JP6411319B2 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Description

本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。

さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。

特開２００７−０７０２００号公報

近年、環境負荷の低減のために、特許文献１に記載のような合わせガラス用中間膜を、新たな合わせガラス用中間膜の原料の一部として、再利用することが検討されている。しかしながら、合わせガラス用中間膜を、新たな合わせガラス用中間膜の原料の一部として再利用すると、ポリビニルアセタール樹脂などの熱可塑性樹脂の存在状態に起因して、合わせガラス用中間膜の透明性が低くなることがある。

本発明の目的は、透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することであり、更に具体的な本発明の目的は、異なる熱可塑性樹脂を併用しても、透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明の広い局面によれば、透過型電子顕微鏡で観察したときに、海状の暗部と、複数の島状の明部とを有する海島状態が観察され、前記暗部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、かつ前記明部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、前記明部の長径の算術平均値が４００ｎｍ以下であるか、又は、前記明部の長径の中央値が４００ｎｍ以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記明部の長径の算術平均値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であるか、又は、前記明部の長径の中央値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記暗部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂と、前記明部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂とが異なる。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記暗部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記明部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記暗部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記明部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記暗部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％以上である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記明部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記暗部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも低い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記明部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％未満である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記暗部の領域の面積と前記明部の領域の面積との全体に占める前記明部の領域の面積が７．８％以下であり、他の特定の局面では、前記暗部の領域の面積と前記明部の領域の面積との全体に占める前記明部の領域の面積が０．５％以上、７．８％以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、可塑剤を含む。

前記明部の長径の算術平均値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であることが好ましい。前記明部の長径の中央値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であることも好ましい。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、透過型電子顕微鏡で観察したときに、海状の暗部と、複数の島状の明部とを有する海島状態が観察され、上記暗部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、かつ上記明部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、上記明部の長径の算術平均値が４００ｎｍ以下であるか、又は、上記明部の長径の中央値が４００ｎｍ以下であるので、透明性を高めることができる。

図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図３は、図１に示す多層の中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。 図４は、本発明に係る中間膜に含まれる中間膜について、透過型電子顕微鏡で観察した画像の一例である。

以下、本発明の詳細を説明する。

本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含み、好ましくは少なくとも２種の熱可塑性樹脂を含む。

本発明に係る中間膜では、透過型電子顕微鏡で観察したときに、海状の暗部と、複数の島状の明部とを有する海島状態が観察される。上記暗部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれている。上記明部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれている。本発明に係る中間膜では、上記明部の長径の算術平均値が４００ｎｍ以下であるか、又は、上記明部の長径の中央値が４００ｎｍ以下である。

本発明に係る中間膜では、上述した構成が備えられているため、特に上記明部の長径の算術平均値が４００ｎｍ以下であるか、又は、上記明部の長径の中央値が４００ｎｍ以下であるため、本発明に係る中間膜では、透明性を高めることができる。特定の大きさの上記島状の明部は、透明性を高く維持することに大きく寄与する。

上記透過型電子顕微鏡での観察は、例えば倍率３０００倍で７．２９μｍ×７．２９μｍ（正方形）の領域を観察することで行われる。上記透過型電子顕微鏡で観察された画像について、Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ ＣＳ４ ｖｅｒ．１１．０（Ａｄｏｂｅ社製）を用いて、閾値１７０で、２値化処理を行う。２値化処理後に、明部の領域の画素数（ピクセル数）を求める。ピクセル数により、明部の長径の算術平均値、明部の長径の中央値、及び明部の面積率を求める。なお、２値化処理する際に、Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐを起動し、「イメージ」、「色調補正」、及び、「２階調化」をこの準に選択し、閾値を決定することが好ましい。

測定サンプルは、以下のようにして得られる。中間膜をオスミウム染色した後に、中間膜の厚み方向における中央部分を、厚み方向とは垂直方向に、クライオミクロトーム（ＬＥＩＣＡ社製：ＵＣ７）で厚み７０ｎｍの切片を得るように切り出したものを測定サンプルとする。具体的には、中間膜をトリミングした小片を２％オスミウム酸水溶液で、６０℃で１２時間染色した後に洗浄し、中間膜の厚み方向における中央部分を、厚み方向とは垂直方向に、クライオミクロトーム（ＬＥＩＣＡ社製、本体：ＵＣＴ、クライオチャンバー：ＥＭＦＣＳ）により、小片温度−２０℃で厚み７０ｎｍの切片を切り出し、支持膜を張ったシートメッシュ上に載せ、測定サンプルとした。

透明性をより一層良好にする観点からは、上記明部の長径の算術平均値は好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは８０ｎｍ以上、特に好ましくは１００ｎｍ以上、４００ｎｍ以下、好ましくは３００ｎｍ以下、より好ましくは２８０ｎｍ以下、更に好ましくは２５０ｎｍ以下、特に好ましくは２４０ｎｍ以下である。

透明性をより一層良好にする観点からは、上記明部の長径の中央値は好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは８０ｎｍ以上、特に好ましくは１００ｎｍ以上、４００ｎｍ以下、好ましくは３００ｎｍ以下、より好ましくは２８０ｎｍ以下、更に好ましくは２５０ｎｍ以下、特に好ましくは２４０ｎｍ以下である。

上記暗部の領域の面積と上記明部の領域の面積との全体に占める上記明部の領域の面積（明部の領域の面積率）は好ましくは０．１％以上、より好ましくは０．５％以上、更に好ましくは０．７５％以上、特に好ましくは１％以上である。透明性を効果的に良好にする観点からは、上記暗部の領域の面積と上記明部の領域の面積との全体に占める上記明部の領域の面積は好ましくは７．８％以下、より好ましくは６．６％以下、更に好ましくは４％以下、特に好ましくは３％以下、最も好ましくは２．５％以下である。

上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とすることが容易であり、透明性を効果的に良好にすることができるので、本発明に係る中間膜は、少なくとも２種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とするために、少なくとも２種の熱可塑性樹脂の種類を選択することが好ましい。また、熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である場合に、ポリビニルアセタール樹脂の合成条件を制御することでも、上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とすることができる。

上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とすることが容易であり、透明性を効果的に良好にすることができるので、上記暗部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂と、上記明部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂とが異なることが好ましい。

上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とすることが容易であり、透明性を効果的に良好にすることができるので、上記暗部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂が水酸基を有し、上記明部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂が水酸基を有し、上記暗部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂の水酸基の含有率と、上記明部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂の水酸基の含有率とが異なることが好ましい。

上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とすることが容易であり、透明性を効果的に良好にすることができるので、上記暗部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましく、上記明部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とすることが容易であり、透明性を効果的に良好にすることができるので、上記暗部の領域に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記明部の領域に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率とが異なることが好ましい。なお、上記暗部の領域に含まれる上記熱可塑性樹脂と上記明部に含まれる上記熱可塑性樹脂との双方が、ポリビニルアセタール樹脂である必要は必ずしもない。

上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とするために、少なくとも２種の熱可塑性樹脂を用いる場合に、１）第１の熱可塑性樹脂を含む第１の中間膜と、第２の熱可塑性樹脂を含む第２の中間膜を用いてもよく、２）第１の熱可塑性樹脂を含む中間膜と、新たな原料として第２の熱可塑性樹脂とを用いてもよく、３）新たな原料として第１の熱可塑性樹脂及び第２の熱可塑性樹脂を用いてもよい。熱可塑性樹脂を含む中間膜は、中間膜の製造工程で発生する中間膜の両端の不要部分（耳）、合わせガラスの製造工程で発生する中間膜の周囲の不要部分（トリム）、合わせガラスの製造工程にて発生した合わせガラスの不良品からガラス板を分離し、除去して得られる合わせガラス用中間膜、並びに使用済の車両及び老朽化した建築物を解体することで得られた合わせガラスから、ガラス板を分離し、除去して得られる合わせガラス用中間膜等が挙げられる。環境負荷を低減するために、異なる熱可塑性樹脂を含む中間膜を原料の一部として再利用する取り組みとして、例えば、熱可塑性樹脂を含む層Ｘと、層Ｘに含まれる熱可塑性樹脂とは異なる熱可塑性樹脂を含む層Ｙとが積層された多層中間膜を原料の一部として再利用する取り組みは、十分に検討されていない。上記多層中間膜を原料の一部として使用することで、環境負荷を低減できるだけでなく、本発明に係る中間膜の透明性が高くなる。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。

図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。

図１に示す中間膜１は、２層以上の構造（積層構造）を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。

第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。

なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、第１の層２は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましく、第２の層３は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましく、第３の層４は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。

図１に示す多層の中間膜１では、第１の層２、第２の層３及び第３の層４の内の少なくとも１層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜（海島状態にある）である。第１の層２が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜（海島状態にある）であってもよく、第２の層３が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜（海島状態にある）であってもよく、第３の層４が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜（海島状態にある）であってもよい。３層構造の多層の中間膜である場合に、表面層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜（海島状態にある）であることが好ましい。この場合に、一方の表面層のみが、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよく、両方の表面層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよく、両方の表面層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であることが好ましい。本発明に係る中間膜を表面層（中間膜）として用いても、接着性を良好にすることができる。

図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。

図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜３１は、本発明に係る中間膜に相当する中間膜（海島状態にある）である。

本発明に係る中間膜は、１）中間膜３１のように単層の中間膜として、合わせガラスを得るために用いられてもよく、２）中間膜１のように、他の中間膜とともに多層の中間膜として、合わせガラスを得るために用いられてもよい。

中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。多層の中間膜では、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の取扱い性、並びに合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。

以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜に含まれる各成分の詳細を説明する。

（熱可塑性樹脂）
上記中間膜は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含む。上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリエステル樹脂等が挙げられる。

上記海状の暗部の領域に含まれている熱可塑性樹脂を、第１の熱可塑性樹脂とする。上記島状の明部の領域に含まれている熱可塑性樹脂を、第２の熱可塑性樹脂とする。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率は、上記第２の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。すなわち、上記明部の領域に含まれる上記第２の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率が、上記暗部の領域に含まれている上記第１の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率と、上記第２の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは０．５モル％以上、より好ましくは１モル％以上、更に好ましくは４モル％以上、特に好ましくは６モル％以上である。上記第１の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率と、上記第２の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１５モル％以下、より好ましくは１２モル％以下、更に好ましくは１０モル％以下、特に好ましくは８．５モル％以下である。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率と、上記第２の熱可塑性樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは８モル％以下、より好ましくは７．５モル％以下、更に好ましくは７モル％以下、特に好ましくは６．５モル％以下である。

上記の特定の暗部及び明部を有する海島状態とすることが容易であるため、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは１０００以上、より好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２７００以下、更に好ましくは２４００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、１５００以上、３０００以下であることが特に好ましい。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記海状の暗部の領域に含まれている熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である場合に、上記海状の暗部の領域に含まれているポリビニルアセタール樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂（１）とする。上記島状の明部の領域に含まれている熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である場合に、上記島状の明部の領域に含まれている熱可塑性樹脂に含まれているポリビニルアセタール樹脂を、ポリビニルアセタール樹脂（２）とする。ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記暗部の領域に含まれている熱可塑性樹脂のうち、最も含有量が多い熱可塑性樹脂であることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂（２）は、上記明部の領域に含まれている熱可塑性樹脂のうち、最も含有量が多い熱可塑性樹脂であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上、更に好ましくは２８モル％以上、特に好ましくは２９モル％以上、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３５モル％以下、更に好ましくは３２モル％以下、特に好ましくは３１モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなり、かつ、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２２モル％以上、最も好ましくは２４モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２５モル％未満、最も好ましくは２４．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

接着性及び透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。接着性及び透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは０．５モル％以上、より好ましくは１モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは８．５モル％以下である。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．８モル％以上、好ましくは５モル％以下、より好ましくは１．５モル％以下、更に好ましくは１モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセチル化度は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは５モル％を超え、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下、特に好ましくは１３モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６５モル％以上、特に好ましくは６７モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７３モル％以下、更に好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５８モル％以上、更に好ましくは６２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８０モル％以下、特に好ましくは６６モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、算出され得る。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記明部の領域に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂（２）は、アセチル化度（２ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（２ａ）が７０モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（２Ａ）であるか、又はアセチル化度（２ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）であってもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ａ）のアセチル化度（２ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（２ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ａ）のアセタール化度（２ａ）は７０モル％以上、好ましくは７０．５モル％以上、より好ましくは７１モル％以上、更に好ましくは７１．５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（２ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（２ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（２Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ａ）の水酸基の含有率（２ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２５モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（２ａ）が上記下限以上であると、上記中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（２ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）のアセチル化度（２ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下、最も好ましくは２２モル％以下である。上記アセチル化度（２ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（２ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）のアセタール化度（２ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下、最も好ましくは６８モル％以下である。上記アセタール化度（２ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（２ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）の水酸基の含有率（２ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下、最も好ましくは２５モル％未満である。上記水酸基の含有率（２ｂ）が上記下限以上であると、上記中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（２ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（２Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

中間膜が水酸基の含有率が異なる少なくとも２種のポリビニルアセタール樹脂を含む場合に、中間膜に含まれるポリビニルアセタール樹脂１００重量％中、水酸基の含有率が２５モル％未満であるポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、更に好ましくは０．８重量％以上、好ましくは５．５重量％、より好ましくは４．５重量％以下、更に好ましくは２．２重量％以下である。

（可塑剤）
上記中間膜は、可塑剤を含むことが好ましい。上記暗部の領域は、可塑剤を含むことが好ましい。上記明部の領域は、可塑剤を含むことが好ましい。上記暗部の領域に含まれる可塑剤と上記明部の領域に含まれる可塑剤とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。

上記中間膜に含まれている熱可塑性樹脂１００重量に対して、上記中間膜に含まれている可塑剤の含有量は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、更に好ましくは３９重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。

上記暗部の領域に含まれる可塑剤を、可塑剤（１）とする。上記暗部の領域において、第１の熱可塑性樹脂１００重量部又はポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記明部の領域に含まれる可塑剤を、可塑剤（２）とする。上記明部の領域に含まれる第２の熱可塑性樹脂１００重量部又はポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。

上記第１の熱可塑性樹脂１００重量部又は上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（１）は好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、更に好ましくは３９重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなり、かつ合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

上記第２の熱可塑性樹脂１００重量部又は上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（２）は、好ましくは３５重量部以上、更に好ましくは４０重量部以上、より好ましくは６０重量部以上、好ましくは９０重量部以下、より好ましくは８０重量部以下、更に好ましくは７２重量部以下である。上記含有量（２）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

合わせガラスの耐貫通性を高める観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも少ないことが好ましい。

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値は、好ましくは２重量部以上、より好ましくは５重量部以上、更に好ましくは８重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、は、好ましくは２２重量部以下である。

（他の成分）
上記中間膜は、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
本発明に係る中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては、単層の中間膜を得る場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては、他の中間膜と積層して多層の中間膜を得る場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

（合わせガラス）
図３に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。

図３に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１にかえて中間膜３１を用いてもよい。

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜を含む。本発明の合わせガラス用中間膜は、単独で、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されていてもよく、他の中間膜とともに、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されていてもよい。

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方が、ガラス板であることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

以下の材料を用いた。

（熱可塑性樹脂）
ＰＶＢ（１）（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、ＰＶＡの平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．４モル％、アセチル化度０．８モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６８．８モル％）

ＰＶＢ（２）（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、各実施例及び比較例で用いたＰＶＡの平均重合度、ＰＶＢ（２）の水酸基の含有率、アセチル化度及びアセタール化度（ブチラール化度）は下記の表１参照）

上記のポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

（可塑剤）
３ＧＯ（トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート）

他の成分：
Ｔ−３２６（紫外線遮蔽剤、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）

ＢＨＴ（酸化防止剤、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）

（実施例１）
中間膜の作製：
ＰＶＢ（１）１００重量部と、ＰＶＢ（２）０．８７重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、組成物を得た。

得られた組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、中間膜（厚み８００μｍ）を得た。

合わせガラスの作製：
得られた中間膜を、縦８０ｍｍ×横８０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦８０ｍｍ×横８０ｍｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

（実施例２〜１２及び比較例１）
ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量を下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。

（評価）
（１）透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）での観察
中間膜をトリミングした小片を２％オスミウム酸水溶液で、６０℃で１２時間染色した後に洗浄し、中間膜の厚み方向における中央部分を、厚み方向とは垂直方向に、クライオミクロトーム（ＬＥＩＣＡ社製、本体：ＵＣＴ、クライオチャンバー：ＥＭＦＣＳ）により、小片温度−２０℃で厚み７０ｎｍの切片を切り出し、支持膜を張ったシートメッシュ上に載せ、測定サンプルとした。

得られた測定サンプルについて、透過型電子顕微鏡（ＪＥＯＬ社製「ＪＥＭ−２１００」）を用いて、倍率３０００倍で７．２９μｍ×７．２９μｍ（正方形）の領域を観察した。上記透過型電子顕微鏡で観察された画像について、Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ ＣＳ４ ｖｅｒ．１１．０（Ａｄｏｂｅ社製）を用いて、閾値１７０で、２値化処理を行った。２値化処理後に、明部の領域の画素数（ピクセル数）を求める。ピクセル数により明部の長径の算術平均値、明部の長径の中央値、及び明部の面積率を求めた。

海島状態であるか否かを下記の基準で判定した。さらに、暗部の領域の面積と明部の領域の面積との全体に占める明部の領域の面積率を評価した。また、明部の長径の算術平均値と、明部の長径の中央値とを求めた。なお、明部の長径の算術平均値とは、観察された領域に確認されたすべての明部の長径の平均値を意味し、明部の長径の中央値とは、観察された領域に確認されたすべての明部の長径を小さい順に並べたときの中央値を意味する。なお、暗部の領域には、相対的に水酸基の含有率が高い熱可塑性樹脂（ポリビニルブチラール樹脂）が含まれることから、ＰＶＢ（１）が含まれ、明部の領域には、相対的に水酸基の含有率が低い熱可塑性樹脂（ポリビニルブチラール樹脂）が含まれることから、ＰＶＢ（２）が含まれていた。

［海島状態］
Ａ：海島状態である
Ｂ：海島状態ではない

（２）透明性
得られた合わせガラスについて、変角光度計（Ｍｕｒａｋａｍｉ ｃｏｌｏｒ ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｌａｂ社製「ＧＯＮＩＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲ ＧＰ−２００」）を用いて、Ｄｅｔｅｃｔｏｒ角度３０°、Ｈｉｇｈ Ｖｏｌｔ ９００、Ｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙ ９００の条件で、散乱値を測定した。散乱値が低いほど、くもりの程度が少なく、透明性に優れていることを示す。なお、散乱値は１１０以下であることが好ましく、９０以下であることがより好ましく、５０以下であることが更に好ましい。

詳細及び結果を下記の表１に示す。

なお、図４に、本発明に係る中間膜に含まれる中間膜について、透過型電子顕微鏡で観察した画像の一例を示した。

１…中間膜（多層の中間膜）
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層（中間膜）
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層（中間膜）
３ａ…外側の表面
４…第３の層（中間膜）
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…中間膜（単層の中間膜）

Claims (21)

1. 透過型電子顕微鏡で観察したときに、海状の暗部と、複数の島状の明部とを有する海島状態が観察され、
   前記暗部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、かつ前記明部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、
   前記明部の長径の算術平均値が４００ｎｍ以下であるか、又は、前記明部の長径の中央値が４００ｎｍ以下であり、
   ２枚の厚み２．５ｍｍの透明なフロートガラスの間に合わせガラス用中間膜を挟み込んで得られる合わせガラスについて、変角光度計を用いて、Ｄｅｔｅｃｔｏｒ角度３０°、Ｈｉｇｈ Ｖｏｌｔ ９００、Ｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙ ９００の条件で、散乱値を測定したときに、前記散乱値が１４８以下である、合わせガラス用中間膜。
2. 前記明部の長径の算術平均値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であるか、又は、前記明部の長径の中央値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記暗部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂と、前記明部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂とが異なる、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 前記暗部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
   前記明部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 前記暗部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記明部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 前記暗部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％以上である、請求項４又は５に記載の合わせガラス用中間膜。
7. 前記明部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％未満である、請求項４〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
8. 可塑剤を含む、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
9. 前記明部の長径の算術平均値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
10. 前記明部の長径の中央値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
11. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記中間膜が配置されている、合わせガラス。
12. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    合わせガラス用中間膜とを備え、
    前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記中間膜が配置されており、
    前記中間膜を透過型電子顕微鏡で観察したときに、海状の暗部と、複数の島状の明部とを有する海島状態が観察され、
    前記暗部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、かつ前記明部の領域に、熱可塑性樹脂が含まれており、
    前記明部の長径の算術平均値が４００ｎｍ以下であるか、又は、前記明部の長径の中央値が４００ｎｍ以下であり、
    合わせガラスについて、変角光度計を用いて、Ｄｅｔｅｃｔｏｒ角度３０°、Ｈｉｇｈ Ｖｏｌｔ ９００、Ｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙ ９００の条件で、散乱値を測定したときに、前記散乱値が１４８以下である、合わせガラス。
13. 前記明部の長径の算術平均値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であるか、又は、前記明部の長径の中央値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下である、請求項１２に記載の合わせガラス。
14. 前記暗部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂と、前記明部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂とが異なる、請求項１２又は１３に記載の合わせガラス。
15. 前記暗部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
    前記明部の領域に含まれる前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項１２〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス。
16. 前記暗部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記明部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項１５に記載の合わせガラス。
17. 前記暗部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％以上である、請求項１５又は１６に記載の合わせガラス。
18. 前記明部の領域に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２５モル％未満である、請求項１５〜１７のいずれか１項に記載の合わせガラス。
19. 前記中間膜が、可塑剤を含む、請求項１２〜１８のいずれか１項に記載の合わせガラス。
20. 前記明部の長径の算術平均値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下である、請求項１２〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス。
21. 前記明部の長径の中央値が５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下である、請求項１２〜１９のいずれか１項に記載の合わせガラス。