KR20030053502A - 물의 해리에 의한 수소 발생을 제어하기 위한 방법 및 장치 - Google Patents

물의 해리에 의한 수소 발생을 제어하기 위한 방법 및 장치 Download PDF

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KR20030053502A
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화이트러셀피.주니어
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하이드로겐 에너지 아메리카 엘엘씨
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Abstract

본 발명은 물의 수소와 산소로의 해리를 제어하기 위한 방법 및 장치에 관한 것으로, 상기 방법은 반응 용기에서 정량의 수성 액체를 정량의 해리 개시 물질과 접촉시키는 단계; 반응 용기에서 온도 및/또는 압력을 모니터링하는 단계; 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 모니터링하는 단계; 및 반응 용기에서 온도, 압력 또는 양자에 반응하거나 또는 내부의 변화에 반응하거나, 또는 양쪽 경우에 모두 반응하여 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 제어하는 단계를 포함한다.

Description

물의 해리에 의한 수소 발생을 제어하기 위한 방법 및 장치{METHOD AND APPARATUS FOR CONTROLLED GENERATION OF HYDROGEN BY DISSOCIATION OF WATER}
수소 기체는 다수의 공지된 화학 반응에 의해 생성될 수 있다. 예를 들면, 금속과 무기 산(mineral acid)을 반응시키는 공정은 하기 반응식에 따라 수소 및 금속 화합물을 생성시킬 수 있는 것으로 공지되어 있다.
금속 + 산 → 금속 화합물 + 수소 기체
아연 및 철을 염산 및 황산과 함께 사용하는 반응의 예는 하기 반응식과 같다.
Zn + 2HCl →ZnCl2+ H2↑
Fe + H2SO4→FeSO4+ H2↑
칼륨(K), 나트륨(Na), 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 아연(Zn), 철(Fe) 및 납(Pd)은 묽은 무기 산과 반응할 때 수소 기체를 생성시키는 금속 중에 특히 속한다.
또한, 알칼리 금속 및 알칼리 토금속은 물과 반응하여 수소 및 상응하는 알칼리 금속 수산화물 또는 알칼리 토금속 수산화물을 형성시키는 것으로 해당 기술 분야에 공지되어 있다. 그러나, 이 반응은 전형적으로 급속하고, 격렬하며, 경우에 따라서는 난폭하다. 상기 반응은 상당한 열을 발생시키고, 경우에 따라서는 발생된 수소가 폭발하기도 한다.
예를 들면, 나트륨 및 칼슘 금속은 하기 반응식과 같이 물과 난폭하게 반응하여 열을 생성시키고, 수소를 방출시키며, 금속 수산화물을 형성시킨다.
2Na + 2H2O → H2+ 2NaOH
수소화칼슘 및 수소화붕소나트륨과 같은 특정 수소화물은 하기 반응식과 같이 물과 반응하여 수소를 방출시킨다.
CaH2+ 2H2O →Ca(OH)2+ 2H2↑
NaBH4+ 4H2O →NaB(OH)4+ 4H2↑
또한, 수성 용액에서 특정한 알칼리 금속 수산화물은 금속과 반응하여 중간체 화합물을 형성시키고, 수소 기체를 방출시킨다. 나트륨 수산화물, 칼륨 수산화물 및 리튬 수산화물 등은 알루미늄, 아연, 규소, 철, 납 등과 반응하여 열을 발생시키고, 수소 기체를 방출시키며, 중간체 화합물을 형성시킨다. 문헌에는, 예를 들면 다음과 같은 반응식이 있다.
2Al + 2NaOH + 6H2O →2NaAl(OH)4+ 3H2↑
Si + 4NaOH →Na4SiO4+ 2H2↑
거의 예외 없이 이들 반응은 난폭하고, 성질상 발열성을 갖는데, 이는 상당한 열을 발생시킨다. 반응의 비제어 성질은 발생된 수소 기체가 발화될 수 있을 정도로 온도를 상승시킬 수 있는데, 이는 폭발을 초래한다.
물을 수소로 해리하거나 또는 물과 산소로 해리하는 다수의 밀폐 사이클, 경우에 따라서는 다단계 공정은 미국 특허 제3,821,358호, 제3,928,549호, 제4,011,305호, 제3,969,495호, 제3,574,561호, 제4,182,748호, 제4,207,095호, 제4,287,169호 및 제4,289,744호에 개시되어 있다. 이들 중에서 특히 본 발명에 관심이 있는 것은 미국 특허 제5,817,157호 및 제5,782,464호(Checketts)와 미국 특허 제5,690,902호(Werth)이다. 상기 특허(Checketts)는 코팅된 나트륨 펠릿이 요구 즉시 반응기 내의 물에 제공되고, 상기 코팅이 제거되며, 나트륨이 물과 반응하여 수소 및 알칼리 금속 수산화물을 형성하게 되는 일련의 과정을 청구하고 있다. 이러한 반응식이 임의의 실질적인 목적에 충분한 수소를 발생시키기 위해서, 나트륨 펠릿은 발생된 수소의 자발적인 폭발이 가능한 경우의 지점까지 반응 온도를 상승시키는 상당한 열을 발생시킴과 동시에 물과 급속하고 격렬한 반응을 야기시킬 정도의 크기를 적절히 지녀야 한다. 이론상 맞지만, 상기 특허(Checketts)는 실질적인 적용이 부족하다.
상기 특허(Werth)는 소위 촉매, 수산화칼륨의 존재 하에 상승된 온도에서 물에 의한 철 입자의 산화 반응으로부터 수소를 발생시키는 공정을 특허청구하고 있다. 실제로, 알칼리 금속 수산화물 용액은 철과 반응하여 수소, 알칼리 금속 수산화물 및 철 산화물을 형성시킨다. 그러므로, 상기 수산화칼륨은 촉매가 아니라 화학 반응에 관련이 있다. 철 산화물이 철 입자의 표면 상에 형성됨에 따라, 이들 철 입자는 수산화물 또는 물에 의한 추가 작용에 손상을 받지 않게 됨으로써 대부분의 철이 미반응된 채로 새로운 철 입자의 일정한 상호교환을 필요로 한다. 이것 역시 기본으로 이론상 맞지만, 상기 특허(Werth)도 실질적인 적용성이 부족하다.
물의 열화학 해리로부터 수소 기체를 생성시키는 임의의 가능한 방법 또는 모든 가능한 방법을 이용하기 위해서, 특정 압력에서 단위 시간 당 수소 기체의 특정 부피가 실질적인 이용에 전달될 수 있도록 반응을 제어하는 것은 반드시 필요하다. 본 출원의 발명은 그러한 제어 방법에 관한 것이다.
본 출원은 2000년 7월 13일자로 출원한 미국 연속 특허 출원 가명세서 제60/217,983호의 이점을 특허청구한 것으로, 이것의 전체 내용은 본 명세서에 참고 인용한다.
본 발명은 물의 해리로부터 제어된 방식으로 수소 기체를 발생시키기 위한 방법 및 장치에 관한 것이다. 이 방법 및 장치의 제어 성질은 다양한 용도에 필요한 수소를 생성시키는 데 상기 방법 및 장치를 적합하게 만들어 주기 때문에 요구 즉시 수소의 생성을 허용한다.
도 1은 수성 액체를 반응 용기에 도입시키기 위해 분무 노즐을 사용하는 본 발명의 실시양태인 장치 및 방법의 개략도이다.
도 2는 수성 액체의 수준을 조절하기 위해 반응 용기 내의 압력을 사용하는 본 발명의 또 다른 실시양태인 장치 및 방법의 개략도이다.
도 3은 보다 작은 공간으로 해리 개시 물질의 보다 큰 표면적을 허용하는 본 발명의 대안적인 실시양태의 개략도이다.
도 4는 복수개의 반응기가 병렬로 정렬되어 있는 본 발명의 또 다른 대안적인 실시양태의 개략도이다.
도 5는 2가지 상이한 온도에서 수산화나트륨 농도에 의한 물의 해리 속도에서의 변화를 도시한 그래프이다.
도 6은 구체적인 수산화나트륨 농도에서 온도에 의한 물의 해리 속도에서의 변화를 도시한 그래프이다.
도 7은 도 6에서 도시한 것과 상이한 수산화나트륨 농도에서 온도에 의한 물의 해리 속도에서의 변화를 도시한 그래프이다.
도 8은 액체 수준을 제어하기 위해 펌프를 사용하는 본 발명의 실시양태의 개략도이다.
구체적인 실시양태에 관한 상세한 설명
본 발명의 방법 및 장치는 알칼리 금속 수산화물과 같은 염기의 수성 용액, 황산 또는 할로겐화수소산과 같은 무기 산의 수성 용액, 및 물을 비롯하여 폭넓게 다양한 여러 수성 액체에 이용할 수 있는데, 단 상기 수성 액체는 이 수성 액체에서 물을 해리시키는 선택된 해리 개시 물질과 반응할 수 있어야 한다. 상기 염기 또는 산의 농도는 실질적으로 가변적이므로, 매우 묽은 용액에서 매우 진한 용액에 이르는 범위를 가질 수 있다. 일반적으로, 상기 농도 범위는, 예를 들어 수성 수산화나트륨의 경우 약 0.1 M 내지 약 10 M, 보다 구체적으로 약 4 M 내지 약 10 M이다. 적당한 해리 개시 물질의 예로는 알루미늄, 나트륨과 알루미늄의 합금(2001년 6월 19일자 출원된 미국 연속 특허 출원 제09/885,776호에 기재된 것과 같은 것으로, 그 출원의 전체 내용은 본 명세서에 참고 인용되어 있음), 철, 아연, 나트륨, 알칼리 금속 수소화물, 알칼리 토금속 수소화물 등을 들 수 있다.
이하의 상세한 설명은 물을 해리시킬 수 있는 알칼리 수산화물과 특정한 금속의 반응에 관한 것인데, 본 발명을 예시하지만 첨부된 청구의 범위를 제한하는것은 아니다. 보다 구체적으로, 이 상세한 설명은 알칼리 수산화물, 수산화나트륨 및 알루미늄 간의 반응에 관한 것이다. 당업자라면, 이하 설명한 기술은 수성 액체 및 해리 개시 물질의 다른 반응 시스템에 적용될 수 있지만, 단 이러한 시스템은 반응하여 물을 해리하고 수소를 방출시켜야 한다.
임의의 이론으로 한정하고자 하는 것은 아니지만, 수성 수산화나트륨과 알루미늄 사이의 전반적인 반응은 하기 반응식과 같이 요약할 수 있을 것으로 생각된다.
6H2O + 2Al + 6NaOH →2Na3Al(OH)6+ 3H2↑
이론으로 한정하고자 하는 것은 아니더라도, 수소가 발생되는 실제적인 메카니즘은 전반적인 반응과는 명백하게 달라 보다 복잡할 것으로 생각된다. 순수한 알루미늄 또는 시중으로부터 구입 가능한 알루미늄 합금 중 어느 하나는 대기에 노출되었을 때 금속의 모든 노출 표면 상에 산화알루미늄(Al2O3)의 박막을 형성시킨다. 금속에게 높은 내식성을 부여하는 것은 그러한 산화물 막이다. 이러한 금속이 수산화나트륨(NaOH)의 수성 액체 중에 함침되었을 때, 산화물 코팅은 수산화물과 반응하고, 용액 중에 용해성인 나트륨 알루미네이트(NaAlO2)로 전환되며, 그리고 알루미늄 금속의 표면으로부터 제거된다. 이어서, 순수한 알루미늄 금속은 이용 가능한 물에 노출되어 그 물과 반응함으로써 수소 기체를 방출시키면서 알루미늄의 산화물 또는 수산화물을 형성시킨다. 반응 속도는 수산화나트륨 용액의 농도에 따라 다양할 수 있다. 이것은 반응 속도가 70℉(라인 A)에서 그리고 64.78℉(라인 B)에서 수산화나트륨 용액 농도에 따라 어떻게 변하는 지를 도시하는 그래프인 도 5에 도시되어 있다.
또한, 반응 속도는 (반응 속도가 수산화나트륨의 40 중량% 용액의 경우 온도에 따라 어떻게 변하는 지를 나타내는) 도 6 및 (반응 속도가 수산화나트륨의 60 중량% 용액의 경우 온도에 따라 어떻게 변하는 지를 나타내는) 도 7에 도시되어 있는 바와 같이 시스템의 온도에 따라 변한다. 반응 속도는 반응 속도를 제어하기 위해 본 발명에 사용되는 용액에 노출된 알루미늄의 표면적에 따라 변하고, 반응물에 처리되는 압력에 따라 변한다. 이러한 파라미터들을 고려하여, 본 발명자들은 외부 동력의 입력 없이도 특정 압력에서 단위 시간 당 수소 기체의 특정 부피를 발생시키는 목적을 달성하기 위해 다음과 같은 방법론을 개발하게 되었다.
도 1에 개략적으로 예시되어 있는, 본 발명의 한가지 실시양태에서, 해리 반응은 금속 알루미늄 상으로 분무된 수성 액체의 양을 조절함으로써 제어할 수 있다. 이러한 실시양태에서는, 수산화나트륨 분말 및 알루미늄 펠릿(pellet) 또는 너깃(nugget)의 화학양론적 정량들을 혼합하고, 반응기 내에 배치한다. 보다 큰 크기의 알루미늄 펠릿을 사용하는 것은 일반적으로 반응에 걸쳐 보다 큰 제어를 허용하기 위해서 알루미늄 분말보다 더 바람직하다. 알루미늄 분말에 의해 제공된 보다 큰 표면적이 보다 빠른 반응을 발생시키지만, 이것은 상기 반응이 너무 격렬하고, 너무 많은 열을 발생시키며, 발생된 수소의 폭발 위험을 증가시키기 때문에 경우에 따라서는 바람직하지 못할 수 있다. 일단 반응물을 반응기 내로 배치하면, 반응기를 밀봉하고, 물을 저장 탱크로부터 반응기 내로 펌핑하며, 분무 노즐을 통해 반응물 상에 분무한다. 이 물은 수산화나트륨과 반응하여 알칼리 수산화물의 용액을 형성시킨다. 상기 수산화나트륨 용액은 알루미늄과 반응하여 수소 기체 및 수산화알루미늄나트륨을 형성시킬 것으로 생각된다. 반응은 발열이고, 반응기에서 용액을 가열한다. 형성된 수산화알루미늄나트륨은 고온 알칼리 용액 중에 용해성을 갖는다. 따라서, 상기 설명한 수산화알루미늄나트륨은 상기 용액에서 용해되고, 잔류하는 알루미늄의 표면으로부터 제거되며, 추가 반응에 이용 가능하게 만들어 준다. 이것은 상기 설명한 특허(Werth)에서 일어나곤 했던 철 입자 상의 철 산화물의 형성으로부터 야기되는 제한들을 해소한다.
반응기 내의 압력이 선결정 수준에 도달했을 때, 압력 스위치가 작동하여 물 펌프를 잠근다. 잔류하는 물은 반응하는 물이 더 이상 존재하지 않을 때까지 수산화나트륨과 계속 반응한다. 압력이 선결정 수준 아래로 떨어질 때, 추가 물이 반응기 내로 펌핑되며 반응은 재개한다. 선결정 압력에서 수소 기체는 체크 밸브를 통해 수분이 응축되는 응축기 내로 유입된다. 이어서, 상기 수소 기체는 외부 사용을 위해 조절되는 저장 탱크 내로 체크 밸브를 통해 유입된다. 시스템의 전반적인 압력은 물 펌프에 의해 물을 반응기에 제공하는 빈도 및 지속시간에 의해 결정되며, 상기 물 펌프는 소정의 선결정 압력으로 설정한 압력 스위치에 의해 제어된다.
발명의 개요
본 발명은 수소 기체를 방출시키는 물의 해리를 위한 임의의 열화학 반응 또는 모든 열화학 반응에 이용될 수 있는 수소 방출을 제어하기 위한 방법 및 장치에 관한 것이다. 구체적인 실시양태에서, 상기 방법 및 장치는 수소가 알루미늄 금속, 수산화나트륨 및 물의 배합에 의해 발생되는 경우의 반응에 이용할 수 있다.
한 실시양태에서, 본 발명은 반응기에서 정량의 수성 액체를 정량의 해리 개시 물질과 접촉시키고, 반응 용기에서 온도, 압력 또는 양자를 모니터링하며, 그리고 반응기에서 온도, 압력 또는 양자에 반응하거나 또는 내부 변화에 반응하여 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 제어함으로써, 물의 수소와 산소로의 해리를 제어하기 위한 방법에 관한 것이다. 수성 액체의 도입 및 이 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적의 제어는 다수의 상이한 방식으로 달성할 수 있으며, 보다 상세한 내용은 하기에서와 같이 설명할 수 있다. 해리 개시 물질의 성질 및 수성 액체는 수소 기체를 발생시키는 데 사용된 구체적인 반응에 따라 좌우되어 다양할 수 있다. 한가지 적합한 조합은 수성 액체로서 수성 수산화나트륨을, 그리고 해리 개시 물질로서 금속 알루미늄을 사용하는 것이다.
또 다른 실시양태에서, 본 발명은
유입구와 배출구를 갖고 있으며, 그리고 해리 개시 물질을 함유하기에 적합한 반응 용기;
반응 용기와 유체 소통하고, 저장소를 제1 구획과 제1 구획으로 분할하는 이동성 차단막을 포함하는 용액 저장소;
반응 용기 내에 배치된 1개 이상의 압력 센서, 1개 이상의 온도 센서 또는 양자의 센서;
반응 용기 내에 배치된 1개 이상의 액체 수준 센서;
반응 용기와 용액 저장소의 제1 구획과의 사이에 배치된 1개 이상의 제어성 밸브;
용액 저장소의 제2 구획과 일정한 압력 공급원과의 사이에 배치된 1개 이상의 제어성 밸브
를 구비하고 있는, 물의 해리에 의한 수소의 생성을 제어하기 위한 장치에 관한 것이다.
수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적의 조절은 수소의 생성을 위한 잠재적인 폭발성 발열 반응을 유의하여 제어 가능하게 하고, 사실상 수소의 제어된 정량을 요구 즉시 생성 가능하게 한다. 따라서, 본 발명은, 예를 들면 수소를 공기와 배합하고 이 배합물을 직접 연소시키거나, 또는 수소를 연료 전지에 사용함으로써, 예를 들어 생성된 수소를 연료로 사용하는 운송수단에서 수행될 수 있는 방법을 제공한다.
도 1에 예시된 본 발명의 실시양태 중 특정 양태에서는, 알루미늄 대 수산화나트륨의 화학량론적 비율(1:5.13)로 상기 알루미늄과 수산화나트륨을 반응기(5) 내에 배치하고, 이 반응기를 밀봉한다. 압력 스위치(3)는 소정의 선결정 압력, 예를 들면 약 75 psig으로 설정한다. 시스템이 작동하고, 압력 스위치(3)에 의해 작동되는 물 펌프(10)는 물 저장 탱크(1)로부터 물을 펌핑하고, 분무 노즐(11)을 통해 반응기(5) 내의 혼합된 반응물 상에 분무한다. 물은 수산화나트륨 분말을 용해하여 수산화나트륨 용액을 형성시킨다. 이 수산화나트륨 용액은 알루미늄과 반응하여 수소 기체 및 수산화알루미늄나트륨을 형성시킨다. 상기 반응은 설정한 선결정 압력이 압력 스위치(3)를 작동하게 하여 물 펌프(10)을 잠그고, 물의 흐름을 중단할 때까지 계속 지속한다. 반응기(5) 내의 용액은 알루미늄과 접촉하고 있는 물이 소모될 때까지 짧은 기간 동안 계속해서 물을 해리하여 수소를 형성시킨다. 발생된 수소 기체는 압력 하에 반응기(5)로부터 체크 밸브(2)를 통해 응축기(6) 내로 유입된다. 다른 체크 밸브(2)는 압력에 의해 기체가 물 저장 탱크(1) 내로 강제 유입되지 않도록 방지한다. 응축기(6)에서, 물은 발생된 수소 기체로부터 응축된 후, 수소 기체는 최종 용도를 위해 저장 탱크(7) 내로 유입된다. 저장된 고압 수소는 최종 용도의 적용에 분배하기 위한 압력 조절기(8)를 통해 이용할 수 있다. 압력 게이지(4)는 반응기(5) 및 저장 탱크(7)에서의 압력을 모두 나타낸다. 응축된 물은 밸브(9)를 통해 응축기(6)로부터 주기적으로 배수된다.
본 발명의 이러한 실시양태의 일차적인 이점은 수산화나트륨과 알루미늄 사이의 반응이 알루미늄 펠릿의 크기와 물의 시스템으로의 제어된 간헐적 도입에 의해 모두 제어된다는 데 있다. 물을 미세한 분무로 수산화물-알루미늄 혼합물 상으로 전달시키는 물 전달을 필요로 하는 제어성 예비 설정된 압력을 가짐으로써, 반응 속도는 제어할 수 있다. 반응 용기 내에 배치된 알루미늄의 전체 정량은 수산화나트륨의 화학양론적 정량에 의해 반응할 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시양태에서, 반응 용기에서의 압력은 알루미늄과 접촉하고 있는 수산화나트륨 용액의 수준에서의 변화를 직접 강제함으로써 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 조절하는 데 사용할 수 있다. 도 2를 참조하면, 이러한 본 발명의 실시양태에 사용된 장치는 반응 용기(1), 용액 저장소(13), 화학 용기(32), 계량 펌프(20), 물 탱크(19), 응축기(24) 및 압력 조절기(26)를 함유한다. 이들 부재는 모두가 제어된 방식으로 수소를 생성시키는 장치에 반드시 필요한 것임을 이해해야 하고, 일부 부재는 임의적인 것이며, 나머지 부재들은 해리 공정의 개시 또는 구체적인 적용에만 필요하거나 또는 바람직할 수 있다.
반응 용기(1)는 양쪽 말단이 밀폐된 실린더형 압력 용기로서 도시한 것이지만, 다른 반응 용기의 배치들도 이 반응 용기가 수성 액체를 수용하고, 기체상 수소를 방출하며, 압력을 지탱할 수 있는 한 사용할 수 있다. 반응 용기는 정상부에서 다공성 소결된 금속 필터 부재(2)에 의해 고정되고, 바닥부에서 천공된 평판(3)에 의해 고정된다. 상기 다공성 소결된 금속 필터 부재(2)는 발생된 기체를 통과시키고, 임의의 액체 입자 또는 고체 입자의 통과를 지연시키는 경향이 있다. 상기 천공된 평판(3)은 알루미늄을 위한 지지체(23)로서 작용을 하고, 용액을 통과시켜서 반응 용기(1)의 하부 플레넘 영역에서 반응 영역 내로 이르게 하고, 이 반응 영역에서 상기 하부 플레넘 영역에 이르게 한다. 압력 변환기(4)는 정상부 플레넘 영역에 고정되어 있다. 온도 센서(5)는 하부 플레넘 영역 내에 고정되어 있다. 액체수준 센서(6,7,8)는 특정한 공간 이격된 간격으로 반응 영역 내에 고정되어 있고, 제4 액체 수준 센서(9)는 천공된 평판(3) 바로 아래의 하부 플레넘 영역 내에 고정되어 있다. 반응 용기는 외부 파이프(10)를 통해 응축기(24)와 유체 소통하고, 외부 파이프(11) 및 솔레노이드 밸브(12)를 통해 용액 저장소(13)와 유체 소통한다. 또한, 상기 반응 용기는 외부 파이프 및 솔레노이드 밸브(14)를 통해 용액 저장소와 유체 소통한다.
용액 저장소(13)는 실린더형 압력 용기로서 예시되어 있지만, 다른 압력 용기 배치도 사용할 수 있다. 상기 용액 저장소는 용기의 내부를 제1 구획과 제2 구획으로 분리하는 신축성 격막(29)과 같은 이동성 차단막에 의해 고정되어 있다. 제2 구획은 외부 파이프와 솔레노이드 밸브(15)를 통해 대기에 연결되어 있다. 또한, 이러한 이동성 차단막은 신축성 풀무(bellows) 또는 이동성 피스톤일 수 있거나, 또는 2개의 영역의 팽창 및 수축을 허용하는 임의의 종래 장치일 수 있다는 점을 이해해야 한다. 용액 저장소는 제1 구획의 정상부 및 바닥부에서 외부 파이브 및 솔레노이드 밸브(12,14)를 통해 반응 용기와 유체 소통하고, 외부 파이프(18) 및 솔레노이드 밸브(16)를 통해 화학 용기(32)와 유체 소통한다.
화학 용기(32)는 정상부에서 다공성 소결된 금속 필터 부재(30)에 의해 고정되어 있고, 외부 파이프(21)를 통해 계량 펌프(20)에 연결되어 있다. 화학 용기의 하부 부분은 수산화나트륨 펠릿(31)으로 충전되어 있다. 상기 계량 펌프(20)는 물 탱크(19)에 연결되어 있다.
응축기(24)는 이 응축기의 거의 바닥부까지 연장되어 있는 외부 파이프(10)를 통해 반응 용기에 연결되어 있다. 상기 응축기는 외부 파이프(25)를 통해 압력 조절기(26) 배출구에 연결되어 있다. 응축기(24)의 하부 1/2는 수산화나트륨의 묽은 용액(27)으로 충전되어 있다. 마찬가지로, 다른 응축기 배치도 사용할 수 있다.
체크 밸브(22) 및 체크 밸브(23)는 응축기(24)에서 반응 용기(1)로 기체 또는 액체가 역류하거나 또는 저장 용액(13)에서 화학 용기(32)를 통해 계량 펌프(20)로 기체 또는 액체가 역류하는 것을 방지한다.
압력 변환기(4), 온도 센서(5) 및 액체 수준 센서(6,7,8,9,17)는 입력 시그날을 솔레노이드 밸브(12,14,15,16)를 작동시키는 다양한 출력 재생으로 번역하는 (도시되지 않은) 프로그램화된 제어기에 (도시되지 않은) 외부 수단에 의해 전기 접속되어 있다.
작동을 위한 준비시 시스템을 적재하기 위해서, 알루미늄 금속은 반응 용기(1)의 반응 영역에 배치한다. 예시되어 있는 바와 같이, 해리 개시 물질은 알루미늄이고, 보다 구체적으로 용액이 모든 노출된 표면에 도달하고, 발생된 수소 기체가 반응 용기의 정상부에 이르도록 수직으로 정렬되고 이격된 복수개의 알루미늄 평판(28)이다. 알루미늄은 평판, 관, 바, 블록, 나선형 시이트, 펠릿 또는 원하는 적용 및 원하는 수소 생성 및 제어의 수준에 따라 좌우되는 임의의 다른 형태 및 배치일 수 있다. 화학 용기(32)의 바닥부는 수산화나트륨 펠릿 또는 분말(31)로 충전되어 있다. 솔레노이드 밸브(15 및 16)가 개방된 경우, 격막(29) 위의 제2 구획이 대기에 연결되었을 때, 수산화나트륨의 진한 수성 용액은 외부 혼합 공급원으로부터 화학 용기를 통해 용액 저장소(13) 내로 액체 수준 센서(17)에 의해 감지되는 제1 구획에서의 선결정 수준에 이르도록 펌핑한다. 이어서, 밸브(15 및 16)가 닫힌다. 계량 펌프(20)는 물 탱크(19)에 연결되고, 이어서 물로 충전되며, 이로써 시스템은 작동의 준비가 마련된다.
작동을 개시하기 위해서는 솔레노이드 밸브(12 및 15)를 개방한다. 저장소가 충전되었을 때 액체와 격막(29) 사이에 형성된 약간의 압력은 솔레노이드 밸브(12)를 통해 용액을 반응 용기(1) 내로 강제 유입시키기 시작한다. 액체 수준이 액체 수준 센서(9)에 도달할 때, 솔레노이드 밸브(15)는 닫히고, 솔레노이드 밸브(14)는 개방되므로써, 반응 용기(1)와 용액 저장소(13) 양자 간의 압력을 평행하게 한다. 잔류하는 액체는 솔레노이드 밸브(12)가 닫히는 시점에서 액체 수준 센서(6)에 의해 감지되는 선결정 수준으로 중력에 의해 흐른다.
용액이 알루미늄 평판(28)과 접촉할 때, 반응은 일어나기 시작한다. 알루미늄 상의 얇은 산화물 막이 제거되고, 알루미늄은 물과 반응하여 산화물 및 수산화물을 형성시키고, 수소 기체를 방출시킨다. 압력이 반응 용기(1)에서 형성됨에 따라, 기체는 외부 파이프(10)를 통해 응축기(24) 내로 유입되며, 여기서 기체는 묽은 수산화나트륨 용액(27)을 통해 기포를 위로 발생시킴으로써 응축기(24) 내에 함유된다. 이 시점에서 반응 용기(1) 및 응축기(24)에서의 압력은 평행하게 된다.
반응 용기(1)에서의 압력이 압력 변환기(4)에 의해 감지되는 선결정 수준에 도달했을 때, 솔레노이드 밸브(14)는 닫히고, 솔레노이드 밸브(12 및 15)는 개방된다. 솔레노이드 밸브를 작동시키는 데 필요한 압력 수준은 최종 용도의 적용에 요구되는 수소 기체의 부피, 반응 용기의 부피, 저장 용기의 부피, 및 다른 인자에따라 좌우되며, 일상적인 실험을 통해 결정할 수 있다. 이러한 압력은 대부분의 최종 용도의 적용에 대하여 250 psig를 초과하지 않을 것으로 예상된다
솔레노이드 밸브의 개방은 격막(29)을 팽창시켜서 용액 저장소(13)에서 보다 낮은 압력을 형성시킨다. 반응 용기(1)에서의 압력은 용액이 외부 파이프(11)를 통해 용액 저장소 내로 강제 유입되게 한다. 반응 용기(1)에서 유체의 수준이 액체 수준 센서(9)에 의해 감지되는 수준에 도달했을 때, 솔레노이드 밸브(12)는 닫힌다. 용액 저장소(13)에서 액체 수준이 액체 수준 센서(17)에 도달하지 않았을 때, 계량 펌프(20)는 작동하고, 솔레노이드 밸브(16)는 개방되며, 물이 액체 수준 센서(17)에 도달할 때까지 물은 화학 용기(32)에서 수산화나트륨(31)을 통해 물 탱크(19)로부터 펌핑되고, 이 시점에서 계량 펌프(20)는 잠가지며, 솔레노이드 밸브(16)는 닫힌다. 물이 화학 용기(32)에서 수산화나트륨(31)을 통해 지나감에 따라, 물은 수산화나트륨을 용해시키므로, 작업 수성 용액을 일정 농도로 유지시킨다.
이 시점에서 장치는 정지하고, 수소 기체의 특정 정량은 특정 압력에서 반응 용기(1) 및 응축기(24) 내에 함유되며, 압력 조절기(26)를 통해 적용을 위해 방출하는 데 이용할 수 있다.
압력 조절기(26)가 개방될 때, 상기 조절기는 수소 기체를 특정한 보다 낮은 압력 및 특정 용적률로 적용으로 전달한다. 기체가 응축기(24)로부터 압력 조절기(26)를 통해 방출됨에 따라, 응축기에서의 압력은 비례적으로 강하된다. 응축기(24)에서의 압력이 강하됨에 따라, 반응 용기(1)에서의 보다 높은 압력은 수소 기체가 외부 파이프(10)를 통해 응축기(24) 내로 유입되게 하고, 이어서 또한 반응 용기(1)에서의 압력을 저하시킨다. 반응 용기에서의 압력이 압력 변환기(4)에 의해 감지되는 선결정된 것보다 낮은 수준에 도달했을 때, 솔레노이드 밸브(12 및 15)는 개방되고, 솔레노이드 밸브(14)는 닫히는데, 이는 용액이 용액 저장소(13)로부터 외부 파이프(11)를 통해 반응 용기(1) 내로 유입되게 한다. 반응 용기에서 용액 수준이 액체 수준 센서(9)의 수준에 도달했을 때, 솔레노이드 밸브(15)는 닫히고, 솔레노이드 밸브(14)는 개방되는데, 이는 용액이 용액 저장소(13)로부터 반응 용기(1) 내로 유입되게 한다. 용액이 액체 수준 센서(6)에 의해 감지되는 수준에 도달했을 때, 솔레노이드 밸브(12)는 닫힌다. 용액이 알루미늄 평판(28)에 접촉함에 따라, 반응은 다시 시작되고, 추가의 수소 기체가 발생된다.
장치는 일반적으로 진한 수산화나트륨 용액에 제공되는 알루미늄(28)의 표면적이 적용에 요구되는 것보다 약간 더 큰 속도로 수소 기체를 발생시키도록 수소를 소비하는 구체적인 적용에 적합한 크기로 만든다. 압력 조절기(26)는 수소 기체를 알루미늄(28)의 선결정 표면적에 의해 발생되는 것보다 약간 더 낮은 속도로 적용에 수소 기체를 전달하기 때문에, 반응 용기(1) 및 응축기(24)에서의 압력은 서서히 증가한다. 반응 용기(1) 및 응축기(24)에서의 압력이 압력 변환기(4)에 의해 감지되는 선결정 압력 수준에 도달했을 때, 상기 설명한 사이클은 반복된다. 그러나, 기체가 응축기(24)로부터 압력 조절기(26)를 통해 적용으로 방출됨에 따라, 반응 용기(1) 및 응축기(24)에서의 압력이 선결정 압력 수준에 도달하는 데에는 보다 긴 시간이 소요된다. 이러한 시간 연장 때문에, 고려해야 하는 다른 인자들이 생겨난다.
수소 기체를 방출하는 물의 해리를 형성시키는 반응은 성질상 발열성을 갖는다. 발생된 열의 결과로서, 진한 수산화나트륨 용액의 온도는 증가한다. 이 용액의 온도가 증가함에 따라, 반응은 보다 급속한 속도로 일어나는데, 이는 보다 많은 열을 발생시키고, 용액의 온도를 훨씬 더 높게 상승시킨다. 이러한 증가된 반응 속도에서, 보다 높은 온도 용액에 노출된 알루미늄(28)의 표면적은 적용에 요구되는 것보다 더 큰 속도로 수소 기체를 생성시킨다.
이러한 현상을 제어하기 위해서, 온도 센서(5)가 용액의 선결정 온도를 감지했을 때, 솔레노이드 밸브(14)는 닫히고, 솔레노이드 밸브(12 및 15)는 개방되는데, 이것은 반응 용기에서 용액이 압력에 의해 외부 파이프(11)를 통해 용액 저장소(13) 내로 유입되게 한다. 반응 용기(1)에서 용액 수준이 액체 수준 센서(7)에 의해 감지되는 수준에 도달했을 때, 솔레노이드 밸브(12 및 15)는 닫히고, 솔레노이드 밸브(14)는 개방된다. 이러한 작용의 결과로서, 알루미늄(28)의 보다 작은 표면적이 진한 수산화나트륨 용액에 노출된다. 그러나, 용액의 상승된 온도 때문에, 그러한 감소된 표면적은 보다 낮은 온도에서 최초 표면적과 동일한 속도로 수소 기체를 생성시킨다.
반응 용기에서 압력이 선결정 수준에 도달하고, 상기 설명한 사이클을 개시하는 데 보다 긴 시간이 소요되어 결과적으로 용액의 온도가 계속 증가하면, 상기 설명한 사이클이 반복되는데, 이것은 반응 용기(1)에서 용액이 액체 수준 센서(8)의 수준로 강제 유입되게 한다. 마찬가지로, 이러한 보다 높은 온도에서, 진한 수산화나트륨 용액에 노출된 알루미늄(28)의 감소된 표면적은 보다 낮은 온도에서 최초 표면적과 대략적으로 동일한 용적률로 수소 기체를 발생시킨다.
이러한 공정 동안 주기적으로 반응 용기(1) 및 응축기(24)에서의 압력은 전술한 바와 같이 용액 저장소(13) 내로 강제 유입되는 반응 용기(1) 내의 용액을 형성시키는 선결정 수준에 도달한다. 그러나, 반응 용기에서의 압력이 선결정 수준 이하로 강하되고, 용액이 반응 용기(1) 내로 역류되도록 허용될 때, 액체 수준 센서(6,7,8)에 의해 감지되는 바와 같이 용액이 흘러 도달하는 수준은 온도 센서(5)에 의해 감지되는 용액의 온도에 의해 결정된다. 이러한 방식으로, 단위 시간 당 발생된 기체의 부피는 용액의 온도에 의존적인 진한 수산화나트륨 용액에 알루미늄(28)의 특정 표면적을 노출시킴으로써 제어한다.
이러한 사이클이 반복됨에 따라, 용액이 용액 저장소로 이동하고 그 저장소로부터 이동해 나오기 때문에 용액의 일부 냉각은 존재하게 된다. 그 결과로서, 반응 용기(1)로의 용액의 유입은 유입하는 용액의 온도에 의존적인 액체 수준 센서(6,7,8)에 따라 달라진다.
적용에 대한 기체의 흐름이 압력 조절기(26)가 닫힘으로써 중단된다면, 반응 용기(1) 및 응축기(24)에서의 압력은 선결정 수준에 도달한다. 이어서, 이 용액은 전술한 바와 같이 용액 저장소 내로 강제 유입되고, 장치는 다시 정지된다. 이 시점에서, 특정 압력에서 특정 정량의 수소 기체는 압력 조절기(26)를 통해 적용으로 방출시키는 데 이용 가능하다.
반응 동안 형성된 산화물 및 수산화물은 천공된 평판(3) 내의 천공을 통해반응 용기(1)의 하부 플레넘 영역 내로 강하된다. 이것은 부산물의 비중 때문에 일어나고, 그 부산물의 이동은 또한 다양한 후행 및 선행 사이클 동안 용액의 이동에 의해 용이해질 수 있다. 일부 부산물은 나트륨 알루미네이트로 전환되며, 용액에서 용해된다. 용해되지 않은 잔류물은 반응 용기(1)의 하부 플레넘 영역에서 또는 용액 저장소(13)의 바닥부에서 침전된다. 이러한 잔류물의 형성은 반유동 상태로 유지되며, 2개의 용기 사이에서의 용액 이동을 방해하지 않는다. 알루미늄 평판(28)이 반응 중에 소모됨에 따라, 알루미늄 평판은 서서히 하향으로 이동하며, 항상 천공된 평판(3)의 상부 표면 상에 잔류하게 된다.
상기 설명한 제어 방식은 상기 기록한 바와 같이 수소 기체의 방출을 형성시키는 모든 열화학 반응에 적용할 수 있다. 수성 액체가 물이든 또는 예를 들면 알칼리 금속 수산화물 또는 무기 산의 용액이든, 그리고 해리 개시 물질이 예를 들면 금속, 화학물질 또는 수소화물이든 간에, 적용에 적당한 크기로 만들어진 설명한 제어 방식은 외부 동력을 입력하는 일 없이 특정 압력에서 단위 시간 당 수소 기체의 특정 부피의 전달을 제공한다.
금속 알루미늄 및 수산화나트륨 수성 용액의 사용에 대한 대체 방법으로서는, 분말화된 알루미늄 및 수산화나트륨의 화학양론적 정량을 전반적으로 균일화시키고, 임의로 압력 하에 소결하며, 적당히 가열하여 그 혼합물의 고형 실린더 또는 블록을 형성시킬 수 있다. 이러한 실린더 또는 블록은 예시된 알루미늄 금속(28) 대신에 반응 용기(1) 내로 배치할 수 있고, 진한 수산화나트륨 용액을 (화학 용기(32)의 제거에 따라) 물로 대체할 수 있다. 물이 실린더/블록과 접촉함에 따라, 수산화나트륨은 알루미늄을 용해시키고 바로 알루미늄과 반응하는데, 이는 앞에서 설명한 바와 같은 동일한 반응을 수행한다. 반응 속도는 상기 설명한 바와 같이 제어할 수 있다.
상기 언급한 바와 같이, 도 2 및 상기 수반되는 설명에서 장치의 성분이 실리던형 압력 용기로서 도시되어 있지만, 장치의 다양한 성분은 구체적인 적용에 적합하게 하는 데 요구되는 임의의 크기 및 임의의 형상 또는 배치를 가질 수 있다는 점을 이해해야 한다. 예를 들면, 반응 용기는 보다 작은 공간으로 알루미늄의 보다 큰 표면적이 필요하다면 도 3에 예시된 바와 같이 직사각형 형상을 가질 수 있다(도 3에서 참조 번호는 도 2에서의 참조 번호와 일치한다). 대안으로, 2개의 반응 용기는 용액이 상호교대하여 하나의 용기에, 이어서 나머지 다른 하나의 용기에 배치되도록 도 4에서 도시된 바와 같이 병렬로 장착할 수 있다. 마찬가지로, 참조 번호는 도 2에서 사용된 참조 번호와 일치한다.
또한, 예시된 경우에 있어서, 다양한 용기 내의 압력차에 의해 야기되는 반응 용기와 용액 저장소 사이의 용액의 이동을 통해 그와 같은 용액의 이동은 외부 펌프의 사용에 의해 달성 및 제어할 수 있다는 점을 이해해야 한다. 이러한 실시양태는 도 8에 개략적으로 예시되어 있으며, 여기서 참조 번호는 도 2의 참조 번호와 일치한다. 작동시 펌프(P-1)는 용액을 용액 저장소(19)로부터 반응 용기(1)로 이동시키거나 또는 반응 용기(1)로부터 용액 저장소(19) 내로 이동시킨다. 밸브(V-1) 및 밸브(V-3)가 개방될 때, 밸브(V-2), 밸브(V-4) 및 밸브(V-5)는 닫히며, 펌프는 용액을 용액 저장소(19)로부터 밀어 내고, 그 용액을 반응 용기(1) 내로 펌핑해 넣는다. 밸브(V-1) 및 밸브(V-3)가 닫힐 때, 밸브(V-2), 밸브(V-4) 및 밸브(V-5)는 개방되고, 펌프는 용액을 반응 용기(1)로부터 밀어 내고, 그 용액을 용액 저장소(19) 내로 펌핑해 넣는다.
적당한 시그널이 압력 변환기(4) 또는 온도 센서(5) 및 수준 센서(6,7,8,9)로부터 접수되는 경우마다, 압력에 의해 액체를 적절하게 이동시키는 밸브를 개방하는 대신 펌프(P-1)가 작동되고, 적당한 밸브(V-1, V-2, V-3, V-4, V-5)는 개방되거나 또는 닫히게 되어 용액의 적당한 이동을 허용한다.
본 발명의 구체적인 실시양태에 의해 본 발명을 상세히 설명하였지만, 당업자라면 동일한 본 발명의 개념을 이용하는 본 발명의 다양한 변형예는 첨부된 청구의 범위 및 이것의 등가물의 영역 내에 속한다는 점을 인식할 것이다. 예를 들면, 구체적인 적용을 실시하는 데 적합하도록 요구되는 크기와 배치의 임의 조합은 서술된 기계적 및 물리적 제어가 명세서에서 설명한 바와 같이 달성할 수 있다는 조건 하에 이러한 방식으로 이용될 수 있다.

Claims (18)

  1. 반응 용기에서 정량의 수성 액체를 정량의 해리 개시 물질과 접촉시키는 단계;
    반응 용기에서 온도, 압력 또는 양자를 모니터링하는 단계;
    수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 모니터링하는 단계; 및
    반응 용기에서 온도, 압력 또는 양자에 반응하거나 또는 내부의 변화에 반응하여 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 제어하는 단계
    를 포함하는, 물의 수소와 산소로의 해리를 제어하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 모니터링하는 단계는 반응 용기에서 수성 액체의 수준을 모니터링하는 과정을 포함하는 것인 방법.
  3. 제2항에 있어서, 수성 액체와 접촉하고 있는 해리 개시 물질의 표면적을 제어하는 단계는 반응 용기에서 수성 액체의 수준을 조정하는 과정을 포함하는 것인 방법.
  4. 제3항에 있어서, 정량의 수성 액체를 정량의 해리 개시 물질과 접촉시키는단계는 수성 액체를 반응 용기 내로 도입시키는 과정을 포함하고, 반응 용기에서 수성 액체의 수준을 조정하는 과정은 수성 액체를 반응 용기 내로 도입시키는 속도를 변화시키는 것을 포함하는 것인 방법.
  5. 제3항에 있어서, 반응 용기에서 수성 액체의 수준을 조정하는 과정은 반응 용기에서 압력의 증가에 반응하여 수성 액체를 반응 용기로부터 강제 배출시키는 것을 포함하는 것인 방법.
  6. 제5항에 있어서, 수성 액체는 반응 용기와 이 반응 용기와 유체 소통하는 또 다른 용기 간의 압력 차에 의해 반응 용기로부터 강제 배출시키는 것인 방법.
  7. 제5항에 있어서, 수성 액체는 반응 용기로부터 펌프에 의해 강제 배출시키는 것인 방법.
  8. 제1항에 있어서, 수성 액체는 알칼리 금속 수산화물의 수성 용액을 포함하는 것인 방법.
  9. 제8항에 있어서, 알칼리 금속 수산화물이 수산화나트륨인 방법.
  10. 제9항에 있어서, 수성 용액은 약 4 M 내지 약 10 M의 농도로 수산화나트륨을함유하는 것인 방법.
  11. 제1항에 있어서, 해리 개시 물질이 알루미늄, 나트륨과 알루미늄의 합금, 철, 아연, 나트륨, 그리고 알칼리 금속 및 알칼리 토금속 수소화물로 이루어진 군 중에서 선택된 금속 또는 금속 화합물인 방법.
  12. 제11항에 있어서, 해리 개시 물질이 알루미늄인 방법.
  13. 제1항에 있어서, 수성 액체가 수산화나트륨의 수성 용액이고, 해리 개시 물질이 알루미늄인 방법.
  14. 유입구와 배출구를 갖고 있으며, 해리 개시 물질을 함유하기에 적합한 반응 용기;
    반응 용기와 유체 소통하고, 저장소를 제1 구획과 제1 구획으로 분할하는 이동성 차단막을 포함하는 용액 저장소;
    반응 용기 내에 배치된 1개 이상의 압력 센서, 1개 이상의 온도 센서 또는 양자의 센서;
    반응 용기 내에 배치된 1개 이상의 액체 수준 센서;
    반응 용기와 용액 저장소의 제1 구획과의 사이에 배치된 1개 이상의 제어성 밸브;
    용액 저장소의 제2 구획과 일정한 압력 공급원과의 사이에 배치된 1개 이상의 제어성 밸브
    를 구비하고 있는, 물의 해리에 의한 수소의 생성을 제어하는 장치.
  15. 제14항에 있어서, 반응 용기 내에 배치된 1개 이상의 온도 센서를 더 포함하는 장치.
  16. 제14항에 있어서, 반응 용기 내에 배치된 1개 이상의 압력 센서를 더 포함하는 장치.
  17. 제14항에 있어서, 반응 용기와 유체 소통하는 수소 저장 용기를 더 포함하는 장치.
  18. 제14항에 있어서, 용액 저장소의 제1 구획과 유체 소통하는 수성 액체의 공급원을 더 포함하는 장치.
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