KR20150099896A - 홀을 포함하고 있는 전지셀 - Google Patents

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KR20150099896A
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Abstract

본 발명은 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 적층 구조의 전극조립체가 전지케이스의 수납부에 장착되어 있으며; 상기 전극조립체에는 전지케이스로부터 양극 또는 음극에 이르는 하나 이상의 홀이 형성되어 있고; 상기 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에는 투명 부재의 윈도우가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀 을 제공한다.

Description

홀을 포함하고 있는 전지셀 {Battery Cell Having Hole}
본 발명은 홀을 포함하고 있는 전지셀에 관한 것이다.
최근, 화석연료의 고갈에 의한 에너지원의 가격 상승, 환경 오염의 관심이 증폭되며, 친환경 대체 에너지원에 대한 요구가 미래생활을 위한 필수 불가결한 요인이 되고 있다. 이에 원자력, 태양광, 풍력, 조력 등 다양한 전력 생산기술들에 대한 연구가 지속되고 있으며, 이렇게 생산된 에너지를 더욱 효율적으로 사용하기 위한 전력저장장치 또한 지대한 관심이 이어지고 있다.
특히, 모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
또한, 이차전지는 양극, 음극, 및 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막이 적층된 구조의 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤형(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체 등을 들 수 있으며, 최근에는, 상기 젤리-롤형 전극조립체 및 스택형 전극조립체가 갖는 문제점을 해결하기 위해, 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 단위셀들을 분리필름 상에 위치시킨 상태에서 순차적으로 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체가 개발되었다.
또한, 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라, 전극조립체가 원통형 또는 각형의 금속 캔에 내장되어 있는 원통형 전지 및 각형 전지와, 전극조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장되어 있는 파우치형 전지로 분류된다.
특히, 최근에는 스택형 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 전지케이스에 내장한 구조의 파우치형 전지가, 낮은 제조비, 작은 중량, 용이한 형태 변형 등을 이유로, 많은 관심을 모으고 있고 또한 그것의 사용량이 점차적으로 증가하고 있다.
그러나, 이러한 이차전지의 경우, 전극조립체를 이루는 이루는 각각의 전극은 전지의 구동 시 다양한 현상 및 변화가 발생하는 바, 상기 다양한 현상 및 변화의 실시간 관찰을 통해, 그 결과를 이차전지에 관한 기초 연구, 성능 진단 및 개선에 활용할 수 있음에도 불구하고, 상기 전극조립체는 불투명한 전지케이스 내에 밀봉된 상태에서, 전극조립체를 이루는 전극이 기타 전극들 및 분리막에 의해 적층된 구조로 이루어져 있어, 관찰이 용이하지 않은 문제점이 있다.
또한, 상기 전극조립체를 이루는 전극의 관찰을 위한 별도의 실험용 전지가 일부 개발되고 있으나, 내부 구조가 복잡하여, 종래의 이차전지의 제작 과정을 이용해 구현하기 어렵고, 일부 구성요소가 종래의 이차전지의 구성요소와 차이가 있으며, 코인셀 사이즈의 전극을 이용하므로, 종래의 이차전지와 동일한 성능을 구현하기 어려워, 이에 따른 전극의 관찰 결과를 종래의 이차전지에 적용할 수 있을 정도로 신뢰성이 높지 않은 문제점이 있다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 전극조립체에 전지케이스로부터 양극 또는 음극에 이르는 홀을 형성하고, 상기 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에 투명 부재의 윈도우가 형성되도록 구성함으로써, 상기 홀 및 윈도우를 통해 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 다양한 현상 및 변화에 대한 실시간 관찰이 가능해, 상기 관찰 결과를 전지에 관한 기초 연구, 성능 진단 및 개선에 활용할 수 있고, 종래의 전극조립체 및 전지케이스에 홀 및 윈도우를 형성하는 간단한 구성만으로, 전지의 구동 시 전지 내부의 변화에 대해 용이하게 관찰할 수 있으므로, 별도의 실험용 전지셀에 대한 복잡한 설계 및 제작이 필요 없으며, 종래의 전지와 동일한 성능을 구현한 상태에서 발생하는 전지 내부의 다양한 현상 및 변화를 관찰할 수 있어, 그 결과에 대한 신뢰성을 높일 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 전지셀은,
양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 적층 구조의 전극조립체가 전지케이스의 수납부에 장착되어 있으며;
상기 전극조립체에는 전지케이스로부터 양극 또는 음극에 이르는 하나 이상의 홀이 형성되어 있고;
상기 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에는 투명 부재의 윈도우가 형성되어 있는 구조로 구성되어 있다.
다시 말해, 상기 전극조립체 및 전지케이스에는 하나 이상의 홀 및 상기 홀에 대응하는 투명 부재의 윈도우가 수직 단면상으로 서로 연통되는 구조로 형성되어 있어, 상기 홀 및 윈도우를 통해, 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 실시간 관찰할 수 있고, 상기 관찰 결과를 전지에 관한 기초 연구, 성능 진단 및 개선에 활용할 수 있다.
또한, 종래의 전극조립체 및 전지케이스에 홀 및 윈도우를 형성하는 간단한 구성만으로, 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 변화 및 현상에 대해 용이하게 관찰할 수 있으므로, 별도의 실험용 전지셀에 대한 복잡한 설계 및 제작이 필요 없으며, 종래의 전지와 동일한 성능을 구현한 상태에서 발생하는 전극의 다양한 현상 및 변화를 관찰할 수 있어, 그 결과에 대한 신뢰성을 높일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 전지케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트의 파우치형 케이스일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 원통형 또는 각형 캔, 및 상기 캔의 개방 상단부에 탑재되는 캡을 포함하는 구조일 수 있다.
또한, 상기 전극조립체는 전지셀의 성능 저하 없이, 전지케이스로부터 양극 또는 음극에 이르는 하나 이상의 홀이 형성된 구조라면, 크게 제한되는 것은 아니며, 구체적으로, 분리막 시트가 개재되어 있는 양극시트와 음극시트가 권취되어 있는 구조의 젤리-롤형 전극조립체, 분리막이 개재된 상태로 하나 이상의 양극판과 하나 이상의 음극판이 적층되어 있는 스택형 전극조립체, 또는 양극판과 음극판을 포함하는 적층형 유닛셀들이 분리막 시트에 위해 권취되어 있는 스택 및 폴딩형 전극조립체일 수 있다.
한편, 상기 전극조립체는 수직 단면상으로 분리막이 개재된 상태에서 양극 또는 음극인 A 전극, 및 상기 A 전극의 대향 극인 B 전극이 교번 방식으로 한 쌍 이상 적층된 구조를 포함하고 있고, 적층된 구조에서 최외곽 전극들이 각각 A 전극과 B 전극이거나 또는 각각 A 전극으로 이루어진 구조일 수 있다.
다시 말해, 상기 전극조립체는 수직 단면상으로 분리막이 개재된 상태에서 양극 및 음극이 교번 방식으로 한 쌍 이상 적층된 구조를 포함하고 있고, 상기 적층 구조에서 최외곽 전극들은 서로 동일하거나, 상이한 구조로 이루어질 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 전극조립체는, 윈도우가 위치하는 전지케이스의 일측으로부터, 첫 번째 전극이 A1 전극이고, 두 번째 전극이 B2 전극이며, k-1 번째 전극이 A(k-1) 전극이고, k 번째 전극이 Bk 전극일 때 (여기서, k는 4 이상의 자연수임), 상기 k 번째 전극의 관찰을 위해, 첫 번째 전극으로부터 k-1 번째 전극까지 연통되는 홀이 천공되어 있는 구조일 수 있다.
더욱 구체적으로, 상기 다수의 전극을 포함하고 있는 전극조립체는, 윈도우가 위치하는 전지케이스의 일측으로부터, 첫 번째 전극이 A1 전극이고, 이에 대향하는 극성의 두 번째 전극이 B2 전극일 경우, (k-1) 번째 전극은 A-(k-1) 전극이 되고, k 번째 전극은 Bk 전극이 된다.
이러한 경우에, k 번째 전극이 관찰될 수 있도록, 첫 번째 전극으로부터 k-1 번째 전극까지 연통되는 홀이 천공되어 있는 구조일 수 있으며, 상기 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에는 윈도우가 형성되어 있어, 전지의 구동 시, 상기 윈도우를 통해 k 번째 전극에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 용이하게 관찰할 수 있다.
또 다른 구체적인 예에서, 상기 전극조립체는, 윈도우가 위치하는 전지케이스의 일측으로부터, 첫 번째 전극이 A1 전극이고, 두 번째 전극이 B2 전극이며, k-1 번째 전극이 A(k-1) 전극이고, k 번째 전극이 Bk 전극일 때 (여기서, k는 4 이상의 자연수임), 상기 k-1 번째 전극의 관찰을 위해, 첫 번째 전극으로부터 k-2 번째 전극까지 연통되는 홀이 천공되어 있는 구조일 수 있다.
더욱 구체적으로, 상기 다수의 전극을 포함하고 있는 전극조립체는, 윈도우가 위치하는 전지케이스의 일측으로부터, 첫 번째 전극이 A1 전극이고, 이에 대향하는 극성의 두 번째 전극이 B2 전극일 경우, (k-1) 번째 전극은 A(k-1) 전극이 되고, k 번째 전극은 Bk 전극이 된다.
이러한 경우에, k-1 번째 전극이 관찰될 수 있도록, 첫 번째 전극으로부터 k-2 번째 전극까지 연통되는 홀이 천공되어 있는 구조일 수 있으며, 상기 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에는 윈도우가 형성되어 있어, 전지의 구동 시, 상기 윈도우를 통해 k-1 번째 전극에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 용이하게 관찰할 수 있다.
한편, 상기 전극조립체 및 및 전지케이스에는 둘 이상의 홀들 및 윈도우들이 형성되어 있는 구조일 수 있으며, 구체적으로, 상기 둘 이상의 홀들 및 윈도우들은 각각 서로 다른 부위에 형성되어 있는 구조로서, 상기 둘 이상의 홀들은 전지케이스의 일측, 또는 대향측, 또는 일측 및 대향측으로부터 관찰할 수 있도록 형성되어, 각각의 홀들 및 윈도우들을 통해, 전지의 구동 시 서로 다른 전극에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 관찰할 수 있다.
다만, 상기 홀의 면적은 평면상 전지셀 일면의 전체 면적에 대해 1 내지 15%의 크기일 수 있으며, 상세하게는, 3 내지 5%의 크기일 수 있다.
만일, 상기 홀의 면적이 전지셀 일면의 전체 면적에 대해 1% 미만일 경우, 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 관찰할 수 있을 정도의 충분한 공간이 형성될 수 없으며, 15%를 초과할 경우, 종래의 전지에 비해 전지셀의 성능이 저하되어, 관찰 결과에 대한 신뢰도가 저하될 수 있다.
또한, 상기 홀은 전극조립체의 전극 및 분리막에 형성될 수 있는 바, 상기 분리막에 형성되어 있는 홀의 면적은 전극에 형성되어있는 홀의 면적에 비해 작은 구조로 형성될 수 있다.
이러한 경우에, 상기 분리막에 형성되어 있는 홀의 면적은 전극에 형성되어 있는 홀의 면적에 대해 60 내지 90%의 크기일 수 있으며, 상세하게는, 70 내지 80%의 크기일 수 있다.
만일, 상기 분리막에 형성되어 있는 홀의 면적이 전극에 형성되어 있는 홀의 면적에 대해 60% 미만일 경우, 앞서 설명한 바와 마찬가지로, 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 관찰할 수 있을 정도의 충분한 공간이 형성될 수 없으며, 90%를 초과할 경우, 분리막을 사이에 두고 서로 대면하는 양극과 음극이 서로 직접 접촉함으로써, 전지셀의 내부 단락을 유발할 수 있다.
한편, 상기 전극조립체의 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에는 투명 부재의 윈도우가 형성되어 있는 바, 더욱 구체적으로, 상기 전지케이스에는 전극조립체의 홀에 대응하는 부위에 개구가 천공되어 있고, 상기 개구에 투명 부재가 부착되어 윈도우를 형성하고 있는 구조일 수 있다.
따라서, 상기 투명 부재가 부착되어 형성하는 윈도우 및 이에 대응하는 홀을 통해 전극의 관찰이 용이해진다.
이러한 경우에, 상기 투명 부재는 진지케이스의 개구에 대한 밀봉성을 확보할 수 있도록 접착제 또는 접착 테이프에 의해 부착되어 있는 구조일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니며, 전지셀의 성능 변화를 일으키지 않으면서, 상기 전지케이스의 개구에 대한 밀봉성을 확보할 수 있는 부착 방법이라면 크게 제한되는 것은 아니다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 접착제는 에폭시 접착제, 세라믹 접착제, 및 아크릴 접착제로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상일 수 있으며, 또 다른 구체적인 예에서, 상기 접착 테이프는 폴리이미드(polyimide) 테이프, 폴리에스테르(polyester) 테이프, 및 폴리에틸렌(polyethylene) 테이프로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상일 수 있다.
상기 접착제 및 접착 테이프의 종류는 전지셀의 성능 변화를 일으키지 않으면서, 상기 전지케이스의 개구에 대한 투명 부재의 안정적인 부착을 통해 밀봉성을 확보할 수 있는 것이라면, 크게 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 투명 부재는, 전극의 관찰이 용이할 정도의 광학적으로 투명한 소재의 필름으로서, 고분자 필름으로 이루어질 수 있는 바, 상세하게는, 폴리프로필렌(polypropylene) 필름 및 시클로올레핀(cyclo olefin)계 필름으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상일 수 있으며, 더욱 상세하게는, 내화학성 및 내수분성이 우수한 시클로올레핀(cyclo olefin)계 필름으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 투명 부재의 두께는 전지케이스의 두께에 대해 20 내지 150%의 크기일 수 있으며, 상세하게는, 50 내지 100%의 크기일 수 있는 바, 더욱 구체적으로, 일반적인 파우치형 전지케이스의 두께는 100 내지 150㎛임을 고려하였을 때, 상기 투명 부재의 두께는 20 내지 100㎛일 수 있다.
만일, 상기 투명 부재의 두께가 전지케이스의 두께에 대해 50% 미만일 경우, 전지케이스의 개구에 대한 윈도우 형성시 소망하는 밀봉력을 발휘할 수 없으며, 150%를 초과할 경우, 전극을 확실히 관찰할 수 있을 정도의 투명성이 확보되지 못할 수 있다.
한편, 상기 전지케이스의 윈도우에는 투명 부재의 부착과 함께, 미세 두께의 얇은 유리를 추가로 부가함으로써, 수분 침투 방지 효과를 향상시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 본원발명에 따른 전지셀의 전극에 대한 관찰은 라만분광법(Raman Spectroscopy), X-선 회절 분석법(X-Ray Diffraction; XRD), 원자간력 현미경(Atomic Force Microscope; AFM), 주사 터널 현미경(Scanning Tunneling Microscope; STM)을 통해 이루어질 수 있는 바, 라만분광법에 의해 전극을 관찰할 경우, 폴리프로필렌 필름에서 유래하는 피크(peak)와 흑연의 피크가 겹칠 수 있으므로, 보다 정확한 전극의 관찰을 위해, 전지케이스의 윈도우를 형성하는 투명 부재로서, 시클로올레핀(cyclo olefin)계 필름이 사용될 수 있다.
또한, 원자간력 현미경 또는 주사 터널 현미경을 통해 전극을 관찰할 경우, 전극에 대한 접촉식 관측이 이루어지므로, 전지케이스의 개구에 윈도우를 형성하는 투명 부재가 부착되지 않은 상태에서 전극의 관찰이 이루어지며, 이에 따라, 외부 환경에 의한 전극의 변화를 없애거나 최소화할 수 있도록, 글러브 박스(glove box) 또는 드라이 룸(dry room) 등 수분이 제어되는 환경에서 전극이 관찰될 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 전지셀은 그것의 종류가 특별히 한정되는 것은 아니지만, 구체적인 예로서, 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지일 수 있다.
일반적으로, 리튬 이차전지는 양극, 음극, 분리막, 및 리튬염 함유 비수 전해액으로 구성되어 있다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 선택적으로 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막 및 분리필름은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
또한, 하나의 구체적인 예에서, 고에너지 밀도의 전지의 안전성의 향상을 위하여, 상기 분리막 및/또는 분리필름은 유/무기 복합 다공성의 SRS(Safety-Reinforcing Separators) 분리막일 수 있다.
상기 SRS 분리막은 폴리올레핀 계열 분리막 기재상에 무기물 입자와 바인더 고분자를 활성층 성분으로 사용하여 제조되며, 이때 분리막 기재 자체에 포함된 기공 구조와 더불어 활성층 성분인 무기물 입자들간의 빈 공간(interstitial volume)에 의해 형성된 균일한 기공 구조를 갖는다.
이러한 유/무기 복합 다공성 분리막을 사용하는 경우 통상적인 분리막을 사용한 경우에 비하여 화성 공정(Formation)시의 스웰링(swelling)에 따른 전지 두께의 증가를 억제할 수 있다는 장점이 있고, 바인더 고분자 성분으로 액체 전해액 함침시 겔화 가능한 고분자를 사용하는 경우 전해질로도 동시에 사용될 수 있다.
또한, 상기 유/무기 복합 다공성 분리막은 분리막 내 활성층 성분인 무기물 입자와 바인더 고분자의 함량 조절에 의해 우수한 접착력 특성을 나타낼 수 있으므로, 전지 조립 공정이 용이하게 이루어질 수 있다는 특징이 있다.
상기 무기물 입자는 전기화학적으로 안정하기만 하면 특별히 제한되지 않는다. 즉, 본 발명에서 사용할 수 있는 무기물 입자는 적용되는 전지의 작동 전압 범위(예컨대, Li/Li+ 기준으로 0~5V)에서 산화 및/또는 환원 반응이 일어나지 않는 것이면 특별히 제한되지 않는다. 특히, 이온 전달 능력이 있는 무기물 입자를 사용하는경우, 전기 화학 소자 내의 이온 전도도를 높여 성능 향상을 도모할 수 있으므로, 가능한 이온 전도도가 높은 것이 바람직하다. 또한, 상기 무기물 입자가 높은 밀도를 갖는 경우, 코팅시 분산시키는데 어려움이 있을 뿐만 아니라 전지 제조시 무게 증가의 문제점도 있으므로, 가능한 밀도가 작은 것이 바람직하다. 또한, 유전율이 높은 무기물인 경우, 액체 전해질 내 전해질 염, 예컨대 리튬염의 해리도 증가에 기여하여 전해액의 이온 전도도를 향상시킬 수 있다.
리튬염 함유 비수 전해액은, 극성 유기 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다. 전해액으로는 비수계 액상 전해액, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수계 액상 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전지셀은, 전극조립체에 전지케이스로부터 양극 또는 음극에 이르는 홀을 형성하고, 상기 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에 투명 부재의 윈도우가 형성되도록 구성함으로써, 상기 홀 및 윈도우를 통해 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 다양한 현상 및 변화에 대한 실시간 관찰이 가능해, 상기 관찰 결과를 전지에 관한 기초 연구, 성능 진단 및 개선에 활용할 수 있고, 종래의 전극조립체 및 전지케이스에 홀 및 윈도우를 형성하는 간단한 구성만으로, 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 변화 및 현상에 대해 용이하게 관찰할 수 있으므로, 별도의 실험용 전지셀에 대한 복잡한 설계 및 제작이 필요 없으며, 종래의 전지와 동일한 성능을 구현한 상태에서 발생하는 전극의 다양한 현상 및 변화를 관찰할 수 있어, 그 결과에 대한 신뢰성을 높일 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전지셀을 이루는 전극조립체의 구성 방법을 개략적으로 나타낸 모식도이다;
도 2는 도 1의 구성 방법에 의해 제조된 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 평면도이다;
도 3 내지 도 6은 본 발명의 다양한 실시예에 따른 전지셀의 적층 구조를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
이하, 본 발명의 실시예에 따른 도면들을 참조하여 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전지셀을 이루는 전극조립체의 구성 방법을 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 전극조립체(100)는 양극(110), 음극(130) 및 상기 양극(110)과 음극(130) 사이에 개재되는 분리막(120)을 포함하는 적층 구조로 구성된다.
양극(110)과 분리막(120)에는 각각 하나의 홀(111, 121)이 천공되어 있고, 상기 양극(110)과 분리막(120)에 천공되어 있는 홀들(111, 121)은 서로 대응하는 위치에서 연통(140)되는 구조로 구성되어 있다.
따라서, 상기 양극(110)과 분리막(120)에 천공되어 있는 홀들(111, 121)을 통해, 전지의 구동 시 음극(130)에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 관찰할 수 있다.
도 2에는 도 1의 구성 방법에 의해 제조된 전극조립체의 구조를 개략적으로 나타낸 평면도가 도시되어 있다.
도 2를 참조하면, 전극조립체(100)는 양극(110), 음극(130) 및 상기 양극(110)과 음극(130) 사이에 개재되는 분리막(120)이 서로 적층되어 있는 본체부(160)를 포함하고 있고, 상기 본체부(160)의 일측으로 양극단자(151) 및 음극단자(152)가 돌출되어 있다.
본체부(160)에는 양극(110)과 분리막(120)의 서로 대응되는 부위에서 연통되는 홀들(111, 121)이 각각 형성되어 있어, 상기 홀들(111, 121)을 통해 전극조립체(100) 내부의 음극(130)을 관찰할 수 있다.
분리막(120)에 형성되어 있는 홀(121)의 면적은 양극(110)에 형성되어 있는 홀(111)의 면적에 비해 작은 크기로 형성되어 있으며, 상세하게는, 60 내지 90%의 크기로 형성되어, 양극(110)과 음극(130)의 직접적인 접촉을 방지하고, 이에 따른 내부 단락의 발생을 예방할 수 있다.
도 3 내지 도 6에는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 전지셀의 적층 구조를 개략적으로 나타낸 모식도가 도시되어 있다.
우선, 도 3을 참조하면, 전지셀(300)의 전극조립체(340)는 두 개의 양극들(311, 312), 두 개의 음극들(331, 332) 및 상기 양극들(311, 312)과 음극들(331, 332) 사이에 개재되어 있는 분리막(321, 322, 323)의 적층 구조로 이루어져 있으며, 상기 전극조립체(340)의 최외곽 전극들(311, 332)은 각각 서로 다른 극성의 양극(311) 및 음극(332)으로 구성되어 전지케이스(351, 352)에 각각 대면해 있다.
전극조립체(340)에는 일측의 전지케이스(351)로부터 네 번째 전극인 음극(332)에 이르는 하나의 홀(370)이 형성되어 있으며, 상기 홀(370)에 대응하는 전지케이스(351)의 부위에는 투명 부재의 윈도우(360)가 형성되어 있다.
홀(370)은 윈도우(360)가 위치하는 일측의 전지케이스(351)로부터 세 번째 전극인 양극(312) 및 분리막(323)까지 연통(380)되는 구조로 형성되어 있다.
따라서, 투명 부재의 윈도우(360)를 통해, 전지셀(300)의 구동 시 전극조립체(340)의 네 번째 전극인 음극(332)에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 용이하게 관찰할 수 있다.
도 4를 참조하면, 전지셀(400)의 전극조립체(440)는 도 3과 마찬가지로, 두 개의 양극들(411, 412), 두 개의 음극들(431, 432) 및 상기 양극들(411, 412)과 음극들(431, 432) 사이에 개재되어 있는 분리막(421, 422, 423)의 적층 구조로 이루어져 있으며, 상기 전극조립체(440)의 최외곽 전극들(411, 432)은 각각 서로 다른 극성의 양극(411) 및 음극(432)으로 구성되어 전지케이스(451, 452)에 각각 대면해있다.
다만, 전극조립체(440)에는 일측의 전지케이스(451)로부터 네 번째 전극인 음극(432)에 이르는 하나의 홀(471) 이외에 세 번째 전극인 양극(412)에 이르는 또 다른 홀(472)이 추가로 형성되어 있으며, 상기 홀들(471, 472)에 대응하는 전지케이스(451)의 부위에는 투명 부재의 윈도우들(461, 462)이 각각 형성되어 있다.
하나의 홀(471)은 윈도우(461)가 위치하는 일측의 전지케이스(451)로부터 세 번째 전극인 양극(412) 및 분리막(423)까지 연통되는 구조로 형성되어 있고, 또 다른 홀(472)은 윈도우(462)가 위치하는 일측의 전지케이스(451)로부터 두 번째 전극인 음극(431) 및 분리막(422)까지 연통되는 구조로 형성되어 있다.
즉, 전지셀(400)의 전극조립체(440) 및 전제케이스(451)에는 두 개의 홀들(471, 472) 및 윈도우들(461, 462)이 동일한 일측의 전지케이스(451)에 각각 형성되어 있으며, 상기 홀들(471, 472)에 대응되는 전지케이스(451)의 부위에 각각 형성되어 있는 윈도우들(461, 462)을 통해, 전지셀(400)의 구동 시 전극조립체(440)의 네 번째 전극인 음극(432) 및 세 번째 전극인 양극(412)에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 용이하게 관찰할 수 있다.
윈도우들은 전지케이스의 동일한 일측 뿐만 아니라, 서로 대향하는 일측 및 대향측으로부터 관찰할 수 있도록 형성될 수 있으며, 상기 각각의 윈도우들이 전지케이스의 서로 대향하는 일측 및 대향측에 형성되어 있는 구조가 도 5에 도시되어 있다.
도 5를 참조하면, 전극조립체(540)에는 일측의 전지케이스(551)로부터 두 번째 전극인 음극(531)에 이르는 하나의 홀(571) 이외에 대향측의 전지케이스(552)로부터 두 번째 전극인 양극(512)에 이르는 또 다른 홀(572)이 추가로 형성되어 있으며, 상기 홀들(571, 572)에 대응하는 전지케이스(551, 552)의 부위에는 투명 부재의 윈도우들(561, 562)이 각각 형성되어 있다.
하나의 홀(571)은 윈도우(561)가 위치하는 일측의 전지케이스(551)로부터 첫 번째 전극인 양극(511) 및 분리막(521)까지 연통되는 구조로 형성되어 있고, 또 다른 홀(572)은 또 다른 윈도우(562)가 위치하는 대향측의 전지케이스(552)로부터 첫 번째 전극인 음극(532) 및 분리막(523)까지 연통되는 구조로 형성되어 있다.
즉, 전지셀(500)의 전극조립체(540) 및 전제케이스(551, 552)에는 두 개의 홀들(571, 572) 및 윈도우들(561, 562)이 각각 형성되어 있고, 상세하게는, 서로 대향하는 일측의 전지케이스(551) 및 대향측의 전지케이스(552)에 각각 형성되어 있다.
따라서, 상기 홀들(571, 572)에 대응되는 전지케이스(551, 552)의 부위에 각각 형성되어 있는 윈도우들(561, 562)을 통해, 전지셀(500)의 구동 시 전극조립체(540)의 일측으로부터 두 번째 전극인 음극(531) 및 타측으로부터 두 번째 전극인 양극(512)에서 발생하는 다양한 현상 및 변화를 용이하게 관찰할 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예를 참조하여 설명하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
도 1의 구성과 같이 양극 및 분리막에 서로 연통되는 하나의 홀이 각각 형성되어 있는 전극조립체를 조립하고, 이를 파우치형 전지케이스에 내장한 뒤, 1M LiPF6 리튬염이 포함된 EC/EMC계 전해액을 주액하고, 전극에 함침시킨 후 실링하여 전지셀을 제조하였다. 이때, 전극조립체의 홀에 대응하는 파우치형 전지케이스의 부위에는 개구가 천공되어 있고, 상기 개구에는 시클로올레핀계 필름이 부착된 윈도우가 형성되어 있다.
<실험예 1>
실시예 1에서 제조된 전지셀을 대상으로, 4.2V-2.5V로 충방전을 실시하고, 충방전 사이클에 따른 용량 유지율을 측정하여 그 결과를 도 6에 나타내었다.
도 6을 참조하면, 전지셀의 전극조립체에 홀을 형성하고, 이에 대응하는 전극조립체의 부위에 투명 부재의 윈도우를 형성하였음에도 불구하고, 용량 유지율에 변화가 없음을 확인할 수 있다.
즉, 전지셀의 전극조립체에 홀을 형성하고, 이에 대응하는 전극조립체의 부위에 투명 부재의 윈도우를 형성할 경우, 전지셀의 성능에 변화를 유발하지 않는 동시에, 상기 홀 및 윈도우를 통해 전지의 구동 시 전지 내부에서 발생하는 다양한 현상 및 변화에 대해 실시간으로 관찰할 수 있어, 그 결과에 대한 신뢰성이 높은 것을 확인할 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (18)

  1. 양극, 음극, 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막을 포함하는 적층 구조의 전극조립체가 전지케이스의 수납부에 장착되어 있으며;
    상기 전극조립체에는 전지케이스로부터 양극 또는 음극에 이르는 하나 이상의 홀이 형성되어 있고;
    상기 홀에 대응하는 전지케이스의 부위에는 투명 부재의 윈도우가 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 전지케이스는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트의 파우치형 케이스인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체는 분리막 시트가 개재되어 있는 양극시트와 음극시트가 권취되어 있는 구조의 젤리-롤형 전극조립체, 분리막이 개재된 상태로 하나 이상의 양극판과 하나 이상의 음극판이 적층되어 있는 스택형 전극조립체, 또는 양극판과 음극판을 포함하는 적층형 유닛셀들이 분리막 시트에 위해 권취되어 있는 스택 및 폴딩형 전극조립체인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체는 수직 단면상으로 분리막이 개재된 상태에서 양극 또는 음극인 A 전극, 및 상기 A 전극의 대향 극인 B 전극이 교번 방식으로 한 쌍 이상 적층된 구조를 포함하고 있고, 적층된 구조에서 최외곽 전극들이 각각 A 전극과 B 전극이거나 또는 각각 A 전극인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 전극조립체는, 윈도우가 위치하는 전지케이스의 일측으로부터, 첫 번째 전극이 A1 전극이고, 두 번째 전극이 B2 전극이며, k-1 번째 전극이 A(k-1) 전극이고, k 번째 전극이 Bk 전극일 때 (여기서, k는 4 이상의 자연수임), 상기 k 번째 전극의 관찰을 위해, 첫 번째 전극으로부터 k-1 번째 전극까지 연통되는 홀이 천공되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  6. 제 4 항에 있어서, 상기 전극조립체는, 윈도우가 위치하는 전지케이스의 일측으로부터, 첫 번째 전극이 A1 전극이고, 두 번째 전극이 B2 전극이며, k-1 번째 전극이 A(k-1) 전극이고, k 번째 전극이 Bk 전극일 때 (여기서, k는 4 이상의 자연수임), 상기 k-1 번째 전극의 관찰을 위해, 첫 번째 전극으로부터 k-2 번째 전극까지 연통되는 홀이 천공되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 전극조립체 및 전지케이스에는 둘 이상의 홀들 및 윈도우들이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 둘 이상의 홀들 및 윈도우들은 각각 서로 다른 부위에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  9. 제 7 항에 있어서, 상기 둘 이상의 홀들은 전지케이스의 일측, 또는 대향측, 또는 일측 및 대향측으로부터 관찰할 수 있도록 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 홀의 면적은 평면상 전지셀 일면의 전체 면적에 대해 1 내지 15%의 크기인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 분리막에 형성되어 있는 홀의 면적은 전극에 형성되어있는 홀의 면적에 비해 작은 것을 특징으로 하는 전지셀.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 분리막에 형성되어 있는 홀의 면적은 전극에 형성되어 있는 홀의 면적에 대해 60 내지 90%의 크기인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 전지케이스에는 전극조립체의 홀에 대응하는 부위에 개구가 천공되어 있고, 상기 개구에 투명 부재가 부착되어 윈도우를 형성하고 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  14. 제 1 항에 있어서, 상기 투명 부재는 접착제 또는 접착 테이프에 의해 부착되어 있는 것을 특징으로 하는 전지셀.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 접착제는 에폭시 접착제, 세라믹 접착제, 및 아크릴 접착제로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  16. 제 14 항에 있어서, 상기 접착 테이프는 폴리이미드(polyimide) 테이프, 폴리에스테르(polyester) 테이프, 및 폴리에틸렌(polyethylene) 테이프로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  17. 제 1 항에 있어서, 상기 투명 부재는 고분자 필름으로서, 폴리프로필렌(polypropylene) 필름 및 시클로올레핀(cyclo olefin)계 필름으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상인 것을 특징으로 하는 전지셀.
  18. 제 1 항에 있어서, 상기 전지셀은 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전지셀.
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