KR20160083002A - 기체 반응 매질 플로우 관리용 매니폴드를 가지는 화학 반응기 - Google Patents

기체 반응 매질 플로우 관리용 매니폴드를 가지는 화학 반응기 Download PDF

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Abstract

기체 반응 매질의 플로우의 관리를 위한 매니폴드를 포함하는 화학 반응기.

Description

기체 반응 매질 플로우 관리용 매니폴드를 가지는 화학 반응기{CHEMICAL REACTOR WITH MANIFOLD FOR MANAGEMENT OF A FLOW OF GASEOUS REACTION MEDIUM THERETO}
본 출원은 2013년 11월 6일자로 출원된 미국 특허출원 제61/900,510호 및 제61/900,543 호의 이익을 주장하며, 그 전체 내용은 본 출원에 참조문헌으로 통합된다.
본 발명은 화학 반응기, 보다 구체적으로는, 기체 반응 매질이 원하는 생성물(들)로 전환(conversion)되도록 만들어지는 화학 반응기에 관한 것이다.
기체 또는 기화된 액체 개질가능(reformable) 연료의 수소-풍부 일산화탄소-함유 기체 혼합물, 통상적으로 "합성 가스(synthesis gas)" 또는 "신가스(syngas)"라 칭해지는 제품으로의 전환은 스팀 개질(steam reforming), 건식 개질(dry reforming), 자기열 개질(autothermal reforming), 및 촉매 부분 산화(CPOX) 개질과 같은 공지의 기상(gas phase) 연료 개질 조작들에 따라 수행될 수 있다. 이러한 연료 개질 조작들의 각각은 그 특유의 화학작용 및 요건들을 가지며, 각 조작은 다른 조작과 대해 장점 및 단점이 있다.
향상된 연료 개질장치들, 연료 개질장치 구성요소들, 및 개질 프로세스들의 개발이, 연료 전지들, 즉 수소, 수소와 일산화탄소의 혼합물, 및 그 유사물과 같은 화학적으로 산화가능한 연료들을 전기로 전기화학적 전환하기 위한 디바이스들의, 주전력 유닛들((MPUs) 및 보조전력 유닛들(APUs)을 포함하는 일반 용도로 크게 확장된 역할을 할 잠재성으로 인해, 상당한 연구의 초점이 되어왔다. 또한, 연료 전지들은 전문 용도, 예를 들어 전기 차량용 차내탑재(on-board) 전기발생 디바이스들, 가정용 디바이스들을 위한 비상 전력 공급원, 레저용 주전력 공급원, 설비 부재 위치(our-of-grid locations)에서 옥외용 및 다른 전력소비 디바이스들, 및 휴대용 배터리 팩들을 위한 경량, 고전력 밀도, 주위온도-비의존형(ambient temperature-independent) 휴대용 배터리 팩 대체물들에 사용될 수 있다.
수소의 대규모의 경제적인 생산, 그 분배에 필요한 인트라스트럭쳐(intrastructure), 및 (특히 수송 연료로서) 그 저장을 위한 실용적인 수단은 아직 멀다고 생각되기 때문에, 최근의 연구 개발은, 전기화학적으로 산화가능한 연료의 공급원, 특히 수소와 일산화탄소의 혼합물의 공급원으로서 연료 개질장치와; 이러한 연료의 전력으로의 컨버터(converter)로서, 통상적으로 연료 전지 "스택(stack)"이라 칭해지는, 연료 전지 어셈블리를 모두 향상시키는 것과, 보다 컴팩트하고, 신뢰성 있으며, 효율적인 전기 에너지 생산 디바이스로 연료 개질장치와 연료전지의 통합(integration)을 지향하고 있다.
본 발명은, 모든 방법의 기상 반응을 수행하기 위한 모든 유형의 기상 반응기에 일반적으로 적용할 수 있거니와, 본 명세서에서는, 수소 풍부 리포메이트(hydrogen-rich reformates)를 생산하기 위하여, 액체 및 기체 개질가능 연료의 기상 개질 방법 및 기상 개질장치를 특히 예시하여 설명하기로 한다. 그러한 리포메이트는 넓고 다양한 목적을 위해, 예를 들어, 연료 전지내에서의 전기로의 전환을 위한 화학 반응물로서 그리고 연료로서 사용될 수 있다.
본 발명의 화학 반응기 시스템은, 하나의 유입구; 및 화학 반응기 유입구와 유체 연통하는 매니폴드를 가지는 화학 반응기를 포함할 수 있다. 매니폴드는, 매니폴드 챔버를 구획하는(defining) 매니폴드 하우징을 포함할 수 있다. 매니폴드는, 매니폴드 챔버내에 배치되고, 적어도 상기 매니폴드 챔버 길이의 대부분에 대해 연장하며, 기체 반응물 도관과 유체 연통하고 화학 반응기의 유입구와 대향하여 위치하는 하나 또는 그 이상의 유출구를 포함하여 구성되는, 기체 반응물 분배기(distributor); 매니폴드 챔버와 열 연통하는 히터; 및 매니폴드 하우징이 구획하고, 그 안에 또는 그에 인접하여 하나의 시일(seal)이 배치될 수 있는, 공동(cavity);으로부터 선택되는, 적어도 하나의 추가 구성요소를 포함할 수 있다.
이 경우 상기 매니폴드 하우징이 상기 공동을 구획한다. 그 시일은 화학 반응기의 유입구와 맞물려서 매니폴드 하우징과 유입구 사이에 기밀(gas-tight) 시일을 제공한다. 그 시일은 개스킷일 수 있다.
화학 반응기는, 고정층 반응기, 유동층 반응기, 마이크로채널 반응기, 쉘앤튜브(shell-and-tube) 반응기, 관형 반응기, 다중관형 반응기, 또는 그 조합들일 수 있다.
화학 반응기는, 아세틸화, 첨가반응, 알킬화, 탈알킬화(dealkylation), 수첨탈알킬화(hydrodealkylation), 환원적 알킬화(reductive alkylation), 아민화, 방향족화(aromatization), 아릴화, 개질, 카보닐화, 탈카보닐화, 환원적 카보닐화, 카복실화, 환원적 카복실화, 환원적 커플링, 축합, 크래킹, 하이드로크랙킹(hydrocracking), 환화(cyclization), 사이클로올리고머화(cyclooligomerization), 연소, 탈할로겐화, 가스화(gasification), 할로겐화, 하이드로할로겐화, 호몰로게이션(homologation), 수화(hydration), 탈수(dehydration), 수소화(hydrogenation), 탈수소화(dehydrogenation), 하이드로카복실화, 하이드로포밀화(hydroformylation), 수소화분해(hydrogenolysis), 하이드로메탈레이션(hydrometallation), 가수분해, 하이드로프로세싱(hydroprocessing), 수소화처리(hydrotreating) (HDS/HDN), 이성화(isomerization), 메틸화, 탈메틸화, 복분해(metathesis), 질화(nitration), 산화, 부분 산화, 중합, 환원, 설폰화, 텔로머화(telomerization), 에스테르교환반응, 트라이머화, 워터 가스 시프트(water gas shift) 및 그 유사 반응들로 구성되는 이루어지는 군으로부터 선택되는 기상 반응을 수행하기에 적합하도록 만들어질 수 있다.
화학 반응기는, 복수의 관형 반응기 유닛들을 포함할 수 있다.
매니폴드 하우징은, 화학 반응기의 작동 온도에서 열적으로 및 기계적으로 안정하게 유지되는 물질로부터 제조할 수 있다.
전기 히터는, 매니폴드 챔버, 및/또는 매니폴드 및 화학 반응기 반응 구역과 열 연통하는, 적어도 하나의 열적 전도성 요소내에 배치되는 전기 저항 히터일 수 있다.
수소 풍부 리포메이트를 생산하기 위하여 적어도 하나의 개질가능 연료를 개질하기 위한 개질장치 시스템은, 하나의 유입구; 및 적어도 하나의 개질장치 반응기 유닛의 유입구와 유체 연통하는 매니폴드를 포함할 수 있다. 매니폴드는, 매니폴드 챔버를 구획하는, 매니폴드 하우징을 포함할 수 있다. 매니폴드는, 매니폴드 챔버내에 배치되고, 적어도 상기 매니폴드 챔버 길이의 대부분에 대해 연장하며, 반응물 도관과 유체 연통하고 개질장치 반응기 유입구와 대향하여 위치하는 하나 또는 그 이상의 유출구를 포함하여 구성되는, 기체 CPOX 반응 혼합물 분배기(distributor); 매니폴드 챔버와 열 연통하는 히터; 및 매니폴드 하우징이 구획하며, 하나의 시일(seal)이 그 안에 또는 그에 인접하게 배치되는 공동(cavity)으로부터 선택되는 적어도 하나의 추가 구성 요소를 포함할 수 있다. 그 시일은 개질장치 반응기 유닛의 유입구와 결합하여 매니폴드 하우징과 유입구 사이에 기밀(gas-tight) 시일을 제공할 수 있다.
개질장치 시스템은, 그 매니폴드 하우징이을, 적어도 하나의 개질장치 반응기의 작동 중에, 개질 반응 구역의 온도에서 열적으로 그리고 기계적으로 안정하게 유지되는 물질로 제조할 수 있다.
본 발명에 따라, 매니폴드 하우징은;
(a) 기체 반응 매질의 유입(admission)을 위한 하나의 유입구 말단과 관련 유입구, 기체 반응 매질이 기상 반응을 하여 반응 생성물(들)을 생산하는 기상 반응 구역, 그 반응 생성물(들)의 유출을 위한 하나의 출입구 말단과 관련 유출구를 가지는, 적어도 하나의 반응기 유닛;
(b) 위의 유입구 말단과 관련 유입구와 기체 플로우 연통하고, 하나의 벽 두께를 가지며, 매니폴드 챔버를 구획하고, 적어도 하나의 추가 구성요소를 가지는 하우징을 포함하여 구성되고, 위의 유입구 말단과 관련 유입구와 기체 플로우 연통하는 매니폴드를 포함할 수 있으며;
그 적어도 하나의 추가 구성요소는,
(i) 매니폴드 챔버내에 배치되고, 적어도 상기 매니폴드 챔버 길이의 대부분에 대해 연장하며, 하나 또는 복수의 유출구를 가지는 기체 반응물 분배기(distributor)(이 분배기는 그 분배기에 대하여 기체 반응 매질의 플로우를 보내기(deliver) 위한 도관과 기체 플로우 연통하고, 그 분배기내에서 유동하는 기체 반응 매질을, 처음에 위의 적어도 하나의 반응기의 유입구로부터 떨어지게 그리고 그 후에 위의 적어도 하나의 반응기의 유입구로 향하는 통로로, 매니폴드 챔버에 배출하도록 배치됨);
(ii) 매니폴드 챔버의 온도를 그 기체 반응 매질 또는 구성 성분(들)의 응축(condensation) 온도를 초과하여 유지하고 그리고/또는 그 안의 기체 반응 매질이 적어도 하나의 반응기의 유입구로 들어가기 전에 그 기체 반응 매질의 온도를 보다 균일하게 하기 위한 히터; 및
(iii) 하우징 벽의 한 섹션에 구획되고, 그 적어도 하나의 화학 반응기의 유입구 말단과 맞물려서 하우징의 벽과 그 반응기의 유입구 말단의 사이에 기밀 시일(seal)을 제공하는 개스킷이 배치될 수 있는, 공동
본 명세서에서의 화학 반응기 시스템의 매니폴드 구성요소는, 반응기 작동의 관리를 위한 몇가지 이점을 제공할 수 있다. 그러한 이점의 하나는, 반응기 유입구의 전체 단면을 통한 기체 반응 매질의 실질적으로 균일한 분배, 또는 아래에 가술되는 기상 개질장치의 구체예와 같은 반응기 유닛의 어레이를 가지는 반응기의 경우에, 그 어레이내의 각 반응기 유닛의 유입구에 대한 기체 반응 매질의 실질적으로 균일한 분배일 수 있으며, 그에 따라 어느 하나의 반응기 유닛도 다른 반응기 유닛보다 크게 더 큰 양의 기체 반응 매질을 받지 않는다.
매니폴드 구성요소의 다른 이점은 매니폴드 챔버내의 난류(turbulent flow)의 발생을 제한 또는 억제할 수 있는 그 능력일 수 있으며, 반응기와 반응기 시스템을 통한 낮은 배압의 유지에 기여할 수도 있는 이점이다.
매니폴드 구성요소의 또 다른 이점은 반응기 유닛(들)에서 기체 반응 매질(gaseous reaction medium)의 본질적인 층류(laminar flow)를 제공하는 그 능력일 수 있으며, 반응기와 반응기 시스템을 통한 낮은 배압의 유지를 촉진할 수도 있는 다른 인자이다.
아래에 설명되는 첨부 도면들은 단지 설명의 목적으로 제시되는 것으로 이해하여야 한다. 상기 도면들은 반드시 축척에 따라 도시된 것은 아니며, 일반적으로 본 발명의 원리를 설명하는데 중점을 두고 도시한 것이다. 첨부 도면들은 본 발명의 범위를 어떤 식으로든 제한하고자 하는 것이 아니다. 같은 도면 부호는 일반적으로 같은 부분을 가리킨다.
도 1A는 본 발명에 의한 매니폴드 구성요소를 합체하는 기체 연료 CPOX 개질장치의 구체예의 종단면도이다.
도 1B는 도 1A에 도시된 기체 연료 CPOX 개질장치의 횡(종축에 수직인)단면도이다.
도 1C 및 1D 는 각각,도 1A 및 2Adp 도시된 관형 CPOX 반응기 유닛의 하나의 확대 종단면도 및 확대 횡단면도이다.
도 1E 및 1F는 본 발명에 의한 CPOX 개질장치의 관형 CPOX 반응기 유닛의 2개 구체예의 확대 횡단면도이다.
도 1G는 도 1A, 1B및 2A에 도시된 기체 연료 CPOX 개질장치의 관련 관형 CPOX 반응기 유닛 및 매니폴드의 한 부분의 확대 종단면도이다.
도 2A는 본 발명에 의한 매니폴드 구성요소를 합체하는 액체 연료 CPOX 개질장치의 구체예의 종단면도이다.
도 2B는 도 2A에 도시된 액체 연료 CPOX 개질장치의 횡(종축에 수직인)단면도이다.
본 발명은 여기서 설명된 특정 절차들, 물질들, 및 수정들에 한정되는 것이 아니며, 상황에 따라 달라질 수 있다는 것을 이해하여야 한다. 또한, 용어들은 특정 구체예들을 설명할 목적으로 사용되는 것일 뿐이며, 첨부된 특허청구범위에 의해서만 한정될, 본 발명의 범위를 제한하고자 하는 것이 아님을 이해하여야 한다.
간결한 설명을 위해, 본 명세서에서의 논의와 설명은, 촉매 부분 산화 개질 반응(catalytic partial oxidation reforming reactions) 및 반응물(reactants)을 포함하는 부분 산화 개질 반응 및 반응물에 주로 초점을 둘 것이다. 그러나, 본 명세서에서 설명된 디바이스, 어셈블리, 시스템 및 방법은, 스팀 개질과 자기열 개질과 같은 다른 개질 반응 및 그 각각의 반응물(각각, 개질가능 연료와 스팀, 그리고 개질가능 연료, 스팀 및 산소 함유 기체) 그리고 본 명세서에 기재된 다른 기상(gas phase)반응에 함께 적용할 수 있다. 따라서, 여기에서 디바이스 또는 방법과 관련하여 산소 함유 기체가 언급될 경우, 본 발명은, 명확히 기재되거나 문맥상 달리 이해되는 경우를 제외하고, 스팀을 단독으로 또는 조합하여, 즉, 산소함유 기체 및/또는 스팀인 것으로 고려되어야 한다. 또한, 여기에서 디바이스 또는 방법과 관련하여 개질가능 연료가 언급될 경우, 본 발명은, 명확히 기재되거나 문맥상 달리 이해되는 경우를 제외하고, 스팀을 단독으로 또는 조합하여, 즉, 개질가능 연료 및/또는 스팀인 것으로 고려되어야 한다.
또한, 본 발명에 의한 매니폴드와 방법을 포함하는 기체 및 액체 개질가능 연료 개질장치 시스템은, 스팀 개질과 자기열 개질을 수행하기 위해 기체 및/또는 액체 반응물을 사용하기에 적합한 것으로 이해되어야 한다. 예를 들어, 스팀 또는 자기열 개질 시스템의 전달(delivery), 제어 및 관리는 본 명세서에 설명된 것과 같은, 구조와 구성요소 및/또는 일반적 방법으로 일어날 수 있다. 즉, 본 발명의 개질 시스템과 방법은, 기화된 액체 개질가능 연료와 스팀을 각각 만들어내기 위해, 액체 개질가능 연료 저장소(reservoir)로부터의 적절한 액체 반응물, 예를 들어, 액체 개질가능 연료 및/또는 액체인 물을 기화기에 보내고(deliver) 그리고 각 공급원으로부터의 적절한 기체 반응물, 예를 들어, 산소 함유 기체, 기체 개질가능 연료 및 스팀의 적어도 하나를 보낼 수 있으며, 여기서 기화된 액체 개질가능 연료, 스팀 및 다른 기체 반응물이 본 발명의 매니폴드를 통해 연료전지 유닛, 또는 개질장치와 같은 시스템의 필요한 구성요소에 보내질 수 있다.
전달 시스템에서 물이 사용될 경우,하나 또는 그 이상의 개질장치, 연료전지 스택, 및 연료전지 유닛 또는 시스템의 후연소기(afterburner)로부터의 재순환 열은, 전달 시스템 내에 있을 수 있고 그리고/또는 별도의 공급원으로부터전달시스템에 도입되는, 물을 기화시켜서 스팀을 만들어내는데 사용될 수 있다.,
본 명세서와 특허청구 범위에 걸쳐서, 구조, 디바이스, 장치, 구성(compositions) 등이 "특정 구성요소를 가지는, 포함하는, 또는 포함하여 구성되는(having, including or comprising specific components)"으로 설명되는 경우, 그러한 구조, 디바이스, 장치, 구성 등은 또한, 언급된 구성요소들로 필수적으로 구성되는(consist essentially of), 또는 구성되는(consist of) 것으로 고려하고, 그러한 방법들들은 또한 언급된 방법 단계들로 필수적으로 구성되는, 또는 구성되는 것을 설명하는 것으로 고려한 것이다.
본 명세서와 특허청구 범위에서, 구성 요소 또는 구성 성분이,언급된 구성요소 또는 구성성분의 리스트에 포함되고 그리고/또는 그로부터 선택된다고 언급된 경우,구성 요소 또는 구성 성분은, 기재된 구성요소들 또는 구성성분들의 여하한 것일 수 있고, 둘 또는 그 이상의 기재된 구성요소들 또는 구성성분들로 이루어지는 군으로부터 선택될 수 있는 것으로 이해되어야 한다. 또한, 본 명세서에 기술된 구조, 디바이스, 장치 또는 구성, 또는 방법의 구성요소 및/또는 특징은, 명시되어 있든 암시되어 있든 관계없이, 본 발명의 초점과 범위를 벗어나지 않고 다양한 방식으로 조합될 수 있는 것으로 이해되어야 한다. 예를 들어,특정 구조가 참조 인용된 경우, 그 구조는 본 발명의 장치 및/또는 방법의 여러가지 구체예에 사용될 수 있다.
사용된 용어 "포함하는(include, includes, including)", "가지는(have, has, having)", "함유하는(contain, contains, containing)" 및 그 문법적 등가의 표현은, 달리 명시되거나 또는 문맥상 다르게 이해되는 것이 아닌 한, 일반적으로 개방형이고 비제한적인 것으로, 예를 들어, 추가의 기재되지 않은 추가 구성요소들 또는 단계들을 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에서 사용된 단수형, 예를 들어 "하나의" 및 "상기"는 달리 명시하지 않는 한, 복수형을 포함하며, 그 반대도 성립한다.
수량 값 앞에 용어 "약"이 사용되는 경우, 달리 명시되는 않는 한, 본 발명은 그 특정 수량값 자체도 포함한다. 본 명세서에서 사용되는, 용어 "약"은, 달리 표시되거나 또는 추론되지 않는 한, 그 명목 값(nominal value)의 ±10% 차이를 가리킨다.
단계들의 순서 또는 특정 작용들을 수행하기 위한 순서는, 본 발명이 작동할 수 있는 상태를 유지하는 한, 중요하지 않음을 이해하여야 한다. 예를 들어, 본 명세서에서 설명된 방법들은, 본 명세서에 달리 표시되지 않는 한 또는 문맥에 의해 명백하게 부정되지 않는 한, 임의의 적합한 순서로 수행될 수 있다. 또한, 둘 또는 그 이상의 단계들 또는 작용들이 동시에 수행될 수도 있다.
본 명세서의 전체에 걸쳐, 절대값들(numerical values)은 값들의 범위들로 개시된다. 구체적으로 본 명세서에 개시된 절대값들의 범위는 그러한 범위 및 그 하위범위의 구성원들의 각각 및 모든 개별 값을 포함하는 것으로 의도된 것이다. 구체적인 예를 들어, 0 내지 20 범위의 정수는 0, 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 및 20을 개별적으로 개시하는 것으로 의도된 것이며, 1 내지 20 범위의 정수는 1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 및 20, 그리고 임의의 그 하위 범, 예를 들어, 0 내 지 10, 8 내지 16, 16 내지 20 ,등을 개별적으로 개시하는 것으로 의도된 것이다.
본 명세서에서 제공되는 모든 예들, 또는 예시어들(예를 들어 "-와 같은")의 사용은 단지 본 발명을 더 잘 이해할 수 있도록 의도된 것이며, 특허청구되지 않는다고 해서 본 발명의 범위에 제한을 가하기 위한 것은 아니다. 본 명세서의 여하한 표현들도, 비-특허청구 요소를 본 발명의 실시에 필수적인 구성요소로 나타내는 것으로 해석되지 않아야 한다.
"상부(upper)", "하부(lower)", "최상부(top)", "저부(bottom)", "수평의(horizontal)", "수직의(horizontal)" 등과 같은 공간적인 방향 또는 고도를 나타내는 용어들 및 표현들은, 문맥상 달리 명시하지 않는 한, 구조적, 기능적 또는 작동적 의미를 가지지 않는 것이며, 단지 첨부 도면들의 특정 도면에 도시된 본 발명의 액체 연료 CPOX 개질장치의 다양한 도면들(views)의 임의로 선택된 방향들을 나타내는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에 사용된, "개질가능 연료'는 액체 개질가능 연료 및/또는 기체 개질가능 연료를 말한다.
표현 "액체 개질가능 연료"는 표준 온도 및 압력(standard temperature and pressuer: STP) 조건에서 액체인 개질가능 탄소- 및 수소-함유 연료를 포함하는 것으로 이해되어야 하며, 그 예로는 개질을 받게 되면 수소-풍부 리포메이트로 전환되는 메탄올, 에탄올, 나프타, 석유추출액(distillate), 가솔린, 등유, 제트 연료, 디젤, 바이오디젤 등이 있다. 또한, 상기 표현 "액체 개질가능 연료"는 이러한 연료가 액체 상태로 있거나 기체 상태(즉, 증기)로 있거나 관계없이 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
본 명세서에 사용된 표현 "기체 개질 반응 혼합물"은 기체 액체 개질가능 연료(예를 들어,기화된 액체 개질 가능 연료), 기체 개질가능 연료, 또는 그 조합들, 및 산소-함유 기체(예를 들어 공기) 및/또는 물(예를 들어, 기체 상태인)을 포함하는 혼합물을 지칭한다. 기체 개질 반응 혼합물은, 역시 일산화 탄소를 포함할 수 있는, 수소 풍부 생성물(리포메이트 ; reformate)을 만들어내기 위하여 개질 반응을 하게 할 수 있다. 촉매 부분산화 개질 반응이 수행되는 경우, 기체 개질 반응 혼합물은 개질가능 연료와 산소 함유 기체를 포함하는,"기체 CPOX 반응 혼합물"이라고 할 수 있다. 스팀 개질 반응이 수행되는 경우, 기체 개질 반응 혼합물은 개질가능 연료와 스팀을 포함하는,"기체 스팀 반응 혼합물"이라고 할 수 있다. 자기열 개질 반응이 수행되는 경우, 기체 개질 반응 혼합물은 개질가능 연료, 산소 함유 기체 및 스팀을 포함하는,"기체 AT 반응 혼합물"이라고 할 수 있다.
상기 표현 "기체 개질가능 연료"는 STP 조건에서 기체이고, 개질하면 수소-풍부 리포메이트로 전환하는 개질가능 탄소- 및 수소-함유 연료를 포함하는 것으로 이해하여야 하며, 그 예를 들면, 메탄, 에탄, 프로판, 부탄, 이소부탄, 에틸렌, 프로필렌, 부틸렌, 이소부틸렌, 디메틸 에테르, 이들의 혼합물들, 예컨데 천연 가스 및 액화 천연 가스(LNG)(주성분은 메탄임); 석유가스 및 액화 석유 가스(LPG)(주성분은 프로판 또는 부탄이나, 주로 프로판과 부탄으로 만들어진 모든 혼합물을 포함함), 및 그 유사물들이 있다. 또한, 기체 개질가능 연료는, 액체로 저장될 수 있는, 암모니아와 같은 다른 기체 개질가능 연료들을 포함한다.
상기 용어 "개질 반응"은, 기체 반응 매질이 수소 풍부 리퍼메이트로 전환하는 동안에 일어나는, 발열 및/또는 흡열 반응(들)을 포함하는 것으로 이해하여야 한다. 그러므로 본 명세서에서, "개질 반응"이라는 표현은, 예를 들어, CPOX, 자기열 개질 및 스팀 개질을 포함한다.
간결한 설명을 위해 언급한 바 있으나, 다시 설명하면, 본 명세서에서의 논의와 설명은, 촉매 부분 산화 개질 반응 및 반응물을 포함하는 부분 산화 개질 반응 및 반응물에 주로 초점을 둘 것이다. 그러나, 본 명세서에서 설명된 디바이스, 어셈블리, 시스템 및 방법은, 스팀 개질과 자기열 개질과 같은 다른 개질 반응 그리고 그 각각의 반응물(각각, 개질가능 연료와 스팀, 그리고 개질가능 연료, 스팀 및 산소 함유 기체) 및 본 명세서에 기재된 다른 기상 반응에 균등하게 적용할 수 있다. 따라서, 여기에서 디바이스 또는 방법과 관련하여 산소 함유 기체가 언급될 경우, 본 발명은, 명확히 기재되거나 문맥상 달리 이해되는 경우를 제외하고, 스팀을 단독으로 또는 조합하여, 즉, 산소함유 기체 및/또는 스팀인 것으로 고려되어야 한다. 또한, 여기에서 디바이스 또는 방법과 관련하여 개질가능 연료가 언급될 경우, 본 발명은, 명확히 기재되거나 문맥상 달리 이해되는 경우를 제외하고, 스팀을 단독으로 또는 조합하여, 즉, 개질가능 연료 및/또는 스팀인 것으로 고려되어야 한다.
본 명세서에서 사용되는 용어 "반응기", "반응기 유닛", "화학 반응기" 및 "화학 반응기 유닛"은, 화학적 전환 반응기 및 전기화학적 전환 반응기, 예를 들어, 연료 전지, 위의 두 방응기의 결합, 구체적으로, 통합 개질장치-연료 전지 통합 시스템을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
그 적어도 하나의 반응기 유닛의 유출구에 기체 반응 매질을 분배하기 위한 매니폴드 구성 요소를 가지는, 본 빌명의 화학 반응기는, 기체 반응 매질이원하는 생성물(들)로 전환되는 모든 화학 반응기에 적용할 수 있다. 예를 들어, 그리고 한정함이 없이, 본 발명은, 고정상, 유동상, 마이크로채널, 쉘앤튜브(shell-and-tube), 관형, 다중관형, 그 유사 형태와 같은 모든 유형의 기상 반응기에 넓게 적용할 수 있으며, 그 반응기들은 수 많은 종류의 기상 반응을 수행하기 위한 것으로서, 아세틸화, 첨가반응, 알킬화, 탈알킬화(dealkylation), 수첨탈알킬화(hydrodealkylation), 환원적 알킬화(reductive alkylation), 아민화, 방향족화(aromatization), 아릴화, 개질, 카보닐화, 탈카보닐화, 환원적 카보닐화, 카복실화, 환원적 카복실화, 환원적 커플링, 축합, 크래킹, 하이드로크랙킹(hydrocracking), 환화(cyclization), 사이클로올리고머화(cyclooligomerization), 연소, 탈할로겐화, 가스화(gasification), 할로겐화, 하이드로할로겐화, 호몰로게이션(homologation), 수화(hydration), 탈수(dehydration), 수소화(hydrogenation), 탈수소화(dehydrogenation), 하이드로카복실화, 하이드로포밀화(hydroformylation), 수소화분해(hydrogenolysis), 하이드로메탈레이션(hydrometallation), 가수분해, 하이드로프로세싱(hydroprocessing), 수소화처리(hydrotreating) (HDS/HDN), 이성화(isomerization), 메틸화, 탈메틸화, 복분해(metathesis), 질화(nitration), 산화, 부분 산화, 중합, 환원, 설폰화, 텔로머화(telomerization), 에스테르교환반응, 트라이머화, 워터 가스 시프트(water gas shift) 및 유사 반응들이 있다.
본 발명의 화학 반응기를 구체적으로, 도1A 및 1B에 도시된 기체 연료 촉매 부분 산화(CPOX) 개질장치 및 도 2A 및 2B에 도시된 액체 연료 CPOX 개질장치의 구체예에 대하 여상세히 설명하기로 한다.
도 1A 및 1B에 도시된 바와 같이, 산소 함유 기체로서의 공기가, 전형적으로 주위 온도에서, 원심 블로워(102)를 경유하여 사전에 설정된 질량유량(preset mass flow rate)으로 도관(104)의 유입구(103)를 통해 도입된다. 프로판은 연료 라인(111) 및 연료 유입구(112)를 경유하여 도관(104)으로 도입된다. 프로판과 공기는 도관(104)의 혼합 구역(120)에서 합쳐져, 기체 CPOX 반응 혼합물을 제공한다. 임의의 적당한 종류의 믹서, 예를 들어 혼합 구역(120) 내에 배치된 정적 믹서(static mixer) 및/또는 도관(104)의 나선형-홈이 형성된 내부 벽면이, 그렇지 않은 경우보다 혼합 구역(120)에서 더 큰 조성 균일성을 갖는 기체 CPOX 반응 혼합물을 제공하도록 구비될 수 있다.
상기 임의선택적 정적 믹서를 통과 후 및/또는 혼합 구역(120) 내에 배치된 나선형 홈과의 접촉 후에, 기체 CPOX 반응 혼합물이 유출구(125)를 통해 도관(104)을 빠져 나가고, 관형 CPOX 반응기 유닛들(108) 쪽으로 그리고 그 내부에서 반응 혼합물의 더 균일한 분배를 제공하도록 구성된 매니폴드(126)의 기체 반응 매질(기체) 분배기(127)로 들어간다. 본 발명 내에서 이러한 장치 구조 또는 다른 장치 구조가 기체 CPOX 반응 혼합물의 분배를 제공할 수 있으며, 여기서 임의의 두 CPOX 반응기 유닛 내에서 기체 CPOX 반응 혼합물의 유량 차이는 약 20퍼센트보다 크지 않고, 예를 들어 약 10퍼센트보다 크지 않고, 또는 약 5퍼센트보다 크지 않다.
매니폴드 (126) (그 일부분의 종방향 확대단면도가 관형 CPOX 반응기 유닛들 408과 연합되어 도 4E에 도시됨)는 매니폴드 챔버(129)를 구획하는 매니폴드 하우징 또는 인클로져(128)를 구비하며, 상기 챔버 안에서 기체 분배기(127)가 도관(104)의 유출구(125)에 연결된다. 유출구(125)를 통해 도관(104)을 나가는 기체 CPOX 반응 혼합물은 기체 분배기(127)로 들어간 후에. 기체 분배기의 저부 또는 하부에 위치한 개구들(예를 들어 홀들 또는 슬롯들)(130)을 통해 외부로 나가고, 그 다음 상기 기체는 상기 분배기의 외부 표면 둘레에서 그 최상부 또는 상부로 흐르고, 거기서 관형 CPOX 반응기 유닛들(108)의 유입구들(131)로 유동한다. 오리피스들(130)을 통과하여 유입구들(131)로 가는 기체 CPOX 반응 혼합물의 상기 경로가 도 1B에 제시된다.
CPOX 반응기 유닛들(108)로 기체 CPOX 반응 혼합물의 균일한 분배를 수행하는 기능을 달성하기 위한 매니폴드(126)의 설계 최적화와 연관될 수 있는 몇몇 특정인자들은, 그 하우징(128)의 형태, 그 챔버(129)의 용량, 그리고 개구(130)의 수, 형태 및 배치를 포함하는 기체 분배기(127)의 치수들(dimensions)을 포함한다. 이러한 인자들은 다시 도관 내에서 기체 CPOX 반응 혼합물의 목표 유량, CPOX 반응기 유닛들의 수 및 배열, CPOX 반응기 유닛(108)들의 유입구들(131)의 형상 및 치수들, 및 유사 고려사항들과 같은 개질장치 설명 및 작동 인자들에 좌우된다. 본 발명에 따르는 특정 기체 연료 CPOX 개질장치를 위한 최적의 연료-공기 분배 성능의 매니폴드는 당 분야의 기술자가 루틴한 테스트 방법을 사용하는 것에 의해 용이하게 구성될 수 있다.
CPOX 반응기 유닛의 CPOX 반응구역이 상기 반응기 유닛의 길이와 실질적으로 같은 공간에 걸쳐있는 경우, 매니폴드 하우징은 CPOX 개질에 전형적인 고온에서 열적 및 기계적으로 안정을 유지하는 재료로 제작될 수 있다. 이러한 구체예들에서, 카본 화이버- 및/또는 글라스화이버-강화 세라믹과 같은 복합 내화재를 포함하는 다양한 종류의 내화재가, 매니폴드 하우징를 제작하는데 적합하다. 적합한 구성 물질은 다양한 공지 형태의 알루미나, 재결정 알루니마, 알루미노-실리케이트, 질화붕소, 글라스-세라믹, 산화마그네슘, 인산지르코늄, 및 그 유사물과 같은 치밀질 세라믹(dense ceramic); 니켈-크롬-기반 초내열합금, 하스텔로이 초내열합금(Hastelloy super alloys) 및 그 유사물과 같은 금속을 포함한다. 그러나, 이러한 내화재 및 다른 내화재는 비교적 고가이기 쉽고, 또한 특히 비교적 복잡한 형태를 갖는 물품들을 제조하는 경우에 가공이 어려울 수 있다.
도 1C에 도시된, 예시적인 CPOX 반응기 유닛(108)의 종방향 확대 단면도에 나타낸 바와 같이, CPOX 반응기 유닛들(108)의 기체-투과성 벽(151)은, 그 길이를 따라, 연료-공기혼합물 유입구(131)에서 시작하며, CPOX 촉매가 실질적으로 없는 제1, 또는 상류, 부위(152)와; 상기 제1 부위(152)의 끝에서 시작하고 상기 반응기 유닛의 생성 리포메이트 유출 출구(154)에서 또는 근접해서 끝나며, 촉매유효량의 CPOX 촉매(164)를 함유하는 제2, 또는 하류, 부위(153)로 나눌 수 있다. 도 1A의 CPOX 개질장치(100)의 정상 상태 작동 중에, 이 구체예의 CPOX 반응기 유닛(108)은 고온 CPOX 반응 구역(109)을 그 제2 부우(153)로 크게 한정시켜서, 그 필수적으로 CPOX 촉매-없는 제1 부위(152)가 크게 더 낮은 온도로, 예를 들어, 주위 온도로부터 약 350 oC의 범위로, 유지되도록 남겨 놓는데, 특히 CPOX 반응기 유닛(108)의 연료-공기 혼합물 유출구(131)와 매니폴드 하우징(128)의 결합부(juncture)에서 그러하다.
CPOX 촉매-없는 벽 섹션 구역의 낮은 온도(이 온도는 대다수의 열가소성 수지의 융점보다 낮고, 대다수의 열경화성 수지의 열분해 온도 미만임)는 매니폴드 하우징의 제조에 임의의 여러 계통의 열가소성 수지 및 열경화성 수지를 이용하는 것을 가능하게 하므로 실용적이고 장점이 있다. 매니폴드 하우징(128)의 제작에 사용될 수 있는 열가소성 수지 및 열경화성 수지의 구체적인 종류는, 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르 에테르 케톤(PEEK)와 같은 폴리아릴에테르케톤들(PAEKs), 페놀-포름알데히트 수지, 및 그 유사물을 포함한다. 열적으로 안정하고, 비교적 저가인, 상기한 수지들 및 다른 수지들은, 압출성형, 진공성형, 주입성형, 반응주입성형, 회전성형 등과 같은 저비용 제조 절차들을 이용하여 복잡한 형상들을 용이하게 형성할 수 있는 장점을 더 가지므로, 비교적 복잡한 기하학적 구조를 갖는 매니폴드 하우징들을 만드는데 매우 적합하다
CPOX 반응기 유닛(108)은, 도 1D에 도시된 원형 단면 이외에도, 도 1E 및 1F에 도시된 것과 같이 다른 단면형태를 가질 수 있다. 도 1E는 볼록-오목 교호형(alternating concave-convex) 혹은 땅콩형(bilobate) 단면을 가지는 CPOX 반응기 유닛을 도시한 것이다. 이러한 단면 형태를 가지는 CPOX 반응기 유닛들은, 특히 그 유출구 부위들이 유사한 형태의 관형 고체 산화물 연료 전지(SOFC) 유닛들과 접합 또는 짝을 이루는(mated) 경우에 유리할 수 있다. 이러한 형태의 전지 유닛은, 함께 계류중이며, 발명자들(Finnerty et al.)이 공동으로 본 출원인에게 양도한 미국특허출원 공개 제2013/0230787호에 개시되어 있으며, 상기 특허문헌의 전체 내용은 모든 목적을 위해 본 출원에 참조문헌으로 통합된다.
매니폴드(126)로부터, 가열된 기체 CPOX 반응 혼합물이 CPOX 반응기 유닛들(108)의 유입구들(131)로 그리고 CPOX 반응구역들(109)로 들어가고, 여기서 상기 반응 혼합물이 기상 CPOX 반응하여 수소-풍부, 일산화탄소-함유 리포메이트를 생성한다. 시동 모드에서, 하나 이상의 점화기(들)(135)가 CPOX를 개시한다. CPOX가, 예를 들어 반응구역의 온도가 약 250℃ 내지 약 1100℃에 도달할 때, 자기지속이 된 이후에는, 이제 자기지속인 CPOX 반응을 유지하는데 더 이상의 외부 점화가 필요하지 않게 되므로, 상기 점화기(들)를 작동정지할 수 있다. 예를 들어, 미세다공형 또는 알루미나-계 내화 타입의 열 절연부(110)가 이들 구성 요소로부터의 열 손실을 줄이기 위해 CPOX 개질장치의 그들 부분을 둘러싼다.
도 1C 및 1D에 각각 도시된 관형 CPOX 반응기 유닛(108)의 확대 종단면도 및 확대 횡단면도에서와 같이, 반응기 유닛(108)의 기체 투과성 벽(151)은, 내부 표면(161), 외부 표면(162), 상기 기체-투과성 벽(151)으로 둘러싸인 개구형 기체 플로우 통로(163), CPOX 반응구역(109)을 구성하는 부분, 제2 부위(153) 및 CPOX 반응구역(109)에 대응하는 상기 기체-투과성 벽(151)의 적어도 그 섹션의 구조 내에 지지된 및/또는 상기 섹션 구조를 포함하여 구성되는 촉매적 유효량의 CPOX 촉매(164)를 포함한다.
도 1G에 도시된 바와 같이, 도 1A 및 1B에 도시된 개질장치(100)의 매니폴드(126)의 확대된 종단면도의 매니폴드 부분(150)은, 관형 CPOX 반응기 유닛들(108)의 유입구들(131)과 기체 플로우 연통하는, 상부 하우징 구조(155), 하부 하우징 구조(156), 매니폴드 챔버(129), 기체 CPOX 반응 혼합물 (기체) 분배기(127) 및 기체 분배기 유출구들(130)을 포함한다. 관형 CPOX 반응기 유닛들(108)의 유입구 말단들(157)은 상부 하우징 구조(155) 내에 형성된 공동들(158) 내에 견고하게 장착되고, O-링 개스킷들(159)에 의해 기밀 관계로 결합된다. 상부 하우징 구조(155)내에 형성된 공동(158) 및 그 안에 고정된 O-링 개스킷의 구성은, 상부 하우징 구조(155)와 관형 CPOX 반응기 유닛들(108)의 유입구 말단들(157)의 사이의 기밀 연결을 위한 요건을 단순화하고, 그에 더하여, 매니폴드 하우징(156)으로부터 동작 불능 또는 고장 반응기를 분리하고 대체 반응기 유닛을 삽입하는 것을 크게 용이하게 한다.
기체 CPOX 반응 혼합물은, 관형 CPOX 반응기 유닛들(108)의 유입구(131)를 통해, CPOX 반응 구역(109)으로 유동하고, 그 곳에서 수소 풍부, 일산화 탄소 함유 유출물 리포메이트(effluent reformate)로 기상 CPOX 전환을 일으켜서, 반응기 유닛 유출구 말단(160)에서 관련 유출구(154)를 통해 밖으로 나간다.
도 4A-4O에 도시된, 본 발명의 또 다른 구체예들을 대표하는, 기체 연료 CPOX 개질장치(400) 및 구성요소들의 여러 가지 도면들에 나타낸 바와 같이, 산소-함유 기체로서의 공기는, 도 4J 및 4O에 더 상세하게 나타낸 원심 블로워 시스템(402)을 경유하여 전형적으로 주위 온도로 그리고 사전에 설정된 질량유량(preset mass flow rate)으로, 콤팩트한 디자인이 선호되고 일반적으로 U 자형인 도관 섹션을 포함하는, 메인 도관(404)의 유입구(403)를 통해 도입된다. 프로판은 연료 라인(441) 및 연료 유입구(442)를 경유하여 도관(404)으로 도입된다. 주위 공기 온도의 공기는, 개질장치 작동의 시동 모드에서 제1 히터 유닛(406)으로부터의 열이 공급되는 제1 가열 구역(405)을 통과함으로써, 미리 정해진 범위의 상승 온도내로 처음 가열된다. 제1 히터 유닛(406) 및 그로부터 하류의 제2 히터 유닛(413)은, 개질장치의 연료 처리 용량의 설계 범위에 따라 예를 들어, 정격 10 내지 40 와트 또는 더 큰 정격의 통상적인 또는 그와 달리 공지된 전기 저항식일 수 있다. 그러한 히터들은, 도관에 도입된 주위 공기의 온도를 상대적으로 넓은 범위의 CPOX 개질장치 구성 및 작동 용량에 대해 필요한 레벨까지 올릴 수 있다. 개질장치 작동의 정상 상태 모드 동안에, 제1 히터 유닛(406)은 동작 정지될 수 있고, 그러면 메인 도관(404)으로 도입된 공기는, 그 상세한 구조 및 구성이 도4I-4M에 보다 상세하게 설명된, 세장관형 기체-투과성 CPOX 반응기 유닛(408)의 CPOX 반응구역으로부터 회수된 발열 열에 의해 열 전달 구역(407)내에서 처음 가열될 수 있다. 이러한 방법으로, 도관으로 도입된 공기의 온도가 주위 온도로부터 미리 정해진 상승 범위의 온도로 증가될 수 있으며, 그 구체적인 온도는, 이 분야의 통상의 기술자가 쉽게 확인할 수 있는 다양한 설계 사항, 즉 구조적 및 작동 요소에 의한 영향을 받는다.
예를 들어, 미세다공성 알루미나 기반 내화물질 타입의 열 절연부(410)가, 대부분의 메인 도관(404) 및 CPOX 반응 구역(409)에 대응되는 CPOX 반응기 유닛(408)의 부분들을 둘러싸는데, 이는 이들 구성요소들로부터의 열 손실을 줄이기 위한 것이다.
제1 가열 구역(405) 및/또는 열 전달 구역(407)을 통과함으로써 초기 가열된 공기의 온도를 높이기 위해, 그 초기 가열된 공기가 메인 도관(404)내의 하류로 계속 유동하면서, 제2 히터 유닛(413)으로부터 열을 공급받는 제2 가열 구역(405)을 통해 송출된다. 그 제2 히터 유닛은 초기 가열된 공기의 온도를 상대적으로 작은 정도 만큼만 증가시키는 것을 필요로 하기 때문에, 그것은, 본 명세서에 기술된 연료 기화 시스템 및 관형 CPOX 반응기 유닛 두 가지의 기능 발휘(functioning)에 관하여 개질장치의 정밀하고 신속한 열 관리에 기여하는(conductive), 전형적으로 작은 공기 온도 조정을 할 수 있는, 증분 히터(incremental heater)로서 기능할 수 있다.
상술된 것과 같은, 그리고 본 발명의 현 구체예 및 다른 구체예에서 디젤 연료로 예시된, 액체 개질가능 연료는, 메인 도관(404)내에서 끝나는 연료 라인(414)을 거쳐 액체 연료 스프레더 디바이스(415), 예를 들어, 도 4D, 4E 및 4F에 도시된 심지(416), 또는 도 4G에 도시된 분무기 디바이스(417)에 도입된다. 분무기나 심지와 같은 액체 연료 스프레더(디바이스)는, 예를 들어, 메인 도관내에 위치하거나, 메인 도관 외부에 위치하지만 메인 도관과 유체 연통하는, 기화기일 수 있다.
연료를 액체 연료 CPOX 개질장치의 통로와 도관을 통해 통과시키기 위해, 예를 들어, 액체 연료를 연료 라인(414)을 통해 메인 도관(405)내로 도입하기 위해, 종래의 또는 달리 공지된 임의의 펌프 디바이스(418)가 사용될 수 있다. 예를 들어, 계량 펌프, 로타리 펌프, 임펠러 펌프, 격막 펌프, 연동 펌프, 지로터펌프와 같은 양변위 펌프, 기어 펌프, 압전 펌프, 동전기 펌프, 전기침투류 펌프, 모세관 펌프, 및 그 유사 펌프가 이러한 목적으로 이용될 수 있다. 위에 나타낸 바와 같이, 압축 액체 연료는 심지에 의해, 또는 연료 분사기, 가압식 노즐, 아토마이저(amomizers)(초음파식 포함), 네블라이저(nebulizers) 등과 같은 종래의 또는 달리 공지된 임의의 분무 디바이스에 의한 미세 분사 또는 액적 형태의(in droplet form)의 다른 분사에 의해, 도관내에 산포될 수 있다. 제2 히터 유닛과 연료 스프레더 디바이스가 도관내에 도입된 액체 연료를 기화시키기 위해 함께 기능할 수 있고, 함께 개질장치의 기화기 시스템의 주요 구성요소를 이룬다. 일부 구체예들에서, 펌프 또는 균등 디바이스가 단속적 또는 펄스형 플로우 식으로 연료를 보낼 수 있다. 특정 구체예들에서, 펌프 또는 균등 디바이스가, 변화하는 CPOX 개질장치 작동 요건에 응답하여 연료 유량의 신속한 조정을 할 수 있다.
개질장치가 작동의 시동 모드 동안에 액체 연료의 기화를 구동하기 위하여 임의의 열 공급원, 예를 들어, [히터(406, 415)의 경우와 같이] 전기저항식 히터를 사용할 수 있고, 특히 연료의 기화가 메인 도관(404)의 외부에서 일어나도록 되어 있는 경우에 그러하지만, 도 4A, 4D 및 4G에 도시된 구체예의 액체 CPOX 개질장치는, 초기 가열된 주위 온도 공기의 온도를 점차적으로 높이기 위해서 뿐 아니라, 액체 연료를 메인 도관(404)에 도입하기에 앞서서 가열하기 위해 그리고 일단 연료가 메인 도관에 들어가면 그 연료를 기화시키기에 충분한 열을 제공하기 위해, 히터(413)를 사용한다. 액체 연료를 그것이 도관에 도입되기 전에 가열하기 위한 이러한 임의 선택적인 구성은, 도관에 들어갈 때 주위 온도를 가지는 액체 개질 가능 연료로 작동하는 동일한 기화기 시스템보다도, 주어진 양의 액체 개질 가능 연료를 보다 빠르게, 또는 주어진 시간 기간내에 더 많은 양의 액체 연료를, 기화시키는 것을 가능하게 한다.
메인 도관(404)에 들어가기 전에 액체 연료의 가열을 제공하기 위해 그리고 도 4A, 4D 및 4G에 도시된 기화기 시스템 또는 기화기 어셈블리에 나타낸 바와 같이, 연료 라인(414)은, 그 연료 라인이 메인 도관(404)의 제2 가열 구역(412)을 통과하거나 그에 인접해 있는 곳 안에서 유동하는 연료의 체류시간을 연장하기 위해, 길이 방향으로 연장된 그 섹션(419)에 의해 메인 도관(404)의 벽을 통과한다(traverse). 그와 같이 연장된 연료 라인 섹션은, 이러한 목적을 위해, 다양한 구조, 예를 들어, 제2 가열 구역에 대응되는 도관의 외부 표면에 또는 그에 인접해 배치된 (도시된 바와 같은) 코일형 또는 나선형 감아올림(winding) 또는 일련의 긴 주름부(a series of lengthwise folds), 또는 제2 가열 구역에 또는 그에 가까이 있는 도관의 내부에 배치된 임의의 유사 구조를 취할 수 있다. 연장된 연료 라인 섹션은, 그 정확한 구조 및/또는 배치와 관계없이, 그 안에 있는 연료의 온도를 미리 정해진 범위의 온도내로 올리기에 충분한 양의 열을 받기 위해, 제2 가열 구역(412)에 대해 효과적인 열 전달에 효과적이도록 근접해(in effectivs heat transfer proximity to) 있어야 한다. 그리하여, 메인 도관(404)의 제2 가열 구역(412)내의 히터(4130의 열적 아웃풋한 부분이, 이 구역내에 유동하는 공기를 더 가열하는 것에 더하여, 연료 라인(414)의 말단 섹션(419)안을 유동하는 연료, 예를 들어, 디젤 연료에 전달되며, 그 연료 라인(414)의 말단 섹션(419)은, 도면 부호(419)로 나타낸 바와 같이, 연장되어, 그 온도를 미리 정해진 범위내로 올릴 수 있다. 연료 라인내의 연료에 대해 여하한 범위의 온도가 선택되더라도, 그것은, 증기 폐색(vapor lock) 및 그에 이은 개질장치(4000의 가동 정지를 피해야 한다면, 연료의 비등점(디젤의 경우, 150 oC 내지 350 oC )을 넘지 않아야 한다.
액체 연료 스프레더(415)는 제2 가열 구역(412) 및 관련 히터(413)의 하류의 그리고 제1 혼합 구역(420)의 상류의 메인 도관(404)내에 배치된다. 열전대(423)는, 기화기에서 형성되기 시작하는 기화된 연료-공기 혼합물(예를 들어, CPOX 반응 혼합물)의 온도를 모니터링하기 위해, 기화기 하류의 메인 도관(404)내에 배치된다.
혼합 구역(222)하류에 배치된 정적 믹서(221)를 통과한 후, 기체 CPOX 반응 혼합물은, 유출구(225)를 거쳐 도관(204)을 빠져 나가서, 도 1A 및 1B의 기체 연료 CPOX 개질장치(100)의 매니폴드(126)의 구성 및 작동이 동일한 또는 유사한 매니폴드(226)의 기체 분배기(227)로 들어간다. 매니폴드(226)는 매니폴드 챔버(229)를 구획하는 매니폴드 하우징 또는 인클로져(228)를 포함하며, 상기 챔버 안에서, 가열된 기체 CPOX 반응 혼합물 (기체) 분배기(227)가 도관(204)의 유출구(225)에 연결된다. 유출구(425)를 통해 도관(204)을 나가는 가열된 기체 CPOX 반응 혼합물은 기체 분배기(227)로 들어간 후에. 기체 분배기의 저부 또는 하부에 위치한 개구들(apertures)(예를 들어 홀들 또는 슬롯들)(230)을 통해 외부로 나가고, 그 다음 상기 기체는 상기 분배기의 외부 표면 둘레에서 그 최상부 또는 상부로 흐르고, 거기서 관형 CPOX 반응기 유닛들(208)의 유입구들(231)로 유동한다. 개구들(230)을 통과하여 유입구들(231)로 가는 기체 CPOX 반응 혼합물의 상기 경로가 도 2B에 도시되어 있다.
매니폴드 챔버(429)의 일부 부위(들) 및 표면(들)내의 온도가 그 안에 있는 기체 CPOX 반응혼합물의 기화된 액체 개질가능 연료의 액화 온도로 또는 그 아래로 떨어질 가능성을 제거하가나 적게 하기 위해, 전기 저항 히터(432) 및 열전대(433)를 매니폴드 챔버(429) 내에, 예를 들어, 그 내부 표면의 하나 이상에 배치하거나, 그 벽들의 하나 이상에 박아넣어(embed), 챔버 내의 온도를 연료 액화 온도 이상으로 유지하기 위한 능동 히터 시스템을 설치할 수 있다. 그 능동 히터 시스템에 더하여, 예를 들어, 상술한 바와 같이, 또는 그에 대한 대안으로, 예를 들어, 구리와 같은 우수 열전도체로 제조한 열적 전도성 요소를 포함하여 구성되는 피동 열 전달 시스템을 개질장치(400)내에 배치하여, 매니폴드 챔버(429)내의 기화된 연료의 온도를 그 액화 온도 이상으로 유지하기 위하여, CPOX 반응 구역으로부터의 발열 열을 매니폴드 챔버내의 부위들 및/또는 표면들에 전달할 수 있다.
연료 액화의 발생을 막거나 최소화하는 기능에 추가하여, 그러한 능동/피동 가열 시스템은 기체 CPOX 반응 혼합물의 온도를, 그것이 CPOX 반응기 유닛의 유입구로 도입됨에 따라, 더욱 균일하게 만들도록 할 수 있으며, 그 결과 개질 장치의 작동과 제어 모두에 이익이 된다. 그리하여, 예를 들어, 그 하나 또는 둘 모두의 매니폴드 가열 시스템은, 임의의 두개의 CPOX 반응기 유닛에 들어가는 기체 CPOX 반응 혼합물의 온도의 차이를, 약 10%가 넘지 않도록, 예를 들어, 약 5%가 넘지 않도록 하기 위해, 매니폴드 챔버에 걸쳐서 일관되게 균일한 온도의 기체 CPOX 반응 혼합물을 제공하도록 작동될 수 있다.
CPOX 반응기 유닛들로 기체 CPOX 반응 혼합물의 더 균일한 분배를 촉진하는 기능을 달성하기 위한 매니폴드의 설계 최적화와 연관될 수 있는 몇몇 특정 인자들은, 그 하우징의 형태, 그 챔버의 용량, 그리고 오리피스들의 수, 형태 및 배치를 포함하는 기체 분배기의 치수들(dimensions)을 포함한다. 이러한 인자들은 다시 도관 내에서 기체 CPOX 반응 혼합물의 목표 유량, CPOX 반응기 유닛들의 수 및 배열, CPOX 반응기 유닛들의 유입구들의 형상 및 치수들, 및 유사 고려사항들과 같은 개질장치 설명 및 작동 인자들에 좌우된다. 본 발명에 따르는 특정 기체 연료 CPOX 개질장치를 위한 최적의 연료-공기 분배 성능의 매니폴드는 당 분야의 기술자가 루틴한 테스트 방법을 사용하는 것에 의해 용이하게 구성될 수 있다.
도 4A로 돌아가서, 매니폴드(426)로부터, 가열된 기체 CPOX 반응 혼합물이 CPOX 반응기 유닛들(408)의 유입구들(431)로 그리고 CPOX 반응구역들(409)로 들어가고, 여기서 상기 반응 혼합물이 기체 상 CPOX 반응하여 수소-풍부, 일산화탄소-함유 리포메이트를 생성한다. 시동 모드에서, 하나 이상의 점화기(들)(435)가 CPOX를 개시한다. CPOX가, 예를 들어 반응구역의 온도가 약 250℃ 내지 약 1100℃에 도달할 때, 자기지속이 된 이후에는, 이제 자기지속인 CPOX 반응을 유지하는데 더 이상의 외부 점화가 필요하지 않게 되므로, 상기 점화기(들)를 작동정지할 수 있다.
또한, 본 발명에 따라, 개질장치가 자기열 또는 스팀 개질 반응(들)을 수행하기 위해 작동하도록, 스팀이 개질장치 안으로 도입될 수 있다.
하나의 구체예에서, 개질장치가 기체 또는 액체 개질가능 연료의 CPOX 전환을 수행하도록 작동하여, 예를 들어, 전기 히터에 의해 공급되는 추가적인 열이 있거나 없는 상태로, 회수되어 스팀 발생기에서 스팀을 발생시킬 수 있는, 발열 열을 생산할 수 있다. 그와 같이 하여 발생된 스팀은, 개질장치의 하나 또는 그 이상의 위치로 도입될 수 있다. 하나의 적당한 곳은, 액체 연료를 기화시키는 열을 스팀이 재공할 수 있는 증발기이다. 예를 들어, 도 5에 도시된 개질장치(5000의 심지(515)에 도입된 스팀은, 심지 표면의 막힘(clogging)을 제거하거나 억제하는 것을 돕는 동시에, 심지 표면의 액체 연료를 기화시키기 위한 열을 제공한다.
다른 구체예에서, 본 발명의 개질장치는, 개질장치로부터의 수소 풍부 리포메이트가 전류로 전환되는, 연료 전지 스택(stack)에 연결될 수 있다. 연료 전지 스택의 작동은, 그리고 관련 애프터버너(afterburner) 유닛이 있는 경우, 전기 히터에 의해 공급되는 추가적인 열이 있거나 없는 상태로, 회수되어 스팀 발생기의 작동을 위해 사용될 수 있는 폐열의 공급원(들)을 제공할 수 있다. 스팀 발생기로부터의 스팀은 그 다음에, 자기 열 또는 스팀 개질을 지원하기 위해, 예를 들어, 도 5의 개질장치(500)의 심지(515)를 통해 개질장치로 도입될 수 있다. 이러한 개질장치와 연료 전지의 통합 구성에서, 위에 언급된 폐열의 공급원(들)은, 자기 열 및 스팀 개질 공정에 관여하는 흡열 반응(들)을 구동하는데 필요한 열을 공급할 수 있다.
종합하면, 본 발명의 전달 시스템은, 촉매 부분 산화(CPOX) 개질과 같은 부분 산화(POX) 개질, 스팀 개질 및 자기열(AT) 개질을 포함하는 개질 반응들을 수행하기 위한 적절한 반응물들을 전달할 수 있음을 이해하여야 할 것이다. 액체 개질가능 연료와 물과 같은 액체 반응물이, 전달 시스템의 "액체 개질가능 연료" 전달 구성요소, 도관, 및 어셈블리로부터, 그리고 그를 통해 전달될 수 있다. 기체 개질가능 연료, 스팀, 그리고 공기와 같은 산소 함유 기체와 같은 기체 반응물이, 전달 시스템의 "기체 개질가능 연료" 전달 구성요소, 도관, 및 어셈블리로부터, 그리고 그를 통해 전달될 수 있다. 스팀 및 산소 함유 기체와 같은 특정 기체 반응물은, 본 발명의 전달 시스템에 부수적이거나 2차적인 구성 요소 및 어셈블리, 로부터 또는 그것을 통해 전달될 수 있으며, 예를 들어, .산소 함유 기체는 개질에 앞서서, 예를 들어, 액체 개질가능 연료 및/또는 기화된 액체 개질가능 연료와 혼합되기 위하여, 연료 전지 유닛 또는 시스템의 연료전지 스택, 기화기, 개질장치의 적어도 하나와 독립적으로 작동 가능 유체 연통하는 산소 함유 기체 공급원으로부터 전달될 수 있다.
본 발명은 본 발명의 정신 또는 본질적인 특징에서 벗어나지 않는 다른 특정 형태들의 구체예들을 망라한다. 그러므로 전술한 구체예들은 모두 예시적인 관점에서 고려된 것이며 여기서 설명된 본 발명을 제한하기 위한 것은 아니다. 본 발명의 범위는 전술한 설명에 의한 것보다는 첨부하는 청구범위에 의해 표시되며, 본 청구범위와 등가의 의미 및 범위 내에 있는 모든 변경들은 청구범위 안에 포함되는 것으로 의도된다.

Claims (12)

  1. 유입구를 가지는 화학 반응기; 및
    상기 화학 반응기의 유입구와 유체 연통하고, 매니폴드 챔버를 구획하며 적어도 하나의 추가 구성요소를 가지는 매니폴드 하우징을 포함하여 구성되는 매니폴드;를 포함하여 구성되며;
    상기 적어도 하나의 추가 구성요소가;
    상기 매니폴드 챔버내에 배치되고, 적어도 상기 매니폴드 챔버 길이의 대부분에 대해 연장하며, 기체 반응물 도관과 유체 연통하고, 상기 화학 반응기 유입구와 대향하여 위치한 하나 또는 그 이상의 유출구를 포함하여 구성되는, 기체 반응물 분배기;
    상기 매니폴드 챔버와 열 연통하는 히터; 및
    상기 매니폴드 하우징이 구획하며, 상기 화학 반응기 유입구와 결합되어 상기 매니폴드 하우징과 상기 유입구의 사이에 밀봉을 제공하는, 하나의 시일(seal)이 그 안에 또는 그에 인접하게 배치되는 공동(cavity);으로부터 선택되는, 화학 반응기 시스템.
  2. 제1항에 있어서, 상기 화학 반응기가 고정상 반응기, 유동상 반응기, 마이크로채널 반응기, 쉘-앤-튜브 반응기, 관형 반응기, 다중관형 반응기, 또는 그 조합인, 화학 반응기 시스템.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 시일이 개스킷인, 화학 반응기 시스템.
  4. 제1항 내지 제3항의 어느 한 항에 있어서, 상기 화학 반응기가, 아세틸화, 첨가반응, 알킬화, 탈알킬화(dealkylation), 수첨탈알킬화(hydrodealkylation), 환원적 알킬화(reductive alkylation), 아민화, 방향족화(aromatization), 아릴화, 개질, 카보닐화, 탈카보닐화, 환원적 카보닐화, 카복실화, 환원적 카복실화, 환원적 커플링, 축합, 크래킹, 하이드로크랙킹(hydrocracking), 환화(cyclization), 사이클로올리고머화(cyclooligomerization), 연소, 탈할로겐화, 가스화(gasification), 할로겐화, 하이드로할로겐화, 호몰로게이션(homologation), 수화(hydration), 탈수(dehydration), 수소화(hydrogenation), 탈수소화(dehydrogenation), 하이드로카복실화, 하이드로포밀화(hydroformylation), 수소화분해(hydrogenolysis), 하이드로메탈레이션(hydrometallation), 가수분해, 하이드로프로세싱(hydroprocessing), 수소화처리(hydrotreating) (HDS/HDN), 이성화(isomerization), 메틸화, 탈메틸화, 복분해(metathesis), 질화(nitration), 산화, 부분 산화, 중합, 환원, 설폰화, 텔로머화(telomerization), 에스테르교환반응, 트라이머화, 워터 가스 시프트(water gas shift) 및 그 유사 반응들로 구성되는 군으로부터 선택된 기상 반응을 수행하기 적합하게 만들어진, 화학 반응기 시스템.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 화학 반응기가 복수의 관형 반응기 유닛을 포함하여 구성되는, 화학 반응기 시스템.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 매니폴드 하우징이, 상기 화학 반응기의 작동 온도에서 열적으로 그리고 기계적으로 안정하게 유지되는 물질로 제조되는, 화학 반응기 시스템.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 히터가, 상기 매니폴드 챔버 및/또는 상기 매니폴드와 그리고 상기 화학 반응기의 반응 구역과 열 연통하는, 적어도 하나의 열적 전도성 구성요소내에 배치된 전기 히터인, 화학 반응기 시스템.
  8. 수소 풍부 리포메이트를 생산하기 위하여 적어도 하나의 개질가능 연료를 개질하는 개질장치의 시스템으로서,
    상기 개질장치가;
    유입구를 가지는 개질장치 반응기 유닛; 및
    상기 개질장치 유닛의 유입구와 유체 연통하고, 매니폴드 챔버를 구획하며 적어도 하나의 추가 구성요소를 가지는 매니폴드 하우징을 포함하여 구성되는 매니폴드;를 포함하여 구성되며;
    상기 적어도 하나의 추가 구성요소가;
    상기 매니폴드 챔버내에 배치되고, 적어도 상기 매니폴드 챔버 길이의 대부분에 대해 연장하며, 반응물 도관과 유체 연통하고, 상기 개질장치 유입구와 대향하여 위치한 하나 또는 그 이상의 유출구를 포함하여 구성되는, 기체 개질 반응물 분배기;
    상기 매니폴드 챔버와 열 연통하는 히터; 및
    상기 매니폴드 하우징이 구획하며, 상기 화학 반응기 유입구와 결합되어 상기 매니폴드 하우징과 상기 유입구의 사이에 밀봉을 제공하는, 하나의 시일(seal)이 그 안에 또는 그에 인접하게 배치되는 공동(cavity);으로부터 선택되는, 개질장치 시스템.
  9. 제8항에 있어서, 상기 매니폴드 하우징이, 적어도 하나의 상기 개질장치 반응기의 작동중의 개질 반응 구역의 온도에서 열적으로 그리고 기계적으로 안정하게 유지되는 물질로 제조되는, 개질장치 시스템.
  10. 제8항 또는 제9항에 있어서, 상기 히터가 상기 매니폴드 챔버내에 배치된 전기 저항 히터이고, 피동 히터 어셈블리가, 상기 매니폴드와 그리고 상기 개질장치 반응기의 반응 구역과 열 연통하는 적어도 하나의 열적 전도성 요소를 포함하는, 개질장치 시스템
  11. 제8항 내지 제10항의 어느 한 항에 있어서, 복수의 관형 개질 반응기 유닛을 포함하여 구성되는, 개질장치 시스템..
  12. 제8항 내지 제11항의 어느 한 항에 있어서, 촉매 부분 산화 개질장치인, 개질장치 시스템.
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