KR102340501B1 - 접합 유리용 중간막, 접합 유리용 중간막의 제조 방법 및 접합 유리 - Google Patents

접합 유리용 중간막, 접합 유리용 중간막의 제조 방법 및 접합 유리 Download PDF

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Abstract

투명성을 높일 수 있는 접합 유리용 중간막을 제공한다. 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막은, 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 제1 막 재료와, 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제2 막 재료를 혼합하여 얻어지고, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하이다.

Description

접합 유리용 중간막, 접합 유리용 중간막의 제조 방법 및 접합 유리 {INTERMEDIATE FILM FOR LAMINATED GLASSES, METHOD FOR PRODUCING INTERMEDIATE FILM FOR LAMINATED GLASSES, AND LAMINATED GLASS}
본 발명은 접합 유리에 사용되는 접합 유리용 중간막, 및 접합 유리용 중간막의 제조 방법에 관한 것이다. 또한 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리에 관한 것이다.
접합 유리는 외부 충격을 받아 파손되더라도 유리 파편의 비산량이 적어 안전성이 우수하다. 이 때문에, 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 널리 사용되고 있다. 상기 접합 유리는 한 쌍의 유리판 사이에 중간막을 끼워 넣음으로써 제조되고 있다.
상기 접합 유리용 중간막의 일례로서, 하기 특허문헌 1에는, 아세탈화도가 60 내지 85몰%인 폴리비닐아세탈 수지 100중량부와, 알칼리 금속염 및 알칼리 토금속염 중 적어도 1종의 금속염 0.001 내지 1.0중량부와, 30중량부를 초과하는 가소제를 포함하는 차음층이 개시되어 있다. 이 차음층은, 단층으로 중간막으로서 사용될 수 있다.
또한 하기 특허문헌 1에는, 상기 차음층과 다른 층이 적층된 다층 중간막도 기재되어 있다. 차음층에 적층되는 다른 층은 아세탈화도가 60 내지 85몰%인 폴리비닐아세탈 수지 100중량부와, 알칼리 금속염 및 알칼리 토금속염 중 적어도 1종의 금속염 0.001 내지 1.0중량부와, 30중량부 이하의 가소제를 포함한다.
일본 특허 공개 제2007-070200호 공보
근년, 환경 부하의 저감을 위하여, 특허문헌 1에 기재된 바와 같은 접합 유리용 중간막(회수 중간막)을 새로운 접합 유리용 중간막의 원료의 일부로서 재이용하는 것이 검토되고 있다. 그러나 중간막이 새로운 접합 유리용 중간막의 원료의 일부로서 재이용되면, 폴리비닐아세탈 수지 등의 열가소성 수지의 존재 상태에 기인하여 접합 유리용 중간막의 투명성이 낮아지는 경우가 있다.
본 발명의 목적은 투명성을 높일 수 있는 접합 유리용 중간막, 및 접합 유리용 중간막의 제조 방법을 제공하는 것이다. 또한 구체적인 본 발명의 목적의 하나는 상이한 폴리비닐아세탈 수지를 병용하더라도 투명성을 높일 수 있는 접합 유리용 중간막, 및 접합 유리용 중간막의 제조 방법을 제공하는 것이다. 또한 본 발명은 상기 접합 유리용 중간막을 사용한 접합 유리를 제공하는 것도 목적으로 한다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 제1 막 재료와, 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제2 막 재료를 혼합하여 얻어지고, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하인, 접합 유리용 중간막이 제공된다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율이, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지와 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량이 0.1중량% 이상 10중량% 이하이다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 중간막에 포함되어 있는 모든 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량이 0.1중량% 이상 10중량% 이하이다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2 막 재료가 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 상기 가소제를 40중량부 이상 80중량부 이하 포함한다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료이다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제2 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료이다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 접합 유리용 중간막은, 상기 제1 막 재료와, 상기 제2 막 재료와, 제3 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제3 막 재료를 혼합하여 얻어지고, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제3 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하이다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율이, 상기 제3 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제3 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료이다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 제1 막 재료와, 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제2 막 재료를 사용하여, 상기 제1 막 재료와 상기 제2 막 재료를 혼합하여 접합 유리용 중간막을 얻는 공정을 구비하며, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하인, 접합 유리용 중간막의 제조 방법이 제공된다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 제조 방법의 어느 특정한 국면에서는, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율이, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높다.
본 발명의 넓은 국면에 따르면, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상술한 접합 유리용 중간막을 구비하며, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리가 제공된다.
본 발명에 따른 접합 유리용 중간막, 및 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막의 제조 방법에서는, 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 제1 막 재료와, 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제2 막 재료를 혼합하여 중간막이 얻어지고, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하이므로, 중간막의 투명성을 높일 수 있다.
도 1은 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 포함하는 다층의 중간막을 모식적으로 도시하는 부분 절결 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 도시하는 부분 절결 단면도이다.
도 3은 도 1에 도시하는 다층의 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 도시하는 부분 절결 단면도이다.
이하, 본 발명의 상세를 설명한다.
(1) 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막(이하, 중간막이라 약기하는 경우가 있음)은, 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 제1 막 재료와, 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제2 막 재료를 혼합하여 얻어진다. 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 13몰% 이하이다. 본 발명에 따른 중간막에서는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지는, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지와 혼합되기 전에 상기 가소제와 혼합되어 있다. 따라서 본 발명에 따른 중간막은, 제1 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제와 혼합되어 있지 않는 제2 폴리비닐아세탈 수지와, 가소제를 혼합하여 얻어지는 중간막과는 상이하다.
본 발명에 따른 중간막에서는 상술한 구성이 구비되어 있기 때문에, 특히 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 가까운 제1 폴리비닐아세탈 수지 및 제2 폴리비닐아세탈 수지를 사용하고 있기 때문에, 본 발명에 따른 중간막에서는 투명성을 높일 수 있다.
1) 제1 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료(회수 중간막)이고, 또한 제2 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료(회수 중간막)일 수도 있으며, 2) 제1 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료(원재료)이고, 또한 제2 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료(회수 중간막)일 수도 있으며, 3) 제1 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료(회수 중간막)이고, 또한 제2 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료(원재료)일 수도 있으며, 4) 제1 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료(원재료)이고, 또한 제2 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료(원재료)일 수도 있다. 리사이클성을 높여 환경 부하를 저감시키는 관점에서는, 상기 1), 2), 3) 및 4)의 구성 중, 상기 1), 2) 및 3)의 구성이 바람직하고, 상기 1)의 구성이 보다 바람직하다. 안정된 품질을 갖는 중간막을 얻는 관점에서는, 상기 1), 2), 3) 및 4)의 구성 중, 상기 2), 3) 및 4)의 구성이 바람직하고, 상기 4)의 구성이 보다 바람직하다.
본 발명에 따른 중간막을 얻기 위하여, 상기 제1 막 재료와 상기 제2 막 재료와 함께, 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제3 막 재료를 더 사용할 수도 있다. 제3 막 재료는, 안정된 품질을 갖는 중간막을 얻는 관점에서, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료(원재료)일 수도 있고, 리사이클성을 높여 환경 부하를 저감시키는 관점에서, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료(회수 중간막)일 수도 있다.
중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료(회수 중간막)로서는, 중간막의 제조 공정에서 발생하는 중간막의 양 단부의 불필요 부분(귀(耳)), 접합 유리의 제조 공정에서 발생하는 중간막 주위의 불필요 부분(트림), 접합 유리의 제조 공정에서 발생한 접합 유리의 불량품으로부터 유리판을 분리하고, 제거하여 얻어지는 접합 유리용 중간막, 및 사용이 완료된 차량 및 노후화된 건축물을 해체함으로써 얻어진 접합 유리로부터 유리판을 분리하고, 제거하여 얻어지는 중간막 등을 들 수 있다. 또한 중간막의 제조 공정에서 발생하는 불필요해진 중간막도, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료에 상당한다.
중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료란, 새로이 준비된 재료이지 회수 재료는 아니다.
이하, 도면을 참조하면서 본 발명의 구체적인 실시 형태 및 실시예를 설명함으로써, 본 발명을 명확히 한다.
도 1에, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 포함하는 다층의 중간막을 모식적으로 부분 절결 단면도로 도시한다.
도 1에 도시하는 중간막(1)은, 2층 이상의 구조를 갖는 다층의 중간막이다. 중간막(1)은 2층 이상의 적층 구조를 갖는다. 중간막(1)은 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(1)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(1)은, 제1 층(2)과, 제1 층(2)의 제1 표면(2a) 측에 배치된 제2 층(3)과, 제1 층(2)의 제1 표면(2a)과는 반대인 제2 표면(2b)측에 배치된 제3 층(4)을 구비한다. 제2 층(3)은 제1 층(2)의 제1 표면(2a)에 적층되어 있다. 제3 층(4)은 제1 층(2)의 제2 표면(2b)에 적층되어 있다. 제1 층(2)은 중간층이다. 제2 층(3) 및 제3 층(4)은, 예를 들어 보호층이며, 본 실시 형태에서는 표면층이다. 제1 층(2)은 제2 층(3)과 제3 층(4) 사이에 배치되어 있으며, 끼워 넣어져 있다. 따라서 중간막(1)은, 제2 층(3)과 제1 층(2)과 제3 층(4)이 이 순서대로 적층된 다층 구조를 갖는다.
제2 층(3)의 제1 층(2)측과는 반대측의 표면(3a)은, 접합 유리 부재가 적층되는 표면인 것이 바람직하다. 제3 층(4)의 제1 층(2)측과는 반대측의 표면(4a)은, 접합 유리 부재가 적층되는 표면인 것이 바람직하다.
또한 제1 층(2)과 제2 층(3) 사이, 및 제1 층(2)과 제3 층(4) 사이에는 각각 다른 층이 배치되어 있을 수도 있다. 제1 층(2)과 제2 층(3), 및 제1 층(2)과 제3 층(4)은 각각 직접 적층되어 있는 것이 바람직하다. 다른 층으로서, 폴리비닐아세탈 수지 등의 열가소성 수지를 포함하는 층, 및 폴리에틸렌테레프탈레이트 등을 포함하는 층을 들 수 있다.
중간막을 사용한 접합 유리의 내관통성을 한층 더 높이는 관점에서는, 제1 층(2)은 적어도 1종의 열가소성 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 것이 보다 바람직하며, 제2 층(3)은 적어도 1종의 열가소성 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 것이 보다 바람직하며, 제3 층(4)은 적어도 1종의 열가소성 수지를 포함하는 것이 바람직하고, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제를 포함하는 것이 보다 바람직하다.
도 1에 도시하는 다층의 중간막(1)에서는, 제1 층(2), 제2 층(3) 및 제3 층(4) 중 적어도 1층이 본 발명에 따른 중간막에 상당하는 중간막이다. 제1 층(2)이 본 발명에 따른 중간막에 상당하는 중간막일 수도 있고, 제2 층(3)이 본 발명에 따른 중간막에 상당하는 중간막일 수도 있으며, 제3 층(4)이 본 발명에 따른 중간막에 상당하는 중간막일 수도 있다. 3층 구조의 다층 중간막인 경우에, 표면층이 본 발명에 따른 중간막에 상당하는 중간막인 것이 바람직하다. 본 발명에 따른 중간막을 표면층(중간막)으로서 사용하더라도 투명성을 양호하게 할 수 있다.
도 2에, 본 발명의 다른 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 모식적으로 부분 절결 단면도로 도시한다.
도 2에 도시하는 중간막(31)은 1층의 구조를 갖는 단층의 중간막이다. 중간막(31)은 제1 층이다. 중간막(31)은 접합 유리를 얻기 위하여 사용된다. 중간막(31)은 접합 유리용 중간막이다. 중간막(31)은 본 발명에 따른 중간막에 상당하는 중간막이다.
본 발명에 따른 중간막은 1) 중간막(31)처럼 단층의 중간막으로서, 접합 유리를 얻기 위하여 사용될 수도 있고, 2) 중간막(1)처럼, 다른 중간막과 함께 다층의 중간막의 일부의 층으로서, 접합 유리를 얻기 위하여 사용될 수도 있으며, 3) 중간막(1)처럼, 다층의 중간막의 모든 층의 각 층으로서, 접합 유리를 얻기 위하여 사용될 수도 있다.
중간막(1)에서는, 제1 층(2)의 양면에 제2 층(3)과 제3 층(4)이 1층씩 적층되어 있다. 상기 제1 층의 상기 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치되어 있으면 좋다. 상기 제1 층의 상기 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치되어 있고, 또한 상기 제1 층의 상기 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치되어 있지 않아도 된다. 단, 상기 제1 층의 상기 제1 표면측에 상기 제2 층이 배치되어 있고, 또한 상기 제1 층의 상기 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치되어 있는 것이 바람직하다. 상기 제1 층의 상기 제2 표면측에 상기 제3 층이 배치되어 있음으로써, 중간막의 취급성 및 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 또한 중간막의 양측의 표면에서 접합 유리 부재 등에 대한 접착성을 조정할 수 있다. 또한 상기 제3 층이 존재하지 않는 경우에는, 중간막의 상기 제2 층의 외측의 표면의 접합 유리 부재에 대한 접착성을 조정할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 접합 유리용 중간막에 포함되는 각 성분의 상세를 설명한다.
(열가소성 수지)
상기 중간막은 열가소성 수지로서 폴리비닐아세탈 수지를 포함한다. 상기 중간막은, 폴리비닐아세탈 수지와는 상이한 열가소성 수지를 포함하고 있을 수도 있다. 상기 제1 막 재료 및 상기 중간막은 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함한다. 상기 제2 막 재료 및 상기 중간막은 제2 폴리비닐아세탈 수지를 포함한다. 상기 제3 막 재료는 제3 폴리비닐아세탈 수지를 포함한다. 상기 중간막은 제3 폴리비닐아세탈 수지를 포함하고 있을 수도 있다. 상기 중간막은 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지와 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지를 포함하고 있으면, 다른 열가소성 수지를 더 포함해도 된다. 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지와 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지는 상이할 수도 있다.
상기 열가소성 수지로서는, 폴리비닐아세탈 수지, 에틸렌-아세트산비닐 공중합체 수지, 에틸렌-아크릴산 공중합체 수지, 폴리우레탄 수지, 폴리비닐알코올 수지 및 폴리에스테르 수지 등을 들 수 있다.
투명성을 효과적으로 높이는 관점에서, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높은 것이 바람직하다. 투명성을 충분히 높이는 관점에서, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 13몰% 이하이다. 투명성을 한층 더 효과적으로 양호하게 하는 관점에서는, 상기 차의 절댓값은 바람직하게는 12몰% 이하, 보다 바람직하게는 11몰% 이하, 더욱 바람직하게는 10몰% 이하, 특히 바람직하게는 9.5몰% 이하, 가장 바람직하게는 8.5몰% 이하이다. 투명성을 한층 더 효과적으로 양호하게 하는 관점에서는, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 0몰%(동일) 이상일 수도 있고, 0.5몰% 이상일 수도 있으며, 1몰% 이상일 수도 있고, 나아가 4몰% 이상일 수도 있다.
투명성을 한층 더 효과적으로 양호하게 하는 관점에서, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높은 것이 바람직하다. 투명성을 한층 더 효과적으로 양호하게 하는 관점에서는, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 바람직하게는 9.5몰% 이하, 보다 바람직하게는 5몰% 이하, 더욱 바람직하게는 3몰% 이하, 특히 바람직하게는 2몰% 이하, 가장 바람직하게는 1몰% 이하이다. 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값은 0몰%(동일) 이상일 수도 있고, 0.5몰% 이상일 수도 있으며, 1몰% 이상일 수도 있고, 나아가 4몰% 이상일 수도 있다.
상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율(수산기량)은 바람직하게는 20몰% 이상, 보다 바람직하게는 25몰% 이상, 더욱 바람직하게는 28몰% 이상, 바람직하게는 40몰% 이하, 보다 바람직하게는 36몰% 이하, 더욱 바람직하게는 33몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 적절히 높아지고 또한 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 또한 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은 바람직하게는 10몰% 이상, 보다 바람직하게는 15몰% 이상, 더욱 바람직하게는 17몰% 이상, 바람직하게는 30몰% 이하, 보다 바람직하게는 26몰% 이하, 더욱 바람직하게는 24몰% 이하이다. 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은 25몰% 미만일 수도 있다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 적절히 높아진다. 또한 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율(수산기량)은 바람직하게는 20몰% 이상, 보다 바람직하게는 25몰% 이상, 바람직하게는 40몰% 이하, 보다 바람직하게는 36몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율이 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 적절히 높아지고 또한 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 또한 상기 수산기의 함유율이 상기 상한 이하이면, 중간막의 유연성이 높아지고, 중간막의 취급이 용이해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율은, 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거하여 측정함으로써 구할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지는, 예를 들어 폴리비닐알코올을 알데히드에 의하여 아세탈화함으로써 제조할 수 있다. 상기 폴리비닐알코올은, 예를 들어 폴리아세트산비닐을 비누화함으로써 얻어진다. 상기 폴리비닐알코올의 비누화도는 일반적으로 70 내지 99.9몰%이다.
상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는 바람직하게는 200 이상, 더 바람직하게는 500 이상, 보다 바람직하게는 1000 이상, 보다 더 바람직하게는 1500 이상, 더욱 바람직하게는 1600 이상, 바람직하게는 3000 이하, 보다 바람직하게는 2700 이하, 더욱 바람직하게는 2400 이하이다. 상기 평균 중합도가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아진다. 상기 평균 중합도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 성형이 용이해진다.
접합 유리의 내관통성을 한층 더 높이는 관점에서는, 상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는 1500 이상 3000 이하인 것이 특히 바람직하다.
상기 폴리비닐알코올의 평균 중합도는 JIS K6726 「폴리비닐알코올 시험 방법」에 준거한 방법에 의하여 구해진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지에 포함되는 아세탈기의 탄소수는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지를 제조할 때 사용하는 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수는 3 내지 5인 것이 바람직하고, 3 또는 4인 것이 보다 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지에 있어서의 아세탈기의 탄소수가 3 이상이면, 중간막의 유리 전이 온도가 충분히 낮아진다.
상기 알데히드는 특별히 한정되지 않는다. 상기 알데히드로서, 일반적으로는 탄소수가 1 내지 10인 알데히드가 적절히 사용된다. 상기 탄소수가 1 내지 10인 알데히드로서는, 예를 들어 포름알데히드, 아세트알데히드, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-발레르알데히드, 2-에틸부틸알데히드, n-헥실알데히드, n-옥틸알데히드, n-노닐알데히드, n-데실알데히드, 및 벤즈알데히드 등을 들 수 있다. 그 중에서도, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드, 이소부틸알데히드, n-헥실알데히드 또는 n-발레르알데히드가 바람직하고, 프로피온알데히드, n-부틸알데히드 또는 이소부틸알데히드가 보다 바람직하며, n-부틸알데히드가 더욱 바람직하다. 상기 알데히드는 1종만이 사용될 수도 있고 2종 이상이 병용될 수도 있다.
상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 아세틸화도(아세틸기량)는 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.4몰% 이상, 바람직하게는 20몰% 이하, 보다 바람직하게는 5몰% 이하, 더욱 바람직하게는 2몰% 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 아세틸화도(아세틸기량)는 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 10몰% 이상, 바람직하게는 30몰% 이하, 보다 바람직하게는 13몰% 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막의 기계적 강도가 한층 더 높아진다.
상기 제3폴리비닐아세탈 수지의 아세틸화도(아세틸기량)는 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.4몰% 이상, 바람직하게는 20몰% 이하, 보다 바람직하게는 5몰% 이하이다. 상기 아세틸화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세틸화도가 상기 상한 이하이면, 중간막 및 접합 유리의 내습성이 높아진다.
상기 아세틸화도는, 주쇄의 전체 에틸렌기량에서, 아세탈기가 결합하고 있는 에틸렌기량과 수산기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 뺀 값을, 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세탈기가 결합하고 있는 에틸렌기량은, 예를 들어 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거하여 측정할 수 있다.
상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 55몰% 이상, 보다 바람직하게는 60몰% 이상, 더욱 바람직하게는 65몰% 이상, 특히 바람직하게는 72몰% 이상, 바람직하게는 85몰% 이하, 보다 바람직하게는 80몰% 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 50몰% 이상, 보다 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 85몰% 이하, 보다 바람직하게는 80몰% 이하, 더욱 바람직하게는 70몰% 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 아세탈화도(폴리비닐부티랄 수지의 경우에는 부티랄화도)는 바람직하게는 55몰% 이상, 보다 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 85몰% 이하, 보다 바람직하게는 80몰% 이하이다. 상기 아세탈화도가 상기 하한 이상이면, 폴리비닐아세탈 수지와 가소제의 상용성이 높아진다. 상기 아세탈화도가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간이 짧아진다.
상기 아세탈화도는, 아세탈기가 결합하고 있는 에틸렌기량을 주쇄의 전체 에틸렌기량으로 나누어서 구한 몰 분율을 백분율로 나타낸 값이다. 상기 아세탈화도는 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의하여 산출될 수 있다.
또한 상기 수산기의 함유율(수산기량), 아세탈화도(부티랄화도) 및 아세틸화도는 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의하여 측정된 결과로부터 산출하는 것이 바람직하다. 단, ASTM D1396-92에 의한 측정을 사용할 수도 있다. 폴리비닐아세탈 수지가 폴리비닐부티랄 수지인 경우에는, 상기 수산기의 함유율(수산기량), 상기 아세탈화도(부티랄화도) 및 상기 아세틸화도는 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의하여 측정된 결과로부터 산출될 수 있다.
접합 유리의 내관통성이 한층 더 높아지는 관점에서, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지는, 아세틸화도 (a)가 8몰% 이하이고 또한 아세탈화도 (a)가 66몰% 이상인 폴리비닐아세탈 수지 (A)이거나, 또는 아세틸화도 (b)가 8몰%를 초과하는 폴리비닐아세탈 수지 (B)인 것이 바람직하다. 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지는 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)일 수도 있고, 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)일 수도 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세틸화도 (a)는 8몰% 이하, 바람직하게는 7.5몰% 이하, 보다 바람직하게는 7몰% 이하, 더욱 바람직하게는 6.5몰% 이하, 특히 바람직하게는 5몰% 이하, 바람직하게는 0.1몰% 이상, 보다 바람직하게는 0.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 0.8몰% 이상, 특히 바람직하게는 1몰% 이상이다. 상기 아세틸화도 (a)가 상기 상한 이하 및 상기 하한 이상이면, 가소제의 이행을 용이하게 제어할 수 있으며, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 아세탈화도 (a)는 66몰% 이상, 바람직하게는 70몰% 이상, 보다 바람직하게는 70.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 71몰% 이상, 특히 바람직하게는 71.5몰% 이상, 가장 바람직하게는 72몰% 이상, 바람직하게는 85몰% 이하, 보다 바람직하게는 83몰% 이하, 더욱 바람직하게는 81몰% 이하, 특히 바람직하게는 79몰% 이하이다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세탈화도 (a)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (A)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (A)의 수산기의 함유율 (a)는 바람직하게는 18몰% 이상, 보다 바람직하게는 19몰% 이상, 더욱 바람직하게는 20몰% 이상, 특히 바람직하게는 21몰% 이상, 가장 바람직하게는 25몰% 이상, 바람직하게는 31몰% 이하, 보다 바람직하게는 30몰% 이하, 더욱 바람직하게는 29몰% 이하, 특히 바람직하게는 28몰% 이하이다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 하한 이상이면, 상기 중간막의 접착력이 한층 더 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (a)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세틸화도 (b)는 8몰% 초과, 바람직하게는 9몰% 이상, 보다 바람직하게는 9.5몰% 이상, 더욱 바람직하게는 10몰% 이상, 특히 바람직하게는 10.5몰% 이상, 바람직하게는 30몰% 이하, 보다 바람직하게는 28몰% 이하, 더욱 바람직하게는 26몰% 이하, 특히 바람직하게는 24몰% 이하이다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세틸화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 아세탈화도 (b)는 바람직하게는 50몰% 이상, 보다 바람직하게는 53몰% 이상, 더욱 바람직하게는 55몰% 이상, 특히 바람직하게는 60몰% 이상, 바람직하게는 80몰% 이하, 보다 바람직하게는 78몰% 이하, 더욱 바람직하게는 76몰% 이하, 특히 바람직하게는 74몰% 이하이다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다. 상기 아세탈화도 (b)가 상기 상한 이하이면, 폴리비닐아세탈 수지 (B)를 제조하기 위하여 필요한 반응 시간을 단축할 수 있다.
상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)의 수산기의 함유율 (b)는 바람직하게는 18몰% 이상, 보다 바람직하게는 19몰% 이상, 더욱 바람직하게는 20몰% 이상, 특히 바람직하게는 21몰% 이상, 바람직하게는 31몰% 이하, 보다 바람직하게는 30몰% 이하, 더욱 바람직하게는 29몰% 이하, 특히 바람직하게는 28몰% 이하, 가장 바람직하게는 25몰% 미만이다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 하한 이상이면, 중간막의 접착력이 한층 더 높아진다. 상기 수산기의 함유율 (b)가 상기 상한 이하이면, 접합 유리의 차음성이 한층 더 높아진다.
상기 제1 폴리비닐아세탈 수지, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지는 각각 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다. 상기 폴리비닐아세탈 수지 (A) 및 상기 폴리비닐아세탈 수지 (B)는 각각 폴리비닐부티랄 수지인 것이 바람직하다.
상기 중간막에 있어서, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지와 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은 바람직하게는 0.1중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.5중량% 이상, 바람직하게는 10중량% 이하, 보다 바람직하게는 5중량% 이하이다. 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 효과적으로 높아진다.
중간막에 포함되어 있는 모든 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은 바람직하게는 0.1중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.5중량% 이상, 바람직하게는 10중량% 이하, 보다 바람직하게는 5중량% 이하이다. 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 효과적으로 높아진다.
중간막에 포함되어 있는 모든 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지와 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 합계의 함유량은 바람직하게는 80중량% 이상, 보다 바람직하게는 90중량% 이상, 바람직하게는 100중량%(전량) 이하, 바람직하게는 99.9중량% 이하, 보다 바람직하게는 99.5중량% 이하, 더욱 바람직하게는 99중량% 이하, 특히 바람직하게는 98중량% 이하이다. 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지와 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 합계의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 효과적으로 높아진다.
중간막에 포함되어 있는 모든 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 함유량은 바람직하게는 0.1중량% 이상, 보다 바람직하게는 0.5중량% 이상, 바람직하게는 10중량% 이하, 보다 바람직하게는 5중량% 이하이다. 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 효과적으로 높아진다.
제1 막 재료 100중량부에 대한 제2 막 재료의 함유량(중량부)은 특별히 한정되지 않지만, 바람직하게는 0.5중량부 이상, 보다 바람직하게는 0.8중량부 이상, 더욱 바람직하게는 1중량부 이상, 특히 바람직하게는 2중량부 이상, 가장 바람직하게는 2.5중량부 이상, 바람직하게는 15중량부 이하, 보다 바람직하게는 13중량부 이하, 더욱 바람직하게는 10중량부 이하, 특히 바람직하게는 8중량부 이하이다. 상기 제1 막 재료 100중량부에 대한 상기 제2 막 재료의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 효과적으로 높아진다.
(가소제)
상기 중간막은 가소제를 포함한다. 상기 가소제는 1종만이 사용될 수도 있고 2종 이상이 병용될 수도 있다.
상기 가소제로서는, 1염기성 유기산 에스테르 및 다염기성 유기산 에스테르 등의 유기 에스테르 가소제, 그리고 유기 인산 가소제 및 유기 아인산 가소제 등의 유기 인산 가소제 등을 들 수 있다. 그 중에서도 유기 에스테르 가소제가 바람직하다. 상기 가소제는 액상 가소제인 것이 바람직하다.
상기 1염기성 유기산 에스테르로서는, 글리콜과 1염기성 유기산의 반응에 의하여 얻어진 글리콜에스테르 등을 들 수 있다. 상기 글리콜로서는, 트리에틸렌글리콜, 테트라에틸렌글리콜 및 트리프로필렌글리콜 등을 들 수 있다. 상기 1염기성 유기산으로서는, 부티르산, 이소부티르산, 카프로산, 2-에틸부티르산, 헵틸산, n-옥틸산, 2-에틸헥실산, n-노닐산 및 데실산 등을 들 수 있다.
상기 다염기성 유기산 에스테르로서는, 다염기성 유기산과, 탄소수 4 내지 8의 직쇄 또는 분지 구조를 갖는 알코올과의 에스테르 화합물 등을 들 수 있다. 상기 다염기성 유기산으로서는, 아디프산, 세바스산 및 아젤라산 등을 들 수 있다.
상기 유기 에스테르 가소제로서는, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 트리에틸렌글리콜디카프릴레이트, 트리에틸렌글리콜디-n-옥타노에이트, 트리에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-n-헵타노에이트, 디부틸세바케이트, 디옥틸아젤레이트, 디부틸카르비톨아디페이트, 에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,3-프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 1,4-부틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트, 디프로필렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸펜타노에이트, 테트라에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트, 디에틸렌글리콜디카프릴레이트, 아디프산디헥실, 아디프산디옥틸, 아디프산헥실시클로헥실, 아디프산헵틸과 아디프산 노닐의 혼합물, 아디프산디이소노닐, 아디프산디이소데실, 아디프산헵틸노닐, 세바스산디부틸, 오일 변성 세바스산알키드, 및 인산에스테르와 아디프산에스테르의 혼합물 등을 들 수 있다. 이들 이외의 유기 에스테르 가소제를 사용할 수도 있다. 상술한 아디프산에스테르 이외의 다른 아디프산에스테르를 사용할 수도 있다.
상기 유기 인산 가소제로서는, 트리부톡시에틸포스페이트, 이소데실페닐포스페이트 및 트리이소프로필포스페이트 등을 들 수 있다.
상기 가소제는 하기 식 (1)로 표시되는 디에스테르 가소제인 것이 바람직하다.
Figure 112016069725347-pct00001
상기 식 (1) 중, R1 및 R2는 각각 탄소수 2 내지 10의 유기 기를 나타내고, R3은 에틸렌기, 이소프로필렌기 또는 n-프로필렌기를 나타내며, p는 3 내지 10의 정수를 나타낸다. 상기 식 (1) 중의 R1 및 R2는 각각 탄소수 5 내지 10의 유기 기인 것이 바람직하고, 탄소수 6 내지 10의 유기 기인 것이 보다 바람직하다.
상기 가소제는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트(3GO), 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트(3GH) 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸프로파노에이트를 포함하는 것이 바람직하고, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트 또는 트리에틸렌글리콜디-2-에틸부티레이트를 포함하는 것이 보다 바람직하며, 트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 중간막에 포함되어 있는 폴리비닐아세탈 수지(모든 폴리비닐아세탈 수지) 100중량부에 대하여, 상기 중간막에 포함되어 있는 가소제(모든 가소제)의 함유량은 바람직하게는 30중량부 이상, 보다 바람직하게는 35중량부 이상, 바람직하게는 45중량부 이하, 보다 바람직하게는 40중량부 이하이다.
상기 제1 막 재료는 가소제를 포함하지 않거나, 또는 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 가소제를 50중량부 이하로 포함하는 것이 바람직하다. 상기 제1 막 재료에 있어서, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 상기 가소제의 함유량(함유량 (1))은 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 20중량부 이상, 더욱 바람직하게는 30중량부 이상, 특히 바람직하게는 35중량부 이상, 바람직하게는 50중량부 이하, 보다 바람직하게는 42중량부 이하이다.
투명성을 효과적으로 높이는 관점에서, 상기 제2 막 재료에 있어서, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 상기 가소제의 함유량(함유량 (2))은 바람직하게는 40중량부 이상, 보다 바람직하게는 60중량부 이상, 바람직하게는 100중량부 이하, 보다 바람직하게는 95중량부 이하, 더욱 바람직하게는 80중량부 이하, 특히 바람직하게는 72중량부 이하이다.
투명성을 효과적으로 높이는 관점에서, 상기 제3 막 재료에 있어서, 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 상기 가소제의 함유량(함유량 (3))은 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 20중량부 이상, 더욱 바람직하게는 30중량부 이상, 특히 바람직하게는 35중량부 이상, 바람직하게는 50중량부 이하, 보다 바람직하게는 42중량부 이하이다.
투명성을 효과적으로 높이는 관점에서, 상기의 함유량 (1)과 상기의 함유량 (2)의 차의 절댓값, 및 상기의 함유량 (2)와 상기의 함유량 (3)의 차의 절댓값은 각각 바람직하게는 10중량부 이상, 보다 바람직하게는 15중량부 이상, 바람직하게는 50중량부 이하, 보다 바람직하게는 40중량부 이하이다. 투명성을 효과적으로 높이는 관점에서, 상기의 함유량 (1)은 상기의 함유량 (2)보다도 적은 것이 바람직하고, 상기의 함유량 (1)은 상기의 함유량 (3)보다도 적은 것이 바람직하다.
(다른 성분)
상기 중간막은, 필요에 따라 산화 방지제, 자외선 차폐제, 광 안정제, 난연제, 대전 방지제, 안료, 염료, 접착력 조정제, 내습제, 형광 증백제 및 적외선 흡수제 등의 첨가제를 포함하고 있을 수도 있다. 이 첨가제는 1종만이 사용될 수도 있고 2종 이상이 병용될 수도 있다.
(접합 유리용 중간막의 기타 상세)
본 발명에 따른 중간막의 두께는 특별히 한정되지 않는다. 실용면의 관점 및 단열성을 충분히 높이는 관점에서는, 중간막의 두께는 바람직하게는 0.1㎜ 이상, 보다 바람직하게는 0.25㎜ 이상, 바람직하게는 3㎜ 이하, 보다 바람직하게는 1.5㎜ 이하이다. 중간막의 두께가 상기 하한 이상이면, 접합 유리의 내관통성이 높아진다. 중간막의 두께가 상기 상한 이하이면, 중간막의 투명성이 한층 더 양호해진다.
본 발명에 따른 중간막의 제조 방법으로서는 특별히 한정되지 않는다. 본 발명에 따른 중간막의 제조 방법으로서는, 단층의 중간막을 얻는 경우에, 수지 조성물을 압출기를 사용하여 압출하는 방법을 들 수 있다. 본 발명에 따른 중간막의 제조 방법으로서는, 다른 중간막과 적층하여 다층의 중간막을 얻는 경우에, 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 사용하여 각 층을 각각 형성한 후에, 예를 들어 얻어진 각 층을 적층하는 방법, 및 각 층을 형성하기 위한 각 수지 조성물을 압출기를 사용하여 공압출함으로써 각 층을 적층하는 방법 등을 들 수 있다. 연속적인 생산에 적합하기 때문에 압출 성형하는 제조 방법이 바람직하다.
본 발명에 따른 중간막의 제조 방법은, 상기 제1 막 재료와 상기 제2 막 재료를 사용하여, 상기 제1 막 재료와 상기 제2 막 재료를 혼합하여 중간막을 얻는 공정을 구비한다. 상기 제3 막 재료를 사용하는 경우에는, 상기 제1 막 재료와 상기 제2 막 재료와 상기 제3 막 재료를 혼합하여 중간막을 얻는다.
(접합 유리)
도 3에, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 접합 유리용 중간막을 포함하는 다층의 중간막을 사용한 접합 유리의 일례를 모식적으로 단면도로 도시한다.
도 3에 도시하는 접합 유리(11)는 제1 접합 유리 부재(21)와, 제2 접합 유리 부재(22)와, 중간막(1)을 구비한다. 중간막(1)은 제1 접합 유리 부재(21)와 제2 접합 유리 부재(22) 사이에 배치되어 있으며, 끼워 넣어져 있다.
중간막(1)의 제1 표면(1a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(1)의 제1 표면(1a)과는 반대인 제2 표면(1b)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 중간막(1)의 제2 층(3)의 외측의 표면(3a)에 제1 접합 유리 부재(21)가 적층되어 있다. 중간막(1)의 제3 층(4)의 외측의 표면(4a)에 제2 접합 유리 부재(22)가 적층되어 있다. 중간막(1) 대신 중간막(31)을 사용할 수도 있다.
이와 같이, 본 발명에 따른 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재와, 제2 접합 유리 부재와, 상기 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치된 중간막을 구비하고 있으며, 해당 중간막이 본 발명의 접합 유리용 중간막을 포함한다. 본 발명의 접합 유리용 중간막은 단독으로 상기 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치되어 있을 수도 있고, 다른 중간막과 함께 상기 제1 접합 유리 부재와 제2 접합 유리 부재 사이에 배치되어 있을 수도 있다.
상기 접합 유리 부재로서는 유리판 및 PET(폴리에틸렌테레프탈레이트) 필름 등을 들 수 있다. 접합 유리에는, 2매의 유리판 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리뿐만 아니라, 유리판과 PET 필름 등의 사이에 중간막이 끼워 넣어져 있는 접합 유리도 포함된다. 상기 접합 유리는 유리판을 구비한 적층체이며, 적어도 1매의 유리판이 사용되고 있는 것이 바람직하다. 제1 접합 유리 부재 및 제2 접합 유리 부재는 각각 유리판 또는 PET 필름인 것이 바람직하고, 접합 유리는, 제1 접합 유리 부재 및 제2 접합 유리 부재 중 적어도 한쪽으로서 유리판을 구비하는 것이 바람직하다.
상기 유리판으로서는 무기 유리 및 유기 유리를 들 수 있다. 상기 무기 유리로서는, 플로트 판유리, 열선 흡수 판유리, 열선 반사 판유리, 연마 판유리, 형판유리 및 선입 판유리 등을 들 수 있다. 상기 유기 유리는, 무기 유리에 대용되는 합성 수지 유리이다. 상기 유기 유리로서는 폴리카르보네이트판 및 폴리(메트)아크릴 수지판 등을 들 수 있다. 상기 폴리(메트)아크릴 수지판으로서는 폴리메틸(메트)아크릴레이트판 등을 들 수 있다.
상기 접합 유리 부재의 두께는 바람직하게는 1㎜ 이상, 바람직하게는 5㎜ 이하, 보다 바람직하게는 3㎜ 이하이다. 또한 상기 접합 유리 부재가 유리판인 경우에, 해당 유리판의 두께는 바람직하게는 1㎜ 이상, 바람직하게는 5㎜ 이하, 보다 바람직하게는 3㎜ 이하이다. 상기 접합 유리 부재가 PET 필름인 경우에, 해당 PET 필름의 두께는 바람직하게는 0.03㎜ 이상, 바람직하게는 0.5㎜ 이하이다.
상기 접합 유리의 제조 방법은 특별히 한정되지 않는다. 예를 들어 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 중간막을 끼우고 가압 롤에 통과시키거나, 또는 고무 백에 넣고 감압 흡인하거나 하여, 상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재와 중간막 사이에 잔류하는 공기를 탈기한다. 그 후, 약 70 내지 110℃에서 예비 접착하여 적층체를 얻는다. 다음으로, 적층체를 오토클레이브에 넣거나 또는 프레스하거나 하여, 약 120 내지 150℃ 및 1 내지 1.5㎫의 압력으로 압착한다. 이와 같이 하여 접합 유리를 얻을 수 있다.
상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차, 철도 차량, 항공기, 선박 및 건축물 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 이들 용도 이외에도 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 차량용 또는 건축용의 중간막 및 접합 유리인 것이 바람직하며, 차량용의 중간막 및 접합 유리인 것이 보다 바람직하다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차의 앞유리, 옆유리, 뒷유리 또는 천장 유리 등에 사용할 수 있다. 상기 중간막 및 상기 접합 유리는 자동차에 적절히 사용된다.
접합 유리의 헤이즈값은 바람직하게는 2% 이하, 보다 바람직하게는 1% 이하, 더욱 바람직하게는 0.5% 이하, 특히 바람직하게는 0.4% 이하이다. 접합 유리의 헤이즈값은 JIS K6714에 준거하여 측정할 수 있다.
이하에 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 본 발명은 이들 실시예에 한정되지만은 않는다.
이하의 재료를 사용하였다.
(열가소성 수지)
실시예 및 비교예에서는, 하기 표 1에 나타내는 중합도, 수산기의 함유율, 아세틸화도 및 아세탈화도(부티랄화도)를 갖는 폴리비닐아세탈 수지를 사용하였다. 사용한 폴리비닐아세탈 수지는 모두 n-부틸알데히드를 사용한 폴리비닐부티랄 수지이다. 아세탈화도(부티랄화도), 아세틸화도 및 수산기의 함유율은 JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법에 의하여 측정하였다. 또한 ASTM D1396-92에 의하여 측정했을 경우에도, JIS K6728 「폴리비닐부티랄 시험 방법」에 준거한 방법과 마찬가지의 수치를 나타내었다.
(가소제)
3GO(트리에틸렌글리콜디-2-에틸헥사노에이트)
(실시예 1)
중간막의 제작:
폴리비닐아세탈 수지(n-부틸알데히드를 사용, 수산기의 함유율 29.0몰%, 아세틸화도 0.8몰%, 아세탈화도(부티랄화도) 70.2몰%) 100중량부와, 가소제(3GO) 40중량부를 혼합하여, 제1 막 재료를 얻었다.
폴리비닐아세탈 수지(n-부틸알데히드를 사용, 수산기의 함유율 24.0몰%, 아세틸화도 12.5몰%, 아세탈화도(부티랄화도) 63.5몰%) 100중량부와, 가소제(3GO) 60중량부를 혼합하여, 제2 막 재료를 얻었다.
제1 막 재료 100중량부와 제2 막 재료 2.6중량부를 압출기에 공급하여 혼합하고, 압출기를 사용하여 압출함으로써 중간막(두께 800㎛)을 얻었다.
접합 유리의 제작:
얻어진 중간막(다층)을 세로 80㎜×가로 80㎜로 잘라 내었다. 다음으로, 2매의 투명한 플로트 유리(세로 80㎜×가로 80㎜×두께 2.5㎜) 사이에 중간막을 끼워 넣고, 진공 라미네이터에서 90℃에서 30분 간 유지하고 진공 프레스하여 적층체를 얻었다. 적층체에 있어서, 유리로부터 비어져 나온 중간막 부분을 잘라 내고 접합 유리를 얻었다.
(실시예 2 내지 24)
폴리비닐아세탈 수지의 종류 및 함유량, 가소제의 종류 및 함유량, 및 제1 막 재료 100중량부에 대한 제2 막 재료의 함유량을 하기 표 1 내지 3에 나타내는 바와 같이 설정한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 중간막 및 접합 유리를 제작하였다.
(평가)
(1) 헤이즈값의 측정
헤이즈미터(도쿄 덴쇼쿠사 제조의 「TC-HⅢDPK」)를 사용하여, JIS K6714에 준거하여 얻어진 접합 유리의 헤이즈값을 측정하였다.
상세 및 결과를 하기 표 1 내지 3에 나타낸다.
Figure 112016069725347-pct00002
Figure 112016069725347-pct00003
Figure 112016069725347-pct00004
또한 제1 막 재료 및 제2 막 재료로서, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료(원재료)를 사용한 구체적인 실시예를 나타냈는데, 리사이클성을 높여 환경 부하를 저감시키는 관점에서는, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료(회수 중간막)를 사용하는 것이 바람직하였으며, 이 경우에도 본 발명의 효과가 얻어지는 것을 확인하였다. 또한 제1 막 재료 및 제2 막 재료와 함께 제3 막 재료를 사용했을 경우에도 본 발명의 효과가 얻어지는 것을 확인하였다.
1: 중간막(다층의 중간막)
1a: 제1 표면
1b: 제2 표면
2: 제1 층(중간막)
2a: 제1 표면
2b: 제2 표면
3: 제2 층(중간막)
3a: 외측의 표면
4: 제3 층(중간막)
4a: 외측의 표면
11: 접합 유리
21: 제1 접합 유리 부재
22: 제2 접합 유리 부재
31: 중간막(단층의 중간막)

Claims (13)

  1. 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 제1 막 재료와, 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제2 막 재료를 혼합하여 얻어지고,
    상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하이며,
    상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율이, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높은, 접합 유리용 중간막.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지와 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량이 0.1중량% 이상 10중량% 이하인, 접합 유리용 중간막.
  3. 제1항에 있어서, 중간막에 포함되어 있는 모든 폴리비닐아세탈 수지의 합계 100중량% 중, 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 함유량이 0.1중량% 이상 10중량% 이하인, 접합 유리용 중간막.
  4. 제1항에 있어서, 상기 제2 막 재료가 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지 100중량부에 대하여 상기 가소제를 40중량부 이상 80중량부 이하 포함하는, 접합 유리용 중간막.
  5. 제1항에 있어서, 상기 제1 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 사용되고 있지 않는 신규 재료인, 접합 유리용 중간막.
  6. 제1항에 있어서, 상기 제2 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료인, 접합 유리용 중간막.
  7. 제1항에 있어서, 상기 제1 막 재료와, 상기 제2 막 재료와, 제3 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제3 막 재료를 혼합하여 얻어지고,
    상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제3 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하인, 접합 유리용 중간막.
  8. 제7항에 있어서, 상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율이, 상기 제3 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제3 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높은, 접합 유리용 중간막.
  9. 제7항에 있어서, 상기 제3 막 재료가, 중간막을 얻기 위하여 적어도 1회 사용된 회수 재료인, 접합 유리용 중간막.
  10. 제1 폴리비닐아세탈 수지를 포함하는 제1 막 재료와, 제2 폴리비닐아세탈 수지 및 가소제를 포함하는 제2 막 재료를 사용하여, 상기 제1 막 재료와 상기 제2 막 재료를 혼합하여 접합 유리용 중간막을 얻는 공정을 구비하며,
    상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율과, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율의 차의 절댓값이 13몰% 이하이고,
    상기 제1 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율이, 상기 제2 막 재료 중에서 상기 가소제와 함께 포함되는 상기 제2 폴리비닐아세탈 수지의 수산기의 함유율보다도 높은, 접합 유리용 중간막의 제조 방법.
  11. 제1 접합 유리 부재와,
    제2 접합 유리 부재와,
    제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 기재된 접합 유리용 중간막을 구비하며,
    상기 제1 접합 유리 부재와 상기 제2 접합 유리 부재 사이에 상기 접합 유리용 중간막이 배치되어 있는, 접합 유리.
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