KR20030007032A - 수지조성물, 이를 사용한 성형체 및 적층판 - Google Patents
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Abstract
광의 확산 투과성이 양호하고, 우수한 내구성을 가지며, 투과광의 황색 기미가 억제된 광 확산성 부재의 재료가 되는 수지조성물, 이를 사용한 성형체 및 적층판을 제공하는 것이다.
메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 광 확산제 0.1∼20 중량부, 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.0005∼0.1 중량부 및 형광체 0.0001∼0.01 중량부를 함유한 수지조성물 및 이 수지조성물로 이루어진 성형체. 또한, 이 수지조성물로 이루어진 수지층(A)의 적어도 일면에 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 2-1-(아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.01∼3 중량부를 함유한 수지조성물로 이루어진 수지층(B)를 적층 일체화시켜 이루어진 적층판.
Description
본 발명은 광 확산성을 갖는 수지조성물에 관한 것이다. 상세하게는 광 확산제, 자외선 흡수제 및 형광체를 함유한 수지조성물에 관한 것이다. 본 발명은 또한 이 수지조성물을 성형하여 이루어진 수지성형체에도 관계된다.
광 확산제를 함유한 메타크릴산메틸계 수지 등의 수지조성물은 조명 커버, 조명 간판, 투과형 디스플레이용 광 확산판과 같은 광 확산성 부재의 재료로서 널리 사용되고 있다. 최근, 조명 분야나 투과형 디스플레이 분야에서는 에너지절약화가 진행되고 있어, 상기 광 확산성 부재로서 광의 확산 투과성이 양호한 것이 요구되고 있다. 또, 한편으로 광원 램프의 고휘도화도 진행되고 있어, 상기 광 확산성 부재로서 내구성이 우수한 것이 요구되고 있다.
종래, 광 확산제를 함유한 메타크릴산메틸계 수지 등의 수지조성물에 대해서는 많은 제안이 이루어져 있었으나, 모두 광의 확산 투과성이나 내구성 면에서 반드시 만족할 만한 것이 아니고, 또 투과광이 황색 기미를 띠는 것이 문제가 되는 경우도 있었다.
내구성 개량을 위해서 벤조트리아졸계나 벤조페논계 자외선 흡수제를 첨가하는 기술도 있으나, 내구성을 향상시키기 위해서 대량으로 첨가하면 투과광이나 반사광이 황색 기미를 띠는 결과가 되고, 황색 기미를 개량하기 위해서 형광체를 더 첨가하면 형광체의 광 여기(勵起)에 필요한 370 ㎚ 부근의 자외선을 상기 기술한 자외선 흡수제가 흡수하게 되어 효과를 발휘할 수 없는 문제가 있었다.
본 발명의 목적은 상기 문제점을 해결하여, 광의 확산 투과성이 양호하고, 우수한 내구성을 가지며, 투과광의 황색 기미가 억제된 광 확산성 부재의 재료가 되는 수지조성물을 제공하는 것이다.
과제를 해결하기 위한 수단
본 발명자는 예의 검토한 결과, 광 확산제, 특정 자외선 흡수제 및 형광체를 각각 특정량 함유한 수지조성물이 상기 목적에 적합한 것을 발견하여 본 발명을 완성하는 데에 이르렀다.
즉, 본 발명은 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 광 확산제 0.1∼20 중량부, 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.0005∼0.1 중량부 및 형광체 0.0001∼0.01 중량부를 함유한 수지조성물에 관한 것이다.
또, 본 발명은 이 수지조성물로 이루어지며, 두께가 0.8∼5 ㎜, 광 확산제의 함유량이 1∼500 g/㎡, 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제의 함유량이 0.02∼3 g/㎡, 형광체의 함유량이 0.001∼0.3 g/㎡인 성형체에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 상기 수지조성물로 이루어진 수지층(A)의 적어도 일면에 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.01∼3 중량부를 함유한 수지조성물로 이루어진 수지층(B)를 적층 일체화시켜 이루어진 적층판에 관한 것이다.
발명의 실시형태
다음에 본 발명을 상세하게 설명한다.
본 발명에서 메타크릴산메틸계 수지란 이 수지를 구성하는 단량체이고, 메타크릴산메틸을 50중량% 이상 함유한 중합체로서, 실질적으로 메타크릴산메틸의 단독 중합체인 폴리메타크릴산메틸이나 메타크릴산메틸 50 중량% 이상과 이와 공중합할 수 있는 불포화 단량체 50 중량% 이하로 이루어진 공중합체를 들 수 있다.
메타크릴산메틸과 공중합할 수 있는 불포화 단량체로서는, 예컨대 메타크릴산에틸, 메타크릴산부틸, 메타크릴산시클로헥실, 메타크릴산페닐, 메타크릴산벤질, 메타크릴산 2-에틸헥실, 메타크릴산 2-히드록시에틸과 같은 메타크릴산 에스테르류; 아크릴산메틸, 아크릴산에틸, 아크릴산부틸, 아크릴산시클로헥실, 아크릴산페닐, 아크릴산벤질, 아크릴산 2-에틸헥실, 아크릴산 2-히드록시에틸과 같은 아크릴산 에스테르류; 메타크릴산, 아크릴산과 같은 불포화 산류; 스티렌, α-메틸스티렌, 아크릴로니트릴, 메타크릴로니트릴, 무수 말레인산, 페닐말레이미드, 시클로헥실말레이미드 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다. 또, 상기 공중합체는 무수 글루타르산 단위나 글루타르이미드 단위를 갖고 있을 수도 있다.
스티렌계 수지란 이 수지를 구성하는 단량체이고, 스티렌을 50 중량% 이상 함유한 중합체로서, 실질적으로 스티렌의 단독 중합체인 폴리스티렌이나 스티렌 50중량% 이상과 이와 공중합할 수 있는 불포화 단량체 50 중량% 이하로 이루어진 공중합체를 들 수 있다.
스티렌과 공중합할 수 있는 불포화 단량체로서는 메타크릴산메틸 이외에 스티렌을 제외한 상기 기술한 단량체를 들 수 있다.
본 발명의 수지조성물은 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 광 확산제를 0.1∼20 중량부, 바람직하게는 0.3∼15 중량부, 더욱 바람직하게는 1∼10 중량부 함유하는 것이다. 이 함유량이 0.1 중량부 미만인 경우 광 확산성이 충분치 못하고, 20 중량부를 초과하는 경우 강도가 충분치 못하다.
또한, 광 확산제의 입자경은 중량평균입자경으로서 은폐성 관점에서 1 ㎛ 이상인 것이 바람직하고, 강도나 외관 관점에서 30 ㎛ 이하, 바람직하게는 20 ㎛ 이하다.
광 확산제로서는, 통상 기재의 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지와 굴절율이 다른 무기계 또는 유기계 투명 미립자가 사용된다. 광 확산제의 굴절율과 기재의 굴절율의 차이에 대해서는 그 절대값이 0.02 이상인 것이 광 확산성관점에서 바람직하고, 또 0.13 이하인 것이 광 투과성 관점에서 바람직하다. 또, 본 발명에서는 상기와 같이 광 확산제와 기재의 굴절율 차이를 설정함으로써 소위 내부 확산성을 부여할 수 있으나, 광 확산제를 기재 표면으로 떠오르게 하여 표면 요철을 형성시킴으로써 소위 외부 확산성을 부여할 수도 있다.
무기계 광 확산제로서는, 예컨대 탄산칼슘, 황산바륨, 산화티탄, 수산화알루미늄, 실리카, 유리, 탤크, 마이카, 화이트 카본, 산화마그네슘, 산화아연 등을 들 수 있고, 이것들은 지방산 등으로 표면 처리가 이루어진 것이어도 된다. 또, 유기계 광 확산제로서는, 예컨대 스티렌계 중합체 입자, 아크릴계 중합체 입자, 실록산계 중합체 입자 등을 들 수 있고, 중량평균분자량이 50만∼500만인 고분자량 중합체 입자나 아세톤에 용해시켰을 때의 겔 분율이 10% 이상인 가교 중합체 입자가 바람직하게 사용된다. 이것들의 광 확산제는 필요에 따라 그의 2종 이상을 사용할 수도 있다.
스티렌계 중합체 입자로서는, 그 구성 단량체로서 라디칼 중합이 가능한 이중 결합을 1분자 내에 1개 갖는 스티렌계 단량체를 50 중량% 이상 함유한 중합체 입자가 사용되고(이하, 라디칼 중합이 가능한 이중 결합을 1분자 내에 1개 갖는 단량체를 단관능 단량체라고 하고, 라디칼 중합이 가능한 이중 결합을 1분자 내에 2개 이상 갖는 단량체를 다관능 단량체라고 함), 예컨대 스티렌계 단관능 단량체를 중합시켜 얻은 고분자량 중합체 입자; 스티렌계 단관능 단량체와 다른 단관능 단량체를 중합시켜 얻은 고분자량 중합체 입자; 스티렌계 단관능 단량체와 다관능 단량체를 중합시켜 얻은 가교 중합체 입자; 스티렌계 단관능 단량체와 다른 단관능 단량체와 다관능 단량체를 중합시켜 얻은 가교 중합체 입자 등이 사용된다. 이들 스티렌계 중합체 입자를 얻기 위한 중합 방법으로는 통상 현탁 중합법, 미크로 현탁 중합법, 유화 중합법, 분산 중합법 등이 채택된다.
스티렌계 중합체 입자의 스티렌계 단관능 단량체로는, 스티렌 이외에 클로로스티렌, 브로모스티렌과 같은 할로겐화 스티렌이나 비닐톨루엔, α-메틸스티렌과 같은 알킬스티렌 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다.
스티렌계 중합체 입자의 스티렌계 단관능 단량체 이외의 단관능 단량체로서는, 예컨대 메타크릴산메틸, 메타크릴산에틸, 메타크릴산부틸, 메타크릴산시클로헥실, 메타크릴산페닐, 메타크릴산벤질, 메타크릴산 2-에틸헥실, 메타크릴산 2-히드록시에틸과 같은 메타크릴산 에스테르류; 아크릴산메틸, 아크릴산에틸, 아크릴산부틸, 아크릴산시클로헥실, 아크릴산페닐, 아크릴산벤질, 아크릴산 2-에틸헥실, 아크릴산 2-히드록시에틸과 같은 아크릴산 에스테르류; 아크릴로니트릴 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다. 그 중에서도 메타크릴산메틸과 같은 메타크릴산 에스테르류가 바람직하다.
스티렌계 중합체 입자의 다관능 단량체로서는, 예컨대 1,4-부탄디올디메타크릴레이트, 네오펜틸글리콜디메타크릴레이트, 에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 디에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 테트라에틸렌글리콜디메타크릴레이트, 프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 테트라프로필렌글리콜디메타크릴레이트, 트리메틸롤프로판트리메타크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라메타크릴레이트와 같은 다가 알콜류의 디-또는 이것을 초과하는 메타크릴레이트류; 1,4-부탄디올디아크릴레이트, 네오펜틸글리콜디아크릴레이트, 에틸렌글리콜디아크릴레이트, 디에틸렌글리콜디아크릴레이트, 테트라에틸렌글리콜디아크릴레이트, 프로필렌글리콜디아크릴레이트, 테트라프로필렌글리콜디아크릴레이트, 트리메틸롤프로판트리아크릴레이트, 펜타에리트리톨테트라아크릴레이트와 같은 다가 알콜류의 디- 또는 이것을 초과하는 아크릴레이트류; 디비닐벤젠, 디알릴프탈레이트와 같은 방향족 다관능 단량체 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다.
스티렌계 중합체 입자의 굴절율은 그 구성 성분에 따라서도 다르지만, 통상 1.53∼1.61 정도이다. 일반적으로 그 구성 단량체로서 페닐기를 갖는 단량체를 많이 함유할수록, 그리고 할로게노기를 갖는 단량체를 많이 함유할수록 굴절율이 향상되는 경향이 있다.
아크릴계 중합체 입자로서는, 그 구성 단량체로서 아크릴계 단관능 단량체를 50 중량% 이상 함유한 중합체 입자가 사용되고, 예컨대 아크릴계 단관능 단량체를 중합시켜 얻은 고분자량 중합체 입자; 아크릴계 단관능 단량체와 다른 단관능 단량체를 중합시켜 얻은 고분자량 중합체 입자; 아크릴계 단관능 단량체와 다관능 단량체를 중합시켜 얻은 가교 중합체 입자; 아크릴계 단관능 단량체와 다른 단관능 단량체와 다관능 단량체를 중합시켜 얻은 가교 중합체 입자 등이 사용된다. 이들 아크릴계 중합체 입자를 얻기 위한 중합 방법으로는, 통상 현탁 중합법, 미크로 현탁 중합법, 유화 중합법, 분산 중합법 등이 채택된다.
아크릴계 중합체 입자의 아크릴계 단관능 단량체로서는, 예컨대 메타크릴산메틸, 메타크릴산에틸, 메타크릴산부틸, 메타크릴산시클로헥실, 메타크릴산페닐, 메타크릴산벤질, 메타크릴산 2-에틸헥실, 메타크릴산 2-히드록시에틸과 같은 메타크릴산 에스테르류; 아크릴산메틸, 아크릴산에틸, 아크릴산부틸, 아크릴산시클로헥실, 아크릴산페닐, 아크릴산벤질, 아크릴산 2-에틸헥실, 아크릴산 2-히드록시에틸과 같은 아크릴산 에스테르류; 메타크릴산, 아크릴산 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다.
아크릴계 중합체 입자의 아크릴계 단관능 단량체 이외의 단관능 단량체로서는, 상기 스티렌계 중합체 입자의 스티렌계 단관능 단량체와 동일한 것 또는 아크릴로니트릴 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다. 그 중에서도 스티렌이 바람직하다. 또, 아크릴계 중합체 입자의 다관능 단량체로서는, 상기 스티렌계 중합체 입자의 다관능 단량체와 동일한 것을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다.
아크릴계 중합체 입자의 굴절율은 그 구성 성분에 따라서도 다르지만, 통상 1.46∼1.55 정도이다. 이것도 스티렌계 중합체 입자와 마찬가지로 일반적으로 페닐기를 많이 함유할수록, 그리고 할로게노기를 많이 함유할수록 굴절율이 향상되는 경향이 있다.
실록산계 중합체 입자로서는, 일반적으로 실리콘고무라고 하는 것 또는 실리콘수지라고 하는 것으로, 상온에서 고체형상인 것이 사용된다. 실록산계 중합체는 디메틸디클로로실란, 디페닐디클로로실란, 페닐메틸디클로로실란, 메틸트리클로로실란, 페닐트리클로로실란과 같은 클로로실란류를 가수분해, 축합함으로써 제조할 수 있다. 이렇게 해서 얻은 중합체는 추가로 과산화벤조일, 과산화-2,4-디클로르벤조일, 과산화-p-클로르벤조일, 과산화 디큐밀, 과산화 디-t-부틸, 2,5-디메틸-2,5-디(t-부틸퍼옥시)헥산과 같은 과산화물을 작용시킴으로써 가교시키거나 또는 말단에 실란올기를 갖는 것이면 알콕시실란류와 축합 가교시킬 수도 있다. 이 중합체로서는 규소원자 1개당 유기기가 2∼3개 결합된 가교 중합체가 바람직하다.
실록산계 중합체 입자는 예컨대 실록산계 중합체를 기계적으로 미세 분쇄함으로써 얻거나, 이 제조시에 일본 공개특허공보 소59-68333호에 기재되어 있는 바와 같이 선형 오르가노실록산 블럭을 갖는 경화성 중합체 또는 그의 조성물을 분무상태에서 경화시킴으로써 구형 입자로 얻거나, 일본 공개특허공보 소60-13813호에 기재되어 있는 바와 같이 알킬트리알콕시실란 또는 그의 부분 가수분해 축합물을 암모니아 또는 아민류의 수용액 중에 가수분해ㆍ축합시킴으로써 구형 입자로 얻을 수도 있다.
실록산계 중합체 입자의 굴절율은 그 구성 성분에 따라서도 다르지만, 통상 1.40∼1.47 정도이다. 일반적으로 페닐기를 많이 함유할수록, 그리고 규소원자에 직결된 유기기를 많이 함유할수록 굴절율이 향상되는 경향이 있다.
본 발명의 수지조성물은 또한 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제를 0.0005∼0.1 중량부, 바람직하게는 0.003∼0.05 중량부, 더욱 바람직하게는 0.005∼0.03 중량부 함유하는 것이다. 그 함유량이 0.0005중량부 미만인 경우 내구성이 충분치 못하고, 0.1 중량부를 초과하는 경우 이 자외선 흡수제가 잘 블리딩되어 성형시에 취급성이 충분치 못하다.
2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류로서는, 내구성 관점에서 하기 화학식 1 로 표시되는 화합물이 바람직하다:
(식에서, X는 수소원자, 탄소수 1∼6의 알킬기 또는 탄소수 1∼6의 알콕시기를 나타내고, R1및 R2는 각각 독립적으로 탄소수 1∼6의 알킬기를 나타냄).
화학식 1에서, X로 표시되는 알킬기 및 알콕시기에 있어서의 알킬기는 각각 직쇄형이거나 분지형일 수도 있고, 예컨대 메틸기, 에틸기, n-프로필기, i-프로필기, n-부틸기, i-부틸기, s-부틸기, t-부틸기 등을 들 수 있다. X는 수소원자, 탄소수 1∼4의 알킬기 또는 탄소수 1∼4의 알콕시기인 것이 바람직하고, X의 치환 위치는 파라 위치인 것이 바람직하다.
또, 화학식 1에서, R1및 R2로 표시되는 알킬기는 각각 직쇄형이거나 분지형일 수도 있고, 예컨대 메틸기, 에틸기, n-프로필기, i-프로필기, n-부틸기, i-부틸기, s-부틸기, t-부틸기 등을 들 수 있다. R1및 R2는 각각 탄소수 1∼4의 알킬기인 것이 바람직하다.
옥살아닐리드류로서는 내구성 관점에서 하기 화학식 2 로 표시되는 화합물이 바람직하다:
(식에서, R3및 R4는 각각 독립적으로 탄소수 1∼6의 알킬기를 나타냄).
화학식 2에서, R3및 R4로 표시되는 알킬기는 각각 직쇄형이거나 분지형일 수도 있고, 예컨대 메틸기, 에틸기, n-프로필기, i-프로필기, n-부틸기, i-부틸기, s-부틸기, t-부틸기 등을 들 수 있다. R3및 R4는 각각 탄소수 1∼4의 알킬기인 것이 바람직하고, 또한 R3및 R4O의 치환 위치는 각각 오르토 위치인 것이 바람직하다.
본 발명의 수지조성물은 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 추가로 형광체를 0.0001∼0.01 중량부, 바람직하게는 0.0003∼0.005 중량부, 더욱 바람직하게는 0.0005∼0.003 중량부 함유하는 것이다. 그 함유량이 0.0001 중량부 미만인 경우 색상이 황색으로 되고, 0.01 중량부를 초과하는 경우 이 형광체가 잘 블리딩되어 성형시에 취급성이 충분치 못하고 또 색상이 황색으로 된다.
여기에서 형광체란 자외선에 의해 여기되어 가시광을 발광하는 것으로, 일반적으로 형광 안료, 형광 염료, 형광 백색염료, 형광 증백제, 형광 표백제 등이라고도 한다. 형광체로서는, 예컨대 플루오레세인, 티오플라빈, 에오신, 로다민, 이들 유도체나, 쿠마린계, 이미다졸계, 옥사졸계, 트리아졸계, 카르바졸계, 피리딘계, 나프탈산계, 이미다조론계, 디아미노스틸벤디술폰산계 것 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다.
본 발명의 수지조성물에는 내구성을 더 향상시키기 위해서, 2,2,6,6-테트라알킬피페리딘 골격을 갖는 화합물과 같은 힌더드 아민(Hindered Amine)류를 함유시킬 수도 있다. 이 경우, 힌더드 아민류의 함유량은 메타크릴산메틸 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 통상 0.0001 중량부 이상, 바람직하게는 0.001 중량부 이상, 더욱 바람직하게는 0.003 중량부 이상이고, 그리고 비용과 투명성 관점에서 통상 0.1 중량부 이하, 바람직하게는 0.05 중량부 이하, 더욱 바람직하게는 0.03 중량부 이하이다. 또, 이 힌더드 아민류의 함유량은 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 100 중량부에 대하여 통상 100 중량부 이하, 바람직하게는 10∼80 중량부 범위이다.
힌더드 아민류로서는, 예컨대 숙신산디메틸/1-(2-히드록시에틸)-4-히드록시-2,2,6,6-테트라메틸피페리딘 중축합물, 폴리((6-(1,1,3,3-테트라메틸부틸)이미노-1,3,5-트리아진-2,4-디일)((2,2,6,6-테트라메틸-4-피페리딜)이미노)헥사메틸렌((2,2,6,6-테트라메틸-4-피페리딜)이미노)), 2-(2,3-디-t-부틸-4-히드록시벤질)-2-n-부틸말론산 비스(1,2,2,6,6-펜타메틸-4-피페리딜), 2-(3,5-디-t-부틸-4-히드록시벤질)-2-n-부틸말론산 비스(1,2,2,6,6-펜타메틸-4-피페리딜), N,N'-비스(3-아미노프로필)에틸렌디아민/2,4-비스(N-부틸-N-(1,2,2,6,6-펜타메틸-4-피페리딜)아미노)-6-클로로-1,3,5-트리아진 축합물, 비스(2,2,6,6-테트라메틸-4-피페리딜)세바케이트, 숙신산 비스(2,2,6,6-테트라메틸-4-피페리딜), 하기 화학식 3으로 표시되는 화합물 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다. 그 중에서도 하기 화학식 3으로 표시되는 화합물이 바람직하다:
(식에서, Y는 수소원자, 탄소수 1∼20의 알킬기, 전체 탄소수 2∼20의 카르복시알킬기, 전체 탄소수 2∼25의 알콕시알킬기 또는 전체 탄소수 3∼25의 알콕시카르보닐알킬기를 나타냄).
화학식 3에서, Y로 표시되는 알킬기, 카르복시알킬기, 알콕시알킬기의 2개의 알킬기(알콕시기의 알킬기 및 알콕시기로 치환된 알킬기) 및 알콕시카르보닐알킬기의 2개의 알킬기(알콕시기의 알킬기 및 알콕시카르보닐기로 치환된 알킬기)는 각각 직쇄형이거나 분지형일 수도 있다. Y는 수소원자 또는 전체 탄소수 5∼24의 알콕시카르보닐알킬기인 것이 바람직하고, 수소원자 또는 알콕시카르보닐에틸기인 것이 더욱 바람직하다. 이 알콕시카르보닐에틸기로서는, 예컨대 도데실옥시카르보닐에틸기, 테트라데실옥시카르보닐에틸기, 헥사데실옥시카르보닐에틸기, 옥타데실옥시카르보닐에틸기 등을 들 수 있다.
본 발명의 수지조성물에는 본 발명의 목적을 손상시키지 않는 범위에서 필요에 따라 각종 첨가제를 함유시킬 수 있다. 이 첨가제로서는, 예컨대 아크릴계 다층구조 중합체나 고무형 중합체에 에틸렌성 불포화 단량체를 그래프트 중합한 그래프트 공중합체와 같은 내충격제, 알킬술폰산나트륨, 알킬황산나트륨, 스테아르산모노글리세라이드, 폴리에테르에스테르아미드와 같은 대전방지제; 힌더드페놀과 같은 산화방지제; 인산 에스테르류와 같은 난연제; 팔미틴산, 스테아릴알콜과 같은 활제, 염료 등을 들 수 있고, 필요에 따라 이것들의 2종 이상을 사용할 수도 있다.
본 발명의 수지조성물을 조제하는 방법으로는, 공지 방법을 적절하게 선택할 수 있고, 예컨대 상기 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지, 광 확산제, 자외선 흡수제, 형광체, 및 필요에 따라 다른 성분을 헨쉘 믹서나 텀블러 등으로 기계적으로 혼합한 후, 일축 또는 이축 압출기나 각종 니더 등으로 용융 혼련함으로써 행할 수도 있다. 또, 메타크릴산메틸계 수지를 구성하는 단량체 또는 그의 부분 중합체 시럽을, 광 확산제, 자외선 흡수제, 형광체, 및 필요에 따라 다른 성분과 혼합하여 연속식 또는 회분식으로 중합시킴으로써 펠릿형이나 판형 등으로 성형된 조성물을 얻을 수 있다.
본 발명의 수지조성물은 압출 성형, 사출 성형, 프레스 성형 등과 같은 방법으로 각종 성형체로 할 수 있다. 이들 성형방법으로는 공지 방법을 적절하게선택할 수 있고, 예컨대 압출 성형인 경우 상기 수지조성물을 일축 또는 이축 압출기로 용융한 후, T다이, 롤 유닛을 통해 압출함으로써 판형 성형체를 얻을 수 있다. 또, 2대 이상의 압출기를 사용하여 상기 조성물과 다른 재료를 피드 블럭 다이나 멀티 매니폴드 다이, 롤 유닛을 통해 압출함으로써 상기 수지조성물의 층을 갖는 판형 적층 성형체를 얻을 수 있다.
그 중에서도, 본 발명의 수지조성물은 두께가 0.8∼5 ㎜인 성형체로서 예컨대 간판, 조명 간판, 조명 커버, 쇼케이스, 투과형 디스플레이용 광 확산판 등과 같은 재료로서 바람직하게 사용되고, 특히 조명 간판, 조명 커버, 투과형 디스플레이용 광 확산판과 같은 광원과 함께 광원 장치를 구성하는 광 확산성 부재의 재료로서 바람직하게 사용된다. 여기에서, 투과형 디스플레이용 광 확산판으로는, 액정 디스플레이의 백라이트에서의 광 확산판이 대표적이며, 백라이트는 직하형의 것이거나 에지라이트형의 것일 수도 있다. 또, 이 백라이트의 광원으로는 LED 광원이나 냉음극관 등이 사용된다.
두께가 0.8∼5 ㎜인 성형체에서는 광 확산제의 함유량은 1∼500 g/㎡, 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제의 함유량은 0.02∼3 g/㎡, 형광체의 함유량은 0.001∼3 g/㎡인 것이 바람직하다.
최근 광 확산 재료는 조명 커버로 대표되도록 성형체 표면이 광택소거 상태로 되어 있는 것이 많으며, 본 발명의 성형체에서도 광택소거화는 충분히 가능하다.
광택소거화는, 압출 성형에서는 광택을 소실시키고자 하는 성형체에 특정 크기의 불용 수지 입자를 특정량 균일 분산시켜 압출하거나 적층 일체화한 후에 요철을 롤 전사하거나 주조 중합에서는 광택소거층(면)을 형성할 때에 요철을 셀 전사하여 달성된다.
여기에서 말하는 불용 수지 입자란 이 수지 입자를 분산시키는 수지조성물과 근사한 조성의 수지 입자로서, 구체적으로는 수지조성물이 메타크릴산메틸계 수지인 경우에는 가교 또는 고분자량 메타크릴산메틸계 수지 입자, 수지층이 스티렌계 인 경우에는 가교 또는 고분자량 스티렌계 수지 입자이다.
여기에서 수지조성물과 불용 수지 입자의 조성이 크게 다르면 내충격성을 저하시킬 우려가 있어 조합에는 주의할 필요가 있다.
성형체 표면에 실시되는 요철은 JIS-B0601에 기재된 십점 평균조도(Rz)로 50㎛ 미만인 것이 바람직하다. 불용 수지 입자를 분산시키는 경우에는, 중량평균입자경 1∼50 ㎛의 것을 수지조성물 100 중량부에 대하여 3∼20 중량부 균일하게 분산시키면 압출 성형 후에 상기 기술한 요철 레벨이 된다.
십점 평균조도가 50 ㎛를 초과하는 경우, 면에 하중이 가해진 경우에 노치 효과로 균열되기 쉬워진다. 불용 수지 입자의 입자경이나 분산량에 대해서도 상기 기술한 값의 범위를 초과한 경우 이것도 내충격성을 저하시킨다.
본 발명의 적층판은, 상기 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 광 확산제를 0.1∼20 중량부, 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.0005∼0.1 중량부 및 형광체 0.0001∼0.01 중량부를 함유한 수지조성물로 이루어진 수지층(A)의 적어도 일면에메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.01∼3 중량부를 함유한 수지조성물로 이루어진 수지층(B)를 적층 일체화시켜 이루어진 것이다.
수지층(B)를 구성하는 수지조성물 중의 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제는 상기 기술한 자외선 흡수제와 동일한 것이고, 그 함유량은 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 0.01∼3 중량부, 바람직하게는 0.05∼2 중량부, 더욱 바람직하게는 0.1∼1 중량부이다. 그 함유량이 0.01 중량부 미만인 경우 내구성이 부족하고, 3 중량부를 초과하는 경우 적층판 표면에 잘 블리딩되어 외관을 손상시키는 경우가 있다.
또, 수지층(B)를 구성하는 수지조성물 중에는 수지층(A)를 구성하는 수지조성물과 마찬가지로 본 발명의 목적을 손상시키지 않는 범위에서 필요에 따라 힌더드 아민류나 내충격제, 대전방지제 등과 같은 첨가제를 함유시킬 수 있다.
수지층(B)를 구성하는 수지조성물도 수지층(A)를 구성하는 수지조성물과 마찬가지로 헨쉘 믹서, 텀블러 등으로 기계적으로 혼합하고, 뱀버리 믹서나 일축 또는 이축 압출기로 용융 혼련하는 방법으로 얻을 수 있다. 또한, 후술하는 공압출 성형방법이나 캐스트 중합법을 사용하여 1단계에서 적층판으로 할 수도 있다.
본 발명의 적층판의 두께는 특별히 제한되지 않지만, 약 0.8∼5 ㎜ 범위이다.
또한, 층두께 비율(수지층(A)/수지층(B))은 99/1∼1.1/1 범위이다. 수지층(B)가 수지층(A)의 양 표층을 피복하고 있는 경우에는 층두께 비율(수지층(B)/수지층(A)/수지층(B))은 1/198/1 ∼ 1/2.2/1 범위이다.
또, 내구성 관점에서 수지층(B)가 수지층(A)의 양 표층을 피복하는 형태가 바람직하고, 비용과 내구성 관점에서 수지층(B)의 총 층두께가 수지층(A)의 층두께의 1/2 이하인 것이 바람직하다.
얻은 조성물을 적층판으로 하기 위해서는 주지의 방법을 이용한다. 예컨대, 공압출 성형법, 점착법, 열 접착법, 용제 접착법, 중합 접착법, 캐스트 중합법, 표면 도장법 등을 이용한다.
공압출 성형법은 2∼3기의 일축, 이축 압출기로 수지층(A), 수지층(B)의 조성물을 용융 혼련한 후, 피드 블럭 다이나 멀티 매니폴드 다이를 통해 적층하는 방법으로, 적층 일체화된 용융수지판을 롤 유닛으로 냉각 고화시켜 적층판을 얻는다.
점착법은 조성물의 일측을 시트 또는 필름 가공하여 제작해 두고, 타측 층을 압출 성형에 의해 용융상태의 수지층으로 하고, 양측 층을 겹쳐 눌러서 점착시키는 방법이다.
열 접착법은 미리 양측 층의 조성물을 시트 또는 필름 가공하고, 양측 층의 연화점보다 높은 온도에서 프레스하여 일체화시키는 방법이다.
용제 접착법은 조성물 양측을 시트 또는 필름 가공하고, 어느 일측 층 또는 양측 층의 수지를 용해시키는 용제에 의해 이 층 표면에 접착성을 부여하여 접착 일체화시키는 것이다.
중합 접착법으로는 양측 층을 구성하는 수지 중 어느 한 원료인 단량체 또는 부분 중합체에 열 또는 광으로 라디칼 중합을 개시하는 중합개시제를 첨가한 중합 접착제를 양측 층 사이에 개재시키고 가열 또는 광 조사를 행함으로써 중합과 동시에 양쪽을 적층 일체화시키는 것이다.
캐스트 중합법으로는 미리 일측 층을 시트 또는 필름화시켜 두고, 이것을 캐스트 성형용 셀의 일면에 설치해 두고, 이 셀에도 다른 일측 층을 형성하는 단량체 또는 부분 중합체와 필요에 따른 자외선 흡수제 등의 혼합물을 주입 중합시키는 방법이다.
표면 도장법은 미리 두께가 두꺼운 측 층의 시트 또는 필름을 제조해 두고, 그 위에 타측 층을 형성하는 단량체 또는 부분 중합체와 필요에 따른 첨가제의 혼합물을 도포하고, 가열이나 자외선 조사로 중합 고화시키는 방법이다.
실시예
다음에, 실시예로 본 발명을 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예에 의해 제한되지 않는다.
실시예에서 사용된 압출장치는 다음과 같다.
ㆍ압출기①: 스크류 직경 40 ㎜, 일축, 벤트 부착 (타나베 플라스틱㈜ 제조)
ㆍ압출기②: 스크류 직경 20 ㎜, 일축, 벤트 부착 (타나베 플라스틱㈜ 제조)
ㆍ피드 블럭: 2종 3층 분배 (타나베 플라스틱㈜ 제조)
ㆍ다이: T다이, 립 폭 250 ㎜, 립 간격 6 ㎜
ㆍ롤: 폴리싱 롤 3개, 세로형
수지판의 물성 평가는 다음과 같은 방법으로 한다.
(1) 중량평균입자경
광 회절 산란 입자경 측정기(닛키소㈜ 제조, 마이크로트랙 입도 분석계 Model 9220 FRA)로 측정하고, D50의 값을 평균입자경으로 한다.
(2) 전체 광선투과율(Tt)
JIS K-7361에 준거하여 헤이즈ㆍ투과율계(㈜무라카미 색채기술연구소 제조의 HR-100)로 측정한다.
(3) 은폐성 및 광 확산성
수직 입사광에 의한 투과각 0도의 투과광 강도(I0), 수직 입사광에 의한 투과각 5도의 투과광 강도(I5), 수직 입사광에 의한 투과각 70도의 투과광 강도(I70)를 (㈜무라카미 색채기술연구소 제조의 GP-1R)로 측정하고, I5/I0을 은폐성으로 하고, I70/I0을 광 확산성으로 한다.
(4) 평균휘도
① 단일판의 평균휘도
반사 시트 위에 3 ㎜φ의 냉음극관 5개를 3 ㎝ 간격으로 배열하고, 거기에서부터 14 ㎜ 위에 수지판을 평행하게 설치한다. 냉음극관을 점등하고 수지판으로부터 90 ㎝ 위의 휘도를 멀티 포인트 휘도계[캐논㈜ 제조]로 측정하고, 냉음극관 5개 중 중앙 3개의 범위에서 36포인트 [12(냉음극관과 직교하는 방향) ×3(냉음극관과 평행하는 방향)]의 평균값을 구한다.
② 적층판의 평균휘도
반사 시트 위에 3 ㎜φ의 냉음극관 9개를 3 ㎝ 간격으로 배열하고, 거기에서부터 14 ㎜ 위에 수지판을 평행하게 설치한다(크기 400 ×300). 냉음극관을 점등하고 수지판으로부터 90 ㎝ 위의 휘도를 멀티 포인트 휘도계[캐논㈜ 제조]로 측정하고, 전체 범위에서 441포인트 [21(냉음극관과 직교하는 방향) ×21(냉음극관과 평행하는 방향)]의 평균값을 구한다.
(5) 색도
상기 휘도 측정과 동시에 색도 측정을 하여, 다음과 같은 x값 및 y값을 구한다.
ㆍ CIE-XYZ 표색계에서 산출되는 x값 [x = X/(X+Y+Z)]
ㆍ CIE-XYZ 표색계에서 산출되는 y값 [y = Y/(X+Y+Z)]
(6) 내구성
내구성 시험은 60 ㎜ ×70 ㎜ 시험편을 ATLAS-UVCON(토요 정기㈜ 제조)을 사용하여 60℃ 분위기에서 350시간 UV 연속 조사로 색조 변화를 조사한다.
JIS-K7103 에 준거하여 닛폰 덴쇼쿠 공업사 제조의 「SZ-∑80」분광색차계를 사용하여 투과광 및 반사광의 L*, a*, b*를 측정하고, 시험 전후의 ΔE를 구한다.
(7) 표면조도
JIS-B0601에 준거하여 도쿄 정밀 제조의 「서프콤 550A」표면조도 형상측정기로 십점 평균조도(Rz) 및 평균 산 간격(Sm)을 측정한다.
실시예 1∼2, 비교예 1
메타크릴산메틸계 수지[메타크릴산메틸/아크릴산메틸=94/6(중량비)의 공중합체, 굴절율 1.49] 100 중량부, 아크릴계 중합체 입자 1 [메틸메타크릴레이트/스티렌/에틸렌글리콜디메타크릴레이트=55/40/5(중량비)의 공중합체 입자, 굴절율 1.53, 중량평균입자경 5 ㎛] 6 중량부, 아크릴계 중합체 입자 2 [메틸메타크릴레이트/에틸렌글리콜디메타크릴레이트=95/5(중량비)의 공중합체 입자, 굴절율 1.49, 중량평균입자경 4 ㎛] 2 중량부, 탄산칼슘 입자[굴절율 1.61, 중량평균입자경 3.5 ㎛, 마루오 칼슘㈜ 제조] 1.1 중량부, 실록산계 중합체 입자[굴절율 1.42, 중량평균입자경 2 ㎛, 도레 다우코닝실리콘㈜ 제조] 0.8 중량부, 2-(파라메톡시벤질리덴)말론산디메틸 [화학식 1에서, X가 메톡시기이며 그의 치환 위치가 파라 위치이고, R1및 R2가 메틸기인 화합물, Clariant사 제조, Sanduvor PR-25] 0.011 중량부 및 표 1에 나타낸 양의 옥사졸계 형광체 [4,4-비스-(5-메틸-2-벤조옥사졸릴)스틸벤, 스미토모 화학공업㈜ 제조, 화이트플로 PSN]를, 헨쉘 믹서로 혼합한 후 압출기로 용융 혼련하고, 압출 수지 온도 265℃에서 폭 20 ㎝, 두께 2 ㎜의 수지판을 제조한다. 얻은 수지판의 평가 결과를 표 1에 나타낸다.
비교예 2
2-(파라메톡시벤질리덴)말론산디메틸 대신에 2-(2-히드록시-5-메틸페닐)-2H-벤조트리아졸[스미토모 화학공업㈜ 제조, 스미소브 200]을 사용한 것 이외에는, 비교예 1과 동일한 조작을 한다. 얻은 수지판의 평가 결과를 표 1에 나타낸다.
비교예 3
2-(파라메톡시벤질리덴)말론산디메틸 대신에 2-(2-히드록시-5-메틸페닐)-2H-벤조트리아졸 [스미토모 화학공업㈜ 제조, 스미소브 200]을 사용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일한 조작을 한다. 얻은 수지판의 평가 결과를 표 1에 나타낸다.
| 예 | 자외선 흡수제* | 옥사졸계 형광체(중량부) | 평균휘도(cd/㎡) | x값 | y값 |
| 실시예 1 | 말론산 에스테르 | 0.0015 | 471 | 0.298 | 0.297 |
| 실시예 2 | 말론산 에스테르 | 0.0030 | 470 | 0.299 | 0.297 |
| 비교예 1 | 말론산 에스테르 | - | 471 | 0.301 | 0.298 |
| 비교예 2 | 스미소브 200 | - | 454 | 0.304 | 0.298 |
| 비교예 3 | 스미소브 200 | 0.0015 | 465 | 0.300 | 0.297 |
| *말론산 에스테르: 2-(파라메톡시벤질리덴)말론산디메틸스미소브 200: 2-(2-히드록시-5-메틸페닐)-2H-벤조트리아졸 |
평균휘도의 차이가 1 cd/㎡이고, x값, y값의 차이가 0.001 이어도 유의차가 있고, 비교예 1 및 2는 실시예 1에 비하여 x 및 y값이 크기 때문에 점등시에 황색 기미가 보인다. 또한, 비교예 2 및 3은 실시예 1 및 2보다 휘도가 낮아서 밝기가 부족하다.
실시예 1, 2의 2-(파라메톡시벤질리덴)말론산디메틸에 대신하여, 화학식 2에 상당하는 옥살아닐리드류, 예컨대 2-에톡시-2'-에틸옥살아닐리드 [화학식 2에서, R3및 R4가 에틸기이고, R3및 R4의 치환 위치가 오르토 위치인 화합물]를 사용해도 광의 확산 투과성이 우수하고 투과광의 황색 기미가 억제된 수지판을 얻을 수 있다.
실시예 3∼9, 비교예 4∼6
[수지층(A)]
메타크릴산메틸계 수지[메타크릴산메틸/아크릴산메틸=96/4(중량비)의 공중합체, 굴절율 1.49] 100 중량부, 표 2에 나타낸 종류와 양의 광 확산제, 형광체 및 자외선 흡수제를 헨쉘 믹서로 혼합한 후 압출기①로 용융 혼련하여 피드 블럭에 공급한다.
[수지층(B)]
수지층(A)에 사용된 것과 동일한 메타크릴산메틸계 수지 100 중량부와 표 1에 나타낸 종류와 양의 자외선 흡수제 및 불용 수지 입자를 헨쉘 믹서로 혼합한 후 압출기②로 용융 혼련하여 피드 블럭에 공급한다.
수지층(A)를 중간층, 수지층(B)를 표층으로 하고 압출 수지 온도 265℃, 0.05 ㎜/1.9 ㎜/0.05 ㎜ 의 3층 구성으로 공압출 성형을 하여 폭 22 ㎝의 적층판을 제조한다. 평가 결과를 표 3에 나타낸다.
또, 사용된 각 첨가제는 다음과 같다.
○광 확산제
A-1)메틸메타크릴레이트/스티렌/에틸렌글리콜디메타크릴레이트=55/40/5(중량비)의 공중합체 입자, 굴절율 1.53, 중량평균입자경 5 ㎛
A-2)스티렌/디비닐벤젠=95/5(중량비)의 공중합체 입자, 굴절율 1.59, 중량평균입자경 6 ㎛
A-3)가교 실록산계 입자, 도레 다우코닝실리콘 제조의 「토레필 DY33-719」, 굴절율 1.42, 중량평균입자경 2 ㎛
A-4)탄산칼슘, 마루오 칼슘 제조의 「CUBE30AS」, 굴절율 1.61, 중량평균입자경 4 ㎛
○형광체
B-1)4,4-비스-(5-메틸-2-벤조옥사졸릴)스틸벤, 스미토모 화학공업㈜ 제조, 화이트플로 PSN
○자외선 흡수제
C-1)2-(파라메톡시벤질리덴)말론산디메틸[화학식 1에서, X가 메톡시기이며 그의 치환 위치가 파라 위치이고, R1및 R2가 메틸기인 화합물, Clariant사 제조, Sanduvor PR-25]
C-2)2-(2'-히드록시-3'5'-디-t-아밀페닐)벤조트리아졸[스미토모 화학공업㈜ 제조, 스미소브 350]
○불용 수지 입자
D-1)메틸메타크릴레이트/에틸렌글리콜디메타크릴레이트=95/5(중량비)의 공중합체 입자, 굴절율 1.49, 중량평균입자경 4 ㎛
D-2)메틸메타크릴레이트/에틸렌글리콜디메타크릴레이트=99/1(중량비)의 공중합체 입자, 굴절율 1.49, 중량평균입자경 35 ㎛
실시예 3∼9 에서 2-(파라메톡시벤질리덴)말론산디메틸에 대신하여 화학식 2에 상당하는 옥살아닐리드류, 예컨대 2-에톡시-2'-에틸옥살아닐리드 [화학식 2에서, R3및 R4가 에틸기이며 R3및 R4의 치환 위치가 오르토 위치인 화합물]를 사용해도 광의 확산 투과성이 우수하고 황색 기미가 억제된 적층판을 얻을 수 있다.
본 발명에 의하면, 광의 확산 투과성이 양호하고, 우수한 내구성을 가지며, 투과광의 황색 기미가 억제된 광 확산성 부재의 재료가 되는 메타크릴산메틸계 수지조성물을 얻을 수 있다. 그리고, 이 조성물을 성형하여 얻은 성형체는 투과형 디스플레이용 광 확산판 등으로서 바람직하게 사용할 수 있다. 또, 본 발명의 적층판은 광 투과성과 광 확산성이 요구되고, 또 내구성이 요망되는 조명 커버, 액정 디스플레이용 광 확산판, 조명 간판 등에 바람직하게 사용된다.
Claims (5)
- 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 광 확산제 0.1∼20 중량부, 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.0005∼0.1 중량부, 및 형광체 0.0001∼0.01 중량부를 함유하는 것을 특징으로 하는 수지조성물.
- 제 1 항에 있어서, 광 확산제의 중량평균입자경이 1∼30 ㎛인 수지조성물.
- 제 1 항에 따른 수지조성물로 이루어지고, 두께가 0.8∼5 ㎜, 광 확산제의 함유량이 1∼500 g/㎡, 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제의 함유량이 0.02∼3 g/㎡, 형광체의 함유량이 0.001∼0.3 g/㎡인 성형체.
- 제 1 항에 따른 수지조성물로 이루어진 수지층(A)의 적어도 일면에 메타크릴산메틸계 수지 또는 스티렌계 수지 100 중량부에 대하여 2-(1-아릴알킬리덴)말론산 에스테르류 및 옥살아닐리드류에서 선택된 자외선 흡수제 0.01∼3 중량부를 함유한 수지조성물로 이루어진 수지층(B)를 적층 일체화시켜 이루어진 적층판.
- 제 4 항에 있어서, 총 두께가 0.8∼5 ㎜, 수지층(B)가 수지층(A)의 양면에적층된 3층 구성이고, 수지층(B)의 총 층두께가 수지층(A)의 층두께의 1/2 이하인 적층판.
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