KR102481193B1 - 유기 el 소자 - Google Patents

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도판 인사츠 가부시키가이샤
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Abstract

본 발명의 과제는, 유기 EL 조명의 음극에 있어서의 표면 플라즈몬 흡수를 효과적으로 완화시켜, 광 취출 효율을 향상시키는 것이다. 본 발명의 유기 EL 소자는, 투광성 기판과, 투광성 기판의 한쪽 면 상에 배치된 투명 전극, 발광층 및 음극과, 다른 쪽의 면 상에 배치된 요철을 갖는 광 취출 필름을 포함한다. 음극의 발광층측 표면은, 복수의 오목부 또는 볼록부를 갖는다. 음극의 발광층측 표면의 푸리에 변환상은, 식 (I)에서 구해지는 공간 주파수 ν를 포함하는 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역과, 공간 주파수 ν 이상의 공간 주파수를 포함하지 않는 광 산란 영역을 갖는다.

Description

유기 EL 소자
본 발명은, 음극에 있어서의 표면 플라즈몬 흡수를 효과적으로 완화시켜, 향상된 광 취출 효율을 갖는 유기 EL 소자에 관한 것이다.
최근 들어, 일반적인 유기 EL 소자의 경우, 투광성 기판으로부터 공기 중으로 방사되는 광 취출 효율은 불과 20％에 지나지 않는다. 그래서, 양산성 등을 감안하여, 외장형 필름을 소자에 첩부하는 케이스도 많다. 소자 구조에 의존하지만, 외장형 필름을 유기 EL 소자에 첩부한 경우에도 광 취출 효율은 30％ 정도이고, 광의 손실이 크다.
광 취출 효율의 더 한층의 향상을 위한 수단으로서, 투광성 기판과 투명 전극 사이의 굴절률차에 의한 전반사를 완화시키기 위해서, 광 산란 구조를 설치하는 것이 검토되게 되었다. 광 산란 구조에 의해 광의 전반사를 완화시켜, 보다 많은 광을 취출하는 것이 가능해진다. 그러나, 외장형 필름을 병용한 경우에도, 광 산란 구조를 갖는 유기 EL 소자의 광 취출 효율은 40％ 정도에 지나지 않는다.
더 높은 광 취출 효과를 얻기 위해서, 음극부에 미세한 요철 구조를 설치하여 음극부에서의 광의 표면 플라즈몬에 의한 흡수를 완화시키는 것이 제안되어 있다(특허문헌 1 참조). 이 제안에 있어서는, 음극부의 표면은, 복수의 오목부가 주기적으로 2차원으로 배열한 이차원 격자 구조를 갖는다. 이 이차원 격자 구조는, 회절 격자로서 기능하여, 광에 의해 음극에서 발생한 표면 플라즈몬을 다시 광으로 변환하고, 그에 의해 광 취출 효율의 향상을 가능하게 한다.
이 이차원 격자 구조의 주기를, 표면 플라즈몬의 광 변환에 최적인 주기로 함으로써, 효율적으로 광을 취출하는 것이 가능해진다. 그러나, 이러한 이차원 격자 구조는, 구조 내의 복수의 오목부의 배열 방향에 의해, 이차원 평면 내에서 효율적으로 광을 취출하는 방향을 한정한다. 따라서, 고효율의 방향 이외의 방향에 있어서는, 이차원 격자 구조의 주기가 표면 플라즈몬의 광 변환에 최적이지는 않게 되어, 효율적으로 광을 취출할 수 없다.
한편, 음극부의 표면에, 그 푸리에 변환상이 원 형상 또는 원환 형상인 요철 구조를 설치하는 것이 제안되어 있다. 이 제안에 있어서는, 모든 방향에 있어서 표면 플라즈몬의 광 변환에 적당한 공간 주파수에서 오목부 또는 볼록부가 존재하기 때문에, 전방향에서 높은 광 취출 효율을 실현할 수 있다고 되어 있다. 단, 이 제안에서는, 투광성 기판과 공기의 계면에 있어서의 전반사를 억제하기 위한 요철을 갖는 외장형 필름의 매칭이 불충분하다. 왜냐하면, 외장형 필름은, 이차원 격자 구조와 동일하게, 그 요철의 배치 방법에 의존하여, 광 취출 용이 방향과, 광 취출 곤란 방향을 갖기 때문이다. 음극부의 표면의 요철 구조를 원 형상 또는 원환 형상의 푸리에 변환상을 갖는 것으로 하여, 전방향의 표면 플라즈몬 광 변환을 실현했다고 해도, 외장형 필름과 공기의 계면의 전반사에 의해, 외부로 광을 취출할 수 없다는 결점이 있었다.
일본 특허 제5283206호 명세서 일본 특허 제4740403호 명세서
Vincent L., Soille P., 「Watersheds in digital spaces: an efficient algorithm based on immersion simulations」, Pattern Analysis and Machine Intelligence, IEEE transaction on, Vol. 13, Issue 6, pp. 583-598(1991)
본 발명은, 이상과 같은 과제를 해결하기 위해 이루어진 것이며, 유기 EL 소자의 음극에 있어서의 표면 플라즈몬 흡수를 효과적으로 완화시켜, 광 취출 효율을 향상시키는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 제1 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제1면 및 제2면을 갖는 투광성 기판과, 상기 제1면 상에 형성된, 투명 전극, 음극 및 상기 투명 전극과 상기 음극 사이에 설치된 발광층과, 상기 제2면 상에 배치된 요철을 갖는 광 취출 필름을 포함하는 유기 EL 소자이며, 상기 음극의 상기 발광층측의 표면에 복수의 오목부 또는 볼록부를 갖고, 상기 음극의 상기 발광층측의 표면의 푸리에 변환상은, 식 (I)에서 구해지는 공간 주파수 ν를 포함하는 하나 또는 복수의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역과, 공간 주파수 ν 이상의 공간 주파수를 포함하지 않는 하나 또는 복수의 광 산란 영역을 갖는 것을 특징으로 한다.
Figure 112017128174195-pct00001
(식 중, ε1은 상기 발광층의 비유전율이며, ε2는 상기 음극의 비유전율이며, Re()는 복소수의 실수부를 취출하는 함수이며, λ는 발광층의 발광 스펙트럼의 중심 파장임)
본 발명의 제2 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제1 실시 형태의 유기 EL 소자에 있어서, 하나 또는 복수의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역이 ν2 이상 ν1 이하인 공간 주파수 ν를 포함하고, 하나 또는 복수의 광 산란 영역이 ν2 이상 ν1 이하인 공간 주파수 ν를 포함하지 않는 것을 특징으로 한다. 여기서, ν1 및 ν2는, 발광층의 발광 스펙트럼 피크 파장을 λp라 하고, 파장 λ에 있어서의 강도를 S(λ)라 하고, S(λ)>S(λp)/100이 성립되는 최소 파장을 λmin이라 하고, S(λ)>S(λp)/100이 성립되는 최대 파장을 λmax라 하고, k를 0.8보다 큰 실수로 하고, 식 (II) 및 식 (III)
Figure 112017128174195-pct00002
에서 얻어지는 λ1 및 λ2를, 식 (I)의 λ에 대입하여 구해진다.
본 발명의 제3 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제1 실시 형태의 유기 EL 소자에 있어서, 발광층의 발광 스펙트럼이 복수의 발광 피크 파장 λp1……λpn을 갖고, 상기 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역이, λp1……λpn을 식 (I)의 λ에 대입하여 구해지는 공간 주파수 νp1……νpn을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제4 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제1 내지 제3 실시 형태의 유기 EL 소자에 있어서, 복수의 오목부 또는 볼록부를 갖는 요철 구조층을 더 포함하고, 상기 투광성 기판의 제1면 상에, 요철 구조층, 투명 전극, 발광층 및 음극이 이 순서대로 적층되어 있는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제5 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제4 실시 형태의 유기 EL 소자에 있어서, 요철 구조층이 1.7 이상의 굴절률을 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제6 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제4 실시 형태의 유기 EL 소자에 있어서, 요철 구조층이 광 산란성 미립자를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제7 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제4 실시 형태의 유기 EL 소자에 있어서, 프리즘 구조를 더 포함하고, 상기 프리즘 구조는, 상기 투광성 기판과 상기 요철 구조층 사이에 설치되어 있으며, 상기 프리즘 구조는 1.7 이하의 굴절률을 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제8 실시 형태의 유기 EL 소자는, 제4 실시 형태의 유기 EL 소자에 있어서, 요철 구조층의 복수의 볼록부 또는 오목부는, 1mm 이하의 면 내 치수를 갖는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 제1 실시 형태의 유기 EL 소자는, 음극의 표면에, 광 취출 필름의 광 취출 용이 방향에 대응하는 표면 플라즈몬 흡수의 억제에 유효한 공간 주파수를 갖는 요철 구조와, 광 취출 필름의 광 취출 곤란 방향에 대응하는 광의 산란에 유효한 공간 주파수를 갖는 요철 구조를 설치함으로써, 높은 광 취출 효율을 갖는다.
본 발명의 제2 실시 형태의 유기 EL 소자는, 음극의 표면 플라즈몬 흡수의 억제에 유효한 공간 주파수를 갖는 요철 구조에 있어서, 공간 주파수를 발광층의 발광 스펙트럼에 적합시킴으로써, 음극의 표면에 있어서의 표면 플라즈몬 흡수를 보다 효율적으로 억제하는 것을 가능하게 한다.
본 발명의 제3 실시 형태의 유기 EL 소자는, 복수의 발광 파장 피크를 갖는 발광층에 대응하여 음극의 표면 플라즈몬 흡수의 억제를 위한 공간 주파수를 설정함으로써, 발광 스펙트럼의 분포 변화를 작게 함과 동시에, 음극의 표면에 있어서의 표면 플라즈몬 흡수를 보다 효율적으로 억제하는 것을 가능하게 한다.
본 발명의 제4 실시 형태의 유기 EL 소자는, 음극의 표면에 더하여, 양극 및 발광층에 요철 구조를 도입하여, 그들 계면에 있어서의 광의 산란성을 높여, 보다 높은 광 취출 효율의 실현을 가능하게 한다.
본 발명의 제5 실시 형태의 유기 EL 소자는, 요철 구조층과 양극의 계면에 있어서의 전반사를 억제하여, 보다 높은 광 취출 효율의 실현을 가능하게 한다.
본 발명의 제6 실시 형태의 유기 EL 소자는, 요철 구조층 내에서 광을 산란시킴으로써, 투광성 기판과 공기의 계면에 있어서의 전반사를 억제하여, 더 높은 광 취출 효율의 실현을 가능하게 한다.
본 발명의 제7 실시 형태의 유기 EL 소자는, 요철 구조층과 투광성 기판의 계면에 있어서의 전반사를 억제하여, 더 높은 광 취출 효율의 실현을 가능하게 한다.
본 발명의 제8 실시 형태의 유기 EL 소자는, 리크(leak) 스폿이 발생한 경우에도, 그 치수를 1mm 이하의 구역에 한정하여, 동작 시의 양호한 외관을 유지하는 것을 가능하게 한다.
도 1은, 음극측에 요철 구조가 부여된 톱 에미션형 유기 EL 소자의 개략 단면도이다.
도 2는, 양극측에 요철 구조가 부여된 보텀 에미션형 유기 EL 소자의 개략 단면도이다.
도 3a는, 주기적으로 배열된 요철 구조의 상면도를 나타내는 도면이다.
도 3b는, 도 3a의 요철 구조의 푸리에 변환상을 나타내는 도면이다.
도 4는, 표면 플라즈몬의 광 변환에 최적인 공간 주파수만을 포함하는 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 5는, 도 4에 나타낸 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 역푸리에 변환하여 얻어지는 요철 구조 계산값을 나타내는 개략 상면도이다.
도 6a는, 반구형의 볼록부를 포함하는 프리즘 구조의 구성예를 나타내는 개략 상면도이다.
도 6b는, 반구형의 볼록부를 포함하는 프리즘 구조의 구성예 절단선 VIb-VIb에 따른 개략 단면도이다.
도 7a는, 사각추형의 오목부를 포함하는 프리즘 구조의 구성예를 나타내는 개략 상면도이다.
도 7b는, 사각추형의 오목부를 포함하는 프리즘 구조의 구성예 절단선 VIIb-VIIb에 따른 개략 단면도이다.
도 8a는, 반구형의 볼록부를 포함하는 프리즘 구조에 있어서의 광 취출 용이 방향 및 광 취출 곤란 방향을 나타내는 개략 상면도이다.
도 8b는, 사각추형의 오목부를 포함하는 프리즘 구조에 있어서의 광 취출 용이 방향 및 광 취출 곤란 방향을 나타내는 개략 상면도이다.
도 9a는, 반구형의 볼록부를 포함하는 프리즘 구조를 갖는 유기 EL 소자의 광 취출 용이 방향에 있어서의 광 거동을 나타내는 도면이다.
도 9b는, 반구형의 볼록부를 포함하는 프리즘 구조를 갖는 유기 EL 소자의 광 취출 곤란 방향에 있어서의 광 거동을 나타내는 도면이다.
도 10은, 본 발명에서의 사용에 최적인 이차원 공간 주파수 스펙트럼 및 당해 스펙트럼의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역 및 광 산란 영역의 분포를 나타내는 개략 상면도이다.
도 11a는, 실시예 1의 유기 EL 소자의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역에 있어서의 광 거동을 나타내는 도면이다.
도 11b는, 실시예 1의 유기 EL 소자의 광 산란 영역에 있어서의 광 거동을 나타내는 도면이다.
도 12는, 도 10의 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 역푸리에 변환하여 얻어지는, 요철 구조 계산값을 나타내는 개략 상면도이다.
도 13은, 식 (II) 및 식 (III)의 계수 k와 광 취출 효율의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 14는, 백색 유기 EL 소자의 광 취출 효율 향상에 적합한 이차원 공간 주파수 스펙트럼의 일례를 나타내는 도면이다.
도 15a는, 본 발명의 유기 EL 소자의 요철 구조를 얻기 위해 사용할 수 있는 이차원 공간 주파수 스펙트럼의 예를 나타내는 도면이다.
도 15b는, 본 발명의 유기 EL 소자의 요철 구조를 얻기 위해 사용할 수 있는 이차원 공간 주파수 스펙트럼의 예를 나타내는 도면이다.
도 15c는, 본 발명의 유기 EL 소자의 요철 구조를 얻기 위해 사용할 수 있는 이차원 공간 주파수 스펙트럼의 예를 나타내는 도면이다.
도 15d는, 본 발명의 유기 EL 소자의 요철 구조를 얻기 위해 사용할 수 있는 이차원 공간 주파수 스펙트럼의 예를 나타내는 도면이다.
도 16a는, 저굴절률의 요철 구조와 투명 전극의 계면에서의 광의 거동을 나타내는 개략 단면도이다.
도 16b는, 고굴절률의 요철 구조와 투명 전극의 계면에서의 광의 거동을 나타내는 개략 단면도이다.
도 17은, 요철 구조의 굴절률에 대한 광 취출 배율의 변화를 나타내는 그래프이다.
도 18은, 광 산란 미립자를 함유하는 요철 구조를 갖는 유기 EL 소자의 개략 단면도이다.
도 19a는, 광 산란성 미립자를 포함하지 않는 프리즘 구조를 갖는 유기 EL 소자의 개략 단면도이다.
도 19b는, 광 산란성 미립자를 함유하는 프리즘 구조를 갖는 유기 EL 소자의 개략 단면도이다.
도 20은, 선행 기술에 기재된 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 나타내는 도면이다.
도 21은, 도 13의 요철 구조 중의 연속부를 waterShed의 알고리즘을 사용하여 미소 단위로 분할한 요철 구조를 갖는 실시예 3의 음극의 요철 구조를 나타내는 개략 상면도이다.
도 22는, 실시예 1 및 3의 유기 EL 소자의 전압과 전류 밀도의 관계를 나타내는 그래프이다.
통상, 유기 EL 소자의 발광층이 발하는 광은, 외부로 방사될 때까지 손실된다. 광의 손실의 주요 원인은, 1) 투광성 기판과 공기의 계면에서의 전반사, 2) 투명 전극과 투광성 기판의 계면에서의 전반사 및 3) 음극에서의 표면 플라즈몬 흡수를 포함한다.
투광성 기판의 공기측 표면에 광을 산란시키는 구조를 설치함으로써, 1) 투광성 기판과 공기의 계면에서의 전반사를 억제할 수 있다. 또한, 투광성 기판의 투명 전극측의 면에 광을 산란시키는 구조를 설치함으로써, 2) 투명 전극과 투광성 기판의 계면에서의 전반사를 억제할 수 있다. 3) 음극에서의 표면 플라즈몬 흡수에 대해서는, 음극에 요철 구조를 설치함으로써, 표면 플라즈몬 흡수에 의한 광의 손실을 억제하는 것이 알려져 있다.
도 1은, 기판(10) 상에, 요철 구조층(20), 음극(30), 발광층(40) 및 양극(투명 전극)(50)이 이 순서대로 적층되고, 양극(50) 상에 투광성 기판(60)을 설치한 톱 에미션형 유기 EL 소자의 하나의 구성예를 나타낸다. 도 2는, 투광성 기판(60) 상에, 요철 구조층(20), 양극(투명 전극)(50), 발광층(40) 및 음극(30)이 이 순서대로 적층된 보텀 에미션형 유기 EL 소자의 하나의 구성예를 나타낸다. 도 1 및 도 2의 구조에 있어서, 요철 구조층(20)의 표면의 요철 구조에 따라서, 음극(30)의 발광층(40)측 표면에 요철 구조가 형성된다. 도 1 및 도 2의 구조에서는, 요철 구조층(20)을 설치함으로써, 음극(30)의 표면에 더하여, 양극 및 발광층에도 요철 구조가 도입된다. 요철 구조의 도입은, 그들 층 사이의 계면에 있어서의 광의 산란성을 높여, 보다 높은 광 취출 효율을 실현한다.
투광성 기판(60)은, 높은 투명성 및 발광층(40)의 열화를 방지하기 위한 높은 배리어성이 요구된다. 그 때문에, 일반적으로는, 투광성 기판(60)은 유리 기판이지만, 이것에 한정되지 않는다. 투광성 기판(60)을 형성하기 위한 재료는, 유리, 각종 플라스틱 및 실리콘을 포함한다. 투광성 기판(60)은, 단일층이어도 되고, 복수의 층을 포함하는 적층 구조여도 된다. 투광성 기판(60)은, 0.1mm 내지 1mm의 두께를 갖는 것이 바람직하다.
요철 구조층(20)은, 열경화성 수지, 산화 중합성 수지, 반응 경화성 수지, 자외선 경화성 수지, 전자선 경화성 수지, 열가소성 수지 등을 사용하여 형성할 수 있다. 요철 구조의 형성을 용이하게 하기 위해서, 자외선 경화성 수지 또는 전자선 경화성 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 혹은 그 밖에도, 자외선 등의 화학선을 조사한 부위의 현상액에 대한 용해성이 향상되는, 소위 「포지티브형」 포토레지스트를 사용하여, 요철 구조층(20)을 형성해도 된다.
양극(50)은, 높은 투명성 및 도전성을 구비한 재료가 사용되어 형성된다. 양극(50)은, 인듐 주석 산화물(ITO), 인듐 아연 산화물(IZO), ZnO, CuI, SnO2 등의 무기 도전막, 폴리에틸렌디옥시티오펜과 폴리스티렌술폰산의 혼합물(PEDOT/PSS) 등의 유기 도전막, 또는 고분자 재료에 은 나노와이어를 분산시킨 은 나노와이어 잉크 등의 복합 도전막이어도 되지만, 이들에 한정되지 않는다. 양극(50)은, 사용하는 재료의 특성에 의존하여, 증착법, 스핀 코팅법, 캐스트법, 잉크젯법, 인쇄법 등의 당해 기술에 있어서 알려져 있는 임의의 방법으로 형성할 수 있다.
발광층(40)은, 당해 기술에 있어서 알려져 있는 임의의 저분자 재료 및/또는 고분자 재료를 사용하여 형성된다. 발광층(40)은, 발광 기능을 갖는 적어도 하나의 층(협의의 「발광층」)을 포함하는 것을 조건으로 하여, 단일층이어도, 복수종의 층의 적층 구조여도 된다. 발광층(40)은, 협의의 발광층에 더하여, 정공 주입층, 정공 수송층, 전자 수송층, 및/또는 전자 주입층을 포함해도 된다. 발광층(40)은, 사용하는 재료의 특성에 의존하여, 증착법, 스핀 코팅법, 캐스트법, 잉크젯법, 인쇄법 등의 당해 기술에 있어서 알려져 있는 임의의 방법으로 형성할 수 있다.
음극(30)은, 반사성을 갖는 금속 재료를 사용하여 형성된다. 사용할 수 있는 반사성을 갖는 금속 재료는, 알루미늄, 은 등을 포함한다.
도 3a에, 주기적으로 배열된 요철 구조를 갖는 종래 기술의 음극의 상면도를 나타낸다. 도 3a에 있어서, 볼록부를 흑색으로 나타내고, 오목부를 백색으로 나타낸다. 또한, 흑색부를 볼록부로 하고, 백색부를 오목부로 하여도, 동일한 광학적인 효과가 얻어진다. 도 3a의 오목부는, 엇갈리게 주기적으로 배열된 사각 형상을 갖는다. 그러나, 원, 타원, 다각형 등의 다른 형상을 갖는 오목부 또는 볼록부도, 주기적으로 배열함으로써, 표면 플라즈몬 흡수에 의한 광의 손실을 억제하는 효과가 있다. 오목부 또는 볼록부는, 단차식으로 하지 않고 정방행렬상으로 배열해도 된다. 또는 그 밖에, 상술한 단차식 배열 또는 정방행렬상 배열에 약간의 랜덤성을 부여해도 된다.
이러한 주기적 요철 구조는, 표면 플라즈몬 흡수의 억제에 일정한 효과가 있다. 주기성을 검증하기 위해서, 도 3a의 구조의 푸리에 변환하면 도 3b의 이차원 주파수 스펙트럼이 얻어진다. 구체적으로는, 도 3a의 좌표(x, y)에 있어서의 오목부의 깊이 f(x, y)에 대해서, x축 방향의 공간 주파수 성분 u 및 y축 방향의 공간 주파수 성분 v를 변수로 하는 F(u, v)을 이하의 식으로 구한다. 이하의 식에 있어서, x 방향의 표본수 M 및 y 방향의 표본수 N은, 커질수록 구조를 정확하게 나타낼 수 있다. 구조의 볼록부 및 오목부를 1조로 한 단위 주파수의 폭에 대하여 표본화 정리에 의해, 각각, x 방향 및 y 방향의 양쪽에 있어서, 표본점의 간격을 단위 주파수의 폭의 절반 이하가 되도록 결정된다.
Figure 112017128174195-pct00003
도 3b는, 도면의 중심이 u=0 및 v=0의 원점이며, 중심으로부터 멀어질수록 공간 주파수 u 및 v의 절댓값이 커지는, 일반적인 푸리에 변환상을 나타낸다. 또한, 공간 주파수 ν는, ν=(u2+v2)1/2의 식으로 구해진다.
도 3a에 선 100a로 나타낸 오목부의 배열은, 선 102a로 나타낸 방향으로 주기성을 갖고, 도 3b에 선 104a로 나타낸 방향의 공간 주파수를 갖는다. 한편, 도 3a에 선 100b로 나타낸 오목부의 배열은, 선 102b로 나타낸 방향으로 주기성을 갖고, 도 3b에 선 104b로 나타낸 방향의 공간 주파수를 갖는다. 이상과 같이, 도 3a의 요철 구조는, 도 3b의 화상의 중심부로부터 휘점을 향한 방향으로, 주기성을 갖는 것을 알 수 있다. 도 3b에 백색점으로 나타낸 위치의 공간 주파수 (u2+v2)1/2와, 이하의 식 (I)에서 구해지는 표면 플라즈몬 흡수 억제를 위한 공간 주파수 ν를 일치시킴으로써, 발생한 표면 플라즈몬을 광으로 재변환하여, 표면 플라즈몬 흡수를 억제할 수 있는 것이 알려져 있다.
Figure 112017128174195-pct00004
(식 중, ε1은 상기 발광층의 비유전율이며, ε2는 상기 음극의 비유전율이며, Re()는 복소수의 실수부를 취출하는 함수이며, λ는 발광층의 발광 스펙트럼 중심 파장이다.)
그러나, 표면 플라즈몬 흡수의 억제에 유효한 방향은, 요철 구조가 주기성을 갖는 방향뿐이며, 도 3b의 화상의 중심과 휘점을 연결한 방향뿐이다.
다른 방법으로서, 도 4에 나타낸 원환 형상의 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 사용하는 것이 제안되어 있다(특허문헌 2 참조). 도 4의 이차원 공간 주파수 스펙트럼(106)을 역푸리에 변환하면, 도 5에 나타낸 요철 구조가 얻어진다. 도 5에 있어서도, 볼록부를 흑색으로 나타내고, 오목부를 백색으로 나타내고 있다. 도 5에 나타낸 요철 구조를 갖는 음극은, 전방위에 있어서 높은 광 취출 효과(표면 플라즈몬 흡수를 억제하는 효과)을 나타내지만, 투광성 기판(60)의 외측에 배치되는 광 취출 필름의 매칭이 과제가 된다.
도 6a, 도 6b, 도 7a 및 도 7b에, 광 취출 필름의 일반적인 구성예를 나타낸다. 도 6a 및 도 6b는, 투명 지지체(90) 상에 반구형의 볼록부(92)를 설치한 광 취출 필름의 상면도 및 단면도를 나타낸다. 도 7a 및 도 7b는, 투명 지지체(90) 상에 사각추형의 오목부(92)를 설치한 광 취출 필름의 상면도 및 단면도를 나타낸다. 도 6a, 도 6b, 도 7a 및 도 7b에 있어서는, 볼록부 또는 오목부를 규칙적으로 배열한 구성예를 나타냈다. 그러나, 볼록부 또는 오목부를 랜덤하게 배치시켜도 된다.
평탄한 면은, 투명 지지체(90)와 공기의 계면에 있어서의 전반사를 일으키기 쉬워, 광의 손실을 발생시킨다. 따라서, 도 6a, 도 6b, 도 7a 또는 도 7b에 나타낸 바와 같은 요철 형상을 부여함으로써, 광의 취출 효율을 향상시킬 수 있다.
도 5, 도 6a 및 도 6b에 나타낸 바와 같이, 볼록부 또는 오목부의 형상 및 배열 방법을 다양하게 변화시킬 수 있다. 그러나, 형상 및/또는 배열 방법에 의존하여, 광 취출 용이 방향 및 광 취출 곤란 방향이 발생한다. 도 6a 및 도 6b에 나타낸 반구형의 볼록부를 배열한 구성예에 있어서는, 반드시 평탄면이 발생하고, 도 7a 및 도 7b에 나타낸 사각추형의 오목부를 배열한 구성예보다도 광 취출 효율이 저하된다. 도 8a는, 도 6a 및 도 6b에 나타낸 반구형의 볼록부를 배열한 구성예의 광 취출 용이 방향(122) 및 광 취출 곤란 방향(124)을 나타낸다. 한편, 도 8b는, 도 7a 및 도 7b에 나타낸 사각추형의 오목부를 배열한 구성예의 광 취출 용이 방향(122) 및 광 취출 곤란 방향(124)을 나타낸다.
도 6a 및 도 6b에 나타낸 반구형의 볼록부를 설치한 경우의 광 거동을 도 9a 및 도 9b에 나타낸다. 도 9a는, 광 취출 용이 방향(122)에 따른 단면을 나타낸다. 이 단면에서는, 음극의 요철에 의해 표면 플라즈몬 흡수를 억제하여 발하는 광을, 반구형의 볼록부(92)를 통과시킴으로써, 외부로 취출할 수 있다. 도 9b는, 광 취출 곤란 방향(124)에 따른 단면을 나타낸다. 이 단면에서는, 반구형의 볼록부(92)의 밀도가 저하되고, 투명 지지체(90)의 평탄면에 있어서 전반사할 확률이 증가한다. 따라서, 음극의 요철에 의해 표면 플라즈몬 흡수를 억제했다고 해도, 발광층이 발하는 광을 외부로 취출하는 효율이 저하된다.
광 취출 필름의 광 취출 용이 방향(122) 및 광 취출 곤란 방향(124)은, 예를 들어 분광 방사 휘도계(가부시키가이샤 탑콘 테크노하우스제 TOPCON-SR3AR 등)를 사용하여 유기 EL 소자의 외부 방사광의 배향각을 측정함으로써 판단하는 것이 가능하다. 먼저, 요철 구조를 갖지 않은 투명 지지체(90)의 표면에 실린드리컬 렌즈를 밀착시켜 배향각을 측정함으로써, 유기 EL 소자 내부의 광 배향각을 측정한다. 실린드리컬 렌즈의 밀착에는, 투명 지지체(90) 및 실린드리컬 렌즈의 재료와 동등한 굴절률(예를 들어, 유리의 경우, 1.52)을 갖는 액체를 사용한다. 이어서, 요철 구조를 갖는 광 취출 필름을 투명 지지체의 표면에 접합시켜 배향각을 측정함으로써, 외부로 취출되는 광의 배향각을 측정한다. 내부 및 외부의 광 배향각을 비교함으로써, 광 취출 용이 방향(122) 및 광 취출 곤란 방향(124)을 결정하는 것이 가능해진다. 다른 방법으로서, 레이트레이스(raytrace)에 의한 광학 시뮬레이션에 의해, 광 취출 용이 방향(122) 및 광 취출 곤란 방향(124)을 구해도 된다. 이 경우에는, 상기 측정을 행하지 않고, 양방향을 파악할 수 있다.
본 발명의 유기 EL 소자는, 제1면 및 제2면을 갖는 투광성 기판과, 상기 제1면 상에 형성된, 투명 전극, 음극 및 상기 투명 전극과 상기 음극 사이에 설치된 발광층과, 상기 제2면 상에 배치된 요철을 갖는 광 취출 필름을 포함하는 유기 EL 소자이며, 상기 음극의 상기 발광층측 표면에 복수의 오목부 또는 볼록부를 갖고, 상기 음극의 상기 발광층측 표면의 푸리에 변환상은, 식 (I)에서 구해지는 공간 주파수 ν를 포함하는 하나 또는 복수의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역과, 상기 공간 주파수 ν 이상의 공간 주파수를 포함하지 않는 하나 또는 복수의 광 산란 영역을 갖는 것을 특징으로 한다.
Figure 112017128174195-pct00005
(식 중, ε1은 상기 발광층의 비유전율이며, ε2는 상기 음극의 비유전율이며, Re()는 복소수의 실수부를 취출하는 함수이며, λ는 발광층의 발광 스펙트럼 중심 파장이다.)
본 발명에 있어서, 「공간 주파수 ν를 포함하는 영역」이란, 당해 영역 내의 모든 공간 주파수 ν에 있어서, F(u, v)의 값이 역치 Th 이상인 것을 의미한다. 「공간 주파수 ν를 포함하지 않는 영역」이란, 당해 영역 내의 모든 공간 주파수 ν에 있어서, F(u, v)의 값이 역치 Th 미만인 것을 의미한다. 역치 Th는, 푸리에 변환상 전체에 있어서의 F(u, v)의 최댓값의 10％ 이상이어도 되고, 바람직하게는 50％ 이상이어도 된다.
본 발명의 음극의 푸리에 변환상의 하나의 예를 도 10에 나타낸다. 도 10에 나타낸 푸리에 변환상의 예는, (u, v)=(0, 0)의 원점을 중심으로 하여, 8개의 부채형 영역으로 분할된다. 서로 인접하지 않는 4개의 영역이 식 (I)에서 구해지는 공간 주파수 ν를 포함하는 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)이다. 그 나머지 4개의 영역이, 식 (I)에서 구해지는 공간 주파수 ν 이상의 공간 주파수를 포함하지 않는 광 산란 영역(144)이다. 바꾸어 말하면, 광 취출 필름의 광 취출 용이 방향(122)에 있어서의 요철 구조의 공간 주파수를, 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)으로 표시되는 공간 주파수로 하여, 도 11a에 나타낸 바와 같이, 표면 플라즈몬의 재변환에 의해 발생하는 광을 외부로 취출할 수 있도록 한다. 한편, 광 취출 필름의 광 취출 곤란 방향(124)에 있어서는, 표면 플라즈몬의 재변환에 의해 광을 발생시켜도, 광 취출 필름의 표면에 있어서의 전반사에 의해 외부로 취출하는 것이 곤란하다. 그래서, 광 취출 필름의 광 취출 곤란 방향(124)에 있어서의 요철 구조의 공간 주파수를, 광 산란 영역(144)으로 표시되는 공간 주파수로 하고, 도 11b에 나타낸 바와 같이, 발광층을 발하여 음극에서 반사하는 광을 확산시키고, 요철 필름 표면에 있어서의 전반사를 억제하여, 보다 많은 광을 외부로 취출할 수 있도록 한다.
도 12는, 도 10에 나타낸 푸리에 변환상을 역푸리에 변환하여 얻어지는 음극의 표면 요철 구조를 나타낸다. 본 발명에 있어서의 역푸리에 변환은, x축 방향의 공간 주파수 성분 u 및 y축 방향의 공간 주파수 성분 v에 있어서의 F(u, v)에 대해서, 좌표(x, y)를 변수로 하는 오목부의 깊이 f(x, y)를 이하의 식으로 구한다.
Figure 112017128174195-pct00006
역푸리에 변환하여 얻어진 요철 구조용 화상 데이터를, 예를 들어 전자선 묘화 장치를 사용하여 레지스트 상에 묘화하고, 현상 처리를 함으로써, 레지스트 상에 요철 구조를 제작할 수 있다. 레지스트 상에 형성한 요철 구조를 그대로 요철 구조층(20)으로서 사용해도 된다. 그러나, 요철 구조로부터 전주(電鑄)판을 제작하고, 또한 그 전주판의 요철 구조를 수지막에 전사함으로써, 양산성을 향상시킬 수 있다. 전주판으로부터의 수지막으로의 전사는, 전주판을 롤에 감고, 예를 들어 PET 등의 롤 필름 상의 수지막에 전주판을 가압함으로써 롤-투-롤에 의한 성형도 가능해진다. 여기서, 열경화성 수지 또는 자외선 경화성 수지를 포함하는 수지막을 사용하여, 가열 또는 자외선 조사에 의한 수지막의 경화를 행해도 된다.
표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)에 포함되는 공간 주파수 ν는, 발광층의 발광 스펙트럼과, 발광 스펙트럼을 커버하는 비율을 결정하는 변수 k를 사용하여 결정해도 된다. 예를 들어, 발광층의 발광 스펙트럼 피크 파장을 λp라 하고, 파장 λ에 있어서의 강도를 S(λ)라 하고, S(λ)>S(λp)/100이 성립되는 최소 파장을 λmin이라 하고, S(λ)>S(λp)/100이 성립되는 최대 파장을 λmax라 하고, k를 0.8보다 큰 실수로 한다. 여기서,
Figure 112017128174195-pct00007
에서 얻어지는 λ1을 식 (I)의 λ에 대입하여 구해지는 공간 주파수를 ν1이라 하고,
Figure 112017128174195-pct00008
에서 얻어지는 λ2를 식 (I)의 λ에 대입하여 구해지는 공간 주파수를 ν2라 한다. 단, k의 값을 조정하고, λ1<λ2를 충족시키도록 한다. 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)은 ν2 이상 ν1 이하의 범위인 공간 주파수를 포함해도 된다. 이와 같이, 발광층의 발광 스펙트럼 S(λ)를 기준으로 하여 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)에 포함되는 공간 주파수의 범위를 결정함으로써, 음극(30) 표면에 있어서 표면 플라즈몬 흡수로부터 효율적으로 억제할 수 있다.
식 (II) 및 (III)에 있어서, k의 값을 0.5 내지 1.2까지의 8 수준으로 변화시키고, (ν1, ν2)의 8개의 조를 얻었다. 계속해서, 백색부의 내측 원주의 공간 주파수를 ν2로 하고, 외측 원주의 공간 주파수를 ν1로 하는, 도 4(본 발명의 범위 외)의 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 역푸리에 변환하여, 요철 구조를 계산하였다. 여기서, 요철 구조의 최대 높이(요철면의 최저점과 최고점 사이의 z 방향의 거리)를 50nm로 하였다. 또한, 투광성 기판(60) 상에, 상기 계산에서 얻어진 요철 구조를 갖는 요철 구조층(20)을 형성하였다. 요철 구조층(20) 상에, 50nm의 막 두께를 갖는 산화인듐 주석(ITO)을 포함하는 양극 50, 70nm의 막 두께를 갖는 4,4'-비스(N-(1-나프틸)-N-페닐아미노)비페닐(α-NPD)막 및 60nm의 막 두께를 갖는 트리스(8-퀴놀리놀라토)알루미늄(Alq3)막을 포함하는 발광층(40), 및 100nm의 막 두께를 갖는 알루미늄을 포함하는 음극(30)을 적층하여, 도 2에 나타낸 유기 EL 소자를 제작하였다.
또한, 요철 구조층(20)의 표면 요철 구조의 높이를 크게 할수록, 광학적 특성은 양호해진다. 그러나, 요철 구조의 높이의 증대는, 유기 EL 소자 중의 음극(30)과 양극(50)의 쇼트의 위험성을 높인다. 소자 구조에도 의존하지만, 요철 구조층(20)의 표면의 요철 구조의 높이를, 약 20nm 내지 약 100nm의 범위 내로 하는 것이 바람직하다.
요철 구조층(20)을 형성하지 않고 제작한 유기 EL 소자로부터 외부로 취출되는 전광속을 1.0으로 하여, 상기 유기 EL 소자의 광 취출 배율을 측정하였다. 결과를 도 13에 나타낸다. 도 13으로부터 알 수 있는 바와 같이, k=0.5 내지 0.7의 범위에서는 광 취출 배율이 낮고, k가 0.8 이상인 범위에서 광 취출 배율의 향상이 확인되었다. k값의 증대는, 도 4의 백색부의 폭의 축소를 의미한다. 이로부터, 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)에 포함되는 공간 주파수 ν의 폭이 특정한 값보다도 작은 것이, 유기 EL 소자의 광 취출 효율의 향상에 유효한 것을 알 수 있다.
또한, 발광층이 적색(R), 녹색(G) 및 청색(B)의 각 성분을 포함하는 발광 스펙트럼을 갖는 백색 발광 유기 EL 소자에 대해서도, 각 성분의 발광 피크 파장 λp1……λpn을 식 (I)의 λ에 대입하여 구해지는 공간 주파수 νp1……νpn을 포함하는 공간 주파수 스펙트럼을 역푸리에 변환하여 구해지는 요철 구조를 갖는 음극을 사용함으로써, 표면 플라즈몬 흡수 억제에 의해 광 취출 효율이 향상된다. 도 14에, R, G, B의 3 성분에 대응하는 νpR, νpG 및 νpB를 포함하는 공간 주파수 스펙트럼의 하나의 예를 나타냈다. 복수의 성분을 발하는 발광층을 사용하는 경우, 특정한 성분의 피크 파장에 대응하는 공간 주파수를 포함하는 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 채용함으로써, 특정한 성분에 있어서만 표면 플라즈몬 흡수를 억제할 수 있다. 이 경우에는, 각 성분의 광 취출 효율을 조정하여, 외부 방사광의 발광 스펙트럼 형상을 변화시킬 수 있다. 발광 스펙트럼의 형상 변화는, 유기 EL 소자의 연색 평가 지수 및/또는 색 온도의 조정에 유효하다.
도 15a 내지 도 15d에, 본 발명에 있어서 사용할 수 있는 음극의 요철 구조의 푸리에 변환상의 다른 예를 나타낸다. 도 15a는, 도 10에 나타낸 푸리에 변환상의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)이, 식 (I)에서 구해지는 공간 주파수 ν에 더하여, 공간 주파수 ν 미만의 산란에 기여하는 공간 주파수도 포함하는 변형예를 나타낸다. 도 15b는, 도 15a의 푸리에 변환상에 있어서, 광 산란 영역(144)의 공간 주파수의 상한을 감소시켜, 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142) 내의 산란에 기여하는 공간 주파수의 상한을 감소시킨 변형예를 나타낸다. 도 15c는, 도 15b에 나타낸 푸리에 변환상에 있어서, 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)의 형상을 부채형으로부터 u축 및 y축에 평행한 변으로 이루어지는 직사각형으로 변경한 변형예를 나타낸다. 도 15d는, 도 15c에 나타낸 푸리에 변환상에 있어서, 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142) 내의 산란에 기여하는 공간 주파수의 영역에 있어서, 원점(u, v)=(0, 0)을 중심으로 하는 부채형의 영역을 제외한 변형예를 나타낸다.
또한, 발광층(40)을 발하여 음극(30)을 향하는 광에 대해서는, 이상에서 설명한 표면 플라즈몬 흡수를 억제하는 구조가 효과적이다. 한편, 발광층을 발하여 양극(50) 및 투광성 기판(60)을 향하는 광에 대해서는, 음극(30)에 입사하지 않기 때문에, 표면 플라즈몬 흡수에 의한 광 손실이 작다. 단, 요철 구조층(20)이 일반적인 수지의 굴절률인 1.5 정도의 굴절률을 갖는 경우, 도 16a에 나타낸 바와 같이, 요철 구조층(20)과 양극(50)의 계면에서 전반사하여 손실이 발생할 가능성이 있다. 따라서, 요철 구조층(20)의 굴절률을 1.7 이상으로 하는 것이 바람직하다. 이 경우에는, 도 16b에 나타낸 바와 같이, 요철 구조층(20)과 양극(50)의 계면에서의 전반사를 억제하여, 발광층에서의 광을 외부로 취출하는 것이 가능해진다. 요철 구조층(20)의 굴절률 조정에는, ZrO2 또는 TiO2의 미립자를 사용할 수 있다. 이 경우의 ZrO2 미립자 및 TiO2 미립자는, 굴절률을 조정하는 기능만을 갖고, 광을 산란시키는 기능을 거의 갖지 않는다. 또한, 이들 미립자의 입경은 나노미터의 오더이며, 광 산란성 미립자와 구별하는 것이 가능하다.
1/282 nm-1의 공간 주파수를 포함하는 도 4(본 발명의 범위 외)의 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 역푸리에 변환하여, 요철 구조를 계산하였다. ZrO2의 미립자를 첨가하여 굴절률을 조정한 재료를 사용하여, 투광성 기판(60) 상에, 상기에서 얻어진 요철 구조를 갖는 요철 구조층(20)을 형성하였다. 또한, 요철 구조층(20) 상에, 50nm의 막 두께를 갖는 ITO를 포함하는 양극 50, 70nm의 막 두께를 갖는 α-NPD막 및 60nm의 막 두께를 갖는 Alq3막을 포함하는 발광층(40), 및 100nm의 막 두께를 갖는 알루미늄을 포함하는 음극(30)을 적층하여, 도 2에 나타낸 유기 EL 소자를 제작하였다.
요철 구조층(20)을 형성하지 않고 제작한 유기 EL 소자로부터 외부로 취출되는 전광속을 1.0으로 하여, 상기 유기 EL 소자의 광 취출 배율을 측정하였다. 결과를 도 17에 나타낸다. 도 17로부터, 요철 구조층(20)의 굴절률을 1.7 이상으로 함으로써, 광 취출 효율이 향상되는 것을 알았다.
또한, 도 18에 나타낸 바와 같이 요철 구조층(20)에 광 산란성 미립자(70)를 배합함으로써, 광의 취출 효율을 더욱 향상시킬 수 있음을 알았다. ZrO2의 미립자를 첨가하여 굴절률을 조정한 재료에, 0.5㎛의 입경을 갖는 SiO2 미립자를 30중량％ 첨가하였다. 얻어진 광 산란성 재료를 사용하여, 상기와 동일하게 요철 구조층(20)을 형성하고, 그 위에 양극(50), 발광층(40) 및 음극(30)을 형성하였다. 요철 구조층(20)을 형성하지 않고 제작한 유기 EL 소자로부터 외부로 취출되는 전광속을 1.0으로 하여, 상기 유기 EL 소자의 광 취출 배율을 측정하였다. 결과를 도 17에 나타낸다. 도 17로부터, 모든 굴절률에 있어서, 광 취출 배율이 향상된 것을 알 수 있다. 특히, 1.7 이상의 굴절률에 있어서, 광 취출 배율의 향상이 현저하다.
사용할 수 있는 광 산란성 미립자(70)는, TiO2, SiO2, Al2O3, ZrO2, CaCO3, BaSO4 및 Mg3Si4O10(OH)2를 포함한다. 광 산란성 미립자(70)는, 수십nm 내지 수백㎛의 입경을 가져도 된다.
요철 구조층(20)의 막 두께는, 0.005 내지 100㎛의 범위 내인 것이 바람직하다. 이 범위 내의 막 두께를 가짐으로써, 광 산란성 미립자를 도입하여 광 산란층으로서 기능하는 것이 용이해지고, 한편, 함유하는 수분량을 적게 하여 발광층(40)에 다크 스폿이 발생하는 것을 억제할 수 있다. 또한, 요철 구조층(20)의 표면에 설치되는 요철 구조의 높이는, 음극(30)과 양극(50)이 접촉되는 리크 스폿의 발생을 억제할 수 있을 정도로 하는 것이 바람직하다.
광 산란에 의한 광 취출 효율의 향상의 다른 방법으로서, 도 19a에 나타낸 바와 같이, 유기 EL 소자 내부에 프리즘 구조(80)를 설치할 수 있다. 프리즘 구조(80)는, 요철 구조층(20)과의 계면에 있어서 광을 굴절시켜, 투광성 기판(60)과 공기의 계면에 대한 입사각을 작게 하여, 당해 계면에 있어서의 전반사를 억제하는 기능을 갖는다. 이 때문에, 프리즘 구조(80)는, 요철 구조층(20)의 굴절률보다 작은, 1.7 미만의 굴절률을 갖는 것이 바람직하다. 프리즘 구조(80)는, 복수의 대략 사각추 형상 부분을 포함하는 것이 바람직하다. 대략 사각추의 측면의 기울기는, 발광층의 재료 및 막 두께에도 의존하지만, 약 45도인 것이 바람직하다.
또한, 도 19b에 나타낸 바와 같이, 광 산란성 미립자(70)를 포함하는 요철 구조층(20)과 프리즘 구조(80)를 병용해도 된다.
상기와 같은 구조는, 유리 기판과 같은 투광성 기판(60) 상에, 요철 구조층(20), 프리즘 구조(80), 양극(50), 발광층(40), 음극(30) 등의 각 구성층을 적층함으로써 얻을 수 있다. 또한, 투광성 기판(60), 요철 구조층(20), 프리즘 구조(80), 양극(50) 등은, 롤-투-롤·프로세스로 제조하는 것이 가능하다. 또한, 유기 재료를 포함하는 발광층(40)도, 발광층(40)에 중합체 재료 등을 사용함으로써 롤-투-롤·프로세스로 제조하는 것이 가능하다. 유리 기판 상에 소자 구조부(양극, 음극 및 발광층)를 적층하여 유기 EL 소자를 얻는 공정과, 플라스틱 기판 상에 광 산란성 필름을 형성하는 공정과, 유기 EL 소자와 광 산란성 필름을 점착제를 사용하여 밀착시키는 공정을 포함하는 종래법에 비교하여 롤-투-롤·프로세스에 의한 제조는, 공정의 간략화, 리드 타임의 감소, 및 제조 비용의 삭감의 점에 있어서 유리하다.
실시예
(실시예 1)
발광 재료로서 사용하는 Alq3은 556.3nm의 중심 파장을 갖는 포토루미네센스(PL) 발광 스펙트럼을 갖는다. Alq3의 PL 발광 스펙트럼은, 449.4nm 내지 663.2nm의 범위에, 스펙트럼 전체의 95％가 포함된다. 이 파장 범위의 상한 및 하한은, 전술한 식 (II) 및 (III)에 있어서, k=1.1로 하여 구한 λ1 및 λ2에 상당한다.
ε1을 Alq3의 비유전율(3.53)로 하고, ε2를 Al의 비유전율(-31.47+9.21i)로 하고, λ1 및 λ2를 식 (I)의 λ에 대입하여, ν1 및 ν2를, 각각 1/226nm-1 및 1/334nm-1로 설정하였다. 도 10에 나타낸 이차원 공간 주파수 스펙트럼의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142)에 있어서, 1/334nm-1 내지 1/226nm-1을 만족시키는 공간 주파수 ν의 범위에 있어서의 설계 상의 범위를 F(u, v)의 값을 최댓값 1.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 255)으로 하고, 당해 범위 외에 있어서의 F(u, v)의 값을 0.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 0)으로 하였다. 한편, 도 10에 나타낸 이차원 공간 주파수 스펙트럼의 광 산란 영역(144)에 있어서, 1/334 nm-1 미만의 공간 주파수 ν의 범위에 있어서의 F(u, v)의 값을 최댓값 1.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 255)으로 하고, 1/334 nm-1 이상의 공간 주파수 ν의 범위에 있어서의 F(u, v)의 값을 0.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 0)으로 하여 계산을 행하였다. 본 계산에서는 단순히 1, 0의 2 계조로 했지만, 외부로 취출된 광의 색 온도나, 연색 평가 지수를 고려하여, 특정한 파장의 광 취출을 행하고자 하는 경우, 그 때문에, 특정한 파장의 광을 억제하고자 하는 경우에는, 취출하고자 하는 파장에 있어서의 F(u, v)의 값을 최댓값 1.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 255)으로 하고, 억제하고자 하는 파장의 광을 0.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 0)에 가까운 값으로 하고, 그 동안의 파장을 그레이 스케일로 리니어하게 하는 것도 가능하다. 이와 같이 하여 얻어진 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 역푸리에 변환하여, 요철 구조를 구하였다. 구한 요철 구조의 일부를 도 12에 나타낸다. 여기서, 요철 구조의 높이가 50nm가 되도록, 요철 구조의 z축 방향의 값을 조정하였다.
100㎛의 막 두께를 갖는 PET 필름의 한쪽 면 상에, ZrO2의 나노 입자를 함유하는 자외선 경화성 수지를 도포하고, 자외선을 패턴 형상으로 조사하여, 상기와 같이 하여 얻어진 요철 구조를 형성하였다. PET 필름의 다른 쪽 면과, 유리 기판의 한쪽 면을, 점착 필름을 사용하여 접합시켜, 투광성 기판(60) 및 요철 구조층(20)의 적층체를 얻었다. 본 실시예의 투광성 기판(60)은, PET 필름, 점착 필름 및 유리 기판의 적층 구조를 갖는다. 또한, 얻어진 요철 구조층(20)은, 1.7의 굴절률을 가졌다.
이어서, 도 7a에 나타낸 바와 같이, PET를 포함하는 투명 지지체(90) 상에, 복수의 사각추형의 오목부(92)를 갖는 광 취출 필름을 제작하였다. 사각추형의 오목부(92)의 배열 피치 및 깊이를, 각각, 50㎛ 및 25㎛로 하였다. 따라서, 사각추형의 오목부의 측면의 경사 각도는 45도였다. 이 광 취출 필름의 광 취출 용이 방향(122) 및 광 취출 곤란 방향(124)은, 도 8b에 나타낸 바와 같다. 투광성 기판(60)의 요철 구조층(20)이 형성되지 않은 면에 대하여, 광 취출 필름의 투명 지지체(90)를 접합하였다.
이어서, 요철 구조층(20)의 상에, 50nm의 막 두께를 갖는 ITO를 포함하는 양극 50, 70nm의 막 두께를 갖는 α-NPD막 및 60nm의 막 두께를 갖는 Alq3막을 포함하는 발광층(40), 및 100nm의 막 두께를 갖는 Al을 포함하는 음극(30)을 형성하여, 유기 EL 소자를 얻었다.
(실시예 2)
ZrO2의 나노 입자에 더하여, 30％의 SiO2 광 산란성 미립자를 더 포함하는 자외선 경화성 수지를 사용하여 요철 구조층(20)을 형성한 것을 제외하고, 실시예 1의 수순을 반복하여, 유기 EL 소자를 얻었다.
(비교예 1)
도 20에 나타내는, 광 산란 영역(144)이 존재하지 않는, 원환 형상의 이차원 공간 주파수 스펙트럼에 있어서, 외측 원주의 공간 주파수를 1/226 nm-1로 설정하고, 내측 원주의 공간 주파수를 1/334 nm-1로 설정하고, 원환 형상 영역의 F(u, v)의 값을 최댓값 1.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 255)으로 하고, 원환 형상 영역 이외의 부분에 있어서의 F(u, v)의 값을 0.0(화상의 계조로서는 그레이 스케일의 0)으로 하였다. 이와 같이 하여 얻어진 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 역푸리에 변환하여, 요철 구조를 구하였다. 여기서, 요철 구조의 높이가 50nm가 되도록, 요철 구조의 z축 방향의 값을 조정하였다. 구한 요철 구조를 사용하여, 실시예 1의 수순을 반복하여, 유기 EL 소자를 얻었다.
(비교예 2)
요철 구조층(20)을 형성하지 않은 것을 제외하고, 실시예 1의 수순을 반복하여, 유기 EL 소자를 얻었다.
(평가 1)
비교예 2의 유기 EL 소자로부터 외부로 취출되는 전광속을 1.0으로 하여, 실시예 1 및 2, 및 비교예 1의 유기 EL 소자의 광 취출 배율을 측정하였다. 그 결과, 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역만을 포함하는 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 갖는 비교예 1의 유기 EL 소자는, 1.6배의 광 취출 배율을 나타냈다. 한편, 4개의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역(142) 및 4개의 광 산란 영역(144)을 포함하는 이차원 공간 주파수 스펙트럼을 갖는 실시예 1의 유기 EL 소자는, 1.82배의 광 취출 배율을 나타냈다. 이 결과로부터, 광 취출 필름의 광 취출 곤란 방향에 대응하는 광 산란 영역(144)을 두는 것이, 광 취출 효율의 향상에 유효하다는 것을 알 수 있다.
또한, 30％의 광 산란성 미립자를 함유하는 요철 구조층(20)을 사용한 실시예 2의 유기 EL 소자는, 2.00배의 광 취출 배율을 나타냈다. 이 결과로부터, 유기 EL 소자 내부, 구체적으로는 요철 구조층(20) 내에 있어서의 광의 산란이, 광 취출 효율의 향상에 유효하다는 것을 알 수 있다.
(실시예 3)
실시예 1에서 사용한 도 12에 나타낸 요철 구조에서는, 볼록부를 나타내는 흑색 에어리어가 연속되어 있는 부분이 존재한다. 이러한 요철 구조에서는, 소자 제작 시에 이물 혼입 등의 요인에 의해, 흑색 에어리어의 연속부에 있어서 음극(30) 및 양극(50)이 쇼트되어, 리크 스폿이 발생할 우려가 있다. 이 점을 감안하여, waterShed의 알고리즘(비특허문헌 1 참조)을 사용하여, 볼록부의 연속부를 미소 단위로 분할한 도 21에 나타낸 요철 구조를 얻었다. 미소 단위의 면 내 최대 치수를 0.1mm로부터 1.5mm까지 변화시켰다. 도 21에 나타낸 요철 구조를 사용하여 실시예 1의 수순을 반복하여, 120mm×120mm의 발광 구역을 갖는 유기 EL 소자를 형성하였다.
(평가 2)
얻어진 유기 EL 소자를, 1000cd/m2의 휘도로 발광시켰다. 이 상태에서, 유기 EL 소자의 비발광점(리크 스폿)의 존재를, 0.5m, 1m 및 5m의 거리로부터 관찰하였다. 또한, 비교예 2의 유기 EL 소자로부터 외부로 취출되는 전광속을 1.0으로 하여, 유기 EL 소자의 광 취출 배율을 측정하였다. 결과를 제1 표에 나타낸다.
Figure 112017128174195-pct00009
제1 표로부터 알 수 있는 바와 같이, 요철 구조의 미소 단위의 면 내 최대 치수를 작게 할수록, 리크 스폿이 두드러지지 않게 된다. 실용 상으로는 1m 이하의 관찰 거리에서 사용하는 일이 거의 없기 때문에, 요철 구조의 미소 단위의 면 내 최대 치수를 0.1mm 이하로 함으로써 충분한 성능을 갖는 유기 EL 소자를 얻을 수 있다.
한편, 요철 구조의 미소 단위의 면 내 최대 치수를 감소시키는 것은, 요철 구조의 푸리에 변환상의 고공간 주파수 성분을 증대시키게 된다. 제1 표로부터, 요철 구조의 미소 단위의 면 내 최대 치수를 감소시킴에 따라서, 광 취출 배율도 완만하게 감소되는 것을 알 수 있다. 광 취출 배율의 완만한 감소는, 고공간 주파수 성분의 증대에 의한 최적 설계로부터의 어긋남에 기인한다고 생각된다.
(평가 3)
실시예 1의 유기 EL 소자와, 요철 구조의 미소 단위의 면 내 최대 치수를 1.0mm로 한 실시예 3의 유기 EL 소자에 대해서, 전압과 전류 밀도의 상관을 측정하였다. 결과를 도 22에 나타냈다.
도 22로부터, 실시예 3의 유기 EL 소자의 전류 밀도는, 실시예 1의 유기 EL 소자보다도 전체적으로 감소되어 있으며, 볼록부의 연속부를 미소 단위로 분할한 효과가 확인되었다. 또한, 비교예 2의 유기 EL 소자로부터 외부로 취출되는 전광속을 1.0으로 한, 실시예 3의 유기 EL 소자의 광 취출 배율은 1.77배였다.
10: 기판
20: 요철 구조층
30: 음극
40: 발광층
50: 양극
60: 투광성 기판
70: 광 산란성 미립자
80: 프리즘 구조
90: 투명 지지체
92: 볼록부 또는 오목부
122: 광 취출 용이 방향
124: 광 취출 곤란 방향
142: 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역
144: 광 산란 영역

Claims (8)

  1. 제1면 및 제2면을 갖는 투광성 기판과, 상기 제1면 상에 형성된, 투명 전극, 음극, 및 상기 투명 전극과 상기 음극 사이에 설치된 발광층과, 상기 제2면 상에 배치된 요철을 갖는 광 취출 필름을 포함하는 유기 EL 소자이며,
    상기 음극의 상기 발광층측의 표면에 복수의 오목부 또는 볼록부를 갖고, 상기 음극의 상기 발광층측의 표면의 푸리에 변환상은, 식 (I)
    Figure 112022099872328-pct00010

    (식 중, ε1은 상기 발광층의 비유전율이며, ε2는 상기 음극의 비유전율이며, Re()는 복소수의 실수부를 취출하는 함수이며, λ는 발광층의 발광 스펙트럼의 중심 파장임)
    에서 구해지는 공간 주파수 ν를 포함하는 하나 또는 복수의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역과, 공간 주파수 ν 이상의 공간 주파수를 포함하지 않는 하나 또는 복수의 광 산란 영역을 갖고, 상기 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역 및 상기 광 산란 영역은, 푸리에 변환상의 원점을 중심으로 하는 부채형 영역인 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 발광층의 발광 스펙트럼의 피크 파장을 λp라 하고, 파장 λ에 있어서의 강도를 S(λ)라 하고, S(λ)>S(λp)/100이 성립되는 최소 파장을 λmin이라 하고, S(λ)>S(λp)/100이 성립되는 최대 파장을 λmax라 하고, k를 0.8보다 큰 실수로 하고, 식 (II)
    Figure 112017128174195-pct00011

    에서 얻어지는 λ1을 식 (I)의 λ에 대입하여 구해지는 공간 주파수를 ν1이라 하고,
    식 (III)
    Figure 112017128174195-pct00012

    에서 얻어지는 λ2(단, λ1<λ2인 것을 조건으로 함)를 식 (I)의 λ에 대입하여 구해지는 공간 주파수를 ν2라 했을 때,
    상기 하나 또는 복수의 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역은, ν2 이상 ν1 이하의 공간 주파수 ν를 포함하고, 상기 하나 또는 복수의 광 산란 영역은, ν2 이상 ν1 이하의 공간 주파수 ν를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 발광층의 발광 스펙트럼이 복수의 발광 피크 파장 λp1……λpn을 갖고, 상기 표면 플라즈몬 흡수 억제 영역이, λp1……λpn을 식 (I)의 λ에 대입하여 구해지는 공간 주파수 νp1……νpn을 포함하는 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    복수의 오목부 또는 볼록부를 갖는 요철 구조층을 더 포함하고, 상기 투광성 기판의 제1면 상에, 요철 구조층, 투명 전극, 발광층 및 음극이 이 순서대로 적층되어 있는 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 요철 구조층이 1.7 이상의 굴절률을 갖는 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
  6. 제4항에 있어서,
    상기 요철 구조층이 광 산란성 미립자를 포함하는 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
  7. 제4항에 있어서,
    프리즘 구조를 더 포함하고, 상기 프리즘 구조는, 상기 투광성 기판과 상기 요철 구조층 사이에 설치되어 있고, 상기 프리즘 구조는 1.7 이하의 굴절률을 갖는 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
  8. 제4항에 있어서,
    상기 요철 구조층의 복수의 볼록부 또는 오목부는, 1mm 이하의 면 내 치수를 갖는 것을 특징으로 하는, 유기 EL 소자.
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