KR20230127238A

KR20230127238A - 비스(플루오로설포닐) 이미드 생산의 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 처리를 위한 통합 공정

Info

Publication number: KR20230127238A
Application number: KR1020237022009A
Authority: KR
Inventors: 버나드 이. 포인터너; 매튜 에이치. 룰리; 제임스 브이. 귀힌; 브라이언 레원
Original assignee: 허니웰 인터내셔날 인코포레이티드
Priority date: 2021-01-07
Filing date: 2022-01-04
Publication date: 2023-08-31
Also published as: US20220212929A1; EP4274807A1; WO2022150808A1; US11772967B2; MX2023007214A; CN116783140A; JP2024504275A

Abstract

암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 공정은 주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 제공하는 단계, 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물과 혼합하는 단계, 암모늄 플루오로설페이트 부산물 및 물의 혼합물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 가수분해하여, 암모늄 바이설페이트 및 수성 플루오르화수소를 형성하는 단계; 및 수성 플루오르화수소로부터 암모늄 바이설페이트를 분리하는 단계를 포함한다.

Description

비스(플루오로설포닐) 이미드 생산의 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 처리를 위한 통합 공정

관련 출원의 상호 참조

본 출원은 2021 년 1 월 7 일에 출원된 미국 가출원 제63/134,883호의 이익을 주장하는, 2021 년 12 월 17 일에 출원된 미국 특허 출원 제17/554,977호에 대한 우선권을 주장하며, 이는 그 전체가 본원에 참조로 원용된다.

기술분야

본 개시내용은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 공정에 관한 것이다. 구체적으로, 본 개시내용은 비스(플루오로설포닐) 이미드의 생산의 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 통합 공정에 관한 것이다.

비스(플루오로설포닐) 이미드(HFSI)는 리튬 이온 배터리에 사용되는 리튬 비스(플루오로설포닐) 이미드(LiFSI)의 제조에 있어서 핵심 원료이다. HFSI (HN(SO2F)2)는 여러 가지 방법에 의해 제조될 수 있다. 예를 들어, HFSI는 하기 반응식 1에 나타낸 우레아 (CO(NH2)2)와 플루오로설폰산 (HSO3F)의 반응에 의해 제조될 수 있다:

반응식 1

미국 특허 제8,337,797호(Honda 등)에는 우레아 및 플루오로설폰산으로부터 HFSI를 제조하기 위한 2단계 배치(batch) 방법이 개시되어 있다. 제1 단계에서, 우레아와 플루오로설폰산 사이의 반응식 1의 반응을 방지하기에 충분히 낮은 온도에서 우레아를 플루오로설폰산에 용해시킨다. 제2 단계에서, 반응식 1의 반응이 진행되기에 충분히 가열된 반응 매질을 포함하는 별도의 반응 용기에 우레아/플루오로설폰산 용액을 서서히 첨가한다. U.S. 8,337,797호에 개시된 바와 같은 배치 공정은 효율적이고 상업적인 규모로 HFSI를 생산하기에 충분하지 않다.

또한 Honda 등의 국제 공개공보 WO 2011/111780호는 예컨대, 오버플로우 배출구를 통해 반응 용기로부터 반응 액체를 연속적으로 제거하여, 슬러리 상태의 반응 액체 (암모늄 플루오로설페이트 부산물 포함)를 연속적으로 배출하는 회수 공정을 추가로 개시한다. 개시된 공정은 생산 배치에서 수행되며, 생성물 HFSI는 다음 생산 배치를 위한 반응에 앞서 반응 용기에 다시 첨가된다.

따라서, 상업적인 양의 HFSI를 제조하도록 확장될 수 있는 더 효율적인 방법을 개발할 필요가 있다.

본 개시내용은 비스(플루오로설포닐) 이미드의 생산에서 부산물로서 생산된 암모늄 플루오로설페이트를 처리하기 위한 통합 공정을 제공한다.

일 실시양태에서, 본 발명은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 공정을 제공한다. 공정은 주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 제공하는 단계; 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물과 혼합하는 단계; 암모늄 플루오로설페이트 부산물 및 물의 혼합물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 가수분해하여, 암모늄 바이설페이트 및 수성 플루오르화수소를 형성하는 단계; 및 수성 플루오르화수소로부터 암모늄 바이설페이트를 분리하는 단계를 포함한다.

다른 실시양태에서, 본 발명은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 공정을 제공한다. 공정은 주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 제공하는 단계; 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물 및 염기와 혼합하는 단계; 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물과 물 및 염기의 혼합물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 가수분해 및 중화시켜, 플루오라이드, 설페이트 및 암모늄 바이설페이트를 포함하는 혼합물을 형성하는 단계를 포함한다.

첨부 도면과 관련하여 취해진 실시 형태들의 하기의 설명을 참조함으로써, 본 발명의 전술한 그리고 다른 특징과, 이들을 성취하는 방식이 더욱 명백해질 것이고 더 잘 이해될 것이다.

도 1은 본 개시내용의 일부 실시양태에 따른, 비스(플루오로설포닐) 이미드의 생산에서 형성된 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 연속 처리를 위한 통합 공정을 나타내는 공정 흐름도이다.
도 2는 본 개시내용의 일부 실시양태에 따른, 비스(플루오로설포닐) 이미드의 생산에서 형성된 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 연속 처리를 위한 다른 통합 공정을 나타내는 공정 흐름도이다.

본 개시내용은 상업적인 양의 비스(플루오로설포닐) 이미드 (HFSI)의 생산에서 형성된 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위해 규모가 조정될 수 있는 통합 공정을 제공한다. HFSI는 반응식 1에서 위에 기재된 바와 같이 우레아 및 플루오로설폰산 (FSA)의 반응에 의해 생산될 수 있다. HFSI의 이러한 생산에서 형성된 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 주로 암모늄 플루오로설페이트 (NH4SO3F) 및 소량의 HFSI 및 FSA를 포함한다. HFSI를 농축한 후, 생성된 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 전형적으로 고체이지만, 또한 암모늄 플루오로설페이트 및 잔류 HFSI 및 FSA의 슬러리의 형태일 수 있다. 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 물과 반응하여 플루오르화수소산을 생산하는 잠재적으로 유해한 재료이다. 유해한 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 폐기하는 것은 위험하고 비용이 많이 들 수 있어, HFSI 생산의 전반적인 효율을 제한한다.

본 발명은 HFSI 생산의 전반적인 효율을 개선하기 위해 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 효율적으로 처리하기 위한 통합 공정을 제공한다. 본원에 개시된 바와 같이 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하는 것은 환경 친화적인 폐기물 및/또는 상업적으로 유용한 부산물을 초래할 수 있다.

본 발명에 개시된 바와 같이, HFSI는 우레아와 플루오로설폰산의 용액으로부터 생성된다. 우레아 및 플루오로설폰산의 용액은 우레아 및 플루오로설폰산을 함께 혼합함으로써 형성된다. 반응식 1에 나타낸 바와 같이, 우레아 및 플루오로설폰산의 용액은 반응 온도에서 반응 매질에 첨가되어, 플루오로설폰산 및 우레아를 반응시켜, HFSI뿐만 아니라 암모늄 플루오로설페이트를 포함하는 조질의 생성물을 생산한다. 생성된 이산화탄소 기체는 다른 용도를 위해 포획되거나 배출될 수 있다. 반응 매질은 플루오로설폰산을 포함할 수 있고, HFSI를 추가로 포함할 수 있다.

반응 온도는, 예를 들어, 약 80℃, 약 90℃, 약 100℃, 약 110℃, 또는 약 120℃만큼 낮을 수 있거나, 또는 약 130℃, 약 140℃, 약 150℃, 약 160℃ 또는 약 170℃만큼 높을 수 있거나, 또는 전술한 값들 중 임의의 2개의 값들 사이로 정의되는 임의의 범위, 예컨대, 약 80℃ 내지 약 170℃, 약 90℃ 내지 약 160℃, 약 100℃ 내지 약 150℃, 약 110℃ 내지 약 140℃, 약 120℃ 내지 약 130℃, 약 130℃ 내지 약 150℃, 또는 약 110℃ 내지 약 120℃ 이내일 수 있다. 바람직하게는, 반응 온도는 약 110℃ 내지 약 140℃이다. 보다 바람직하게는, 반응 온도는 약 120℃ 내지 약 140℃이다. 가장 바람직하게는, 반응 온도는 약 120℃ 내지 약 130℃이다.

조질의 생성물은 중간체 생성물 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물로 분리된다. 조질의 생성물은 예를 들어, 진공 건조, 증발, 분무 건조, 여과 또는 이들의 임의의 조합에 의해 중간체 생성물 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물로 분리될 수 있다.

중간체 생성물은 농축된 생성물 및 FSA 재순환 생성물로 분리된다. 농축된 생성물은 FSA 재순환 생성물보다 더 높은 농도의 HFSI를 포함한다. 일부 실시양태에서, FSA 재순환 생성물은 반응 매질로 다시 재순환된다. 일부 실시양태에서, FSA 재순환 생성물은 대안적으로 또는 추가적으로 나중에 사용하기 위해 저장 탱크로 향할 수 있다. 분리는 예를 들어 증류에 의한 것일 수 있다.

암모늄 플루오로설페이트 부산물은 주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 HFSI 및 FSA를 포함한다. 본원에 사용된 바와 같이, 용어 "주로"는 부산물의 50 중량 퍼센트 (wt.%) 이상을 의미한다. 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 전형적으로 고체이지만, 또한 암모늄 플루오로설페이트 및 잔류 HFSI 및 FSA의 슬러리의 형태일 수 있다.

암모늄 플루오로설페이트 부산물 중 암모늄 플루오로설페이트의 농도는 예를 들어, 50 wt.%, 60 wt.%, 70 wt.%, 80 wt.%, 85 wt.%, 87 wt.%, 90 wt.%, 92 wt.%, 94 wt.% 또는 95 wt.%만큼 낮을 수 있거나, 95.5 wt.%, 96 wt.%, 96.5 wt.%, 97 wt.%, 97.5 wt.%, 98 wt.%, 98.5 wt.%, 99 wt.%, 99.5 wt.% 또는 99.9 wt.%만큼 높을 수 있거나, 전술한 값 중 임의의 2 개 사이에 정의된 임의의 범위 이내, 예컨대, 50 wt.% 내지 99.9 wt.%, 60 wt.% 내지 99.5 wt.%, 70 wt.% 내지 99 wt.%, 80 wt.% 내지 98.5 wt.%, 85 wt.% 내지 98 wt.%, 87 wt.% 내지 97.5 wt.%, 90 wt.% 내지 97 wt.%, 92 wt.% 내지 96.5 wt.%, 94 wt.% 내지 96 wt.%, 95 wt.% 내지 95.5 wt.%, 50 wt.% 내지 95 wt.%, 90 wt.% 내지 99.9 wt.%, 95 wt.% 내지 99.9 wt.%, 또는 98 wt.% 내지 99.5 wt.%일 수 있다.

일부 실시양태에서, 암모늄 플루오로설페이트 부산물 스트림은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물과 혼합한 다음, 암모늄 플루오로설페이트 부산물 및 물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, FSA 및 HFSI를 가수분해하여, 하기 반응식 2-4에 따른 암모늄 바이설페이트 (NH4HSO4), 수성 플루오르화수소 (HF) 및 황산 (H2SO4)의 혼합물을 형성함으로써 처리될 수 있다:

반응식 2 ,

반응식 3 ,

반응식 4 .

가수분해 반응 온도는 예를 들어, 약 20℃, 약 25℃, 약 30℃, 약 35℃, 약 40℃, 약 45℃ 또는 약 50℃만큼 낮을 수 있거나, 약 60℃, 약 70℃, 약 80℃, 약 90℃, 약 100℃, 약 150℃ 또는 약 200℃만큼 높을 수 있거나, 전술한 값 중 임의의 2 개 사이에 정의된 임의의 범위 이내, 약 20℃ 내지 약 200℃, 약 25℃ 내지 약 150℃, 약 30℃ 내지 약 100℃, 약 35℃ 내지 약 90℃, 약 40℃ 내지 약 80℃, 약 45℃ 내지 약 70℃, 약 50℃ 내지 약 60℃, 약 35℃ 내지 약 90℃, 약 40℃ 내지 약 80℃, 약 20℃ 내지 약 100℃, 또는 약 60℃ 내지 약 80℃일 수 있다. 바람직하게는, 반응 온도는 약 25℃ 내지 약 80℃이다. 보다 바람직하게는, 반응 온도는 약 30℃ 내지 약 70℃이다. 가장 바람직하게는, 반응 온도는 약 40℃ 내지 약 60℃이다. 약 100℃를 초과하는 온도에서, 가수분해 반응은 대기압보다 높을 것이다.

암모늄 바이설페이트 혼합물은 예를 들어, 진공 건조, 증발, 분무 건조 또는 이들의 임의의 조합에 의해 수성 HF로부터 분리된다. 이어서, 암모늄 바이설페이트 혼합물은 암모니아로 중화되고, 이는 하기 반응식 5에 따라 황산을 추가적인 암모늄 바이설페이트로 전환시킨다:

반응식 5 .

중화된 암모늄 바이설페이트는 예를 들어, 진공 건조, 증발, 분무 건조 또는 이들의 임의의 조합에 의해 건조될 수 있다. 중화된 암모늄 바이설페이트는 다른 반응에 사용될 수 있거나, 예를 들어, 약산을 필요로 하는 응용분야에서 판매 및 사용하기에 적합할 수 있다. 대안적으로, 하기 반응식 6에 따라, 암모늄 바이설페이트는 추가적인 암모니아와 반응하여, 암모늄 설페이트를 생산할 수 있다:

반응식 6 .

암모늄 설페이트는 예를 들어, 진공 건조, 증발, 분무 건조 또는 이들의 임의의 조합에 의해 건조될 수 있다. 생성된 고체 암모늄 설페이트는 예를 들어, 판매 및 비료로서 사용하기에 적합할 수 있다.

수성 HF 중 물을 수성 HF로부터 분리시켜, 농축된 수성 HF를 생산할 수 있다. 물은 당업계에 알려진 바와 같이, 증류, 압력 스윙 증류 및/또는 확산 투석에 의해 분리될 수 있다. 농축된 수성 HF는 수많은 산업 공정에서 가치가 큰 원료이기 때문에 저장될 수 있다. 제거된 물은 바람직하게는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 가수분해하는 단계로 재순환된다. 대안적으로 또는 추가적으로, 물은 폐수로서 처리될 수 있다.

일부 실시양태에서, 농축된 수성 HF를 농축시켜, 무수 플루오르화수소를 형성할 수 있다. 용어 "무수 플루오르화수소"는 실질적으로 물이 없는 플루오르화수소를 의미한다. 즉, 무수 플루오르화수소 중의 임의의 물은 중량 기준으로 약 500 ppm, 약 300 ppm, 약 200 ppm, 약 100 ppm, 약 50 ppm, 약 30 ppm, 약 20 ppm, 약 10 ppm, 약 5 ppm, 약 3 ppm, 약 2 ppm 또는 약 1 ppm 미만, 또는 전술한 값 중 임의의 2 개 사이에 정의된 임의의 값 미만의 양이다. 바람직하게는, 무수 플루오르화수소는 중량 기준으로 약 100 ppm 미만의 양으로 물을 포함한다. 보다 바람직하게는, 무수 플루오르화수소는 중량 기준으로 약 10 ppm 미만의 양으로 물을 포함한다. 가장 바람직하게는, 무수 플루오르화수소는 약 1 ppm 미만의 양으로 물을 포함한다.

일부 다른 실시양태에서, 암모늄 플루오로설페이트 부산물 스트림은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물 및 염기와 혼합함으로써 처리될 수 있다. 염기는 특별히 제한되지 않는다. 명확성을 위해, 이하의 설명은 칼슘 하이드록시드를 사용하지만, 실시양태는 예를 들어, 소듐 하이드록시드, 포타슘 하이드록시드 또는 암모늄 하이드록시드의 사용을 포함할 수 있음을 이해해야 한다.

암모늄 플루오로설페이트 부산물, 물 및 염기 (칼슘 하이드록시드)는 반응 온도에서 반응하여, 암모늄 플루오로설페이트, FSA 및 HFSI를 가수분해 및 중화시켜, 반응식 2-4 및 6-9 (하기)에 따른 암모니아, 및 칼슘 플루오라이드, 칼슘 설페이트, 암모늄 바이설페이트 및 암모늄 설페이트를 포함하는 혼합물을 형성한다:

반응식 2 ,

반응식 3 ,

반응식 4 ,

반응식 6 ,

반응식 7 ,

반응식 8 ,

반응식 9 .

암모늄 바이설페이트의 칼슘 설페이트로의 전환 (반응식 8)에 의해 방출된 암모니아 중 일부는 일부 암모늄 바이설페이트의 암모늄 설페이트로의 전환 (반응식 6)을 초래할 수 있다. 소비되지 않은 임의의 암모니아는 당업계에 알려진 바와 같이 산 스크러버에 의해 처리될 수 있다.

가수분해 반응 온도는 예를 들어, 약 20℃, 약 25℃, 약 30℃, 약 35℃, 약 40℃, 약 45℃ 또는 약 50℃만큼 낮을 수 있거나, 약 60℃, 약 70℃, 약 80℃, 약 90℃, 약 100℃, 약 150℃ 또는 약 200℃만큼 높을 수 있거나, 전술한 값 중 임의의 2 개 사이에 정의된 임의의 범위 이내, 예컨대, 약 20℃ 내지 약 200℃, 약 25℃ 내지 약 150℃, 약 30℃ 내지 약 100℃, 약 35℃ 내지 약 90℃, 약 40℃ 내지 약 80℃, 약 45℃ 내지 약 70℃, 약 50℃ 내지 약 60℃, 약 35℃ 내지 약 90℃, 약 40℃ 내지 약 80℃, 약 20℃ 내지 약 100℃, 또는 약 60℃ 내지 약 80℃일 수 있다. 바람직하게는, 반응 온도는 약 25℃ 내지 약 80℃이다. 보다 바람직하게는, 반응 온도는 약 30℃ 내지 약 70℃이다. 가장 바람직하게는, 반응 온도는 약 40℃ 내지 약 60℃이다. 약 100℃를 초과하는 온도에서, 가수분해 반응은 대기압보다 높을 것이다.

칼슘 플루오라이드, 칼슘 설페이트, 암모늄 바이설페이트를 포함하는 혼합물은 매립지에 안전하게 퇴적될 수 있다. 대안적으로, 화합물은 추가 사용을 위해 분리될 수 있다. 예를 들어, 칼슘 플루오라이드는 플루오르화수소를 제조하는 데 사용되거나, 광학 렌즈 또는 창으로서의 용도를 위해 사용될 수 있다. 칼슘 설페이트는 예를 들어, 토양 개량제 또는 시멘트 첨가제로서 사용될 수 있다. 이전에 언급된 바와 같이, 암모늄 설페이트는 비료로서 사용될 수 있다. 암모늄 바이설페이트는 다른 반응에 사용될 수 있거나, 예를 들어, 약산을 필요로 하는 응용분야에서 판매 및 사용하기에 적합할 수 있다. 대안적으로, 추가적인 암모늄 설페이트를 생산하기 위해, 암모늄 바이설페이트는 반응식 6을 참조하여 위에 기재된 바와 같이 암모니아로 처리될 수 있다.

일부 실시 형태에서, 전술한 공정은 연속 공정이다. 일부 다른 실시 형태에서, 전술한 공정은 반-배치(semi-batch) 공정이다. 반-배치는 공정의 상당한 부분이 연속적이지만 전체 공정이 연속적이지는 않음을 의미한다. 예를 들어, 일부 세미-배치 실시양태에서, 조질의 생성물은 일정 기간 동안 연속 방식으로 생산 및 저장될 수 있고, 그런 다음, 이후에 저장된 조질의 생성물은 조질의 생성물로부터 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 분리하기 위한 분리 단계를 통해 가공되어, 연속 방식으로 중간체 생성물 및 재순환 생성물을 생산할 수 있으며, 중간체 생성물 및 재순환 생성물은 나중 사용을 위해 저장되고 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 위에 기재된 공정 중 임의의 것에 따라 이후 처리를 위해 저장된다.

도 1은 본 개시내용의 일부 실시양태에 따른 비스(플루오로설포닐) 이미드의 생산에서 형성된 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 연속 처리를 위한 통합 공정 (10)을 나타내는 공정 흐름도이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 공정 (10)은 우레아 유입 스트림 (14) 및 플루오로설폰산 유입 스트림 (16)에 연결되도록 구성된 반응기 (12)를 포함한다. 제1 플루오로설폰산 유입 스트림 (16) 중 플루오로설폰산은 액체 형태이고, 반응기 (12)로 연속적으로 펌핑될 수 있다. 대안적으로, 플루오로설폰산 유입 스트림 (16) 중 플루오로설폰산은 배치로서 첨가될 수 있다. 우레아 유입 스트림 (14) 중 우레아는 고체 형태이고, 예를 들어, 고체 반송 시스템 (도시되지 않음)에 의해 반응기 (12)에 연속적으로 제공될 수 있다. 대안적으로, 유입 스트림 (14) 중 우레아는 배치로서 반응기 (12)에 첨가될 수 있다.

반응기 (12)는 우레아 및 플루오로설폰산이 첨가되는 반응 매질을 포함할 수 있다. 반응 매질은 플루오로설폰산을 포함할 수 있다. 반응기 (12) 내의 우레아, 플루오로설폰산 및 반응 매질의 혼합물은 위에 기재된 바와 같이 반응 온도까지 가열되어, 반응식 1의 반응에 따른 HFSI를 포함하는 조질의 생성물 스트림 (18)을 생산한다. 이산화탄소는 반응기 배기구 (20)를 통해 반응기 (12)로부터 배기될 수 있다. 배기된 이산화탄소는 대기로 배기되거나 후속 사용을 위해 수집될 수 있다. 반응기 (12)는 예를 들어, 열 교환기 또는 자켓형 반응기 (도시되지 않음)를 통해 유동하는 유체로 또는 전기 가열 코일 (도시되지 않음)에 의해 반응 온도를 유지하도록 구성된다. 이러한 방식으로, 반응기 (12)는 HFSI, 암모늄 플루오로설페이트 및 플루오로설폰산을 포함하는 조질의 생성물 스트림 (18)을 생산하도록 구성된다.

조질의 생성물 스트림 (18)은 반응기 (12)를 제1 분리기 (22)에 유동적으로 연결한다. 제1 분리기 (22)는 조질의 생성물 스트림 (18)으로부터 암모늄 플루오로설페이트를 분리하여, 중간체 생성물 스트림 (24) 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물 스트림 (26)을 생산하도록 구성된다. 제1 분리기 (22)는 예를 들어, 증발기, 진공 건조기, 분무 건조기, 여과기, 원심분리기 또는 이들의 임의의 조합일 수 있다.

중간체 생성물 스트림 (24)은 제1 분리기 (22)를 제2 분리기 (28)에 유동적으로 연결한다. 제2 분리기 (28)는 농축된 생성물 스트림 (30) 및 재순환 스트림 (32)을 생산하도록 구성된다. 제2 분리기 (28)는 예를 들어, 증류 컬럼일 수 있다. 농축된 생성물 스트림 (30)은 재순환 스트림 (32) 중 HFSI의 농도보다 더 높은 농도의 HFSI를 포함한다. 재순환 스트림 (32)은 반응기 (12)에 유동적으로 커플링된다. 대안적으로 또는 추가적으로, 재순환 스트림 (32)은 반응 매질 재순환 저장 탱크 (도시되지 않음)에 유동적으로 커플링될 수 있다. 재순환 스트림 (32)은 연속 작동을 위해 반응기 (12)로, 또는 나중에 세미-배치 작동을 위해 반응 매질 재순환 저장 탱크로 향할 수 있다.

도 1에 도시된 실시양태에서, 암모늄 플루오로설페이트 부산물 스트림 (26)은 제1 분리기 (22)를 가수분해 탱크 (34)에 유동적으로 연결하며, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 물 유입 스트림 (36)에 의해 제공된 물과 혼합된다. 가수분해 탱크 (34) 내의 암모늄 플루오로설페이트 부산물 및 물의 혼합물은 위에 기재된 바와 같이 가수분해 반응 온도까지 가열되어, 위의 반응식 2-4의 반응에 따라, 암모늄 플루오로설페이트, FSA 및 HFSI를 가수분해하여, 암모늄 바이설페이트 및 수성 플루오르화수소를 포함하는 중간체 부산물 스트림 (38)을 형성한다.

가수분해 탱크 (34)는 예를 들어, 열 교환기 또는 재킷형 반응기 (도시되지 않음)를 통해 유동하는 유체로 또는 전기 가열 코일 (도시되지 않음)에 의해 가수분해 반응 온도를 유지하도록 구성된다. 이러한 방식으로, 가수분해 탱크 (34)는 암모늄 바이설페이트 및 수성 플루오르화수소를 포함하는 중간체 부산물 스트림 (38)을 생산하도록 구성된다.

중간체 부산물 스트림 (38)은 가수분해 탱크 (34)를 부산물 분리기 (40)에 유동적으로 연결한다. 부산물 분리기 (40)는 수성 플루오르화수소로부터 암모늄 바이설페이트를 분리하여, 암모늄 바이설페이트 스트림 (42) 및 수성 플루오르화수소 스트림 (44)을 생산하도록 구성된다. 부산물 분리기 (40)는 예를 들어, 증발기, 진공 건조기, 분무 건조기, 여과기, 원심분리기 또는 이들의 임의의 조합일 수 있다. 대안적으로, 일부 실시양태에서, 가수분해 탱크 (34) 및 부산물 분리기 (40)는 단일 유닛으로 조합될 수 있다.

수성 플루오르화수소 스트림 (44)은 부산물 분리기 (40)를 HF 농축기 (46)에 유동적으로 연결한다. HF 농축기 (46)는 수성 플루오르화수소로부터 물을 분리하여, 농축된 플루오르화수소 스트림 (48) 및 폐수 스트림 (50)을 형성하도록 구성된다. HF 농축기 (46)는 예를 들어, 한 쌍의 증류 컬럼을 포함하는 압력 스윙 증류 시스템일 수 있다. 농축된 플루오르화수소 스트림 (48)으로부터의 농축된 플루오르화수소는 저장되거나, 농축된 플루오르화수소를 필요로 하는 다른 공정에 공급될 수 있다. 폐수 스트림 (50)은 가수분해 탱크 (34)로 재순환될 수 있거나 (도시되지 않음), 폐수 처리 시설로 향할 수 있다 (도시되지 않음).

암모늄 바이설페이트 스트림 (42)은 부산물 분리기 (40)를 중화 탱크 (52)에 유동적으로 연결하며, 여기서 암모늄 바이설페이트는 암모니아 유입 스트림 (54)에 의해 제공된 암모니아와 혼합된다. 위의 반응식 5의 반응에 따라, 암모니아는 암모늄 바이설페이트와 반응하여, 암모늄 설페이트를 포함하는 암모늄 설페이트 스트림 (56)을 형성한다. 암모늄 설페이트는 수성 암모늄 설페이트이다.

암모늄 설페이트 스트림 (56)은 중화 탱크 (52)를 암모늄 설페이트 건조기/농축기 (58)에 유동적으로 연결한다. 암모늄 설페이트 건조기/농축기 (58)는 수성 암모늄 설페이트로부터 물을 분리하여, 농축된 암모늄 설페이트 스트림 (60) 및 폐수 스트림 (62)을 생산한다. 암모늄 설페이트 건조기/농축기 (58)는 예를 들어, 증발기, 진공 건조기, 분무 건조기, 여과기, 원심분리기 또는 이들의 임의의 조합일 수 있다. 농축된 암모늄 설페이트 스트림 (60) 중 농축된 암모늄 설페이트는 예를 들어, 판매 및 비료로서 사용하기에 적합할 수 있다. 일부 실시양태에서, 농축된 암모늄 설페이트는 고체 형태일 수 있다. 폐수 스트림 (62)은 가수분해 탱크 (34)로 재순환될 수 있거나 (도시되지 않음), 폐수 처리 시설로 향할 수 있다 (도시되지 않음).

따라서, 도 1에 도시된 통합 공정 (10)은 HFSI 생산의 전반적인 효율을 개선하기 위해 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 효율적으로 처리하기 위한 통합 공정을 제공한다. 도 1에 기재된 바와 같이 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하는 것은 상업적으로 유용한 부산물 및/또는 환경 친화적인 폐기물을 제공한다.

도 2는 본 개시내용의 일부 실시양태에 따른 비스(플루오로설포닐) 이미드의 생산에서 형성된 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 연속 처리를 위한 다른 통합 공정 (100)을 나타내는 공정 흐름도이다. 도 2에 도시된 바와 같이, 공정 (100)은 우레아 유입 스트림 (14) 및 플루오로설폰산 유입 스트림 (16)에 연결되도록 구성된 반응기 (12)를 포함한다. 제1 플루오로설폰산 유입 스트림 (16) 중 플루오로설폰산은 액체 형태이고, 반응기 (12)로 연속적으로 펌핑될 수 있다. 대안적으로, 플루오로설폰산 유입 스트림 (16) 중 플루오로설폰산은 배치로서 첨가될 수 있다. 우레아 유입 스트림 (14) 중 우레아는 고체 형태이고, 예를 들어, 고체 반송 시스템 (도시되지 않음)에 의해 반응기 (12)에 연속적으로 제공될 수 있다. 대안적으로, 유입 스트림 (14) 중 우레아는 배치로서 반응기 (12)에 첨가될 수 있다.

반응기 (12)는 우레아 및 플루오로설폰산이 첨가되는 반응 매질을 포함할 수 있다. 반응 매질은 플루오로설폰산을 포함할 수 있다. 반응기 (12) 내의 우레아, 플루오로설폰산 및 반응 매질의 혼합물은 위에 기재된 바와 같이 반응 온도까지 가열되어, 반응식 1의 반응에 따른 HFSI를 포함하는 조질의 생성물 스트림 (18)을 생산한다. 이산화탄소는 반응기 배기구 (20)를 통해 반응기 (12)로부터 배기될 수 있다. 반응기 (12)는 예를 들어, 열 교환기 또는 자켓형 반응기 (도시되지 않음)를 통해 유동하는 유체로 또는 전기 가열 코일 (도시되지 않음)에 의해 반응 온도를 유지하도록 구성된다. 이러한 방식으로, 반응기 (12)는 HFSI, 암모늄 플루오로설페이트 및 플루오로설폰산을 포함하는 조질의 생성물 스트림 (18)을 생산하도록 구성된다.

도 2에 도시된 실시양태에서, 암모늄 플루오로설페이트 부산물 스트림 (26)은 제1 분리기 (22)를 가수분해/중화 탱크 (102)에 유동적으로 연결하며, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 물 유입 스트림 (104)에 의해 제공된 물과, 그리고 칼슘 하이드록시드 유입 스트림 (106)에 의해 제공된 칼슘 하이드록시드와 혼합된다. 가수분해 중화 탱크 (102) 내의 암모늄 플루오로설페이트 부산물, 물 및 칼슘 하이드록시드의 혼합물은 위에 기재된 바와 같이, 가수분해 반응 온도까지 가열되어, 암모늄 플루오로설페이트, FSA 및 HFSI를 가수분해 및 중화하여, 위의 반응식 2-4 및 6-9의 반응에 따른 칼슘 플루오라이드, 칼슘 설페이트, 암모늄 설페이트 및 암모늄 바이설페이트를 포함하는 폐기물 스트림 (108), 및 배기구 (110)를 형성한다. 배기구 (110) 중 임의의 암모니아는 당업계에 알려진 바와 같이, 중화를 위해 스크러버 (도시되지 않음)로 향할 수 있다.

환경적으로 허용가능한 폐기물만을 포함하는 폐기물 스트림 (108)은 경제적으로 매립지에 퇴적될 수 있다. 대안적으로, 폐기물 스트림 (108)은 위에 기재된 바와 같이 추가 사용을 위해 분리될 수 있다. 따라서, 도 2에 도시된 통합 공정 (100)은 HFSI 생산의 전반적인 효율을 개선하기 위해 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 효율적으로 처리하기 위한 통합 공정을 제공한다. 도 2에 기재된 바와 같은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하는 것은 상업적으로 유용한 부산물 및/또는 환경 친화적인 폐기물을 제공한다.

도 1의 시스템 (10) 및 도 2의 시스템 (100)은 연속 모드 또는 세미-배치 모드로 작동될 수 있다.

본 명세서에 사용되는 바와 같이, 어구 "전술한 값들 중 임의의 2개의 값들 사이로 정의되는 임의의 범위 이내"는, 그러한 어구에 앞서 열거된 값들이 열거의 하부에 있는지 또는 열거의 상부에 있는지와 관계없이, 말 그대로 임의의 범위가 그러한 값들 중 임의의 2개의 값으로부터 선택될 수 있음을 의미한다. 예를 들어, 2개의 하한값, 2개의 상한값, 또는 하나의 하한값과 하나의 상한값으로부터 한 쌍의 값이 선택될 수 있다. 본원에 사용된 바와 같이, 단수 형태 "a", "an" 및 "the"는 문맥이 달리 명확하게 지시하지 않는 한 복수형을 포함한다.

부정확한 용어에 관하여, 용어 "약" 및 "대략"은, 언급된 측정치를 포함하고 언급된 측정치에 합리적으로 가까운 임의의 측정치를 또한 포함하는 측정치를 지칭하기 위해 상호교환가능하게 사용될 수 있다. 언급된 측정치에 합리적으로 가까운 측정치는 당업자에 의해 이해되고 즉시 규명되는 바와 같이 합리적으로 작은 양만큼 언급된 측정치로부터 벗어난다. 그러한 편차는 예를 들어 성능을 최적화하도록 이루어진 측정 오차 또는 사소한 조정에 기인할 수 있다. 당업자가 그러한 합리적으로 작은 차이에 대한 값들을 즉시 규명할 수 없는 것으로 결정되는 경우에, 용어 "약" 및 "대략"은 언급된 값의 ±10%를 의미하는 것으로 이해될 수 있다.

전술한 설명은 단지 본 발명을 예시하는 것임이 이해되어야 한다. 본 발명으로부터 벗어남이 없이, 다양한 대안 및 변경이 당업자에 의해 고안될 수 있다. 따라서, 본 발명은 첨부된 청구범위의 범주 내에 속하는 모든 그러한 대안, 변경 및 변형을 포괄하기 위한 것이다.

태양

양태 1은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 공정이다. 공정은 주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 제공하는 단계; 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물과 혼합하는 단계; 암모늄 플루오로설페이트 부산물 및 물의 혼합물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 가수분해하여, 암모늄 바이설페이트 및 수성 플루오르화수소를 형성하는 단계; 및 수성 플루오르화수소로부터 암모늄 바이설페이트를 분리하는 단계를 포함한다.

양태 2는 양태 1의 공정이되, 이는 수성 플루오르화수소로부터 물을 분리하여, 농축된 플루오르화수소를 형성하는 단계를 추가로 포함한다.

양태 3은 양태 2의 공정이되, 여기서 수성 플루오르화수소로부터 물을 분리하여 농축된 플루오르화수소를 형성하는 단계는 압력 스윙 증류를 포함한다.

양태 4는 양태 2 또는 양태 3의 공정이되, 여기서 농축된 플루오르화수소는 무수 플루오르화수소이다.

양태 5는 양태 1-4 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물 중 암모늄 플루오로설페이트의 농도는 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 50 wt.% 내지 99.9 wt.%이다.

양태 6은 양태 1-4 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물 중 암모늄 플루오로설페이트의 농도는 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 90 wt.% 내지 99.9 wt.%이다.방법이다.

양태 7은 양태 1-6 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 본질적으로 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드로 이루어진다.

양태 8은 양태 1-7 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 가수분해 반응 온도는 약 20℃ 내지 약 200℃이다.

양태 9는 양태 1-7 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 가수분해 반응 온도는 약 40℃ 내지 약 60℃이다.

양태 10은 양태 1-9 중 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 수성 플루오르화수소로부터 암모늄 바이설페이트를 분리하는 단계는 진공 건조를 포함한다.

양태 11은 양태 1-10 중 중 임의의 것의 공정이되, 이는 암모늄 바이설페이트를 암모니아와 반응시켜, 암모늄 설페이트를 형성하는 단계를 추가로 포함한다.

양태 12는 양태 11의 공정이되, 이는 암모늄 설페이트를 건조하는 단계를 추가로 포함한다.

양태 13은 양태 1-12 중 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 공정은 연속 공정이다.

양태 14는 양태 1-12 중 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 공정은 세미-배치 공정이다.

양태 15는 양태 1-14 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 공정은 다음을 추가로 포함하는 통합 공정이다: 플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 제공하는 단계; 플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 80℃ 내지 약 170℃의 반응 온도에서 반응시켜, 비스(플루오로설포닐) 이미드, 플루오로설폰산 및 암모늄 플루오로설페이트를 포함하는 조질의 생성물을 생산하는 단계; 조질의 생성물로부터 암모늄 플루오로설페이트를 분리하여, 조질의 생성물 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물보다 더 높은 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 갖는 중간체 생성물을 생산하는 단계이되, 암모늄 플루오로설페이트 부산물이 조질의 생성물보다 더 높은 농도의 암모늄 플루오로설페이트를 갖는, 단계; 및 중간체 생성물을 농축된 생성물 및 재순환 생성물로 분리하는 단계이되, 농축된 생성물이 재순환 생성물보다 더 높은 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는, 단계.

양태 16은 양태 15의 공정이되, 이는 재순환 생성물을, 플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 반응시키는 단계로 다시 재순환시키는 단계를 추가로 포함한다.

양태 17은 양태 15 또는 양태 16의 공정이되, 여기서 중간체 생성물을 농축된 생성물 및 재순환 생성물로 분리하는 단계는 중간체 생성물을 증류하는 단계를 포함한다.

양태 18은 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 공정이다. 공정은 다음을 포함한다: 주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 제공하는 단계; 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물 및 염기와 혼합하는 단계; 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물과 물 및 염기의 혼합물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 가수분해 및 중화시켜, 플루오라이드, 설페이트 및 암모늄 바이설페이트를 포함하는 혼합물을 형성하는 단계.

양태 19는 양태 18의 공정이되, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물과 물 및 염기의 혼합물을 반응시키는 단계는 또한 암모니아를 형성한다.

양태 20은 양태 18 또는 양태 19의 공정이되, 여기서 염기는 칼슘 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 칼슘 플루오라이드를 포함하며, 형성된 설페이트는 칼슘 설페이트를 포함한다.

양태 21은 양태 18 또는 양태 19의 공정을 포함하되, 여기서 염기는 소듐 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 소듐 플루오라이드를 포함하며, 형성된 설페이트는 소듐 설페이트를 포함한다.

양태 22는 양태 18 또는 양태 19의 공정을 포함하되, 여기서 염기는 포타슘 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 포타슘 플루오라이드를 포함하며, 형성된 설페이트는 포타슘 설페이트를 포함한다.

양태 23은 양태 18 또는 양태 19의 공정을 포함하되, 여기서 염기는 암모늄 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 암모늄 플루오라이드를 포함하며, 형성된 설페이트는 암모늄 설페이트를 포함한다.

양태 24는 양태 18-23 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물 중 암모늄 플루오로설페이트의 농도는 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 50 wt.% 내지 99.9 wt.%이다.

양태 25는 양태 18-23 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물 중 암모늄 플루오로설페이트의 농도는 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 90 wt.% 내지 99.9 wt.%이다.

양태 26은 양태 18-25 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 본질적으로 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드로 이루어진다.

양태 27은 양태 18-26 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 가수분해 반응 온도는 약 20℃ 내지 약 200℃이다.

양태 28은 양태 18-26 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 가수분해 반응 온도는 약 40℃ 내지 약 60℃이다.

양태 29는 양태 18-28 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 공정은 연속 공정이다.

양태 30은 양태 18-28 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 공정은 세미-배치 공정이다.

양태 31은 양태 18-30 중 임의의 것의 공정이되, 여기서 공정은 다음을 추가로 포함하는 통합 공정이다: 플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 제공하는 단계; 플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 80℃ 내지 약 170℃의 반응 온도에서 반응시켜, 비스(플루오로설포닐) 이미드, 플루오로설폰산 및 암모늄 플루오로설페이트를 포함하는 조질의 생성물을 생산하는 단계; 조질의 생성물로부터 암모늄 플루오로설페이트를 분리하여, 조질의 생성물 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물보다 더 큰 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 갖는 중간체 생성물을 생산하는 단계이되, 암모늄 플루오로설페이트 부산물이 조질의 생성물보다 더 높은 농도의 암모늄 플루오로설페이트를 갖는, 단계; 및 중간체 생성물을 농축된 생성물 및 재순환 생성물로 분리하는 단계이되, 농축된 생성물이 재순환 생성물보다 더 높은 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는, 단계.

양태 32는 양태 31의 공정이되, 이는 재순환 생성물을, 플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 반응시키는 단계로 다시 재순환시키는 단계를 추가로 포함한다.

양태 33은 양태 31 또는 양태 32의 공정이되, 여기서 중간체 생성물을 농축된 생성물 및 재순환 생성물로 분리하는 단계는 중간체 생성물을 증류하는 단계를 포함한다.

Claims

암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하기 위한 공정으로서,
주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 제공하는 단계;
암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물과 혼합하는 단계;
암모늄 플루오로설페이트 부산물 및 물의 혼합물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 가수분해하여, 암모늄 바이설페이트 및 수성 플루오르화수소를 형성하는 단계; 및
수성 플루오르화수소로부터 암모늄 바이설페이트를 분리하는 단계를 포함하는, 공정.
제1항에 있어서,상기 수성 플루오르화수소로부터 물을 분리하여, 농축된 플루오르화수소를 형성하는 단계를 추가로 포함하는, 공정.
제2항에 있어서, 상기 수성 플루오르화수소로부터 물을 분리하여 농축된 플루오르화수소를 형성하는 단계는 압력 스윙 증류를 포함하는, 공정.
제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 농축된 플루오르화수소가 무수 플루오르화수소인, 공정.
제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,상기 암모늄 플루오로설페이트 부산물 중 암모늄 플루오로설페이트의 농도가 암모늄 플루오로설페이트 부산물의 50 wt.% 내지 99.9 wt.%인, 공정.
제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공정이
플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 제공하는 단계;
플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 80℃ 내지 약 170℃의 반응 온도에서 반응시켜, 비스(플루오로설포닐) 이미드, 플루오로설폰산 및 암모늄 플루오로설페이트를 포함하는 조질의 생성물을 생산하는 단계;
조질의 생성물로부터 암모늄 플루오로설페이트를 분리하여, 조질의 생성물 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물보다 더 높은 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 갖는 중간체 생성물을 생산하는 단계이되, 상기 암모늄 플루오로설페이트 부산물이 상기 조질의 생성물보다 더 높은 농도의 암모늄 플루오로설페이트를 갖는, 단계; 및
중간체 생성물을 농축된 생성물 및 재순환 생성물로 분리하는 단계이되, 상기 농축된 생성물이 상기 재순환 생성물보다 더 높은 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는, 단계를 추가로 포함하는 통합 공정인, 공정.
암모늄 플루오로설페이트 부산물을 처리하는 공정으로서,
주로 암모늄 플루오로설페이트 및 보다 적은 양의 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는 암모늄 플루오로설페이트 부산물을 제공하는 단계;
암모늄 플루오로설페이트 부산물을 물 및 염기와 혼합하는 단계; 및
암모늄 플루오로설페이트 부산물과 물 및 염기와의 혼합물을 가수분해 반응 온도에서 반응시켜, 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드를 가수분해 및 중화시켜, 플루오라이드, 설페이트 및 암모늄 바이설페이트를 포함하는 혼합물을 형성하는 단계를 포함하는, 공정.
제7항에 있어서, 상기 암모늄 플루오로설페이트 부산물과 물 및 염기와의 혼합물을 반응시키는 단계는 또한 암모니아를 형성하는, 공정.
제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 염기는 칼슘 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 칼슘 플루오라이드를 포함하며, 형성된 설페이트는 칼슘 설페이트를 포함하는, 공정.
제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 염기는 소듐 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 소듐 플루오라이드를 포함하며, 형성된 설페이트는 소듐 설페이트를 포함하는, 공정.
제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 염기는 포타슘 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 포타슘 플루오라이드를 포함하며, 형성된 설페이트는 포타슘 설페이트를 포함하는, 공정.
제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 염기는 암모늄 하이드록시드를 포함하고, 형성된 플루오라이드는 암모늄 플루오라이드를 포함하고, 형성된 설페이트는 암모늄 설페이트를 포함하는, 공정.
제7항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 암모늄 플루오로설페이트, 플루오로설폰산 및 비스(플루오로설포닐) 이미드로 필수적으로 이루어지는, 공정.
제7항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 공정은 플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 제공하는 단계;
플루오로설폰산 및 우레아를 포함하는 용액을 80℃ 내지 약 170℃의 반응 온도에서 반응시켜, 비스(플루오로설포닐) 이미드, 플루오로설폰산 및 암모늄 플루오로설페이트를 포함하는 조질의 생성물을 생산하는 단계;
조질의 생성물로부터 암모늄 플루오로설페이트를 분리하여, 조질의 생성물 및 암모늄 플루오로설페이트 부산물보다 더 높은 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 갖는 중간체 생성물을 생산하는 단계이되, 상기 암모늄 플루오로설페이트 부산물은 상기 조질의 생성물보다 더 높은 농도의 암모늄 플루오로설페이트를 갖는, 단계; 및
중간체 생성물을 농축된 생성물 및 재순환 생성물로 분리하는 단계이되, 상기 농축된 생성물은 상기 재순환 생성물보다 더 높은 농도의 비스(플루오로설포닐) 이미드를 포함하는, 단계를 추가로 포함하는 통합 공정인, 공정.