KR20070054235A - 미세 패턴 형성방법 - Google Patents

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에이제토 엘렉토로닉 마티리알즈 가부시키가이샤
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Abstract

미세 패턴 형성 재료를 사용하여 효과적으로 내식막 패턴을 미세화하는 미세 패턴 형성방법에 있어서, 가교결합막의 막 두께를 억제하고 또한 현상 결함이 없는 미세 패턴 형성방법을 제공한다. 수용성 수지, 수용성 가교결합제 및 물 또는 물과 수용성 유기 용매와의 혼합액으로 이루어진 용매를 함유하는 미세 패턴 형성 재료와 아민 화합물 함유 현상액을 사용하여 미세 패턴을 형성시킨다. 아민 화합물 함유 현상액은 폴리알릴아민, 모노메탄올아민, 모노에탄올아민 등의 1급 아민 화합물, 디메틸아민, 디에틸아민, 디메탄올아민, 디에탄올아민 등의 2급 아민 화합물, 트리메틸아민, 트리에틸아민, 트리메탄올아민, 트리에탄올아민 등의 3급 아민 화합물, 수산화테트라메틸아민 등의 4급 아민 화합물이 바람직하다.
미세 패턴 형성방법, 내식막 패턴, 가교결합막, 수용성 수지, 가교결합제, 물, 수용성 유기 용매, 아민 화합물, 현상액.

Description

미세 패턴 형성방법{Method for fine pattern formation}
본 발명은, 반도체 공정에서 내식막 패턴을 형성할 때, 이미 형성된 내식막 패턴간의 분리 사이즈 또는 패턴 개구 사이즈를 축소시킴으로써 보다 미세한 패턴을 형성할 수 있는 동시에, 아민 화합물 함유 현상액을 사용함으로써 지금까지 양립시키는 것이 곤란했던, 가교결합막 막 두께를 억제하면서 현상 결함이 없는, 미세 패턴 형성을 가능하게 한 미세 패턴 형성 재료를 사용하는 패턴 형성방법에 관한 것이다.
LSI 등의 반도체 소자의 제조나, LCD 패널의 액정 표시면의 작성, 서멀 헤드 등의 회로기판의 제조 등을 위시한 폭넓은 분야에서, 미세소자의 형성 또는 미세가공을 하기 위해, 기판 위에 내식막 패턴을 형성시키는 것이 실시되고 있다. 이러한 내식막 패턴의 형성에서는 자외선, 원자외선, 엑시머 레이저, X선, 전자선 등의 활성 광선으로 감광성 수지 조성물을 선택적인 조사에 의해 노광한 후, 현상처리를 실시하는 소위 포토리소그래피법이 이용되고 있다. 이러한 포토리소그래피법에서는 내식막 패턴을 형성하기 위해 포지티브형 또는 네거티브형의 감광성 수지 조성 물이 사용되고 있다.
최근, 반도체 디바이스 등의 고집적화에 따라, 제조공정에 요구되는 배선 및 분리폭은 점점 더 미세화되고 있고, 이에 대응하려고 g선, i선, 엑시머 레이저 등의 단파장 광원을 이용하는 노광장치가 사용되고 있으며, 또한 노광할 때에 위상 시프트 마스크 등을 사용하는 것도 실시되고 있다. 그러나, 종래의 노광에 의한 포토리소그래피 기술에서는 이의 파장 한계를 초과하는 미세한 내식막 패턴을 형성시키는 것은 곤란하며, 또한 단파장용의 노광장치나 위상 시프트 마스크 등을 사용하는 장치는 고가이다. 따라서, 이러한 고가의 장치를 사용하지 않고, 또한 종래부터 공지된 포지티브형 또는 네거티브형 감광성 수지 조성물을 사용하며, 종래부터 공지된 패턴 형성장치를 사용하여 내식막 패턴을 형성시키고, 이와 같이 형성된 내식막 패턴을 효과적으로 미세화하는 방법이 예의 연구되고 있다.
그리고, 내식막 패턴을 효과적으로 미세화하는 방법의 하나로서, 공지된 감광성 수지 조성물, 예를 들면, 화학증폭형 광내식막을 사용하여, 종래 방법에 따라 패턴 형성을 실시한 다음, 형성된 내식막 패턴 위에 수용성 수지를 함유하는 미세 패턴 형성 재료로 이루어진 피복층을 실시하며, 내식막을 가열 및/또는 노광함으로써 내식막 중에 생성된 산 또는 내식막 중에 존재하는 산을 상기 피복층으로 확산시켜 이와 같이 확산된 산에 의해 내식막 근방의 피복층을 가교결합 및 경화시킨 다음, 가교결합되지 않은 피복층을 제거함으로써 최초에 형성된 내식막 패턴을 가교결합막으로 피복함으로써 내식막 패턴을 굵게 하고, 결과적으로 내식막 패턴간의 폭을 좁게 하며, 내식막 패턴의 분리 사이즈 또는 호울 개구 사이즈를 축소시켜 내 식막 패턴의 미세화를 도모하고, 효과적으로 해상 한계 이하의 미세 내식막 패턴을 형성시키는 방법이 제안되고 있다(예: 특허 문헌 1 내지 4 참조).
현재, 내식막 패턴 위에 미세 패턴 형성 재료를 도포하여 피복층을 형성시켜 가열 및/또는 노광 처리를 실시한 다음, 현상하여, 효과적으로 해상 한계 이하의 미세 내식막 패턴을 형성시킬 때, 가교결합되지 않은 피복층을 제거하기 위해 전용 현상액(예: 특허 문헌 5 참조)이나, 물과 수용성 유기 용매의 혼합액으로 이루어진 현상액이 사용되고 있다. 또한, 현재 리소그래피 기술의 진보에 따라 내식막 패턴 사이즈가 종래보다 작아지고 있으므로, 미세 패턴 형성 재료를 사용하여 추가로 패턴 사이즈를 미세화하는 경우, 가교결합막의 막 두께를 억제하는 것의 수요가 높아지고 있다. 이러한 수요에 응하기 위해 물과 수용성 유기 용매로 이루어진 전용 현상액 및 순수 현상에서는 가교결합막의 막 두께를 억제하기 위해 미세 패턴 형성 재료 중의 수용성 가교결합제의 양을 적게 하거나, 가교결합 반응을 실시할 때의 온도를 낮게 하는 것이 실시되고 있다. 그러나, 이러한 방법으로 가교결합막의 막 두께를 억제하고자 하면, 가교결합막의 가교결합 밀도가 저하되며, 현상 결함이 다발하는 경우가 있다. 즉, 종래 방법에서는 가교결합막의 막 두께를 억제하면서, 현상 결함의 발생을 억제하는 것은 곤란하다.
특허 문헌 1: 일본 공개특허공보 제(평)5-241348호
특허 문헌 2: 일본 공개특허공보 제(평)6-250379호
특허 문헌 3: 일본 공개특허공보 제(평) 10-73927호
특허 문헌 4: 일본 공개특허공보 제(평) 11-204399호
특허 문헌 5: 일본 공개특허공보 제2002-49161호
발명이 해결하고자 하는 과제
따라서, 본 발명의 목적은 종래의 문제가 개선된, 즉 형성되는 가교결합막의 막 두께를 억제하면서, 현상 결함의 발생도 없게 하는 실제 사용상 문제가 없는 미세 패턴 형성방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은, 내식막 패턴 위에 미세 패턴 형성 재료를 도포하여 내식막 패턴 위에 피복층을 형성시키고, 내식막 패턴의 가열 등에 의해 발생한 산을 피복층에 확산시킴으로써 내식막 패턴의 근방에 가교결합층을 형성시켜 현상에 의해 가교결합되지 않은 피복층을 제거하는 방법에서 실제 사용상 문제가 없는 내식막 패턴을 형성할 수 있는 미세 패턴 형성방법을 제공하는 것이다.
과제를 해결하기 위한 수단
본 발명자 등은 예의 연구 검토를 수행한 결과, 수용성 수지, 수용성 가교결합제 및 물 또는 물과 수용성 유기 용매와의 혼합액으로 이루어진 용매를 함유하는 미세 패턴 형성 재료에 있어서, 아민 화합물 함유 현상액을 사용하여 현상함으로써 가교결합막의 막 두께를 억제하고, 가교결합막의 두께가 얇은 경우에도 현상 결함이 없는 미세 패턴 형성을 달성할 수 있으며, 현상액의 아민 화합물 농도를 조절함으로써 가교결합막의 막 두께를 제어할 수 있는 것도 밝혀내어, 본 발명을 완성한 것이다.
즉, 본 발명에 따르는 미세 패턴의 형성방법은 가열에 의해 산을 공급할 수 있는 물질을 함유하는 내식막 패턴 위에 미세 패턴 형성 재료 조성물을 도포하여 피복층을 형성시키고, 가열에 의해 내식막 패턴으로부터 산을 확산시켜 상기 피복층이 내식막 패턴에 접한 부분에서 가교결합 반응을 일으켜 피복층에 가교결합막을 형성시키며, 피복층의 가교결합되지 부분을 현상액을 사용하여 제거함으로써 현상하는 미세 패턴 형성방법에 있어서, 미세 패턴 형성 재료 조성물이 수용성 수지, 수용성 가교결합제 및 물 또는 물과 수용성 유기 용매의 혼합액으로 이루어진 용매를 함유하고, 피복층의 가교결합되지 않은 부분이 아민 화합물을 함유하는 현상액을 사용하여 제거되는 것을 특징으로 하는 것이다.
또한, 본 발명에 따르는 미세 패턴은 상기한 방법에 따라 형성되는 것이다.
발명의 효과
본 발명의 아민 화합물 함유 현상액을 사용하는 미세 패턴 형성방법에 따라 미세 패턴 형성 재료에 함유되는 수용성 가교결합제의 양을 적게 하지 않고, 또한 가교결합 반응시의 가열온도를 낮게 하지 않으며, 가교결합막의 막 두께를 억제하고, 또한 미세 패턴 형성 재료 유래의 현상 결함이 없는 미세 패턴을 수득할 수 있다. 본 발명의 미세 패턴 형성방법에 따라 반도체 등의 전자부품이나 3차원 미세 구조물 제조를 위한 미세가공에서 노광 파장의 한계 해상도 이하의 사이즈 패턴을 설계대로의 디자인 법칙에 따라 고정밀도, 고 스루풋 및 염가로 형성할 수 있다.
도 1은, 미세 패턴 형성 재료를 사용하여, 내식막 패턴을 굵게 하고, 내식막 패턴간의 사이즈를 좁게 하며, 효과적으로 내식막 패턴의 미세화를 실시하는 방법을 설명하는 공정 설명도이다.
부호의 설명
1 기판
2 광내식막층
3 내식막 패턴
4 미세 패턴 형성 재료에 의한 피복층
5 현상액 불용성의 가교결합막
발명을 실시하기 위한 최선의 형태
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 종래부터 공지된 미세 패턴 형성방법에 개량을 가하여, 형성되는 가교결합막의 막 두께를 억제하며, 현상 결함을 없게 하는 미세 패턴 형성을 가능하게 한 것이다. 본 발명에서 미세 패턴 형성방법이란 가열 등에 의해 산을 공급할 수 있는 물질을 함유하는 내식막 패턴 위에 미세 패턴 형성 재료 조성물을 도포하며, 가열 등에 의해 내식막 패턴으로부터 산을 발생 또는 확산시켜 피복층이 내식막 패턴에 접한 부분에서 가교결합 반응을 일으켜 피복층에 가교결합막을 형성시 키며, 가교결합되지 않은 부분을 현상액을 사용하여 제거하는 방법을 말한다. 이하, 피복층의 가교결합되지 않은 부분을 제거하는 것을 광내식막을 형성할 때의 현상과 구별하기 위해 제2 현상이라고 한다. 종래부터 공지된 미세 패턴 형성기술은, 예를 들면, 특허 문헌 3에 기재되어 있다.
본 발명에 따르는 미세 패턴 형성방법을 설명하면 하기와 같다.
본 발명에 따르는 미세 패턴 형성방법에서 내식막 패턴은 관용의 내식막 패턴을 사용할 수 있다. 따라서, 내식막 패턴을 형성시키기 위해 사용되는 광내식막 조성물 및 이를 사용하는 내식막의 형성방법은 종래부터 공지된 광내식막 조성물 및 종래부터 공지된 내식막 형성법의 어떤 것이라도 양호하다. 또한, 내식막 패턴은 가열에 의해 산을 미세 패턴 형성 재료로 이루어진 피복층에 확산, 공급할 수 있는 것이 필요하다. 이러한 산공급성 내식막 패턴을 형성시킬 수 있는 광내식막으로서는 화학증폭 포지티브형 광내식막을 바람직한 것으로서 들 수 있다. 또한, 미세 패턴 형성 재료에 의한 내식막 패턴에 대한 피복법은 종래부터 공지된 방법의 어떤 방법도 사용할 수 있다.
상기한 내식막 패턴의 형성에서 사용되는 반도체 기판은 베어 반도체 기판일 수 있지만, 필요에 따라 표면에 실리콘 산화막이나 알루미늄, 몰리브덴, 크롬 등의 금속막, ITO 등의 금속 산화막, 폴리실리콘 등의 실리콘막을 갖는 실리콘 등의 기판 또는 추가로 이들 기판 위에 회로 패턴 또는 반도체 소자 등이 형성된 기판일 수 있다. 또한, 광내식막 조성물의 도포는, 예를 들면, 스핀 도포법, 롤 도포법, 랜드 도포법, 유연(流延) 도포법, 침지 도포법 등의 종래부터 공지된 방법을 사용 할 수 있다. 노광 광원으로서는, 예를 들면, KrF 엑시머 레이저, ArF 엑시머 레이저 등의 원자외선, X선, 전자선 등이 사용된다. 또한, 광내식막의 현상제는 사용하는 화학증폭 포지티브형 광내식막을 현상할 수 있는 것이면 어떤 것도 양호하며, 통상적으로 수산화테트라메틸암모늄, 수산화나트륨 등의 알칼리 수용액이 사용된다. 현상법은 패들법, 스프레이법 등의 종래의 광내식막을 현상하기 위해 사용되고 있는 방법에 따르면 양호하다.
이어서, 이와 같이 하여 준비된 내식막 패턴에 미세 패턴 형성 재료 조성물을 도포한다. 본 발명에서 미세 패턴 형성 재료 조성물은 수용성 수지, 수용성 가교결합제 및 물 또는 물과 수용성 유기 용매의 혼합액으로 이루어진 용매를 함유하는 것이다. 여기서, 수용성 수지 및 수용성 가교결합제는 내식막 패턴으로부터 확산되는 산에 의해 가교결합 반응하여 가교결합막을 형성할 수 있는 것이면 임의의 것을 사용할 수 있다. 구체적으로는, 수용성 수지로서는 폴리비닐알콜 및 이의 유도체, 폴리아크릴산 및 이의 유도체 등을 들 수 있으며, 수용성 가교결합제로서는 멜라민 유도체, 요소 유도체, 구아나민 유도체, 글리콜우릴, 알콕시알킬화 아미노 수지 등을 들 수 있다. 이들 성분은 용매에 용해되어 조성물로 되지만, 본 발명에서 사용할 수 있는 용매는 물 또는 물과 수용성 유기 용매의 혼합액으로 이루어진 용매이다. 일반적으로 물을 사용하는 것이 바람직하지만, 각종 성분의 용해성을 개량하거나, 도포성을 개량하는 등의 이유로 수용성 유기 용매를 혼합한 혼합 용매를 사용할 수 있다. 이 경우에 사용할 수 있는 수용성 유기 용매로서는 내식막 패턴을 용해시키지 않는 것이 바람직하다. 또한, 물과의 혼화성의 관점에서 물에 대 해 O.1중량% 이상 용해되는 용매인 것이 바람직하다. 구체적으로는, 이소프로필알콜, 에틸알콜 등의 알콜류, N,N-디메틸아세트아미드 등의 아미드류를 들 수 있다.
본 발명에 사용되는 미세 패턴 형성 재료 조성물에서 각 성분의 배합비는 임의이지만, 물 또는 물과 수용성 유기 용매의 혼합 용매 100중량부당, 수용성 수지의 함유량은 일반적으로 1 내지 30중량부, 바람직하게는 2 내지 15중량부, 수용성 가교결합제의 함유량은 일반적으로 0.2 내지 5중량부, 바람직하게는 0.5 내지 2중량부이다.
본 발명에서 미세 패턴 형성 재료 조성물은, 필요에 따라, 아민 화합물을 함유하는 것일 수도 있다. 이러한 아민 화합물로서는, 예를 들면, 메톡시카보닐화 폴리알릴아민, 에톡시카보닐화 폴리알릴아민 등의 폴리알릴아민 유도체, 글루코사민 유도체 등을 들 수 있다. 미세 패턴 형성 재료 조성물이 아민 화합물을 함유하고 있는 경우, 이러한 아민 화합물은 현상할 때에 가교결합되지 않은 피복층의 용해를 촉진하는 작용을 갖는다고 생각된다. 본원 발명에 따르는 미세 패턴 형성방법에서는 현상 결함이 발생하기 어려운 것이지만, 미세 패턴 형성 재료 조성물이 아민 화합물을 함유하는 경우, 보다 현저한 효과가 발현된다.
본 발명에 따르는 방법에서 미세 패턴 형성 재료 조성물이 아민 화합물을 함유하는 경우에는, 이의 함유량은 물 또는 물과 수용성 유기 용매의 혼합 용매 100중량부당 0.1 내지 5중량부인 것이 바람직하고, 0.2 내지 2중량부인 것이 보다 바람직하다.
본 발명에서 미세 패턴 형성 재료 조성물은, 필요에 따라, 계면활성제를 추 가로 함유할 수 있다. 이러한 계면활성제는 미세 패턴 형성 재료 조성물을 도포할 때의 도포성을 개량하는 데 효과가 있다. 사용할 수 있는 계면활성제로서는 폴리옥시에틸렌옥틸에테르 등의 비이온성 계면활성제, 알킬벤젠설폰산 등의 음이온 계면활성제, 라우릴메틸암모늄클로라이드 등의 양이온 계면활성제 등을 들 수 있다. 본 발명에 따르는 방법에서 미세 패턴 형성 재료 조성물이 계면활성제를 함유하는 경우에는, 이의 함유량은 물 또는 물과 수용성 유기 용매의 혼합 용매 100중량부당 0.01 내지 0.1중량부인 것이 바람직하고, 0.03 내지 0.05중량부인 것이 보다 바람직하다.
본 발명에 따르는 방법에서는 상기한 성분을 함유하는 미세 패턴 형성 재료 조성물을 내식막 패턴 위에 도포하여 피복층을 형성시킨다. 이 때의 도포방법은 임의이며, 관용적인 방법, 예를 들면, 스핀 도포법, 롤 도포법, 랜드 도포법, 유연 도포법, 침지 도포법 등을 들 수 있다. 피복층의 두께는 내식막 패턴 위에 균일하게 도포되는 한, 특별히 한정되지 않는다.
미세 패턴 형성 재료 조성물이 도포된 내식막 패턴은, 필요에 따라, 가열 등에 의해 용매를 제거한 후, 가열된다. 이러한 가열에 의해 내식막 패턴으로부터 산이 피복층에 확산하여, 피복층의 내식막 패턴에 인접한 부분이 가교결합되고, 경화한다.
가열시간 및 가열온도는 사용하는 내식막 패턴의 종류, 미세 패턴 형성 재료 조성물의 종류 등과 같이 형성시키고자 하는 가교결합막의 두께 등에 따라 임의로 선택되지만, 가열시간을 충분하게 길게 하거나 가열온도를 충분하게 높게 함으로써 현상 결함을 효과적으로 감소시킬 수 있다. 한편, 형성되는 가교결합막의 막 두께를 과도하게 두껍게 하지 않기 위해서는 가열시간 및 가열온도를 적당하게 선택해야 한다. 이러한 관점에서, 가열의 온도 및 시간은 일반적으로 90 내지 130℃, 바람직하게는 100 내지 120℃에서, 30 내지 100초, 바람직하게는 50 내지 80초이다.
가열에 의해 가교결합막이 형성된 내식막 패턴은, 계속해서 현상되어, 가교결합되지 않은 피복층이 제거된다(제2 현상).
본 발명에 따른 미세 패턴 형성방법에서, 이러한 제2 현상공정에 사용되는 현상액은 아민 화합물을 함유한다. 본 발명의 미세 패턴 형성방법에서, 가교결합되지 않은 피복층을 제거하기 위한 현상공정에 사용할 수 있는 아민 화합물로서는, 예를 들면, 폴리알릴아민, 모노메탄올아민, 모노에탄올아민 등의 1급 아민 화합물, 디메틸아민, 디에틸아민, 디메탄올아민, 디에탄올아민 등의 2급 아민 화합물, 트리메틸아민, 트리에틸아민, 트리메탄올아민, 트리에탄올아민 등의 3급 아민 화합물, 수산화테트라메틸아민 등의 4급 아민 화합물 등이 바람직한 것이다. 여기서, 이러한 현상액에 함유되는 아민 화합물은 미세 패턴 형성 재료 조성물 중에 함유되는 아민 화합물과는 상이한 것일 수 있다.
또한, 이러한 제2 현상액에 함유되는 아민 화합물의 함유량은 제2 현상의 현상조건이나 사용되는 미세 패턴 형성 재료 조성물에 따라 적당하게 조정된다. 일반적으로, 미세 패턴 형성 재료 조성물 중의 수용성 가교결합제의 함유량이 적은 경우, 제2 현상후의 가교결합막의 막 두께는 감소하며, 많은 경우에는 증가한다. 또한, 미세 패턴 형성 재료 조성물 중의 수용성 가교결합제의 함유량이 적은 경우 에, 제2 현상액 중의 아민 화합물의 함유량이 과도하게 많으면, 아민 화합물에 의해 가교결합막까지 용해되는 경우가 있으며, 그 결과 광내식막에 형성된 패턴이 원래의 사이즈보다 커지는 경우도 있다. 한편, 제2 현상액 중의 아민 화합물의 함유량이 적으면, 본 발명의 효과, 즉 현상 결함의 감소가 달성되지 않는 경우가 있다. 또한, 미세 패턴 형성 재료 조성물 중에 아민 화합물이 함유되는 경우, 제2 현상액 중의 아민 화합물은 보다 적은 양으로 본 발명의 효과를 달성할 수 있다. 이들 관점에서, 아민 화합물 함유 현상액의 농도는, 현상액 전체의 중량을 기준으로 하여, 0.05% 내지 2.5%가 바람직하고, 보다 바람직하게는 0.1% 내지 2.0%이다.
또한, 미세 패턴 형성 재료 조성물 중의 아민 화합물의, 조성물 중의 용매의 중량을 기준으로 한 함유율 x(%)와 제2 현상액 중의 아민 화합물의, 제2 현상액의 중량을 기준으로 한 농도 y(%)는, 형성되는 가교결합막의 막 두께 및 현상 결함을 양립시키기 위해, 0.1 ≤x + y ≤5의 관계를 만족시키는 것이 바람직하고, 0.2 ≤x + y ≤2.5의 관계를 만족시키는 것이 특히 바람직하다.
이러한 현상액에 사용되는 용매는, 가교결합되지 않은 피복층을 제거할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않지만, 내식막 패턴을 용해시키지 않은 것이 바람직하다. 구체적으로는, 물, 수용성 유기 용매 등을 들 수 있지만, 물이 특히 바람직하다.
본 발명의 방법에서, 제2 현상의 현상온도 및 현상시간은, 형성시키고자 하는 가교결합막의 막 두께, 미세 패턴 형성 재료 조성물, 제2 현상액의 종류 등에 따라 변화된다. 일반적으로, 현상 시간이 긴 쪽이 현상 결함은 감소되는 경향이 있지만, 스루풋도 고려하면, 현상조건은 통상적으로 15 내지 30℃, 바람직하게는 20 내지 25℃에서 15 내지 100초, 바람직하게는 45 내지 90초이다.
본 발명의 미세 패턴 형성방법은, 미세 패턴 형성 재료와 제2 현상액으로서 아민 화합물 함유 현상액을 사용하는 것을 제외하고, 종래부터 공지된 방법을 사용할 수 있다.
본 발명의 미세 패턴의 형성방법에 사용할 수 있는 내식막 패턴의 형성법의 일례를 도 1a 및 1b를 참조하면서 설명하면 하기와 같다. 우선, 도 1a에 도시된 바와 같이, 반도체 기판(1) 등의 피가공 기판 위에 화학증폭 포지티브형 감방사선성 수지 조성물을 도포하며, 필요에 따라 프리베이킹(예: 베이킹 온도: 70 내지 150℃에서 1분 정도)를 실시하여, 광내식막층(2)을 형성시킨다. 이어서, 도시되지 않은 레티클 등의 포토마스크를 개재시켜 노광한 후, 필요에 따라 포스트 엑스포져 베이킹(PEB)(예: 베이킹 온도: 50 내지 150℃)를 실시하여 현상하며, 다시 필요하면, 현상후 베이킹(예: 베이킹 온도: 60 내지 120℃)을 실시함으로써 도 1b에 도시된 바와 같은 포지티브의 내식막 패턴(3)이 형성된다.
또한, 이와 같이 수득된 광내식막을 사용하여, 내식막 패턴 위에 산으로 가교결합된 가교결합막을 형성시키고, 이에 의해 내식막 패턴간의 거리를 좁게 하여, 노광 파장의 한계 해상도 이하의 패턴을 형성하는 본 발명 방법의 일례를 도 1c 내지 1e를 참조하면서 설명하면 하기와 같다. 우선, 도 1c에 도시된 바와 같이, 화학증폭 포지티브형 광내식막에 의해 형성된 내식막 패턴(3) 위에 본 발명의 미세 패턴 형성 재료 조성물을 도포하며, 필요에 따라, 예를 들면, 65 내지 85℃에서 1 분 정도 베이킹하여 피복층(4)을 형성시킨다. 이어서, 내식막 패턴(3)으로부터 산을 피복층(4)에 확산시키기 위해, 예를 들면, 90 내지 130℃에서 1분 정도 가열이 실시된다. 이에 따라 내식막 패턴(3)으로부터 산이 확산되며, 도 1d에 도시된 바와 같이, 내식막 패턴에 인접하는 피복층(4)에 가교결합막(5)이 형성된다. 피복층(4)을 아민 화합물 함유 현상액으로 현상하여(제2 현상), 가교결합되지 않은 피복층을 제거함으로써, 도 1c에 도시된 바와 같이, 가교결합막(5)에 의해 굵게 된 패턴이 형성되고, 결과적으로 내식막 패턴 사이가 좁아지며, 보다 미세화된 패턴이 형성된다.
이와 같이 본 발명에 따르는 방법으로 형성된 미세화된 패턴은 노광 파장의 한계 해상도 이하의 패턴을 갖는 것이고, 반도체 등의 전자 디바이스 장치나 3차원 미세 구조물 제조용의 미세가공 등의 미세한 패턴을 요구하는 전자소자에 효과적으로 이용되는 것이다.
하기의 여러가지 예는 본 발명을 보다 상세하게 설명하기 위한 것이지만, 본 발명은 이들로 한정되는 것이 아니다.
비교예 1
(미세 패턴 형성 재료의 제조 및 패턴 형성 평가)
폴리비닐아세탈(아세틸화도: 12mol%, 아세탈화도: 30mol%) 100중량부, 요소 유도체(메톡시메틸이미다졸리디논)의 수용성 가교결합제 20중량부, 메톡시카보닐화 폴리알릴아민(PAA-U50: 상품명)(닛토보제) 4중량부 및 계면활성제인 아세틸레놀 EL(가와켄파인케미컬사제) 0.5중량부를 순수와 수용성 유기 용매인 이소프로필알콜과의 혼합 용매(순수 95중량부에 대해 이소프로필알콜 5중량부) 1470중량부에 용해시키고, 미세 패턴 형성 재료 조성물(조성물 A)을 제조한다. 이어서, 하기의 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」에 제공한다.
(가교결합막 막 두께의 검사)
AZKrF-17B80[클래리언트사제, 「AZ」는 등록상표(이하 동일)]을 6인치의 베어(Bare) 실리콘 웨이퍼 위에 스핀 도포하여, 180℃에서 60초 동안 직접 열판에 의해 베이킹하고, 0.080㎛ 두께의 반사 방지막을 형성한다. 또한, AZDX5240P(클래리언트사제)를 스핀 도포하고, 90℃에서 60초 동안 직접 열판에 의해 베이킹하여, 0.585㎛ 두께의 내식막을 형성시킨다. 이러한 내식막을 248.4nm KrF 엑시머 레이저광에 의해 하프톤 마스크를 개재시켜 선택적으로 노광하고, 120℃에서 60초 동안 직접 열판으로 포스트 엑스포져 베이킹(PEB)한 후, 현상액으로서 AZ300MIF(클래리언트사제; 2.38중량% 수산화테트라메틸암모늄 수용액)을 사용하여, 60초 동안 패들 현상함으로써 실리콘 웨이퍼 위에 직경 0.220㎛ 사이즈의 호울 패턴을 형성시킨다. 이러한 호울 패턴 위에 조성물 A를 회전 도포하고, 85℃에서 70초 동안 직접 열판으로 베이킹하여, 0.350㎛의 막을 형성한다. 이어서, 내식막층과 조성물 A의 계면에서 가교결합 반응을 촉진시키기 위해, 115℃에서 70초 동안 직접 열판으로 가열(믹싱 베이킹)을 실시한 다음, 순수로 60초 동안 유수 현상함으로써 가교결합막의 형성을 실시한다. CD-SEM(히타치하이테크놀로지즈사제 S9220)을 사용하여, 가교결합막 형성후의 호울 패턴의 직경을 측정하며, 초기 호울 직경과의 차이를 가교결합 막의 막 두께로 한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
(현상후의 결함 검사)
AZKrF-17B80(클래리언트사제)를 8인치의 베어 실리콘 웨이퍼 위에 스핀 도포하여, 180℃에서 60초 동안 직접 열판에 의해 베이킹하고, 0.080㎛ 두께의 반사 방지막을 형성시킨다. 또한, AZDX5240P(클래리언트사제)를 스핀 도포하고, 90℃에서 60초 동안 직접 열판에 의해 베이킹하여, 0.585㎛ 두께의 내식막을 형성시킨다. 이러한 내식막을 248.4nm KrF 엑시머 레이저광에 의해 바이너리 마스크를 개재시켜 선택적으로 노광하고, 120℃에서 60초 동안 직접 열판으로 포스트 엑스포져 베이킹(PEB)한 후, 현상액으로서 AZ300MIF(클래리언트사제; 2.38중량% 수산화테트라메틸암모늄 수용액)을 사용하여, 60초 동안 패들 현상함으로써 실리콘 웨이퍼 위에 직경 0.250㎛ 사이즈의 호울 패턴을 형성시킨다. 이러한 호울 패턴 위에 조성물 A를 회전 도포하며, 85℃에서 70초 동안 직접 열판으로 베이킹하여, 0.350㎛의 막을 형성한다. 이어서, 내식막층과 조성물 A의 계면에서 가교결합 반응을 촉진시키기 위해, 115℃에서 70초 동안 직접 열판으로 가열(믹싱 베이킹)을 실시한 다음, 순수로 60초 동안 유수 현상함으로써 가교결합 막의 형성을 실시한다. 표면 결함 검사계(KLA텐콜사제, KLA-2115)를 사용하고, 현상후의 결함 검사측정을 실시한다. 현상후의 결함수의 평가는 현상후의 호울 패턴에 브리지 등이 형성되고, 호울 패턴이 깨끗하게 탈락되어 현상되지 않은 경우를 현상후의 결함으로 하며, 웨이퍼 위의 전체 결함수를 현상후의 결함수로 한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
비교예 2
(수용성 가교결합제 양을 감소시킨 미세 패턴 형성 재료의 제조 및 패턴 형성 평가)
폴리비닐아세탈(아세틸화도: 12mol%, 아세탈화도: 30mol%) 100중량부, 요소 유도체(메톡시메틸이미다졸리디논)의 수용성 가교결합제 10중량부, 메톡시카보닐화 폴리알릴아민(닛토보제) 4중량부 및 계면활성제인 아세틸레놀 EL(가와켄케미컬사제) 0.5중량부를 순수와 수용성 유기 용매인 이소프로필알콜의 혼합 용매(순수 95중량부에 대해 이소프로필알콜 5중량부) 1470중량부에 용해시키고, 미세 패턴 형성 재료(조성물 B)를 제조한다. 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
비교예 3
(가교결합 반응 온도를 낮게 한 패턴 형성 평가)
조성물 A를 사용하여, 가교결합 반응 공정시(믹싱 베이킹)의 온도를 115℃가 아닌 90℃로 하는 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 1
폴리비닐아세탈(아세틸화도: 12mol%, 아세탈화도: 30mol%) 100중량부, 요소 유도체(메톡시메틸이미다졸리디논)의 수용성 가교결합제 20중량부 및 계면활성제인 아세틸레놀 EL(가와켄케미컬사제) 0.5중량부를 순수와 수용성 유기 용매인 이소프로필알콜의 혼합 용매(순수 95중량부에 대해 이소프로필알콜 5중량부) 1470중량부에 용해시키고, 미세 패턴 형성재료(조성물 C)를 제조한다. 그리고, 조성물 C를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 0.5% 수산화테트라메틸암모늄(TMAH) 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 2
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 0.05% 수산화테트라메틸암모늄(TMAH) 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 3
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 0.25% 수산화테트라메틸암모늄(TMAH) 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득 된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 4
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 0.5% 수산화테트라메틸암모늄(TMAH) 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 5
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 1.0% 수산화테트라메틸암모늄(TMAH) 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 6
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 1.5% 수산화테트라메틸암모늄(TMAH) 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 7
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 2.38% 수산화테트라메틸암모늄(TMAH) 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 8
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 0.5% 폴리알릴아민 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
실시예 9
조성물 A를 사용하여, 현상할 때에 사용하는 용액을 순수로 변경하여 0.5% 디에틸아민 수용액인 것을 제외하고, 비교예 1과 동일하게 하여, 「가교결합막 막 두께의 검사」 및 「현상후의 결함 검사」를 실시한다. 수득된 결과는 표 1에 기재된 바와 같다.
가교결합막 막 두께의 검사 및 현상후의 결함 검사
예 조성물 가교결합 반응시 온도(℃) 현상액 현상 시간 16초 현상 시간 60초
가교결합막 막 두께 (nm) 현상 결함 수(개) 가교결합막 막 두께 (nm) 현상 결함 수(개)
비교예 1 A 115 순수 116 208 81 42
비교예 2 B 115 순수 86 240 58 118
비교예 3 A 90 순수 83 375 50 158
실시예 1 C 115 0.5% TMAH 78 32 69 8
실시예 2 A 115 0.05% TMAH 90 150 75 30
실시예 3 A 115 0.25% TMAH 82 45 72 0
실시예 4 A 115 0.5% TMAH 77 28 68 0
실시예 5 A 115 1.0% TMAH 66 23 47 0
실시예 6 A 115 1.5% TMAH 50 20 25 0
실시예 7 A 115 2.38% TMAH 7 15 0 0
실시예 8 A 115 0.5% 폴리아릴 아민 74 30 62 0
실시예 9 A 115 0.5% 디에틸 아민 77 29 64 0
표 1에서 현행의 미세 패턴 형성 재료 조성물(조성물 A)을 사용하여, 순수 현상으로 가교결합막 막 두께를 억제하는 미세 패턴을 형성시키는 경우, 가교결합 반응시의 온도를 낮게 함으로써 가교결합막의 막 두께를 억제할 수 있지만, 현상 결함수는 증가하는 결점이 있는 것을 알았다. 또한, 미세 패턴 형성 재료중에 함유되는 수용성 가교결합제의 양을 감소시키는 것으로, 가교결합 반응시의 온도를 낮게 하지 않고, 가교결합막 막 두께를 억제하는 미세 패턴을 형성시킬 수 있지만, 이러한 방법에서도 현상 결함수는 증가하는 결점이 있다.
한편, 본원 발명에 따르는 실시예 1의 결과로부터, 미세 패턴 형성 재료중에 아민 화합물이 함유되어 있지 않은 경우에도 현상 결함은 비교예와 비교하여 감소되는 것을 알았다. 또한, 실시예 2 내지 7과 같이 아민 화합물 함유 현상액을 사용하여 미세 패턴 형성 재료의 현상을 실시한 경우, 수산화테트라메틸암모늄 수용액의 농도에 따라 가교결합막 막 두께가 조절되며, 가교결합막의 막 두께를 억제하면서, 동시에 현상 결함의 발생을 억제한 미세 패턴의 형성이 가능하게 되는 것을 알았다. 또한, 실시예 8 내지 9의 결과로부터 수산화테트라메틸암모늄 수용액 대신에 폴리알릴아민 수용액 또는 디에틸아민 수용액을 사용해도, 가교결합막 막 두께를 억제하면서, 또한 현상 결함이 없는 미세 패턴의 형성이 가능해지는 것을 알았다.

Claims (9)

  1. 가열에 의해 산을 공급할 수 있는 물질을 함유하는 내식막 패턴 위에 미세 패턴 형성 재료 조성물을 도포하여 피복층을 형성시키고, 가열에 의해 내식막 패턴에 산을 확산시키며, 피복층이 내식막 패턴에 접한 부분에서 가교결합 반응을 일으켜 피복층에 가교결합막을 형성시키고, 피복층의 가교결합되지 않은 부분을 현상액을 사용하여 제거함으로써 현상하는 미세 패턴 형성방법에 있어서,
    미세 패턴 형성 재료 조성물이 수용성 수지, 수용성 가교결합제 및 물 또는 물과 수용성 유기 용매의 혼합액으로 이루어진 용매를 함유하고, 피복층의 가교결합되지 않은 부분이 아민 화합물을 함유하는 현상액을 사용하여 제거됨을 특징으로 하는, 미세 패턴 형성방법.
  2. 제1항에 있어서, 미세 패턴 형성 재료 조성물이 아민 화합물을 추가로 함유하는, 미세 패턴 형성방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 미세 패턴 형성 재료 조성물이 계면활성제를 추가로 함유하는, 미세 패턴 형성방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 현상액이 1급 아민 화합물, 2급 아민 화합물, 3급 아민 화합물 및 4급 아민 화합물로 이루어진 그룹으로부터 선 택된 화합물을 하나 이상 함유하는, 미세 패턴 형성방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중의 어느 한 항에 있어서, 현상액 중의 아민 화합물의 농도가 0.1 내지 2.0%인, 미세 패턴 형성방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중의 어느 한 항에 있어서, 15 내지 30℃에서 현상되는, 미세 패턴 형성방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중의 어느 한 항에 따르는 미세 패턴 형성방법에 따라 형성됨을 특징으로 하는 패턴.
  8. 제1항 내지 제6항 중의 어느 한 항에 따르는 미세 패턴 형성방법을 사용하여 제조됨을 특징으로 하는 반도체 소자.
  9. 제1항 내지 제6항 중의 어느 한 항에 따르는 미세 패턴 형성방법을 사용하여 제조됨을 특징으로 하는, LCD 패널의 액정 표시면.
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