흑연분말의 형상도 플레이크형상이 좋다.
제10도는 혼합분말에 있어서의 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말과 각 종류, 각 입자직경을 가진 플레이크형상도 전성분말과의 중량비를 변화시킨 것에, 각각 유기고분자인 메틸메타크릴수지와 유기용제인 크실렌을 가해서 혼련하여 도료화하고, 이것을 유리기판상에 면적 1cm2. 두께 200㎛로 도포하고, 120℃에서 건조시켜서 도막을 형성한 후, 이 도막의 저항치를 측정한 결과를 나타낸 팔라듐플레이크 형상 분말과 각 종류, 각 입자직경을 가진 도전성 분말과의 중량비-저항치의 특성곡선도이다. 이 제10도의 팔라듐플레이크 형상분말과 흑연 플레이크형상분말로 이루어진 혼합분말의 도료화에 있어서는, 혼합분말 : 메틸메타크릴수지 : 크실렌=7 : 3 : 10의 중량비로 혼합한 것이다. 이 제10도의 화살표 G로부터도 명백한 바와 같이, 흑연 플레이크 형상분말의 입자직경이 커짐에 따라서 저항치는 낮아지나, 도막의 표면상태를 고려하면 100㎛가 한도이다. 또 팔라듐플레이크형상분말량이 많아지면 저항치는 작아진다. 저항치, 원가를 고려해서 팔라듐프레이크형상분말과 흑연 플레이크형상분말과의 중량비는 9.5~2.5 : 0.5~7.5가 좋다.
제11도는 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말과 각종 도전성플레이크형상분말과의 중량비가 1 : 1인 혼합분말과 유기고분자인 메틸메타크릴수지와의 중량비를 변화시킨 것에, 유기용제인 크실렌을 가해서 혼련하여 도료하하고, 이것을 유리기판상에 면적 1cm2. 두께 200㎛로 도포하고, 120℃에서 건조시켜서 도막을 형성한 후, 이 도막의 저항치를 특정한 결과를 나타낸 각종 혼합분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도이다. 이 제11도로부터도 명백한 바와 같이 혼합분말이 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크 형상분말과 입자직경 20㎛인 흑연 플레이크 형상분말로 이루어질때는, 화살표 G로 나타낸 바와 같이, 콘덴서용 음극재료로서 사용할 수 있는 것은 혼합분말 : 메틸메타크릴수지의 중량비가 9.5~5.0 : 0.5~5.0의 범위이다.
또 팔라듐-흑연접착제(49)용 도전성도료의 수지를 사용해도 동일한 결과가 얻어졌다. 여기에 사용한 혼합분말은 귀금속중에서도 저렴하고, 또한 금속중에서는 비교적 전기도전율이 높고 또한 화학적으로 안정하고 고온고습하에서도 이온화되기 어려운 팔라듐분말과, 전기도전율은 낮으나 고온고습하에서 이온화되기 어려운 흑연분말을 혼합시킨 혼합분말이기 때문에, 고온고습하에서 이동의 발생이 일어나기 어려운 성질을 가지게 된다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제4실시예에 있어서의 고체전해콘덴서는, 팔라듐-흑연음극층(46), 팔라듐-흑연접착제(49)를 구비하고 있기 때문에, 초기 tanδ치는 조금 크나, 내습시험에 있어서의 tanδ치 변화는 작고, 또한 누설전류가 작은 것을 얻을 수 있다.
제6도는 본 발명의 제5실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 있어서, 음극층 및 이 음극층과 음극단자를 접속하는 도전성접착제를, 팔라듐플레이크형상분말과, 흑연플레이크형상 분말의 표면위를 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말과의 혼합분말과 유기고분자에 의해 구성한 칩형상 고체전해콘덴서의 종단면도를 도시한 도면이다. (51)은 탄탈양극도출선, (52)는 탄탈다공질전극체, (53)은 탄탈유전체산화피막, (54)는 고체전해질층, (55)는 카본층, (57)은 양극단자, (58)은 음극단자, (60)은 외장수지로, 이상은 제2도에 도시한 본 발명의 제1실시예의 구성과 동일하다. 제2도의 구성과 다른점은, 음극층(56)을 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말과, 입자직경 4㎛인 흑연플레이크형상분말표면위를 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말과의 중량비가 1 : 1인 혼합분말 : 유기고분자인 메틸메타크릴수지 : 유기용제인 크실렌=8 : 2 : 4의 중량비로 이루어진 음극용 도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐-팔라듐피복흑연음극층(56)이라 칭함]과, 접착제(59)를 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말과, 입자직경 4㎛인 흑연 플레이크형상분말의 표면위를 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말과의 중량비가 1 : 1인 혼합분말 : 유기고분자인 메틸메타크릴수지 : 유기용제인 크실렌 = 8 : 2 : 4의 중량비로 이루어진 음극용 도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐-팔라듐피복흑연 음극층(56)이라 칭함]과, 접착제(59)를 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크형상분말과, 입자직경 4㎛인흑연 플레이크형상분말의 표면위를 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분마과의 중량비가 1 : 1인 혼합분말 : 비스페놀에폭시수지 : 페놀경화제 : 이미다졸 : 부틸셀로솔브용제 = 80 : 12.1 : 7.9 : 0.1 : 20의 중량비로 이루어진 접착제용 도전성도료에 의해 형성한 점[이하, 팔라듐-팔라듐피복흑연접착제(58)라 칭함]이다.
이상과 같이 본 발명의 제5실시예에 있어서의 고체전해콘덴서에 대해서, 이하, tanδ치는 저항치로 대용 할 수 있으므로, 팔라듐-피복흑연음극층(56), 팔라듐-팔라듐피복흑연접착체(59)를 형성하는 도전성도료의 도료화에 있어서의 팔라듐분말의 형상, 입자직경, 입자직경 5㎛인 팔라듐분말과, 각종 입자직경의 흑연분말의 표면위를 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말과의 중량비, 혼합분말과 유기고분자의 중량비 결정 및 흑연플레이크 형상분말에의 팔라듐금속피복두께의 결정은 저항치로 평가하였다.
제7도의 각 형상에 있어서의 각종 도전성분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도 및 제8도의 각종 도전성분말의 입자직경-저항치의 특성곡선도로부터도 명백한 바와 같이, 도전성분말이 팔라듐분말 일때는, 입자직경은 1~30㎛, 형상은 플레이크형상이 좋다는 것을 알고 있다. 또 흑연분말의 형상에 대해서도 플레이크형상이 좋다.
또 제10도에 나타낸 팔라듐플레이크형상 분말과 각 종류, 각 입자직경의 도전성 분말의 중량비-저항치의 특성 곡선도에 있어서의 팔라듐플레이크형상분말과, 흑연 플레이크형상분말의 표면위를 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말로 이루어진 혼합분말의 도료화에 있어서는, 혼합분말 : 유기고분자인 메틸메타크릴수지 : 유기용제인 크실렌=8 : 2 : 4의 중량비로 혼합한 것이다. 이 제10도의 화살표 H로부터도 명백한 바와 같이, 피복도전성분말의 입자직경이 커짐에 따라서, 저항치는 낮아지나, 저항치와 도막의 표면상태를 고려하면, 입자직경은 50㎛까지가 좋다. 또 팔라듐플레이크형상분말이 양이 많아지면, 약간 저항치는 작아지나, 저항치, 원가를 고려해서 팔라듐플레이크형상분말과 피복도전성분말의 중량비는 9.5~2.5 : 0.5~7.5가 좋다.
그리고 또 제11도에 나타낸 각종 혼합분말과 유기고분자와의 중량비-저항치의 특성곡선도로부터도 명백한 바와 같이, 혼합분말이 입자직경 5㎛인 팔라듐플레이크 형상분말과, 입자직경 4㎛인 흑연플레이크형상 분말을 1㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말로 이루어질때는, 화살표 H로 나타낸 바와 같이, 콘덴서용 음극 재료로서 사용할 수 있는 것은 혼합분말 : 메틸메타크릴수지의 중량비가 9.5~5.0 : 0.5~5.0의 범위이다. 이 경우, 혼합분말이 팔라듐분말과 흑연분말로 이루어진 경우보다 저항치는 약간 낮아진다.
또한, 제9도에 나타낸 바와 같이 각종 피복도전성분말에 있어서의 팔라듐금속의 피복두께-저항치의 특성 곡선도로부터도 명백한 바와 같이, 흑연플레이크형상분말의 표면에의 팔라듐피복금속의 두께는 0.1~2㎛가 좋다.
또 팔라듐-팔라듐피복흑연접착제(59)용 도전성도료의 수지로서 사용해도 동일한 결과가 얻어졌다. 여기에 사용한 혼합분말은, 귀금속중에서도 저렴하고, 또한 금속중에서도 비교적 전기도전율이 높고, 또한 화학적으로 안정하고 고온고습하에서도 이온화되기 어려운 팔라듐분말과, 고온고습하에서 이온화되기 어려운 흑연분말의 표면위를 팔라듐금속으로 피복한 피복도전체분말을 혼합시킨 혼합분말이기 때문에, 고온고습하에서 이동의 발생이 일어나기 어려운 성질을 가지게 된다.
이상과 같이 구성된 본 발명의 제5실시예에 있어서의 고체전해콘덴서는, 팔라듐-팔라듐피복흑연음극층(56) 및 팔라듐-팔라듐피복흑연접착제(59)를 구비하고 있기 때문에, 초기 tanδ치는 약간 크나, 내습시험에 있어서의 tanδ치 변화는 작고, 또한 누설전류가 작은 것을 얻을 수 있다.
다음표에 본 실시예에 있어서의 본 발명품과 종래 제품(은분말과 유리고분자로 이루어진 음극층, 은분말과 유기고분자로 이루어진 접착제로 사용한 것)의 내습시험(85℃,90%,1000시간)을 각각 실시하여, tanδ치, 전기적 단락 고장수를 비교한 결과를 나타낸다.
샘플 : 정격전압 35V, 정력용량 6.8μF
※ 1 tanδ치는주파수 f = 1㎑서 측정
※ 2 전기적 단락고장은 100개중 단락된 수 측정은 정격전압을 1분간 인가해서 측정하였다.
[표]
또한, 상기 본 발명의 각 실시예에서는, 음극층, 접착제를 동일한 분말을 함유한 도전성도료로 각각 형성하였으나, 다른 분말의 조합, 예를들면 팔라듐음극층과 팔라듐피복니켈접착제, 팔라듐피복흑연음극층과 팔라듐-흑연접착제, 팔라듐-팔라듐피복흑연음극층과 팔라듐접착제등의 조합이어도 된다. 또 용사(溶射)에 의한 땜납, 도금에 의한 니켈등으로 이루어진 음극층과 본 발명의 접착제와의 조합, 본 발명의 음극층과 카본, 니켈등의 도전성접착제나 땜납으로 접속하는 조합이어도 된다. 또 이동을 일으키는 은분말과 유기고분자로 이루어진 은음극층, 은접착제와 본 발명의 음극층, 접착제의 조합이어도 좋으나, 은음극층과 본 발명의 접착제의 조합의 경우, 내습시험(85℃, 90%, 1000시간)으로 전기적 단락고장이 다발하기 때문에 주의가 필요하다.
이상의 설명으로부터 명백한 바와 같이, 본 발명의 고체전해콘덴서는 음극층 또는 이 음극층과 음극단자를 접속하는 접착제를, 팔라듐분말과 유기고분자에 의해 구성한 것으로, 상기 팔라듐분말을 귀금속(금, 백금, 팔라듐) 중에서는 저렴하고, 비중이 작기 때문에, 도료로 하였을때의 침강속도는 느리고, 또한 금속중에서는 비교적 전기도전율이 높고, 또한 고온고급하에서는 화학적으로 안정해서 이온화되기 어려운 성질을 가지고 있고, 도전성도료의 도료화에 있어서도 유기고분자의 종류를 선정하는 것, 작업성을 고려해서 도전성분말의 입자직경을 선정하는 것, 형상을 접촉저항이 작은 플레이크 형상으로 하는 것, 도막강도를 고려해서 도전성분말과 유기고분자의 중량비로 도전성 분말의 양을 많게 하는 것에 의해서, 도막의 고유저항을 작게 할 수 있고, 이에 의해, 고온고습하에서도 tanδ치변화가 작고, 또한 전기단락고장이 적은 것을 얻을 수 있다.
또 팔라듐금속보다도 전기도전율이 높은 핵도전성분말의 표면을 팔라듐 금속으로 피복하므로서, 외부로부터의 영향에 의한 핵도전성분말의 화학변화를 방지할 수 있기 때문에, 피복도전성분말을 도전성분말로해서 사용한 고체전해콘덴서의 초기 tanδ치는 상기 고체전해콘덴서보다 작게 할 수 있는 동시에, 팔라듐금속보다 저렴한 금속을 핵도전성분말로 하였을 경우는, 저코스트화도 동시에 도모할 수 있다.
다음에 전기도전율은 낮으나, 매우 저렴하고, 또한 고온고습하에서는 화학적으로 안정하여 이온화되기 어려운 흑연플레이크형상분말을 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말을 사용하였을 경우는, 입자간의 접촉 저항을 작게하므로서 도막의 고유저항을 작게할 수 있다. 이 피복 도전성분말을 사용한 고체전해콘덴서는 약간 초기 tanδ치는 높으나, 저코스트화를 도모하는 일이 가능해진다.
또한, 팔라듐분말과 흑연 분말로 이루어진 혼합분말은 팔라듐분말이 흑연분말간의 접촉저항을 작게 하는 것을 이용하고 있고, 도전도료화에 있어서도 적업성을 고려해서 혼합분말의 입자직경을 선정하는 것, 형상을 접촉저항이 작은 플레이크형상으로 하는 것, 원가를 고려해서 혼합분말의 팔라듐분말의 양을 많게 하는 것, 도막강도를 고려해서 혼합분말과 유기고분자의 중량비에서 혼합분말의 양을 많게 하는 것에 의해서, 도막의 고유저항을 작게할 수 있다. 또 혼합분말에 있어서의 흑연분말의 표면을 팔라듐금속으로 피복한 피복도전성분말로 하므로서, 보다 더 고유저항을 낮출 수 있다. 이들의 혼합분말을 사용한 고체전해 콘덴서도, 초기 tanδ치는 약간 높으나, 저 코스트화를 도모하는 일이 가능해진다.
Claims (11)
- 양극도출선을 구비한 전극체의 표면에 유전체산화피막을 형성하고, 그 위에 고체전해질층, 카본층, 음극층을 순차적으로 형성하고, 또한 상기 양극도출선을 양극단자에 접속하고, 상기 음극층과 음극단자를 접착제에 의해 접속하는 동시에 수지외장을 실시한 고체전해콘덴서에 있어서, 상기 음극층 또는 접착제를, 팔라듐분말과 유기고분자에 의해 구성한 고체전해콘덴서.
- 제1항에 있어서, 음극층을 구성하는 팔라듐분말은 입자직경 1~30㎛인 팔라듐플레이크 형상분말이고, 또한 음극층을 구성하는 유기고분자는 아크릴계, 폴리에틸렌계, 비닐계, 셀룰로스계, 폴리카보네이트계, 폴리아미드계의 열가소성수지, 또는 에폭시계, 페놀계, 폴리아미드계의 열경화성수지중 적어도 1종류이고, 상기 팔라듐플레이크 형상분말과 유기고분자의 중량비를 9.5~6.0 : 0.5~4.0으로 한 고체전해콘덴서.
- 제1항에 있어서, 접착제를 구성하는 팔라듐분말은 입자직경 1~30㎛인 팔라듐플레이크 형상분말이고, 또한 접착제를 구성하는 유기고분자는 에폭시계, 페놀계, 폴리아미드계의 열경화성수지중 적어도 1종류이고, 상기 팔라듐플레이크 형상분말과 유기고분자의 중량비를 9.5~6.0 : 0.5~4.0으로 한 고체전해콘덴서.
- 양극도출선을 구비한 전극체의 표면에 유전체산화피막을 형성하고, 그 위에 고체전해질층, 카본층, 음극층을 순차적으로 형성하고, 또한 상기 양극도출선을 양극단자에 접속하고, 상기 음극층과 음극단자를 접착제에 의해 접속하는 동시에 수지외장을 실시한 고체전해콘덴서에 있어서, 상기 음극층 또는 접착제를, 팔라듐금속보다 전기도전율이 높은 금속에 있어서의 입자직경 1~50㎛인 도전성플레이크 형상 분말을 핵도전성분말로 하고, 이 핵도전성분말의 표면을 0.1~2㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말과 유기고분자에 의해 구성한 고체전해콘덴서.
- 제4항에 있어서, 음극층을 구성하는 유기고분자는 아크릴계, 폴리에틸렌계, 비닐계, 셀룰로스계, 폴리카보네이트계, 폴리아미드계의 열가소성수지, 또는 에폭시계, 페놀계, 폴리아미드계의 열경화성수지중 적어도 1종류이고, 피복도전성분말과 유기고분자의 중량비를 9.5~6.0 : 0.5~4.0으로 한 고체전해콘덴서.
- 제4항에 있어서, 접착제를 구성하는 유기고분자는 에폭시계, 페놀계, 폴리아미드계의 열경화성수지중 적어도 1종류이고, 피복도전성분말과 유기고분자의 중량비를 9.5~6.0 : 0.5~4.0으로 한 고체 전해콘덴서.
- 양극도출선을 구비한 전극체의 표면에 유전체산화피막을 형성하고, 그 위에 고체전해질층, 카본층, 음극층을 순차적으로 형성하고, 또한 상기 양극도출선을 양극단자에 접속하고, 상기 음극층과 음극단자를 접착제에 의해 접속하는 동시에 수지외장을 실시한 고체전해콘덴서에 있어서, 상기 음극층 또는 접착제를 입자직경 1~50㎛인 흑연플레이크 형상분말을 핵도전성분말로 하고, 이 핵도전성분말의 표면을 0.1~2㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말과 유기 고분자에 의해 구성한 고체전해콘덴서.
- 제7항에 있어서, 음극층을 구성하는 유기고분자는 아크릴계, 폴리에틸렌계, 셀룰로스계, 폴리카보네이트계, 폴리아미드계의 열가소성 수지, 또는 에폭시계, 페놀계, 폴리아미드계의 열경화성수지중 적어도 1종류이고, 피복도전성분말과 유기고분자의 중량비를 9.5~6.0 : 0.5~4.0으로 한 고체전해콘덴서.
- 제7항에 있어서, 접착제를 구성하는 유기고분자는 에폭시계, 페놀계, 폴리아미드계의 열경화성수지중 적어도 1종류이고, 피복도전성분말과 유기고분자의 중량비를 9.5~6.0 : 0.5~4.0으로 한 고체전해콘덴서.
- 양극도출선을 구비한 전극체의 표면에 유전체산화피막을 형성하고, 그 위에 고체전해질층, 카본층, 음극층을 순차적으로 형성하고, 또한 상기 양극도출선을 양극단자에 접속하고, 상기 음극층과 음극단자를 접착제에 의해 접속하는 동시에 수지외장을 실시한 고체전해콘덴서에 있어서, 상기 음극층 또는 접착제를, 팔라듐분말과, 흑연분말의 표면을 팔라듐금속에 의해 피복한 피복도전성분말과의 혼합분말과, 유기고분자에 의해 구성한 고체전해콘덴서.
- 제10항에 있어서, 혼합분말을 구성하는 팔라듐분말은 입자직경 1~30㎛인 팔라듐 플레이크형상분말이고, 또한 피복도전성분말은 입자직경 1~50㎛인 흑연플레이크형상분말의 표면을 0.1~2㎛의 두께로 팔라듐금속에 의해 피복한 것으로, 상기 팔라듐플레이크형상분말과 피복도전성 분말의 중량비를 9.5~2.5 : 0.5~7.5로 하는동시에, 상기 혼합분말과 유기고분자의 중량비를 9.5~5.0 : 0.5~5.0으로 한 고체 전해콘덴서.
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