KR20170104544A - 다층 접착 필름 및 접속 구조체 - Google Patents

Abstract

음이온 중합형의 에폭시 경화제를 포함하고, 저온의 열 압착으로도 충분한 접착성을 구비하고 또한 높은 보존 안정성을 구비하는 다층 접착 필름을 제공한다.
미경화의 에폭시 중합 화합물 및 잠재성 에폭시 경화제를 포함하는 복수의 에폭시층과, 상기 복수의 에폭시층으로 협지되고, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제를 포함하는 경화제층을 구비하는, 다층 접착 필름.

Description

다층 접착 필름 및 접속 구조체

본 발명은 다층 접착 필름 및 접속 구조체에 관한 것이다.

최근 전자 기기의 제조 공정에 있어서, IC 칩 및 액정 패널 등의 전자 부품을 기판 등에 접착할 때에 다층 접착 필름이 널리 사용되도록 되었다.

이러한 다층 접착 필름은, 미경화의 중합체 및 경화제를 함유하는 중합체 조성물을 접착 성분으로서 포함하고, 열 압착 등에 의해 중합체를 경화시킴으로써, 기판과 전자 부품을 접착한다.

여기서, 다층 접착 필름의 접착 시에, 고온의 열 압착이 필요한 경우, 열 팽창 및 경화 수축에 의해 전자 부품 및 기판 등이 변형되기 때문에, 접착 계면에서 들뜸이 발생하거나, 접착 강도가 저하되거나 하는 경우가 있다. 그로 인하여, 보다 저온의 열 압착에서도 전자 부품과 기판 등을 접착할 수 있는 다층 접착 필름이 요구되고 있다.

예를 들어, 하기의 특허문헌 1에는, 접착성의 중합체 조성물로서 에폭시 중합 화합물을 포함하고, 경화제로서 열 양이온 중합형 경화제를 포함함으로써, 저온의 열 압착에 의한 접착을 가능하게 한 열 양이온 중합성 조성물이 개시되어 있다.

또한, 저온의 열 압착에 의한 접착을 가능하게 하기 위하여, 다층 접착 필름 중의 에폭시 중합 화합물 및 경화제의 반응성을 높게 한 경우, 보존 중에 에폭시 중합 화합물이 서서히 경화하여, 다층 접착 필름의 접착성이 저하되어 버리는 경우가 있다.

그래서, 하기의 특허문헌 2에는, 마이크로캡슐 중에 음이온 중합형 경화제를 봉입함으로써 잠재성을 부여한 에폭시 중합체용 경화제가 개시되어 있다. 이러한 잠재성 에폭시 중합체용 경화제는, 상온에서 안정적으로 저장할 수 있고, 또한 소정의 열, 압력 등에 의해 급속하게 경화 반응을 개시할 수 있기 때문에, 다층 접착 필름의 보존 안정성을 향상시킬 수 있다.

국제 공개 2013/027541호 국제 공개 2007/037378호

그러나, 상기의 특허문헌 1에 개시된 열 양이온 중합성 조성물은, 피접착면이 알칼리 유리 또는 폴리이미드 등인 경우, 중합 저해를 받기 때문에, 경화가 불충분하게 되어 버린다. 그로 인하여, 특허문헌 1에 개시된 열 양이온 중합성 조성물을 이용한 다층 접착 필름은, 피접착물의 재질에 따라서는 접착성이 저하되는 경우가 있다.

또한, 상기의 특허문헌 2에 개시된 잠재성 에폭시 중합체용 경화제를 이용한 다층 접착 필름은, 피접착면에 의한 제약은 받지 않지만, 충분한 접착성을 얻기 위해서는, 고온에서의 열 압착이 필요하다.

그래서, 본 발명은 상기 문제를 감안하여 이루어진 것으로, 본 발명의 목적으로 하는 바는, 음이온 중합형의 에폭시 경화제를 포함하여, 보존 안정성이 높아, 저온의 열 압착이어도 충분한 접착성을 갖는 신규이고 또한 개량된 다층 접착 필름 및 해당 다층 접착 필름에 의해 접착된 접속 구조체를 제공하는 것에 있다.

상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 어느 관점에 의하면, 미경화의 에폭시 중합 화합물 및 잠재성 에폭시 경화제를 포함하는 복수의 에폭시층과, 상기 복수의 에폭시층으로 협지되어, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제를 포함하는 경화제층을 구비하는, 다층 접착 필름이 제공된다.

상기 에폭시층의 각각과 상기 경화제층 사이에 형성되어, 경화된 에폭시 중합 화합물을 포함하는 계면층을 더 구비할 수도 있다.

상기 비잠재성 에폭시 경화제는, 상기 경화제층의 총 질량에 대해 10질량％ 이상 50질량％ 이하로 포함될 수도 있다.

상기 비잠재성 에폭시 경화제는, 이미다졸 화합물일 수도 있다.

상기 잠재성 에폭시 경화제는, 마이크로캡슐 중에 경화제가 봉입됨으로써 잠재성이 부여된 경화제일 수도 있다.

상기 복수의 에폭시층 및 상기 경화제층 중 적어도 어느 것은, 도전성 입자를 포함할 수도 있다.

상기 도전성 입자는, 상기 복수의 에폭시층 중 적어도 어느 것에 포함될 수도 있다.

상기 다층 접착 필름의 총 막 두께는, 4㎛ 이상 50㎛ 이하일 수도 있다.

또한, 상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 다른 관점에 의하면, 상기의 다층 접착 필름에 의해, 전자 부품과, 다른 전자 부품 또는 기판을 접착한 접속 구조체가 제공된다.

상기 전자 부품의 피접착면 중의 적어도 일부는, 폴리이미드를 포함하는 보호막으로 피복될 수도 있다.

이상 설명한 바와 같이 본 발명에 따르면, 열 압착 시에, 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제가, 미경화의 에폭시 중합 화합물을 포함하는 층으로 확산되기 때문에, 저온의 열 압착으로도 충분한 접착성을 구비하는 다층 접착 필름을 실현할 수 있다. 또한, 본 발명에 따르면, 비잠재성 에폭시 경화제가 포함되는 층과, 미경화의 에폭시 중합 화합물이 포함되는 층이 나뉘어져 있기 때문에, 높은 보존 안정성을 구비하는 다층 접착 필름을 실현할 수 있다.

도 1은 본 발명의 일 실시 형태에 관한 다층 접착 필름을 두께 방향으로 절단했을 때의 단면을 모식적으로 도시한 단면도이다.
도 2는 도 1에 나타내는 다층 접착 필름에 있어서, 에폭시층과 경화제층 사이에, 계면층이 형성되는 경우의 단면도이다.
도 3은 동실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름을 두께 방향으로 절단했을 때의 단면을 모식적으로 도시한 단면도이다.

이하에 첨부된 도면을 참조하면서, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해 상세하게 설명한다. 또한, 본 명세서 및 도면에 있어서, 실질적으로 동일한 기능 구성을 갖는 구성 요소에 대해서는, 동일한 번호를 부여함으로써 중복 설명을 생략한다.

<1. 다층 접착 필름>

[1. 1. 다층 접착 필름의 구성]

먼저, 도 1 및 도 2를 참조하여, 본 발명의 일 실시 형태에 관한 다층 접착 필름의 구조에 대해 설명한다. 도 1은, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)을 두께 방향으로 절단했을 때의 단면을 모식적으로 도시한 단면도이다. 또한, 도 2는, 다층 접착 필름(100A)에서, 에폭시층(111, 112)과 경화제층(120) 사이에 계면층(131, 132)이 형성된 경우의 단면도이다.

도 1에 도시된 바와 같이, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 경화제층(120)이 복수의 에폭시층(111, 112)에 의해 협지된 적층 구조를 갖는다.

또한, 다층 접착 필름(100)의 어느 한쪽의 면에는, 다층 접착 필름(100)을 지지하는 박리 시트(도시되지 않음)가 마련된다. 박리 시트는, 예를 들어 시트상의 PET(Poly Ethylene Terephthalate), OPP(Oriented Polypropylene), PMP(Poly-4-methylpentene-1) 또는 PTFE(Polytetrafluoroethylene) 등에 실리콘 등의 박리제를 도포한 것이며, 다층 접착 필름(100)의 건조를 방지함과 함께, 다층 접착 필름(100)의 형상을 유지한다. 이러한 박리 시트는, 다층 접착 필름(100)의 각 층을 제작하는 경우에서도 적절히 사용할 수 있다.

(에폭시층)

에폭시층(111, 112)은, 막 형성 성분, 미경화의 에폭시 중합 화합물 및 잠재성 에폭시 경화제를 포함한다.

막 형성 성분은, 에폭시층(111, 112)의 필름 형상을 형성하는 수지 등이며, 미경화의 에폭시 중합 화합물, 및 잠재성 에폭시 경화제를 보유 지지하는 결합제의 기능을 행한다. 막 형성 성분은, 예를 들어 평균 분자량이 10000 이상의 고분자 수지일 수도 있고, 필름 형성성의 관점에서는, 평균 분자량이 10000 이상 80000 이하 정도의 고분자 수지인 것이 바람직하다.

구체적으로는, 막 형성 성분은, 에폭시 수지, 페녹시 수지, 폴리에스테르우레탄 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 아크릴 수지, 폴리이미드 수지, 부티랄 수지 등의 다양한 수지를 사용할 수 있다. 또한, 막 형성 성분은, 이들 수지를 단독으로 사용할 수도 있고, 2종류 이상을 조합하여 사용할 수도 있다. 또한, 막 형성 성분은, 막 형성성 및 접착 신뢰성을 양호하게 하기 위해서는, 페녹시 수지를 사용하는 것이 바람직하다.

막 형성 성분은, 양호한 막강도 및 접착 신뢰성을 얻기 위해서는, 예를 들어 에폭시층(111, 112)의 총 질량에 대해, 10질량％ 이상 55질량％ 이하로 함유되는 것이 바람직하고, 10질량％ 이상 30질량％ 이하로 함유되는 것이 보다 바람직하다.

미경화의 에폭시 중합 화합물은, 분자 내에 하나 또는 2개 이상의 에폭시기를 갖는 화합물, 올리고머 또는 예비 중합체이며, 다층 접착 필름(100)이 열 압착 등 되었을 때에 중합함으로써 경화하고, 피접착물끼리를 접착시키는 기능을 행한다. 미경화의 에폭시 중합 화합물은, 경화제와 혼합됨으로써 중합 반응하고, 경화 가능한 것이면, 고형일 수도 있고, 액상일 수도 있다.

고형의 에폭시 중합 화합물로서는, 예를 들어 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 노볼락형 에폭시 수지, 고무 및 우레탄 등의 각종 변성 에폭시 수지, 또는 이들 예비 중합체 등을 사용할 수 있다. 또한, 액상의 에폭시 중합 화합물로서는, 예를 들어 비스페놀형 에폭시 수지, 나프탈렌형 에폭시 수지, 비페닐형 에폭시 수지, 페놀노볼락형 에폭시 수지, 스틸벤형 에폭시 수지, 트리페놀메탄형 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔형 에폭시 수지, 트리페닐메탄형 에폭시 수지, 또는 이들 예비 중합체 등을 사용할 수 있다. 또한, 미경화의 에폭시 중합 화합물은, 이들 화합물을 단독으로 사용할 수도 있고, 2종류 이상을 조합하여 사용할 수도 있다.

미경화의 에폭시 중합 화합물은, 양호한 막강도 및 접착 신뢰성을 얻기 위해서는, 예를 들어 에폭시층(111, 112)의 총 질량에 대해, 15질량％ 이상 65질량％ 이하로 함유되는 것이 바람직하고, 30질량％ 이상 50질량％ 이하로 함유되는 것이 보다 바람직하다.

잠재성 에폭시 경화제는, 잠재성을 가지며, 열 압착 시 등에 선택적으로 미경화의 에폭시 중합 화합물과 중합 반응을 개시하는 경화제이다. 구체적으로는, 잠재성 에폭시 경화제는, 상온(예를 들어, 25℃ 등)에서는, 에폭시 중합 화합물과 반응하지 않지만, 소정의 열, 광, 압력 등에 의해 급속하게 에폭시 중합 화합물과의 반응성을 획득하고, 에폭시 중합 화합물을 경화시키는 경화제이다. 즉, 「잠재성」이란, 상온 등의 보존 조건 하에서는 경화제로서 불활성이지만, 소정의 조건 하에서 경화제로서 활성화하는 것을 나타낸다.

이러한 잠재성 에폭시 경화제로서는, 마이크로캡슐 중에 경화제가 봉입되어 있고, 열 또는 압력에 의해 해당 마이크로캡슐을 파괴함으로써 경화제를 활성화시키는 것(아사히 가세이 이머티리얼즈사 제조 노바큐어 등), 경화제로서 기능하는 아민계 화합물을 어덕트체 또는 염으로 함으로써 비활성화하고, 가열에 의해 분해ㆍ활성화시키는 것(아지노모또 파인테크노사 제조 아미큐어, 후지 가세이 고교사 제조 후지 큐어 등) 등을 들 수 있다.

단, 보존 안정성을 향상시키면서, 또한 저온의 압착에서도 양호한 접착성을 얻기 위해서는, 잠재성 에폭시 경화제로서, 마이크로캡슐형 잠재성 에폭시 경화제(아사히 가세이 이머티리얼즈사 제조 노바큐어 등)을 사용하는 것이 바람직하다.

또한, 잠재성 에폭시 경화제는, 음이온 중합형의 에폭시 경화제이다. 잠재성 에폭시 경화제가, 음이온 중합형인 것에 의해, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 양이온 중합형의 에폭시 경화제에서는 중합 저해가 발생하는 피접착물이어도 양호한 접착성을 나타낼 수 있다. 또한, 양이온 중합형의 에폭시 경화제에서 중합 저해가 발생하는 피접착물은, 예를 들어 알칼리 유리, 폴리이미드 등이다.

잠재성 에폭시 경화제는, 양호한 보존 안정성 및 접착성을 얻기 위해서는, 예를 들어 에폭시층(111, 112)의 총 질량에 대해, 10질량％ 이상 50질량％ 이하로 함유되는 것이 바람직하고, 20질량％ 이상 40질량％ 이하로 함유되는 것이 보다 바람직하다.

또한, 에폭시층(111, 112)은, 다른 첨가제로서, 실란 커플링제, 무기 필러, 착색제, 산화 방지제 및 방청제 등을 포함할 수도 있다.

실란 커플링제로서는, 공지된 실란 커플링제를 사용할 수 있고, 에폭시계, 아미노계, 머캅토ㆍ술피드계, 우레이드계의 실란 커플링제를 사용할 수 있다. 이들 실란 커플링제가 첨가된 경우, 유리 기판 등의 무기 기판에 대한 접착성을 향상시킬 수 있다. 또한, 무기 필러로서는, 실리카, 탈크, 산화티타늄, 탄산칼슘, 산화마그네슘 등을 사용할 수 있다. 이들 무기 필러가 첨가된 경우, 에폭시층(111, 112)의 유동성을 제어하고, 막 강도를 향상시킬 수 있다.

에폭시층(111, 112)의 막 두께는, 전자 부품과 기판 등의 접착에 충분한 에폭시 중합 화합물을 충전하기 위해서는, 예를 들어 1㎛ 이상 20㎛ 이하가 바람직하고, 2㎛ 이상 15㎛ 이하가 보다 바람직하다.

(경화제층)

경화제층(120)은, 막 형성 성분 및 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제(이하에서는, 간단히 비잠재성 에폭시 경화제라고도 함)를 포함한다. 또한, 경화제층(120)은, 미경화의 에폭시 중합 화합물을 포함하지 않는다. 이것은, 경화제층(120)은, 에폭시 중합 화합물과의 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제를 포함하기 때문에, 보존 중에 미경화의 에폭시 중합 화합물과, 비잠재성 에폭시 경화제가 반응하고, 경화하는 것을 피하기 위해서이다.

막 형성 성분은, 경화제층(120)의 필름 형상을 형성하는 수지 등이며, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제를 보유 지지하는 결합제의 기능을 행한다. 막 형성 성분은, 구체적으로는, 에폭시층(111, 112)에 포함되는 막 형성 성분과 마찬가지의 고분자 수지를 사용할 수 있고, 막 형성성 및 접착 신뢰성을 양호하게 하기 위해서는, 페녹시 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 경화제층(120)에 포함되는 막 형성 성분은, 에폭시층(111, 112)에 포함되는 막 형성 성분과 동일한 고분자 수지일 수도 있고, 다른 고분자 수지일 수도 있다.

막 형성 성분은, 양호한 막강도 및 접착 신뢰성을 얻기 위해서는, 예를 들어 경화제층(120)의 총 질량에 대해, 10질량％ 이상 95질량％ 이하로 함유되는 것이 바람직하고, 50질량％ 이상 90질량％ 이하로 함유되는 것이 보다 바람직하다.

음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제는, 잠재성을 갖지 않고, 에폭시 중합 화합물과 음이온 중합 반응을 개시하는 경화제이다. 구체적으로는, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제는, 음이온 중합형의 에폭시 경화제 중, 잠재성 에폭시 경화제를 제외한 것을 나타내며, 예를 들어 아민 화합물, 이미다졸 화합물 및 폴리아미드 화합물 등을 나타낸다. 또한, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제는, 마이크로캡슐 등에 음이온 중합형 경화제가 봉입되어 있지 않고, 잠재성이 부여되지 않은 경화제를 나타내도 된다.

본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)에서는, 비잠재성 에폭시 경화제가 음이온 중합형이기 때문에, 양이온 중합형의 에폭시 경화제에서는 중합 저해가 발생하는 알칼리 유리 또는 폴리이미드 등의 피접착면에 대해서도 양호한 접착성을 가질 수 있다.

음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제는, 상기의 화합물 등을 단독으로 사용할 수도 있고, 2종류 이상을 조합하여 사용할 수도 있다. 단, 본 실시 형태에 있어서, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제는, 이미다졸 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 이러한 경우, 다층 접착 필름(100)은, 접착 시의 열 압착을 보다 저온화할 수 있음과 함께, 보다 강력한 접착을 형성할 수 있다.

본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)에서는, 열 압착 시에, 경화제층(120)을 사이에 두어 에폭시층(111, 112)이 가압되기 때문에, 경화제층(120) 중의 비잠재성 에폭시 경화제가 에폭시층(111, 112)에 확산한다. 이에 의해, 에폭시층(111, 112) 중의 에폭시 중합 화합물은, 열 압착 시에, 잠재성 에폭시 경화제 외에도, 보다 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제와도 중합 반응하게 되기 때문에, 더 높은 경화율로 경화할 수 있다. 따라서, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 보다 저온의 열 압착에서도, 충분히 에폭시 중합 화합물을 경화시킬 수 있기 때문에, 충분한 접착성을 구비할 수 있다.

또한, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)에서는, 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제가 포함되는 경화제층(120)과, 미경화의 에폭시 중합 화합물이 포함되는 에폭시층(111, 112)이 나뉘어 형성된다. 따라서, 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제는, 열 압착 시 이외에서는 미경화의 에폭시 중합 화합물과 직접 접촉하지 않기 때문에, 보존 시에 에폭시 중합 화합물의 중합 반응이 진행되는 것을 억제할 수 있다. 그로 인하여, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 높은 보존 안정성을 구비할 수 있다.

또한, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제는, 경화제층(120)의 총 질량에 대해, 10질량％ 이상 50질량％ 이하로 함유되는 것이 바람직하다. 비잠재성 에폭시 경화제의 함유량이 10질량％ 미만인 경우, 에폭시층(111, 112)의 경화율이 저하되고, 접착성이 저하될 가능성이 있기 때문에, 바람직하지 않다. 또한, 비잠재성 에폭시 경화제의 함유량이 50질량％를 초과하고 있는 경우, 열 압착 시에 에폭시층(111, 112)과 경화제층(120)의 계면이 급속하게 경화하고, 다층 접착 필름(100)을 충분히 가압하는 것이 곤란해지기 때문에, 바람직하지 않다. 특히, 후술하는 바와 같이 다층 접착 필름(100)을 이방성 도전 필름으로서 사용하는 경우, 다층 접착 필름(100)의 가압이 불충분함으로써, 확실한 이방성 도전 접속이 형성되지 않을 가능성이 있기 때문에, 바람직하지 않다.

또한, 경화제층(120)은, 에폭시층(111, 112)과 마찬가지로, 다른 첨가제로서, 실란 커플링제, 무기 필러, 착색제, 산화 방지제 및 방청제 등을 포함할 수도 있다.

경화제층(120)의 막 두께는, 전자 부품과 기판 등의 접착에 충분한 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제를 충전하기 위해서는, 예를 들어 1㎛ 이상 15㎛ 이하가 바람직하고, 2㎛ 이상 10㎛ 이하가 보다 바람직하다.

여기서, 도 2에 도시된 바와 같이, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100A)은, 에폭시층(111, 112)과, 경화제층(120) 사이에 계면층(131, 132)이 형성될 수도 있다.

계면층(131, 132)은, 경화된 에폭시 중합 화합물을 포함한다. 계면층(131, 132)에 포함되는 경화된 에폭시 중합 화합물은, 에폭시층(111, 112) 중의 미경화의 에폭시 중합 화합물이, 경화제층(120) 중의 비잠재성 에폭시 경화제와 중합 반응하여, 경화된 것이다. 경화된 에폭시 중합 화합물을 포함하는 계면층(131, 132)은, 에폭시층(111, 112)과 경화제층(120) 사이의 배리어층으로서 기능하기 때문에, 보존 시에, 경화제층(120) 중의 비잠재성 에폭시 경화제가, 에폭시층(111, 112) 중에 확산되는 것을 억제할 수 있다. 이에 의해, 계면층(131, 132)이 형성된 다층 접착 필름(100)에서는, 보존 안정성이 더욱 향상한다.

계면층(131, 132)에 있어서의 에폭시 중합 화합물의 경화율은, 비잠재성 에폭시 경화제의 에폭시층(111, 112)에 대한 확산을 억제하기 위해서는, 60％ 이상이 바람직하고, 80％ 이상이 보다 바람직하다. 또한, 에폭시 중합 화합물의 경화율은, 예를 들어 적외 분광(IR) 측정에 의해, 미경화의 에폭시 중합 화합물에 있어서의 에폭시기의 비율과, 경화된 에폭시 중합 화합물에 있어서의 에폭시기의 비율을 산출하고, 경화에 의해 에폭시기가 어느 정도 감소했는지를 계산함으로써 산출할 수 있다.

또한, 계면층(131, 132)의 막 두께는, 다층 접착 필름에 있어서 양호한 보존 안정성 및 접착성을 얻기 위해서는, 예를 들어 0.1㎛ 이상 0.6㎛ 이하가 바람직하고, 0.2㎛ 이상 0.5㎛ 이하가 보다 바람직하다.

이상에서 설명한 바와 같이, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)에서는, 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제가 포함하는 경화제층(120)과, 미경화의 에폭시 중합 화합물이 포함되는 에폭시층(111, 112)을 나누어서 형성함으로써, 높은 보존 안정성과 양호한 접착성을 양립할 수 있다.

또한, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)의 총 막 두께는, 양호한 막강도 및 접착 신뢰성을 얻기 위해서는, 4㎛ 이상 50㎛ 이하로 하는 것이 바람직하다.

[1. 2. 다층 접착 필름의 제조 방법]

상술한 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 예를 들어 이하와 같이 제조할 수 있다.

먼저, 막 형성 성분, 에폭시 중합 화합물 및 잠재성 에폭시 경화제를 적절한 용매에 소정의 비율로 혼합한다. 혼합액을 공지된 혼합 방법에 의해 균일하게 혼합하여, 에폭시층 형성용 조성물을 제조한 후, 공지된 코팅 방법에 의해 박리 시트 위에 소정의 건조 두께가 되도록 도포하고, 60℃ 내지 80℃에서 2분 내지 8분 건조시킴으로써 에폭시층(111, 112)을 각각 형성한다.

또한, 마찬가지로, 막 형성 성분, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제를 적절한 용매에 소정의 비율로 혼합하여, 경화제층 형성용 조성물을 제조한 후, 별도의 박리 시트 위에 소정의 건조 두께가 되도록 도포하고, 건조시킴으로써 경화제층(120)을 형성한다.

또한, 형성한 에폭시층(111, 112) 및 경화제층(120)을 에폭시층(111), 경화제층(120), 에폭시층(112)의 순서대로 공지된 방법으로 접합함으로써, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)을 제조할 수 있다.

여기서, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)의 제조 방법은, 상기의 방법에 한정되지 않는다. 예를 들어, 에폭시층(111, 112), 경화제층(120)을 각각 형성하고, 접합하는 것이 아니라, 에폭시층(111) 위에 경화제층(120) 및 에폭시층(112)을 순서대로 도포하여 형성할 수도 있다. 또한, 도포와 접합을 조합하여 에폭시층(111, 112) 및 경화제층(120)을 적층함으로써, 다층 접착 필름(100)을 제조할 수도 있다.

<2. 다층 접착 필름의 변형예>

다음에, 도 3을 참조하여, 본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름(100B)에 대해 설명한다. 도 3은, 본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름(100B)을 두께 방향으로 절단했을 때의 단면을 모식적으로 도시한 단면도이다.

도 3에 도시된 바와 같이, 본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름(100B)은, 에폭시층(111, 112) 및 경화제층(120) 중 적어도 어느 층에 도전성 입자(140)를 포함하고, 이방성 도전 필름으로서 사용 가능한 필름이다. 또한, 다층 접착 필름(100B)을 보다 확실하게 이방성 도전 접속하는 것이 가능한 이방성 도전 필름으로서 기능시키기 위해서는, 도전성 입자(140)는, 에폭시층(111, 112) 중 적어도 어느 것에 포함되는 것이 바람직하다.

도전성 입자(140)는, 예를 들어 금속 입자 또는 금속 피복 수지 입자이다. 구체적으로는, 도전성 입자(140)는, 니켈, 코발트, 구리, 은, 금 또는 팔라듐 등의 금속 입자일 수도 있다. 또한, 도전성 입자(140)는, 스티렌-디비닐벤젠 공중합체, 벤조구아나민 수지, 가교 폴리스티렌 수지, 아크릴 수지 또는 스티렌-실리카 복합 수지 등의 코어 수지 입자의 표면을, 니켈, 구리, 금 또는 팔라듐 등의 금속으로 피복한 입자일 수도 있다. 또한, 도전성 입자(140)의 표면에는, 금 혹은 팔라듐 박막 또는 압착 시에는 파괴되는 정도로 얇은 절연 수지 박막 등이 형성될 수도 있다.

도전성 입자(140)는, 다층 접착 필름(100B)이 열 압착 등 된 경우에, 용융하여 서로 연결함으로써, 다층 접착 필름(100B)에 의해 접착된 전자 부품의 단자와 기판 등의 단자를 전기적으로 접속한다. 한편, 도전성 입자(140)는, 전자 부품 및 기판이 돌출된 단자간 등의 보다 높은 압력이 가해지는 영역에서만, 전기적인 접속을 형성하기 위하여, 다층 접착 필름(100B)의 필름 면 내 방향에서의 절연성은 유지된다. 즉, 본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름(100B)은, 이방성 도전 필름으로서 사용할 수 있다.

도전성 입자(140)의 평균 입자 직경(입자의 직경의 개수 평균값)은, 확실한 이방성 도전 접속을 실현하기 위해서는, 1㎛ 이상 10㎛ 이하가 바람직하고, 2㎛ 이상 5㎛ 이하가 보다 바람직하다. 또한, 도전성 입자(140)의 평균 입자 직경은, 예를 들어 레이저 회절ㆍ산란법 등에 의해 측정하는 것이 가능하다.

또한, 도전성 입자(140)는, 확실한 이방성 도전 접속을 실현하기 위해서는, 예를 들어 도전성 입자(140)가 포함되는 층의 총 질량에 대해, 5질량％ 이상 30질량％ 이하로 함유되는 것이 바람직하고, 5질량％ 이상 20질량％ 이하로 함유되는 것이 보다 바람직하다.

(접속 구조체의 제조 방법)

본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름(100B)을 이방성 도전 필름으로서 사용하는 경우, 예를 들어 이하의 방법으로 전자 부품의 단자와 기판의 단자를 이방성 도전 접속할 수 있다.

먼저, 본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름(100B)을, 도전성 입자(140)를 포함하는 층이 기판의 단자 측이 되도록 기판의 단자 위에 가부착한다. 가부착의 방법 및 조건은, 공지된 방법 및 조건을 사용할 수 있지만, 예를 들어 다층 접착 필름(100B)이 본경화하지 않는 정도로 가열 및 가압함으로써 가부착할 수도 있다.

다음에, 전자 부품의 단자가 기판의 단자와 대향하도록, 가부착된 다층 접착 필름(100B) 위에 전자 부품을 적재하고, 가고정한다. 가고정의 방법 및 조건은, 공지된 방법 및 조건을 사용할 수 있지만, 예를 들어 다층 접착 필름(100B)이 본경화하지 않는 정도로 가열 및 가압함으로써, 기판, 다층 접착 필름(100B) 및 전자 부품을 가고정할 수도 있다.

계속해서, 가고정된 기판, 다층 접착 필름(100B) 및 전자 부품을 가열 가압 부재에 의해, 가열 및 가압하여 열 압착함으로써, 기판의 단자와 전자 부품의 단자를 이방성 도전 접속하고, 접속 구조체를 형성할 수 있다. 여기서, 열 압착의 방법 및 조건은, 공지된 열 압착 장치를 사용할 수 있다.

이상의 방법에 의하면, 본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름(100B)은, 기판 및 전자 부품의 피접착면의 재질에 의존하지 않고, 충분한 접착성을 갖고, 이방성 도전 접속이 형성된 접속 구조체를 형성할 수 있다.

실시예

<3. 실시예>

이하에서는, 실시예 및 비교예를 참조하면서, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름에 대해, 보다 상세하게 설명한다. 또한, 이하에 나타내는 실시예는, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름의 실시 가능성 및 효과를 나타내기 위한 일례이며, 본 발명이 이하의 실시예에 한정되는 것은 아니다.

[3.1. 다층 접착 필름의 제조 및 평가]

먼저, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름을 제조하고, 접착성에 대해 평가했다.

(실시예 1)

페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 40질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 잠재성 에폭시 경화제(노바큐어 3941HP, 아사히 가세이 이머티리얼즈사 제조) 30질량％를 혼합하여, 에폭시층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, 에폭시층 형성 조성물을 박리 시트(두께 38㎛의 실리콘 처리 PET 시트, 이하 동일함)에 도포하고, 건조시킴으로써, 에폭시층을 형성했다.

계속해서, 페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 90질량％, 이미다졸 화합물(2-메틸이미다졸, 시코쿠 가세이사 제조) 10질량％를 혼합하여, 경화제층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, 경화제층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, 경화제층을 형성했다.

또한, 경화제층이 2개의 에폭시층으로 협지되도록, 각 층을 박리 시트로부터 박리하여 접합함으로써, 실시예 1에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(비교예 1)

페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 40질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 양이온 중합형의 에폭시 경화제(SI-60L, 산신 가가꾸사 제조) 30질량％를 혼합하여, 접착 필름 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 18㎛가 되도록, 접착 필름 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, 비교예 1에 관한 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(평가 방법 및 평가 결과)

실시예 1 및 비교예 1에 관한 접착 필름을 사용하여, 접속 구조체를 제작했다. 구체적으로는, 막 두께 0.1㎜의 폴리이미드 필름, 실시예 1 또는 비교예 1에 관한 접착 필름, 막 두께 0.1㎜의 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름을 순서대로 접합한 후, 150℃-1MPa-5초간의 열 압착을 행하여, 접속 구조체를 제작했다.

제작한 접속 구조체의 박리 강도를 텐실론 만능 시험기(오리엔테크사 제조)에 의한 T형 박리 강도 시험(JIS K 6853-3 준거)으로 측정했다. 측정된 박리 강도의 결과를 표 1에 나타낸다.

표 1의 결과를 참조하면, 실시예 1은, 비교예 1에 비해, 박리 강도가 높고, 보다 접착성이 높은 것을 알 수 있었다. 특히, 비교예 1에서는, 폴리이미드 필름과 접착 필름의 계면에서 박리가 발생하고 있고, 양이온 중합형의 경화제가 폴리이미드에 의해 중합 저해되었기 때문에, 경화가 불충분해져, 접착성이 저하되고 있는 것을 알 수 있었다.

따라서, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름은, 피접착면의 재질에 의존하지 않고, 높은 접착성을 나타내는 것을 알 수 있었다.

[3. 2. 이방성 도전 필름의 제조 및 평가]

다음에, 본 실시 형태의 변형예에 관한 다층 접착 필름을 제조하고, 이방성 도전 필름으로서 사용한 경우의 접착성, 보존 안정성 및 도통성 등에 대해 평가했다.

(실시예 2)

먼저, 페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 30질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 잠재성 에폭시 경화제(노바큐어 3941HP, 아사히 가세이 이머티리얼즈사 제조) 30질량％, 도전성 입자(AUL-704, 세키스이 가가꾸사 제조) 10질량％를 혼합하여, ACF(Anisotropic Conductive Film)층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, ACF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, ACF층을 형성했다.

다음에, 페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 40질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 잠재성 에폭시 경화제(노바큐어 3941HP, 아사히 가세이 이머티리얼즈사 제조) 30질량％를 혼합하여, NCF(Non Conductive Film)층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, NCF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, NCF층을 형성했다.

계속해서, 페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 90질량％, 이미다졸 화합물(2-메틸이미다졸, 시코쿠 가세이사 제조) 10질량％를 혼합하여, 경화제층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, 경화제층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, 경화제층을 형성했다.

또한, 상기에서 형성한 경화제층을 ACF층 및 NCF층으로 협지하도록, 박리 시트로부터 박리하여 접합함으로써, 실시예 2에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(실시예 3)

페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 60질량％, 이미다졸 화합물(2-메틸이미다졸, 시코쿠 가세이사 제조) 40질량％를 혼합하여 경화제층 형성 조성물을 제조한 것을 제외하고는, 실시예 2와 동일하게 하여, 실시예 3에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(실시예 4)

페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 50질량％, 이미다졸 화합물(2-메틸이미다졸, 시코쿠 가세이사 제조) 50질량％를 혼합하여 경화제층 형성 조성물을 제조한 것을 제외하고는, 실시예 2와 동일하게 하여, 실시예 4에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(실시예 5)

페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 40질량％, 이미다졸 화합물(2-메틸이미다졸, 시코쿠 가세이사 제조) 60질량％를 혼합하여 경화제층 형성 조성물을 제조한 것을 제외하고는, 실시예 2와 동일하게 하여, 실시예 5에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(비교예 2)

NCF층을 막 두께 12㎛로 형성하고, ACF층 및 NCF층만을 박리 시트로부터 박리하여 접합한 것을 제외하고는, 실시예 2와 동일하게 하여, 비교예 2에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(비교예 3)

페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 20질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 잠재성 에폭시 경화제(노바큐어 3941HP, 아사히 가세이 이머티리얼즈사 제조) 30질량％, 도전성 입자(AUL-704, 세키스이 가가꾸사 제조) 10질량％, 또한, 이미다졸 화합물(2-메틸이미다졸, 시코쿠 가세이사 제조) 10질량％를 혼합하여, ACF층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, ACF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, ACF층을 형성했다.

NCF층 형성 조성물은, 실시예 2와 마찬가지의 조성으로 조정하고, 건조 후 막 두께가 12㎛가 되도록, NCF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, NCF층을 형성했다.

또한, ACF층 및 NCF층을 박리 시트로부터 박리하여 접합함으로써, 비교예 3에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(비교예 4)

ACF층 형성 조성물은, 실시예 2와 마찬가지의 조성으로 조정하고, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, ACF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, ACF층을 형성했다.

페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 30질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 잠재성 에폭시 경화제(노바큐어 3941HP, 아사히 가세이 이머티리얼즈사 제조) 30질량％, 또한, 이미다졸 화합물(2-메틸이미다졸, 시코쿠 가세이사 제조) 10질량％를 혼합하여, NCF층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 12㎛가 되도록, NCF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, NCF층을 형성했다.

또한, ACF층 및 NCF층을 박리 시트로부터 박리하여 접합함으로써, 비교예 4에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(비교예 5)

먼저, 페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 30질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 양이온 중합형의 에폭시 경화제(SI-60L, 산신 가가꾸사 제조) 30질량％, 도전성 입자(AUL-704, 세키스이 가가꾸사 제조) 10질량％를 혼합하여, ACF층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 6㎛가 되도록, ACF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, ACF층을 형성했다.

다음에, 페녹시 수지(YP50, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 20질량％, 액상 에폭시 수지(EP828, 미쯔비시 가가꾸사 제조) 40질량％, 고체 에폭시 수지(YD-014, 신닛테츠 가가꾸사 제조) 10질량％, 양이온 중합형의 에폭시 경화제(SI-60L, 산신 가가꾸사 제조) 30질량％를 혼합하여, NCF층 형성 조성물을 제조했다. 또한, 건조 후 막 두께가 12㎛가 되도록, NCF층 형성 조성물을 박리 시트에 도포하고, 건조시킴으로써, NCF층을 형성했다.

또한, ACF층 및 NCF층을 박리 시트로부터 박리하여 접합함으로써, 비교예 5에 관한 다층 접착 필름(총 막 두께 18㎛)을 제조했다.

(계면층의 확인)

먼저, 실시예 2 내지 5에 관한 다층 접착 필름에 있어서, 경화제층과, ACF층 및 NCF층 사이에 계면층이 형성되어 있는 것을 확인했다. 구체적으로는, 실시예 2 내지 5에 있어서, 경화제층의 계면 근방에 있어서의 ACF층 및 NCF층의 경화율을, 두께 방향으로 나누어서 산출함으로써, 경화한 에폭시 중합 화합물을 포함하는 계면층이 형성되어 있는 것을 확인했다.

또한, 경화율의 산출은, IR 측정에 의해 에폭시기의 존재 비율을 산출함으로써 행했다. 구체적으로는, IR 측정에 의해, ACF층의 메틸기에 대한 에폭시기의 비율과, 측정 영역의 메틸기에 대한 에폭시기의 비율을 측정하여, 측정 영역에서의 에폭시기의 존재 비율의 저하 비율을 경화율로서 산출했다.

산출된 경화율을 표 2에 나타내었다. 또한, 산출된 두께 방향에 있어서의 경화율의 변화는, 실시예 2 내지 5에서 특히 차이는 보이지 않았다.

표 2의 결과를 참조하면, ACF층 및 NCF층 모두에, 경화제층의 계면으로부터의 거리가 0㎛ 내지 0.2㎛의 범위에서, 경화율이 80％ 이상의 경화한 에폭시 중합 화합물을 포함하는 계면층이 형성되어 있는 것이 확인되었다.

또한, 경화제층의 계면으로부터의 거리가 0.5㎛ 이상이면, 경화율은 3％ 이하였다. 이것은, 계면층이 배리어층으로서 기능함으로써, ACF층 및 NCF층에 대한 비잠재성 에폭시 경화제의 확산이 억제되고, ACF층 및 NCF층의 경화가 억제되어 있기 때문이라고 생각된다. 따라서, 계면층의 두께는, ACF층 및 NCF층 각각에서 약 0.4㎛정도라고 생각된다.

(평가 방법 및 평가 결과)

실시예 2 내지 4 및 비교예 2 내지 4에 관한 이방성 도전 필름을 사용하여, 접속 구조체를 제작했다. 구체적으로는, Ti/Al 코팅을 실시한 막 두께 0.3㎜의 폴리이미드 기판과, 높이 15㎛이고 또한 평면 면적 30㎛×85㎛의 금 도금 범프를 갖는 평면 면적 1.8㎜×20㎜, 두께 0.3㎜의 IC(Integrated Circuit) 칩을 실시예 2 내지 4 및 비교예 2 내지 4에 관한 이방성 도전 필름에 열 압착했다. 또한, 열 압착의 조건은, 190℃-60MPa-5초간(고온 조건) 또는 150℃-60MPa-5초간(저온 조건)으로 했다.

또한, 제작된 접속 구조체는, 이하의 평가 방법으로 평가했다.

경화율은, 적외 분광(IR) 측정에 의해, 열 압착 전의 ACF층의 메틸기에 대한 에폭시기의 비율과, 열 압착 후의 ACF층의 메틸기에 대한 에폭시기의 비율을 측정하고, 열 압착 전후에서의 에폭시기의 비율 저하 비율을 경화율로서 산출함으로써 평가했다.

휨량은, 표면 조도 측정기(고사까 겡뀨쇼사 제조)를 사용하여, 열 압착 후의 기판측의 표면 조도를 측정함으로써 평가했다.

도통 저항값은, 디지털 멀티미터(요코카와 전기사 제조)를 사용하여, 폴리이미드 기판과 IC 칩 사이의 저항값을 측정함으로써 평가했다. 또한, 도통 저항값은, 신뢰성을 평가하기 위하여, 압착 후 초기와, 온도 85℃ 습도 85％의 환경 하에 500시간 방치한 후에 측정했다.

접착 계면의 들뜸은, 눈으로 확인하고, 들뜸이 있던 것을 불량(B)이라고 평가하고, 들뜸이 없었던 것을 양호(A)라고 평가했다. 또한, 접착 계면의 들뜸은, 신뢰성을 평가하기 위하여, 압착 후 초기와, 온도 85℃ 습도 85％의 환경 하에 500시간 방치한 후에 평가했다.

보존 안정성은, 50℃ 12시간의 경화 가속 시험의 후, 상술한 방법으로 ACF층의 메틸기에 대한 에폭시기의 비율을 측정하고, 열 압착 직후의 ACF층의 메틸기에 대한 에폭시기의 비율에 대한 감소 비율을 산출함으로써 평가했다.

이상의 평가 결과를 표 3에 나타낸다.

표 3에 있어서, 「조건」란의 「고온」은, 190℃-60MPa-5초간의 고온 조건에서 열 압착한 것을 나타내며, 「저온」은, 150℃-60MPa-5초간의 저온 조건에서 열 압착한 것을 나타낸다.

표 3의 결과를 참조하면, 실시예 2 내지 5는, 150℃-60MPa-5초간의 저온 조건에서 열 압착한 경우에도, 경화율이 높고, 접착 계면에서 들뜸이 발생하지 않는 것을 알 수 있었다. 또한, 실시예 2 내지 5는, 50℃ 12시간의 경화 가속 시험의 후에도, 경화율이 8％ 이하로 억제되고 있어, 보존 안정성이 우수한 것을 알 수 있었다.

또한, 실시예 2 내지 4는, 도통 저항값도 낮고, 기판과 IC 사이에서 적절한 이방성 도전 접속이 형성되어 있는 것을 알 수 있었다. 단, 비잠재성 에폭시 경화제인 이미다졸 화합물의 함유량이 60질량％인 실시예 5는, 경화제층과, ACF층 및 NCF층에 의한 경화가 빠르고, 열 압착 시에 충분히 가압할 수 없기 때문에, 도통 저항값이 높아지고, 적절한 이방성 도전 접속이 형성되지 않는 것을 알 수 있었다. 그래서, 경화제층에 있어서의 비잠재성 에폭시 경화제의 함유량은, 경화제층의 총 질량에 대해, 10질량％ 이상 50질량％ 이하가 바람직함을 알 수 있었다.

한편, 비교예 2는, 경화제층이 형성되어 있지 않기 때문에, 150℃-60MPa-5초간의 저온 조건에서 열 압착한 경우, 경화율이 저하되고, 또한, 접착 계면에서 들뜸이 확인되었다. 또한, 비교예 2는, 190℃-60MPa-5초간의 고온 조건에서 열 압착한 경우, 충분한 경화율을 나타내지만, 휨량이 증대해 버리기 때문에, 바람직하지 않은 것을 알 수 있었다.

비교예 3 및 4는, ACF층 또는 NCF층에 비잠재성 에폭시 경화제인 이미다졸 화합물이 포함되어 있기 때문에, 50℃ 12시간의 경화 가속 시험에 의해, 경화율이 30％를 초과해 버려, 보존 안정성이 낮은 것을 알 수 있었다.

비교예 5는, 양이온 중합형의 에폭시 경화제를 이용하고 있기 때문에, 피접착면의 폴리이미드에 의한 중합 저해에 의해, 경화율이 저하되고, 또한, 방치 후에 접착 계면에서 들뜸이 확인되었다. 그래서, 비교예 5는, 피접착면의 재질에 의해, 접착성이 저하되는 것을 알 수 있었다.

이상 설명한 바와 같이, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)에서는, 열 압착 시에, 에폭시 중합 화합물이 잠재성 에폭시 경화제 외에도, 보다 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제와도 중합 반응할 수 있다. 그로 인하여, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 저온의 열 압착에서도 충분한 접착성을 구비할 수 있다.

또한, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)에서는, 반응성이 높은 비잠재성 에폭시 경화제가 포함되는 경화제층(120)과, 미경화의 에폭시 중합 화합물이 포함되는 에폭시층(111, 112)이 나뉘어 형성된다. 그로 인하여, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 높은 보존 안정성을 구비할 수 있다.

또한, 본 실시 형태에 관한 다층 접착 필름(100)은, 어느 층에 도전성 입자를 포함함으로써, 이방성 도전 필름으로서 적합하게 사용할 수 있다.

이상, 첨부된 도면을 참조하면서 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해 상세하게 설명했지만, 본 발명은 이러한 예에 한정되지 않는다. 본 발명이 속하는 기술 분야에 있어서의 통상의 지식을 갖는 사람이면, 특허청구범위에 기재된 기술적 사상의 범주 내에서, 각종 변경예 또는 수정예에 상도할 수 있는 것은 명확하며, 이들에 대해서도, 당연히 본 발명의 기술적 범위에 속하는 것이라고 이해된다.

100, 100A, 100B: 다층 접착 필름
111, 112: 에폭시층
120: 경화제층
131, 132: 계면층
140: 도전성 입자

Claims (10)

1. 미경화의 에폭시 중합 화합물 및 잠재성 에폭시 경화제를 포함하는 복수의 에폭시층과,
   상기 복수의 에폭시층으로 협지되고, 음이온 중합형의 비잠재성 에폭시 경화제를 포함하는 경화제층
   을 구비하는, 다층 접착 필름.
2. 제1항에 있어서, 상기 에폭시층의 각각과 상기 경화제층 사이에 형성되고, 경화된 에폭시 중합 화합물을 포함하는 계면층을 더 구비하는, 다층 접착 필름.
3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 비잠재성 에폭시 경화제는 상기 경화제층의 총 질량에 대해 10질량％ 이상 50질량％ 이하로 포함되는, 다층 접착 필름.
4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 비잠재성 에폭시 경화제는 이미다졸 화합물인, 다층 접착 필름.
5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 잠재성 에폭시 경화제는 마이크로캡슐 중에 경화제가 봉입됨으로써 잠재성이 부여된 경화제인, 다층 접착 필름.
6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 복수의 에폭시층 및 상기 경화제층 중 적어도 어느 것은 도전성 입자를 포함하는, 다층 접착 필름.
7. 제6항에 있어서, 상기 도전성 입자는 상기 복수의 에폭시층 중 적어도 어느 것에 포함되는, 다층 접착 필름.
8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 다층 접착 필름의 총 막 두께는 4㎛ 이상 50㎛ 이하인, 다층 접착 필름.
9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 다층 접착 필름에 의해, 전자 부품과, 다른 전자 부품 또는 기판을 접착한, 접속 구조체.
10. 제9항에 있어서, 상기 전자 부품의 피접착면 중의 적어도 일부는 폴리이미드를 포함하는 보호막으로 피복되어 있는, 접속 구조체.

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