JP6118525B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子および電子機器 - Google Patents
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Description
有機EL素子においては、自発光型素子としての利点を活かし、発光効率、画質、消費電力、さらには薄型のデザイン性に優れた発光素子として期待されている。
しかしながら、光学干渉距離の調整だけでは素子内部に閉じ込められた光を取り出すことはできない。そこで、素子内部に閉じ込められた光を効率良く取り出し、発光効率を向上させるための構造が検討されている。
(i)基板モード
透光体と空気との界面での全反射により、透光体内に閉じ込められる光のモードである。
(ii)薄膜モード
透明電極と透光体との界面での全反射により、透明電極及び有機化合物層内に閉じ込められる光のモードである。
(iii)表面プラズモンモード
金属電極に表面プラズモンとして発光エネルギーが吸収される光のモードである。表面プラズモン(Surface Plasmon)とは、金属と誘電体との境界面に局在し、表面方向に伝播する電荷粗密波と、それに付随する電磁波と、が合わさったものを指す。プラズモンとはプラズモンポラリトン(Plasmon Polaritons)の略であり、金属中に一様に存在する自由電子気体に、何らかの作用が働き、分極波が生じ伝播する現象を表している。その中でも特に金属と、誘電体との界面に沿って伝播するような場合について、表面プラズモンもしくは表面プラズモンポラリトンとして言い表される。
上記基板モード、薄膜モード及び表面プラズモンモードに起因する光の閉じ込めは、いずれも発光層において放射された光がエバネッセント光として素子内部に閉じ込められることによるものである。表面プラズモンモードから光を取り出すことは、他の光学モードから取り出すことに比べて最も困難であるとされ、このような光を取り出す具体的な手法が報告されている。
第一電極と、
前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、
前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層と、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、を備え、
前記第一電極および前記第二電極は、前記有機化合物層との界面において、複数の凸部および複数の凹部で構成される凹凸構造を有し、
前記第一電極および前記第二電極における前記凹凸構造は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、または振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有し、
前記第一電極または前記第二電極における前記凹凸構造は、前記凹凸構造を構成する複数の凸部の内の一つの凸部と、当該凸部の隣の凸部との凸部間隔が、前記発光層から放射される光のピーク波長以上であって、前記凹凸構造を有する前記第一電極または前記第二電極と前記有機化合物層との界面における下記数式(1)で示される表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする。
第一電極と、
前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、
前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層と、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記透光性基板の前記第二電極と対向する面に隣接して設けられる内部光取出層と、を備え、
前記内部光取出層の前記透光性基板と対向する面と反対側の面には、複数の第一凸部および第一凹部で構成される第一凹凸構造を有し、
前記第一電極も、前記第一凹凸構造に追従した形状に形成されて、複数の第二凸部および第二凹部で構成される第二凹凸構造を有し、
前記第二凹凸構造は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、または振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有し、
前記第二凹凸構造を構成する複数の第二凸部の内の一つの凸部と、当該凸部の隣の凸部との第二凸部間隔が、前記発光層から放射される光のピーク波長以上であって、前記第一電極と前記有機化合物層との界面における下記数式(3)で示される表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする。
ωは、光の振動数を表し、
cは、光の速度を表し、
ε1は、前記有機化合物層の複素誘電率を表し、
ε2は、前記第一電極の複素誘電率を表す。
以下、本発明の第一の実施形態を図面に基づいて説明する。
〔有機エレクトロルミネッセンス素子〕
図1は、第一実施形態に係る有機EL素子1の基板厚さ方向の断面概略図である。
有機EL素子1は、第一電極10と、有機化合物層20と、第二電極30と、透光性基板40と、内部光取出層50と、外部光取出層60と、を第一電極10側からこの順に積層されて構成される。また、本実施形態では、図1に示すように、透光性基板40の内部光取出層50が設けられた面とは反対側に、光学部材70が設けられており、当該光学部材70と透光性基板40との間に、外部光取出層60が配置されている。
透光性基板40は、第一電極10と、有機化合物層20と、第二電極30と、内部光取出層50と、外部光取出層60とを支持するための平滑な板状の部材である。有機EL素子1は、有機化合物層20から出射された放射光の光取出し方向が、透光性基板40側となる、いわゆるボトムエミッション型の素子である。そのため、透光性基板40は、透光性の部材が用いられ、400nmから700nmまでの可視領域の光の透過率が50%以上であることが好ましい。具体的には、ガラス板、ポリマー板等が挙げられる。ガラス板としては、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等が挙げられる。またポリマー板としては、ポリカーボネート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエチレンテレフタレート系樹脂、ポリエーテルサルファイド系樹脂、ポリサルフォン系樹脂等を原料として用いてなるものを挙げることができる。透光性基板40の屈折率n2は、1.4以上2.2以下とするのが好ましい。透光性基板の屈折率n2の上限を2.2としたのは透明電極材料の屈折率がおよそ2.2程度以下であることに由来する。透光性基板の屈折率n2が2.2を超えると、基板表面で生じる全反射による光の閉じ込め量が著しく大きくなるため好ましくない。透光性基板の屈折率n2が2.2を超えた場合では、適切な構造を備えた外部光取出層60を用いることが必要となる。
第一電極10は、有機化合物層20に隣接して設けられ、有機EL素子に用いられる電極材料が用いられる。
第一電極10は、好ましくは、光を反射させる材料で構成され、金属で構成することが好ましく、例えば、Al、Cu、Ag、Au等の各種の金属や合金等で構成される。なお、第一電極10は、金属で構成されていなくてもよい。
第一電極10は、一層で構成してもよいし、複数層で構成してもよい。光を反射させる材料で構成される層同士を積層させてもよいし、透明な導電性部材で構成される層と光を反射させる材料で構成される層とを積層させてもよい。
第二電極30は、有機化合物層20と内部光取出層50との間に隣接して設けられ、また、有機化合物層20を挟んで第一電極10と対向して設けられている。上述のとおり本実施形態では、有機化合物層20から出射された放射光を透光性基板40側から素子外部へ取り出すため、第二電極30を透明電極とする。この場合、第二電極30の可視領域の光の透過率を10%より大きくすることが好ましい。また、第二電極30のシート抵抗は、100Ω/□(オーム/スクエア)以下が好ましい。第二電極30の厚さ寸法は、材料にもよるが、通常10nm以上1μm以下、好ましくは10nm以上200nm以下の範囲で選択される。
本実施形態では、第二電極30が陽極となり、第一電極10が陰極となる。なお、第二電極30を陰極とし、第一電極10を陽極としてもよい。
第二電極30には、公知の電極材料が用いられ、例えば、ITO(インジウム錫酸化物)や、IZO(登録商標)(酸化インジウム亜鉛)、ZnO(酸化亜鉛)等の透明電極材料が用いられる。第二電極30の屈折率n1は、1.8以上2.2以下とするのが好ましい。なお、第一電極10側から放射光を素子外部へ取り出す場合には、第一電極10を透明電極とし、第二電極30を、光を反射させる材料で構成し、金属で構成することが好ましく、例えば、Al、Cu、Ag、Au等の各種の金属や合金等で構成される。なお、この場合も、第二電極30は、金属で構成されていなくてもよい。
有機化合物層20は、第一電極10と第二電極30との間に設けられる。有機化合物層20は、一層又は複数層で構成される。有機化合物層20のうち少なくとも1層は、発光層である。そのため、有機化合物層20は、例えば、一層の発光層で構成されていてもよいし、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、正孔障壁層、電子障壁層等の公知の有機EL素子で採用される層を有していてもよい。有機化合物層20は、無機化合物を含んでいてもよい。
本実施形態では、有機化合物層20は、第二電極30側から順に、第一有機層22、発光層21、および第二有機層23が、この順に配置されて構成される。
発光層21は、単一の層で構成されていても良いし、複数の発光層が積層されて構成されていても良い。後者の場合には、各発光層の間に中間層を設けて積層構成した、いわゆるタンデム型の構成としても良い。また、複数の発光層を積層させる場合には、各発光層の発光型は、蛍光型であっても、燐光型であってもよいし、発光色も適宜選択できる。例えば、有機EL素子から白色光を放射光として取り出す場合には、赤色、緑色、および青色の各色で発光する発光層を積層構成することで達成し得る。
有機EL素子1の有機化合物層20において、上述の例示した化合物以外に、有機EL素子において使用される任意の化合物を選択して用いることができる。
内部光取出層50は、有機化合物層20中の発光層21から出射された放射光の配光分布を変換して、透光性基板40へ入射させる。
内部光取出層50は、透光性基板40の第二電極30と対向する面に隣接して設けられている。内部光取出層50は、透光性基板40と対向する面と反対側の面において、複数の第一凸部51および第二凹部52で構成される第一凹凸構造53を有する。
第一凹凸構造53は、前記透光性基板40の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、または振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有する。第一凹凸構造53は、正弦波で表される曲線形状であることが好ましい。ここで、内部光取出し層50の形状として矩形波や三角波を用いた場合、断線やリーク現象が生じやすくなるため好ましくない。
第一凹凸構造53の当該曲線形状は、一断面で形成されている場合に限らず、複数断面で形成されていても良い。また、第一凹凸構造53は、平面視した場合に、一方向に延びるラインパターン状であってもよいし、二方向以上に延びるパターンであっても良い。また、透光性基板40の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、又は、振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有する形状であってもよい。
そして、第一電極10も、第一凹凸構造53の前記曲線形状に追従した形状に形成されて、複数の第二凸部11および第二凹部12で構成される第二凹凸構造13を有する。
第二凹凸構造13は、透光性基板40の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、または振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有する。第二凹凸構造13は、正弦波で表される曲線形状であることが好ましい。第二凹凸構造13の当該曲線形状も、第一凹凸構造53と同様に、一断面で形成されている場合に限らず、複数断面で形成されていても良い。また、第二凹凸構造13も、平面視した場合に、一方向に延びるラインパターン状であってもよいし、二方向以上に延びるパターンであっても良い。また、透光性基板40の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、又は、振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有する形状であってもよい。
前記数式(1)において、kspは、表面プラズモンの波数である。
表面プラズモンの波数(ksp)は、下記数式(2)で示される。
前記数式(2)については、例えば、参考文献「岡本隆之、梶川浩太郎著:プラズモニクス―基礎と応用、日本、講談社、2010年10月1日発行(ISBN978−4−06−153270−0)、39頁」に記載されている。
表面プラズモンの伝播距離(Lsp)は、例えば、第一電極10が銀(Ag)で構成される場合には、数百μm程度となり、金(Au)で構成される場合には、数十μm程度となる。有機EL素子の電極としてよく用いられるアルミニウム(Al)の場合、式(1)から求めることのできるLspの値は、波長460nmではLspは8μm程度、波長530nmではLspは10μm程度、波長630nmではLspは15μm程度となる。有機エレクトロルミネッセンス素子においては、金属層と誘電体層との多層膜構造となっているため、素子構成によりLspに若干の変化が生じるが、発光スペクトルの幅が十分に広いため、波長分散による変化を考慮すると式(1)が成り立つと見なせる。
内部光取出層50の屈折率nc2は、透光性基板40の屈折率と同等であることが好ましい。内部光取出層50の屈折率nc2と、透光性基板40の屈折率n2とが同等であると、透光性基板40と内部光取出層50との界面で生じる光の反射損失を低減できる。通常、透光性基板として用いられるガラス基板の屈折率は1.5である。その他、有機EL素子用の透光性基板として用いられる材料の中で、比較的屈折率の低い材料としては、1.4程度であり、比較的屈折率の大きな材料としては、1.65程度、さらに屈折率の大きい材料としては2.0程度である。内部光取出層50の屈折率は、透光性基板40と同等が好ましいため、380nmから780nmまでの全波長領域屈折率の差を±0.3以内にすることが好ましい。
外部光取出層60(第二光取出層)は、透光性基板40に入射した発光層21から放射された光を素子外部へと放射させる。
外部光取出層60は、透光性基板40の内部光取出層50と対向する面とは反対側に、設けられている。
外部光取出層60の構造としては、微粒子による拡散シート、マイクロレンズアレイ、半球レンズ、シリンドリカルレンズ、マイクロプリズム、凹凸構造等の全反射を抑制する構造を適宜利用することができる。透光性基板40と、当該基板外部との界面に外部光取出層60層を介在させるので、当該界面での全反射を防止して、光の取出し効率をさらに向上させることができる。外部光取出し構造としては、ディスプレイ用途、照明用途など目的に応じて適宜好ましい特性のものを選択する。
光学部材70は、入射光を円偏光に変換する円偏光層を有する。本実施形態では、光学部材70は、位相差板71および偏光板72を有し、円偏光板を構成する。円偏光板は、素子外部から素子内部に光が入射した際の外光反射を防止する。本実施形態では、位相差板71が、透光性基板40や外部光取出層60に対向して配置され、偏光板72が、位相差板71に隣接して、その反対側で、素子外部側に向けて配置されている。光学部材70は、外部光取出層60との間で、所定の間隔で離間させて配置してもよいし、隣接して配置してもよい。また、外部光取出し構造60を備えなくとも良く、外部光取出し構造60を備えない場合、光学部材70と透光性基板40とが隣接して配置されていてもよい。
本実施形態では、偏光板72としては、いわゆる直線偏光板を用い、位相差板71としては、1/4波長板を用いている。素子外部から入射する外光は、まず偏光板72にて所定方向の偏光軸の直線偏光を透過させ、その後、当該透過光は、位相差板71を透過して所定回転方向の円偏光となり、素子内部の第一電極10等の表面で反射して、反対回転方向の円偏光となり、位相差板71にて吸収され、素子外部への反射が防止される。
一方、光拡散性微粒子やランダムな凹凸構造を光取出し構造として用いた場合、素子外部から入射した光と素子により反射される光の偏光方向が乱されるため、位相差板71を透過しやすくなり、反射光が素子外部へ出てきてしまうという問題が生じる。
なお、光学部材70は、円偏光板を構成するものに限定されない。
以上のように、第二凹凸構造13は、所定の第二凸部間隔d10で規定される周期的凹凸構造である。
図2には、本実施形態の有機EL素子1における第一電極10と第二有機層23との界面における表面プラズモンの散乱状態を模式的に表した波形を、当該有機EL素子1の概略断面図に重ねて示した図である。従って、当該表面プラズモンの散乱状態を模式的に表した波形は概略断面図の一部ではない。
なお、図2においては、断面を表現するハッチングを省略してある。
図2に示されるように、本実施形態の有機EL素子1では、第二凸部間隔d10が、発光層21から放射される光の主波長以上であって、表面プラズモンSPの伝播距離以下である。そして、図2に示されるように、面内方向に伝播する表面プラズモンSPは、第二凹凸構造13によって衝突して、境界面(境界条件)が変わる。このように、境界条件が変わることで、表面プラズモンモードの光の一部が、散乱され、散乱光SLとして素子外部へ向けて放射させることができる。
一方、図3に示すように、第一電極10と第二有機層23との界面に形成される凹凸構造の凸部間隔が、発光層21から放射される光の主波長未満である場合、例えば、Bragg回折が生じるような場合には、表面プラズモンSPと、表面プラズモンの反射はSPRとが、波の重ね合わせにより、定在波化し、Bragg回折光BLが素子外部へ向けて放射される。このようなBragg回折の場合、0次回折光が、素子の正面側へ放射される。さらには、±1次回折光などの回折光が発光面法線より斜め方向に放射される場合もある。
また、図4に示すように、第一電極10と第二有機層23との界面に形成される凹凸構造の凸部間隔が、表面プラズモンSPの伝播距離よりも大きい場合、例えば、十分大きく、当該凹凸構造が略平坦に近似できる場合には、面内方向に伝播する表面プラズモンSPは、当該凹凸構造に衝突することなく、境界条件が変わらないため、当該面内方向に伝播している間に熱に変換されてしまう。
よって、本実施形態では、第二凸部間隔d10が、600nm以上、表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることが好ましい。このように、赤色光のピーク波長に基づいて規定することで、白色の素子においても、効率良く放射光を素子外部へと取り出すことができる。
第二凸部間隔d10が、コヒーレンス長以上であると、Bragg回折の共鳴的回折効果が弱まって、全波長領域および全角度に対して放射光を素子外部へ取り出す効果が向上する。なお、赤色光のピーク波長が600nmの場合、放射光のコヒーレンス長以上とするためには、当該赤色光のピーク波長の3倍程度の間隔を取れば十分であるので、第二凸部間隔d10の下限は、1.8μmである。
なお、本発明において、コヒーレンス長(光学可干渉距離)は、
(コヒーレンス長) = λ2/△λ、
で規定される。ここで、λは、有機発光層で生じた放射光の発光スペクトルのピーク波長であり、△λは、発光スペクトルのピークの半値幅である。光は電磁波であり、「連続した波」と考えることができる。この連続した波の長さがコヒーレンス長と呼ばれるもので、スペクトル幅の広い自然光はコヒーレンス長が数ミクロン程度(数波長分)であり、レーザ光のようなスペクトル幅が狭い光はコヒーレンス長が数キロに及ぶ場合もある。コヒーレンス長以内の空間的ズレを有する2つの光波は互いに干渉するが、それ以上では干渉しない。ゆえに、第二凸部間隔d10の下限を、1.8μm以上とすることでBragg回折の共鳴的回折効果が弱まって、全波長領域および全角度に対して放射光を素子外部へ取り出す効果が向上する。
・光取出層の形成
まず、透光性基板40上に、内部光取出層50を構成する低屈折率材料を均一に塗布する。ここでは、低屈折材料としてレジスト材料(例えば、新日鐵化学株式会社製のレジスト材等。)を用いる。次に、加熱したモールドを低屈折材料に押し当てて軟化させ、当該凹凸形状を転写する(熱インプリント)。内部光取出層50の形成に用いるモールドは、第一凹凸構造53の形状および配置パターンを反転させた凹形状が形成されたモールドを用いることができる。
当該転写工程の後、紫外線による露光硬化を行い、所定温度、所定時間(例えば、30分間180℃)で加熱した後、モールド及び低屈折材料を室温程度まで冷却し、モールドを脱型すると、内部光取出層50が、透光性基板40上に形成される。
外部光取出層60の凹凸形状および配置パターンを反転させた凹形状が形成されたモールドを加熱し、当該加熱されたモールドを、外部光取出層60を構成する材料で形成された熱可塑性樹脂フィルムに押し当てて軟化させ、当該モールドの形状を転写する(熱インプリント)。その後、モールドおよび熱可塑性樹脂フィルムを室温程度まで冷却する。光硬化性の樹脂を用いる場合はさらに紫外線露光による硬化を行ない、その後モールドを脱型すると外部光取出層60が形成される。
第一凹凸構造53が形成された内部光取出層50の上に、第二電極30、有機化合物層20及び第一電極10を順次積層形成する。このとき、第一凹凸構造53に対して、第二電極30、有機化合物層20および第一電極10が追従した形状となるように形成する。
第一電極10や第二電極30の形成は、真空蒸着法やスパッタリング法等の形成方法を採用することができる。また有機化合物層20の形成は、真空蒸着法、スパッタリング法、プラズマ法、イオンプレーティング法等の乾式成膜法やスピンコーティング法、ディッピング法、フローコーティング法、インクジェット法等の湿式成膜法等の形成方法を採用することができる。
このようにして、有機EL素子1を得ることができる。なお、先に透光性基板40に外部光取出層60を貼り付けた後に、内部光取出層50や、第二電極30,有機化合物層20,第一電極10等の有機EL層を形成しても良い。
以上のような第一実施形態によれば、次のような効果を奏する。
有機EL素子1は、第一電極10は、第二有機層23との界面において、第二凹凸構造13を有し、第二凹凸構造13は、正弦波で表される曲線形状、または振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有する。そして、第二凹凸構造13の第二凸部間隔d10は、発光層21から放射される光のピーク波長以上であって、第一電極10と第二有機層23との界面における表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下である。
このような構成を備える有機EL素子1によれば、第二凹凸構造13により、有機EL素子1の面内方向に伝播する表面プラズモンモードの光が散乱され、散乱光として素子外部へ取り出される。
また、Bragg回折を生じさせる凹凸形状を第一電極界面に形成した有機EL素子では、強い波長依存性および角度依存性が表れ、指向性の強い光が放射されるのに対し、有機EL素子1によれば、第二凹凸構造13の第二凸部間隔d10が上記条件を満たしており、指向性が抑制された光を放射させることができる。
したがって、有機EL素子1によれば、表面プラズモンモードの光を伝播光に変換して、素子外部へと取出し得る光を増加させることができ、その結果、放射光の指向性を低下させ、外部量子効率を向上させることができる。
次に、本発明の第二の実施形態を説明する。
第二実施形態の説明において第一実施形態と同一の構成要素は、同一符号や名称を付す等して説明を省略もしくは簡略にする。また、第二実施形態では、第一実施形態で説明したものと同様の材料や化合物を用いることができる。
第一実施形態では、第一電極10および第二電極30の双方が上述の凹凸構造を有する有機EL素子1を示したが、第二実施形態の有機EL素子では、どちらか一方が凹凸構造を有していてもよい。
この場合、発光層21から放射された光の取り出し方向(発光層21から透光性基板40へ向かう方向)とは反対側の電極(本実施形態では第一電極10)が、第一実施形態で説明した第二凹凸構造13と同様の凹凸構造を有することが好ましい。
一方、発光層21から放射された光の取り出し方向が、発光層21から第一電極10へ向かう方向である有機EL素子の場合には、当該光の取出し方向とは反対側の第二電極30が、有機化合物層20との界面において当該第二凹凸構造13と同様の凹凸構造を有する構成としてもよい。
このように、第二実施形態の有機EL素子においても光学部材70を設けることで、第一実施形態と同様に、有機EL素子の外部から入射する外光の反射を効率的に防止し、コントラストを向上させることができる。その結果、第二実施形態の有機EL素子を用いることで、高いコントラスト表示可能な表示装置を提供することができる。
なお、本発明は、上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変更、改良などは、本発明に含まれるものである。
まず、透光性基板(ガラス基板)上に、内部光取出層を構成する低屈折率材料をスピンコートにより均一に塗布し、成膜した。実施例1では、低屈折材料としてレジスト材料(新日鐵化学株式会社製のレジスト材(商品名:NEX−907Iを用いた。次に、加熱したモールドを低屈折材料に押し当てて軟化させ、当該モールドの凹凸形状を転写した(熱インプリント)。実施例1における、第一凹凸構造として、正弦波形状の周期構造を有し、一方向に延びる波型ラインパターンとした。そして、この第一凹凸構造は、その上に順次積層される第二凹凸構造が、第二凸部間隔が2μmであって、正弦波形状の周期構造を有し、一方向に延びる波型ラインパターンとなるような形状とした。したがって、内部光取出層の形成に用いるモールドは、当該第一凹凸構造の形状および配置パターンを反転させた凹形状が形成されたモールドを用いた。
当該転写工程の後、紫外線による露光硬化を行い、所定温度(180℃)、所定時間(30分間)で加熱した後、モールド及び低屈折材料を室温程度まで冷却し、モールドを脱型し、透光性基板上に内部光取出層を形成した。
このIZO膜上に、正孔注入性の化合物を蒸着し、膜厚10nmの正孔注入層を形成した。
この正孔注入層上に、正孔輸送性の化合物を蒸着し、膜厚85nmの第一正孔輸送層を形成した。
この第一正孔輸送層上に、正孔輸送性の化合物を蒸着し、膜厚30nmの第二正孔輸送層を形成した。
さらに、この第二正孔輸送層上に、ホスト材料として化合物と、青色蛍光ドーパント材料として化合物とを共蒸着し、膜厚30nmの発光層を形成した。この発光層内における化合物の濃度は5質量%であった。化合物の極大発光ピーク波長は、465nmであった。
そして、この発光層上に、化合物を蒸着し、膜厚10nmの正孔障壁層を形成した。
そして、この正孔障壁層上に、電子輸送性の化合物を蒸着し、膜厚20nmの電子輸送層を形成した。
そして、この電子輸送層上に、LiFを成膜速度0.1オングストローム/minで蒸着し、電子注入性電極(陰極)としての膜厚1nmのLiF膜を形成した。
このLiF膜上に、金属Alを蒸着し、膜厚80nmの金属陰極を形成した。
このようにして、実施例1の有機EL素子を作製した。
図5において、ガラスは、透光性基板に相当し、レジストは、内部光取出層に相当し、IZOは、第二電極に相当し、試料表面(AL)は、第一電極に相当する。なお、SEM観察にあたって、有機EL素子を保護するため、第一電極上に、保護膜(C)および保護膜(W)を順次積層した。
図5(B)に示すように、内部光取出層の第一凹凸構造に追従した、第一電極の第二凹凸構造が形成されており、第二凹凸構造の第二凸部間隔は、2μmであった。
比較例1の有機EL素子は、実施例1の有機EL素子において、内部光取出層および外部光取出層を形成しなかったこと以外は、実施例1と同様にして作製した。
有機EL素子の駆動試験条件としては、電流密度が10mA/cm2となるように有機EL素子に電圧を印加し、そのときのEL発光スペクトルを分光放射輝度計(CS−1000:コミカミノルタ社製)と、配光分布測定装置(IMS−5000:朝日分光社製)にて計測した。
また、外部量子効率(単位:%)も同様に測定を行い全光束の値を算出した。
表1には、比較例1の有機EL素子の電力効率の値に対する実施例1および比較例1の電力効率の値の比を算出して得た値と、比較例1の有機EL素子の外部量子効率の値に対する実施例1および比較例1の外部量子効率の値の比を算出して得た値とが示されている。
有機EL素子の光取り出し側(本実施例では、第一電極側ではなく、透光性基板側)に、光学部材を取り付けて、外光が有機EL素子に入射した場合の反射率を測定した。反射率は、9箇所で測定した。
円偏光板としては、エドモンドオプティックス社製の27352−Lを用いた。反射スペクトルの測定は、大塚電子(株)製MCPD−1000UV−VIS分光器により行った。ハロゲンランプを光源として用い、Y分岐型の光ファイバーにより素子面に垂直に白色光を入射させ、垂直方向反射光の検出を行った。
図6には、実施例1の有機EL素子について測定した結果を示す。図6に示されているように、実施例1の有機EL素子については、第一電極に第二凹凸構造が形成されているものの、可視光波長範囲の420nm〜680nmの範囲で、測定した9か所(position1〜position9)についていずれも反射率が20%程度と反射率が低いことが分かり、高いコントラスト表示が可能であることが分かった。
図7には、比較例1の有機EL素子の構成において、透光性基板と第二電極との間に、散乱微粒子を分散させた内部光取出層を設けた構成の比較例1Aの有機EL素子について、同様にして測定した結果である。図7に示されているように、比較例1Aの有機EL素子では、可視光波長範囲の420nm〜680nmの範囲で、反射率が30%程度と反射率が高いことが分かり、実施例1の有機EL素子と比べて、コントラストの低い表示となった。
実施例1と同じ内部光取出層を透光性基板上に形成し、次いで、内部光取出層の第一凹凸構造を形成した面上に、IZOを蒸着し、膜厚110nmのIZO膜を成膜し、透明電極(第二電極)を形成した。ガラス基板(透光性基板)は、25mm×25mm×0.7mm厚(日本板硝子製、NA35)、屈折率:1.50(波長=550nm)のガラス基板を用いた。
このIZO膜上に、正孔注入性の化合物を蒸着し、膜厚5nmの正孔注入層を形成した。
この正孔注入層上に、正孔輸送性の化合物を蒸着し、膜厚120nmの第一正孔輸送層を形成した。
この第一正孔輸送層上に、正孔輸送性の化合物を蒸着し、膜厚85nmの第二正孔輸送層を形成した。
さらに、この第二正孔輸送層上に、ホスト材料として化合物PH−100と、緑色燐光ドーパント材料として化合物Ir(ppy)3とを共蒸着し、膜厚45nmの発光層を形成した。この発光層内におけるドーパント材料の濃度は5質量%であった。Ir(ppy)3の極大発光ピーク波長は、519nmであった。
そして、この発光層上に、膜厚5nmの正孔障壁層を蒸着により形成した。
そして、この正孔障壁層上に、電子輸送性の化合物を蒸着し、膜厚10nmの電子輸送層を形成した。
そして、この電子輸送層上に、LiFを成膜速度0.1オングストローム/minで蒸着し、電子注入性電極(陰極)としての膜厚1nmのLiF膜を形成した。
このLiF膜上に、金属Alを蒸着し、膜厚80nmの金属陰極を形成した。
比較例2の有機EL素子は、実施例2の有機EL素子において、内部光取出層および外部光取出層を形成しなかったこと以外は、実施例2と同様にして作製した。
上述と同様にして、実施例2および比較例2の有機EL素子について、試験を行った。その結果を表2に示す。表2についても、表1と同様に、比較例2の測定値に対する実施例2および比較例2の値の比を算出して得た値を示した。
作製した有機EL素子の光取り出し面側から出射される放射光について、朝日分光株式会社製配光分布測定装置IMS−5000を用い、受光部9の角度を変化させながら測定した。図8に示すように、透光性基板40面の法線方向をθ=0度とし、−90度≦θ≦90度、面内回転角をφとし、−180度≦φ≦180度の範囲でθとφをそれぞれ5度おきに受光部9の測定位置を変化させて、それぞれの角度におけるEL発光スペクトルを計測した。EL素子は10mA/cm2の電流密度で駆動させて、全光束測定を行った。
なお、図8については、比較例2の有機EL素子の場合の測定方法の概略を示している。すなわち、内部光取出層が形成されておらず、第一電極10に凹凸構造が形成されていない。
また、透光性基板40の光取り出し面側には、外部光取出層60の半球状の凸部60Cの直径(4mm)に合わせて円形に開口する遮光マスク81を設けた。各有機EL素子の発光面積は、10mm×10mmであり、遮光マスク81には、中心に直径4mmの穴(アパーチャー)を設けた。アパーチャーには屈折率1.5のイマージョンオイルが充填されており、透光性基板40と外部光取出層60を貼り合わせてある。配光分布測定装置の受光部9の検出エリアの直径は10mmである。直径4mmのアパーチャーからの発光のみを、直径10mmの検出エリアで測定した。
実施例2についても同様の遮光マスク81を設けて測定した。つまり、実施例2および比較例2において同じ発光面積について配光分布を測定した。図9(A)に実施例2の配光分布図を示し、図9(B)に比較例2の配光分布図を示す。
10…第一電極
11…第二凸部
12…第二凹部
13…第二凹凸構造
20…有機化合物層
21…発光層
22…第一有機層
23…第二有機層
30…第二電極
40…透光性基板
50…内部光取出層
51…第一凸部
52…第二凹部
53…第一凹凸構造
60…外部光取出層
70…光学部材
71…位相差板
72…偏光板
d10…第二凸部間隔
Claims (13)
- 第一電極と、
前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、
前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層と、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、を備え、
前記第一電極および前記第二電極は、前記有機化合物層との界面において、複数の凸部および複数の凹部で構成される凹凸構造を有し、
前記第一電極および前記第二電極における前記凹凸構造は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、または振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有し、
前記第一電極または前記第二電極における前記凹凸構造は、前記凹凸構造を構成する複数の凸部の内の一つの凸部と、当該凸部の隣の凸部との凸部間隔が、前記発光層から放射される光のピーク波長以上であって、前記凹凸構造を有する前記第一電極または前記第二電極と前記有機化合物層との界面における下記数式(1)で示される表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下である
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記凸部間隔が、600nm以上、前記表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記凸部間隔が、前記発光層から放射される光のコヒーレンス長以上、前記表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項1に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記凸部間隔が、前記発光層から放射される光のピーク波長の4倍以上、前記表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項1から請求項4までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記凹凸構造を有する第一電極もしくは第二電極が、金属からなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 第一電極と、
前記第一電極と対向して設けられる第二電極と、
前記第一電極と前記第二電極との間に設けられ、少なくとも発光層を有する有機化合物層と、
前記第二電極の前記第一電極と対向する面とは反対側に設けられる透光性基板と、
前記透光性基板の前記第二電極と対向する面に隣接して設けられる内部光取出層と、を備え、
前記内部光取出層の前記透光性基板と対向する面と反対側の面には、複数の第一凸部および第一凹部で構成される第一凹凸構造を有し、
前記第一電極も、前記第一凹凸構造に追従した形状に形成されて、複数の第二凸部および第二凹部で構成される第二凹凸構造を有し、
前記第二凹凸構造は、前記透光性基板の厚さ方向の少なくとも一つの断面において、正弦波で表される曲線形状、または振幅もしくは角度が互いに異なる複数の正弦波の和で表される曲線形状を有し、
前記第二凹凸構造を構成する複数の第二凸部の内の一つの凸部と、当該凸部の隣の凸部との第二凸部間隔が、前記発光層から放射される光のピーク波長以上であって、前記第一電極と前記有機化合物層との界面における下記数式(3)で示される表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
ωは、光の振動数を表し、
cは、光の速度を表し、
ε1は、前記有機化合物層の複素誘電率を表し、
ε2は、前記第一電極の複素誘電率を表す。
- 請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第二凸部間隔が、600nm以上、前記表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第二凸部間隔が、前記発光層から放射される光のコヒーレンス長以上、前記表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項6に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第二凸部間隔が、前記発光層から放射される光のピーク波長の4倍以上、前記表面プラズモンの伝播距離(Lsp)以下であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項6から請求項9までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記透光性基板の前記内部光取出層と対向する面とは反対側に、前記透光性基板に入射した前記発光層から放射された光を前記有機エレクトロルミネッセンス素子外部へと出射させるための第二光取出層が設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項6から請求項10までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記第一電極が金属からなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項1から請求項11までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子において、入射光を円偏光に変換する円偏光層を有する光学部材が、前記透光性基板の前記第二電極が配置された側の面とは反対側に設けられていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 請求項1から請求項12までのいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする電子機器。
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