KR100992945B1 - 알루미늄 용해에 의한 수소발생 방법 및 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 알루미늄을 용해하여 수소를 발생시키는 방법 및 장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 소형 이송용으로 사용하기에 적합한 수소발생장치로 제작하기 위해 간단한 장치구성으로 경량화시킨 수소발생 방법 및 장치에 관한 것이다. 이를 위해, 본 발명은 알루미늄과 알칼리수용액, 벨로우즈, 얼음을 넣을 수 있는 반응 용기; 상하로 팽창/수축 하는 벨로우즈와, 벨로우즈 지지대; 알루미늄을 고정시키는 고정틀과 알루미늄; 얼음을 저장하는 얼음저장고 및 얼음저장고 도어; 벨로우즈와 알루미늄 고정틀을 연결하는 연결대, 벨로우즈의 팽창에 의해 얼음저장고 도어를 개폐하는 얼음투입 제어수단; 상기 반응용기에서 발생된 수소를 물을 통과시켜 세척후 수소를 배출하는 물세척수단을 포함하여 구성된 것을 특징으로 하는 알루미늄 용해에 의한 수소발생 장치 및 방법을 제공한다.
알루미늄, 수소, 알칼리 수용액, 벨로우즈, 얼음, 잠열

Description

알루미늄 용해에 의한 수소발생 방법 및 장치{Device and method for hydrogen production by aluminium dissolution}
본 발명은 알루미늄을 알칼리에 용해시켜 수소를 발생시키는 방법 및 장치에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 이송용 또는 수송용 수소 발생장치로 사용하기 위하여 열 제거 및 온도 제어를 간단한 장치에 의해 효과적으로 제어하도록 함으로써 경량화를 구현하도록 한 알루미늄 용해에 의한 수소발생 방법 및 장치에 관한 것이다.
화석연료사용에 의한 지구 온난화 및 환경오염 문제 그리고 매장량의 한계 때문에 탄소를 에너지원으로 사용하는 것을 지양하고 청정하고 높은 에너지를 함유한 수소를 사용하는 수소경제시대로 가고자 여러 나라에서 추진하고 있다.
그러나 수소경제로 가기에는 아직도 해결해야 할 문제들이 많다. 현재 수소를 생산하는 일반적인 방법은 석유나 천연가스, 석탄 등 탄화수소화합물(hydrocarbon)에서 개질반응에 의한 방법인데 이 과정에서 발생되는 탄소는 지구 온난화의 원인 물질인 CO2를 발생하기 때문에 수소자체는 문제가 없지만 수소를 얻 는 과정에서 오염물질을 발생시키므로 문제다.
그래서 궁극적으로는 풍력과 태양광 발전으로부터 생성된 전기로 물을 전기분해시켜 수소를 얻음으로써 이런 문제를 해결할 수 있다고 하지만, 아직 태양광과 풍력 발전은 경제성이 없어서 수소를 얻는데 실용화되지 못하고 있다.
또한, 수소는 제법뿐만 아니라 저장 방법도 어려운 문제들이 많다. 수소저장방법은 액체수소 저장방법, 고압수소봄베 저장 방법, 수소저장 물질에 의한 수소저장 방법들이 있다. 이들 방법들은 수소 사용용도에 맞게 개발되어야 한다. 예를 들어 수소를 사용하는 수소 연료전지도 정치형이냐 이송용이냐 수송용이냐에 따라 그 공급방법 및 저장방법이 달라야 한다.
수W~100 kW 용량 범위에서는 고분자전해질 연료전지(PEMFC)가 정치형, 이동형 및 수송용 용도에 제일 적합해 많은 연구ㆍ개발 이 진행되고 있다. 그런데, 수W~수 kW 범위의 이동형 및 수송용 고분자전해질 연료전지(PEMFC)의 수소저장은 고압가스 봄베나 액체 수소로 하기에는 용기가 차지하는 무게 및 부피가 너무 커 적합하지 않다.
또, 수소저장물질에 의한 수소저장으로는 흡착 수소저장, MgH2, NaAlH4 등의 금속수소화물을 이용한 가역적 수소화물에 의한 저장, NaBH4 등를 이용한 비가역적 수소화물에 의한 저장방법이 있다. 흡착 수소저장의 경우에는 금속 나노입자를 비롯한 탄소나노튜브는 상온에서 1 wt%이하가 저장된다는 것이 밝혀졌고, 저장 용량의 재현성이 없어서 많은 연구가 필요한 상태이다. 가역적 금속수소화물에 의한 수 소저장의 경우에는 일반적인 금속수소화물의 경우 현재 기술 수준에서 저장 탱크가 포함된 시스템을 기준으로 약 20kg/m3 및 1~3 wt% 수소저장 용량을 나타내어 실제 수송용, 휴대용보다 정치형에 적합하다. 비가역적 수소화물에 의한 수소저장의 경우에는 NaBH4가 높은 이론적 수소수율(10.8wt%)를 지니기 때문에 이동형 연료전지 장치의 수소 저장방법으로 많은 연구가 진행되어 왔다. NaBH4의 물에 의한 분해 반응(식 1)은 촉매가 없이는 매우 느린 반응이다.
Figure 112008068796109-pat00001
.... (식 1)
그래서 Pt또는 Ru 등의 촉매 상에서 NaBH4를 물과 반응시켜야 하므로 혼합물에 촉매를 주입하는 장치가 필요하고, 반응으로부터 생성된 NaBO2는 볼밀링(ball milling) 공정과 열화학적 방법으로 재순환될 수 있지만 높은 에너지를 필요로 하는 것과 연료공급이 쉽지만 반응조절이 어려운 것이 문제점이 되고 있다.
그리고 NaBH4는 고가이고 불안정하며 공기 중에서 수분에 매우 민감한 단점이 있다. 그에 반해 Al은 NaBH4에 비해 1/20 ~ 1/10의 가격 밖에 안 되고 안정하며 밀도가 2.7인 가벼운 금속으로 일반인들도 흔히 사용해 쉽게 접근할 수 있는 장점이 있어 최근에 연구가 활발하다.
NaOH와 같은 알칼리 용액에 Al을 넣으면 (식 2)(식 3)반응에 의해 수소가 발생하고 (식 4)는 전체반응(overall reaction)으로 Al과 물이 소모되고 NaOH는 소모 되지 않고 촉매역할을 할 뿐이다.
Figure 112008068796109-pat00002
.......... (식 2)
Figure 112008068796109-pat00003
................. (식 3)
Figure 112008068796109-pat00004
.................... (식 4)
이 반응에 의해 Al이 용해해서 발생하는 이론 수소수율과 NaBH4에 의한 이론수소 수율을 비교하면 표 1과 같다.
표 1 : Al과 NaBH4에 수소 생성 이론 수율 비교
Figure 112008068796109-pat00005
NaBH4는 물 분자중의 수소와 함께 NaBH4 중의 수소가 같이 가스 중에 포함되기 때문에 Al 용해에 의한 경우보다 작은 양의 물이 소모된다. 그래서 소모된 물을 고려하지 않을 경우는 중량 %로 하면 Al이 NaBH4의 1/2 수준이지만 부피%로 하면 Al 이 오히려 약간 더 높은 300 H2kg/Al m3 을 갖고 있다. Al 을 알칼리 수용액에 용해시켜 수소를 발생시키는 방법의 문제점은 Al 표면에 산화물이 형성되어 부동태화(passivation)로 인한 느린 반응속도, 강알칼리로 부식성이 강해 취급하기 어려운 점, 발열량이 커 온도 제어 및 반응조절이 어려운 점등을 들 수 있다.
본 발명의 목적은, 알루미늄을 알칼리에 용해시켜 수소를 발생시키는 장치를 이송용 또는 수송용 수소 발생장치로 사용하기 위해 경량화시키는 것이다. 경량화를 위해서 해결되어야 할 문제는 열 제거 및 온도 제어를 간단한 장치에 의해 효과적으로 하는 것이다.
본 발명은, 벨로우즈 안에 35~60℃에서 기화하는 액체를 넣어 반응용기 내부 온도에 의거하여 벨로우즈가 팽창/수축이 이루어지도록 설치하고, 상기 벨로우즈가 미리 정해진 높이 이상으로 팽창되면, 일정량의 얼음 덩이가 자동 투입되게 하여 반응용기 내의 온도 자동 조절에 의해 수소 발생을 조절하는 알루미늄 용해에 의한 수소발생방법 및 장치를 제공하기 위한 것이다.
발명의 핵심적인 내용은 용해반응속도를 제어하기 위해 벨로우즈를 이용하는 것과 용해조를 냉각하는데 있어서 얼음을 이용하는 것이다.
Figure 112008068796109-pat00006
반응의 반응열은 -831.2 kJ/mol 으로 매우 높다. Al 용해과정에서 열을 제거하지 못하면 온도가 100℃이상이 되어 용액이 증발하여 넘치고 또 70℃ 이상에서 부동태(passivation)가 발생해 수소발생속도가 급감할 수 있다. 물론 수냉 또는 공냉 방법으로 열을 제거하면 되 지만 수냉, 공냉 장치를 사용하면 무게 증가와 전력이 소모되므로 이를 지양하고 다른 방법을 검토하였다.
Al이 용해되어 수소가 발생하는 과정에서 어느 순간 갑자기 온도가 급상승한다. 이것은 발열반응에 의해 발생한 열을 제거하지 못하면 온도가 올라가고 온도가 상승하면 Al 용해반응속도는 더 증가하고 이 결과 온도는 더 빨리 올라가고, 이와 같은 과정이 연속되어 기하급수적으로 온도가 상승한 것이다.
이와 같은 현상을 방지하기 위해 정해 놓은 온도에 도달했을 때 잠시 Al 용해속도를 중지시키든가 감소시키는 방법으로 용액에 잠겨 있는 Al을 들어 올려 Al을 알칼리 용액과 접촉이 안 되게 하거나 일부만 접촉되게 하는 것이다.
그리고 높은 온도에서 Al을 용해시켜야 수소발생속도가 높으므로 비교적 높은 온도에서 작동하게 되는데 높은 온도에서는 역시 발열량도 많게 된다. 50~60℃의 높은 온도에서 온도제어를 잘못하게 되면 순간적으로 70℃, 100℃를 넘어가게 되는 위험이 있다. 온도제어를 신속하게 할 수 있는 방법이 필요한데 열 발생원인 Al과 알칼리 용액의 반응을 중지시키는 것이다. 즉 Al과 알칼리 용액간의 접촉을 차단시키는 것으로 Al을 용액 밖으로 들어 올리는 것이다.
그런데 여기서 Al을 들어 올리는 방법을 모터 등 전력이 소모되는 장치를 이용하지 않고 자체 열에너지를 이용하는 방법을 사용하였다. 온도 상승에 의한 벨로우즈가 용해조의 열에너지에 의해 팽창하는 것을 이용하는 것이다. 벨로우즈 내에 35~60℃ 범위에서 기화하는 액체를 넣어 온도가 이 물질의 비점에 도달했을 때 기화하면서 부피 팽창하는 힘을 이용하는 것이다. 온도상승에 의한 공기 부피 팽창에 의해서도 벨로우즈가 팽창할 수 있지만 추진력이 부족하므로 기화하는 액체를 이용한 것이다. 온도가 하강하면 기화된 물질이 응축해 벨로우즈가 수축하게 되고 Al이 다시 용액 속으로 들어가게 된다.
비점이 35~60℃인 물질들은 다음과 같다. 2-메틸-2-부텐, 에틸 사이클로 부탄, 에틸 사이클로 프로판,1,1-디클로로-2-플루오로에텐, 에틸 비닐 에테르, 디클로로 메탄, 2-펜텐, 1-클로로 프로펜, 2,2-디메틸 부탄, 2,3-디메틸 부탄, 사이클로 펜탄, 에틸렌 클로라이드, 1,2-디클로로 에틸렌, 에틸 포메이트, 메틸 포말, 클로로포름, 메틸 부틸 에테르, 아세톤 등이다.
Al 이 서서히 올라가게 하기 위해서는 이들 물질을 두 가지 이상 혼합해 사용하면 된다. 그리고 기화될 때 증발잠열(latent heat of evaporation)에 의해 용액의 온도를 떨어드리는 효과도 있다. 장치는 도 1 과 같이 벨로우즈 끝부분과 Al을 연결해 같이 움직일 수 있게 하고 수축할 때 힘을 가하기 위해 벨로우즈 위에 스프링을 장치한다. 테프론이나 플라스틱 막대에 홈을 만들어 알루미늄을 여러 장 고정시키고 이 막대와 벨로우즈를 연결하여 동시에 이동할 수 있게 하였다. 생성된 수소 가스는 불순물을 함유할 수 있으므로 물 층을 통과해 세척되게 하는 방법으로 용해조 외부에 물통을 설치해서 수소가스를 세척한다.
용액과 접하는 용해조, 벨로우즈는 내알칼리성이면서 열전달이 잘되고 가벼운 소재를 사용한다. 벨로우즈는 지지대 안에 들어 있어서 팽창/수축 시 상하로만 이동하고 좌우로 휘지 않게 한다. 얼음 저장고는 스티로폼 등 가벼운 단열재로 만들고, 벨로우즈와 얼음저장고 문도 연결되어 있어 벨로우즈가 올라갈 때 얼음저장 고 문이 열려 얼음이 용액내로 투하되게 한다. 용액의 온도가 상승한 후 냉각시켜 Al의 용해에 의해 수소발생이 계속되도록 해야 하는데 냉각을 전력이 소모되고 추가 장치가 필요한 라디에타 등을 사용하지 않은 방법으로 얼음을 투입하는 방법을 사용하였다.
수소발생과정에서 물은 계속 소모되므로 중간 중간에 물을 보충해줘야 하는데 이 물을 얼음으로 공급하는 방법이다. 얼음이 녹아 물이 되어 수소발생 원료가 되고 녹을 때 즉 상변화를 하면서 용융잠열(latent heat of melting, -334 kJ/kg)에 필요한 열을 흡수함으로써 용해조를 냉각시킨다. 물론 0℃물이 온도상승하면서 현열(sensible heat)에 의해서도 냉각을 시켜 외부에서 수냉이나 공냉에 의해 냉각하는 방법에 비해 신속하면서도 효과적으로 냉각을 시키는 방법이다.
벨로우즈 없이 얼음 투입에 의해서만 간단히 온도를 제어하는 방법도 가능하다. 얼음 투입구를 통해 얼음이 일정시간 간격으로 용해조에 투입되게 함으로써 물을 보충하고 온도를 제어하게 하는 것이다. 얼음 투입량은 Al 용해량과 세팅 온도에 맞춰 들어갈 수 있게 계산 및 실험에 의해 정한다. 이 때 얼음투입장치는 모터를 이용하는 방법과 간단하게는 테엽을 이용하는 방법도 가능하다.
이와 같은 본 발명은, 알칼리 수용액이 적정 수위로 채워진 반응용기 내에 알루미늄을 넣어 알루미늄의 용해 반응에 의해 수소를 발생시키는 방법으로서, 상기 반응용기 내부에 벨로우즈를 설치하되, 벨로우즈 안에 35~60℃에서 기화하는 액체를 넣어 반응용기 내부 온도에 의거하여 벨로우즈가 팽창/수축이 이루어지도록 설치하고, 상기 벨로우즈가 미리 정해진 높이 이상으로 팽창되면, 일정량의 얼음 덩이가 자동 투입되게 하여 반응용기 내의 온도 자동 조절에 의해 수소 발생을 조절하는 알루미늄 용해에 의한 수소발생방법을 제공함으로써 달성된다.
또한, 본 발명은, 상기 벨로우즈가 팽창에 의거하여 수용액 내에 투입된 알루미늄의 일부가 수용액 외부로 노출되게 하여 온도가 올라갈때 반응되는 알루미늄량이 자동 조절되게 한다.
또한, 본 발명은, 상기 벨로우즈 팽창에 의해 투입되는 얼음덩이는, 얼음 덩이의 표면에 알루미늄이 코팅된 얼음 덩이를 사용한다.
또한 본 발명은, 상기 반응용기의 측면에 반응용기에서 배출되는 수소가스를 물을 통과시켜 물세척하여 수소를 배출하는 수소가스의 물세척을 더 포함한다.
따라서, 본 발명은, 알칼리 수용액이 적정 수위로 채워진 반응용기 내에 알루미늄을 넣어 알루미늄의 용해 반응에 의해 수소를 발생시키는 방법으로서, 벨로우즈안에 35~60℃에서 기화하는 액체를 넣어 상기 반응용기 내부에 설치하는 단계와; 알루미늄 고정틀에 알루미늄을 고정시키고 상기 벨로우즈의 상단부와 상기 고정틀을 연결시키는 단계와; 상기 반응용기의 상단부에 얼음 저장고를 설치하여 얼음을 넣고, 상기 벨로우즈의 팽창시 상기 얼음 저장고의 얼음 투입도어가 열리도록 연결시키는 단계와; 상기 반응용기 내부에 2.0~6.0M NaOH 또는 2.0~6.0M KOH 알칼리 수용액을 유입해 알루미늄 용해 반응에 의해 수소를 발생시키는 단계와; 상기 알루미늄 용해 반응에 의해 온도가 올라가면, 상기 벨로우즈의 팽창, 벨로우즈의 팽창에 의해 일정 높이 이상으로 팽창될 때 상기 얼음 투입 도어가 열리면서 자동 으로 일정량의 얼음이 투입되게 하는 얼음 투입, 얼음 투입에 의해 온도가 내려가면 상기 벨로우즈가 수축되어 알루미늄 고정틀이 수용액 내부로 잠기게하는 벨로우즈 수축, 을 반복하여 온도를 조절하는 단계;를 수행하게 하는 알루미늄 용해에 의한 수소 발생 방법을 제공하는 것이다.
이와같이 수소발생과정은 알루미늄을 용해조에 고정시키고 벨로우즈와 연결한다. 얼음 저장고에 얼음을 채우고 벨로우즈가 팽창했을 때 얼음 문이 열리게 얼음 저장고 문과 벨로우즈를 연결한다. 용해조에 알칼리 용액을 유입시켜 알루미늄 용해에 의한 수소발생을 시작한다.
발명의 핵심적인 내용은 용해반응속도를 제어하기 위해 벨로우즈를 이용하는 것과 용해조를 냉각하는데 있어서 얼음을 이용함으로써, 효과적으로 Al 용해반응속도 및 온도를 제어함으로써, 장치의 경량화를 구현할 수 있게 되어 이동 및 수송용 수소발생장치를 제공할 수 있는 효과가 있다.
이하, 실시 예를 통하여 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 단, 하기 실시 예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명이 하기 실시 예에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명에 의한 알루미늄 용해에 의한 수소발생 장치의 구성도이며, 도 2는 도 1에 따른 벨로우즈의 열 팽창 상태를 보인 구성도이다.
이에 도시된 바와 같이,
알칼리 수용액(11)이 소정 높이로 채워져 알루미늄의 용해 반응을 시키기 위한 반응 챔버(10)와;
상기 반응 챔버(10)의 바닥면에서 소정간격 이격되게 고정 설치되고, 내부에 열팽창성 물질이 채워져 외부 온도에 의해 팽창 및 수축이 가능하도록 이루어진 벨로우즈(20)와;
상기 벨로우즈(20)를 상기 반응챔버(10)의 벽체로부터 소정간격 이격되게 설치하고, 벨로우즈(20)의 상단부가 열팽창 및 수축에 의해 상승/하강될때 지지하도록 이루어진 벨로우즈 지지대(30)와;
상기 벨로우즈(20)의 상단부에 고정 설치되고, 알루미늄(40)을 장착 고정하여 벨로우즈(20)의 팽창에 의해 반응용기(10)의 내부에 채워진 알칼리 수용액(11)의 상부로 상기 알루미늄(40)의 일부가 노출되고, 벨로우즈(20)의 수축시 수용액 (11) 내부로 알루미늄(40)이 잠기도록 하는 알루미늄 고정틀(40)과;
상기 반응용기(10)의 일측 상단부에 설치되어 냉각용 얼음덩이(70)가 수납되고, 상기 벨로우즈(20)가 일정 높이 이상으로 팽창될때 상기 냉각용 얼음덩이(70)의 일정량을 상기 반응용기(10) 내부로 투입하기 위한 얼음 투입장치(60)와;
상기 반응용기(10)의 일측에 설치되어 소정 높이로 물(81)이 채워지고, 상기 반응용기(10)의 수용액(11)의 위쪽에서 반응에 의해 발생된 수소가스를 물(81)의 하부로 유입받아 물을 통과시켜 수소가스를 외부로 배출하기 위한 물세척통(80)을 포함하여 구성된다.
상기 벨로우즈 지지대(20)는,
상기 벨로우즈(20)의 하단 및 상단에 각각 고정되는 하단 및 상단 지지부(31)(33)와, 상기 하단 지지부(31)가 상기 반응용기(10)의 바닥면으로부터 일정 간격 이격되게 고정 지지하는 간격 지지부(31a)와, 상기 하단 지지부(31)의 양측 상부에 고정되고 상기 상단 지지부(33)를 관통하여 반응용기(10)의 상면에 고정되는 2개의 지지바(32)와, 상기 상단 지지부(33)와 상기 지지바(32) 사이에 설치되어 상단 지지부(33)가 지지바(32)를 타고 승하강 가능하게 지지하는 슬라이드 부(35)와, 상기 슬라이드부(35)의 상부측 지지바(32)에 끼워져서 상기 벨로우즈(20)의 팽창후 수축 복원력을 제공하도록 설치되는 스프링(34)을 포함하여 구성된다.
상기 알루미늄 고정틀(40)은 복수의 알루미늄(41) 판재를 일정한 간격으로 이격되게 고정하는 구성으로서 이는 어떠한 구조라도 상관 없으며, 방응을 위하여 복수의 알루미늄 판재를 고정 설치할 수 있으면 된다.
상기 얼음투입장치(60)는,
상기 반응용기(10)의 일측 상부에 설치되고, 얼음덩이(70)를 넣어두는 얼음 저장고(61)와, 상기 얼음 저장고(61)와 상기 반응용기(10)의 상단부가 연결되는 얼음 투입구(60a)의 상부에 설치되어 1회에 일정량의 얼음이 반응용기(10)내부로 투입되게 제어하는 얼음투입 도어(62)와, 상기 알루미늄 고정틀(40)이 일정 높이로 상승되었을때 상기 얼음투입 도어(62)를 작동시켜 한번에 일정량의 얼음이 투입되게 제어하는 얼음투입 제어수단(50)을 포함하여 구성된다. 얼음저장고(61)는 상부 에 캡 형태의 뚜껑부(61a)가 구비되어 뚜껑부(61a)를 열고 얼음덩이(70)를 보충하도록 구성되며, 외벽에는 스티로폼이나 단열재(63)로 감싸도록 구성된다.
상기 얼음 덩이(70)는, 얼음(70a)의 외표면에 알루미늄 코팅(70b)이 이루어진 얼음덩이를 사용한다.
상기 얼음투입 도어(62)는, 복수의 날개가 방사형으로 배열되어 회전문 형태로 한칸씩 회전하는 회전 도어로 구성되고, 상기 얼음투입 제어수단(50)은 상기 알루미늄 고정틀(40)의 상단 일측부에 작동바가 연결되어 벨루우즈 팽창에 의해 알루미늄 고정틀(40)이 상승되면 작동바가 상기 회전도어를 한칸 회전시킬수 있도록 구성된다.
여기서, 상기 얼음투입 제어수단(50)은, 기구적으로 작동바를 연결하여 구성할 수도 있으나, 전자적으로 고정틀(40)의 높이를 감지하는 센서를 설치하거나, 반응용기(10) 내부의 온도를 측정하는 센서를 설치하고, 센서의 검출정보가 설정된 제어값이 되면 상기 얼음투입 도어(62)를 한칸 회전시켜 일정량의 얼음덩이(70)를 반응용기(10) 내부로 투입되게 구성할 수 있다.
상기 물세척통(80)은, 상기 반응용기(10)로부터 발생되는 수소가스의 불순물을 제거하도록 물을 통과시켜 수소가스를 배출시키기 위한 것으로서, 반응용기(10)의 일측면에 물(81)이 채워지는 통이 설치되고, 상기 반응용기(10)의 내부 상단에 연통되는 가스 배출구를 물통의 바닥부분으로 연결하여 수소가스를 물(81)의 하부로 배출하게 하는 가스 연결관(82)이 설치되며, 상기 물(81)의 상부 에서 외부로 수소가스를 배출하는 수소가스 배출밸브(83)가 설치되어 구성된다.
여기서 도면의 미설명부호 11a는 수용액(11) 보충을 위한 용액 투입구이며, 81a는 물(81) 보충을 위한 물 투입구이다.
상기 벨로우즈 지지대(30) 그리고 알루미늄 고정틀(40)은 내알칼리성 플라스틱 또는 스텐레스 스틸로 구성되고, 벨로우즈(20) 하부는 열전달이 잘되고 내알칼리성 스텐레스스틸로 상부는 내알칼리성 플라스틱이나 고무 재질로 구성하며, 상기 얼음 저장고(61)는 스티로폼과 같은 단열재(63)로 외벽을 감싸도록 구성된다.
상기 벨로우즈(20) 안에 35~60℃에서 기화하는 물질(액체)를 넣어 열팽창이 발생되도록 구성되며, 상기 반응용기(10)내의 수용액으로는 2.0~6.0M NaOH 또는 2.0~6.0M KOH 알칼리 수용액(11)을 적정 수위로 채워넣는다.
상기 벨로우즈(20)의 내부에 채워넣는 35~60℃에서 기화하는 액체로는, 2-메틸-2-부텐, 에틸 사이클로 부탄, 에틸 사이클로 프로판,1,1-디클로로-2-플루오로에텐, 에틸 비닐 에테르, 디클로로 메탄, 2-펜텐, 1-클로로 프로펜, 2,2-디메틸 부탄, 2,3-디메틸 부탄, 사이클로 펜탄, 에틸렌 클로라이드, 1,2-디클로로 에틸렌, 에틸 포메이트, 메틸 포말, 클로로포름, 메틸 부틸 에테르, 아세톤 중 선택된 어느 하나나 이 들 중 2개 이상을 혼합한 것을 사용한다.
이와 같이 구성되는 본 발명은, 벨로우즈(20)안에 35~60℃에서 기화하는 액체를 넣고, 알루미늄 고정틀(40)에 알루미늄(41)을 고정시키고 벨로우즈(20)와 고정틀(40)을 연결시킨다.
얼음 저장고(61)에 얼음덩이(70)를 넣고 고정틀(40)의 상단부 또는 벨로우 즈(20)의 상단부와 얼음 투입 도어(62)를 작동바(50)로 연결시켜 벨로우즈(20)가 일정 높이로 팽창되면 상기 얼음투입 도어(62)를 한칸 회전 시킬 수 있도록 연결시킨다.
그리고, 2.0~6.0M NaOH 또는 2.0~6.0M KOH 알칼리 수용액(11)을 반응용기(10)의 내부로 주입하면, 알칼리 수용액(11)에 의해 알루미늄(41)이 용해되면서 수소가 발생되고, 발생되는 수소가스는 용기 내부 상측부의 수소가스 배출구를 통해 배출되어 물세척통(80)의 가스 연결관(82)을 통해서 물(81)의 하부에 배출되고, 물(81)을 통과하여 불순물이 제거된 수소가스는 물세척통(80)의 수소가스 배출밸브(83)를 통해서 외부로 배출된다.
상기와 같이 알칼리 수용액에 의해 알루미늄이 용해되어 수소가스가 발생되는데, 이때 열이 발생되면서 벨로우즈(20) 내부에 채워진 열팽창 물질이 반응하여 벨루우즈를 팽창시키게 된다. 발생되는 열에 의해 벨로우즈(20)가 팽창되고, 벨로우즈(20)가 설정된 높이 이상으로 팽창되면, 작동바(50)에 의해 얼음 투입장치(60)의 얼음 투입 도어(62)를 작동시켜 한칸 회전 시킨다.
이에 따라 얼음 저장고(61) 내부에 있던 얼음덩이(70)가 일정량 반응용기(10)내부로 투입되면서 외피로 코팅된 알루미늄 코팅(70b)이 알칼리 수용액(11)에 의해 용해되고나서 얼음(70a)이 녹아 온도를 낮추게 된다.
이때, 상기 벨로우즈(20)가 팽창되면 알루미늄 고정틀(40)이 상승되고, 수용액(11)의 외측으로 알루미늄(41)의 일부가 노출되면서 반응속도가 줄어들고, 상기 얼음덩이(70) 투입에 의해 온도가 낮아진다.
온도가 낮아지면, 벨로우즈(20) 내부의 열팽창 물질의 반응이 줄어들어 벨로우즈(20)가 수축되는데, 이때 벨로우즈 지지대(30)의 스프링(34)에 의해 복원력이 발생되면서 벨로우즈(20)의 수축을 더욱 빠르게 수축되게 한다.
따라서, 벨로우즈(20)의 팽창으로 인하여 알루미늄(41)의 일부가 수용액(11)의 밖으로 노출되면서 반응이 줄어들어 수소발생량이 줄어들 수도 있으나 이를 보충할 수 있도록 얼음덩이(70)에 알루미늄코팅(70b)처리를 하여 투입함으로써 수소발생 반응을 보충하고, 아울러 스프링(34)의 복원력을 이용해 온도가 낮아지면 벨로우즈(20)가 바로 수축될 수 있도록 함으로써 수소발생이 중단되지 않고 적정발생량을 유지할 수 있도록 한다.
한편, 도 3 및 도 4는 본 발명의 변형 구조를 예시한 것으로서, 벨로우즈 지지대(130)는 벨로우즈(20)를 반응용기(20)의 측벽에 이격되게 고정설치하고, 벨루우즈(20)의 하단부가 지지대의 하면에 고정되고 벨로우즈(20)의 상단부가 열팽창에 의해 승하강이 가능하도록 구성되며, 알루미늄 고정틀(140)은, 상기 벨로우즈(20)의 상단부에 고정되는 고정바를 소정의 높이로 벨로우즈(20) 지지대(130)의 상부로 인출후 절곡시켜 상기 알루미늄 고정틀(140)을 벨로우지 지지대(130)의 일측에 설치하고, 알루미늄(41)을 고정시켜 구성된다.
이와 같은 응용예에서도 알루미늄의 용해에 의해 수소가 발생되어 물세척를 거쳐 외부로 배출되며, 벨로우즈 팽창시 알루미늄 고정틀(140)이 도 4와 같이 수용액(11)의 외부로 일부가 노출되면서 알루미늄(41)의 일부가 수용액 상부로 노출되어 반응을 줄이게 되고, 이때 얼음투입장치(60)가 작동하여 얼음덩이(70)를 투입하 여 온도를 낮추면 다시 벨로우즈(20)가 수축하면서 알루미늄 고정틀(140)이 수용액 속으로 잠기게되어 알루미늄(41) 전체가 수용액과 반응하게 된다.
이와 같이 알루미늄 용해반응에 의해 열이 발생되어 온도가 상승되면 벨로우즈가 팽창하여 알루미늄의 일부를 수용액 외부로 노출시켜 반응을 줄임과 동시에 얼음덩이를 투입하여 온도를 낮추게 되고, 온도가 낮아지면 벨로우즈(20)가 수축하여 알루미늄이 다시 수용액 속으로 잠기면서 용해반응이 이루어지는 것으로서 자동으로 온도를 조절할 수 있게 된다.
[ 실시 예 1]
알루미늄 합금 A1100을 50×50×0.8(mm3) 크기로 잘라 10장(54.71g)을 플라스틱 막대에 고정시켜 70×80×150(W×L×H) 크기의 용해반응기에 넣었다. NaOH 2.0M 수용액을 용해반응기에 유입하고 용액의 온도를 측정하였다. 얼음 저장고에는 1개에 20g인 얼음 9개를 저장해 두었고, 온도가 40℃에 도달했을 때부터 약 3분 간격으로 얼음이 투하되게 하였다.
도 5 에 용액의 온도변화를 나타내었다. 얼음이 투하될 때마다 온도가 감소했다가 다시 상승하는 것을 보이고 있다. 얼음 투하가 중단되었을 때는 온도 상승이 계속되어 약 80℃까지 도달한 후 얼음투하를 하지 않았으나 다시 감소하였다.
온도가 감소하기 시작 한 때부터 도 6 처럼 알루미늄 표면이 검은 색으로 변하였고 Al이 용해가 잘 안 되는 부동태현상을 나타냈다. 이 때 침전물을 XRD 분석한 결과 Al(OH)3 결정이 많이 형성됨을 보였다(도 7).
[실시 예 2]
알루미늄 합금 A1100을 50×50×0.8(mm3) 크기로 잘라 10장(54.71g)을 플라스틱 막대에 고정시켜 70×80×150(W×L×H) 크기의 용해반응기에 넣고 디클로로 에틸렌이 들어있는 벨로우즈와 연결하였다. NaOH 4.0M 수용액을 용해반응기에 유입하고 용액의 온도를 측정하였다. 얼음 저장고에는 1개에 20g인 얼음 20개를 저장해 두었고, 벨로우즈가 팽창해 올라갈 때 저장고 문이 열려 얼음 1개가 투하되게 하였다.
도 8 에 용액의 온도변화를 나타내었다. 용액의 온도가 59~60℃가 되면 디클로로 에틸렌이 기화되어 벨로우즈가 팽창해 상승하면서 Al도 같이 들어 올려지고 동시에 얼음이 투하되면서 온도가 감소함을 보였다. 총 15개의 얼음이 투하되었는데 Al이 거의 모두 용해될 때까지 2시간 이상 온도를 55~65℃ 로 제어할 수 있었다. 이 온도범위에서는 부동태화 일어나지 않아 적절한 온도제어에 의해 부동태화 문제도 해결할 수 있음을 보였다.
도 1은 본 발명에 의한 알루미늄 용해에 의한 수소발생 장치의 구성도.
도 2는 도 1에 따른 벨로우즈의 열 팽창 상태를 보인 구성도.
도 3 및 도 4는 본 발명의 변형 구조를 예시한 도면.
도 5는 실시 예 1의 시간에 따른 온도 변화 및 수소발생속도를 나타낸 도면.
도 6은 침전물 XRD 도면.
도 7은 부동태를 나타낸 알루미늄 표면 사진.
도 8은 실시 예 2의 시간에 따른 온도 변화를 나타낸 도면.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
10 : 반응용기 11 : 수용액
11a : 수용액 투입구 20 : 벨로우즈
30 : 벨로우즈 지지대 31 : 하단 지지부
31a : 간격 지지부 32 : 지지바
33 : 상단 지지부 34 : 스프링
35 : 슬라이드부 40 : 고정틀
41 : 알루미늄 50 : 작동바
60 : 얼음 투입장치 61 : 얼음 저장고
62 : 얼음투입 도어 63 : 단열재
70 : 얼음덩이 70a : 얼음
70b : 알루미늄 코팅 80 : 물세척 장치
81 : 물 82 : 수소가스 연결관
83 : 수소가스 배출밸브

Claims (14)

  1. 알칼리 수용액(11)이 채워져 알루미늄의 용해 반응을 시키기 위한 반응 챔버(10)와;
    상기 반응 챔버(10)의 벽체에서 소정간격 이격되게 고정 설치되고, 내부에 열팽창성 물질이 채워져 외부 온도에 의해 팽창 및 수축이 가능하도록 이루어진 벨로우즈(20)와;
    상기 벨로우즈(20)의 하단부를 고정하고, 벨로우즈(20)의 상단부가 열팽창 및 수축에 의해 상승/하강될때 지지하도록 이루어진 벨로우즈 지지대(30)와;
    상기 벨로우즈(20)의 상단부에 고정 설치되고, 알루미늄(40)을 장착 고정하여 벨로우즈(20)의 팽창에 의해 반응용기(10)의 내부에 채워진 알칼리 수용액(11)의 상부로 상기 알루미늄(40)의 일부가 노출되고, 벨로우즈(20)의 수축시 수용액 (11) 내부로 알루미늄(40)이 잠기도록 하는 알루미늄 고정틀(40)과;
    상기 반응용기(10)의 일측 상단부에 설치되어 얼음덩이(70)가 수납되고, 상기 벨로우즈(20)가 일정 높이 이상으로 팽창될때 상기 냉각용 얼음덩이(70)의 일정량을 상기 반응용기(10) 내부로 투입하기 위한 얼음 투입장치(60)와;
    상기 반응용기(10)의 일측에 설치되어 소정 높이로 물(81)이 채워지고, 상기 반응용기(10)의 수용액(11)의 위쪽에서 반응에 의해 발생된 수소가스를 물(81)의 하부로 유입받아 물을 통과시켜 수소가스를 외부로 배출하기 위한 물세척통(80)을 포함하여 구성된 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 벨로우즈 지지대(20)는,
    상기 벨로우즈(20)의 하단 및 상단에 각각 고정되는 하단 및 상단 지지부(31)(33)와, 상기 하단 지지부(31)가 상기 반응용기(10)의 바닥면으로부터 일정 간격 이격되게 고정 지지하는 간격 지지부(31a)와, 상기 하단 지지부(31)의 양측 상부에 고정되고 상기 상단 지지부(33)를 관통하여 반응용기(10)의 상면에 고정되는 2개의 지지바(32)와, 상기 상단 지지부(33)와 상기 지지바(32) 사이에 설치되어 상단 지지부(33)가 지지바(32)를 타고 승하강 가능하게 지지하는 슬라이드 부(35)와, 상기 슬라이드부(35)의 상부측 지지바(32)에 끼워져서 상기 벨로우즈(20)의 팽창후 수축 복원력을 제공하도록 설치되는 스프링(34)을 포함하여 구성된 구성된 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 얼음투입장치(60)는,
    상기 반응용기(10)의 일측 상부에 설치되고, 얼음덩이(70)를 넣어두는 얼음 저장고(61)와, 상기 얼음 저장고(61)와 상기 반응용기(10)의 상단부가 연결되는 얼음 투입구(60a)의 상부에 설치되어 1회에 일정량의 얼음이 반응용기(10)내부로 투입되게 제어하는 얼음투입 도어(62)와, 상기 알루미늄 고정틀(40)이 일정 높이로 상승되었을때 상기 얼음투입 도어(62)를 작동시켜 한번에 일정량의 얼음이 투입되게 제어하는 얼음투입 제어수단(50)을 포함하며, 상기 얼음저장고(61)의 외벽에는 단열재(63)로 감싸도록 구성된 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 얼음투입 제어수단(50)은,
    전자적으로 고정틀(40)의 높이를 감지하는 센서 또는 반응용기(10) 내부의 온도를 측정하는 센서를 설치하고, 센서의 검출정보가 설정된 제어값이 되면 상기 얼음투입 도어(62)를 한칸 회전시켜 일정량의 얼음덩이(70)를 반응용기(10) 내부로 투입되게 제어하도록 구성된 전자제어수단인 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 얼음 덩이(70)는,
    얼음(70a)의 외표면에 알루미늄 코팅(70b)이 이루어진 얼음덩이를 사용하는 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 벨로우즈 지지대(30)는,
    벨로우즈(20) 하부는 열전달이 잘되고 내알칼리성 스텐레스스틸로 상부는 내알칼리성 플라스틱이나 고무 재질로 구성하며,
    상기 알루미늄 고정틀(40)은 내알칼리성 플라스틱 또는 스텐레스 스틸로 구성되는 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 반응용기(10)내의 수용액(11)은,
    2.0~6.0M NaOH 또는 2.0~6.0M KOH 알칼리 수용액(11)을 적정 수위로 채워넣는 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 벨로우즈(20)의 내부에 채워넣는 35~60℃에서 기화하는 물질로는,
    2-메틸-2-부텐, 에틸 사이클로 부탄, 에틸 사이클로 프로판,1,1-디클로로-2-플루오로에텐, 에틸 비닐 에테르, 디클로로 메탄, 2-펜텐, 1-클로로 프로펜, 2,2-디메틸 부탄, 2,3-디메틸 부탄, 사이클로 펜탄, 에틸렌 클로라이드, 1,2-디클로로 에틸렌, 에틸 포메이트, 메틸 포말, 클로로포름, 메틸 부틸 에테르, 아세톤 중 선택된 어느 하나나 이 들 중 2개 이상을 혼합한 것을 사용하는 것을 특징으로 하는 수소발생장치.
  9. 알칼리 수용액이 적정 수위로 채워진 반응용기 내에 알루미늄을 넣어 알루미늄의 용해 반응에 의해 수소를 발생시키는 방법으로서,
    상기 반응용기 내부에 벨로우즈를 설치하되, 벨로우즈 안에 35~60℃에서 기화하는 액체를 넣어 반응용기 내부 온도에 의거하여 벨로우즈가 팽창/수축이 이루어지도록 설치하고, 상기 벨로우즈가 미리 정해진 높이 이상으로 팽창되면, 일정량의 얼음 덩이가 자동 투입되게 하여 반응용기 내의 온도 자동 조절에 의해 수소 발생을 조절하되,
    상기 얼음덩이는, 얼음 덩이의 표면에 알루미늄이 코팅된 얼음 덩이인 것을 특징으로 하는 알루미늄 용해에 의한 수소발생방법.
  10. 제 9항에 있어서, 상기 벨로우즈가 팽창에 의거하여 수용액 내에 투입된 알루미늄의 일부가 수용액 외부로 노출되게 하여 온도가 올라갈때 반응되는 알루미늄 량이 자동 조절되게 하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 용해에 의한 수소발생방법.
  11. 삭제
  12. 제 9항에 있어서, 상기 벨로우즈 안에 넣는 35~60℃에서 기화하는 액체는,
    2-메틸-2-부텐, 에틸 사이클로 부탄, 에틸 사이클로 프로판,1,1-디클로로-2-플루오로에텐, 에틸 비닐 에테르, 디클로로 메탄, 2-펜텐, 1-클로로 프로펜, 2,2-디메틸 부탄, 2,3-디메틸 부탄, 사이클로 펜탄, 에틸렌 클로라이드, 1,2-디클로로 에틸렌, 에틸 포메이트, 메틸 포말, 클로로포름, 메틸 부틸 에테르, 아세톤 중 선택된 어느 하나나 이 들 중 2개 이상을 혼합한 것을 특징으로 하는 알루미늄 용해에 의한 수소 발생 방법.
  13. 제 9 항에 있어서, 상기 반응용기의 측면에 반응용기에서 배출되는 수소가스를 물을 통과시켜 물세척하여 수소를 배출하는 수소가스의 물세척을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 알루미늄 용해에 의한 수소 발생 방법.
  14. 알칼리 수용액이 적정 수위로 채워진 반응용기 내에 알루미늄을 넣어 알루미늄의 용해 반응에 의해 수소를 발생시키는 방법으로서,
    벨로우즈안에 35~60℃에서 기화하는 액체를 넣어 상기 반응용기 내부에 설치하는 단계와;
    알루미늄 고정틀에 알루미늄을 고정시키고 상기 벨로우즈의 상단부와 상기 고정틀을 연결시키는 단계와;
    상기 반응용기의 상단부에 얼음 저장고를 설치하여 얼음을 넣고, 상기 벨로우즈의 팽창시 상기 얼음 저장고의 얼음 투입도어가 열리도록 연결시키는 단계와;
    상기 반응용기 내부에 2.0~6.0M NaOH 또는 2.0~6.0M KOH 알칼리 수용액을 유입해 알루미늄 용해 반응에 의해 수소를 발생시키는 단계와;
    상기 알루미늄 용해 반응에 의해 온도가 올라가면, 상기 벨로우즈의 팽창, 벨로우즈의 팽창에 의해 일정 높이 이상으로 팽창될 때 상기 얼음 투입 도어가 열리면서 자동으로 일정량의 얼음이 투입되게 하는 얼음 투입, 얼음 투입에 의해 온도가 내려가면 상기 벨로우즈가 수축되어 알루미늄 고정틀이 수용액 내부로 잠기게하는 벨로우즈 수축, 을 반복하여 온도를 조절하는 단계;를 수행하게 하여 수소를 발생시키는 것을 특징으로 하는 알루미늄 용해에 의한 수소 발생 방법.
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