KR20180061192A - 접합 유리용 중간막 및 접합 유리 - Google Patents
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Abstract
접합 유리의 전체에 있어서, 시인성을 균일하게 할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막은, 열가소성 수지와, 차열성 화합물을 포함하고, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고, 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하이다.
Description
본 발명은 접합 유리를 얻기 위하여 사용되는 접합 유리용 중간막에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.
접합 유리는, 일반적으로, 외부 충격을 받아서 파손되어도 유리의 파편 비산량이 적어, 안전성이 우수하다. 이 때문에, 상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는, 2개의 유리판 사이에 접합 유리용 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.
또한, 자동차에 사용되는 상기 접합 유리로서, 헤드업 디스플레이(HUD)가 알려져 있다. HUD에서는, 자동차의 앞유리에, 자동차의 주행 데이터인 속도 등의 계측 정보 등을 표시시킬 수 있다.
상기 HUD에서는, 앞유리에 표시되는 계측 정보가 이중으로 보인다는 문제가 있다.
이중상을 억제하기 위해서, 쐐기 형상의 중간막이 사용되고 있다. 하기의 특허문헌 1에는, 한 쌍의 유리판 사이에, 소정의 쐐기각을 갖는 쐐기 형상의 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리가 개시되어 있다. 이러한 접합 유리에서는, 중간막의 쐐기각의 조정에 의해, 하나의 유리판에서 반사되는 계측 정보의 표시와, 다른 유리판에서 반사되는 계측 정보의 표시를, 운전자의 시야에서 1점에 맺을 수 있다. 이 때문에, 계측 정보의 표시가 이중으로 보이기 어려워, 운전자의 시계를 방해하지 않는다.
또한, 차량 및 건축물의 개구부에 사용되는 접합 유리에는, 높은 차열성이 요구된다.
가시광보다도 긴 파장 780nm 이상의 적외선은, 자외선과 비교하여 에너지양이 작다. 그러나, 적외선은 열적 작용이 커서, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이 때문에, 적외선은 일반적으로 열선이라고 부르고 있다. 따라서, 접합 유리의 차열성을 높이기 위해서는, 적외선을 충분히 차단할 필요가 있다.
상기 적외선(열선)을 효과적으로 차단하기 위해서, 하기의 특허문헌 2에는, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자) 또는 안티몬 도프 산화주석 입자(ATO 입자) 등의 차열 입자를 포함하는 접합 유리용 중간막이 개시되어 있다.
하기의 특허문헌 3에는, 산화텅스텐 입자(CWO 입자)를 포함하는 중간막이 개시되어 있다.
하기의 특허문헌 4에는, 프탈로시아닌계 적외선 흡수제 및 자외선 흡수제 중 적어도 1종을 포함하는 층을 2층 이상 갖는 열선 차폐재가 개시되어 있다. 이 열선 차폐재는, 자외선 흡수제 등을 포함하는 층이 다른 층보다도 열선이 입사되는 측이도록 배치된다. 상기 프탈로시아닌계 적외선 흡수제는, 프탈로시아닌계 차열성 화합물이다.
쐐기 형상의 중간막에서는, 일단부와 타단부의 두께가 상이하다.
본 발명자들의 검토 결과, 일단부와 타단부의 두께가 상이한 중간막에 있어서, ITO 입자, ATO 입자 및 CWO 입자 등의 차열 입자나, 프탈로시아닌계 차열성 화합물 등을 배합한 경우에, 중간막을 사용한 접합 유리의 부분에 따라 시인성이 상이하다는 과제가 발견되었다. 접합 유리의 부분에 있어서의 시인성의 차이는, 통상의 크기 HUD의 표시 영역이라면 운전자의 눈에 뜨이는 경우는 거의 없다. 그러나, 접합 유리의 부분에 있어서의 시인성의 차이는, HUD의 표시 영역이 광역화할수록, 운전자의 눈에 뜨일 가능성이 높아진다. 또한, 이후, HUD의 표시 영역이 광역화할 가능성이 있다.
본 발명의 목적은, 접합 유리의 전체에 있어서, 시인성을 균일하게 할 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 또한, 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 열가소성 수지와, 차열성 화합물을 포함하고, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고, 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하인, 접합 유리용 중간막(본 명세서에 있어서, 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있다)이 제공된다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 일사 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 일사 투과율의 차의 절댓값이 5.5% 이하이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분의 두께 방향에 있어서, 제1 영역과, 상기 제1 영역보다도 상기 차열성 화합물의 함유량이 적은 제2 영역이 존재한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 중간막의 상기 제1 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량과, 중간막의 상기 제2 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량의 차의 절댓값이 0.0001중량% 이상이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 중간막의 상기 제2 영역이 상기 차열성 화합물을 포함하지 않거나, 또는 중간막의 상기 제2 영역이 상기 차열성 화합물을 0.5중량% 이하로 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 가장 두꺼운 부분의 두께와 상기 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값을 Xmm로 했을 때에, Xmm가 0.28을 초과하고, 상기 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께가 (X-0.28) 이상, X 이하이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 차열성 화합물이, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분을 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 차열성 화합물이, 상기 차열 입자를 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 차열성 화합물이, 상기 차열 입자로서, 주석 도프 산화인듐 입자 또는 산화텅스텐 입자를 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 차열성 화합물이, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 상기 성분을 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지이다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막이, 가소제를 포함한다.
본 발명에 따른 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 중간막은, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 부분을 갖는다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리가 제공된다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고, 상기 중간막이 열가소성 수지와 차열성 화합물을 포함하고, 상기 중간막이, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고, 상기 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며, 접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하인, 접합 유리가 제공된다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막은, 열가소성 수지와, 차열성 화합물을 포함하고, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고, 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하이므로, 접합 유리의 전체에 있어서, 시인성을 균일하게 할 수 있다.
본 발명에 따른 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 접합 유리용 중간막을 구비하고, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고, 상기 중간막이 열가소성 수지와 차열성 화합물을 포함하고, 상기 중간막이, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고, 상기 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며, 접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하이므로, 접합 유리의 전체에 있어서, 시인성을 균일하게 할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제1 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 4는, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제2 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 5는, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제3 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 6은, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제4 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 7은, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제5 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 8은, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 9는, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제1 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 4는, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제2 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 5는, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제3 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 6은, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제4 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 7은, 접합 유리용 중간막의 두께 방향의 단면 형상의 제5 변형예를 도시하는 단면도이다.
도 8은, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 9는, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 도시하는 단면도이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막(본 명세서에 있어서, 「중간막」이라고 약기하는 경우가 있다)은 열가소성 수지와, 차열성 화합물을 포함한다.
본 발명에 따른 중간막은, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖는다.
본 발명에 따른 중간막에서는, 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이다.
본 발명에 따른 중간막에서는, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 본 발명에 따른 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하이다. 또한, 상기 접합 유리는, 중간막을 특정하기 위하여 제작된다. 본 발명에 따른 중간막을 사용하여 접합 유리를 제작할 때에는, 열선 흡수 판유리 이외의 접합 유리 부재 사이에 중간막이 배치되어도 된다.
본 발명에 따른 중간막에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 중간막을 사용한 접합 유리의 전체에 있어서, 시인성을 균일하게 할 수 있다. 즉, 시인성의 균일성을 높일 수 있다.
본 발명에 따른 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 접합 유리용 중간막을 구비한다. 본 발명에 따른 접합 유리에서는, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고, 상기 중간막이 열가소성 수지와 차열성 화합물을 포함하고, 상기 중간막이, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고, 상기 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며, 접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하이다.
본 발명에 따른 접합 유리에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 중간막을 사용한 접합 유리의 전체에 있어서, 시인성을 균일하게 할 수 있다. 즉, 시인성의 균일성을 높일 수 있다.
시인성의 균일성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 본 발명에 따른 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 또는 본 발명에 따른 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 3.5% 이하, 보다 바람직하게는 3% 이하이다.
시인성을 높이는 관점에서는, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 본 발명에 따른 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 또는 본 발명에 따른 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율 중, 낮은 쪽의 가시광선 투과율은, 바람직하게는 65% 이상, 보다 바람직하게는 70% 이상, 더욱 바람직하게는 73% 이상이다.
상기 가시광선 투과율은, JIS R3211(1998)에 준거하여 측정된다.
두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 본 발명에 따른 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 또는 본 발명에 따른 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 일사 투과율 Ts2500과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 일사 투과율 Ts2500의 차의 절댓값은 바람직하게는 5.5% 이하, 보다 바람직하게는 5% 이하, 더욱 바람직하게는 4% 이하이다. 일사 투과율 Ts2500의 차 절댓값이 상기 상한 이하이면, 중간막을 사용한 접합 유리의 전체에 있어서, 차열성을 균일하게 할 수 있다.
차열성을 높이는 관점에서는, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 본 발명에 따른 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 또는 본 발명에 따른 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 일사 투과율 Ts2500과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 일사 투과율 Ts2500 중, 낮은 쪽의 일사 투과율 Ts2500은, 바람직하게는 39% 이하, 보다 바람직하게는 38% 이하, 더욱 바람직하게는 37% 이하이다.
일사 투과율은, JIS R 3106(1998)에 준거하여 측정된다.
상기 가시광선 투과율 및 상기 일사 투과율은, 이하의 위치에서 측정된다.
상기 가장 두꺼운 부분 또는 상기 가장 얇은 부분이 단부로부터 25mm 이상 이격되어 있는 경우에는, 상기 가장 두꺼운 부분 또는 상기 가장 얇은 부분이 중앙이 되도록50mm(일단부와 타단부를 연결하는 방향)×50mm(일단부와 타단부를 연결하는 방향과 직교하는 방향)의 정사각형의 시험편을 채취한다.
상기 가장 두꺼운 부분 또는 상기 가장 얇은 부분이 단부로부터 25mm 이상 이격되어 있지 않은 경우에는, 단부가 시험편의 1변으로 되도록, 50mm(일단부와 타단부를 연결하는 방향)×50mm(일단부와 타단부를 연결하는 방향과 직교하는 방향)의 정사각형의 시험편을 채취한다.
또한, 중간막의 상기 일단부와 상기 타단부를 연결하는 방향에 있어서, 가장 얇은 개소가 일정한 거리 존재하는 경우에는, 가장 얇은 개소의 일단부측 단부를 가장 얇은 부분으로 하여, 시험편을 채취한다. 중간막의 상기 일단부와 상기 타단부를 연결하는 방향에 있어서, 가장 두꺼운 개소가 일정한 거리 존재하는 경우에는(예를 들어, 도 7 참조), 가장 두꺼운 개소의 타단부측 단부를 가장 두꺼운 부분으로 하여, 시험편을 채취한다.
시인성의 균일성을 보다 한층 높이거나, 차열성의 균일성을 보다 한층 높이거나 하는 관점에서는, 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 방향에 있어서, 제1 영역과, 상기 제1 영역보다도 상기 차열성 화합물의 함유량이 적은 제2 영역이 존재하는 것이 바람직하다.
시인성의 균일성을 보다 한층 높이거나, 차열성의 균일성을 보다 한층 높이거나 하는 관점에서는, 중간막의 상기 제1 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량과, 중간막의 상기 제2 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량의 차의 절댓값은 바람직하게는 0.0001중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.0005중량% 이상이다. 중간막의 상기 제1 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량과, 중간막의 상기 제2 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량의 차의 절댓값은 바람직하게는 0.5중량% 이하, 보다 바람직하게는 0.4중량% 이하이다.
시인성의 균일성을 보다 한층 높이거나, 차열성의 균일성을 보다 한층 높이거나 하는 관점에서는, 중간막의 상기 제2 영역이 상기 차열성 화합물을 포함하지 않거나, 또는 중간막의 상기 제2 영역이, 상기 차열성 화합물을 0.2중량% 이하로 포함하는 것이 바람직하다. 시인성의 균일성을 보다 한층 높이거나, 차열성의 균일성을 보다 한층 높이거나 하는 관점에서는, 중간막의 상기 제2 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물은 보다 바람직하게는 0.15중량% 이하이다.
상기 가장 두꺼운 부분의 두께와 상기 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값을 Xmm로 한다. 시인성의 균일성을 보다 한층 높이거나, 차열성의 균일성을 보다 한층 높이거나 하는 관점에서는, 상기 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Ymm은, 바람직하게는 (X-0.28) 이상, 보다 바람직하게는 (X-0.25) 이상, 바람직하게는 X 이하, 보다 바람직하게는 (X-0.05) 이하이다.
이하, 도면을 참조하면서, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명한다.
도 1은, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 1에서는, 중간막(11)의 두께 방향의 단면이 도시되어 있다. 또한, 도 1 및 후술하는 도면에서는, 도시의 편의상, 중간막 및 중간막을 구성하는 각 층의 두께, 및 쐐기각 θ는, 실제의 두께 및 쐐기각과는 상이하게 도시되어 있다.
도 1에 도시하는 중간막(11)은 제1 층(1)을 구비한다. 중간막(11)은 제1 층(1)만의 1층의 구조를 갖고, 단층의 중간막이다. 중간막(11)은 제1 층(1)이다. 중간막(11)은 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(11)은 접합 유리용 중간막이다.
중간막(11) 및 제1 층(1)의 두께 방향의 단면 형상은, 쐐기 형상이다. 중간막(11)은 일단부(11a)와, 일단부(11a)와는 반대측의 타단부(11b)를 갖는다. 일단부(11a)와 타단부(11b)는 서로 대향하는 양측의 단부이다. 중간막(11)의 일단부(11a)의 두께는 타단부(11b)의 두께보다도 얇다. 따라서, 중간막(11) 및 제1 층(1)은, 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다.
중간막(11)에서는, 두께가 두꺼운 타단부(11b)측에 있어서, 차열성 화합물을 포함하지 않는 제2 영역(R2)이 존재한다. 제2 영역(R2)의 두께 방향의 양측에, 차열성 화합물을 포함하는 제1 영역(R1)이 존재한다. 중간막(11)의 제2 영역(R2)은, 차열성 화합물을 포함하고 있어도 된다.
제2 영역(R2)은, 일단부(중간막의 일단부측에 대응)의 두께가 타단부(중간막의 타단부측에 대응)의 두께보다도 얇고, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 영역인 것이 바람직하다. 이때, 중간막(11)의 일단부(11a)로부터 타단부(11b)에 걸쳐서의 방향과, 제2 영역(R2)의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 방향이 동일한 것이 바람직하다.
제2 영역(R2)은, 중간막(11)의 일단부(11a)로부터 타단부(11b)의 거리를 Z라고 하고, 일단부를 0Z, 타단부를 Z로 하고, 0Z 내지 0.5Z의 사이에 위치하는 것이 바람직하다.
도 2는, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2에 도시하는 중간막(11A)은 제1 층(1A)(중간층)과, 제2 층(2A)(표면층)과, 제3 층(3A)(표면층)을 구비한다. 제1 층(1A)의 제1 표면측에 제2 층(2A)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1A)의 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에 제3 층(3A)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제1 층(1A)은, 제2 층(2A)과 제3 층(3A) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 중간막(11A)은 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(11A)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(11A)은 다층 중간막이다. 상기 표면층에는 접합 유리 부재가 적층된다.
중간막(11A)은 일단부(11a)와, 일단부(11a)와는 반대측의 타단부(11b)를 갖는다. 일단부(11a)와 타단부(11b)는 서로 대향하는 양측의 단부이다. 제2 층(2A) 및 제3 층(3A)의 두께 방향의 단면 형상은 쐐기 형상이다. 제1 층(1A)의 두께 방향의 단면 형상은 직사각형이다. 제2 층(2A) 및 제3 층(3A)의 두께는, 일단부(11a)측쪽이 타단부(11b)측보다도 얇다. 따라서, 중간막(11A)의 일단부(11a)의 두께는 타단부(11b)의 두께보다도 얇다. 따라서, 중간막(11A)은 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다.
제1 층(1A)에 있어서의 최대 두께와 최소 두께의 차는, 제2 층(2A)에 있어서의 최대 두께와 최소 두께의 차보다도 작다. 제1 층(1A)에 있어서의 최대 두께와 최소 두께의 차는, 제3 층(3A)에 있어서의 최대 두께와 최소 두께의 차보다도 작다.
중간막(11A)에서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 제1 층(1A)에 차열성 화합물을 배합하고, 제2 층(2A) 및 제3 층(3A)에 차열성 화합물을 배합하지 않도록 할 수 있다. 또한, 제2 층(2A) 및 제3 층(3A)에 차열성 화합물을 배합하고, 제1 층(1A)에 차열성 화합물을 배합하지 않도록 할 수도 있다. 이러한 중간막(11A)과 같이, 각 층이, 제1 영역과, 제1 영역보다도 차열성 화합물의 함유량이 적은 제2 영역에 대응하고 있어도 된다.
도 2에 도시하는 중간막(11A)은 쐐기 형상의 제2 층(2A) 및 제3 층(3A) 사이에, 직사각형의 제1 층(1A)이 끼워 넣어진 구조를 갖는다. 도 3 내지 7에, 중간막의 각 층의 형상을 바꾼 제1 내지 제5 변형예를 도시한다.
도 3에 도시하는 제1 변형예에 관한 중간막(11B)은 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 제1 층(1B)과, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 제2 층(2B)과, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 제3 층(3B)을 구비한다. 제1 층(1B)은, 제2 층(2B)과 제3 층(3B) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다.
제1 층(1B), 제2 층(2B) 및 제3 층(3B)의 두께는, 일단부(11a)측쪽이 타단부(11b)측보다도 얇다. 따라서, 중간막(11B)은 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다.
중간막(11B)에서는, 제1 층(1B)의 두께 변화량이, 제2 층(2B) 및 제3 층(3B)의 두께 변화량보다도 작다.
중간막(11B)에서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 제1 층(1B)에 차열성 화합물을 배합하고, 제2 층(2B) 및 제3 층(3B)에 차열성 화합물을 배합하지 않도록 할 수 있다.
도 4에 도시하는 제2 변형예에 관한 중간막(11C)은 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제1 층(1C)과, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 제2 층(2C)과, 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제3 층(3C)을 구비한다. 제1 층(1C)은, 제2 층(2C)과 제3 층(3C) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 제2 층(2C)의 두께는, 일단부(11a)측쪽이 타단부(11b)측보다도 얇다. 따라서, 중간막(11C)은 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다. 중간막(11C)의 형상에서, 중간막은 단층이어도 된다.
도 5에 도시하는 제3 변형예에 관한 중간막(11D)은 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제1 층(1D)과, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 제2 층(2D)과, 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제3 층(3D)을 구비한다. 제2 층(2D)은, 제1 층(1D)과 제3 층(3D) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 제2 층(2D)의 두께는, 일단부(11a)측쪽이 타단부(11b)측보다도 얇다. 따라서, 중간막(11D)은 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다.
중간막(11D)에서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 제2 층(2D) 및 제3 층(3D)에 차열성 화합물을 배합하고, 제1 층(1D)에 차열성 화합물을 배합하지 않도록 할 수 있다. 또한, 제1 층(1D)에 차열성 화합물을 배합하고, 제2 층(2D) 및 제3 층(3D)에 차열성 화합물을 배합하지 않도록 할 수도 있다.
도 6에 도시하는 제4 변형예에 관한 중간막(11E)은 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제1 층(1E)과, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 제2 층(2E)을 구비한다. 제1 층(1E)의 제1 표면측에 제2 층(2E)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제2 층(2E)의 두께는, 일단부(11a)측쪽이 타단부(11b)측보다도 얇다. 따라서, 중간막(11E)은 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다.
도 7에 도시하는 제5 변형예에 관한 중간막(11F)은, 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제1 층(1F)과, 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 부분(2Fa)과 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 부분(2Fb)을 갖는 제2 층(2F)을 구비한다. 제1 층(1F)의 제1 표면측에 제2 층(2F)이 배치되어 있고, 적층되어 있다. 제2 층(2F)의 두께는, 일단부(11a)측쪽이 타단부(11b)측보다도 얇다. 따라서, 중간막(11F)은, 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다. 중간막(11F)의 형상에서, 중간막은 단층이어도 된다.
상기 중간막은, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 부분을 갖는 것이 바람직하다. 상기 중간막은, 일단부로부터 타단부를 향하여 두께가 점차 두꺼워지는 부분을 갖는 것이 바람직하다. 중간막의 두께 방향의 단면 형상은, 쐐기 형상인 것이 바람직하다. 중간막의 두께 방향의 단면 형상으로서는, 사다리꼴, 삼각형 및 오각형 등을 들 수 있다.
도 8은, 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 8에 도시하는 중간막(11G)은, 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제1 층(1G)과, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 제2 층(2G)과, 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 제3 층(3G)을 구비한다. 제2 층(2G)은, 제1 층(1G)과 제3 층(3G) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 제2 층(2G)의 두께는, 일단부(11a)측쪽이 타단부(11b)측보다도 얇다. 따라서, 중간막(11G)은, 두께가 얇은 영역과, 두께가 두꺼운 영역을 갖는다. 중간막(11G)은, 제2 층(2G)에 제2 영역(R2)을 갖는다.
이중상을 억제하기 위해서, 접합 유리의 설치 각도에 따라, 중간막의 쐐기각 θ를 적절히 설정할 수 있다. 이중상을 보다 한층 억제하는 관점에서는, 중간막의 쐐기각 θ는, 바람직하게는 0.01mrad(0.0006도) 이상, 보다 바람직하게는 0.2mrad(0.0115도) 이상, 바람직하게는 2mrad(0.1146도) 이하, 보다 바람직하게는 0.7mrad(0.0401도) 이하이다. 상기 중간막의 쐐기각 θ는, 중간막에 있어서의 최대 두께 부분과 최소 두께 부분의 중간막의 제1 표면 부분을 연결한 직선과, 중간막에 있어서의 최대 두께 부분과 최소 두께 부분의 중간막의 제2 표면 부분을 연결한 직선과의 교점에 있어서의 내각이다.
중간막은, 일부의 영역에 착색대를 갖고 있어도 된다. 중간막은, 일부의 영역에 착색 영역을 갖고 있어도 된다. 다층의 중간막이 착색대 또는 착색 영역을 갖는 경우에는, 표면층이 착색대 또는 착색 영역을 갖는 것이 바람직하다. 단, 중간층이 착색대 또는 착색 영역을 갖고 있어도 된다. 상기 착색대 또는 착색 영역은, 예를 들어, 중간막을 압출 성형할 때, 또는 중간막의 각 층을 압출 성형할 때에, 착색제를 소정의 영역에 배합함으로써 형성할 수 있다.
상기 중간막의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 상기 중간막의 두께는, 중간막을 구성하는 각 층의 합계 두께를 나타낸다. 따라서, 다층의 중간막(11A)의 경우에는, 중간막(11A)의 두께는, 제1 층(1A)과 제2 층(2A)과 제3 층(3A)의 합계의 두께를 나타낸다.
중간막의 최대 두께는 바람직하게는 0.1mm 이상, 보다 바람직하게는 0.25mm 이상, 더욱 바람직하게는 0.5mm 이상, 특히 바람직하게는 0.8mm 이상, 바람직하게는 3mm 이하, 보다 바람직하게는 2mm, 더욱 바람직하게는 1.5mm 이하이다.
일단부와 타단부 사이의 거리를 Z로 했을 때에, 중간막은, 일단부로부터 내측을 향해서 0Z 내지 0.2Z의 거리의 영역에 최소 두께를 갖고, 타단부로부터 내측을 향해서 0Z 내지 0.2Z의 거리의 영역에 최대 두께를 갖는 것이 바람직하고, 중간막은, 일단부로부터 내측을 향해서 0X 내지 0.1X의 거리의 영역에 최소 두께를 갖고, 타단부로부터 내측을 향해서 0Z 내지 0.1Z의 거리의 영역에 최대 두께를 갖는 것이 보다 바람직하다. 중간막의 일단부가 최소 두께를 갖고, 중간막의 타단부가 최대 두께를 갖는 것이 바람직하다.
중간막(11, 11A, 11B, 11C, 11D, 11E, 11F, 1G)에서는, 일단부(11a)가 최소 두께를 갖고, 타단부(11b)가 최대 두께를 갖는다.
실용면의 관점, 및 접착력 및 내관통성을 충분히 높이는 관점에서는, 표면층의 최대 두께는 바람직하게는 0.001mm 이상, 보다 바람직하게는 0.2mm 이상, 더욱 바람직하게는 0.3mm 이상, 바람직하게는 1mm 이하, 보다 바람직하게는 0.8mm 이하이다.
실용면의 관점, 및 내관통성을 충분히 높이는 관점에서는, 2개의 표면층 사이에 배치되는 층(중간층)의 최대 두께는 바람직하게는 0.001mm 이상, 보다 바람직하게는 0.1mm 이상, 더욱 바람직하게는 0.2mm 이상, 바람직하게는 0.8mm 이하, 보다 바람직하게는 0.6mm 이하, 더욱 바람직하게는 0.3mm 이하이다.
상기 중간막의 일단부와 타단부의 거리 Z는, 바람직하게는 3m 이하, 보다 바람직하게는 2m 이하, 특히 바람직하게는 1.5m 이하이고, 바람직하게는 0.5m 이상, 보다 바람직하게는 0.8m 이상, 특히 바람직하게는 1m 이상이다.
본 발명에 따른 중간막은, 1층의 구조 또는 2층 이상의 구조를 갖는다. 본 발명에 따른 중간막은, 1층의 구조를 갖고 있어도 되고, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 된다. 본 발명에 따른 중간막은, 제1 층을 구비한다. 본 발명에 따른 중간막은, 제1 층만을 구비하는 단층의 중간막이어도 되고, 제1 층과 다른 층을 구비하는 다층의 중간막이어도 된다.
상기 중간막은, 2층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 제1 층에 추가로 제2 층을 구비하고 있어도 된다. 상기 중간막은, 중간막에 있어서의 표면층으로서, 상기 제2 층을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 중간막이 상기 제2 층을 구비하는 경우에, 상기 제1 층의 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치된다. 이 경우에, 상기 제1 층과 상기 제2 층은 직접 적층되어 있어도 되고, 상기 제1 층과 상기 제2 층 사이에 다른 층이 배치되어 있어도 된다.
상기 중간막은, 3층 이상의 구조를 갖고 있어도 되고, 제1 층 및 제2 층에 추가로 제3 층을 구비하고 있어도 된다. 상기 중간막은, 중간막에 있어서의 표면층으로서, 상기 제3 층을 구비하는 것이 바람직하다. 상기 중간막이 상기 제3 층을 구비하는 경우에, 상기 제1 층의 상기 제1 표면과는 반대인 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치된다. 상기 중간막이 상기 제3 층을 구비하는 경우에, 상기 제1 층은, 상기 제2 층과 상기 제3 층 사이에 배치된다. 이 경우에, 상기 제1 층과 상기 제3 층은 직접 적층되어 있어도 되고, 상기 제1 층과 상기 제3 층 사이에 다른 층이 배치되어 있어도 된다.
이하, 다층의 중간막의 각 층, 및 단층의 중간막을 구성하는 재료의 상세를 설명한다.
(폴리비닐아세탈 수지 또는 열가소성 수지)
상기 중간막은, 열가소성 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지로서, 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층(단층의 중간막을 포함한다)은 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지 (1)로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지 (2)로서 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 열가소성 수지(이하, 열가소성 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하고, 열가소성 수지 (3)으로서, 폴리비닐아세탈 수지(이하, 폴리비닐아세탈 수지 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열가소성 수지 (1)과 상기 열가소성 수지 (2)와 상기 열가소성 수지 (3)은, 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 열가소성 수지 (1), 상기 열가소성 수지 (2) 및 상기 열가소성 수지 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)과 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)와 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은, 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1), 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)은 각각, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 열가소성 수지로서는, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지 및 폴리비닐알코올 수지 등을 들 수 있다. 이들 이외의 열가소성 수지를 사용해도 된다.
상기 열가소성 수지는, 폴리비닐아세탈 수지인 것이 바람직하다. 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 접합 유리 부재 또는 다른 중간막에 대한 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어, 폴리비닐알코올(PVA)을 알데히드에 의해 아세탈화함으로써 제조할 수 있다. 상기 폴리비닐아세탈 수지는, 폴리비닐알코올의 아세탈화물인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어, 폴리아세트산비닐을 건화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는, 일반적으로 70 내지 99.9몰%이다.
상기 폴리비닐알코올(PVA)의 평균 중합도는, 바람직하게는 200 이상, 보다 바람직하게는 500 이상, 보다 한층 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 특히 바람직하게는 2600 이상, 가장 바람직하게는 2700 이상, 바람직하게는 5000 이하, 보다 바람직하게는 4000 이하, 더욱 바람직하게는 3500 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.
상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는, JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 구해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지에 포함되는 아세탈기의 탄소수는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지를 제조할 때에 사용하는 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 3 또는 4인 것이 보다 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수가 3 이상이면 중간막의 유리 전이 온도가 충분히 낮아진다.
상기 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 일반적으로는, 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 바람직하게 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드, 포름알데히드, 아세트알데히드 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드가 바람직하고, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드 또는 이소부틸알데히드가 보다 바람직하고, n-부틸알데히드가 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율(수산기량)은 바람직하게는 17몰% 이상, 보다 바람직하게는 20몰% 이상, 더욱 바람직하게는 22몰% 이상, 바람직하게는 35몰% 이하, 보다 바람직하게는 30몰% 이하, 더욱 바람직하게는 27몰% 미만, 특히 바람직하게는 25몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율이 20몰% 이상이면 반응 효율이 높고 생산성이 우수하며, 또한 27몰% 미만이면 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 각 함유율은, 바람직하게는 25몰% 이상, 보다 바람직하게는 28몰% 이상, 바람직하게는 35몰% 이하, 보다 바람직하게는 32몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면 중간막의 접착력이 보다 한층 높아진다. 또한, 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다.
차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율보다도 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율은, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율보다도 낮은 것이 바람직하다. 차음성을 더한층 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값, 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 1몰% 이상, 보다 바람직하게는 5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 9몰% 이상, 특히 바람직하게는 10몰% 이상, 가장 바람직하게는 12몰% 이상이다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (2)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값, 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 수산기의 함유율과, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은, 바람직하게는 20몰% 이하이다.
상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기 함유율은, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도(아세틸기량)는 바람직하게는 0.01몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 한층 바람직하게는 7몰% 이상, 더욱 바람직하게는 9몰% 이상, 바람직하게는 30몰% 이하, 보다 바람직하게는 25몰% 이하, 더욱 바람직하게는 15몰% 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다. 특히, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세틸화도가 0.1몰% 이상, 25몰% 이하이면, 내관통성이 우수하다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세틸화도는, 바람직하게는 0.01몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰% 이상, 바람직하게는 10몰% 이하, 보다 바람직하게는 2몰% 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 아세틸화도는, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 47몰% 이상, 보다 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 80몰% 이하, 보다 바람직하게는 70몰% 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (2) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (3)의 각 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 55몰% 이상, 보다 바람직하게는 67몰% 이상, 바람직하게는 75몰% 이하, 보다 바람직하게는 71몰% 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 아세탈화도는, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로부터, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량과, 아세틸기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 차감한 값을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 제산하여 구한 몰분율을 백분율로 나타낸 값이다.
또한, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용해도 된다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우에는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.
접합 유리의 내관통성을 보다 한층 양호하게 하는 관점에서는, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은 아세틸화도 (a)가 8몰% 이하이고, 또한 아세탈화도 (a)가 66몰% 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (A)이거나, 또는 아세틸화도 (b)가 8몰%를 초과하는 폴리비닐아세탈 수지 (B)인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (1)은 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)여도 되고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)여도 된다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세틸화도 (a)는 8몰% 이하, 바람직하게는 7.5몰% 이하, 보다 바람직하게는 7몰% 이하, 더욱 바람직하게는 6.5몰% 이하, 특히 바람직하게는 5몰% 이하, 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 0.8몰% 이상, 특히 바람직하게는 1몰% 이상이다. 상기 아세틸화도 (a)가 상기 상한 이하 및 상기 하한 이상이면 가소제의 이행을 용이하게 제어할 수 있고, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세탈화도 (a)는 66몰% 이상, 바람직하게는 67.5몰% 이상, 보다 바람직하게는 70.5몰% 이상, 특히 바람직하게는 71몰% 이상, 더욱 바람직하게는 71.5몰% 이상, 특히 바람직하게는 72몰% 이상, 바람직하게는 85몰% 이하, 보다 바람직하게는 83몰% 이하, 더욱 바람직하게는 81몰% 이하, 특히 바람직하게는 79몰% 이하이다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (A)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 수산기의 함유율 (a)는 바람직하게는 18몰% 이상, 보다 바람직하게는 19몰% 이상, 더욱 바람직하게는 20몰% 이상, 특히 바람직하게는 21몰% 이상, 바람직하게는 31몰% 이하, 보다 바람직하게는 30몰% 이하, 더욱 바람직하게는 29몰% 이하, 특히 바람직하게는 28몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 하한 이상이면 상기 제1 층의 접착력이 보다 한층 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세틸화도 (b)는 8몰%를 초과하고, 바람직하게는 9몰% 이상, 보다 바람직하게는 9.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 10몰% 이상, 특히 바람직하게는 10.5몰% 이상, 바람직하게는 30몰% 이하, 보다 바람직하게는 28몰% 이하, 더욱 바람직하게는 26몰% 이하, 특히 바람직하게는 24몰% 이하이다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세탈화도 (b)는 바람직하게는 50몰% 이상, 보다 바람직하게는 53몰% 이상, 더욱 바람직하게는 55몰% 이상, 특히 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 80몰% 이하, 보다 바람직하게는 78몰% 이하, 더욱 바람직하게는 76몰% 이하, 특히 바람직하게는 74몰% 이하이다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 하한 이상이면 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 수산기의 함유율 (b)는 바람직하게는 18몰% 이상, 보다 바람직하게는 19몰% 이상, 더욱 바람직하게는 20몰% 이상, 특히 바람직하게는 21몰% 이상, 바람직하게는 31몰% 이하, 보다 바람직하게는 30몰% 이하, 더욱 바람직하게는 29몰% 이하, 특히 바람직하게는 28몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 하한 이상이면 상기 제1 층의 접착력이 보다 한층 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 보다 한층 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)는 각각, 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다.
(가소제)
상기 중간막은, 가소제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층(단층의 중간막을 포함한다)은 가소제(이하, 가소제 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 가소제(이하, 가소제 (2)라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 가소제(이하, 가소제 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)를 포함하는 것이 바람직하다. 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 병용에 의해, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 층의 접합 유리 부재 또는 다른 층에 대한 접착력이 적절하게 높아진다. 상기 가소제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 가소제 (1)과 상기 가소제 (2)와 상기 가소제 (3)은 동일해도 되고, 상이해도 된다. 상기 가소제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 가소제로서는, 1염기성 유기산에스테르 및 다염기성 유기산에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 및 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 유기 에스테르 가소제가 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.
상기 1염기성 유기산에스테르로서는, 글리콜과 1염기성 유기산의 반응에 의해 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 1염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.
상기 다염기성 유기산에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올과의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.
상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 유변성 세바스산알키드, 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용해도 된다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용해도 된다.
상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.
상기 가소제는, 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.
상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각, 탄소수 2 내지 10의 유기기를 나타내고, R3은, 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내고, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는 각각, 탄소수 5 내지 10의 유기기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기기인 것이 보다 바람직하다.
상기 가소제는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트를 포함하는 것이 보다 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 열가소성 수지 (1) 100중량부(열가소성 수지 (1)이 폴리비닐아세탈 수지 (1)일 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (1) 100중량부) 100중량부에 대한 상기 가소제 (1)의 함유량(이하, 함유량 (1)이라고 기재하는 경우가 있다)은 바람직하게는 35중량부 이상, 보다 바람직하게는 50중량부 이상, 더욱 바람직하게는 55중량부 이상, 특히 바람직하게는 60중량부 이상, 바람직하게는 100중량부 이하, 보다 바람직하게는 90중량부 이하, 더욱 바람직하게는 85중량부 이하, 특히 바람직하게는 80중량부 이하이다. 상기 함유량 (1)이 상기 하한 이상이면 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (1)이 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 내관통성이 보다 한층 높아진다.
상기 열가소성 수지 (2) 100중량부(열가소성 수지 (2)가 폴리비닐아세탈 수지 (2)일 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (2) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (2)의 함유량(이하, 함유량 (2)라고 기재하는 경우가 있다), 및 상기 열가소성 수지 (3) 100중량부(열가소성 수지 (3)이 폴리비닐아세탈 수지 (3)일 경우에는, 폴리비닐아세탈 수지 (3) 100중량부)에 대한 상기 가소제 (3)의 함유량(이하, 함유량 (3)이라고 기재하는 경우가 있다)은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 바람직하게는 45중량부 이하, 보다 바람직하게는 40중량부 이하, 더욱 바람직하게는 35중량부 이하, 특히 바람직하게는 32중량부 이하이다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 하한 이상이면 중간막의 유연성이 높아져서, 중간막의 취급이 용이해진다. 상기 함유량 (2) 및 상기 함유량 (3)이 상기 상한 이하이면, 굴곡 강성이 보다 한층 높아진다.
접합 유리의 차음성을 높이기 위해서, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (2)보다도 많은 것이 바람직하고, 상기 함유량 (1)은 상기 함유량 (3)보다도 많은 것이 바람직하다.
접합 유리의 차음성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 및 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 더욱 바람직하게는 20중량부 이상이다. 상기 함유량 (2)와 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값, 및 상기 함유량 (3)과 상기 함유량 (1)의 차의 절댓값은 각각, 바람직하게는 80중량부 이하, 보다 바람직하게는 75중량부 이하, 더욱 바람직하게는 70중량부 이하이다.
(차열성 화합물)
상기 중간막은, 차열성 화합물을 포함한다. 상기 제1 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 차열성 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 차열성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 차열성 화합물은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 이 경우에, 상기 성분 X와 상기 차열 입자의 양쪽을 포함하고 있어도 된다.
상기 차열성 화합물을 포함하는 영역의 전체(상기 차열성 화합물을 포함하지 않는 영역을 제외한 영역) 100중량% 중, 상기 차열성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 0.0001중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.05중량% 이상, 더욱 바람직하게는 0.1중량% 이상, 바람직하게는 0.5중량% 이하, 보다 바람직하게는 0.4중량% 이하, 더욱 바람직하게는 0.35중량% 이하이다. 상기 차열성 화합물의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70% 이상으로 하는 것이 가능하다.
성분 X:
상기 중간막은, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 영역이, 상기 성분 X를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 영역이, 상기 성분 X를 포함하고 있어도 된다. 상기 성분 X는 차열성 화합물이다. 상기 성분 X는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 성분 X는 특별히 한정되지 않는다. 성분 X로서, 종래 공지된 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물을 사용할 수 있다.
상기 성분 X로서는, 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌, 나프탈로시아닌의 유도체, 안트라시아닌 및 안트라시아닌의 유도체 등을 들 수 있다. 상기 프탈로시아닌 화합물 및 상기 프탈로시아닌의 유도체는 각각, 프탈로시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 나프탈로시아닌 화합물 및 상기 나프탈로시아닌의 유도체는 각각, 나프탈로시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다. 상기 안트라시아닌 화합물 및 상기 안트라시아닌의 유도체는 각각, 안트라시아닌 골격을 갖는 것이 바람직하다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 프탈로시아닌, 프탈로시아닌의 유도체, 나프탈로시아닌 및 나프탈로시아닌의 유도체로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종인 것이 바람직하고, 프탈로시아닌 및 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다.
차열성을 효과적으로 높이고, 또한 장기간에 걸쳐 가시광선 투과율을 보다 한층 높은 레벨에서 유지하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 것이 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자를 함유하는 것이 바람직하고, 구리 원자를 함유하는 것도 바람직하다. 상기 성분 X는, 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌 및 바나듐 원자 또는 구리 원자를 함유하는 프탈로시아닌의 유도체 중 적어도 1종인 것이 보다 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 더한층 높게 하는 관점에서는, 상기 성분 X는, 바나듐 원자에 산소 원자가 결합한 구조 단위를 갖는 것이 바람직하다.
상기 성분 X를 포함하는 영역의 전체(상기 성분 X를 포함하지 않는 영역을 제외한 영역) 100중량% 중, 상기 성분 X의 함유량은, 바람직하게는 0.001중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.005중량% 이상, 더욱 바람직하게는 0.01중량% 이상, 특히 바람직하게는 0.02중량% 이상, 바람직하게는 0.2중량% 이하, 보다 바람직하게는 0.1중량% 이하, 더욱 바람직하게는 0.05중량% 이하, 특히 바람직하게는 0.04중량% 이하이다. 상기 성분 X의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 예를 들어, 가시광선 투과율을 70% 이상으로 하는 것이 가능하다.
차열 입자:
상기 중간막은, 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 영역이, 상기 차열 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 영역이, 상기 차열 입자를 포함하고 있어도 된다. 상기 차열 입자는 차열성 화합물이다. 차열 입자의 사용에 의해 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 상기 차열 입자는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
접합 유리의 차열성을 보다 한층 높이는 관점에서는, 상기 차열 입자는, 금속 산화물 입자인 것이 보다 바람직하다. 상기 차열 입자는, 금속의 산화물에 의해 형성된 입자(금속 산화물 입자)인 것이 바람직하다.
가시광보다도 긴 파장 780nm 이상의 적외선은, 자외선과 비교하여, 에너지양이 작다. 그러나, 적외선은 열적 작용이 커서, 적외선이 물질에 흡수되면 열로서 방출된다. 이 때문에, 적외선은 일반적으로 열선이라고 부르고 있다. 상기 차열 입자의 사용에 의해 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있다. 또한, 차열 입자란, 적외선을 흡수 가능한 입자를 의미한다.
상기 차열 입자의 구체예로서는, 알루미늄 도프 산화주석 입자, 인듐 도프 산화주석 입자, 안티몬 도프 산화주석 입자(ATO 입자), 갈륨 도프 산화아연 입자(GZO 입자), 인듐 도프 산화아연 입자(IZO 입자), 알루미늄 도프 산화아연 입자(AZO 입자), 니오븀 도프 산화티타늄 입자, 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자, 루비듐 도프 산화텅스텐 입자, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자), 주석 도프 산화아연 입자, 규소 도프 산화아연 입자 등의 금속 산화물 입자나, 6붕화란탄(LaB6) 입자 등을 들 수 있다. 이들 이외의 차열 입자를 사용해도 된다. 열선의 차폐 기능이 높기 때문에, 금속 산화물 입자가 바람직하고, ATO 입자, GZO 입자, IZO 입자, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 보다 바람직하고, ITO 입자 또는 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 특히, 열선의 차폐 기능이 높고, 또한 입수가 용이하므로, 주석 도프 산화인듐 입자(ITO 입자)가 바람직하고, 산화텅스텐 입자도 바람직하다.
상기 산화텅스텐 입자는, 하기 식 (X1) 또는 하기 식 (X2)로 일반적으로 표시된다. 상기 중간막에서는, 하기 식 (X1) 또는 하기 식 (X2)로 표시되는 산화텅스텐 입자가 바람직하게 사용된다.
WyOz …식 (X1)
상기 식 (X1)에 있어서, W는 텅스텐, O는 산소를 나타내고, y 및 z는 2.0<z/y<3.0을 충족시킨다.
MxWyOz …식 (X2)
상기 식 (X2)에 있어서, M은, H, He, 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 희토류 원소, Mg, Zr, Cr, Mn, Fe, Ru, Co, Rh, Ir, Ni, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, Al, Ga, In, Tl, Si, Ge, Sn, Pb, Sb, B, F, P, S, Se, Br, Te, Ti, Nb, V, Mo, Ta 및 Re로 이루어지는 군에서 선택되는 적어도 1종의 원소, W는 텅스텐, O는 산소를 나타내고, x, y 및 z는, 0.001≤x/y≤1, 및 2.0<z/y≤3.0을 충족시킨다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 산화텅스텐 입자는, 금속 도프 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다. 상기 「산화텅스텐 입자」에는, 금속 도프 산화텅스텐 입자가 포함된다. 상기 금속 도프 산화텅스텐 입자로서는, 구체적으로는, 나트륨 도프 산화텅스텐 입자, 세슘 도프 산화텅스텐 입자, 탈륨 도프 산화텅스텐 입자 및 루비듐 도프 산화텅스텐 입자 등을 들 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 차열성을 보다 한층 높게 하는 관점에서는, 세슘 도프 산화텅스텐 입자가 특히 바람직하다. 중간막 및 접합 유리의 차열성을 더한층 높게 하는 관점에서는, 그 세슘 도프 산화텅스텐 입자는, 식: Cs0.33WO3으로 표시되는 산화텅스텐 입자인 것이 바람직하다.
상기 차열 입자의 평균 입자 직경은 바람직하게는 0.01㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.02㎛ 이상, 바람직하게는 0.1㎛ 이하, 보다 바람직하게는 0.05㎛ 이하이다. 평균 입자 직경이 상기 하한 이상이면 열선의 차폐성이 충분히 높아진다. 평균 입자 직경이 상기 상한 이하이면, 차열 입자의 분산성이 높아진다.
상기 「평균 입자 직경」은, 부피 평균 입자 직경을 나타낸다. 평균 입자 직경은, 입도 분포 측정 장치(니키소사제 「UPA-EX150」) 등을 사용하여 측정할 수 있다.
상기 차열 입자를 포함하는 영역의 전체(상기 차열 입자를 포함하지 않는 영역을 제외한 영역) 100중량% 중, 상기 차열 입자의 각 함유량은, 바람직하게는 0.01중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량% 이상, 더욱 바람직하게는 1중량% 이상, 특히 바람직하게는 1.5중량% 이상, 바람직하게는 6중량% 이하, 보다 바람직하게는 5.5중량% 이하, 더욱 바람직하게는 4중량% 이하, 특히 바람직하게는 3.5중량% 이하, 가장 바람직하게는 3.0중량% 이하이다. 상기 차열 입자의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다.
상기 차열 입자를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층)은 상기 차열 입자를 0.1g/㎡ 이상, 12g/㎡ 이하의 비율로 함유하는 것이 바람직하다. 상기 차열 입자의 비율이 상기 범위 내인 경우에는, 차열성이 충분히 높아지고, 또한 가시광선 투과율이 충분히 높아진다. 상기 차열 입자의 비율은, 바람직하게는 0.5g/㎡ 이상, 보다 바람직하게는 0.8g/㎡ 이상, 더욱 바람직하게는 1.5g/㎡ 이상, 특히 바람직하게는 3g/㎡ 이상, 바람직하게는 11g/㎡ 이하, 보다 바람직하게는 10g/㎡ 이하, 더욱 바람직하게는 9g/㎡ 이하, 특히 바람직하게는 7g/㎡ 이하이다. 상기 비율이 상기 하한 이상이면 차열성이 보다 한층 높아진다. 상기 비율이 상기 상한 이하이면, 가시광선 투과율이 보다 한층 높아진다.
(금속염)
상기 중간막은, 알칼리 금속염, 알칼리 토금속염 및 마그네슘염 중 적어도 1종의 금속염(이하, 금속염 M이라 기재하는 경우가 있다)을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 상기 금속염 M을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 금속염 M의 사용에 의해, 중간막과 유리판 등의 접합 유리 부재와의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층 간의 접착성을 제어하는 것이 용이해진다. 상기 금속염 M은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 금속염 M은, Li, Na, K, Rb, Cs, Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다. 중간막 중에 포함되어 있는 금속염은, K 및 Mg 중 적어도 1종의 금속을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 금속염 M은, 탄소수 2 내지 16의 유기산알칼리 금속염, 탄소수 2 내지 16의 유기산알칼리 토금속염 또는 탄소수 2 내지 16의 유기산마그네슘염인 것이 보다 바람직하고, 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 또는 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염인 것이 더욱 바람직하다.
상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산마그네슘염 및 상기 탄소수 2 내지 16의 카르복실산칼륨염으로서는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어, 아세트산마그네슘, 아세트산칼륨, 프로피온산마그네슘, 프로피온산칼륨, 2-에틸부티르산마그네슘, 2-에틸부탄산칼륨, 2-에틸헥산산마그네슘 및 2-에틸헥산산칼륨 등을 들 수 있다.
상기 금속염 M을 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층)에 있어서의 Mg 및 K의 함유량의 합계는, 바람직하게는 5ppm 이상, 보다 바람직하게는 10ppm 이상, 더욱 바람직하게는 20ppm 이상, 바람직하게는 300ppm 이하, 보다 바람직하게는 250ppm 이하, 더욱 바람직하게는 200ppm 이하이다. Mg 및 K의 함유량의 합계가 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막과 접합 유리 부재의 접착성 또는 중간막에 있어서의 각 층 간의 접착성을 보다 한층 양호하게 제어할 수 있다.
(자외선 차폐제)
상기 중간막은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 자외선 차폐제를 포함하는 것이 바람직하다. 자외선 차폐제의 사용에 의해, 중간막 및 접합 유리가 장기간 사용되어도, 가시광선 투과율이 보다 한층 저하되기 어려워진다. 상기 자외선 차폐제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 자외선 차폐제에는 자외선 흡수제가 포함된다. 상기 자외선 차폐제는 자외선 흡수제인 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제, 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제, 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조트리아졸 화합물), 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조페논 화합물), 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제(트리아진 화합물), 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제(말론산에스테르 화합물), 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제(옥살산아닐리드 화합물) 및 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제(벤조에이트 화합물) 등을 들 수 있다.
상기 금속 원자를 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 백금 입자, 백금 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자, 팔라듐 입자 및 팔라듐 입자의 표면을 실리카로 피복한 입자 등을 들 수 있다. 자외선 차폐제는, 차열 입자가 아닌 것이 바람직하다.
상기 자외선 차폐제는, 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제, 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제, 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제이며, 보다 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제 또는 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제이며, 더욱 바람직하게는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제이다.
상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 산화아연, 산화티타늄 및 산화세륨 등을 들 수 있다. 또한, 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제에 대해서, 표면이 피복되어 있어도 된다. 상기 금속 산화물을 포함하는 자외선 차폐제의 표면의 피복 재료로서는, 절연성 금속 산화물, 가수분해성 유기 규소 화합물 및 실리콘 화합물 등을 들 수 있다.
상기 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「TinuvinP」), 2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin320」), 2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin326」), 및 2-(2'-히드록시-3',5'-디-아밀페닐)벤조트리아졸(BASF사제 「Tinuvin328」) 등을 들 수 있다. 자외선을 흡수하는 성능이 우수한 점에서, 상기 자외선 차폐제는, 할로겐 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 바람직하고, 염소 원자를 포함하는 벤조트리아졸 구조를 갖는 자외선 차폐제인 것이 보다 바람직하다.
상기 벤조페논 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 옥타벤존(BASF사제 「Chimassorb81」) 등을 들 수 있다.
상기 트리아진 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, ADEKA사제 「LA-F70」 및 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-[(헥실)옥시]-페놀(BASF사제 「Tinuvin1577FF」) 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 2-(p-메톡시벤질리덴)말론산디메틸, 테트라에틸-2,2-(1,4-페닐렌디메틸리덴)비스말로네이트, 2-(p-메톡시벤질리덴)-비스(1,2,2,6,6-펜타메틸4-피페리디닐)말로네이트 등을 들 수 있다.
상기 말론산에스테르 구조를 갖는 자외선 차폐제의 시판품으로서는, Hostavin B-CAP, Hostavin PR-25, Hostavin PR-31(모두 클라리안트사제)을 들 수 있다.
상기 옥살산아닐리드 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-5-t-부틸페닐)옥살산디아미드, N-(2-에틸페닐)-N'-(2-에톡시-페닐)옥살산디아미드, 2-에틸-2'-에톡시-옥시아닐리드(클라리안트사제 「SanduvorVSU」) 등의 질소 원자 상에 치환된 아릴기 등을 갖는 옥살산디아미드류를 들 수 있다.
상기 벤조에이트 구조를 갖는 자외선 차폐제로서는, 예를 들어, 2,4-디-tert-부틸페닐-3,5-디-tert-부틸-4-히드록시벤조에이트(BASF사제 「Tinuvin120」) 등을 들 수 있다.
기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 보다 한층 억제하는 관점에서는, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량은, 바람직하게는 0.1중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.2중량% 이상, 더욱 바람직하게는 0.3중량% 이상, 특히 바람직하게는 0.5중량% 이상, 바람직하게는 2.5중량% 이하, 보다 바람직하게는 2중량% 이하, 더욱 바람직하게는 1중량% 이하, 특히 바람직하게는 0.8중량% 이하이다. 특히, 상기 자외선 차폐제를 포함하는 층 100중량% 중, 상기 자외선 차폐제의 함유량이 0.2중량% 이상인 것에 의해, 중간막 및 접합 유리의 기간 경과 후의 가시광선 투과율의 저하를 현저하게 억제할 수 있다.
(산화 방지제)
상기 중간막은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제2 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제3 층은, 산화 방지제를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 산화 방지제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 산화 방지제로서는, 페놀계 산화 방지제, 황계 산화 방지제 및 인계 산화 방지제 등을 들 수 있다. 상기 페놀계 산화 방지제는 페놀 골격을 갖는 산화 방지제이다. 상기 황계 산화 방지제는 황 원자를 함유하는 산화 방지제이다. 상기 인계 산화 방지제는 인 원자를 함유하는 산화 방지제이다.
상기 산화 방지제는, 페놀계 산화 방지제 또는 인계 산화 방지제인 것이 바람직하다.
상기 페놀계 산화 방지제로서는, 2,6-디-t-부틸-p-크레졸(BHT), 부틸히드록시아니솔(BHA), 2,6-디-t-부틸-4-에틸페놀, 스테아릴-β-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트, 2,2'-메틸렌비스-(4-메틸-6-부틸페놀), 2,2'-메틸렌비스-(4-에틸-6-t-부틸페놀), 4,4'-부틸리덴-비스-(3-메틸-6-t-부틸페놀), 1,1,3-트리스-(2-메틸-히드록시-5-t-부틸페닐)부탄, 테트라키스[메틸렌-3-(3',5'-부틸-4-히드록시페닐)프로피오네이트]메탄, 1,3,3-트리스-(2-메틸-4-히드록시-5-t-부틸페놀)부탄, 1,3,5-트리메틸-2,4,6-트리스(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)벤젠, 비스(3,3'-t-부틸페놀)부티릭애시드글리콜에스테르 및 비스(3-t-부틸-4-히드록시-5-메틸벤젠프로판산)에틸렌비스(옥시에틸렌) 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 바람직하게 사용된다.
상기 인계 산화 방지제로서는, 트리데실포스파이트, 트리스(트리데실)포스파이트, 트리페닐포스파이트, 트리노닐페닐포스파이트, 비스(트리데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 비스(데실)펜타에리트리톨디포스파이트, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 비스(2,4-디-t-부틸-6-메틸페닐)에틸에스테르아인산, 트리스(2,4-디-t-부틸페닐)포스파이트, 및 2,2'-메틸렌비스(4,6-디-t-부틸-1-페닐옥시)(2-에틸헥실옥시)포스포러스 등을 들 수 있다. 이들 산화 방지제 중 1종 또는 2종 이상이 바람직하게 사용된다.
상기 산화 방지제의 시판품으로서는, 예를 들어 BASF사제 「IRGANOX 245」, BASF사제 「IRGAFOS 168」, BASF사제 「IRGAFOS 38」, 스미또모 가가꾸 고교사제 「스밀라이저 BHT」, 및 BASF사제 「IRGANOX 1010」 등을 들 수 있다.
중간막 및 접합 유리의 높은 가시광선 투과율을 장기간에 걸쳐 유지하기 위해서, 상기 중간막 100중량% 중 또는 산화 방지제를 포함하는 층(제1 층, 제2 층 또는 제3 층) 100중량% 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 0.1중량% 이상인 것이 바람직하다. 또한, 산화 방지제의 첨가 효과가 포화하므로, 상기 중간막 100중량% 중 또는 상기 산화 방지제를 포함하는 층 100중량% 중, 상기 산화 방지제의 함유량은 2중량% 이하인 것이 바람직하다.
(다른 성분)
상기 제1 층, 상기 제2 층 및 상기 제3 층은 각각, 필요에 따라, 커플링제, 분산제, 계면 활성제, 난연제, 대전 방지제, 안료, 염료, 금속염 이외의 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있어도 된다. 이들 첨가제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
(접합 유리)
도 9는, 도 1에 도시하는 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 9에 도시하는 접합 유리(21)는 중간막(11)과, 제1 접합 유리 부재(22)와, 제2 접합 유리 부재(23)를 구비한다. 중간막(11)은 제1 접합 유리 부재(22)와 제2 접합 유리 부재(23) 사이에 배치되어 있고, 끼워 넣어져 있다. 중간막(11)의 제1 표면에, 제1 접합 유리 부재(22)가 배치되어 있다. 중간막(11)의 제1 표면과는 반대인 제2 표면에, 제2 접합 유리 부재(23)가 배치되어 있다.
상기 접합 유리 부재로서는, 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 상기 접합 유리에는, 2매의 유리판 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등과의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 접합 유리는, 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재가 각각 유리판 또는 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름이며, 또한 상기 중간막이, 상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재로서, 적어도 1매의 유리판을 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 접합 유리 부재 및 제2 접합 유리 부재의 양쪽이 유리판인 것이 특히 바람직하다.
상기 유리판으로서는, 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형 판유리, 선입 판유리 및 그린 유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는, 무기 유리에 대용되는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는, 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는, 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.
상기 제1 접합 유리 부재 및 상기 제2 접합 유리 부재의 각 두께는 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 1mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 그 유리판의 두께는, 바람직하게는 1mm 이상, 바람직하게는 5mm 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 그 PET 필름의 두께는, 바람직하게는 0.03mm 이상, 바람직하게는 0.5mm 이하이다.
상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어, 상기 제1, 제2 접합 유리 부재 사이에 상기 중간막을 끼우고, 압박 롤에 통과시키거나 또는 고무 백에 넣어서 감압 흡인하거나 한다. 이에 의해, 제1 접합 유리 부재와 중간막 및 제2 접합 유리 부재와 중간막 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70 내지 110℃에서 예비 접착하여 적층체를 얻는다. 이어서, 적층체를 오토클레이브에 넣거나 또는 프레스하거나 해서, 약 120 내지 150℃ 및 1 내지 1.5MPa의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여, 접합 유리를 얻을 수 있다.
상기 접합 유리는, 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 접합 유리는, 건축용 또는 차량용의 접합 유리인 것이 바람직하고, 차량용의 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 접합 유리는, 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 접합 유리는, 자동차의 앞유리, 사이드 유리, 리어 유리 또는 루프 유리 등에 사용할 수 있다. 차열성이 높고 또한 가시광선 투과율이 높으므로, 상기 접합 유리는, 자동차에 바람직하게 사용된다.
상기 중간막 및 상기 접합 유리는, 이중상을 억제할 수 있으므로, 자동차의 앞유리에 바람직하게 사용할 수 있다. 상기 중간막은, 헤드업 디스플레이(HUD)인 접합 유리에 사용되는 것이 바람직하다. 상기 접합 유리는, 헤드업 디스플레이(HUD)인 것이 바람직하다.
상기 접합 유리에서는, 컨트롤 유닛으로부터 송신되는 속도 등의 계측 정보 등을, 악기·패널의 표시 유닛으로부터, 앞유리에 비출 수 있다. 이 때문에, 자동차의 운전자가 시야를 낮출 일 없이, 전방의 시야와 계측 정보를 동시에 시인할 수 있다.
이하에 실시예를 들어서 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 발명은 이들 실시예에만 한정되는 것은 아니다.
이하의 재료를 준비하였다.
(열가소성 수지)
PVB1(폴리비닐아세탈 수지: n-부틸알데히드에 의해 아세탈화되어 있는 폴리비닐부티랄 수지, 평균 중합도 1700, 수산기의 함유율 30.5몰%, 아세틸화도 1몰%, 부티랄화도 68.5몰%)
PVB2(폴리비닐아세탈 수지: n-부틸알데히드에 의해 아세탈화되어 있는 폴리비닐부티랄 수지, 평균 중합도 3000, 수산기의 함유율 22몰%, 아세틸화도 13몰%, 부티랄화도 65몰%)
또한, 수산기의 함유율, 아세틸화도 및 아세탈화도(부티랄화도)는 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의해 측정하였다. 또한, ASTM D1396-92에 의해 측정한 경우에도, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 동일한 수치를 나타냈다.
(가소제)
트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO)
(차열성 화합물)
ITO 입자
NIR-43V(바나듐 프탈로시아닌 화합물, 야마다 가가꾸사제 「NIR-43V」)
(자외선 차폐제)
Tinuvin326(2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸, BASF사제 「Tinuvin326」)
(산화 방지제)
H-BHT(2,6-디-t-부틸-4-메틸페놀, 사까이 가가꾸 고교사제 「H-BHT」)
(실시예 1)
제2 영역을 제외한 부분(제1 영역을 포함한다)을 형성하기 위한 조성물의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB1) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부와, 차열성 화합물(ITO 입자)을 얻어지는 중간막 중에서 0.15중량%와, 차열성 화합물(NIR-43V)을 얻어지는 중간막 중에서 0.0085중량%와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
제2 영역을 형성하기 위한 조성물의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB1) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 제2 영역을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
중간막의 제작:
도 1에 도시하는 중간막을 제작하였다.
제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물과, 제2 영역을 형성하기 위한 조성물을, 압출기를 사용하여 압출하여, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 중간막을 제작하였다. 중간막의 가장 두꺼운 부분에 있어서, 제1 영역과 제2 영역을 형성하였다. 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|), 및 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Y를 하기의 표 1에 나타냈다. 또한, 제2 영역은, 일단부의 두께가 타단부의 두께보다도 얇고, 두께 방향의 단면 형상은 쐐기 형상인 영역이며, 중간막의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 방향과, 제2 영역(R2)의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 방향이 동일하였다. 또한, 제2 영역의 타단부와 중간막의 타단부 위치는 동일하고, 제2 영역의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 거리는, 중간막의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 거리 Z에 대하여 0.25Z였다.
접합 유리의 제작:
중간막의 가장 두꺼운 부분과, 중간막의 중간막의 가장 얇은 부분에 있어서, 상술한 채취 방법으로, 50mm(일단부와 타단부를 연결하는 방향)×50mm(일단부와 타단부를 연결하는 방향과 직교하는 방향)의 시험편(중간막)을 채취하였다.
이어서, JIS R3208에 준거한 2매의 열선 흡수 판유리(50mm×50mm×두께 2.1mm)를 준비하였다. 이 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 얻어진 중간막을 끼워 넣고, 진공 라미네이터에서 90℃에서 30분간 유지하여, 진공 프레스하여, 적층체를 얻었다. 적층체에 있어서, 유리판으로부터 비어져 나온 중간막 부분을 잘라 떨어뜨려서, 접합 유리를 얻었다.
(실시예 2 내지 11)
중간막의 제1 영역 및 제2 영역에 있어서의 배합 성분의 종류 및 함유량을 하기의 표 1, 2에 도시하는 바와 같이 설정한 것, 및 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|), 및 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Y를 하기의 표 1, 2에 도시하는 바와 같이 설정한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막을 얻었다. 얻어진 중간막을 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.
(비교예 1)
중간막을 형성하기 위한 조성물의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB1) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부와, 차열성 화합물(ITO 입자)을 얻어지는 중간막 중에서 0.15중량%와, 차열성 화합물(NIR-43V)을 얻어지는 중간막 중에서 0.0085중량%와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 중간막을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
중간막의 제작:
도 1에 도시하는 중간막에 있어서, 제2 영역을 형성하고 있지 않은 중간막을 제작하였다.
중간막을 형성하기 위한 조성물만을, 압출기를 사용하여 압출하여, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 중간막을 제작하였다. 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 및 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|)를 하기의 표 1에 나타냈다. 중간막의 가장 두꺼운 부분에 있어서, 제2 영역을 형성하지 않았다.
얻어진 중간막을 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.
(비교예 2, 3)
중간막의 제1 영역에 있어서의 배합 성분의 종류 및 함유량을 하기의 표 2에 나타낸 바와 같이 설정한 것, 및 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|), 및 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Y를 하기의 표 2에 나타낸 바와 같이 설정한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막을 얻었다. 얻어진 중간막을 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.
(실시예 12)
제2 영역을 제외한 부분(제1 영역을 포함한다)을 형성하기 위한 조성물 (1)의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB1) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부와, 차열성 화합물(ITO 입자)을 얻어지는 중간막 중에서 0.17중량%와, 차열성 화합물(NIR-43V)을 얻어지는 중간막 중에서 0.0098중량%와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물 (2)의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB2) 100중량부와, 가소제(3GO) 60중량부와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
제2 영역을 형성하기 위한 조성물의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB1) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 제2 영역을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
중간막의 제작:
도 8에 도시하는 중간막을 제작하였다. 또한, 제2, 제3 층(2G, 3G)으로서 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물 (1)을 사용하고, 제1 층(1G)으로서 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물 (2)를 사용하고, 제2 층(2G)에 있어서의 제2 영역(R2)으로서 제2 영역을 형성하기 위한 조성물을 사용하였다. 1G의 두께는 0.1mm였다.
제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물 (1)과, 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물 (2)와, 제2 영역을 형성하기 위한 조성물을, 압출기를 사용하여 압출하여, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 중간막을 제작하였다. 중간막의 가장 두꺼운 부분에 있어서, 제1 영역(2G, 3G)과 제2 영역(R2)과 기타 영역(1G)을 형성하였다. 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|), 및 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Y를 하기의 표 1에 나타냈다. 또한, 제2 영역에서는, 일단부의 두께가 타단부의 두께보다도 얇고, 두께 방향의 단면 형상은 쐐기 형상이며, 중간막의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 방향과, 제2 영역(R2)의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 방향이 동일하였다. 또한, 제2 영역의 타단부와 중간막의 타단부 위치는 동일하고, 제2 영역의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 거리는, 중간막의 일단부로부터 타단부에 걸쳐서의 거리 Z에 대하여 0.25Z였다.
접합 유리의 제작:
얻어진 중간막을 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.
(실시예 13 내지 22)
중간막의 제1 영역 및 제2 영역에 있어서의 배합 성분의 종류 및 함유량을 하기의 표 3에 나타낸 바와 같이 설정한 것, 및 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|), 및 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Y를 하기의 표 3에 나타낸 바와 같이 설정한 것 이외에는 실시예 12와 동일하게 하여, 중간막을 얻었다. 얻어진 중간막을 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.
(비교예 4)
중간막을 형성하기 위한 조성물 (1)의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB1) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부와, 차열성 화합물(ITO 입자)을 얻어지는 중간막 중에서 0.17중량%와, 차열성 화합물(NIR-43V)을 얻어지는 중간막 중에서 0.0098중량%와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
중간막을 형성하기 위한 조성물 (2)의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(PVB2) 100중량부와, 가소제(3GO) 60중량부와, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부와, 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 믹싱 롤로 충분히 혼합하여, 제3영역을 형성하기 위한 조성물을 얻었다.
중간막의 제작:
도 8에 도시하는 중간막에 있어서, 제2 영역을 형성하고 있지 않은 중간막을 제작하였다. 또한, 2G, 3G로서 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물 (1)을 사용하고, 1G로서 제2 영역을 제외한 부분을 형성하기 위한 조성물 (2)를 사용하였다. 1G의 두께는 0.1mm였다.
중간막을 형성하기 위한 조성물 (1)과 중간막을 형성하기 위한 조성물 (2)만을, 압출기를 사용하여 압출하여, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 중간막을 제작하였다. 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 및 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|)를 하기의 표 3에 나타냈다. 중간막의 가장 두꺼운 부분에 있어서, 제2 영역을 형성하지 않았다.
접합 유리의 제작:
얻어진 중간막을 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.
(비교예 5, 6)
중간막의 제1 영역에 있어서의 배합 성분의 종류 및 함유량을 하기의 표 3에 나타낸 바와 같이 설정한 것, 및 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|), 및 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Y를 하기의 표 3에 나타낸 바와 같이 설정한 것 이외에는 실시예 1과 동일하게 하여, 중간막을 얻었다. 얻어진 중간막을 사용하여, 실시예 1과 동일하게 하여, 접합 유리를 얻었다.
(평가)
(1) 중간막의 두께
중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께 Tmax, 중간막의 가장 얇은 부분의 두께 Tmin, 두께 차의 절댓값 X(|Tmax-Tmin|), 및 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께 Y를 평가하였다.
(2) 가시광선 투과율(A광 Y값, 초기 A-Y(380 내지 780nm))의 측정
분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3211(1998)에 준거하여, 얻어진 접합 유리의 파장 380 내지 780nm에 있어서의 상기 가시광선 투과율을 측정하였다.
(3) 일사 투과율(초기 Ts2500(300 내지 2500nm))의 측정
분광 광도계(히타치 하이테크사제 「U-4100」)를 사용하여, JIS R3106(1998)에 준거하여, 얻어진 접합 유리의 파장 300 내지 2500nm에서의 일사 투과율 Ts(Ts2500)를 구하였다.
중간막의 상세 및 결과를 하기의 표 1 내지 3에 나타내었다. 또한, 하기의 표 1 내지 3에서는, 차열성 화합물의 함유량만을 기재하고, 폴리비닐아세탈 수지, 가소제, 자외선 차폐제 및 산화 방지제의 함유량 기재는 생략하였다. 모든 실시예 및 비교예에 있어서, 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 가소제 40중량부, 자외선 차폐제(Tinuvin326) 0.2중량부 및 산화 방지제(H-BHT) 0.2중량부를 사용하고 있다.
또한, 실시예에서 얻어진 중간막을 사용한 접합 유리에서는, 가시광선 투과율의 차이가 작기 때문에, 시인성의 균일성이 우수하였다. 시인성의 균일성에 대해서는, 육안에 의해 확인을 행하였다.
1, 1A, 1B, 1C, 1D, 1E, 1F, 1G: 제1 층
2A, 2B, 2C, 2D, 2E, 2F, 2G: 제2 층
2Fa: 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 부분
2Fb: 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 부분
3A, 3B, 3C, 3D: 제3 층
11, 11A, 11B, 11C, 11D, 11E, 11F, 11G: 중간막
11a: 일단부
11b: 타단부
21: 접합 유리
22: 접합 유리 부재
23: 접합 유리 부재
2A, 2B, 2C, 2D, 2E, 2F, 2G: 제2 층
2Fa: 두께 방향의 단면 형상이 직사각형인 부분
2Fb: 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 부분
3A, 3B, 3C, 3D: 제3 층
11, 11A, 11B, 11C, 11D, 11E, 11F, 11G: 중간막
11a: 일단부
11b: 타단부
21: 접합 유리
22: 접합 유리 부재
23: 접합 유리 부재
Claims (15)
- 열가소성 수지와, 차열성 화합물을 포함하고,
일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고,
가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며,
두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하인, 접합 유리용 중간막. - 제1항에 있어서, 두께 2.1mm의 2매의 열선 흡수 판유리 사이에 중간막이 끼워 넣어진 접합 유리에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 일사 투과율과, 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 일사 투과율의 차의 절댓값이 5.5% 이하인, 접합 유리용 중간막.
- 제1항 또는 제2항에 있어서, 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분의 두께 방향에 있어서, 제1 영역과, 상기 제1 영역보다도 상기 차열성 화합물의 함유량이 적은 제2 영역이 존재하는, 접합 유리용 중간막.
- 제3항에 있어서, 중간막의 상기 제1 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량과, 중간막의 상기 제2 영역에 있어서의 상기 차열성 화합물의 함유량의 차의 절댓값이 0.0001중량% 이상인, 접합 유리용 중간막.
- 제3항 또는 제4항에 있어서, 중간막의 상기 제2 영역이 상기 차열성 화합물을 포함하지 않거나, 또는 중간막의 상기 제2 영역이 상기 차열성 화합물을 0.5중량% 이하로 포함하는, 접합 유리용 중간막.
- 제3항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가장 두꺼운 부분의 두께와 상기 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값을 Xmm로 했을 때에,
Xmm가 0.28을 초과하고,
상기 제2 영역의 가장 두꺼운 부분의 두께가 (X-0.28) 이상, X 이하인, 접합 유리용 중간막. - 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 차열성 화합물이, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 성분을 포함하거나, 또는 차열 입자를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
- 제7항에 있어서, 상기 차열성 화합물이 상기 차열 입자를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
- 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 차열성 화합물이, 상기 차열 입자로서, 주석 도프 산화인듐 입자 또는 산화텅스텐 입자를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
- 제7항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 차열성 화합물이, 프탈로시아닌 화합물, 나프탈로시아닌 화합물 및 안트라시아닌 화합물 중 적어도 1종의 상기 성분을 포함하는, 접합 유리용 중간막.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 열가소성 수지가 폴리비닐아세탈 수지인, 접합 유리용 중간막.
- 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 가소제를 포함하는, 접합 유리용 중간막.
- 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 두께 방향의 단면 형상이 쐐기 형상인 부분을 갖는, 접합 유리용 중간막.
- 제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
제1항 내지 제13항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리. - 제1 접합 유리 부재와,
제2 접합 유리 부재와,
접합 유리용 중간막을 구비하고,
상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에, 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있고,
상기 중간막이 열가소성 수지와 차열성 화합물을 포함하고,
상기 중간막이, 일단부와, 상기 일단부와는 반대측에 상기 일단부보다도 두꺼운 두께를 갖는 타단부를 갖고,
상기 중간막의 가장 두꺼운 부분의 두께와 가장 얇은 부분의 두께의 차의 절댓값이 0.1mm 이상이며,
접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 두꺼운 부분에 있어서의 가시광선 투과율과, 접합 유리에 있어서의 상기 중간막의 상기 가장 얇은 부분에 있어서의 가시광선 투과율의 차의 절댓값이 4% 이하인, 접합 유리.
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