JP6315389B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置 - Google Patents

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子及びそれを備えた照明装置が開示される。

有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）として、光透過性の基板の上に設けられた陽極と陰極との間に、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層などの機能層を積層させた構造のものが一般的に知られている。有機ＥＬ素子では、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって、発光層で光が生じる。そして、発光層で発した光は、光透過性の電極及び基板を通して外部に取り出される。

有機ＥＬ素子においては、光取り出し効率が重要である。光は電極及び基板を通って外部に出るまでに全反射や吸収などの影響を受けるため、全ての光を外部に取り出すことは、通常、難しい。そのため、光取り出し性をより高める技術が開発されている。

日本国特許公開２００７−２４２２８６号には、基板の上に表面粗さを有する散乱層と低抵抗化層とを設けた有機ＥＬ素子が開示されている。しかしながら、この文献の方法を用いても、発光層からの光を十分に外部に取り出しているとは言い難く、光取り出し性のさらなる向上が求められている。

本開示は、光取り出し効率が高い有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置を提供することを目的とするものである。

本開示に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、光透過性を有する基板と、第１電極、有機発光層及び第２電極を有する有機発光体と、前記基板と前記有機発光体との間にあり、第１樹脂層と第２樹脂層とを有する樹脂部とを備えている。前記樹脂部は、前記第１樹脂層と前記第２樹脂層との間に、凹凸界面を有している。前記凹凸界面は、第１の凹凸構造と、この第１の凹凸構造よりも凹凸が小さい第２の凹凸構造とを有している。前記第２の凹凸構造は、凹凸がランダムである。

本開示に係る照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える。

本開示の有機エレクトロルミネッセンス素子は、凹凸界面が比較的大きな第１の凹凸構造と微細な第２の凹凸構造とを有するため、光取り出し効率が高い。

図１は図１Ａ及び図１Ｂから構成される。図１Ａは有機エレクトロルミネッセンス素子の層構成を示す模式的な断面図である。図１Ｂは凹凸界面の一例を示す模式的な断面図である。 図２は図２Ａ及び図２Ｂから構成される。図２Ａは第１の凹凸構造の模式的な平面図である。図２Ｂは第１の凹凸構造の模式的な断面図である。 図３は図３Ａ及び図３Ｂから構成される。図３Ａは第１の凹凸構造のパターン例の一例を示す平面図である。図３Ｂは第１の凹凸構造のパターン例の一例を示す平面図である。 図４は図４Ａ及び図４Ｂから構成される。図４Ａは凹凸界面の解析図である。図４Ｂは凹凸界面の解析図である。 第２の凹凸構造の十点平均粗さ（Ｒｚ）と全光束透過率との関係を示すグラフである。 第２の凹凸構造の十点平均粗さ（Ｒｚ）と全光束透過率との関係を示すグラフである。 照明装置の一例を示す模式的な断面図である。

本開示に係る有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）は、光透過性を有する基板１と、有機発光体１０とを備えている。有機発光体１０は、第１電極３、有機発光層４及び第２電極５を有する。有機ＥＬ素子は、基板１と有機発光体１０との間に、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２とを有する樹脂部２を備えている。樹脂部２は、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２との間に、凹凸界面２０を有する。凹凸界面２０は、第１の凹凸構造２Ａと第２の凹凸構造２Ｂとを有する。第２の凹凸構造２Ｂは、第１の凹凸構造２Ａよりも凹凸が小さい。第２の凹凸構造２Ｂは、凹凸がランダムである。

図１は、有機ＥＬ素子の一例である。図１は図１Ａ及び図１Ｂから構成される。図１Ａは有機ＥＬ素子の層構成を示し、図２Ｂはそのうちの一部を拡大して示している。図１Ａ及び図１Ｂでは、有機ＥＬ素子の層構成を模式的に示しており、実際の層の厚みや凹凸の大きさや形状等はこの図とは異なるものであってよい。

基板１は光透過性を有する。基板１は、光を透過させるものであればよく、透明であっても半透明であってもよい。基板１は透明であることがより好ましい。基板１は、ガラス基板、樹脂基板などで構成することができる。基板１がガラスで構成された場合、ガラスは水分の透過性が低いので、基板１側からの水分の浸入を抑制することができる。一方、基板１が樹脂で構成された場合、破損時の飛散を抑制することができ、安全性及び取り扱い性を高めることができる。

有機ＥＬ素子は、基板１側の面から光を取り出す構造にすることができる。この構造は、いわゆるボトムエミッション構造と呼ばれる。もちろん、両面から光を取り出すことのできる両面取り出し構造であってもよい。

基板１の有機発光体１０とは反対側の面（光取り出し面）には、光拡散性を有する層が設けられてもよい。光拡散性を有する層は、例えば、光学フィルムが貼り付けられることにより形成され得る。光拡散性を有する層が設けられると、基板１から光をより多く取り出すことができる。また、光が拡散されることによって、見る角度による色の変化を少なくすることができる。

有機発光体１０は、第１電極３、有機発光層４及び第２電極５の積層体によって構成されている。有機発光体１０は、第１電極３、有機発光層４及び第２電極５が厚み方向に積層された構造と定義できる。有機発光体１０は、基板１に支持されている。有機発光体１０は、基板１がベース基板となって形成されるものであってよい。

第１電極３は光透過性を有する電極である。また、第２電極５は、第１電極３と対となる電極である。一の態様では、第１電極３は陽極を構成し、第２電極５は陰極を構成することができる。他の態様では、第１電極３は陰極を構成し、第２電極５は陽極を構成することができる。要するに、二つの電極のうちの一方が陽極となり、他方が陰極となれば、二つの電極間に電気を流すことが可能である。第１電極３は、光透過性を有するため、光取り出し側の電極を構成することができる。また、第２電極５は光反射性を有していてもよい。その場合、第２電極５側に向って発せられる発光層からの光を、第２電極５で反射させて基板１側から取り出すことができる。また、第２電極５は光透過性の電極であってもよい。第２電極５が光透過性の場合、基板１とは反対側の面（背面）から光を取り出す構造にすることが可能である。あるいは、第２電極５が光透過性の場合、第２電極５の背面（有機発光層４とは反対側の面）に光反射性の層を設けることによって、第２電極５の方向に進行した光を反射させて、基板１側から光を取り出すことが可能である。その際、光反射性の層は、散乱反射性であってもよいし、鏡面反射性であってもよい。

第１電極３は、透明な電極材料を用いて構成することができる。例えば、導電性の金属酸化物などを好ましく用いることができる。透明金属酸化物としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯなどが例示される。第１電極３は、スパッタ法、蒸着法、塗布法などで形成され得る。第１電極３の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、１０ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲にすることができる。

第２電極５は、適宜の電極材料を用いて構成することができる。例えば、第２電極５は、ＡｌやＡｇなどにより形成することができる。第２電極５は蒸着法やスパッタ法などで形成され得る。第２電極５の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、１０ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲にすることができる。

有機発光層４は、発光を生じさせる機能を有する層であり、通常、ホール注入層、ホール輸送層、発光層（発光ドーパントを含む層）、電子輸送層、電子注入層、中間層などから適宜選ばれる複数の層によって構成されるものである。有機発光層４の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、６０〜３００ｎｍ程度にすることができる。

有機発光層４の積層構造は、例えば、第１電極３を陽極とし、第２電極５を陰極とした場合、第１電極３側から順に、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層とすることができる。なお、積層構造は、これに限定されるものではなく、例えば、発光層の単層としたり、ホール輸送層と発光層と電子輸送層との積層構造にしたり、ホール輸送層と発光層との積層構造にしたり、発光層と電子輸送層との積層構造にしたりすることができる。また、発光層は単層構造でも多層構造でもよく、例えば発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３色のドーパント色素をドーピングしたり、赤、緑、青の発光層を積層させたりしてもよい。また、対となる二つの電極に挟んでこの電極間に電圧を印加した際に発光が生じる積層構造を１つの発光ユニットとした場合に、複数の発光ユニットが光透過性及び導電性を有する中間層を介して積層されたマルチユニット構造になっていてもよい。マルチユニット構造とは、対となる電極（陽極と陰極）の間に、厚み方向に重なる複数の発光ユニットを備えた構造である。

有機ＥＬ素子は、樹脂部２を有している。樹脂部２は、樹脂により構成される。樹脂部２は層であってよい。樹脂部２は、基板１と有機発光体１０との間に配置されている。本形態では、樹脂部２は、基板１に接している。また、樹脂部２は、第１電極３に接している。

樹脂部２は、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２とを有する。樹脂部２はいわゆる複層構造となっている。樹脂部２は、基板１側から第１樹脂層２１と第２樹脂層２２とをこの順で有している。樹脂部２では、第１樹脂層２１は基板１側に配置される。第２樹脂層２２は第１電極３側に配置される。樹脂部２は光透過性を有する。そのため、有機発光体１０からの光を基板１に取り出すことができる。第１樹脂層２１は基板１に接していてよい。第２樹脂層２２は第１電極３に接していてよい。

第２樹脂層２２は、第１樹脂層と屈折率が異なることが好ましい。すなわち、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２とは屈折率が異なっていることが好ましい。樹脂部２を屈折率の異なる二つの樹脂層で構成することによって、有機発光体１０からの光をより多く基板１側に取り出すことができる。ここで、屈折率は、可視光波長での屈折率を意味する。可視光波長の代表波長として５５０ｎｍが例示される。

樹脂部２は凹凸界面２０を有する。凹凸界面２０は、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２との間に設けられている。凹凸界面２０が設けられることにより、有機発光体１０から基板１側に向かう光は全反射が抑制される。凹凸界面２０は、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２との界面である。有機ＥＬ素子では、通常、有機発光体１０を構成する有機層の屈折率と、基板１の屈折率との間には差（屈折率差）があり、この屈折率差に起因する全反射が生じ得る。有機層とは有機発光体１０内の有機物を含む層である。例えば、有機層はガラスよりも屈折率が高くなりやすく、有機層の屈折率が基板１の屈折率より高くなる場合が多い。すると、有機層から基板１に向かう光のうち、基板１の表面に垂直な方向に対して高角度で基板１に侵入する光（斜め方向から侵入する光）は、角度が大きくなると、屈折率差によって基板１の表面で全反射し、基板１に入りにくくなる。しかしながら、凹凸界面２０が形成されていると、この凹凸界面２０によって光を散乱させることができ、全反射する角度の光をより多く基板１側に取り出すことができる。そのため、光取り出し性を効果的に高めることができる。

樹脂部２では、二つの樹脂層の界面で容易に凹凸界面２０を形成することができる。また、樹脂部２が二つの層で構成されていると、凹凸界面２０が樹脂部２の内部に形成されるため、樹脂部２の両面を平坦化することが可能になる。例えば、基板１側から積層する場合、第２樹脂層２２が第１樹脂層２１の被膜層として機能して、凹凸が平坦化されるため、有機発光体１０を安定して設けることができる。そのため、凹凸に起因する断線不良やショート不良を抑制することができる。また、被覆層を設けた場合、高さ（深さ）の大きい凹凸界面２０を設けた場合であっても、有機発光体１０を良好に積層形成することが可能になる。このように、第２樹脂層２２は平坦化層として機能することが可能である。また、二つの樹脂層は透明であり光透過性を有するため、光を有効に取り出すことができる。

第１樹脂層２１と第２樹脂層２２とは、どちらの屈折率が大きくてもよい。第１樹脂層２１と第２樹脂層２２との間には凹凸界面２０が設けられているため、二つの樹脂層のどちらの屈折率が高くても光取り出し性を高めることができる。第２樹脂層２２の屈折率が第１樹脂層２１の屈折率よりも大きいことが好ましい一態様である。この場合、有機層側に屈折率の高い樹脂層を配置して、有機層との屈折率差を低減して光を凹凸界面２０に侵入させることができるため、より多くの光を取り出せる可能性がある。この態様は、第１樹脂層２１が低屈折率層となり、第２樹脂層２２が高屈折率層となる。この場合の屈折率の高低は、樹脂層同士の相対的なものであってよい。また、第１樹脂層２１の屈折率が第２樹脂層２２の屈折率よりも大きくてもよい。その場合、基板１側に屈折率の高い樹脂層を配置して、基板１と有機層との間の屈折率差を調整することが可能になる。

第２樹脂層２２は、基板１よりも屈折率が大きいことが好ましい一態様である。それにより、屈折率差を低減して、光取り出し効率をさらに高めることができる。第２樹脂層２２は、可視光波長領域での屈折率が１．７５以上であることが好ましい。それにより、屈折率差をより低減して、広い角度において全反射ロスを抑制して、光をより多く取り出すことができる。基板１の屈折率は、例えば、１．３〜１．５５の範囲である。第２樹脂層２２の屈折率の上限は、特に限定されるものではないが、例えば２．２であってよく、あるいは２．０であってもよい。また、隣接する層である第１電極３との間の屈折率差を小さくすることが好ましい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。

第１樹脂層２１は、屈折率が１．３〜１．５２の範囲内であることが好ましい一態様である。それにより、光をより多く取り出すことができる。第１樹脂層２１と基板１との間の屈折率差は小さい方がよい。例えば、この屈折率差を１．０以下にすることができる。第１樹脂層２１の屈折率が基板１の屈折率よりも小さいことも好ましい。その場合、第１樹脂層２１と基板１との界面での全反射を抑制することができる。もちろん、樹脂部２では、凹凸界面２０での光の散乱によって光を取り出すことができるので、第１樹脂層２１は基板１よりも屈折率が高くてもよい。第１樹脂層２１の屈折率は１．５より小さくてもよい。第１樹脂層２１の屈折率を１．５よりも低くする手段としては、中空ナノ粒子を添加する、分子骨格中にフッ素を添加する、などが例示される。基板１と第１樹脂層２１とは、屈折率が低いほどよい。屈折率が大気の屈折率１に近づくほど、基板１と大気との界面での全反射が発生しにくくなる。基板１及び第１樹脂層２１の屈折率の下限は理想的には１であるが、それよりも大きくてよい。

樹脂部２、すなわち、第１樹脂層２１及び第２樹脂層２２は、樹脂により形成されている。それにより、屈折率を容易に調整することができるとともに、凹凸の形成と凹凸の平坦化とを簡単に行うことができる。樹脂材料を用いた場合、比較的高屈折率のものを容易に得ることができる。また、樹脂は塗布によって層を形成することができるため、表面が平坦面となった層をより簡単に形成することができる。

第１樹脂層２１及び第２樹脂層２２に用いる材料としては、アクリル系やエポキシ系などの有機樹脂が例示される。樹脂としては、紫外線硬化性樹脂、熱硬化性樹脂などが例示される。樹脂は紫外線硬化性樹脂であることが好ましい。紫外線硬化性樹脂では加熱することなく、もしくは比較的低温の加熱で、樹脂を硬化できるため、熱履歴を抑えることができる。また、樹脂には、樹脂を硬化させるための添加剤（硬化剤、硬化促進剤、硬化開始剤など）が添加されていてもよい。樹脂は、屈折率を調整する粒子を含有することにより、高屈折率化又は低屈折率化され得る。例えば、金属酸化物などの高屈折率粒子を含有すると、高屈折率の樹脂層を形成することができる。また、例えば、細孔を有する粒子などの低屈折率粒子を含有すると、低屈折率の樹脂層を形成することができる。二つの樹脂層は光吸収性が低いことが好ましい。それにより、光をより多く基板１側に取り出すことができる。樹脂層は、消衰係数ｋがなるべく小さいことが好ましく、理想的にはｋ＝０（または測定不能なレベルの数値）となることが好ましい。

第２樹脂層２２と第１電極３との間の界面は、平坦な面であることが好ましい。この界面は、第２樹脂層２２の表面によって形成される。第２樹脂層２２が第１樹脂層２１を被覆すると、第２樹脂層２２の表面は平坦になり得る。この面が平坦になることにより、有機発光体１０をより安定して形成することができ、ショート不良や積層不良を抑制することができる。

凹凸界面２０は、大きさの異なる少なくとも二種類の凹凸構造を有する。凹凸界面２０に含まれる二種類の凹凸構造は、第１の凹凸構造２Ａと第２の凹凸構造２Ｂと定義される。二種類の凹凸構造を有することにより、光をより多く取り出すことができる。

第１の凹凸構造２Ａは比較的大きさの大きい凹凸を有する。第２の凹凸構造２Ｂは微細な凹凸を有する。第２の凹凸構造２Ｂは、第１の凹凸構造２Ａよりも凹凸が小さい。第１の凹凸構造２Ａは、第２の凹凸構造２Ｂよりも凹凸が大きい。凹凸の大小とは凹凸のサイズの大小であってよい。第２の凹凸構造２Ｂは微細凹凸構造と呼ぶことができる。また、第１の凹凸構造２Ａを大凹凸構造と呼び、第２の凹凸構造２Ｂを小凹凸構造と呼ぶこともできる。この場合の大小は相対的な大小である。

第１の凹凸構造２Ａは、凸部１１と凹部１２とを有する。第１の凹凸構造２Ａにおける凸部１１は第１樹脂層２１が有機発光体１０側に突出した部分である。第１の凹凸構造２Ａにおける凹部１２は第１樹脂層２１が基板１側に凹んだ部分である。

第１の凹凸構造２Ａの凹凸のサイズは、０．４〜１０μｍであることが好ましい。凹凸のサイズとは、凹凸の高さであってよい。凹凸の高さとは、凹部１２の底部（最も凹んだ部分）から凸部１１の頂部（最も突出した部分）までの厚み方向の長さであってよい。厚み方向は基板１の表面に垂直な方向である。第１の凹凸構造２Ａの凹凸サイズがこの範囲となることで、光を散乱させて基板１側に光をより多く取り出すことができる。第１の凹凸構造２Ａの凹凸高さは、図１Ｂにおいて、高さ２Ｈで示されている。高さの基準となる凹部１２の底部及び凸部１１の頂部の位置は、厚み方向で位置が揃っていない場合は、厚み方向での位置の平均で特定され得る。なお、図２Ｂでは、凸部１１の幅ｗが示されている。この幅ｗは、図２及び図３の説明の際に詳述する。

第２の凹凸構造２Ｂの凹凸は微細な凹凸である。第２の凹凸構造２Ｂは第１の凹凸構造２Ａよりも凹凸のサイズが小さい。第２の凹凸構造２Ｂは、凸部１３と凹部１４とを有する。第２の凹凸構造２Ｂにおける凸部１３は第１樹脂層２１が有機発光体１０側に突出した部分である。第２の凹凸構造２Ｂにおける凹部１４は第１樹脂層２１が基板１側に凹んだ部分である。第２の凹凸構造２Ｂの凹凸高さは、図１Ｂにおいて、高さ２ｈで示されている。凹部１４の底部及び凸部１３の頂部の位置は、厚み方向で位置が揃っていない場合は、厚み方向での位置の平均で特定され得る。高さ２ｈは、高さ２Ｈよりも小さい。高さ２ｈは、例えば、高さ２Ｈの５分の１以下であり得る。高さ２ｈは、高さ２Ｈの１０分の１以下であってもよい。高さ２ｈは、高さ２Ｈの１００分の１以上であり得る。第２の凹凸構造２Ｂは、モスアイ構造であってもよい。

第２の凹凸構造２Ｂは、凹凸がランダムである。それにより、光をより多く取り出すことができる。凹凸がランダムとは、第２の凹凸構造２Ｂの凸部１３及び凹部１４が不規則に配置されていることを意味する。

凹凸界面２０においては、第１の凹凸構造２Ａの表面に、微細凹凸構造として第２の凹凸構造２Ｂが設けられているといってよい。そして、第２の凹凸構造２Ｂにおける凹凸はランダムである。凹凸界面２０が、比較的大きい第１の凹凸構造２Ａと、微細な第２の凹凸構造２Ｂとを有することにより、光取り出し性が高まる。ここで、樹脂部２においては、有機発光体１０からの光を凹凸界面２０によって基板１側に取り出す。その際、第１の凹凸構造２Ａは、比較的サイズの大きい凹凸を有することで、散乱性を発揮する。特に、第１の凹凸構造２Ａの凹凸のサイズが、可視光領域の波長と近くなると、光散乱性が高まる。そのため、散乱によって光の進行方向を変化させて、全反射を抑制して光を基板１側に取り出すことが可能である。さらに、凹凸界面２０が、微細凹凸構造として第２の凹凸構造２Ｂを有すると、光をさらに基板１側に取り出すことが可能になる。ここで、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２との界面において、微細凹凸構造が形成されていると、微細凹凸構造が形成されていない場合と比較して、凹凸界面２０における凸部１１と凹部１２との境界部分の電場が乱され、電場ベクトルの周回積分の不均衡が大きくなる。特に、エッジを有する凹凸界面２０では、エッジ近傍の電場が乱され、電場ベクトルの周回積分の不均衡がさらに大きくなる。結果、凹凸界面２０による光取出しをより効率的に行うことができるため、第１樹脂層２１に侵入した光においては、より多くの光が基板１側に入る光へと変換される。第１樹脂層２１の表面での反射光を反射させずに基板１側に取り出すことができ、また、基板１側に向かう光の進行方向を基板１で全反射しない角度の光に変換することが可能になるからである。さらに、サイズの大きい第１の凹凸構造２Ａの表面にサイズの小さい第２の凹凸構造２Ｂが形成されていると、第１の凹凸構造２Ａによる散乱によって進行方向が変化した光を、第２の凹凸構造２Ｂによって効率よく取り出すことができる。光の散乱により、光の進行方向が第１樹脂層２１や基板１に侵入しないような角度のものになったとしても、微細凹凸構造でエバネッセントを乱して基板１側に向かう光にすることが可能になるからである。このため、第１の凹凸構造２Ａのみを有する場合や、第２の凹凸構造２Ｂのみを有する場合に比べて、光取り出し性を効果的に高めることができるのである。

第２の凹凸構造２Ｂでは、凹凸がランダムになっている。第２の凹凸構造２Ｂを構成する凸部１３と凹部１４とがランダムに配置されているといってもよい。第２の凹凸構造２Ｂでは、凸部１３と凹部１４との配置に周期性を有していない。凹凸がランダムになっていることにより、エバネッセントを乱す効果が高まる。また、凹凸が周期性を有すると、特定の波長や方向の光を過剰に取り出したり取り出さなくなったりするおそれがある。そのため、第２の凹凸構造２Ｂはランダムに凹凸が形成されていることが好ましいのである。第２の凹凸構造２Ｂのランダム性は完全なランダムであってよい。

図１では、第２の凹凸構造２Ｂは、第１の凹凸構造２Ａの凸部１１の表面に配置されている。第２の凹凸構造２Ｂは、第１の凹凸構造２Ａの凹部１２の表面に配置されている。第２の凹凸構造２Ｂは、第１の凹凸構造２Ａの凸部１１及び凹部１２の一方に配置されていてもよいが、両方に配置されていることが好ましい。それにより、エバネッセントを乱す効果をより高めることができる。第２の凹凸構造２Ｂは、凸部１１の側面１１ｓに配置されていてもよい。

第１の凹凸構造２Ａは、凹凸の境界にエッジ２Ｅを有することが好ましい。凹凸の境界とは、凸部１１と凹部１２との境目である。エッジとは面が屈曲した部分であってよい。第１の凹凸構造２Ａがエッジ２Ｅを有すると散乱性が高まる。そのため、光をより基板１側に取り出すことができる。また、第１の凹凸構造２Ａがエッジ２Ｅを有する場合、エッジ２Ｅにおいて、電場ベクトルの周回積分に不均衡が生じる。臨界角を超えた光でもこの不均衡は生じるため、全反射する光のエネルギーのうちの一部を第２樹脂層２２から第１樹脂層２１に透過させることが可能になる。ここでさらに凹凸界面２０が微細な凹凸構造として第２の凹凸構造２Ｂを有すると、エッジ２Ｅにおいて発生しているエバネッセントを乱すことができ、全反射するエネルギーを低減させることが可能となる。そのため、反射光となり得る光を反射させずに、この光を第１樹脂層２１に侵入させることができ、基板１側に光を進行させることができる。また、エッジ２Ｅにおいては、エバネッセントがより多く発生しやすいため、第２の凹凸構造２Ｂによって、エバネッセントによって生じた成分（エバネッセント成分）をより多く取り出すことができる。そのため、光取り出し性をさらに高めることができる。

図１の例では、第１の凹凸構造２Ａにおける凸部１１は台地状になっている。凹部１２が盆地状になっているといってもよい。凸部１１の側面１１ｓは、厚み方向に平行になっている。凹部１２の側面が厚み方向に平行になっているといってもよい。あるいは、凸部１１と凹部１２との境目が厚み方向に平行になっているといってもよい。エッジ２Ｅは側面１１ｓの上部に形成されている。エッジ２Ｅは側面１１ｓの下部に形成されている。要するに、第１の凹凸構造２Ａは段状の凹凸である。このため、凹凸の境目にエッジ２Ｅが形成されるのである。

第１の凹凸構造２Ａのエッジ２Ｅは、角張った部分であってよい。ただし、エッジ２Ｅの先端は尖っていてもよいが、エッジ２Ｅの先端は尖っていなくてもよく、角が丸まっていてもよい。エッジ２Ｅは界面が例えば１２０度以下の角度で曲がる部分であってよい。エッジ２Ｅは屈曲部として構成され得る。

第２の凹凸構造２Ｂは、十点平均粗さＲｚが１００ｎｍより大きく２００ｎｍより小さいことが好ましい。それにより、エバネッセントを乱して基板１側に光を取り出す作用をより高めることができる。十点平均粗さＲｚが上記の範囲では、通常、可視光領域の波長の光は、散乱を受けにくい。そのため、散乱による光取り出し性の向上は得られにくい。しかしながら、第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さＲｚが上記の範囲になると、可視光領域の波長よりも小さい凹凸によってエバネッセントが乱されやすくなる。そのため、大きさの異なる複数の凹凸を設けることにより、光をより多く取り出すことが可能になるのである。十点平均粗さＲｚは、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸高さ２ｈであり得る。

第１樹脂層２１及び第２樹脂層２２の少なくとも一方は粒子を含むことが好ましい。その場合、粒子によって微細な凹凸を形成することが可能になり、第２の凹凸構造２Ｂをより容易に形成することができる。粒子は微細な凹凸を形成するための粒子であり得る。粒子は、平均粒径が第１の凹凸構造２Ａの高さ２Ｈより小さいことが好ましい。粒子は、平均粒径が第１の凹凸構造２Ａの高さ２Ｈの半分以下であることがより好ましい。

樹脂層が粒子を含む場合、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸の大きさは、粒子の粒径よりも大きいことが好ましい。それにより、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸よりも小さい粒子によって、第２の凹凸構造２Ｂを形成することができるため、効率よく微細凹凸構造を形成することができる。また、粒子が大きすぎると、全体的な凹凸の形状や微細な凹凸の形状に悪影響を及ぼすおそれがある。しかしながら、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸よりも、凹凸を形成するための粒子の粒径が小さいことにより、全体的な凹凸の形状及び微細な凹凸の形状の両方に悪影響を及ぼすことなく凹凸を形成することが可能になる。そのため、光取り出し性を効果的に高めることができる。

第１樹脂層２１が粒子を含むことが好ましい。基板１側から層を積層する場合、第１樹脂層２１が粒子を含んでいると、その粒子によって容易に微細な凹凸を形成することができる。第１樹脂層２１に含まれる粒子は、屈折率の調整のための機能を有していてもよい。それにより、屈折率の調整された第１樹脂層２１を形成しやすくなり、光取り出し性をより高めることができる。

また、第１樹脂層２１と第２樹脂層２２との両方に粒子が含まれていてもよい。この場合、例えば、第１樹脂層２１に微細凹凸を形成するための粒子が含まれ、第２樹脂層２２に屈折率を調整するための粒子が含まれるようにすることができる。

なお、第２樹脂層２２が、微細凹凸を形成するための粒子を含むものであってもよい。この場合、例えば、第２樹脂層２２を第１樹脂層２１に押し付けて形成する場合や、積層順を逆にして第２樹脂層２２及び第１樹脂層２１の順に樹脂部２を形成する場合などにおいて、第２樹脂層２２内の粒子によって微細な凹凸を形成することができる。また、樹脂部２を転写形成する場合には、第２樹脂層２２に含まれる粒子で微細な凹凸を形成し得る。ただし、作製の容易性からは、第１樹脂層２１に、微細な凹凸を形成するための粒子を含むことがより好ましい。

第１樹脂層２１及び第２樹脂層２２のうちの粒子を含む樹脂層は、粒子の含有率が２０体積％以上６０体積％以下であることが好ましい。この体積率で含まれる粒子は、微細凹凸を形成するための粒子であってよい。粒子が樹脂層にこの体積率で含まれることにより、微細な凹凸を形成しやすくすることができる。第１樹脂層２１が粒子を含む場合、第１樹脂層２１における粒子の含有率が２０体積％以上６０体積％以下であることが好ましい。樹脂層においては、粒子の含有率は、３０体積％以上５０体積％以下であることがより好ましい。

樹脂層に含まれる粒子は、略球形状の中空粒子であることが好ましい。それにより、屈折率の調整と凹凸の形成を効率よく行うことができる。中空粒子は、特に低屈折率層となる樹脂層において用いられることが好ましい。中空によって屈折率を低下させやすくすることができる。例えば、第１樹脂層２１を低屈折率層にする場合には、中空粒子を用いると、第１樹脂層２１の表面の微細な凹凸を形成しながら、第１樹脂層２１の屈折率を下げることができる。中空粒子は、細孔を有する粒子であり得る。中空粒子は、中空ビーズであってよい。また、中空粒子は、球形状以外の形状でもあってもよいが、略球形状であることがより好ましい。球形状以外の形状としては、ラグビーボール状、楕円体状、不定形の岩状などが挙げられる。中空粒子が略球形であると、粒子の大きさよりも大きい凹凸をより形成しやすくなる。その理由は、粒子の凝集によるものと推測される。したがって、略球形の粒子を用いると、光取り出し性の高い微細凹凸構造を効率よく形成することができる。略球形状の中空ビーズである粒子としては、中空シリカ粒子を好適に用いることができる。

樹脂層に含まれる粒子は、平均粒径が１００ｎｍより小さいことが好ましい。それにより、微細凹凸構造を効率よく形成することができる。粒子の粒径は例えばレーザー回折粒度分布計などによって測定することができる。粒子の平均粒径の下限は、特に限定されるものではないが、例えば、粒子の平均粒径は１ｎｍより大きくてよい。それにより、粒子を容易に得ることができるとともに、粒子の取り扱い性が高まる。粒径１〜１００ｎｍの粒子は、ナノ粒子であってよい。ナノ粒子では、微細な第２の凹凸構造２Ｂを形成することが容易である。ナノ粒子はナノ微粒子と呼ばれてもよい。ナノ粒子を分散させた樹脂材料は、粒子を含有する樹脂層の形成に好適に用いられる。粒子としては、中空シリカにより構成されたナノ粒子が好適である。

第１の凹凸構造２Ａは、凸部１１又は凹部１２が区画ごとに割り当てられて配置された構造を有することが好ましい。それにより、第１の凹凸構造２Ａにおける散乱性を高めて、光をより多く取り出すことができる。

図２は、第１の凹凸構造２Ａの一例を説明する説明図である。図２は図２Ａ及び図２Ｂから構成される。図２は、第１の凹凸構造２Ａにおける凸部１１及び凹部１２の割り当てが、模式的に示されている。図２では、第２の凹凸構造２Ｂは省略して記載している。凹凸界面２０においては、第１の凹凸構造２Ａは、複数の凸部１１又は凹部１２が面状に配置された構造となっている。複数の凸部１１又は凹部１２が配置される面は基板１の表面と平行な面であってよい。図２では、複数の凸部１１が面状に配置されている様子が示されている。また、複数の凹部１２が面状に配置された様子が示されているともいえる。第１の凹凸構造２Ａは、複数の凸部１１及び凹部１２が面状に配置された構造であってよい。

第１の凹凸構造２Ａにおいては、図２に示すように、複数の凸部１１又は凹部１２は、格子状の区画に一区画分の凸部１１又は凹部１２が割り当てられて配置されていることが好ましい。それにより、同じ大きさの凸部１１及び凹部１２で凹凸が形成されるため、光を効率よく面全体で散乱させることができる。複数の凸部１１又は凹部１２は、格子状の区画に一区画分の凸部１１又は凹部１２がランダムに割り当てられて配置されていることが好ましい。割り当てがランダムとなることにより、角度依存性なく光の散乱作用を高めて、より多くの光を外部に取り出すことができる。また、角度依存性なく光が取り出されると、視野角の依存性を低減して、見る角度によって色の変化が少ない発光を得ることが可能になる。格子状の区画の一例は、一区画が四角形となったものである。四角形は正方形であることがさらに好ましい。この場合、複数の四角形が縦横に敷き詰められるマトリックス状の格子（四角格子）となる。格子状の区画の他の一例は、一区画が六角形となったものである（図３Ｂ参照）。このとき、六角形は正六角形であることがさらに好ましい。この場合、複数の六角形が充填構造で敷き詰められるハニカム状の格子（六角格子）となる。なお、格子としては、三角形が敷き詰められた三角格子であってもよいが、四角格子又は六角格子の方が凹凸の制御が容易になる。

図２における第１の凹凸構造２Ａは、高さが略等しい複数の凸部１１がマトリックス状の凹凸の一区画（格子状の区画）ごとに割り当てられて面状に配置することにより形成されるものである。そして、第１の凹凸構造２Ａは、平面視での単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一であるように形成されている。このような、第１の凹凸構造２Ａを設けることにより、光取り出し性を効率よく向上させることができる。

図２に示す第１の凹凸構造２Ａにおいて、図２Ａは基板１の表面と垂直な方向から見た様子を示し、図２Ｂは基板１の表面と平行な方向から見た様子を示している。図２Ａでは凸部１１が設けられている区画を斜線で示している。図２ＡにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３は、図２ＢにおけるラインＬ１、Ｌ２、Ｌ３にそれぞれ対応する。図２Ａ及び図２Ｂでは、凹凸の一区画の幅は幅ｗで示されている。

図２Ａでは、第１の凹凸構造２Ａは、縦横に複数の正方形がマス目（行列型）のように並んで構成されるマトリックス状の凹凸区画に、凸部１１が割り当てられて配置されて形成されている。各凹凸区画は面積が等しく形成されている。凹凸の一区画（一つの凹凸区画）には一つの凸部１１及び凹部１２のいずれかが割り当てられている。凸部１１の割り当ては規則的であってもよいし、不規則であってもよい。図２の形態では、ランダムに凸部１１が割り当てられている形態が示されている。図２Ｂに示すように、凸部１１が割り当てられた区画では、第１の凹凸構造２Ａを構成する材料が第１電極３側に突出することにより凸部１１を形成している。また、複数の凸部１１は高さが略等しく設けられている。ここで、凸部１１の高さが略等しいとは、例えば、凸部１１の高さを平均した場合、平均の高さの±１０％以内に、あるいは好ましくは±５％以内に、凸部１１の高さが収まって揃うことであってよい。

図２Ｂでは、凸部１１の断面形状は矩形状になっているが、ひだ状、逆三角形状、台形状など適宜の形状であってよい。前述のように、凸部１１は段状に突出することが好ましい。凸部１１はエッジを有することが好ましい。凹部１２はエッジを有することが好ましい。一の凸部１１と他の凸部１１とが隣り合う部分では、凸部１１は連結して、大きな凸部１１が形成されている。また、一の凹部１２と他の凹部１２とが隣り合う部分では、凹部１２は連結して、大きな凹部１２が形成されている。凸部１１及び凹部１２の連結個数は、特に限定されるものではないが、連結個数が大きくなると第１の凹凸構造２Ａの散乱性が低下するおそれがあるため、例えば、１００個以下、２０個以下、１０個以下などに適宜設定することができる。３個以上又は２個以上連続で凹部１２または凸部１１が続いた場合に次の領域を反転（凹の場合は凸、凸の場合は凹）させるという設計ルールを設けてもよい。このルールにより、光散乱効果が高まり、光取り出し性をより高めることが期待できる。

第１の凹凸構造２Ａにおいては、単位領域における凸部１１の面積率が各領域において略同一となるように形成される。例えば、図２Ａでは、縦１０個、横１０個の合計１００個の凹凸区画が図示されており、このような１００区画分の領域を単位領域にすることができる。そして、このとき、凹凸界面２０の面内において、凸部１１の形成された面積率は、単位領域ごとにほぼ等しいものとなる。すなわち、図２Ａに示すように、単位領域において、５０個分の凸部１１が設けられているとすると、凹凸の区画数が同じで面積の等しい他の領域においても５０個分程度（例えば４５〜５５個又は４８〜５２個）の凸部１１が設けられるものであってよい。単位領域は１００区画分に限られるものではなく、適宜の区画数分の大きさにすることができる。例えば、１０００区画、１００００区画、１０００００区画、又はそれ以上の区画数であってもよい。凸部１１の面積率は、領域の取り方によって多少異なる場合があるが、この例では、面積率は略同一であるようにする。例えば、面積率の上限及び下限の範囲を平均の１０％以下にすることが好ましく、５％以下にすることがより好ましく、３％以下にすることがさらに好ましく、１％以下にすることがさらにより好ましい。面積率がより等しくなることにより面内においてより均一に光取り出し性を高めることができる。単位領域における凸部１１の面積率は、特に限定されるものではないが、例えば、２０〜８０％の範囲内に、好ましくは３０〜７０％の範囲内に、より好ましくは４０〜６０％の範囲内に設定することができる。

凸部１１及び凹部１２は、単位領域内においてランダムに割り当てられて配置されることが好ましい一形態である。それにより、角度依存性なく、光をより多く取り出すことができる。例えば、白色の有機ＥＬ素子においては、角度によって色の変化が少ない白色をより得ることができる。

第１の凹凸構造２Ａは、平面視における凹凸のサイズが、凹凸の高さのサイズと同程度であることが好ましい。それにより、光取り出し性をより高めることができる。平面視における凹凸のサイズは、凸部１１及び凹部１２の幅ｗであってよい。凸部１１の高さは、前述のように、好ましくは０．４〜１０μｍの範囲である。そのため、例えば、凹凸の一区画を一辺が０．１〜１００μｍの正方形の範囲にすることにより、散乱性の高い第１の凹凸構造２Ａを形成することができる。この一辺の長さは幅ｗであると言える。図３Ａでは、区画の長さが幅ｗとして示されている。また、凹凸の一区画を形成する正方形の一辺（幅ｗ）は０．４〜１０μｍであることがより好ましい。それにより、第１の凹凸構造２Ａにおける凹凸の高さと幅とが近くなるため、散乱性がより高くなり得る。例えば、凹凸の一区画の一辺を１μｍにすると、第１の凹凸構造２Ａを精度よく形成することができる。また、単位領域は、縦１ｍｍ×横１ｍｍの正方形の領域にしたり、あるいは、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍの正方形の領域にしたりすることができる。

ここで、図３Ｂのように、凹凸の区画を六角形で形成する場合、一区画の大きさは、六角形の対向する二辺の間の距離と定義することができる。図３Ｂでは、区画の長さが幅ｗとして示されている。凹凸の区画が六角形の場合、第１の凹凸構造２Ａの凹凸は、六角格子の配置となる。六角格子で構成する凹凸の一区画の長さ（幅ｗ）は、０．１〜１００μｍであることが好ましく、０．４〜１０μｍであることがより好ましい。

ところで、第１の凹凸構造２Ａは、凹部１２において第１樹脂層２１が分断されていてもよい。その場合、第１樹脂層２１は、面全体で多数の凸部１１が島状に分散された層となっていてよい。例えば、凹部１２の部分において、第２樹脂層２２が基板１に直接接していてもよい。

第１の凹凸構造２Ａを構成する複数の凸部１１は同一形状のものであってよい。図２Ａでは、凸部１１が一つの凹凸区画全体に設けられて、平面視における形状が矩形状（長方形又は正方形）である凸部１１を示しているが、これに限定されるものでなく、凸部１１の平面形状は他の形状であってもよい。例えば、円状や、多角形状（三角形、五角形、六角形、八角形など）であってもよい。このとき、凸部１１の立体形状は、円柱状、角柱状（三角柱、四角柱など）、角錐状（三角錐、四角錐など）といった適宜の形状であってよい。図２Ｂに示すように、凸部１１及び凹部１２は、エッジ２Ｅを有することがより有利である。

第１の凹凸構造２Ａは、回折光学構造として形成されていてもよい。このとき、凸部１１は回折光学構造となるように一定の規則性をもって設けられ得る。回折光学構造では周期性をもって凸部１１が形成されることがさらに好ましい。樹脂部２が回折光学構造を有する場合、特定の種類の光の光取り出し性を向上することができる。また、樹脂部２を回折光学構造にした場合には、基板１の反対側の一面に光取り出し層（光学フィルムなど）を形成すると、光散乱を生じさせることができるため、視野角依存性の影響を低減することができる。回折光学構造においては、二次元の凹凸の周期Ｐ（周期性がない構造の場合は、凹凸の平均的な周期）は、媒質内の波長をλ（真空中の波長を媒質の屈折率で除した値）として、おおよそ波長λの１／４〜１００倍の範囲で適宜設定することが好ましい。この範囲は、発光層で発光する光の波長が３００〜８００ｎｍの範囲内にある場合に設定されるものであってよい。このとき、幾何光学的な効果、つまり、入射角が全反射角未満となる表面の広面積化により、光取り出し効率を向上するか、あるいは回折光による全反射角以上の光を取り出す作用により、光の取り出し効率を向上することができる。また、特に小さな周期Ｐ（たとえば、λ／４〜λの範囲）で設定した場合には、凹凸構造付近の有効屈折率が基板の表面からの距離が大きくなるにつれて徐々に低下することとなる。そのため、基板と、凹凸被覆の層（第２樹脂層２２）、または電極（第１電極３）との間に、凹凸の構造を形成する層の媒質の屈折率と、被覆層又は電極の屈折率との中間の屈折率を有する薄膜層を介在させるのと同等となる。これにより、フレネル反射を低減させることが可能となる。要するに、周期Ｐをλ／４〜１００λの範囲で設定すれば、反射（全反射あるいはフレネル反射）を抑制することができ、光取り出し効率を向上することができるものである。この中でも、周期Ｐがλより小さい場合はフレネルロス抑制効果しか発揮できなくなり光取り出し効果が小さくなるおそれがある。一方、２０λを超えるとそれに対応して凹凸の高さも大きくすることが求められ（位相差を得るため）、被覆層（第２樹脂層２２）での平坦化が容易でなくなるおそれがある。被覆層を非常に厚くする手法（例えば１０μｍ以上）も考えられるが、透過率の低下や材料コスト、樹脂材料の場合はアウトガス増加など、非常に弊害が多いため、厚くする手法は不利益な点もある。そのため、周期Ｐを例えば、λ〜２０λのように設定することが好ましいものである。

第１の凹凸構造２Ａは、境界回折構造であってもよい。境界回折構造としては、凸部１１がランダムに配置した構造が例示される。また、境界回折構造として、面内に部分的に微細領域内で形成された回折構造が、一面に配設された構造を用いることもできる。この場合、面内に独立した複数の回折構造が形成されている構造といってもよい。境界回折構造では、微細な回折構造によって、回折を利用して光を取り出すとともに、面全体の回折作用が強くなりすぎるのを抑えて、光の角度依存性を低下させることができる。そのため、角度依存性を抑制しつつ光取り出し効果を高めることができる。

完全にランダムに凸部１１及び凹部１２を配設する場合、凸部１１又は凹部１２が連続しすぎると十分に光取り出し性を高めることができなくなるおそれがある。そこで、同じブロック（凸部１１及び凹部１２の一方）が連続して所定個数以上並ばないというルールを設けることが好ましい。すなわち、凸部１１は、格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置され、凹部１２は、格子状の区画に同一方向に所定個数以上連続して並ばないように配置されていることが好ましい。それにより、光取り出し効率を高めることができる。また、発光色の角度依存性を低減することができる。凸部１１及び凹部１２が連続して並ばない所定の個数は、１０個以下が好ましく、８個以下がより好ましく、５個以下がさらに好ましく、４個以下がさらにより好ましい。このような配置は、ランダムを前提としつつも、ランダム性が制御されるため、ランダム制御構造と呼ぶことができる。境界回折構造はランダム制御によって形成され得る。

図３に第１の凹凸構造２Ａにおける凹凸の配置の各一例を示す。図３は図３Ａ及び図３Ｂから構成される。図３Ａは凹凸の区画が四角形の例である。図３Ｂは凹凸の区画が六角形の例である。図３では、第１の凹凸構造２Ａは、凸部１１及び凹部１２の配置がランダム性を有しつつ、同一方向に所定個数以上、同じブロック（凸部１１及び凹部１２）が並ばないように制御されている。図３Ａでは３個以上ブロックが同一方向に並んでいない。図３Ｂでは４個以上ブロックが同一方向に並んでいない。ブロックの並ぶ数の平均は平均ピッチで表すことができる。ブロックとは一区画に割り当てられた凸部１１又は凹部１２のことである。平均ピッチは、一つのブロックの幅ｗを用いて表すことができる。図３Ａの第１の凹凸構造２Ａは、四角格子の構造で平均ピッチ３ｗである。図３Ｂの第１の凹凸構造２Ａは、六角格子の構造で平均ピッチ３ｗである。図３では、複数の凸部１１又は凹部１２は、好ましくは、基板１の表面に垂直な方向から見たときに内接する楕円の軸長さ又は内接円の直径が、０．４〜４μｍの範囲になる。図３に示される凹凸構造は境界回折構造と言える。

有機ＥＬ素子の製造では、基板１の上に樹脂部２が形成される。このとき、第１樹脂層２１及び第２樹脂層２２の順で積層され得る。

第１樹脂層２１及び第２樹脂層２２は、その材料を塗布することにより基板１の表面に設けることができる。材料の塗布方法は、適宜のコート法を採用することができ、スピンコートを用いてもよく、あるいは、スクリーン印刷、スリットコート、バーコート、スプレーコート、インクジェットなどの方法を用途や基板サイズなどに応じて採用することができる。塗布後に、硬化させることにより、固体状の樹脂層を形成することができる。紫外線硬化性樹脂では紫外線の照射により樹脂を硬化させることができる。熱硬化性樹脂では加熱により樹脂を硬化させることができる。

樹脂部２の凹凸界面２０は適宜の方法により形成することができる。第１の凹凸構造２Ａは、インプリント法により凹凸を形成することが好ましい。インプリント法によれば、第１の凹凸構造２Ａのサイズの凹凸を効率よく精度高く形成することができる。また、前述のような凹凸区画ごとに凸部１１又は凹部１２を割り当てて凹凸を形成する場合、インプリント法を用いれば、精度高く凹凸を形成することが可能になる。インプリント法では、第１の凹凸構造２Ａのエッジ２Ｅを容易に形成することができる。インプリント法によって凹凸を形成する場合、一つの凹凸区画は、プリントを行う一ドットにより構成されるものであってよい。あるいは複数のドットで一つの凹凸区画が構成されてもよい。インプリント法は第１の凹凸構造２Ａの凹凸を形成し得るものが好ましく、例えば、ナノインプリントと称せられる方法を用いることができる。

インプリント法は大きく分けてＵＶインプリント法（紫外線インプリント法ともいう）と熱インプリント法があり、両者のどちらを用いてもよい。例えば、ＵＶインプリント法を好ましく用いることができる。ＵＶインプリント法により簡単に凹凸をプリント（転写）して第１の凹凸構造２Ａの凹凸を形成することができる。ＵＶインプリント法では、転写用のモールドが用いられる。例えば、周期２μｍ、高さ１μｍの矩形（ピラー）構造をパターニングしたＮｉマスターモールドから型取りしたフィルムモールドを用いる。そして、ＵＶ硬化性のインプリント用透明樹脂（第１樹脂層２１の材料）を基板上に塗布し、この基板の樹脂表面にモールドを押し付ける。その後、ＵＶ光（例えば波長λ＝３６５ｎｍのｉ線など）を基板側から基板を通して、またはモールド側からフィルムモールドを通して照射し、樹脂を硬化させる。そして、樹脂の硬化後にモールドを剥離する。このとき、モールドには事前に離型処理（フッ素系コーティング剤など）を施していることが好ましく、それにより、容易に基板からモールドを剥離することができる。これにより、モールドの凹凸形状を樹脂層に転写することができる。なお、このモールドには、第１の凹凸構造２Ａの形状と対応した凹凸が設けられている。そのため、モールドの凹凸が転写されたときには、所望の凹凸形状が樹脂層の表面に形成される。例えば、モールドとして不規則に凹部が区画ごとに割り当てられて形成されているものを用いれば、不規則に凸部１１が割り当てられた凹凸を得ることができる。第１樹脂層２１の表面は凹凸面となる。

ここで、第１樹脂層２１の材料に、粒子が含有されていることが好ましい。その場合、粒子によって、第１の凹凸構造２Ａの表面に、微細な第２の凹凸構造２Ｂを形成することが可能である。すなわち、第１樹脂層２１の材料に粒子が含まれていると、第１樹脂層２１の材料の塗布後に粒子に起因した凹凸が樹脂層の表面に形成される。そして、モールドが押し付けられた際には、モールドの凹凸形状によって、第１の凹凸構造２Ａが第１樹脂層２１に形成されると同時に、第１樹脂層２１の中に含まれる粒子によって微細な第２の凹凸構造２Ｂが第１樹脂層２１の表面に形成される。第２の凹凸構造２Ｂは粒子の分散によって形成されるため、凹凸の配置はランダムであり得る。そのため、効率よく二種類の凹凸構造を有する凹凸界面２０を形成することができる。第２の凹凸構造２Ｂを形成するための粒子の好ましい平均粒径は、前述のように１〜１００ｎｍである。

第１樹脂層２１の材料の塗布及び凹凸面の形成後、第２樹脂層２２を塗布する。第２樹脂層２２の塗布により、凹凸面は樹脂部２の内部に配置される。第２樹脂層２２の表面は、好ましくは平坦となる。第２樹脂層２２の塗布では、凹凸面を被覆することができるため、容易に樹脂部２の表面を平坦化することができる。

なお、層を逆から積層する場合には、第２樹脂層２２に粒子が含有されていることが好ましい。また、樹脂部２をあらかじめ他の材料に形成した後、これを基板１に転写することもでき、その場合も、第２樹脂層２２に粒子を含有させて微細な第２の凹凸構造２Ｂを形成することが好ましい。また、第１樹脂層２１が完全に硬化する前に、粒子を含有するする第２樹脂層２２の材料を押し付けるようにして第２の凹凸構造２Ｂを形成することもできる。ところで、第２の凹凸構造２Ｂは、インプリントのモールド表面に第２の凹凸構造２Ｂに対応する微細凹凸を設け、この微細凹凸の形状を転写して形成することも可能ではある。しかしながら、第１の凹凸構造２Ａと第２の凹凸構造２Ｂとの両方をインプリントで形成すると凹凸の制御が難しくなるおそれがある。また、第１の凹凸構造２Ａと第２の凹凸構造２Ｂを精度よく生産することは容易ではない。そのため、第２の凹凸構造２Ｂは粒子によって形成することが好ましい。

有機ＥＬ素子の製造では、樹脂部２の上に、第１電極３、有機発光層４及び第２電極５が積層される。積層は、塗布、蒸着、スパッタなどから選ばれる方法が適宜選択されて行われる。第１電極３、有機発光層４及び第２電極５の積層により有機発光体１０が形成される。有機発光体１０は、好ましくは、封止されて外部の空気から遮断される。封止は、封止板を基板１に接着することにより行われ得る。

以上に述べたように、樹脂部２は好ましくは次のように形成することができる。まず、基板１の上に、粒子を含む樹脂によって第１樹脂層２１の材料を塗布した後、インプリントにより凹凸を形成する。このとき、第１樹脂層２１は未硬化又は半硬化であるか、インプリントにより形状が転写可能な状態であってよい。これにより、インプリントの凹凸によって第１の凹凸構造２Ａが形成される。また、粒子に起因して第２の凹凸構造２Ｂが形成される。未硬化又は半硬化の場合は、好ましくは、樹脂を硬化させることにより固化した第１樹脂層２１を形成する。インプリントのモールドを押し付けた状態で硬化させてもよい。その後、第１樹脂層２１の凹凸面の上に、第２樹脂層２２の材料を塗布し、これを硬化させる。樹脂の硬化により固化した第２樹脂層２２が得られる。もちろん、第１樹脂層２１の硬化と第２樹脂層２２の硬化とは同時に行ってもよい。こうして、凹凸界面２０を有する樹脂部２が得られる。

図４に、凹凸構造の解析図（写真）を示す。図４は図４Ａ及び図４Ｂから構成される。図４により、樹脂部２に凹凸界面２０を設けたことによる効果を説明する。

図４Ａは、粒子を含んだ樹脂層を形成し、その樹脂層の表面の凹凸構造を解析した様子を示す図である。図４Ｂは、粒子を含まずに樹脂層を形成し、その樹脂層の表面の凹凸構造を解析した様子を示す図である。これらの樹脂層は第１樹脂層２１として形成される。樹脂層の形成にあたっては、樹脂層の材料を基板上に塗布し、ＵＶナノインプリント法で凹凸面を形成した。解析は電子顕微鏡により行った。

図４Ａ及び図４Ｂに示されるように、第１の凹凸構造２Ａにおける凸部１１と凹部１２との境界１１Ｂが濃い色となって確認されている。そのため、第１の凹凸構造２Ａはエッジを有していると考えられる。図４Ａ及び図４Ｂでは、第１の凹凸構造２Ａは六角格子状に形成されている。凹凸の一区画は六角形である。図４Ａでは、凸部１１及び凹部１２の領域の中に、影が確認される。影は色の濃淡で表されている。一方、図４Ｂでは、そのような影はあまり見られない。この影は、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸によるものである。

図４Ａ及び図４Ｂにおいては、第１の凹凸構造２Ａの凹凸パターンは、図３Ｂに示される六角格子の凹凸パターンである。図４から、第１の凹凸構造２Ａは、ランダム性を有しつつ、凸部１１及び凹部１２のブロックが連続して４個以上ならばないように配置されたランダム制御構造（境界回折構造）を有することが理解される。

図４Ａ及び図４Ｂにおいて、凸部１１の一定領域について測定エリアＳを設けることにより、その測定エリアＳの十点平均粗さＲｚが測定される。この方法により、第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さＲｚが求められる。

さらに、粒子の濃度及び平均粒径を変化させて、第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さＲｚを変えた樹脂層を形成した。さらに、この樹脂層（第１樹脂層２１）の上に他の樹脂層（第２樹脂層２２）を形成し、樹脂部２を形成した。そして、この樹脂部２を用いて有機ＥＬ素子を作製し、第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さＲｚと、全光束透過率との関係を調べた。全光束透過率は、ある界面に対してあらゆる角度から光を照射した場合において、照射する光の量の合計に対する透過する光の量の合計と定義される。

図５は、第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さ（Ｒｚ）と全光束透過率との関係を示すグラフである。光は可視光線である。図５のグラフから分かるように、十点平均粗さＲｚが１００ｎｍ以上になることで全光束透過率が高くなる。すなわち、第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さＲｚが１００ｎｍ以上になると、第１の凹凸構造２Ａの光散乱の効果に加えて、エバネッセント成分を取り出す効果が得られやすくなり、光取り出し性を高めやすくすることができる。このグラフから、第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さＲｚは、１３０ｎｍ以上が好ましく、１４０ｎｍ以上がより好ましく、１５０ｎｍ以上がさらに好ましいことが理解される。十点平均粗さＲｚが大きくなるほど、全光束透過率が増加している。ただし、十点平均粗さＲｚが２００ｎｍより大きくなると、第１の凹凸構造２Ａと第２の凹凸構造２Ｂとの凹凸のサイズが近くなり、目的とする光取り出し効果が得にくくなるおそれがある。そのため、十点平均粗さＲｚは２００ｎｍより小さいことが好ましい。

図６は、図５の方法と同様にして調べた第２の凹凸構造２Ｂの十点平均粗さ（Ｒｚ）と全光束透過率との関係を示すグラフである。図６では、波長４５０ｎｍの光と、波長５５０ｎｍの光と、波長６５０ｎｍの光とにおいて、十点平均粗さ（Ｒｚ）と全光束透過率との関係を示している。波長４５０ｎｍの光は青色光であり得る。波長５５０ｎｍの光は緑色光であり得る。波長６５０ｎｍの光は赤色光であり得る。青緑赤の三色を混合することで種々の色を作り出すことができる。特に白色を得ることができる。また、図６のグラフでは、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸をランダム（ｒａｎｄｏｍ）にした場合と、周期的（ｐｅｒｉｏｄ）にした場合の結果を示している。粒子の配置の仕方又はモールドの微細凹凸の形状によって、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸をランダムにしたり周期的にしたりすることが可能である。

図６に示すように、波長５５０ｎｍの光と波長６５０ｎｍの光とでは、十点平均粗さ（Ｒｚ）と全光束透過率との関係において、第２の凹凸構造２Ｂの周期性の有無はほとんど関係ない。しかしながら、波長４５０ｎｍの光では、ランダムな場合の方が、周期性を有する場合よりも、全光束透過率が大きくなっている。そのため、第２の凹凸構造２Ｂでは、凹凸がランダムであることが有利である。ここで、青色光は、輝度に影響を与えやすく、青色光が多く取り出されると、より多く発光を得ると感じることができる。したがって、第２の凹凸構造２Ｂの凹凸をランダムにすることにより、光取り出し性を向上することができることに加えて、体感的な輝度を高めることが可能である。

図７は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子１０１）を備えた照明装置１００の一例である。有機ＥＬ素子１０１は、基板１と樹脂部２と第１電極３と有機発光層４と第２電極５と封止板６とを有している。樹脂部２は第１樹脂層２１と第２樹脂層２２とを有する。基板１と封止板６との間には、有機発光体１０を収容する収容空間７が設けられている。この収容空間７は、中空であってもよいし、充填材が充填されていてもよい。光の出射方向は、白抜き矢印で示されている。照明装置１００は、有機ＥＬ素子１０１と、有機ＥＬ素子１０１の封止外部に形成された電極パッド８とを有する。電極パッド８と有機ＥＬ素子１０１の電極とは適宜の配線構造によって電気的に接続される。電極パッド８には配線４１が接続されている。照明装置１００は、配線４１を備えていてよい。照明装置は配線４１を集積したプラグを備えるものであってもよい。配線４１は、外部の配線を通じて外部電源４０と接続され得る。外部電源４０に接続されることで、電極間に電気が流れ、有機発光体１０が発光する。それにより、照明装置１００から光を出射することができる。

Claims (9)

1. 光透過性を有する基板と、
   第１電極、有機発光層及び第２電極を有する有機発光体と、
   前記基板と前記有機発光体との間にあり、第１樹脂層と第２樹脂層とを有する樹脂部と、
   を備え、
   前記樹脂部は、前記第１樹脂層と前記第２樹脂層との間に、凹凸界面を有し、
   前記凹凸界面は、第１の凹凸構造と、前記第１の凹凸構造よりも凹凸が小さい第２の凹凸構造とを有し、
   前記第２の凹凸構造は、凹凸がランダムであり、
   前記第２の凹凸構造は、十点平均粗さＲｚが１５０ｎｍより大きくて２００ｎｍより小さく、
   前記第１の凹凸構造の凹凸の高さが０．４〜１０μｍである、
   有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 前記第１の凹凸構造は、凹凸の境界にエッジを有する、
   請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
3. 前記第１樹脂層及び前記第２樹脂層の少なくとも一方は粒子を含み、
   前記第２の凹凸構造の凹凸の大きさは、前記粒子の粒径よりも大きい、
   請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
4. 前記第１樹脂層及び前記第２樹脂層のうちの前記粒子を含む樹脂層は、前記粒子の含有率が２０体積％以上６０体積％以下である、
   請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
5. 前記粒子は、略球形状の中空粒子である、
   請求項３又は４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
6. 前記粒子は平均粒径が１００ｎｍより小さい、
   請求項３〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
7. 前記第１の凹凸構造は、凸部又は凹部が区画ごとに割り当てられて配置された構造を有する、
   請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
8. 前記凸部又は前記凹部の割り当てはランダムである、
   請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
9. 請求項１〜８のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子と、配線とを備えた照明装置。

Images