KR20020064307A - 고분자 전해질형 연료전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 양극 혹은 음극과 접촉하는 부위가 대략 장방형상인, 양극측 세퍼레이터판 및 음극측 세퍼레이터판을 구비한, 고분자 전해질형 연료전지에 관한 것이다.
상기 전지는, 운전시에 음극측에 생성되는 물을 효율적으로 제거하지 않으면 성능을 발휘할 수 없기 때문에, 음극측 세퍼레이터판상의 산화제가스유로를 사행시켜, 가스유속이 고속화하여, 생성된 물의 강제제거를 하고 있다. 한편, 전지컴팩트화의 관점에서, 공급하는 산화제가스의 압력손실을 저감하여, 산화제가스공급용 보충기계동력을 저감할 필요가 있었다.
본 발명자들은, 상기 세퍼레이터판에 대하여, 가스유로의 직선부가 상기 대략 장방형상의 짧은 변방향과 평행하게 배치되면, 압력손실이 증가하는 동시에, 물의 배출효율이 악화하는 등의 지견에 기초하여, 상기 대략 장방형상을 긴 변이 짧은 변의 2배 이상의 길이를 가진 것으로 하여, 산화제가스의 유로의 직선부를 상기 대략 장방형상의 긴 변 방향을 따라서 형성하였다.

Description

고분자 전해질형 연료전지{POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL}
고분자전해질을 사용한 연료전지는, 수소를 함유하는 연료가스와, 공기 등의 산소를 함유하는 산화제가스를, 전기화학적으로 반응시킴으로써, 전력과 열을 동시에 발생시킨다. 이 연료전지는, 기본적으로는, 수소이온전도성 고분자 전해질막의 양면에 형성된 한 쌍의 전극, 즉 양극과 음극으로 구성된다. 상기의 전극은, 백금족금속 등의 금속촉매를 담지한 카본분말을 주성분으로 하는 촉매층과, 이 촉매층의 바깥면에 형성되는, 통기성과 전자도전성을 더불어 가지는 확산층으로 이루어진다.
전극에 공급되는 연료가스 및 산화제가스가 외부로 누출되거나, 2종류의 가스가 서로 혼합하거나 하지 않도록, 전극의 주위에는 고분자 전해질막을 끼워 가스킷이 배치된다. 이 가스킷은, 통상 전극 및 고분자 전해질막과 일체화하여 미리 조립된다. 이것을, MEA(전해질막-전극접합체)라 한다. MEA의 외측에는, 이것을 기계적으로 고정함과 동시에, 인접하는 MEA를 서로 전기적으로 직렬로 접속하기 위한 도전성의 세퍼레이터판이 배치된다. 세퍼레이터판의 MEA와 접촉하는 부분에는, 전극면에 반응가스를 공급하여, 생성가스나 잉여가스를 운반하기 위한 가스유로가 형성된다. 가스유로는, 세퍼레이터판과 별도로 설치할 수도 있지만, 세퍼레이터판의 표면에 홈을 형성하여 가스유로로 하는 방식이 일반적이다. 또한, 도전성의 세퍼레이터판에는, 고전자전도성, 가스 타이트성, 및 고내식성이 요구되기 때문에, 종래에는 치밀한 카본판 등에 절삭 등의 가공으로 홈을 형성하고, 세퍼레이터판으로서 사용하는 방법이 일반적이었다.
종래의 도전성 세퍼레이터판에 설치된 가스유로는, 가스입구에서 가스출구를 향하여, 직선적으로 복수의 가스유로가 평행하게 설치되는, 스트레이트형 유로가 일반적이었다. 그러나, 고분자 전해질형 연료전지는, 운전시에 공기극측에 생성수가 발생하기 때문에, 이것을 효율적으로 제거하지 않으면 전지성능을 충분히 발휘할 수 없다. 그래서, 도전성 세퍼레이터판에 설치하는 가스유로의 단면적을 줄여, 가스유로를 사행시킨, 서펜타인형 유로로 함에 따라, 가스유로 1개당의 길이를 증가시켜, 실질적으로 가스유속을 빠르게 함으로써 생성수를 강제적으로 제거하고자 하는 것도 행하여지고 있다.
통상, 연료전지를 실제로 사용할 때에는, 상술한 단전지를 많이 겹친 적층구조가 채용된다. 연료전지의 운전시에는 전력발생과 함께 발열이 일어나기 때문에, 적층전지에서는, 단전지1∼2셀마다 냉각판을 설치하여, 전지온도를 일정하게 유지함과 동시에 발생한 열에너지를 온수 등의 형으로 이용할 수 있도록 한다. 냉각판으로서는, 얇은 금속판의 내부에 냉각수 등의 열매체를 유통시키는 구조가 일반적이지만, 단전지를 구성하는 세퍼레이터판의 배면에, 냉각수를 흐르게 하는 유로를 형성하여 냉각판으로 하는 구조도 있다. 그 때, 냉각수 등의 열매체를 시일하기 위한 O 링이나 가스킷도 필요하다. 이 시일에서는, 냉각판사이에 개재시킨 0 링을 완전히 찌부러뜨리는 등으로, 냉각판끼리사이에서 충분한 도전성을 확보할 필요가 있다.
이러한 적층전지에서는, 각 단전지에 연료가스, 산화제가스 및 냉각수를 주입하기 위해서, 세퍼레이터판에 매니폴드라고 하는 구멍이 형성된다. 이것으로는, 냉각수의 공급·배출구멍을 적층전지 내부에 확보한, 소위 내부 매니폴드형이 일반적이다.
내부 매니폴드, 외부 매니폴드의 어느 쪽의 형식을 사용하여도, 냉각부를 포함한 복수의 단전지를 한 방향으로 적층하여, 그 양 끝단에 한 쌍의 끝단판을 배치하고, 그 2장의 끝단판의 사이를 체결 로드로 고정하는 것이 필요하다. 체결 방식은, 단전지를 면내에서 될 수 있는 한 균일하게 체결할 수 있는 방식이 바람직하다. 기계적 강도의 관점에서, 끝단판이나 체결 로드에는 통상 스테인레스강 등의 금속재료가 사용된다. 이들 끝단판이나 체결 로드와, 적층전지는, 절연판에 의해 전기적으로 절연하여, 전류가 끝단판을 통해서 외부로 누출하지 않는 구조로 한다. 체결 로드에 대해서도, 세퍼레이터판 내부의 관통구멍속을 통과시키거나, 적층전지 전체를 끝단판너머로 금속의 벨트로 체결하는 방식도 제안되어 있다.
이상에 나타낸 고분자 전해질형 연료전지는, 전해질막이 수분을 포함한 상태로 전해질로서 기능하기 때문에, 공급하는 연료가스나 산화제가스를 가습하여 공급해야 한다. 고분자 전해질막은, 적어도 10O℃까지의 온도범위에서는, 함수율이 높아질수록, 이온전도도가 증가하고, 이 때문에 전지의 내부저항이 저감하여, 출력이 향상한다. 그래서, 전해질막속의 함수율을 높이기 위해서는, 공급가스를 고가습 공급해야 한다.
그러나, 전지운전온도 이상의 고가습가스를 공급하면, 전지내부에서 결로수가 발생하여, 그 물방울이 원활한 가스의 공급을 저해함과 동시에, 산화제가스를 공급하는 공기극측에서는, 발전에 의해서 물이 생성되기 때문에, 생성수의 제거효율이 저하하여, 전지성능을 저하시킨다. 그 때문에, 통상은 전지운전온도 이하의 노점으로 가습하여 가스를 공급한다.
공급가스의 가습방법으로서는, 소정의 온도로 유지한 탈이온수중에 공급가스를 버블링하여 가습하는 버블러가습방식이나, 전해질막의 한쪽 면에 소정의 온도로 유지한 탈이온수를 흐르게 하고, 다른 쪽 면에 공급가스를 흐르게 하여 가습하는 막가습방식이 일반적이다. 연료가스로서, 메탄올이나 메탄 등의 화석연료를 수증기개질한 가스를 사용하는 경우에는, 개질가스중에 수증기를 포함하고 있기 때문에, 가습이 필요 없는 경우도 있다.
가습된 연료가스나 산화제가스는, 고분자 전해질형 연료전지에 공급되어, 발전에 공급된다. 이 때, 전지적층체내의 임의의 단전지의 면내에서는, 전류밀도의 분포가 발생한다. 즉, 연료가스는 가스공급 입구부에서 소정량의 가습이 이루어져 공급되지만, 연료가스중의 수소가 발전에 의해서 소비되기 때문에, 가스상류부일수록 수소분압이 높고 수증기분압이 낮아진다. 이 때문에, 가스하류부일수록 수소분압이 낮고 수증기분압이 높아진다.
또한, 산화제가스도 가스공급입구부에서 소정의 가습이 이루어져 공급되지만, 산화제가스중의 산소가 발전에 의해서 소비되고, 발전에 의해서 생성된 물이 발생한다. 이 때문에, 가스상류부일수록 산소분압이 높고 수증기분압이 낮으며, 가스하류부일수록 산소분압이 낮고 수증기분압이 높아진다. 또한, 전지를 냉각하기 위한 냉각수온도는, 입구일수록 낮고, 출구일수록 높아지기 때문에, 단전지의 면내에 온도분포가 발생한다. 이상과 같은 이유로부터, 단전지의 면내에서는 전류밀도분포가 발생한다.
또한, 상술한 바와 같이, 단전지의 면내에서의 연료가스중의 수소나 수증기의 분압의 불균일성이나, 산화제가스중의 산소나 수증기의 분압의 불균일성, 또한 온도분포 등이, 극단적으로 커지면, 극단적으로 건조가 지나치고, 오버드라이상태나, 극단적으로 유출이 지나치고, 오버 플러딩 상태를 초래하여, 전지의 특성이 크게 저하한다.
또한, 상술한 바와 같은 이유로 발생한, 단전지의 면내에서의 연료가스중의 수소나 수증기의 분압의 불균일성이나, 산화제가스중의 산소나 수증기의 분압의 불균일성, 온도분포 등에 의해서, 단전지의 면내에서 오버 드라이나 오버 플러딩이 공존하는 현상도 발생한다.
전지를 다수 적층한 경우, 적층한 전지의 일부에 상술한 바와 같은 문제가 발생하면, 적층전지 전체의 운전에 지장을 초래하는 경우가 있다. 즉, 적층한 전지의 일부가 오버 플러딩에 빠진 경우, 오버 플러딩에 빠진 전지는, 가스공급을 위한 압력손실이 증대한다. 가스공급의 매니폴드는, 적층전지내에서 공통이기 때문에, 오버 플러딩에 빠진 전지에는, 가스가 흐르기 어렵게 되어, 결과적으로 점점 오버 플러딩을 초래한다.
반대로, 적층전지의 일부가 오버 드라이에 빠진 경우, 오버 드라이에 빠진 전지는, 가스공급을 위한 압력손실이 감소한다. 따라서, 오버 드라이에 빠진 전지에는, 가스가 흐르기 쉽게 되어, 결과적으로 점점 오버 드라이를 초래한다.
상술한 바와 같은 문제는, 연료가스를 공급하는 연료극측에서도, 산화제가스를 공급하는 공기극측에서도, 가스입구측에 비해서 가스출구측일수록 가스중의 수증기분압이 높아지는 것에 기인한 경우가 많다. 그래서, 일본 특표평 9-511356호 공보에 나타나 있는 바와 같이, 산화제가스의 흐름 방향과 냉각수의 흐름 방향을 같은 방향으로 하여, 냉각수의 온도분포에 의해 산화제가스의 하류부의 온도를 상류부에 비해서 높게 하는 것으로, 공기극 하류부의 오버 플러딩을 억제하여, 단전지의 면내의 전류밀도분포를 저감시키는 시도도 이루어져 왔다.
고분자 전해질형 연료전지는, 그 용도로부터, 전기자동차용 전원으로서 사용하는 경우에는 콤팩트성·경량화·저비용화 등이 강하게 요구된다. 또한, 가정용 코제너레이션시스템으로서 사용하는 경우에는, 콤팩트성·고효율화·저비용화 등이 요구된다. 어떻든지, 연료전지는, 개질기, 공급가스의 가습기, 배열회수·콘버터·인버터 등과의 시스템으로서의 이용형태를 생각할 수 있기 때문에, 시스템전체의 컴팩트화의 관점에서, 고분자 전해질형 연료전지의 컴팩트화와, 전지의 설치 공간의 형상에 관한 제한이 요구된다. 특히, 전기자동차용전원으로서, 차체의 하부에전원을 설치할 경우, 전지의 박형화에의 요구가 엄격하다.
또한, 도전성 세퍼레이터판의 재료에 카본을 사용하는 경우, 절삭가공으로 가스유로를 형성하는 방법으로는 비용이 상승하기 때문에, 카본분말이나 카본섬유 등을 수지와 혼합하고, 고온에서의 소성없이, 핫 프레스 등의 수법에 의해서 틀성형하는 시도가 이루어지고 있다. 그러나, 상술한 바와 같이 성형카본은, 소성한 카본제 세퍼레이터에 비해서 기계적인 강도가 약하고 무르다고 하는 문제가 있었다.
한편으로는, 고분자 전해질형 연료전지를, 비교적 소형의 코제너레이션 시스템용, 예를 들면 가정용 코제너레이션 시스템에 사용하는 경우에는, 공기의 공급 등에 관한 보충기계동력의 크기가 시스템전체의 효율에 크게 영향을 준다. 그래서, 특히 공기극측에 공급하는 공기용 블로워 등의 동력을 저감하기 위해서는, 공기극에 공급하는 공기의 압력손실을 저감할 필요가 있다. 공기극측의 압력손실을 저감하기 위해서는, 공기극측 세퍼레이터판의 가스유로의 단면적을 크게 할 필요가 있고, 그러한 관점에서는 서펜타인형 유로는, 소형 코제너레이션 시스템용으로서는 부적합하다. 그러나, 본 발명자들은, 도전성 세퍼레이터판의 전극과 접하는 부분의 형상이 정방형이나 원형상에 가까운 경우, 공기극측의 가스유로가 스트레이트형 유로이면, 충분한 전지성능을 발휘할 수 없는 것을 발견하였다. 이 원인은, 가스유속을 충분히 크게 할 수 없기 때문이다. 따라서, 스트레이트형 유로대로, 가스유속을 높이기 위해서, 가스유로의 깊이를 얕게 하면, 0.4mm보다도 얕게 하면, 가스킷이나 전극의 확산층이 부분적으로 가스유로에 빠져, 가스흐름을 저해하거나 또는 불균일하게 하기 때문에 바람직하지 못한 것을 알 수 있다.
또한, 세퍼레이터판의 전극과 접하는 부분의 형상을 장방형상으로 한 경우, 그 긴 변의 길이가 짧은 변의 길이의 6배 이상이 되면, 공기극측의 가스유로가 서펜타인형 유로인 경우, 가스의 공급압력손실이 지나치게 커져 버린다. 그리고, 가스입구부의 압력손실이 커지면, 가스입구부의 상대습도가 가스출구부의 상대습도에 비해서 지나치게 커지고, 충분한 전지성능이 발휘할 수 없다.
또한, 가스유로의 단면적에 의해서는, 공급가스의 압력손실이 커져, 필요한 보조기계동력이 지나치게 커진다고 하는 문제가 있었다. 그래서, 가스유로의 단면적을 크게 하여 공급가스의 압력손실을 내린 경우, 가스유로구의 폭을 크게 하면, 세퍼레이터판과 전극과의 실질적인 접촉면적이 작아져, 접촉저항을 증대시키게 된다. 또한, 전극을 지지하는 부분의 간격이 넓어짐에 따라, 전극과 전해질막과의 접촉저항을 증대시킨다. 가스유로의 홈의 깊이를 크게 하면, 필연적으로 세퍼레이터판의 두께가 두꺼워져, 전지전체를 콤팩트하게 할 수 없게 된다. 또한, 공급가스의 전극표면에의 확산을 저해하거나, 가스의 이용효율을 악화시키거나 하여, 그 결과 전극의 반응저항을 증대시킨다고 하는 문제가 있었다.
또한, 세퍼레이터판의 면적에 대한 전극의 유효면적의 비율을 증가시키는 것이 연료전지 스택 전체의 컴팩트화를 위해서는 불가결하다. 그러한 관점에서, 장방형상의 도전성 세퍼레이터판을 사용하는 경우, 세퍼레이터판의 전극과 접하는 부분의 형상도 세퍼레이터판의 형상에 따른 장방형상이 되지 않을 수 없다.
본 발명자들은, 그러한 장방형의 도전성 세퍼레이터판에 대하여, 여러 가지로 검토한 결과, 이하의 것이 명백해졌다.
가스유로의 직선부가 장방형상의 세퍼레이터판의 짧은 변 방향과 평행하게 배치되면, 생성수 등의 결로수를 효율적으로 배출할 수 없고, 충분한 전지성능을 얻을 수 없다. 특히, 서펜타인형 유로를 구성하는 경우, 유로의 직선부분이 장방형상 세퍼레이터판의 짧은 변부분과 평행하게 되도록 유로를 구성하면, 서펜타인형 유로의 직선부를 장방형상 세퍼레이터판의 긴 변 부분과 평행하게 배치한 경우와 비교하여, 유로의 턴횟수가 증가하고, 동일 단면적을 가진 유로를 구성한 경우에 있어서도 압력손실이 증가하는 동시에, 가스 중에 존재하는 물 또는 생성수의 배출효율이 악화하여, 전지성능을 저하시킨다.
[발명의 개시]
본 발명은, 이상을 감안하여, 장방형의 개량된 도전성 세퍼레이터판을 구비하는 고분자 전해질형 연료전지를 제공한다.
본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 수소이온 전도성 고분자 전해질막과, 상기 수소이온 전도성 고분자 전해질막을 끼운 양극 및 음극과, 상기 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로를 가진 양극측 도전성 세퍼레이터판과, 상기 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가진 음극측 도전성 세퍼레이터판을 구비하고, 상기 양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 각각 그들 양극 및 음극과 접촉하는 부위가, 긴 변이 짧은 변의 2배 이상의 길이를 가진 약 장방형상이며, 상기 산화제가스의 유로는 그 직선부가 상기 장방형의 긴 변 방향을 따라 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
여기서, 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 그 긴 변 방향을 따라, 또한 한쪽의 짧은 변측에서 다른 쪽의 짧은 변측을 향하여, 실질적으로 연속한 직선형상의, 복수의 산화제가스의 유로를 가진 것이 바람직하다.
상기 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 한쪽의 짧은 변측에 상기 가스유로에 연통하는 입구 매니폴드를, 다른 쪽의 짧은 변측에 상기 가스유로에 연통하는 출구 매니폴드를 각각 가지며, 상기 입구 매니폴드 및 출구 매니폴드의 각각의 개구부 폭이, 해당 매니폴드에 연속해 있는 상기 가스유로의 폭의 합계와 거의 동일하거나 그보다 큰 것이 바람직하다.
상기 산화제가스의 유로는, 음극측 도전성 세퍼레이터판의 긴 변 방향에 따른 병행하는 복수의 직선형상의 가스유로와 반환부가 되는 적어도 1개의 턴부를 가진 서펜타인형 구조를 가지며, 상기 턴부는 상기 음극측 도전성 세퍼레이터판의 짧은 변 근방에 위치하는 것이 바람직하다.
상기 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 이면에, 직선부가 상기 장방형의 긴 변을 따라 냉각수의 유로를 가지며, 산화제가스의 상기 가스유로의 직선부에서의 흐름방향과 냉각수의 상기 냉각수의 유로의 직선부에서의 흐름 방향이, 실질적으로 일치하고 있는 것이 바람직하다.
상기 연료가스의 유로는, 양극측 도전성 세퍼레이터판의 긴 변 방향을 따라서 병행하는 복수의 직선형상의 가스유로와 반환부가 되는 적어도 하나의 턴부를 가진 서펜타인형 구조를 가지며, 상기 턴부는 상기 양극측 도전성 세퍼레이터판의 짧은 변 근방에 위치하는 것이 바람직하다. 이 경우, 상기 산화제가스의 유로의턴부는 2이고, 상기 연료가스의 유로의 턴부는 2 또는 4인 것이 바람직하다.
양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판의 각각 양극 및 음극과 접촉하는 부위의 긴 변의 길이는, 짧은 변의 길이의 6배 이하인 것이 바람직하다.
상기 양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 산화제가스, 연료가스 및 냉각수의 유로에 각각 산화제가스, 연료가스 및 냉각수를 공급·배출하기 위한 매니폴드를, 그 짧은 변 근방에 배치하고 있는 것이 바람직하다.
양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판의 연료가스 및 산화제가스의 유로의 폭은, 1.5mm 이상 2.5mm 이하이고, 상기 유로의 깊이는, 0.4mm이상 1mm 이하이고, 상기 유로사이의 리브부의 폭은, 0.5mm 이상 1.5mm이하인 것이 바람직하다.
상기 가스유로 또는 냉각수유로를 형성하는 홈이 세퍼레이터판의 양면에서 각각 중앙을 횡단하고 있으며, 상기 세퍼레이터판의 한쪽 면에 형성되는 홈과 홈과의 사이의 볼록부의 중심선의 위치와 다른 쪽 면에 형성되는 홈과 홈과의 사이의 볼록부의 중심선의 위치가, 불가피한 부위를 제외하고, 실질적으로 일치하고 있는 것이 바람직하다.
본 발명은, 포터블 전원, 전기자동차용 전원, 가정내 코제너레이션 시스템 등에 사용되는 상온작동형의 고분자 전해질형 연료전지, 특히 그 도전성 세퍼레이터판의 개량에 관한 것이다.
도 1은 본 발명의 실시예에 있어서의 연료전지의 주요부의 종단면도이다.
도 2는 동전지의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 3은 동전지의 양극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 4는 동세퍼레이터판의 배면도이다.
도 5는 다른 실시예에 있어서의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 6은 양극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 7은 또 다른 실시예에 있어서의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 8은 또 다른 실시예에 있어서의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 9는 또 다른 실시예에 있어서의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 10은 또 다른 실시예에 있어서의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 11은 비교예의 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 12는 비교예의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 13은 다른 비교예의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
도 14는 또 다른 비교예의 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다.
[발명을 실시하기 위한 최량의 형태]
본 발명의 고분자 전해질형 연료전지는, 수소이온 전도성 고분자 전해질막과, 상기 수소이온 전도성 고분자 전해질막을 끼운 양극 및 음극과, 상기 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로를 가진 양극측 도전성 세퍼레이터판과, 상기 음극에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가진 음극측 도전성 세퍼레이터판을 구비하며, 상기 양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 각각 그들 양극 및 음극과 접촉하는 부위가, 긴 변이 짧은 변의 2배 이상의 길이를 가진 대략 장방형상이고, 상기산화제가스의 유로는 그 직선부가 상기 장방형의 긴 변 방향을 따라서 형성되어 있다.
본 발명은, 전극과 접촉하는 부위가, 긴 변이 짧은 변의 2배 이상의 길이를 가진 대략 장방형상의 도전성 세퍼레이터판을 사용한다. 따라서, 장방형상의 전극을 사용한다. 이 때문에, 그 장방형의 긴 변측을 설치면으로 함으로써, 전지 스택의 신장을 낮게, 즉, 박형으로 할 수 있다. 장방형의 긴 변은 짧은 변의 2∼6배가 바람직하고, 3∼6배가 보다 바람직하다. 장방형의 전극의 짧은 변은 10cm 이하가 바람직하다. 그러한 박형의 전지 스택은, 특히 전기자동차용 전원으로서, 차체의 하부에 설치하는 데 유리하다.
세퍼레이터판의 가스유로의 직선부를, 세퍼레이터판의 긴 변을 따라 형성함으로써, 공급가스의 압력손실을 적게 할 수 있다. 특히, 산화제에 공기, 연료가스에 고농도의 수소가스를 사용하는 전지에 있어서는, 연료에 비하여 다량의 공기를 공급하는 것이 요청된다. 그에 대해서는, 산화제가스의 유로를 세퍼레이터판의 긴 변을 따라 거의 직선형상으로 하거나, 또는 긴 변을 따른 직선부와 2정도의 적은 수의 턴부로 이루어지는 서펜타인형으로 함으로써 압력손실을 작게 억제할 수 있다. 음극에 있어서는, 전극반응에 의해 수분이 생성되기 때문에, 이것을 효율적으로 제거하기 위해서는, 일반적으로 산화제가스의 공급압력을 크게 할 것이 요청된다. 본 발명에 의하면, 공기공급의 압력손실을 작게 억제한 채로, 생성수를 효율적으로 제거할 수 있다. 또한, 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 이면에, 직선부가 상기 장방형의 긴 변을 따른 냉각수의 유로를 가지며, 산화제가스의 상기 가스유로의 직선부에서의 흐름방향과 냉각수의 상기 냉각수의 유로의 직선부에서의 흐름방향이, 실질적으로 일치하고 있는 구성으로 하는 것에 의해, 생성수의 제거가 촉진된다.
연료가스의 유로는, 세퍼레이터판의 짧은 변을 따른 직선부와, 긴 변측에 배치한 턴부로 이루어지는 서펜타인형으로 할 수도 있지만, 산화제가스의 유로와 마찬가지로, 긴 변을 따른 직선부와 짧은 변측에 위치하는 턴부로 이루어지는 서펜타인형으로 하는 것이 바람직하다. 산화제가스 및 연료가스의 유로를, 긴 변을 따른 직선부와 짧은 변측에 위치하는 턴부로 이루어지는 서펜타인형으로 할 경우, 산화제가스의 유로는 턴수가 2, 연료가스의 유로는 턴수가 2 또는 4인 것이 가장 바람직하다. 이 경우는, 냉각수의 유로도 동일한 서펜타인형으로 하는 것이 바람직하다.
이러한 구성의 세퍼레이터판에 있어서는, 가스의 유로 또는 냉각수의 유로를 형성하는 홈이 세퍼레이터판의 양면의 중앙을 횡단하고 있다. 따라서, 그러한 홈의 배열에 따라서는, 세퍼레이터판에 구부림 강도가 작은 재료를 사용하면, 깨어짐 등이 발생하여 전지수명을 손상시킬 우려가 있다. 본 발명에서는, 세퍼레이터판의 한쪽 면에 형성되는 홈과 홈 사이의 볼록부의 중심선과 다른 쪽 면에 형성되는 그러한 볼록부의 중심선을, 불가피한 부위를 제외하고, 실질적으로 일치시킴으로써 강도의 저하를 억제한다.
종래에는, 세퍼레이터판의 구부림 강도는 100Pa가 한도로 되어 있었지만, 상기와 같은 본 발명의 구성에 의하면, 구부림 강도가 100Pa를 밑도는 70Pa정도라도실용이 가능해진다.
도전세퍼레이터판의 표면에 형성되는 가스유로용 홈은, 폭이 1.5mm∼2.5mm이고, 홈사이의 리브부의 폭이 0.4mm∼1.5mm인 것이 바람직하다. 이에 따라, 전극이나 전해질막과의 접촉저항을 작게 유지하고, 또한 공급가스의 압력손실을 억제할 수 있다.
산화제가스, 연료가스 및 냉각수를 각각 공급·배출하는 매니폴드는, 장방형의 세퍼레이터판의 짧은 변 근방에 설치하는 것이 바람직하다.
본 발명에 의하면, 연료전지 스택의 박형화·콤팩트화와 함께, 공급가스의 압력손실을 저감할 수가 있다.
이하에, 도면을 참조하여 도전성 세퍼레이터판의 구조를 자세히 설명한다. 도면은, 어느 것이나 설명을 위해 개략적으로 나타내는 것으로, 각부의 사이즈나 상대적인 위치는 반드시 정확하지 않다.
실시형태 1
도 1은 본 실시형태에 있어서의 연료전지의 주요부를 나타내는 단면도이다.
연료전지(1)는, 수소이온 전도성 고분자 전해질막(2) 및 전해질막(2)을 끼운 음극(3)과 양극(4)으로 이루어지는 단셀을, 도전성 세퍼레이터판을 개재하여 적층한 것이다. 셀사이에 삽입된 도전성 세퍼레이터판은, 한쪽 면에 산화제가스의 유로(6)를 가지며, 다른 쪽 면에 연료가스의 유로(7)를 가지고, 음극측 세퍼레이터판과 양극측 세퍼레이터판의 기능을 가진 단일의 세퍼레이터판(5), 및, 한쪽 면에 산화제가스의 유로(6)를 가지며, 다른 쪽 면에 냉각수의 유로(8)를 가진 세퍼레이터판(9a)과, 한쪽 면에 냉각수의 유로(8)를 가지며, 다른 쪽 면에 연료가스의 유로 (7)를 가진 세퍼레이터판(9b)을 조합시킨 복합세퍼레이터판이다. 이 예에서는, 2셀마다, 냉각수를 흐르게 하기 위한 복합세퍼레이터판이 삽입되어 있다. (10)은 가스 및 냉각수의 누설을 방지하기 위한 가스킷을 표시한다.
이러한 연료전지에 사용되는 도전성 세퍼레이터판을 도 2∼4에 의해 자세히 설명한다.
도 2에 나타낸 음극측 도전성 세퍼레이터판(11)은, 장방형을 가지고 있으며, 그 한쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(12a), 연료가스의 출구 매니폴드(13b) 및 냉각수의 입구 매니폴드(14a)를 가지며, 다른 쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 출구 매니폴드(12b), 연료가스의 입구 매니폴드(13a) 및 냉각수의 출구 매니폴드(14b)를 가지고 있다. 세퍼레이터판(11)의 표면에는, 절삭가공이나 프레스성형에 의해서 홈을 형성함으로써, 산화제가스의 입구 매니폴드(12a)에서 출구 매니폴드(12b)로 이어지는 가스유로(15)가 형성되어 있다. 가스유로(15)는, 이 예에서는, 병행하는 10개의 홈에 의해 형성되어 있다. 가스유로(15)는, 직선부(15s)와 반환부가 되는 턴부(15t)로 이루어지는 서펜타인형 구조이고, 턴부의 수는 2이다.
도 3에 나타낸 양극측 세퍼레이터판(21)은, 세퍼레이터판(11)과 마찬가지로 장방형을 가지고 있으며, 그 한쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드 (22a), 연료가스의 출구 매니폴드(23b) 및 냉각수의 입구 매니폴드(24a)를 가지며, 다른 쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 출구 매니폴드(22b), 연료가스의 입구 매니폴드(23a) 및 냉각수의 출구 매니폴드(24b)를 가지고 있다. 세퍼레이터판(21)의 표면에는, 절삭가공이나 프레스성형에 의해서 홈을 형성함으로써, 연료가스의 입구 매니폴드(23a)에서 출구 매니폴드(23b)로 이어지는 가스유로(25)가 형성되어 있다. 가스유로(25)는, 병행하는 6개의 홈에 의해 형성되어 있다. 가스유로(25)는, 직선부(25s)와 반환 부가 되는 턴부(25t)로 이루어지는 서펜타인형 구조이고, 턴부의 수는 4이다.
양극측 세퍼레이터판(21)은, 도 4에 나타낸 바와 같이, 그 배면에, 냉각수의 입구 매니폴드(24a)에서 출구 매니폴드(24b)로 이어지는 냉각수의 유로(26)가 형성되어 있다. 유로(26)는, 이 예에서는, 병행하는 6개의 홈에 의해 형성되어 있다. 유로(26)는, 직선부(26s)와 반환부가 되는 턴부(26t)로 이루어지는 서펜타인형 구조이고, 턴부의 수는 4이다.
도 1에서 설명한 바와 같이, 셀사이에 삽입되는 세퍼레이터판은, 도 2의 세퍼레이터판의 배면에 도 3과 같은 연료가스의 유로를 형성한 것이다. 또한, 냉각부를 구성하는 부분에서는, 도 3 및 도 4에 나타낸 바와 같이, 이면에 냉각수의 유로를 형성한 양극측 세퍼레이터판(21)과, 도 2의 음극세퍼레이터판(11)의 이면에 도 4와 같은 냉각수의 유로를 형성한 것과의 복합세퍼레이터판이 사용된다.
상기의 음극측 세퍼레이터판(11) 및 양극측 세퍼레이터판(21)에 있어서, 각각 도면에 나타낸 일점쇄선으로 둘러싸인 장방형 부분이 음극 및 양극과 접하는 부위이다. 그리고, 산화제가스의 유로(15)는, 10개의 병행하는 홈으로 구성되고, 3개의 직선부(15s)가 2개의 턴부(15t)에서 연결되어 있다. 즉, 상기의 장방형의 긴 변을 따라 직선형상으로 신장한 30개의 홈을 가진다. 연료가스의 유로(25)는, 6개의 병행하는 홈으로 구성되고, 5개의 직선부(25s)가 4개의 턴부(25t)로 연결되어 있다. 즉, 가스유로(25)는, 상기의 장방형의 긴 변을 따라 직선형상으로 신장한 30개의 홈을 가진다. 마찬가지로, 냉각수의 유로도 장방형의 긴 변을 따라 직선형상으로 신장한 30개의 홈을 가진다. 따라서, 한쪽 면에 산화제의 가스유로를, 다른 쪽 면에 연료가스의 유로를 형성하는 세퍼레이터판에 있어서는, 각각의 가스유로의 직선부를 구성하는 홈의 중심선을 일치시킬 수 있다. 마찬가지로, 한쪽 면에 산화제가스 또는 연료가스의 유로를, 다른 쪽 면에 냉각수의 유로를 형성하는 세퍼레이터판에 있어서는, 각각의 유로를 구성하는 홈의 중심선을 일치시킬 수 있다.
이 예에서는, 도 1에 나타낸 바와 같이, 가스유로 및 냉각수의 유로를 구성하는 홈의 폭을 같게 한 바람직한 형을 나타내었다. 그러나, 홈의 폭 및 깊이는 각각의 유로로서 적합한 것을 변경해야 함은 물론이다. 결국, 유로의 직선부를 구성하는 홈과 홈의 사이에 위치하는 볼록부 내지 리브부의 중심선을, 불가피한 부위를 제외하고, 일치시키는 것이 중요하다. 이러한 구성에 의해, 도전성 세퍼레이터판의 소재로서, 100Pa 정도를 밑도는 구부림 강도를 가진 것도 사용이 가능하다.
실시형태 2
이어서, 도전성 세퍼레이터판의 다른 바람직한 예를 설명한다.
도 5는 음극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다. 세퍼레이터판(31)은, 장방형이고, 그 한쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(32a), 연료가스의 입구 매니폴드(33a) 및 냉각수의 입구 매니폴드(34a)를 가지며, 다른 쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 출구 매니폴드(32b), 연료가스의 출구 매니폴드(33b) 및 냉각수가 출구 매니폴드(34b)를 가진다. 산화제가스의 입구 매니폴드(32a)에서 출구 매니폴드(32b)로 이어지는 가스유로(35)는, 35개의 직선형상의 홈에 의해서 구성되어 있다.
도 6은 양극측 도전성 세퍼레이터판의 정면도이다. 세퍼레이터판(41)은, 장방형이고, 그 한쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(42a), 연료가스의 입구 매니폴드(43a) 및 냉각수의 입구 매니폴드(44a)를 가지며, 다른 쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 출구 매니폴드(42b), 연료가스의 출구 매니폴드(43b) 및 냉각수의 출구 매니폴드(44b)를 가진다. 연료가스의 입구 매니폴드(43a)에서 출구 매니폴드(43b)로 이어지는 가스유로(45)는, 병행하는 6개의 홈에 의해 형성되어 있다. 가스유로(45)는, 직선부(45s)와 반환부가 되는 턴부(45t)로 이루어지는 서펜타인형 구조이고, 턴부의 수는 12이다.
도 5의 음극측 도전성 세퍼레이터판(31)과 도 6의 양극측 도전성 세퍼레이터판(41)을 조합한 경우, 실제로 반응에 관여하는 산소를 약 20% 포함한 공기를 산화제가스, 고농도의 수소를 포함한 가스를 연료가스에 사용하는 연료전지에 있어서의 양 가스의 유량의 조정이 용이하다. 냉각수의 유로는, 연료가스의 유로와 같은 서펜타인형 구조로 하고, 유로의 폭은 연료가스의 유로보다 넓게 하고, 턴부의 수는 연료가스의 유로보다 적게 하는 것이 바람직하다.
실시형태 3
다음에, 음극측 도전성 세퍼레이터판의 바람직한 다른 예를 도 7∼도 9에 의해 설명한다.
도 7의 세퍼레이터판(71)은, 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(72a)와 출구 매니폴드(72b)를, 이들에 근접시켜 긴 변측에 연료가스의 입구 매니폴드 (73a), 출구 매니폴드(73b) 및 냉각수의 입구 매니폴드(74a), 출구 매니폴드(74b)를 설치하고 있다. 산화제가스의 입구 매니폴드(72a)에서 출구 매니폴드(72b)에 이어지는 가스유로(75)는, 점차로 폭이 좁아지는 직선형상의 홈으로 구성되어 있다. 연료가스 및 냉각수의 유로는, 도 6에 유사한 직선부와 턴부를 가진 서펜타인형 구조이다.
실시형태 4
도 8의 세퍼레이터판(81)은, 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(82a)와 출구 매니폴드(82b)를, 이들에 근접시켜 긴 변측에 연료가스의 입구 매니폴드 (83a), 출구 매니폴드(83b) 및 냉각수의 입구 매니폴드(84a), 출구 매니폴드(84b)를 설치하고 있다. 산화제가스의 유로(85)는, 입구 매니폴드(82a) 및 출구 매니폴드(82b)에 각각 연결되며, 긴 변에 평행한 직선부(85a) 및 (85b)와, 양자를 잇는 직선부(85c)로 이루어지며, 직선부(85c)는 긴 변에 대하여 약간 경사하고 있다.
실시형태 5
도 9의 세퍼레이터판(91)은, 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(92a)와 출구 매니폴드(92b)를, 이들에 근접시켜 긴 변측에 연료가스의 입구 매니폴드 (93a), 출구 매니폴드(93b) 및 냉각수의 입구 매니폴드(94a), 출구 매니폴드(94b)를 설치하고 있다. 산화제가스의 유로(95)는, 입구 매니폴드(92a) 및 출구 매니폴드(92b)에 각각 이어지는 직선부(95a) 및 (95b)와, 양자를 잇는 부분(95c)으로 이루어진다. 직선부(95a)와 (95b)는, 각 홈의 폭은 동일하지만, 후자의 홈의 수는 전자보다 1개만 적다. 이 구성에 있어서는, 산화제가스의 유로는, 부분(95c)이 불연속부로 되어 있지만, 실질적으로 직선형상이다.
이하에 본 발명의 실시예를 도면을 참조하면서 설명한다.
실시예 1
본 실시예에 사용한 음극측 도전성 세퍼레이터판을 도 10에 나타낸다.
음극측 세퍼레이터판(101)은, 한쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(102a), 연료가스의 출구 매니폴드(103b) 및 냉각수의 입구 매니폴드(104a)를 가지며, 다른 쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 출구 매니폴드(102b), 연료가스의 입구 매니폴드(103a) 및 냉각수의 출구 매니폴드(104b)를 가진다. 산화제가스의 유로 (105)는, 3개의 병행하는 홈에 의해 구성되며, 5개의 직선부가 4개의 턴부에 의해 연결된다. 양극측의 가스유로도 마찬가지로 3개의 병행하는 홈에 의해 구성되고, 5개의 직선부가 4개의 턴부에 의해 연결된다. 냉각수의 유로도 같은 서펜타인형 구조이다.
MEA는, 이하와 같이 하여 제작하였다.
먼저, 탄소미분말(미국 캬보트사제 VXC72, 일차입자지름:30nm, 비표면적: 254m2/g)에, 평균입자지름 약 30Å의 백금입자를 75:25의 중량비로 담지시켰다. 이 촉매분말의 이소프로판올분산액에, 퍼플루오로카본술폰산분말의 에틸알콜분산액을 혼합하여, 촉매페이스트를 제작하였다.
한편, 전극의 다공성기재로서, 두께 360㎛의 카본 페이퍼(도오레제, TGP-H-120)를 사용하였다. 이 카본 페이퍼를 폴리테트라플루오로에틸렌의 수성디스퍼젼(다이킨공업제, 네오프론 ND1)에 함침한 후, 건조하여, 400℃에서 30분 가열처리하여 발수성을 부여하였다. 이 발수처리를 실시한 카본 페이퍼의 한쪽 면에 상기의 촉매페이스트를 균일하게 도포하여 촉매층을 형성하였다.
이상의 방법으로 제작한 2장의 카본 페이퍼로 이루어지는 전극을, 그 촉매층을 안쪽으로 하여, 고분자 전해질막(미국듀퐁사제 나피온 112)를 끼워 적층한 후, 건조하였다.
이상의 카본 페이퍼전극은, 그 사이즈가 20×6cm의 장방형으로, 도 10에 나타낸 세퍼레이터판(101)의 일점 쇄선으로 둘러싼 5개의 구획을 덮는 크기이다. 전극의 주위에는, 고분자전해질막을 끼워, 약 360㎛의 두께의 실리콘고무의 시트로 이루어지는 가스킷을 배치하여, 130℃에서 3분간 핫 프레스하여, MEA를 얻었다.
이 MEA의 2개를, 한쪽 면에 산화제가스의 유로를 형성하고, 다른 쪽 면에 연료가스의 유로를 형성한 도 10과 같은 세퍼레이터판을 끼워 조합하였다. 또한, 서로 대향하는 면에 냉각수의 유로를 형성하고, 다른 쪽의 면에 각각 산화제가스의 유로 및 연료가스의 유로를 형성한, 도 10과 같은 구조의 2장의 세퍼레이터판을 조합하였다. 이들 2개의 MEA의 조와, 2장의 세퍼레이터판의 조를 적층하여 10셀이 직렬로 접속된, 도 1과 같은 구성의 적층전지를 조립하였다.
세퍼레이터판은, 카본분말과 페놀계 수지의 혼합분말을 핫 프레스에 의해, 가스유로를 가진 두께 2mm의 시트로 성형한 것이고, 가스유로는 폭 2.5mm, 깊이0.7mm, 홈 사이의 리브부의 폭이 1.5mm이다. 이 도전성 세퍼레이터판의 구부림강도는, 70MPa이었다.
상기의 적층전지의 양 끝단부에는, 금속제의 집전판, 전기절연재료로 이루어지는 절연판, 및 끝단판을 포개어, 양 끝단판을 체결 로드로 체결하였다. 그 체결압은 세퍼레이터판의 면적당 1Okgf/cm2로 하였다. 이 1O셀의 전지 모듈에, 연료가스로서 순수소를 75℃로 유지한 탈이온수 버블러를 통하여 공급하고, 산화제가스로서 공기를 소정온도로 유지한 탈이온수버블러를 통하여 공급하고, 냉각수를 통하여, 발전시험을 하였다. 연료가스, 산화제가스, 및 냉각수는, 모두 동일방향으로 도입하고, 가스출구는 상압에서 개방하였다.
또한, 연료전지의 각 셀은, 그 면내에서의 성능분포를 확인하기 위해서, 도 10의 세퍼레이터판(101)에 일점쇄선으로 나타낸 바와 같이 전극을 5분할함과 동시에, 전극에 대응시켜 세퍼레이터판을 5분할하고, 각각의 부위의 성능을 개별로 측정할 수 있도록 하였다.
우선, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 온도분포를 극력 억제하기 위해서, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하고, 연료가스중의 수소의 이용율(Uf)=80%, 산화제가스중의 산소의 이용율(Uo)=50%로 설정하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지를, 0.3A/cm2와 0.7A/cm2의 정전류밀도로 운전한 경우의 전압특성의 산화제가스 버블러온도의존성을 조사하였다. 5분할한 각 셀의 가장 가스입구측에가까운 분할셀을 No.1로 하고, 순차 No.2, No.3, No.4로서, 가장 가스출구측에 가까운 분할셀을 No.5로 하였다.
0.3A/cm2의 전류밀도로 운전한 경우, 산화제가스 버블러온도가 45℃ 정도의 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높고, 10셀 적층한 전지의 각 분할셀마다의 평균전압은, No.1셀에서 0.69V, No.5셀에서 0.65V였다(이하, 특히 설명하지 않는 한, 분할셀의 특성은 전부 10셀 적층한 전지의 각 분할셀마다의 평균치를 나타낸다). 버블러온도를 약 70℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하고, No.1셀은 0.75V, No.5셀은 0.70V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로부터 거의 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은, O.O1kg·f/cm2이었다.
다음에, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 약 40℃로 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아지고, No.1셀은 0.6V, No.5셀은 0.59V를 나타내었다. 또한, 버블러온도를 65℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하였지만, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높아지고, No.1셀은 0.65V, No.5셀은 0.60V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로부터, 출구일수록 플러딩의 경향이지만, 대체로 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 65℃의 경우의 가스입구부의 압력손실은, O.O8kg·f/cm2로 매우 작은 것이었다.
다음에, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 온도분포를 붙이기 위해서, 75℃로 설정한 냉각수량을 1L/min으로 비교적 작게 흐르게 하여, Uf=80%, Uo= 50%로 설정하여 전지성능을 조사하였다.
0.3A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 40℃정도의 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아져서, No.1셀은 0.69V, No.5셀은 0.68V를 나타내었다. 버블러온도를 약 70℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하여, No.1셀은 0.75V, No.5셀은 0.73V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은 내부저항의 측정으로부터 거의 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 또한, 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 0.008kg·f/cm2이었다.
이어서, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 약 45℃로 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아져서, No.1셀은 0.6V, No.5셀은 0.6V를 나타내었다. 버블러온도를 65℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하고, No.1셀은 0.65V, No.5셀은 0.63V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은 내부저항의 측정으로부터 최적의 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 또한, 산화제가스 버블러온도가 65℃의 경우의 가스입구부의 압력손실은 0.07kg·f/cm2로 매우 작은 것이었다.
상기의 도전세퍼레이터판은, 그 중심부를 적어도 복수의 가스유로 또는 냉각수유로를 구성하는 홈이 횡단하고 있으며, 한쪽 면의 이들 홈의 사이의 볼록부의 중심선의 위치가, 다른 쪽의 면의 볼록부의 중심선의 위치와, 불가피한 부위를 제외하고 실질적으로 일치하고 있다. 그 때문에, 도전성 세퍼레이터판재료의 구부림 강도가 100MPa를 약간 밑도는 기계적 강도가 약한 재료이더라도, 깨어짐이나 좌굴(座屈)이 생기지 않고 사용이 가능하였다.
실시예 2
본 실시예에서는, 음극측 도전성 세퍼레이터판에 도 5와 같이 직선형상의 가스유로를 가진 것, 양극측 도전성 세퍼레이터판에 도 3과 같이 턴부의 수가 4의 서펜타인형 구조의 가스유로를 가진 것을 각각 사용하였다. 냉각수의 유로는, 도 4와 같은 턴수가 4인 서펜타인형 구조로 하였다. 전극의 사이즈는, 35×9cm의 장방형으로, 각 셀은, 도 5에 일점쇄선으로 나타내는 부분을, 가스유로(35)의 가스가 흐르는 방향으로 5분할하였다.
상기의 것 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 10셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min의 비율로 흐르게 하여, Uf=80%, Uo=50%로 설정하여 전지성능을 조사하였다.
0.3A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 45℃ 정도의 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높고, No.1셀은, 0.67V, No.5셀은 0.65V를 나타내었다. 버블러온도를 약 70℃로 높게 하면, 더욱 성능이상승하고, No.1셀은 0.73V, No.5셀은 0.70V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은 내부저항의 측정으로부터 거의 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 또한, 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 O.OO1kg·f /cm2였다.
이어서, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 약 40℃로 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아지고, No.1셀은 0.59V, No.5셀은 0.57V를 나타내었다. 버블러온도를 65℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하였다. 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높아지고, No.1셀은 0.62V, No.5셀은 0.59V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로부터, 출구일수록 플러딩의 경향이지만, 대체로 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 65℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 O.OO7kg·f/cm2로 매우 작은 것이었다.
이어서, 75℃로 설정한 냉각수량을 1L/min로 비교적 작게 흐르게 하는 것 이외에는 상기와 동일조건으로 전지성능을 조사하였다.
0.3A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 45℃정도의 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아져서, No.1셀 및 No.5셀 모두 0.68V를 나타내었다. 버블러온도를 약 70℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하고, No.1셀은 0.70V, No.5셀은 0.69V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로부터 거의 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 O.OO1kg·f/cm2이었다.
이어서, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 약 45℃로 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아져서, No.1셀은 0.59V, No.5셀은 0.58V를 나타내었다. 버블러온도를 65℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하고, No.1셀은 0.62V, No.5셀은 0.60V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은 내부저항의 측정으로부터 최적의 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 65℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 O.OO5kg·f/cm2로 매우 작은 것이었다.
실시예 3
본 실시예에서는, 음극측 세퍼레이터판에 도 5와 같이 직선형상의 가스유로를 가진 것, 양극측 도전성 세퍼레이터판에, 도 6과 같이 직선부가 짧은 변을 따라 신장하여, 턴부의 수가 12인 서펜타인형 구조의 가스유로를 가진 것을 각각 사용하였다. 가스유로를 구성하는 홈의 깊이는 0.4mm로 하였다. 냉각수의 유로는, 도 6과 같이 턴수가 6인 서펜타인형 구조로 하였다. 전극의 사이즈는, 20×9cm의 장방형으로, 각 셀은, 실시예 1과 마찬가지로, 연료가스의 유로에 맞추어 5분할하였다.
상기 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 10셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하여, Uf=80%, Uo=50%로 설정하여 전지성능을 조사하였다.
0.3A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 45℃ 정도의 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높고, No.1셀은 0.69V, No.5셀은 0.67V를 나타내었다. 버블러온도를 약 70℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하고, No.1셀은 0.74V, No.5셀은 0.71V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로부터 거의 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 O.OOO8kg·f/cm2이었다.
이어서, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 약 4 O℃로 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아져서, No.1셀은 0.60V, No.5셀은 0.57V를 나타내었다. 버블러온도를 65℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하였다. 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높아지고, No.1셀은 0.64V, No.5셀은 0.60V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로부터, 출구일수록 플러딩의 경향이지만, 대체로 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 65℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 0.003kg·f/cm2로 매우 작은 것이었다.
이어서, 온도분포를 붙이기 위해서, 75℃로 설정한 냉각수량을 1L/min로 비교적 적게 흐르게 하는 것 이외에는 상기와 동일조건으로 전지성능을 조사하였다.
0.3A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 45℃정도의 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아져서, No.1셀은 0.70V, No.5셀은 0.69V를 나타내었다. 버블러온도를 약 70℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하고, No.1셀은 0.73V, No.5셀은 0.71V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로 거의 양호한 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 0.0009kg·f/cm2이었다.
이어서, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러온도가 약 40℃로 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위와 가스출구에 가까운 부위의 성능이 거의 같아져서, No.1셀은 0.61V, No.5셀은 0.59V를 나타내었다. 버블러온도를 65℃로 높게 하면, 더욱 성능이 상승하고, No.1셀은 0.64V, No.5셀은, 0.62V를 나타내었다. 이 때, No.1∼5셀은, 내부저항의 측정으로부터, 최적의 젖은 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 65℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 0.004kg·f/cm2로 매우 작은 것이었다.
실시예 4
본 실시예에서는, 도 7에 나타내는 음극측 도전성 세퍼레이터판을 사용하였다. 산화제가스의 유로(75)는, 입구 매니폴드(72a)에서 출구 매니폴드(72b)까지복수의 연속된 직선형상의 홈으로 구성되고, 입구에서 출구를 향하여 유로가 좁아지는 형상을 가진다. 전극과 접촉하는 부위는, 짧은 변7cm, 긴 변이 9cm, 높이가 20cm의 사다리꼴이다.
이 세퍼레이터판은, 두께가 3mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해, 가스입구부는 홈폭 2mm, 깊이 0.5mm, 홈사이의 리브부의 폭 1mm이고, 가스출구부는, 홈폭 1.6mm, 깊이 0.5mm, 홈사이의 리브부의 폭 0.8mm의 가스유로가 설치되어 있다. 세퍼레이터판재료로는, 치밀한 유리상 카본을 사용하였다.
양극측 도전성 세퍼레이터판에는, 실시예 3과 같은 턴부의 수가 12의 서펜타인형 구조의 가스유로를 가진 것을 사용하였다. 냉각수의 유로는, 턴수가 6인 서펜타인형 구조로 하였다.
상기 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 100셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min으로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
100셀 적층한 전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.72V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실이 0.0014kg·f/cm2로 매우 작았다. 전류밀도 0.7A/ cm2일 때의 셀평균전압은 0.64V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실은 0.006kg·f/cm2였다.
이어서, 75℃로 설정한 냉각수량을 1L/min로 비교적 소량 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하여, 45℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.70V이며, 공기측의 가스입구부의 압력손실은 O.OO11kg·f/cm2로 매우 작았다. 전류밀도 0.7 A/cm2일 때의 평균셀전압은 0.61V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실은 0.005kg·f/cm2로 작았다.
실시예 5
본 실시예에서는, 도 8에 나타내는 음극측 도전성 세퍼레이터판을 사용하였다. 이 도전성 세퍼레이터판은, 전극과 접촉하는 부위는 대략 장방형상을 가지며, 그 짧은 변이 9cm, 긴 변이 20cm이다. 산화제가스의 유로(85)를 구성하는 홈은, 입구 매니폴드(82a)에서 출구 매니폴드(82b)까지 거의 긴 변을 따라 연속하고 있다.
이 세퍼레이터판은, 두께가 3mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해, 입구부의 홈폭 2mm, 깊이 0.4mm, 홈사이의 리브부의 폭 1mm이고, 출구부는 홈폭 1.6mm, 깊이 0.5mm, 홈사이의 리브부의 폭 0.8mm의 가스유로가 설치되어 있다. 세퍼레이터판재료에는, 치밀한 유리상 카본을 사용하였다.
양극측 도전성 세퍼레이터판에는, 실시예 3과 같은 턴부의 수가 12인 서펜타인형 구조의 가스유로를 가진 것을 사용하였다. 냉각수의 유로는, 턴수가 6인 서펜타인형 구조로 하였다.
상기 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 100셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min으로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.725V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실이 0.0012kg·f/cm2로 매우 작았다. 전류밀도 0.7A/cm2일 때의 평균셀전압은 0.645V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실은 O.OO5kg·f/cm2이었다.
다음에, 75℃로 설정한 냉각수량을 1L/min으로 비교적 소량 흐르게 하여, 냉각수출입구에서 온도분포가 붙도록 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 45℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.71V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실이 0.001kg·f/cm2로 매우 작았다. 전류밀도 0.7A/cm2일 때 평균셀전압은 0.62V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실은 0.004kg·f/cm2이었다.
실시예 6
본 실시예에서는, 도 9에 나타내는 음극측 도전성 세퍼레이터판을 사용하였다. 이 도전성 세퍼레이터판의 가스유로(95)는, 도중에 불연속부(95c)를 갖지만, 실질적으로는 직선형상의 병행하는 홈으로 구성되어 있다. 여기에 사용한 전극은, 짧은 변이 9cm, 긴 변이 20cm의 대략 장방형이고, 4개소의 에지부에는 곡률반경 r=1mm의 둥근 모양을 가진다.
이 세퍼레이터판은, 두께가 3mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해, 홈폭 1.5mm, 깊이 1mm, 홈사이의 리브부의 폭 1mm의 가스유로를 형성하여 놓는다. 세퍼레이터판재료로는, 치밀한 유리상 카본을 사용하였다.
양극측 도전성 세퍼레이터판에는, 실시예 3과 같은 턴부의 수가 12의 서펜타인형 구조의 가스유로를 가진 것을 사용하였다. 냉각수의 유로는, 턴수가 6의 서펜타인형구조로 하였다.
상기 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 100셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.715V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실이 0.0005kg·f/cm2로 작았다. 전류밀도 0.7A/cm2일 때 평균셀전압은 0.635V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실이 O.OO2kg·f/cm2이었다.
이어서, 75℃로 설정한 냉각수량을 1L/min로 비교적 소량 흐르게 하여, 냉각수 출입구에서 온도분포가 붙도록 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 45℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.705V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실이 0.0006kg·f/cm2로 매우 작았다. 전류밀도 0.7A/cm2일 때 평균셀전압은 0.61V이고, 공기측의 가스입구부의 압력손실이 0.0025kg·f/cm2이었다.
이상과 같이, 도전성 세퍼레이터판의 전극과 접촉하는 부위가 대략 장방형상을 가지며, 대략 장방형의 긴 변이 짧은 변의 2배 이상의 길이를 가진 세퍼레이터판을 사용한 경우, 대략 장방형상은, 엄밀하게는 사다리꼴이더라도, 평행사변형이더라도, 각부가 둥근 모양을 갖고 있어도, 기타 부분적으로 요철을 가진 형상이더라도, 대략 장방형상을 가지면 동일한 효과를 얻을 수 있다.
또한, 대략 장방형상의 긴 변에 따른 대략 직선부를 가진 가스유로홈의 형상도, 완전한 직선이 아니라 해도, 예를 들어 변곡점을 갖더라도, 긴 변에 대하여 약간 경사하고 있더라도, 홈폭이 변화하여도 동일한 효과를 얻을 수 있다.
비교예 1
이 예에서는, 도 12에 나타내는 음극측 도전성 세퍼레이터판을 사용하였다. 이 세퍼레이터판(121)은, 거의 정방형이고, 대향하는 2변에는 산화제가스의 입구 매니폴드(122a)와 출구 매니폴드(122b)를 설치하고, 다른 2변에는 연료가스의 입구 매니폴드(123a)와 출구 매니폴드(123b), 냉각수의 입구 매니폴드(124a)와 출구 매니폴드(124b)를 설치하고 있다. 산화제가스의 유로(125)는 평행한 직선형상의 홈으로 구성되어 있다. 연료가스의 유로 및 냉각수의 유로는, 서펜타인형이고, 턴수는 어느 것이나 2이다.
이 세퍼레이터판은, 두께가 3mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해, 홈폭 2mm, 깊이 0.5mm, 홈 사이의 리브부의 폭 1mm의 가스유로(125)가 설치되어 있다. 세퍼레이터판 재료로는, 치밀한 유리상 카본을 사용하였다.
전극은, 한변이 15cm의 정방형으로 하고, 한변이 21cm의 정방형의 고분자 전해질막의 중앙에 전극을 설치하였다.
상기 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 100셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하여, 온도분포를 극력 억제하기 위해서, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.48V이었다. 전류밀도 0.7A/cm2이상에서는 오버 플러딩 때문에 0V이하가 되는 셀이 출현하여, 특성의 계측이 불능하였다.
비교예 2
이 예에서는, 도 13에 나타낸 음극측 도전성 세퍼레이터판을 사용하였다. 이 세퍼레이터판(131)은, 장방형이고, 대향하는 긴 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(132a)와 출구 매니폴드(132b)를 설치하고, 짧은 변측에 연료가스의 입구 매니폴드(133a)와 출구 매니폴드(133b), 냉각수의 입구 매니폴드(134a)와 출구 매니폴드(134b)를 설치하고 있다. 산화제가스의 유로(135)는 평행한 직선형상의 홈으로 구성되어 있다. 연료가스의 유로 및 냉각수의 유로는, 서펜타인형이고, 턴수는 어느 것이나 2이다.
이 세퍼레이터판은, 두께가 3mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해, 홈폭 2mm, 깊이 0.5mm, 홈사이의 리브부의 폭 1mm의 가스유로를 설치하고 있다. 전극은, 9cm×20cm의 장방형이다.
상기 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 100셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 2 0L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.42V이었다. 전류밀도 0.7A/cm2이상에서는 오버 플러딩 때문에 OV이하가 되는 셀이 출현하고, 특성의 계측이 불능하였다.
비교예 3
이 예에서는, 도 14에 나타내는 음극측 도전성 세퍼레이터판을 사용하였다.
이 세퍼레이터판(141)은, 장방형이다. 그 한편의 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(142a), 연료가스의 입구 매니폴드(143a) 및 냉각수의 입구 매니폴드 (144a)를 설치하고, 다른 쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 출구 매니폴드(142b), 연료가스의 출구 매니폴드(143b) 및 냉각수의 출구 매니폴드(144b)를 설치하고 있다.
산화제가스의 유로(145)는, 평행하는 직선형상의 홈으로 구성되어 있다. 가스 매니폴드(142a) 및 (142b)의 각 개구부의 폭은, 이들 매니폴드에 이어지는 가스유로의 홈의 폭의 합계보다 작게 해 두고 있다. 연료가스의 유로 및 냉각수의 유로는, 서펜타인형이고, 턴수는 어느 것이나 2이다.
상기 외에는 비교예 2와 마찬가지로 하여 100셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min으로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.40V이었다. 전류밀도 0.7A/cm2이상에서는, 전공기측의 유로폭에 대하여 공기출구 매니폴드의 개구부가 작기 때문에, 생성수의 제거를 원활하게 할 수 없고, OV이하가 되는 셀이 출현하고, 특성의 계측이 불가능하였다.
또한, 100셀 적층한 경우의 세퍼레이터판의 가스유로홈의 단면적의 100셀분의 총합과, 매니폴드 개구부의 단면적을 비교하면, 세퍼레이터판의 가스유로홈의 단면적의 100셀분의 총합쪽이 커지기 때문에, 공급가스의 압력손실의 율속이 매니폴드부분에 발생하여, 각 셀에 공급하는 가스의 분배가 균등하게 되지 않고, 셀특성의 불균일이 커졌다.
비교예 4
이 예에서는, 도전성 세퍼레이터판은, 도 5와 같은 직선형상의 산화제가스의 유로를 가지며, 도 10과 같은 턴수가 4의 서펜타인형의 연료가스의 유로를 가진 것을 사용하였다.
이 세퍼레이터판은, 두께가 3mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해, 홈폭 2mm, 깊이 0.5mm, 홈사이의 리브부의 폭 1mm의 가스유로가 설치되어 있다. 전극은, 60cm×9cm의 장방형이다.
상기 외에는 비교예 2와 마찬가지로 하여 100셀의 적층전지를 조립하였다.
먼저, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.72V이었다. 전류밀도 0.7A/cm2에서는 0.62V로 비교적 양호한 특성을 나타내었다. 그러나, 공급공기가스의 압력손실이, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.2kgf/cm2, 전류밀도0.7A/cm2에서는0.8kgf/cm2가 되고, 블로워로 공기를 공급하는 것은 불가능하였다. 이 때문에, 콤프레셔를 사용하여 공기를 공급하였다. 또한, 공급냉각수의 압력손실도 극단적으로 커졌다.
이어서, 전지운전온도를 75℃로 설정하여, 75℃로 설정한 냉각수량을 1L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하여, 75℃로 가습한 순수소가스를 Uf=80%가 되도록 공급하고, 65℃로 가습한 공기를 Uo=50%가 되도록 공급하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지의 평균셀전압은, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.65V이었다. 전류밀도 0.7A/cm2에서는 0.55V로 냉각수를 적게 함에 따라 낮은 특성을 나타내었다. 이것은, 냉각수를 적게 함으로써, 냉각수의 입구와 출구와의 사이에서의 온도분포가 지나치게 붙어, 전지내가 오버 드라이의 상태에 빠졌기 때문이다. 공급공기가스의 압력손실이, 전류밀도 0.3A/cm2일 때 0.18kgf/cm2, 전류밀도 0.7A/cm2에서는 0.7kgf /cm2이 되고, 블로워로 공기를 공급하는 것은 불가능하였다. 이 때문에, 콤프레셔를 사용하여 공기를 공급하였다.
비교예 5
이 예에서는, 도 11에 나타내는 음극측 도전성 세퍼레이터판을 사용하였다. 이 도전성 세퍼레이터(111)판은, 장방형이고, 한쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 입구 매니폴드(112a), 연료가스의 입구 매니폴드(113a) 및 냉각수의 입구 매니폴드 (114a)를 가지며, 다른 쪽의 짧은 변측에 산화제가스의 출구 매니폴드(112b), 연료가스의 출구 매니폴드(113b) 및 냉각수의 출구 매니폴드(114b)를 가진다. 산화제가스의 유로(115)는, 5개의 병행하는 홈에 의해 구성되고, 10의 직선부가 9개의 턴부에 의해 이어진 서펜타인형 구조이다. 양극측의 가스유로도 마찬가지로 5개의 병행하는 홈에 의해 구성되어, 10의 직선부가 9개의 턴부에 의해 연결된다. 냉각수의 유로도 마찬가지의 서펜타인형 구조이다.
전극의 사이즈는 9cm×20cm의 장방형으로, 각 셀은 도 11에 일점쇄선으로 나타낸 바와 같이 5분할하였다.
여기에 사용한 세퍼레이터판은, 두께가 3mm이고, 그 표면에는 절삭가공에 의해, 홈폭 2mm, 깊이 1mm, 홈사이의 리브부의 폭 1mm의 가스유로를 설치하여 놓는다. 세퍼레이터판 재료로는, 치밀한 유리상 카본을 사용하였다.
상기 외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여 10셀의 적층전지를 조립하였다.
우선, 전지운전온도를 75℃로 설정하고, 75℃로 설정한 냉각수량을 20L/min로 비교적 대량으로 흐르게 하여, Uf=80%, Uo=50%으로 설정하여 전지성능을 조사하였다.
적층전지를 0.3A/cm2의 전류밀도로 운전하였을 때, 산화제가스 버블러온도가 60℃ 정도의 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높고, 가스입구에 가장 가까운 No.1셀은 0.69V, 가스출구에 가장 가까운 No.5셀은 0.55V를 나타내었다. 그러나, 버블러온도를 약 70℃로 높게 하면, 가스출구에 가장 가까운 부위의 No.5셀로부터 순차로 성능이 급격히 저하하여, No.5셀은, 거의 0V까지저하하였다. 이 때, No.5셀은, 내부저항의 측정으로부터 오버 플러딩 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 70℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 0.5kg·f/cm2이었다.
이어서, 0.7A/cm2의 전류밀도에서는, 산화제가스 버블러 온도가 약 55℃로 비교적 낮은 온도에서는, 가스입구에 가까운 부위일수록 특성이 높고, No.1셀은 0.6V, No.5셀은 0.5V를 나타내었다. 그러나, 버블러온도를 65℃로 높게 하면, 가스출구에 가장 가까운 부위의 No.5셀의 성능이 급격히 저하하여, 거의 0V까지 저하하였다. 이 때, No.5셀은, 내부저항의 측정으로부터 오버 플러딩 상태에 있는 것을 알 수 있었다. 산화제가스 버블러온도가 65℃인 경우의 가스입구부의 압력손실은 1.5kg·f/cm2로 매우 높았다.
본 발명에 의하면, 고분자 전해질형 연료전지 스택의 박형화·컴팩트화가 가능해진다. 또한, 연료가스 및 산화제가스를 공급하는 압력의 손출이 적고, 오버 플러딩이나 오버 드라이가 없는 고분자 전해질형 연료전지를 제공할 수 있다. 또한, 특히, 전기자동차용 전원으로서, 차체의 하부에 설치하는 데에 적합한 박형의 연료전지를 제공할 수 있다.

Claims (11)

  1. 수소이온 전도성 고분자 전해질막과, 상기 수소이온 전도성 고분자전해질막을 끼운 양극 및 음극과, 상기 양극에 연료가스를 공급하는 가스유로를 가진 양극측 도전성 세퍼레이터판과, 상기 음극측에 산화제가스를 공급하는 가스유로를 가진 음극측 도전성 세퍼레이터판을 구비하며, 상기 양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 각각 그들 양극 및 음극과 접촉하는 부위가, 긴 변이 짧은 변의 2배 이상의 길이를 가진 대략 장방형상이고, 상기 산화제가스의 유로는 그 직선부가 상기 장방형의 긴 변 방향을 따라 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질형 연료전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 그 긴 변방향을 따라, 또한 한편의 짧은 변측에서 다른 쪽의 짧은 변측을 향하여, 실질적으로 연속한 직선형상의, 복수의 산화제가스의 유로를 가진 고분자 전해질형 연료전지.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서, 상기 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 한쪽의 짧은 변측에 상기 가스유로에 연통하는 입구 매니폴드를, 다른 쪽의 짧은 변측에 상기 가스유로에 연통하는 출구 매니폴드를 각각 가지며, 상기 입구 매니폴드 및 출구 매니폴드의 각각의 개구부폭이, 해당 매니폴드에 연속해 있는 상기 가스유로의 폭의 합계와 거의 동일하거나 그것보다 큰 고분자 전해질형 연료전지.
  4. 제 1 항 또는 제 3 항에 있어서, 상기 산화제가스의 유로는, 음극측 도전성 세퍼레이터판의 긴 변 방향을 따른 병행하는 복수의 직선형상의 가스유로와 반환부가 되는 적어도 1개의 턴부를 가진 서펜타인형구조를 가지며, 상기 턴부는 상기 음극측 도전성 세퍼레이터판의 짧은 변 근방에 위치하는 고분자 전해질형 연료전지.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 이면에, 직선부가 상기 장방형의 긴 변을 따른 냉각수의 유로를 가지며, 산화제가스의 상기 가스유로의 직선부에서의 흐름방향과 냉각수의 상기 냉각수의 유로의 직선부에서의 흐름방향이, 실질적으로 일치하고 있는 고분자 전해질형 연료전지.
  6. 제 4 항에 있어서, 상기 연료가스의 유로는, 양극측 도전성 세퍼레이터판의 긴 변 방향을 따른 병행하는 복수의 직선형상의 가스유로와 반환부가 되는 적어도 하나의 턴부를 가진 서펜타인형 구조를 가지며, 상기 턴부는 상기 양극측 도전성 세퍼레이터판의 짧은 변 근방에 위치하는 고분자 전해질형 연료전지.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 산화제가스의 유로의 턴부는 2이고, 상기 연료가스의 유로의 턴부는 2 또는 4인 고분자 전해질형 연료전지.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판의 각각 양극및 음극과 접촉하는 부위의 긴 변의 길이는, 짧은 변의 길이의 6배이하인 고분자 전해질형 연료전지.
  9. 제 1 항에 있어서 상기 양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판은, 산화제가스, 연료가스 및 냉각수의 유로에 각각 산화제가스, 연료가스 및 냉각수를 공급·배출하기 위한 매니폴드를, 그 짧은 변 근방에 배치하고 있는 고분자 전해질형 연료전지.
  10. 제 1 항 내지 제 3 항 중의 어느 한 항에 있어서, 양극측 및 음극측 도전성 세퍼레이터판의 연료가스 및 산화제가스의 유로를 형성하는 홈은, 폭 1.5mm∼ 2.5mm, 깊이 0.4mm∼1mm, 홈사이의 리브부의 폭 0.5mm∼1.5mm인 고분자 전해질형 연료전지.
  11. 제 4 항에 있어서, 상기 가스유로 또는 냉각수유로를 형성하는 홈이 세퍼레이터판의 양면에서 각각 중앙을 횡단하고 있으며, 상기 세퍼레이터판의 한쪽 면에 형성되는 홈과 홈 사이의 볼록부의 중심선의 위치와 다른 쪽 면에 형성되는 홈과 홈 사이의 볼록부의 중심선의 위치가, 불가피한 부위를 제외하고, 실질적으로 일치하고 있는 고분자 전해질형 연료전지.
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