CN107615885A - 有机el元件 - Google Patents

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Abstract

本发明的课题是有效地缓和有机EL照明的阴极中的表面等离子体吸收，并使光取出效率提高。本发明的有机EL元件包括透光性基板、配置在透光性基板的一方的面上的透明电极、发光层及阴极、和配置在另一方的面上的具有凹凸的光取出薄膜。阴极的发光层侧的表面具有多个凹部或凸部。阴极的发光层侧的表面的傅立叶变换像具有包含用式(I)求出的空间频率ν的表面等离子体吸收抑制区域、和不包含空间频率ν以上的空间频率的光散射区域。

Description

有机EL元件
技术领域
本发明涉及将阴极中的表面等离子体吸收有效地缓和、具有提高后的光取出效率的有机EL元件。
背景技术
近年来，在通常的有机EL元件的情况下，从透光性基板向空气中放射的光取出效率只有不超过20％。所以，考虑量产性等而将外贴薄膜向元件粘贴的情形较多。虽然依赖于元件构造，但在将外贴薄膜粘贴在有机EL元件上的情况下，光取出效率也是30％左右，光的损失较大。
作为用于光取出效率的进一步的提高的手段，为了将由透光性基板与透明电极之间的折射率差带来的全反射缓和，研究了设置光散射构造。通过光散射构造，能够将光的全反射缓和，将更多的光取出。但是，即使是并用外贴薄膜的情况，具有光散射构造的有机EL元件的光取出效率也不超过40％左右。
进而，为了得到较高的光取出效果，提出了在阴极部设置微细的凹凸构造、缓和由阴极部处的光的表面等离子体进行的吸收的技术(参照专利文献1)。在该提案中，阴极部的表面具有多个凹部周期性地二维排列的二维栅格构造。该二维栅格构造作为衍射栅格发挥功能，将通过光在阴极发生的表面等离子体再次变换为光，由此能够实现光取出效率的提高。
通过将该二维栅格构造的周期设为最适合于表面等离子体的光变换的周期，能够效率良好地将光取出。但是，这样的二维栅格构造根据构造内的多个凹部的排列方向，对二维平面内效率良好地取出光的方向进行限定。因而，在高效率的方向以外的方向中，二维栅格构造的周期不再对于表面等离子体的光变换是最优的，不能效率良好地将光取出。
另一方面，提出了在阴极部的表面上设置其傅立叶变换像是圆状或圆环状的凹凸构造的技术。在该提案中，由于在全部的方向上凹部或凸部以适合于表面等离子体的光变换的空间频率存在，所以能够在全方向上实现较高的光取出效率。但是，在该提案中，透光性基板与具有用来抑制与空气的界面上的全反射的凹凸的外贴薄膜的匹配是不充分的。这是因为，外贴薄膜与二维栅格构造同样，依赖于该凹凸的配置方法而具有光取出容易方向和光取出困难方向。阴极部的表面的凹凸构造为具有圆状或圆环状的傅立叶变换像的构造，即使实现了全方向的表面等离子体的光变换，也有因外贴薄膜与空气的界面的全反射而不能将光取出到外部的缺点。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特许第5283206号说明书
专利文献2：日本特许第4740403号说明书
非专利文献
非专利文献1：Vincent L.，Soille P.，“Watersheds in digital spaces：anefficient algorithm based on immersion simulations”，Pattern Analysis andMachine Intelligence，IEEE transaction on，Vol.13，Issue 6，pp.583-598(1991)
发明内容
发明要解决的课题
本发明是为了解决以上那样的课题而做出的，目的是将有机EL元件的阴极处的表面等离子体吸收有效地缓和、使光取出效率提高。
用来解决课题的手段
本发明的第1技术方案的有机EL元件，包括具有第1面及第2面的透光性基板、形成在上述第1面上的透明电极、阴极、以及设在上述透明电极与上述阴极之间的发光层、和配置在上述第2面上的具有凹凸的光取出薄膜，其特征在于，在上述阴极的上述发光层侧的表面上具有多个凹部或凸部，上述阴极的上述发光层侧的表面的傅立叶变换像具有包含用式(I)求出的空间频率ν的1个或多个表面等离子体吸收抑制区域、和不包含空间频率ν以上的空间频率的1个或多个光散射区域。
[数学式1]
(式中，ε1是上述发光层的相对介电常数，ε2是上述阴极的相对介电常数，Re()是将复数的实部取出的函数，λ是发光层的发光波谱的中心波长)
本发明的第2技术方案的有机EL元件在第1技术方案的有机EL元件中，其特征在于，1个或多个表面等离子体吸收抑制区域包含ν2以上且ν1以下的空间频率ν，1个或多个光散射区域不包含ν2以上且ν1以下的空间频率ν。这里，ν1及ν2是设发光层的发光波谱的峰值波长为λp，设波长λ下的强度为S(λ)，设S(λ)>S(λp)/100成立的最小波长为λmin，设S(λ)>S(λp)/100成立的最大波长为λmax，设k为比0.8大的实数，将由式(II)及式(III)
λ1＝k×λmin (II)
λ2＝(1/k)×λmax (III)
得到的λ1、λ2代入到式(I)的λ中而求出的。
本发明的第3技术方案的有机EL元件在第1技术方案的有机EL元件中，其特征在于，发光层的发光波谱具有多个发光峰值波长λp1……λpn，上述表面等离子体吸收抑制区域包含将λp1……λpn代入到式(I)的λ中而求出的空间频率νp1……νpn。
本发明的第4技术方案的有机EL元件在第1～第3技术方案的有机EL元件中，其特征在于，还包括具有多个凹部或凸部的凹凸构造层，在上述透光性基板的第1面上，依次层叠着凹凸构造层、透明电极、发光层及阴极。
本发明的第5技术方案的有机EL元件在第4技术方案的有机EL元件中，其特征在于，凹凸构造层具有1.7以上的折射率。
本发明的第6技术方案的有机EL元件在第4技术方案的有机EL元件中，其特征在于，凹凸构造层包含光散射性微粒子。
本发明的第7技术方案的有机EL元件在第4技术方案的有机EL元件中，其特征在于，还包括棱镜构造，上述棱镜构造设在上述透光性基板与上述凹凸构造层之间，上述棱镜构造具有1.7以下的折射率。
本发明的第8技术方案的有机EL元件在第4技术方案的有机EL元件中，其特征在于，凹凸构造层的多个凸部或凹部具有1mm以下的面内尺寸。
发明的效果
本发明的第1技术方案的有机EL元件通过在阴极的表面上设置具有与光取出薄膜的光取出容易方向对应的、对于表面等离子体吸收的抑制有效的空间频率的凹凸构造，和具有与光取出薄膜的光取出困难方向对应的、对于光的散射有效的空间频率的凹凸构造，从而具有较高的光取出效率。
本发明的第2技术方案的有机EL元件在具有对阴极的表面等离子体吸收的抑制有效的空间频率的凹凸构造中，通过使空间频率适合于发光层的发光波谱，能够更有效率地抑制阴极的表面上的表面等离子体吸收。
本发明的第3技术方案的有机EL元件通过对应于具有多个发光波长峰值的发光层地设定用于阴极的表面等离子体吸收的抑制的空间频率，能够在使发光波谱的分布的变化变小的同时，更有效率地抑制阴极的表面上的表面等离子体吸收。
本发明的第4技术方案的有机EL元件除了阴极的表面以外，向阳极及发光层也导入凹凸构造，提高这些界面处的光的散射性，能够实现更高的光取出效率。
本发明的第5技术方案的有机EL元件抑制凹凸构造层与阳极的界面处的全反射，能够实现更高的光取出效率。
本发明的第6技术方案的有机EL元件通过在凹凸构造层内使光散射，抑制透光性基板与空气的界面处的全反射，能够实现更高的光取出效率。
本发明的第7技术方案的有机EL元件抑制凹凸构造层与透光性基板的界面处的全反射，能够实现更高的光取出效率。
本发明的第8技术方案的有机EL元件即使是发生了短路点(leak spot)的情况，也将其尺寸限定在1mm以下的区域中，能够维持动作时的良好的外观。
附图说明
图1是表示对阴极侧赋予了凹凸构造的顶部发光型有机EL元件的概略剖视图。
图2是表示对阳极侧赋予了凹凸构造的底部发光型有机EL元件的概略剖视图。
图3A是表示周期性地排列的凹凸构造的俯视图的图。
图3B是表示图3A的凹凸构造的傅立叶变换像的图。
图4是表示仅包含最适合于表面等离子体的光变换的空间频率在内的二维空间频率波谱的图。
图5是表示将图4所示的二维空间频率波谱进行逆傅立叶变换而得到的凹凸构造计算值的概略俯视图。
图6A是表示由半球状的凸部构成的棱镜构造的结构例的概略俯视图。
图6B是由半球状的凸部构成的棱镜构造的结构例的沿着剖切线VIb－VIb的概略剖视图。
图7A是表示由四棱锥状的凹部构成的棱镜构造的结构例的概略俯视图。
图7B是由四棱锥状的凹部构成的棱镜构造的结构例的沿着剖切线VIIb－VIIb的概略剖视图。
图8A是表示由半球状的凸部构成的棱镜构造中的光取出容易方向及光取出困难方向的概略俯视图。
图8B是表示由四棱锥状的凹部构成的棱镜构造中的光取出容易方向及光取出困难方向的概略俯视图。
图9A是表示具有由半球状的凸部构成的棱镜构造的有机EL元件的光取出容易方向上的光行为的图。
图9B是表示具有由半球状的凸部构成的棱镜构造的有机EL元件的光取出困难方向上的光行为的图。
图10是表示最适合于本发明中的使用的二维空间频率波谱、以及该波谱的表面等离子体吸收抑制区域及光散射区域的分布的概略俯视图。
图11A是表示实施例1的有机EL元件的表面等离子体吸收抑制区域中的光行为的图。
图11B是表示实施例1的有机EL元件的光散射区域中的光行为的图。
图12是将图10的二维空间频率波谱进行逆傅立叶变换而得到的表示凹凸构造计算值的概略俯视图。
图13是表示式(II)及式(III)的系数k与光取出效率的关系的曲线图。
图14是表示白色有机EL元件的适合于光取出效率提高的二维空间频率波谱的一例的图。
图15A是表示为了得到本发明的有机EL元件的凹凸构造而能够使用的二维空间频率波谱的例子的图。
图15B是表示为了得到本发明的有机EL元件的凹凸构造而能够使用的二维空间频率波谱的例子的图。
图15C是表示为了得到本发明的有机EL元件的凹凸构造而能够使用的二维空间频率波谱的例子的图。
图15D是表示为了得到本发明的有机EL元件的凹凸构造而能够使用的二维空间频率波谱的例子的图。
图16A是表示低折射率的凹凸构造与透明电极的界面处的光的行为的概略剖视图。
图16B是表示高折射率的凹凸构造与透明电极的界面处的光的行为的概略剖视图。
图17是表示光取出倍率相对于凹凸构造的折射率的变化的曲线图。
图18是具有含有光散射微粒子的凹凸构造的有机EL元件的概略剖视图。
图19A是具有不包含光散射性微粒子的棱镜构造的有机EL元件的概略剖视图。
图19B是具有含有光散射性微粒子的棱镜构造的有机EL元件的概略剖视图。
图20是表示在现有技术中记载的二维空间频率波谱的图。
图21是表示具有将图13的凹凸构造中的连续部使用waterShed的算法划分为微小单位的凹凸构造的、实施例3的阴极的凹凸构造的概略俯视图。
图22是表示实施例1及3的有机EL元件的电压与电流密度的关系的曲线图。
具体实施方式
通常，有机EL元件的发光层发出的光在被向外部放射之前会损失。光的损失的主要的原因包括：1)透光性基板与空气的界面处的全反射，2)透明电极与透光性基板的界面处的全反射，及3)阴极上的表面等离子体吸收。
通过在透光性基板的空气侧的表面上设置使光散射的构造，1)能够抑制透光性基板与空气的界面处的全反射。此外，通过在透光性基板的透明电极侧的面上设置使光散射的构造，2)能够抑制透明电极与透光性基板的界面处的全反射。3)关于阴极上的表面等离子体吸收，已知通过在阴极上设置凹凸构造来抑制由表面等离子体吸收带来的光的损失的技术。
图1表示在基板10之上依次层叠凹凸构造层20、阴极30、发光层40及阳极(透明电极)50、在阳极50之上设置了透光性基板60的顶部发光型有机EL元件的1个结构例。图2表示在透光性基板60之上依次层叠了凹凸构造层20、阳极(透明电极)50、发光层40及阴极30的底部发光型有机EL元件的1个结构例。在图1及图2的构造中，仿效于凹凸构造层20的表面的凹凸构造，在阴极30的发光层40侧表面上形成凹凸构造。在图1及图2的构造中，通过设置凹凸构造层20，除了阴极30的表面以外，对于阳极及发光层也导入凹凸构造。凹凸构造的导入提高了这些层之间的界面处的光的散射性，实现更高的光取出效率。
透光性基板60被要求较高的透明性及用来防止发光层40的劣化的较高的阻挡性。因此，通常透光性基板60是玻璃基板，但并不限定于此。用来形成透光性基板60的材料包括玻璃、各种塑料及硅。透光性基板60既可以是单层，也可以是包括多个层的层叠构造。透光性基板60优选的是具有0.1mm～1mm的厚度。
凹凸构造层20可以使用热固化性树脂、氧化聚合性树脂、反应固化性树脂、紫外线固化性树脂、电子射线固化性树脂、热可塑性树脂等形成。为了使凹凸构造的形成变容易，优选的是使用紫外线固化性树脂或电子射线固化性树脂。或者，还可以使用照射了紫外线等的化学射线的部位对于显影液的溶解性提高的所谓的“正型”光致抗蚀剂形成凹凸构造层20。
阳极50使用具备较高的透明性及导电性的材料形成。阳极50也可以是铟锡氧化物(ITO)、铟锌氧化物(IZO)、ZnO、CuI、SnO2等的无机导电膜、聚3,4-乙撑二氧噻吩与聚苯乙烯磺酸的混合物(PEDOT/PSS)等的有机导电膜、或使银纳米线分散到高分子材料中的银纳米线油墨等的复合导电膜，但并不限定于这些。阳极50依赖于使用的材料的特性，可以用蒸镀法、旋涂法、浇铸法、喷墨法、印刷法等的在该技术中已知的任意的方法形成。
发光层40使用在该技术中已知的任意的低分子材料及/或高分子材料形成。发光层40以包括具有发光功能的至少1个层(狭义的“发光层”)为条件，既可以是单层，也可以是多种层的层叠构造。发光层40除了狭义的发光层以外，也可以还包括空穴注入层、空穴输送层、电子输送层及/或电子注入层。发光层40依赖于使用的材料的特性，可以用蒸镀法、旋涂法、浇铸法、喷墨法、印刷法等的在该技术中已知的任意的方法形成。
阴极30使用具有反射性的金属材料形成。能够使用的具有反射性的金属材料包括铝、银等。
在图3A中表示具有周期性地排列的凹凸构造的以往技术的阴极的俯视图。在图3A中，将凸部用黑色表示，将凹部用白色表示。另外，如果使白色部为凸部，使黑色部为凹部，也能够得到同样的光学性的效果。图3A的凹部具有交错地周期性地排列的四边形状。但是，通过将具有圆、椭圆、多边形等的其他形状的凹部或凸部也周期性地排列，有抑制因表面等离子体吸收带来的光的损失的效果。凹部或凸部也可以不错开地以正方矩阵状排列。或者，也可以还对上述错开排列或正方矩阵状排列赋予若干的随机性。
这样的周期的凹凸构造对于表面等离子体吸收的抑制有一定的效果。为了验证周期性，如果进行图3A的构造的傅立叶变换，则能得到图3B的二维频率波谱。具体而言，关于图3A的坐标(x，y)处的凹部的深度f(x，y)，用以下的式子求出以x轴方向的空间频率成分u及y轴方向的空间频率成分v为变量的F(u，v)。在以下的式子中，x方向的采样数M及y方向的采样数N越大，越能够正确地表示构造。对于以构造的凸部及凹部为一组的单位频率的宽度，通过抽样定理，分别在x方向及y方向的两方向上进行决定以使采样点的间隔为单位频率的宽度的一半以下。
[数学式2]
图3B表示图的中心是u＝0及v＝0的原点、越是从中心离开则空间频率u及v的绝对值越变大的通常的傅立叶变换像。另外，空间频率ν是用ν＝(u2+v2)1/2的式子求出的。
在图3A中用线100a表示的凹部的排列在由线102a表示的方向上具有周期性，具有图3B中用线104a表示的方向的空间频率。另一方面，在图3A中用线100b表示的凹部的排列在由线102b表示的方向上具有周期性，在图3B中具有由线104b表示的方向的空间频率。如以上这样，可知图3A的凹凸构造在图3B的从图像的中心部朝向亮点的方向上具有周期性。在图3B中，已知通过使由白色点表示的位置的空间频率(u2+v2)1/2与在以下的式(I)中求出的用抑制于表面等离子体吸收的空间频率ν一致，能够将产生的表面等离子体再变换为光，抑制表面等离子体吸收。
[数学式3]
(式中，ε1是上述发光层的相对介电常数，ε2是上述阴极的相对介电常数，Re()是将复数的实部取出的函数，λ是发光层的发光波谱的中心波长)
但是，对于表面等离子体吸收的抑制有效的方向仅是凹凸构造具有周期性的方向，只是图3B的将图像的中心与亮点连结的方向。
作为其他方法，提出了使用图4所示的圆环状的二维空间频率波谱的技术(参照专利文献2)。如果将图4的二维空间频率波谱106进行逆傅立叶变换，则能得到图5所示的凹凸构造。在图5中，也将凸部用黑色表示，将凹部用白色表示。具有图5所示的凹凸构造的阴极在全方位中呈现较高的光取出效果(抑制表面等离子体吸收的效果)，但与配置在透光性基板60的外侧的光取出薄膜之间的匹配成为课题。
在图6A、图6B、图7A及图7B中表示光取出薄膜的通常的结构例。图6A及图6B表示在透明支承体90之上设有半球状的凸部92的光取出薄膜的俯视图及剖视图。图7A及图7B表示在透明支承体90之上设有四棱锥状的凹部92的光取出薄膜的俯视图及剖视图。在图6A、图6B、图7A及图7B中，表示了将凸部或凹部规则地排列的结构例。但是，也可以使凸部或凹部随机地配置。
平坦的面容易引起透明支承体90与空气的界面上的全反射，产生光的损失。因而，通过赋予图6A、图6B、图7A或图7B所示那样的凹凸形状，能够使光的取出效率提高。
如图5、图6A及图6B所示，能够使凸部或凹部的形状及排列方法各种各样地变化。但是，依赖于形状及/或排列方法，发生光取出容易方向及光取出困难方向。在图6A及图6B所示的排列了半球状的凸部的结构例中，不论怎样都发生平坦面，与图7A及图7B所示的排列了四棱锥状的凹部的结构例相比，光取出效率下降。图8A表示图6A及图6B所示的排列了半球状的凸部的结构例的光取出容易方向122及光取出困难方向124。另一方面，图8B表示图7A及图7B所示的排列了四棱锥状的凹部的结构例的光取出容易方向122及光取出困难方向124。
在图9A及图9B中表示图6A及图6B所示的设有半球状的凸部的情况下的光行为。图9A表示沿着光取出容易方向122的截面。在该截面中，能够通过使由阴极的凹凸抑制表面等离子体吸收而发出的光穿过半球状的凸部92，向外部取出。图9B表示沿着光取出困难方向124的截面。在该截面中，半球状的凸部92的密度下降，在透明支承体90的平坦面中全反射的概率增加。由此，即使用阴极的凹凸抑制了表面等离子体吸收，将发光层发出的光向外部取出的效率也下降。
光取出薄膜的光取出容易方向122及光取出困难方向124例如可以通过使用分光放射亮度计(株式会社トプコンテクノハウス制TOPCON―SR3AR等)测量有机EL元件的外部放射光的取向角来判断。首先，通过使柱透镜密接在不具有凹凸构造的透明支承体90的表面上而测量取向角，来测量有机EL元件内部的光的取向角。在柱透镜的密接中，使用具有与透明支承体90及柱透镜的材料同等的折射率(例如，在玻璃的情况下是1.52)的液体。接着，通过将具有凹凸构造的光取出薄膜贴合到透明支承体的表面上来测量取向角，测量被向外部取出的光的取向角。通过比较内部及外部的光的取向角，能够决定光取出容易方向122及光取出困难方向124。作为其他方法，也可以通过借助光线追踪的光学模拟，求出光取出容易方向122及光取出困难方向124。在此情况下，能够不进行上述测量而掌握两方向。
本发明的有机EL元件包括具有第1面及第2面的透光性基板、形成在上述第1面上的透明电极、阴极、以及设在上述透明电极与上述阴极之间的发光层、和配置在上述第2面上的具有凹凸的光取出薄膜，其特征在于，在上述阴极的上述发光层侧的表面上具有多个凹部或凸部，上述阴极的上述发光层侧的表面的傅立叶变换像具有包含用式(I)求出的空间频率ν的1个或多个表面等离子体吸收抑制区域、和不包含空间频率ν以上的空间频率的1个或多个光散射区域。
[数学式4]
(式中，ε1是上述发光层的相对介电常数，ε2是上述阴极的相对介电常数，Re()是将复数的实部取出的函数，λ是发光层的发光波谱的中心波长)
在本发明中，所谓的“包含空间频率ν的区域”，是指在该区域内的全部的空间频率ν中，F(u，v)的值是阈值Th以上。所谓的“不包含空间频率ν的区域”，是指在该区域内的全部的空间频率ν中，F(u，v)的值不到阈值Th。阈值Th也可以是傅立叶变换像整体的F(u，v)的最大值的10％以上，也可以是优选为50％以上。
在图10中表示本发明的阴极的傅立叶变换像的1个例子。图10所示的傅立叶变换像的例子以(u，v)＝(0，0)的原点为中心，被划分为8个扇形的区域。相互不邻接的4个区域是包含由式(I)求出的空间频率ν的表面等离子体吸收抑制区域142。其余的4个区域是不包含大于等于由式(I)求出的空间频率ν的空间频率在内的光散射区域144。换言之，设光取出薄膜的光取出容易方向122上的凹凸构造的空间频率为在表面等离子体吸收抑制区域142中显示的空间频率，如图11A所示，使得能够将通过表面等离子体的再变换产生的光向外部取出。另一方面，在光取出薄膜的光取出困难方向124上，即使通过表面等离子体的再变换产生光，将光通过光取出薄膜的表面上的全反射向外部取出也是困难的。所以，设光取出薄膜的光取出困难方向124上的凹凸构造的空间频率为在光散射区域144中显示的空间频率，如图11B所示，使在发光层中发出并由阴极反射的光扩散，抑制凹凸薄膜表面上的全反射，使得能够将更多的光向外部取出。
图12表示将图10所示的傅立叶变换像进行逆傅立叶变换而得到的阴极的表面凹凸构造。本发明中的逆傅立叶变换关于x轴方向的空间频率成分u及y轴方向的空间频率成分v的F(u，v)，用以下的式子求出以坐标(x，y)为变量的凹部的深度f(x，y)。
[数学式5]
通过将逆傅立叶变换得到的凹凸构造用的图像数据使用例如电子射线描绘装置描绘到抗蚀剂上并进行显影处理，能够向抗蚀剂上制作凹凸构造。也可以将形成在抗蚀剂上的凹凸构造原样作为凹凸构造层20使用。但是，也可以通过从凹凸构造制作电铸版、再将该电铸版的凹凸构造转印到树脂膜上，来使量产性提高。从电铸版向树脂膜的转印也可以通过将电铸版卷绕为卷，例如通过将电铸版向PET等的卷薄膜上的树脂膜推压，来进行卷对卷的成形。这里，也可以使用由热固化性树脂或紫外线固化性树脂构成的树脂膜，来进行通过加热或紫外线照射实现的树脂膜的固化。
表面等离子体吸收抑制区域142所包含的空间频率ν也可以使用发光层的发光波谱和决定将发光波谱覆盖的比率的变量k来决定。例如，设发光层的发光波谱的峰值波长为λp，设波长λ下的强度为S(λ)，设S(λ)>S(λp)/100成立的最小波长为λmin，设S(λ)>S(λp)/100成立的最大波长为λmax，设k为比0.8大的实数。这里，假设将由
λ1＝k×λmin (II)
得到的λ1代入到式(I)的λ中而求出的空间频率ν1，将由
λ2＝(1/k)×λmax (III)
得到的λ2代入到式(I)的λ中而求出的空间频率ν2。其中，调整k的值，使得满足λ1<λ2。表面等离子体吸收抑制区域142也可以包含ν2以上且ν1以下的范围的空间频率。这样，通过以发光层的发光波谱S(λ)为基准决定包含在表面等离子体吸收抑制区域142中的空间频率的范围，能够在阴极30表面上更有效率地抑制表面等离子体吸收。
在式(II)及(III)中，使k的值在0.5～1.2的8个等级变化，得到(ν1，ν2)的8个组。接着，设白色部的内侧圆周的空间频率为ν2，设外侧圆周的空间频率为ν1，将图4(本发明的范围外)的二维空间频率波谱进行逆傅立叶变换，计算出凹凸构造。这里，设凹凸构造的最大高度(凹凸面的最低点与最高点之间的z方向的距离)为50nm。进而，在透光性基板60之上，形成具有通过上述计算得到的凹凸构造的凹凸构造层20。在凹凸构造层20之上，将由具有50nm的膜厚的氧化铟锡(ITO)构成的阳极50、由具有70nm的膜厚的4，4’－二(N－(1－萘基)－N－苯胺)联苯(α－NPD)膜及具有60nm的膜厚的三(8－羟基喹啉)铝(Alq3)膜构成的发光层40、以及由具有100nm的膜厚的铝构成的阴极30层叠，制作出图2所示的有机EL元件。
另外，使凹凸构造层20的表面的凹凸构造的高度越大，则光学特性越好。但是，凹凸构造的高度的增大提高了有机EL元件中的阴极30与阳极50的短路的危险性。虽然也依赖于元件构造，但优选的是使凹凸构造层20的表面的凹凸构造的高度为约20nm～约100nm的范围内。
设从没有形成凹凸构造层20而制作出的有机EL元件向外部取出的全光束为1.0，测量了上述有机EL元件的光取出倍率。将结果表示在图13中。根据图13可知，在k＝0.5～0.7的范围中光取出倍率较低，在k为0.8以上的范围中确认了光取出倍率的提高。k的值的增大意味着图4的白色部的宽度的缩小。因此可知，包含在表面等离子体吸收抑制区域142中的空间频率ν的宽度比特定的值小在有机EL元件的光取出效率的提高上是有效的。
此外，关于发光层具有包含红色(R)、绿色(G)及蓝色(B)的各成分的发光波谱的白色发光有机EL元件，也使用具有将包含将各成分的发光峰值波长λp1……λpn代入到式(I)的λ中而求出的空间频率νp1……νpn在内的空间频率波谱进行逆傅立叶变换求出的凹凸构造的阴极，从而通过表面等离子体吸收抑制来提高光取出效率。在图14中，表示了包含与R、G、B的3成分对应的νpR、νpG及νpB的空间频率波谱的1个例子。在使用发出多个成分的发光层的情况下，通过采用包含与特定的成分的峰值波长对应的空间频率在内的二维空间频率波谱，能够仅在特定的成分中抑制表面等离子体吸收。在此情况下，能够调整各成分的光取出效率，使外部放射光的发光波谱的形状变化。发光波谱的形状变化对于有机EL元件的显色评价指数及/或色温的调整是有效的。
在图15A～图15D中，表示在本发明中能够使用的阴极的凹凸构造的傅立叶变换像的其他例子。图15A表示图10所示的傅立叶变换像的表面等离子体吸收抑制区域142除了用式(I)求出的空间频率ν以外、还包括不到空间频率ν的有利于散射的空间频率的变形例。图15B表示在图15A的傅立叶变换像中使光散射区域144的空间频率的上限减小、使表面等离子体吸收抑制区域142内的有利于散射的空间频率的上限减小的变形例。图15C表示在图15B所示的傅立叶变换像中、将表面等离子体吸收抑制区域142的形状从扇形变更为由与u轴及y轴平行的边构成的矩形的变形例。图15D表示在图15C所示的傅立叶变换像中、在表面等离子体吸收抑制区域142内的有利于散射的空间频率的区域中、将以原点(u，v)＝(0，0)为中心的扇形的区域除外的变形例。
另外，关于在发光层40中发出而朝向阴极30的光，以上说明的抑制表面等离子体吸收的构造是有效的。另一方面，关于在发光层中发出而朝向阳极50及透光性基板60的光，由于不向阴极30入射，所以由表面等离子体吸收带来的光损失较小。但是，在凹凸构造层20具有作为通常的树脂的折射率的1.5左右的折射率的情况下，如图16A所示，有可能在凹凸构造层20与阳极50的界面处全反射而发生损失。由此，优选的是使凹凸构造层20的折射率为1.7以上。在此情况下，如图16B所示，能够抑制凹凸构造层20与阳极50的界面处的全反射，将来自发光层的光向外部取出。在凹凸构造层20的折射率的调整中，可以使用ZrO2或TiO2的微粒子。该情况下的ZrO2微粒子及TiO2微粒子仅具有调整折射率的功能，几乎不拥有将光散射的功能。此外，这些微粒子的粒径是纳米的量级，能够与光散射性微粒子区别。
将包含1/282nm－1的空间频率的图4(本发明的范围外)的二维空间频率波谱进行逆傅立叶变换，计算出凹凸构造。使用添加ZrO2的微粒子而调整了折射率的材料，在透光性基板60之上，形成具有在上述中得到的凹凸构造的凹凸构造层20。进而，在凹凸构造层20之上，层叠由具有50nm的膜厚的ITO构成的阳极50、由具有70nm的膜厚的α－NPD膜及具有60nm的膜厚的Alq3膜构成的发光层40、以及由具有100nm的膜厚的铝构成的阴极30，制作出图2所示的有机EL元件。
设从没有形成凹凸构造层20而制作出的有机EL元件向外部取出的全光束为1.0，测量了上述有机EL元件的光取出倍率。将结果表示在图17中。根据图17可知，通过使凹凸构造层20的折射率为1.7以上，光取出效率提高。
此外，如图18所示，可知通过在凹凸构造层20中混合光散射性微粒子70，能够进一步提高光的取出效率。对于添加ZrO2的微粒子而调整了折射率的材料，将具有0.5μm的粒径的SiO2微粒子添加30重量％。使用得到的光散射性材料，与上述同样形成凹凸构造层20，在其上形成阳极50、发光层40及阴极30。设从没有形成凹凸构造层20而制作的有机EL元件向外部取出的全光束为1.0，测量了上述有机EL元件的光取出倍率。将结果表示在图17中。根据图17可知，在全部的折射率中，光取出倍率提高。特别是，在1.7以上的折射率中，光取出倍率的提高较显著。
能够使用的光散射性微粒子70包括TiO2、SiO2、Al2O3、ZrO2、CaCO3、BaSO4及Mg3Si4O10(OH)2。光散射性微粒子70也可以具有从几十nm到几百μm的粒径。
凹凸构造层20的膜厚优选的是0.005～100μm的范围内。通过具有该范围内的膜厚，容易导入光散射性微粒子而作为光散射层发挥功能，另一方面，能够使含有的水分量变少而抑制在发光层40中发生黑斑。此外，设在凹凸构造层20的表面上的凹凸构造的高度优选的是设为能够抑制阴极30与阳极50接触的短路点(leak spot)的发生之程度。
作为由光散射带来的光取出效率的提高的其他方法，如图19A所示，可以在有机EL元件内部设置棱镜构造80。棱镜构造80具有在与凹凸构造层20的界面处使光折射而相对于透光性基板60与空气的界面的入射角变小、抑制该界面处的全反射的功能。因此，棱镜构造80优选的是具有比凹凸构造层20的折射率小的、不到1.7的折射率。棱镜构造80优选的是由多个大致四棱锥形状部分构成。大致四棱锥的侧面的倾斜也依赖于发光层的材料及膜厚，但优选的是约45度。
此外，如图19B所示，也可以并用包含光散射性微粒子70的凹凸构造层20和棱镜构造80。
上述那样的构造可以通过在玻璃基板那样的透光性基板60上层叠凹凸构造层20、棱镜构造80、阳极50、发光层40、阴极30等的各结构层而得到。此外，透光性基板60、凹凸构造层20、棱镜构造80、阳极50等可以通过卷对卷工艺来制造。此外，由有机材料构成的发光层40也可以通过在发光层40中使用聚合物材料等而用卷对卷工艺来制造。与包括向玻璃基板上层叠元件构造部(阳极、阴极及发光层)而得到有机EL元件的工序、在塑料基板上形成光散射性薄膜的工序、和使用粘接剂而使有机EL元件与光散射性薄膜密接的工序在内的以往方法相比，由卷对卷工艺进行的制造在工序的简略化、生产周期的减少及制造成本的削减的方面是有利的。
实施例
(实施例1)
作为发光材料使用的Alq3具有中心波长556.3nm的光致发光(PL)发光波谱。Alq3的PL发光波谱在449.4nm～663.2nm的范围中包含波谱整体的95％。该波长范围的上限及下限在上述式(II)及(III)中相当于作为k＝1.1求出的λ1及λ2。
设ε1为Alq3的相对介电常数(3.53)，设ε2为Al的相对介电常数(-31.47+9.21i)，将λ1及λ2代入到式(I)的λ中，将ν1及ν2分别设定为1/226nm－1及1/334nm－1。在图10所示的二维空间频率波谱的表面等离子体吸收抑制区域142中，设满足1/334nm－1～1/226nm－1的空间频率ν的范围中的设计上的范围以F(u，v)的值为最大值1.0(作为图像的灰度等级而设为灰阶的255)，设该范围之外的F(u，v)的值为0.0(作为图像的灰度而言为灰阶的0)。另一方面，在图10所示的二维空间频率波谱的光散射区域144中，设不到1/334nm－1的空间频率ν的范围中的F(u，v)的值为最大值1.0(作为图像的灰度而言为灰阶的255)，设1/334nm－1以上的空间频率ν的范围中的F(u，v)的值为0.0(作为图像的灰度而言为灰阶的0)，进行了计算。在本计算中，简单地设为1、0这2个灰度，但在考虑被取出到外部的光的色温及显色评价指数而想要进行特定的波长的光取出时，为此而想要抑制特定的波长的光的情况下，也可以将想要取出的波长下的F(u，v)的值设为最大值1.0(作为图像的灰度而言为灰阶的255)，将想要抑制的波长的光设为接近于0.0(作为图像的灰度而言为灰阶的0)的值，将其之间的波长用灰阶线性地表示。将这样得到的二维空间频率波谱进行逆傅立叶变换而求出凹凸构造。在图12中表示求出的凹凸构造的一部分。这里，调整凹凸构造的z轴方向的值，以使凹凸构造的高度为50nm。
在具有100μm的膜厚的PET薄膜的一方的面上，涂敷含有ZrO2的纳米粒子的紫外线固化性树脂，将紫外线以图案状照射，形成如上述那样得到的凹凸构造。将PET薄膜的另一方的面与玻璃基板的一方的面使用粘接薄膜贴合，得到透光性基板60及凹凸构造层20的层叠体。本实施例的透光性基板60具有PET薄膜、粘接薄膜及玻璃基板的层叠构造。此外，得到的凹凸构造层20具有1.7的折射率。
接着，如图7A所示，制作出在由PET构成的透明支承体90上具有多个四棱锥状的凹部92的光取出薄膜。使四棱锥状的凹部92的排列间距及深度分别为50μm及25μm。因而，四棱锥状的凹部的侧面的倾斜角度是45度。该光取出薄膜的光取出容易方向122及光取出困难方向124是图8B所示那样的。对于透光性基板60的没有形成凹凸构造层20的面，贴合光取出薄膜的透明支承体90。
接着，在凹凸构造层20之上，形成由具有50nm的膜厚的ITO构成的阳极50、由具有70nm的膜厚的α－NPD膜及具有60nm的膜厚的Alq3膜构成的发光层40、以及由具有100nm的膜厚的Al构成的阴极30，得到有机EL元件。
(实施例2)
除了使用除ZrO2的纳米粒子以外还包含30％的SiO2光散射性微粒子的紫外线固化性树脂来形成凹凸构造层20以外，重复实施例1的次序，得到有机EL元件。
(比较例1)
在图20所示的不存在光散射区域144的圆环状的二维空间频率波谱中，将外侧圆周的空间频率设定为1/226nm－1，将内侧圆周的空间频率设定为1/334nm－1，设圆环状区域的F(u，v)的值为最大值1.0(作为图像的灰度而言为灰阶的255)，设圆环状区域以外的部分的F(u，v)的值为0.0(作为图像的灰度而言为灰阶的0)。将这样得到的二维空间频率波谱进行逆傅立叶变换，求出凹凸构造。这里，对凹凸构造的z轴方向的值进行调整以使凹凸构造的高度成为50nm。使用求出的凹凸构造，重复实施例1的次序，得到有机EL元件。
(比较例2)
除了没有形成凹凸构造层20以外，重复实施例1的次序，得到有机EL元件。
(评价1)
设从比较例2的有机EL元件取出到外部的全光束为1.0，测量了实施例1及2、以及比较例1的有机EL元件的光取出倍率。结果，具有仅由表面等离子体吸收抑制区域构成的二维空间频率波谱的比较例1的有机EL元件显示出1.6倍的光取出倍率。另一方面，具有由4个表面等离子体吸收抑制区域142及4个光散射区域144构成的二维空间频率波谱的实施例1的有机EL元件显示出1.82倍的光取出倍率。根据该结果可知，设置与光取出薄膜的光取出困难方向对应的光散射区域144对于光取出效率的提高是有效的。
进而，使用了含有30％的光散射性微粒子的凹凸构造层20的、实施例2的有机EL元件显示出2.00倍的光取出倍率。根据该结果可知，有机EL元件内部、具体而言凹凸构造层20内的光的散射对于光取出效率的提高是有效的。
(实施例3)
在实施例1使用的图12所示的凹凸构造中，存在表示凸部的黑色区连续的部分。在这样的凹凸构造中，有可能在元件制作时因异物混入等的原因而使得阴极30及阳极50在黑色区的连续部处短路进而发生短路点。鉴于这一点，使用waterShed的算法(参照非专利文献1)，得到了将凸部的连续部划分为微小单位的图21所示的凹凸构造。使微小单位的面内最大尺寸从0.1mm到1.5mm地变化。使用图21所示的凹凸构造，重复实施例1的次序，形成具有120mm×120mm的发光区域的有机EL元件。
(评价2)
使得到的有机EL元件以1000cd/m2的亮度发光。在此状态下，从0.5m、1m及5m的距离观察有机EL元件的非发光点(短路点)的存在。此外，设从比较例2的有机EL元件取出到外部的全光束为1.0，测量有机EL元件的光取出倍率。将结果表示在第1表中。
[表1]
第1表：凹凸构造的微小单位尺寸限制的效果
○：完全观察不到非发光部。
△：能看到若干非发光部。
×：非发光部醒目。
根据第1表可知，使凹凸构造的微小单位的面内最大尺寸越小，则短路点越不醒目。由于在实用上几乎不会以1m以下的观察距离使用，所以通过使凹凸构造的微小单位的面内最大尺寸为0.1mm以下，能够得到具有足够的性能的有机EL元件。
另一方面，使凹凸构造的微小单位的面内最大尺寸减小，会使凹凸构造的傅立叶变换像的高空间频率成分增大。根据第1表可知，随着使凹凸构造的微小单位的面内最大尺寸减小，光取出倍率也平缓地减小。光取出倍率的平缓的减小可以考虑是因为由高空间频率成分的增大带来的从最优设计的偏离。
(评价3)
对于实施例1的有机EL元件、和使凹凸构造的微小单位的面内最大尺寸为1.0mm的实施例3的有机EL元件，测量了电压与电流密度的相关。将结果表示在图22中。
根据图22，实施例3的有机EL元件的电流密度与实施例1的有机EL元件相比，整体上减小，确认了将凸部的连续部划分为微小单位的效果。此外，使被从比较例2的有机EL元件取出到外部的全光束为1.0的实施例3的有机EL元件的光取出倍率是1.77倍。
标号说明
10 基板
20 凹凸构造层
30 阴极
40 发光层
50 阳极
60 透光性基板
70 光散射性微粒子
80 棱镜构造
90 透明支承体
92 凸部或凹部
122 光取出容易方向
124 光取出困难方向
142 表面等离子体吸收抑制区域
144 光散射区域

Claims (8)

1.一种有机EL元件，包括：具有第1面及第2面的透光性基板；形成在上述第1面上的透明电极、阴极、以及设在上述透明电极与上述阴极之间的发光层；和配置在上述第2面上的具有凹凸的光取出薄膜，其特征在于，
在上述阴极的上述发光层侧的表面上具有多个凹部或凸部，上述阴极的上述发光层侧的表面的傅立叶变换像具有包含用式(I)求出的空间频率ν的1个或多个表面等离子体吸收抑制区域、和不包含空间频率ν以上的空间频率的1个或多个光散射区域，
<mrow> <mi>v</mi> <mo>=</mo> <mfrac> <mn>1</mn> <mi>&amp;lambda;</mi> </mfrac> <mo>&amp;times;</mo> <mi>Re</mi> <mrow> <mo>(</mo> <msqrt> <mfrac> <mrow> <msub> <mi>&amp;epsiv;</mi> <mn>1</mn> </msub> <mo>&amp;times;</mo> <msub> <mi>&amp;epsiv;</mi> <mn>2</mn> </msub> </mrow> <mrow> <msub> <mi>&amp;epsiv;</mi> <mn>1</mn> </msub> <mo>+</mo> <msub> <mi>&amp;epsiv;</mi> <mn>2</mn> </msub> </mrow> </mfrac> </msqrt> <mo>)</mo> </mrow> <mo>-</mo> <mo>-</mo> <mo>-</mo> <mrow> <mo>(</mo> <mi>I</mi> <mo>)</mo> </mrow> </mrow>
式中，ε1是上述发光层的相对介电常数，ε2是上述阴极的相对介电常数，Re()是将复数的实部取出的函数，λ是发光层的发光波谱的中心波长。
2.如权利要求1所述的有机EL元件，其特征在于，
当设上述发光层的发光波谱的峰值波长为λp，设波长λ下的强度为S(λ)，设S(λ)>S(λp)/100成立的最小波长为λmin，设S(λ)>S(λp)/100成立的最大波长为λmax，设k为比0.8大的实数，设将由式(II)
λ1＝k×λmin (II)
得到的λ1代入到式(I)的λ中而求出的空间频率为ν1，设将由式(III)
λ2＝(1/k)×λmax (III)
得到的λ2代入到式(I)的λ中而求出的空间频率为ν2时，其中，以λ1<λ2为条件，
上述1个或多个表面等离子体吸收抑制区域包含ν2以上且ν1以下的空间频率ν，上述1个或多个光散射区域不包含ν2以上且ν1以下的空间频率ν。
3.如权利要求1所述的有机EL元件，其特征在于，
上述发光层的发光波谱具有多个发光峰值波长λp1……λpn，上述表面等离子体吸收抑制区域包含将λp1……λpn代入到式(I)的λ中而求出的空间频率νp1……νpn。
4.如权利要求1～3中任一项所述的有机EL元件，其特征在于，
还包括具有多个凹部或凸部的凹凸构造层，在上述透光性基板的第1面上，依次层叠着凹凸构造层、透明电极、发光层及阴极。
5.如权利要求4所述的有机EL元件，其特征在于，
上述凹凸构造层具有1.7以上的折射率。
6.如权利要求4所述的有机EL元件，其特征在于，
上述凹凸构造层包含光散射性微粒子。
7.如权利要求4所述的有机EL元件，其特征在于，
还包括棱镜构造，上述棱镜构造设在上述透光性基板与上述凹凸构造层之间，上述棱镜构造具有1.7以下的折射率。
8.如权利要求4所述的有机EL元件，其特征在于，
上述凹凸构造层的多个凸部或凹部具有1mm以下的面内尺寸。
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