KR102460745B1 - 적층체, 용기 및 그의 제조 방법, 및 적층체 원료용 시트 - Google Patents
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Abstract
투명성이 우수하고, 내한 충격 강도 및 강성이 높은 용기를 제조할 수 있는 적층체를 제공한다. 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 85.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 15.0질량% 이상 40.0질량% 이하로 이루어지는 수지 조성물[I]을 포함하는 수지층[I]과, 프로필렌계 중합체(A): 80.0질량% 이상 99.9질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 0.0질량% 이상 15.0질량% 미만과 조핵제(C): 0.1질량% 이상 20.0질량% 이하로 이루어지는 수지 조성물[II]를 포함하는 수지층[II]를 포함하는 적층체로서, 상기 수지 조성물[I]과 [II]의 양방 모두에 있어서, 상기 프로필렌계 중합체(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)가 소정의 요건을 만족시키는 적층체.
Description
본 발명은 적층체, 용기 및 그의 제조 방법, 및 적층체 원료용 시트에 관한 것이다.
젤리, 푸딩, 커피 등의 식품의 포장 용기(이하, 식품 포장 용기라고도 기재함)로서, 내용물의 시인성이 양호한, 즉 투명성이 우수한 용기가 요구되고 있다. 투명성이 우수한 용기의 원료로서는, 내열성, 강성 및 투명성이 우수한 프로필렌계 수지 조성물이 이용된다.
한편, 식품은 그 보관·유통에 있어서, 저온의 환경에서 취급되는 경우가 많기 때문에, 식품 포장 용기에는, 상온에 있어서의 내충격성뿐만 아니라, 저온 시의 내충격성, 즉 저온 내충격성이 요구된다.
내충격성이 우수한 프로필렌계 수지 조성물로서는, 예를 들면 프로필렌-에틸렌 블록 공중합체, 조핵제, 및 저밀도 폴리에틸렌 수지 또는 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌 수지를 포함하는 조성물이 알려져 있다(특허문헌 1 참조).
저온 내충격성이 우수한 프로필렌계 수지 조성물로서는, 예를 들면 프로필렌 블록 공중합체와 에틸렌계 수지로 이루어지는, 특정 물성을 갖는 조성물이 알려져 있다(특허문헌 2, 3 참조).
프로필렌계 수지 조성물을 진공 성형 또는 압공 성형해서 얻어지는 용기는 투명성이 우수하여, 음료 용도 등에 이용된다. 그러나, 폴리프로필렌 단독으로는 내한 충격 강도가 낮기 때문에, 저온하에서의 수송 중에 용기가 깨지는 경우가 있다. 한편, 에틸렌계 중합체를 배합하면, 내한 충격 강도는 향상되지만 투명성이 저하되고, 특히 에틸렌계 중합체의 배합 비율이 높으면 강성이 저하된다.
본 발명은 투명성이 우수하고, 내한 충격 강도 및 강성이 높은 용기를 제조할 수 있는 적층체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 이하의 [1]∼[11]이다.
[1] 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 85.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 15.0질량% 이상 40.0질량% 이하(단, (A)+(B)=100.0질량%)로 이루어지는 수지 조성물[I]을 포함하는 수지층[I]과,
프로필렌계 중합체(A): 80.0질량% 이상 99.9질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 0.0질량% 이상 15.0질량% 미만과 조핵제(C): 0.1질량% 이상 20.0질량% 이하(단, (A)+(B)+(C)=100.0질량%)로 이루어지는 수지 조성물[II]를 포함하는 수지층[II]
를 포함하는 적층체로서,
상기 수지 조성물[I]과 [II]의 양방 모두에 있어서, 상기 프로필렌계 중합체(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)가 하기 요건(i)∼(iv)를 만족시키는 적층체.
요건(i): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, JIS K6921에 준거하여, 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 멜트 플로 레이트(MFR)가 0.1∼12.0g/10분이다.
요건(ii): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, 적외 분광법에 의해 구한 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 0∼5질량%이다.
요건(iii): 상기 에틸렌계 중합체(B)의, JIS K6922에 준거하여 측정한 밀도가 890∼920kg/m3이다.
요건(iv): 상기 프로필렌계 중합체(A)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(B)의 비율(MFR(A)/MFR(B))이 0.2∼5.0이다.
[2] 상기 수지 조성물[I]과 [II]의 양방 모두에 있어서, 상기 에틸렌계 중합체(B)가 밀도 891∼945kg/m3의 에틸렌계 중합체(B1): 50.0∼100.0질량%와 밀도 890kg/m3 이하의 에틸렌계 중합체(B2): 0.0∼50.0질량%(단, (B1)+(B2)=100.0질량%)로 이루어지는 조성물인 [1]에 기재된 적층체.
[3] 상기 적층체가 상기 수지층[I]과 상기 수지층[II]로 이루어지고,
상기 수지층[I]과 상기 수지층[II]의 두께의 비율(수지층[II]/수지층[I])이 1/198∼1/3인 [1] 또는 [2]에 기재된 적층체.
[4] 상기 수지층[II]와 상기 수지층[I]과 상기 수지층[II]가 이 순서로 적층되어 있고,
각 층의 두께의 비율(수지층[II]/수지층[I]/수지층[II])이 1/198/1∼1/3/1인 [1] 또는 [2]에 기재된 적층체.
[5] 상기 적층체의 두께가 3mm 이하인 [1]∼[4] 중 어느 하나에 기재된 적층체.
[6] 상기 요건(ii)에 있어서의 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 에틸렌 함유량인 [1]∼[5] 중 어느 하나에 기재된 적층체.
[7] [1]∼[6] 중 어느 하나에 기재된 적층체로 이루어지는 용기.
[8] 상기 수지층[II]의 두께가 1.5μm 이상인 [7]에 기재된 용기.
[9] 상기 적층체를 진공 압공 성형해서 얻어지는 [7] 또는 [8]에 기재된 용기.
[10] [1]∼[6] 중 어느 하나에 기재된 적층체를 진공 성형, 압공 성형 또는 진공 압공 성형해서 용기를 얻는 용기의 제조 방법.
[11] 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 85.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 15.0질량% 이상 40.0질량% 이하(단, (A)+(B)=100.0질량%)를 포함하고, 하기 요건(i)∼(v)를 만족시키는 적층체 원료용 시트.
요건(i): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, JIS K6921에 준거하여, 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 멜트 플로 레이트(MFR)가 0.1∼12.0g/10분이다.
요건(ii): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, 적외 분광법에 의해 구한 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 0∼5질량%이다.
요건(iii): 상기 에틸렌계 중합체(B)의, JIS K6922에 준거하여 측정한 밀도가 890∼920kg/m3이다.
요건(iv): 상기 프로필렌계 중합체(A)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(B)의 비율(MFR(A)/MFR(B))이 0.2∼5.0이다.
요건(v): 상기 적층체 원료용 시트의 두께가 2.97mm 이하이다.
본 발명에 의하면, 투명성이 우수하고, 내한 충격 강도 및 강성이 높은 용기를 제조할 수 있는 적층체를 제공할 수 있다.
[적층체]
본 발명에 따른 적층체는 수지층[I]과 수지층[II]를 포함한다. 해당 수지층[I]은 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 85.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 15.0질량% 이상 40.0질량% 이하로 이루어지는 수지 조성물[I]을 포함한다. 한편, 수지 조성물[I]에 있어서, 프로필렌계 중합체(A)와 에틸렌계 중합체(B)의 합계는 100.0질량%이다. 또한, 해당 수지층[II]는 프로필렌계 중합체(A): 80.0질량% 이상 99.9질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 0.0질량% 이상 15.0질량% 미만과 조핵제(C): 0.1질량% 이상 20.0질량% 이하로 이루어지는 수지 조성물[II]를 포함한다. 한편, 수지 조성물[II]에 있어서, 프로필렌계 중합체(A)와 에틸렌계 중합체(B)와 조핵제(C)의 합계는 100.0질량%이다.
여기에서, 수지 조성물[I]에 포함되는 프로필렌계 중합체(A)와 수지 조성물[II]에 포함되는 프로필렌계 중합체(A)는 동일해도 되고 상이해도 된다. 또한, 수지 조성물[I]에 포함되는 에틸렌계 중합체(B)와 수지 조성물[II]에 포함되는 에틸렌계 중합체(B)는 동일해도 되고 상이해도 된다. 또한, 적층체는 적어도 수지층[I]과 수지층[II]를 포함하고 있으면 된다. 예를 들면, 적층체는 1층의 수지층[I]과 1층의 수지층[II]가 적층된 2층 구조여도 되고, 1층의 수지층[II]와 1층의 수지층[I]과 1층의 수지층[II]가 이 순서로 적층된 3층 구조여도 된다.
본 발명에서는, 상기 수지 조성물[I]과 상기 수지 조성물[II]의 양방 모두에 있어서, 상기 프로필렌계 중합체(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)가 하기 요건(i)∼(iv)를 만족시킨다.
요건(i): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, JIS K6921에 준거하여, 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 멜트 플로 레이트(MFR)가 0.1∼12.0g/10분이다.
요건(ii): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, 적외 분광법에 의해 구한 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 0∼5질량%이다.
요건(iii): 상기 에틸렌계 중합체(B)의, JIS K6922에 준거하여 측정한 밀도가 890∼920kg/m3이다.
요건(iv): 상기 프로필렌계 중합체(A)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(B)의 비율(MFR(A)/MFR(B))이 0.2∼5.0이다.
상기 프로필렌계 중합체(A)에 대해, 내한 충격 강도를 향상시키는 관점에서 상기 에틸렌계 중합체(B)를 배합하면, 적층체 상태에서는 투명했다고 해도, 진공 성형 등의 성형에 의해 용기의 형상으로 하면, 상기 프로필렌계 중합체(A) 중에 분산된 상기 에틸렌계 중합체(B)의 입자에 의해, 용기 표면에 요철이 발생하여, 투명성이 저하된다. 이와 같은 비상용인 수지 조성물에 있어서, 투명성 저하의 원인은 통상, 수지 계면에 기인하는 내부 헤이즈라고 생각된다. 그러나, 본 발명자들은, 투명성 저하의 주원인은 표면의 요철(외부 헤이즈)에 있다는 것을 발견했다. 그래서, 해당 표면의 요철(외부 헤이즈)을 억제하기 위해서, 본 발명자들은, 상기 수지층[I]의 외측에 상기 에틸렌계 중합체(B)의 함유량이 적은 상기 수지층[II]를 마련하여, 상기 표면의 요철을 억제했다.
즉, 본 발명에서는, 상기 요건(i)∼(iv)를 만족시키는 상기 프로필렌계 중합체(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)를 소정의 조성으로 포함하는 수지 조성물[I]과 [II]를, 수지층[I]과 [II]의 원료로서 각각 이용하는 것에 의해, 투명성이 우수하고, 내한 충격 강도 및 강성이 높은 용기를 제조할 수 있는 적층체를 제공할 수 있다. 한편, 상기 수지 조성물[II]가 상기 에틸렌계 중합체(B)를 포함하지 않는 경우에는, 상기 수지 조성물[II]는 상기 요건(i) 및 (ii)를 만족시키면 된다.
(프로필렌계 중합체(A))
본 발명에 따른 프로필렌계 중합체(A)는, 프로필렌 단위를 50질량% 이상 포함하고, 상기 요건(i), (ii) 및 (iv)를 만족시키는 것이면 특별히 제한은 없다. 프로필렌계 중합체(A)로서는, 예를 들면 프로필렌 단독중합체인 호모 폴리프로필렌(호모 PP), 프로필렌·α-올레핀 랜덤 공중합체(랜덤 PP) 등을 들 수 있다. 한편, 프로필렌계 중합체(A)는, 2종류 이상의 프로필렌계 중합체를 포함하는 조성물이어도 된다.
프로필렌·α-올레핀 랜덤 공중합체에 있어서의 α-올레핀으로서는, 예를 들면, 에틸렌, 탄소수 4∼20의 α-올레핀을 들 수 있다. 탄소수 4∼20의 α-올레핀으로서는, 구체적으로는 1-뷰텐, 1-펜텐, 1-헥센, 4-메틸-1-펜텐, 1-옥텐, 1-데센, 1-도데센, 1-테트라데센, 1-헥사데센, 1-옥타데센, 1-에이코센, 4-메틸-1-펜텐, 2-메틸-1-뷰텐, 3-메틸-1-뷰텐, 3,3-다이메틸-1-뷰텐, 다이에틸-1-뷰텐, 트라이메틸-1-뷰텐, 3-메틸-1-펜텐, 에틸-1-펜텐, 프로필-1-펜텐, 다이메틸-1-펜텐, 메틸에틸-1-펜텐, 다이에틸-1-헥센, 트라이메틸-1-펜텐, 3-메틸-1-헥센, 다이메틸-1-헥센, 3,5,5-트라이메틸-1-헥센, 메틸에틸-1-헵텐, 트라이메틸-1-헵텐, 에틸-1-옥텐, 메틸-1-노넨 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 이들 중에서도, 에틸렌 및 탄소수 4∼8의 α-올레핀이 바람직하고, 에틸렌이 보다 바람직하다.
프로필렌·α-올레핀 랜덤 공중합체로서는, 구체적으로는, 프로필렌·에틸렌 랜덤 공중합체, 프로필렌·1-뷰텐 랜덤 공중합체, 프로필렌·1-펜텐 랜덤 공중합체, 프로필렌·1-헥센 랜덤 공중합체, 프로필렌·1-옥텐 랜덤 공중합체, 프로필렌·에틸렌·1-뷰텐 랜덤 공중합체 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다. 이들 중에서도, 프로필렌·에틸렌 랜덤 공중합체가 바람직하다. 프로필렌·α-올레핀 랜덤 공중합체에 있어서의 α-올레핀 단위의 함유량은 5질량% 이하인 것이 바람직하다.
호모 PP, 랜덤 PP로서는, 시판품으로는, PM 시리즈, PL 시리즈, PC 시리즈(상품명, 선알로이사제), 프라임폴리프로(상품명, 프라임폴리머사제), 노바텍(상품명, 니혼폴리프로(주)제)), E-200GP(상품명, 프라임폴리머사제), E-330GV(상품명, 프라임폴리머사제), F107DJ(상품명, 프라임폴리머사제), B241(상품명, 프라임폴리머사제) 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
<요건(i)>
프로필렌계 중합체(A)의, JIS K6921에 준거하여, 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 멜트 플로 레이트(MFR)는 0.1∼12.0g/10분이고, 0.6∼7.0g/10분이 바람직하고, 1.0∼5.0g/10분이 보다 바람직하며, 1.5∼3.0g/10분이 더 바람직하다. 해당 MFR이 0.1∼12.0g/10분의 범위 밖인 경우, 성형성이 저하되어 성형할 수 없다. 또한, 본 발명에 따른 적층체로부터 얻어진 용기의 내한 충격 강도가 저하된다.
<요건(ii)>
프로필렌계 중합체(A)의, 적외 분광법에 의해 구한 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량은 0∼5질량%이고, 0∼4질량%가 바람직하며, 0∼3질량%가 보다 바람직하다. 해당 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 5질량%를 초과하는 경우, 강성이 저하된다. 해당 프로필렌 이외의 α-올레핀으로서는, 탄소수 2 및 4∼10의 α-올레핀이 바람직하고, 탄소수 2 또는 4의 α-올레핀이 보다 바람직하며, 에틸렌이 더 바람직하다. 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 상기 범위 내인 프로필렌계 중합체(A)로서는, 예를 들면 호모 PP, 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 5질량% 이하인 랜덤 PP, 호모 PP와 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 5질량% 이하인 랜덤 PP를 포함하는 조성물 등을 들 수 있다. 한편, 해당 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량은 0질량%여도 된다. 즉, 프로필렌계 중합체(A)는 프로필렌 이외의 α-올레핀 단위를 포함하지 않아도 된다. 또한, 해당 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량은 후술하는 방법에 의해 산출되는 값이다. 한편, 프로필렌 이외의 α-올레핀의 일례로서 에틸렌 함유량을 구하는 경우, 적외 분광법에 있어서의 파장은 718cm-1 및 733cm-1이다. 또한, 에틸렌 이외의 α-올레핀의 측정에 이용되는 파장은 일반적으로 알려져 있다.
(에틸렌계 중합체(B))
본 발명에 따른 에틸렌계 중합체(B)는, 에틸렌 단위를 50질량% 이상 포함하고, 상기 요건(iii) 및 (iv)를 만족시키는 것이면 특별히 제한은 없다. 에틸렌계 중합체(B)로서는, 에틸렌 단독중합체, 에틸렌·α-올레핀 공중합체 등을 들 수 있다. 한편, 에틸렌계 중합체(B)는, 2종류 이상의 에틸렌계 중합체를 포함하는 조성물이어도 된다.
에틸렌·α-올레핀 공중합체에 있어서의 α-올레핀으로서는, 예를 들면 탄소수 3∼20의 α-올레핀을 들 수 있다. 구체적으로는, 프로필렌, 1-뷰텐, 1-펜텐, 1-헥센, 4-메틸-1-펜텐, 1-옥텐, 1-데센, 1-도데센, 1-테트라데센, 1-헥사데센, 1-옥타데센, 1-에이코센, 4-메틸-1-펜텐, 2-메틸-1-뷰텐, 3-메틸-1-뷰텐, 3,3-다이메틸-1-뷰텐, 다이에틸-1-뷰텐, 트라이메틸-1-뷰텐, 3-메틸-1-펜텐, 에틸-1-펜텐, 프로필-1-펜텐, 다이메틸-1-펜텐, 메틸에틸-1-펜텐, 다이에틸-1-헥센, 트라이메틸-1-펜텐, 3-메틸-1-헥센, 다이메틸-1-헥센, 3,5,5-트라이메틸-1-헥센, 메틸에틸-1-헵텐, 트라이메틸-1-헵텐, 에틸-1-옥텐, 메틸-1-노넨 등을 들 수 있다. 이들 중에서는, 탄소수 3∼8의 α-올레핀이 바람직하고, 프로필렌, 1-뷰텐, 1-옥텐이 보다 바람직하다. 에틸렌계 중합체(B)는 이들 단위를 1종 포함해도 되고, 2종 이상 포함해도 된다.
에틸렌·α-올레핀 공중합체로서는, 구체적으로는, 에틸렌·프로필렌 랜덤 공중합체, 에틸렌·1-뷰텐 랜덤 공중합체 등을 들 수 있다. 이들 중에서는, 에틸렌·프로필렌 랜덤 공중합체가 바람직하다.
에틸렌계 중합체(B)로서는, 시판품으로는, 에볼류(상품명, (주)프라임폴리머사제), 하모렉스(상품명, 니혼폴리에틸렌(주)사제), 커널(상품명, 니혼폴리에틸렌(주)사제), 노바텍(상품명, 니혼폴리에틸렌(주)사제), Elite, Dowlex, Affinity, Attane(상품명, 다우케미컬사제), Exceed, Enable(상품명, 엑슨케미컬사제), SP1520(상품명, 프라임폴리머사제), SP0510(상품명, 프라임폴리머사제), SP1071C(상품명, 프라임폴리머사제), SP2510(상품명, 프라임폴리머사제), A1085(상품명, 미쓰이화학사제) 등을 들 수 있다. 이들은 1종을 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
<요건(iii)>
에틸렌계 중합체(B)의, JIS K6922에 준거하여 측정한 밀도는 890∼920kg/m3이고, 895∼918kg/m3가 바람직하며, 900∼910kg/m3가 보다 바람직하다. 해당 밀도가 890kg/m3 미만인 경우, 강성이 저하된다. 또한, 해당 밀도가 920kg/m3를 초과하는 경우, 투명성이 저하되고, 내한 충격 강도도 저하된다.
또한, 수지 조성물[I]과 [II]의 양방 모두에 있어서, 에틸렌계 중합체(B)는 밀도 891∼945kg/m3의 에틸렌계 중합체(B1): 50.0∼100.0질량%와 밀도 890kg/m3 이하의 에틸렌계 중합체(B2): 0.0∼50.0질량%로 이루어지는 조성물인 것이, 강성의 관점에서 바람직하다. 여기에서, 에틸렌계 중합체(B1)+에틸렌계 중합체(B2)=100.0질량%이다. 에틸렌계 중합체(B1)의 밀도는 895∼925kg/m3가 바람직하고, 900∼920kg/m3가 보다 바람직하다. 에틸렌계 중합체(B2)의 밀도는 855∼888kg/m3가 바람직하고, 870∼886kg/m3가 보다 바람직하다.
에틸렌계 중합체(B1)과 에틸렌계 중합체(B2)의 배합 비율은 에틸렌계 중합체(B1): 55.0∼95.0질량%, 에틸렌계 중합체(B2): 5.0∼45.0질량%가 바람직하고, 에틸렌계 중합체(B1): 60.0∼90.0질량%, 에틸렌계 중합체(B2): 10.0∼40.0질량%가 보다 바람직하며, 에틸렌계 중합체(B1): 65.0∼85.0질량%, 에틸렌계 중합체(B2): 15.0∼35.0질량%가 더 바람직하다. 상기 배합 비율을 만족시키는 경우, 적층체 및 용기의 투명성, 및 강성이 높다.
<요건(iv)>
상기 프로필렌계 중합체(A)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(B)의 비율(MFR(A)/MFR(B))은 0.2∼5.0이고, 0.3∼4.0이 바람직하고, 0.4∼3.0이 보다 바람직하며, 0.6∼1.5가 더 바람직하다. MFR(A)/MFR(B)가 0.2∼5.0의 범위 밖인 경우, 적층체 및 용기의 투명성이 저하된다. 또한, MFR(A)/MFR(B)가 0.2 미만인 경우, 용기의 내한 충격 강도가 저하된다.
(조핵제(C))
본 발명에서는, 수지층[II]를 형성하는 수지 조성물[II]는 조핵제(C)를 포함한다. 한편, 수지층[I]도 조핵제를 포함해도 된다.
조핵제(C)로서는, 특별히 한정은 없지만, 소르비톨계 조핵제, 인계 조핵제, 카복실산 금속염계 조핵제, 폴리머 조핵제, 무기 화합물 등을 이용할 수 있다. 조핵제(C)로서는, 소르비톨계 조핵제, 인계 조핵제, 폴리머 조핵제를 이용하는 것이 바람직하다.
소르비톨계 조핵제로서는, 예를 들면, 노니톨,1,2,3-트라이데옥시-4,6:5,7-비스-O-[(4-프로필페닐)메틸렌](nonitol 1,2,3-trideoxy-4,6:5,7-bis-O-[(4-propylphenyl)methylene]), 1,3,2,4-다이벤질리덴소르비톨, 1,3,2,4-다이-(p-메틸벤질리덴)소르비톨, 1,3-p-클로로벤질리덴-2,4-p-메틸벤질리덴소르비톨을 이용할 수 있다.
인계 조핵제로서는, 예를 들면, 나트륨-비스-(4-t-뷰틸페닐)포스페이트, 칼륨-비스-(4-t-뷰틸페닐)포스페이트, 나트륨-2,2'-에틸리덴-비스(4,6-다이-t-뷰틸페닐)포스페이트, 나트륨-2,2'-메틸렌-비스(4,6-다이-t-뷰틸페닐)포스페이트, 비스(2,4,8,10-테트라-t-뷰틸-6-하이드록시-12H-다이벤조〔d,g〕〔1,3,2〕다이옥사포스포신-6-옥사이드)수산화 알루미늄염을 이용할 수 있다.
카복실산 금속염계 조핵제로서는, 예를 들면, p-t-뷰틸벤조산 알루미늄, 아디프산 알루미늄, 벤조산 나트륨을 이용할 수 있다.
폴리머 조핵제로서는, 분기상 α-올레핀 중합체가 적합하게 이용된다. 분기상 α-올레핀 중합체로서는, 예를 들면, 3-메틸-1-뷰텐, 3-메틸-1-펜텐, 3-에틸-1-펜텐, 4-메틸-1-펜텐, 4-메틸-1-헥센, 4,4-다이메틸-1-헥센, 4,4-다이메틸-1-펜텐, 4-에틸-1-헥센, 3-에틸-1-헥센의 단독중합체, 또는 그들의 공중합체, 나아가서는 그들과 다른 α-올레핀의 공중합체를 들 수 있다. 투명성, 내한 충격 강도, 강성이 양호한 것, 및 경제성의 관점에서, 3-메틸-1-뷰텐의 중합체가 바람직하다.
무기 화합물로서는, 예를 들면, 탤크, 마이카, 탄산 칼슘을 이용할 수 있다.
이들 조핵제 중에서도, 투명성, 내한 충격 강도, 강성이 높고, 저취기인 관점에서, 조핵제(C)로서는, 노니톨,1,2,3-트라이데옥시-4,6:5,7-비스-O-[(4-프로필페닐)메틸렌], 비스(2,4,8,10-테트라-t-뷰틸-6-하이드록시-12H-다이벤조〔d,g〕〔1,3,2〕다이옥사포스포신-6-옥사이드)수산화 알루미늄염을 이용하는 것이 바람직하다. 이들 조핵제는 1종을 단독으로 이용해도 되고, 2종 이상을 병용해도 된다.
조핵제(C)로서는, 시판품을 이용할 수 있다. 예를 들면, 노니톨,1,2,3-트라이데옥시-4,6:5,7-비스-O-[(4-프로필페닐)메틸렌]은 밀라드 NX8000(밀리켄사제)의 상품명으로 시판되고 있다. 아데카스탭 NA-21(상품명, 아데카사제)은 비스(2,4,8,10-테트라-t-뷰틸-6-하이드록시-12H-다이벤조〔d,g〕〔1,3,2〕다이옥사포스포신-6-옥사이드)수산화 알루미늄염을 주성분으로서 포함한다.
본 발명에 따른 적층체에서는, 수지층[II]가 조핵제(C)를 소정량 함유하는 것에 의해, 해당 적층체를 이용해서 형성되는 용기의 강성 및 투명성이 향상된다. 조핵제(C)를 소정량 함유하는 것에 의해, 수지 조성물[II] 중의 결정의 구정(球晶) 사이즈가 작아져, 광의 난반사가 저감되기 때문에, 투명성이 향상된다고 추정된다. 또한, 결정화도의 향상에 의해 강성이 높아진다고 추정된다.
(수지층[I])
본 발명에 따른 수지층[I]은 수지 조성물[I]을 포함한다. 수지층[I]은 수지 조성물[I]로 이루어져도 된다. 해당 수지 조성물[I]은 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 85.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 15.0질량% 이상 40.0질량% 이하로 이루어진다. 여기에서, 프로필렌계 중합체(A)+에틸렌계 중합체(B)=100.0질량%이다. 수지 조성물[I]은 프로필렌계 중합체(A): 65.0질량% 이상 83.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 17.0질량% 이상 35.0질량% 이하로 이루어지는 것이 바람직하고, 프로필렌계 중합체(A): 70.0질량% 이상 80.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 20.0질량% 이상 30.0질량% 이하로 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
에틸렌계 중합체(B)의 함유량이 15.0질량% 미만인 경우, 내한 충격 강도가 뒤떨어진다. 에틸렌계 중합체(B)의 함유량이 40.0질량%를 초과하면, 투명성 및 강성이 저하된다.
(수지층[II])
본 발명에 따른 수지층[II]는 수지 조성물[II]를 포함한다. 수지층[II]는 수지 조성물[II]로 이루어져도 된다. 해당 수지 조성물[II]는 프로필렌계 중합체(A): 80.0질량% 이상 99.9질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 0.0질량% 이상 15.0질량% 미만과 조핵제(C): 0.1질량% 이상 20.0질량% 이하로 이루어진다. 여기에서, 프로필렌계 중합체(A)+에틸렌계 중합체(B)+조핵제(C)=100.0질량%이다. 또한, 수지 조성물[II]는 에틸렌계 중합체(B)를 포함하지 않아도 된다. 수지 조성물[II]는 프로필렌계 중합체(A): 85.0질량% 이상 99.9질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 0.0질량% 이상 13.0질량% 이하와 조핵제(C): 0.1질량% 이상 15.0질량% 이하로 이루어지는 것이 바람직하고, 프로필렌계 중합체(A): 89.9질량% 이상 99.9질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 0.0질량% 이상 10.0질량% 이하와 조핵제(C): 0.1질량% 이상 10.0질량% 이하로 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
에틸렌계 중합체(B)의 함유량이 15.0질량% 이상인 경우, 투명성 및 강성이 저하된다. 조핵제(C)의 함유량이 0.1질량% 미만인 경우, 강성 및 투명성이 저하된다. 조핵제(C)의 함유량이 20.0질량%를 초과하더라도, 그 이상의 물성 개량 효과는 적어, 경제적이지 않다.
(적층체)
본 발명에 따른 적층체는 수지층[I]과 수지층[II]를 포함한다. 적층체는 적어도 수지층[I]과 수지층[II]를 포함하고 있으면 되고, 수지층[I] 및 수지층[II] 이외의 층을 포함해도 된다. 그러나, 적층체는, 내한 충격 강도 및 투명성의 관점에서, 1층의 수지층[I]과 1층의 수지층[II]가 적층된 2층 구조를 갖는 것이 바람직하다. 또한, 적층체는, 내한 충격 강도 및 투명성의 관점에서, 1층의 수지층[II]와 1층의 수지층[I]과 1층의 수지층[II]가 이 순서로 적층된 3층 구조를 갖는 것이 바람직하다. 또한, 수지층[II]가 적층체의 표면을 형성하는 것이 투명성의 관점에서 바람직하다.
적층체가 수지층[I]과 수지층[II]로 이루어지는 경우(2층 구조), 수지층[I] 과 수지층[II]의 두께의 비율(수지층[II]/수지층[I])은 1/198∼1/3인 것이 바람직하고, 1/12∼1/5인 것이 보다 바람직하다. 해당 비율이 1/198 이상인 것에 의해, 적층체 및 용기의 투명성이 향상된다. 또한, 해당 비율이 1/3 이하인 것에 의해, 적층체 및 용기의 내한 충격 강도가 향상된다.
적층체가, 수지층[II]와 수지층[I]과 수지층[II]가 이 순서로 적층되어 있는 경우(3층 구조), 각 층의 두께의 비율(수지층[II]/수지층[I]/수지층[II])은 1/198/1∼1/3/1인 것이 바람직하고, 1/12/1∼1/5/1인 것이 보다 바람직하다. 해당 비율이 상기 범위 내인 것에 의해, 적층체 및 용기의 투명성, 내한 충격 강도가 향상된다. 한편, 해당 비율은 2개의 수지층[II]의 두께가 동일한 경우의 비율을 나타낸다.
적층체의 두께는 3mm 이하인 것이 바람직하고, 0.1mm 이상 2mm 이하인 것이 보다 바람직하다. 적층체의 두께가 3mm 이하인 것에 의해, 후술하는 진공 압공 성형법에 의해 적층체를 용기로 용이하게 성형할 수 있다.
(적층체의 제조 방법)
본 발명에 따른 적층체를 제조할 때에는, 예를 들면 프로필렌계 중합체(A), 에틸렌계 중합체(B)를 상기 범위 내의 배합 비율이 되도록 소정량 계량한 후, 직접 시트 성형기의 호퍼 등에 투입해도 된다. 또한, 상기 계량 후의 원료를 미리, 리본 블랜더, 밴버리 믹서, 헨셸 믹서, 슈퍼 믹서 등을 이용해서 혼합하고, 추가로, 단축 또는 2축 압출기, 롤 등의 배합기나 혼련기를 이용해서 용융 혼련한 후에, 시트상으로 성형해도 된다.
본 발명에서는, 프로필렌계 수지 필름이나 시트의 제조에 있어서 이용되고 있는 방법, 예를 들면 T 다이법이나 인플레이션법 등의 압출 성형법, 캘린더법, 유연법(流延法) 등에 의해, 필름상이나 시트상으로 성형할 수 있다.
[용기 및 그의 제조 방법]
본 발명에 따른 용기는 본 발명에 따른 적층체로 이루어진다. 본 발명에 따른 용기는, 예를 들면 저온의 환경에서 취급되는 음료 등의 식품 포장 용기로서 적합하게 이용할 수 있다. 본 발명에 따른 용기는 본 발명에 따른 적층체를, 예를 들면 진공 성형, 압공 성형, 진공 압공 성형 등의 임의의 성형법에 의해 성형함으로써 얻을 수 있다. 그러나, 적층체를 진공 압공 성형해서 용기를 얻는 것이 투명성의 관점에서 바람직하다. 또한, 수지층[II]가 용기의 표면을 형성하는 것이 투명성의 관점에서 바람직하다. 용기를 형성하는 수지층[II]의 두께는 1.5μm 이상인 것이 바람직하고, 10μm 이상 100μm 이하인 것이 보다 바람직하다. 수지층[II]의 두께가 1.5μm 이상인 것에 의해, 용기의 내한 충격 강도가 향상된다.
[적층체 원료용 시트]
본 발명에 따른 적층체 원료용 시트는 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 85.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 15.0질량% 이상 40.0질량% 이하(단, (A)+(B)=100.0질량%)를 포함한다. 또한, 해당 적층체 원료용 시트는 하기 요건(i)∼(v)를 만족시킨다. 본 발명에 따른 적층체 원료용 시트는 본 발명에 따른 적층체에 있어서의 수지층[I]로서 적합하게 이용할 수 있다.
요건(i): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, JIS K6921에 준거하여, 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 멜트 플로 레이트(MFR)가 0.1∼12.0g/10분이다.
요건(ii): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, 적외 분광법에 의해 구한 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 0∼5질량%이다.
요건(iii): 상기 에틸렌계 중합체(B)의, JIS K6922에 준거하여 측정한 밀도가 890∼920kg/m3이다.
요건(iv): 상기 프로필렌계 중합체(A)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(B)의 비율(MFR(A)/MFR(B))이 0.2∼5.0이다.
요건(v): 상기 적층체 원료용 시트의 두께가 2.97mm 이하이다.
상기 요건(i) 내지 (iv)는 전술한 요건(i) 내지 (iv)와 마찬가지이다.
상기 요건(v)에 있어서, 상기 적층체 원료용 시트의 두께는 2.97mm 이하이고, 2.50mm 이하가 바람직하며, 2.30mm 이하가 보다 바람직하다. 상기 적층체 원료용 시트의 두께가 2.97mm 이하인 것에 의해, 용기로 했을 때의 투명성이 양호하다. 한편, 상기 적층체 원료용 시트의 두께의 하한은 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 0.80mm 이상으로 할 수 있다.
또한, 상기 적층체 원료용 시트는 임의 성분으로서 조핵제(C)를 함유하고 있어도 된다.
실시예
본 발명의 실시예 및 비교예에서 이용한 중합체의 물성 및 용기의 물성은 이하의 방법으로 측정했다.
<멜트 플로 레이트(MFR)>
프로필렌계 중합체 및 에틸렌계 중합체의 멜트 플로 레이트(MFR)는, JIS K6921에 따라 온도 230℃, 하중 21.18N의 조건하에서 측정했다.
<밀도>
에틸렌계 중합체의 밀도는, JIS K6922에 따라, 측정 샘플을 100℃에서 30분간 가열한 후, 23℃에서 1시간 유지하고, 밀도 구배관법에 의해 측정했다.
<프로필렌계 중합체 중의 에틸렌 함유량>
프로필렌계 중합체 중의 에틸렌 함유량은, 이하의 조건에서 두께 300μm의 프로필렌계 중합체의 시트를 제작하고, FT/IR5300(상품명, 니혼분광제)을 이용하여, 718cm-1 및 733cm-1의 흡광도로부터 다음 식에 의해 계산했다.
·시트 성형 조건
프레스 온도: 220℃
가·냉압 시의 압체압: 50kg/cm2G
예열: 5min; 가압: 5min; 냉압: 3min
·IR 측정 조건
적산 횟수: 20회; 분해능: 4cm-1
·에틸렌 함유량(χ(질량%))
χ=0.809×(χ1+χ2)
χ1=0.599×(A733/d·l)-0.161×(A718/d·l)
χ2=0.599×(A718/d·l)-0.161×(A733/d·l)
A718: 718cm-1의 흡광도
A733: 733cm-1의 흡광도
d: 0.9, l: 시료의 두께.
<용기의 물성>
(1) 투명성
컵형 용기의 몸체부(평균 두께 300∼400μm)에 대해서, JIS K7136에 준거하여 헤이즈를 측정했다. 한편, 전체 헤이즈는 내부 헤이즈와 외부 헤이즈의 합계이다.
(2) 내한 충격 강도
컵형 용기에 에틸렌 글리콜을 150g 넣고, 상부를 PP 시트로 히트 실링하고, 저온 항온조(-30℃) 내에 하루 동안 보존했다. 그 후, 해당 저온 항온조로부터 컵형 용기를 취출해서, 컵형 용기가 깨지지 않는 낙하 최대 높이를 평가했다.
(3) 강성
컵형 용기의 몸체부(평균 두께 300∼400μm)의 인장 탄성률을, JIS K7113-2에 준거하여 측정했다. 한편, 해당 측정은 진공 압공 성형의 압출 방향(MD)과, MD의 수직 방향(TD)에 대해서 행했다.
〔실시예 1〕
프로필렌계 중합체(A)로서, 표 1에 나타나는 (A-1): 50.0질량% 및 (A-2): 25.0질량%와, 에틸렌계 중합체(B)로서, 표 1에 나타나는 (B-2): 20.0질량% 및 (B-5): 5.0질량%를 드라이 블렌딩해서, 수지 조성물[I]을 얻었다. 또한, 프로필렌계 중합체(A)로서, 표 1에 나타나는 (A-2): 99.0질량%와, 조핵제(C)로서, 밀라드 R8000(상품명, 다이니치세이카제, 소르비톨계 조핵제): 1.0질량%를 드라이 블렌딩해서, 수지 조성물[II]를 얻었다. 수지층[I]의 원료로서 해당 수지 조성물[I], 수지층[II]의 원료로서 해당 수지 조성물[II]를 이용하고, 다층 시트 성형기((주)신코제)를 이용해서, 수지층[II](표층)와 수지층[I](중간층)과 수지층[II](표층)가 이 순서로 적층된 시트상의 적층체를 얻었다. 구체적으로는, 각 층의 두께의 비율(수지층[II]/수지층[I]/수지층[II])이 1/10/1이 되도록, 원료를 온도 250℃에서 용융 압출하고, 제 1 냉각 롤과 제 2 냉각 롤(설정 온도 50℃) 사이에 끼워 냉각하여, 0.7m/분의 속도로, 두께 1.6mm의 시트상의 적층체를 얻었다.
상기 시트상의 적층체를 140℃의 온도로 가열하고, 컵 형상의 금형을 이용해서 진공 압공 성형법에 의해 성형하여, 용기를 얻었다. 한편, 해당 금형은 상부 개구부 직경: 70mm, 저부 직경: 60mm, 깊이: 70mm, 드로잉비 H/D: 1.0이었다. 또한, 해당 용기의 수지층[II]의 두께는 25μm였다. 해당 용기에 대해서, 상기 평가를 행했다. 결과를 표 2에 나타낸다.
〔실시예 2∼12, 비교예 1∼11〕
수지 조성물[I] 및 [II]의 원료 및 조성을 표 2∼표 6과 같이 변경한 것 이외에는, 실시예 1과 마찬가지로 시트상의 적층체를 제작했다. 또한, 실시예 1과 마찬가지로 해당 적층체를 성형해서 용기를 제작하여, 평가했다. 결과를 표 2∼표 6에 나타낸다. 한편, 조핵제로서는 모두 밀라드 R8000(상품명, 다이니치세이카공업 주식회사제)을 이용했다. 또한, 실시예 12 및 비교예 10, 11에서는, 수지층[I]로 이루어지는 단층의 시트를 제작했다. 또한, 비교예 7에서는 가열 시에 처짐이 생겨, 용기로 성형할 수 없었다. 또한, 비교예 8에서는 적층체가 균일하게 신장되지 않아, 용기로 성형할 수 없었다.
이 출원은 2015년 1월 16일에 출원된 일본 출원 특원2015-6488을 기초로 하는 우선권을 주장하고, 그 개시의 전부를 여기에 도입한다.
이상, 실시형태 및 실시예를 참조해서 본원 발명을 설명했지만, 본원 발명은 상기 실시형태 및 실시예에 한정되는 것은 아니다. 본원 발명의 구성이나 상세에는 본원 발명의 범위 내에서 당업자가 이해할 수 있는 다양한 변경을 할 수 있다.
Claims (11)
- 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 83.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 17.0질량% 이상 40.0질량% 이하(단, (A)+(B)=100.0질량%)로 이루어지는 수지 조성물[I]을 포함하는 수지층[I]과,
프로필렌계 중합체(A): 80.0질량% 이상 99.9질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 0.0질량% 이상 15.0질량% 미만과 조핵제(C): 0.1질량% 이상 20.0질량% 이하(단, (A)+(B)+(C)=100.0질량%)로 이루어지는 수지 조성물[II]를 포함하는 수지층[II]
를 포함하는 적층체로서,
상기 수지 조성물[I]과 [II]의 양방 모두에 있어서, 상기 프로필렌계 중합체(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)가 하기 요건(i)∼(iv)를 만족시키는 적층체.
요건(i): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, JIS K6921에 준거하여, 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 멜트 플로 레이트(MFR)가 0.1∼12.0g/10분이다.
요건(ii): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, 적외 분광법에 의해 구한 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 0∼5질량%이다.
요건(iii): 상기 에틸렌계 중합체(B)의, JIS K6922에 준거하여 측정한 밀도가 890∼920kg/m3이다.
요건(iv): 상기 프로필렌계 중합체(A)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(B)의 비율(MFR(A)/MFR(B))이 0.2∼5.0이다. - 제 1 항에 있어서,
상기 수지 조성물[I]과 [II]의 양방 모두에 있어서, 상기 에틸렌계 중합체(B)가 밀도 891∼945kg/m3의 에틸렌계 중합체(B1): 50.0∼100.0질량%와 밀도 890kg/m3 이하의 에틸렌계 중합체(B2): 0.0∼50.0질량%(단, (B1)+(B2)=100.0질량%)로 이루어지는 조성물인 적층체. - 제 1 항에 있어서,
상기 적층체가 상기 수지층[I]과 상기 수지층[II]로 이루어지고,
상기 수지층[I]과 상기 수지층[II]의 두께의 비율(수지층[II]/수지층[I])이 1/198∼1/3인 적층체. - 제 1 항에 있어서,
상기 수지층[II]와 상기 수지층[I]과 상기 수지층[II]가 이 순서로 적층되어 있고,
각 층의 두께의 비율(수지층[II]/수지층[I]/수지층[II])이 1/198/1∼1/3/1인 적층체. - 제 1 항에 있어서,
상기 적층체의 두께가 3mm 이하인 적층체. - 제 1 항에 있어서,
상기 요건(ii)에 있어서의 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 에틸렌 함유량인 적층체. - 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 기재된 적층체로 이루어지는 용기.
- 제 7 항에 있어서,
상기 수지층[II]의 두께가 1.5μm 이상인 용기. - 제 7 항에 있어서,
상기 적층체를 진공 압공 성형해서 얻어지는 용기. - 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 기재된 적층체를 진공 성형, 압공 성형 또는 진공 압공 성형해서 용기를 얻는 용기의 제조 방법.
- 프로필렌계 중합체(A): 60.0질량% 이상 83.0질량% 이하와 에틸렌계 중합체(B): 17.0질량% 이상 40.0질량% 이하(단, (A)+(B)=100.0질량%)를 포함하고, 하기 요건(i)∼(v)를 만족시키는 적층체 원료용 시트.
요건(i): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, JIS K6921에 준거하여, 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 멜트 플로 레이트(MFR)가 0.1∼12.0g/10분이다.
요건(ii): 상기 프로필렌계 중합체(A)의, 적외 분광법에 의해 구한 프로필렌 이외의 α-올레핀 함유량이 0∼5질량%이다.
요건(iii): 상기 에틸렌계 중합체(B)의, JIS K6922에 준거하여 측정한 밀도가 890∼920kg/m3이다.
요건(iv): 상기 프로필렌계 중합체(A)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(A)와 상기 에틸렌계 중합체(B)의 JIS K6921에 준거하여 온도 230℃, 하중 21.18N에서 측정한 MFR(B)의 비율(MFR(A)/MFR(B))이 0.2∼5.0이다.
요건(v): 상기 적층체 원료용 시트의 두께가 2.97mm 이하이다.
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