WO2015152274A1 - 合わせガラス用中間膜、合わせガラス用中間膜の製造方法及び合わせガラス - Google Patents

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WO2015152274A1
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acetal resin
laminated glass
film
mol
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奈美 水口
達矢 岩本
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積水化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass used for laminated glass and a method for producing an interlayer film for laminated glass. Moreover, this invention relates to the laminated glass using the said intermediate film for laminated glasses.
  • Laminated glass is superior in safety even if it is damaged by an external impact and the amount of glass fragments scattered is small. For this reason, the said laminated glass is widely used for a motor vehicle, a rail vehicle, an aircraft, a ship, a building, etc.
  • the laminated glass is manufactured by sandwiching an intermediate film between a pair of glass plates.
  • Patent Document 1 As an example of the interlayer film for laminated glass, Patent Document 1 listed below discloses that 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having a degree of acetalization of 60 to 85 mol% and at least one of alkali metal salts and alkaline earth metal salts. A sound insulating layer containing 0.001 to 1.0 parts by weight of a metal salt of the above and a plasticizer exceeding 30 parts by weight is disclosed. This sound insulation layer may be a single layer and used as an intermediate film.
  • Patent Document 1 also describes a multilayer intermediate film in which the sound insulation layer and other layers are laminated.
  • the other layer laminated on the sound insulation layer is composed of 100 parts by weight of a polyvinyl acetal resin having an acetalization degree of 60 to 85 mol%, and at least one metal salt of at least one of an alkali metal salt and an alkaline earth metal salt. 1.0 part by weight and a plasticizer of 30 parts by weight or less are included.
  • An object of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass and a method for producing the interlayer film for laminated glass, which can enhance transparency. Furthermore, one of the specific objects of the present invention is to provide an interlayer film for laminated glass and a method for producing an interlayer film for laminated glass that can enhance transparency even when different polyvinyl acetal resins are used in combination. is there. Another object of the present invention is to provide a laminated glass using the interlayer film for laminated glass.
  • the present invention it is obtained by mixing a first film material containing a first polyvinyl acetal resin and a second film material containing a second polyvinyl acetal resin and a plasticizer.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of 1 polyvinyl acetal resin and the hydroxyl content of the second polyvinyl acetal resin contained in the second film material together with the plasticizer is 13 mol% or less.
  • the second polyvinyl acetal in which the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin is included with the plasticizer in the second film material. It is higher than the hydroxyl group content of the resin.
  • the content of the second polyvinyl acetal resin is 100% by weight in total of the first polyvinyl acetal resin and the second polyvinyl acetal resin. It is 0.1 weight% or more and 10 weight% or less.
  • the content of the second polyvinyl acetal resin is 0.1% in a total of 100% by weight of all the polyvinyl acetal resins included in the interlayer film. % Or more and 10% by weight or less.
  • the second film material is 40 parts by weight or more and 80 parts by weight of the plasticizer with respect to 100 parts by weight of the second polyvinyl acetal resin.
  • the first film material is a novel material that is not used for obtaining the interlayer film.
  • the second film material is a recovered material used at least once to obtain the interlayer film.
  • the interlayer film for laminated glass includes the first film material, the second film material, a third polyvinyl acetal resin, and a plasticizer.
  • the third polyvinyl acetal resin contained together with the plasticizer in the third film material, and the hydroxyl content of the first polyvinyl acetal resin.
  • the absolute value of the difference from the hydroxyl group content is 13 mol% or less.
  • the third polyvinyl acetal in which the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin is included together with the plasticizer in the third film material. It is higher than the hydroxyl group content of the resin.
  • the third film material is a recovered material used at least once to obtain the interlayer film.
  • the first film material including the first polyvinyl acetal resin and the second film material including the second polyvinyl acetal resin and the plasticizer are used to form the first film.
  • a step of mixing a material and the second film material to obtain an interlayer film for laminated glass, the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin, and the plasticizer in the second film material The manufacturing method of the intermediate film for laminated glasses whose absolute value of the difference with the content rate of the hydroxyl group of the said 2nd polyvinyl acetal resin contained together is 13 mol% or less is provided.
  • the content of the hydroxyl group of the first polyvinyl acetal resin is included in the second film material together with the plasticizer. Higher than the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin.
  • the first laminated glass member, the second laminated glass member, and the interlayer film for laminated glass described above are provided, and the first laminated glass member and the second laminated glass are provided.
  • the first film material including the first polyvinyl acetal resin, the second polyvinyl acetal resin, and the plasticizer are included.
  • An intermediate film is obtained by mixing the second film material, and the hydroxyl content of the first polyvinyl acetal resin and the second polyvinyl acetal contained in the second film material together with the plasticizer Since the absolute value of the difference from the hydroxyl group content of the resin is 13 mol% or less, the transparency of the intermediate film can be increased.
  • FIG. 1 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing a multilayer interlayer film including an interlayer film for laminated glass according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an interlayer film for laminated glass according to the second embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a partially cutaway cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using the multilayer intermediate film shown in FIG.
  • An interlayer film for laminated glass according to the present invention includes a first film material containing a first polyvinyl acetal resin, a second polyvinyl acetal resin, and a plasticizer. It is obtained by mixing with a second film material containing The absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin and the hydroxyl group content of the second polyvinyl acetal resin contained together with the plasticizer in the second film material is 13 mol%. It is as follows. In the intermediate film according to the present invention, the second polyvinyl acetal resin is mixed with the plasticizer before being mixed with the first polyvinyl acetal resin. Therefore, the intermediate film according to the present invention is different from the intermediate film obtained by mixing the first polyvinyl acetal resin, the second polyvinyl acetal resin not mixed with the plasticizer, and the plasticizer.
  • the intermediate film according to the present invention has the above-described configuration, the first polyvinyl acetal resin and the second polyvinyl acetal resin that are close in absolute value of the difference in hydroxyl group content are used. In the intermediate film according to the invention, transparency can be enhanced.
  • the first film material is a recovered material (collected intermediate film) used at least once to obtain an intermediate film, and the second film material is used at least once to obtain an intermediate film.
  • the first film material is a new material (raw material) that has not been used to obtain the intermediate film, and the second film material is an intermediate material. It may be a recovered material (recovery intermediate film) used at least once to obtain a membrane.
  • the first membrane material is a recovered material (recovery intermediate) used at least once to obtain an intermediate film.
  • the second film material may be a new material (raw material) that is not used to obtain the intermediate film. 4)
  • the first film material is used to obtain the intermediate film.
  • the configurations 1), 2) and 3) are preferable.
  • a configuration is more preferable.
  • the configurations 2), 3) and 4) are preferable, and the configuration 4) is preferable. More preferred.
  • a third film material containing a polyvinyl acetal resin and a plasticizer may be further used together with the first film material and the second film material.
  • the third film material may be a new material (raw material) that has not been used to obtain an intermediate film from the viewpoint of obtaining an intermediate film having stable quality, and enhances recyclability and reduces environmental impact. From this viewpoint, the recovered material (recovered intermediate film) used at least once to obtain the intermediate film may be used.
  • the recovered material (collected intermediate film) used at least once to obtain the intermediate film includes unnecessary portions (ears) at both ends of the intermediate film generated in the intermediate film manufacturing process, and intermediate generated in the laminated glass manufacturing process.
  • An interlayer film obtained by separating and removing the glass plate from the laminated glass obtained by dismantling the constructed building can be used.
  • the unnecessary intermediate film generated in the intermediate film manufacturing process also corresponds to the recovered material used at least once to obtain the intermediate film.
  • the new material that is not used to obtain the intermediate film is a newly prepared material, not a recovered material.
  • FIG. 1 schematically shows a multilayer interlayer film including an interlayer film for laminated glass according to an embodiment of the present invention in a partially cutaway sectional view.
  • the intermediate film 1 is a multilayer intermediate film having a structure of two or more layers.
  • the intermediate film 1 has a laminated structure of two or more layers.
  • the intermediate film 1 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 1 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 1 is opposite to the first layer 2, the second layer 3 disposed on the first surface 2 a side of the first layer 2, and the first surface 2 a of the first layer 2.
  • a third layer 4 disposed on the second surface 2b side.
  • the second layer 3 is laminated on the first surface 2 a of the first layer 2.
  • the third layer 4 is laminated on the second surface 2 b of the first layer 2.
  • the first layer 2 is an intermediate layer.
  • the second layer 3 and the third layer 4 are, for example, protective layers, and are surface layers in the present embodiment.
  • the first layer 2 is disposed between the second layer 3 and the third layer 4 and is sandwiched between them. Therefore, the intermediate film 1 has a multilayer structure in which the
  • the surface 3a opposite to the first layer 2 side of the second layer 3 is preferably a surface on which laminated glass members are laminated.
  • the surface 4a opposite to the first layer 2 side of the third layer 4 is preferably the surface on which the laminated glass member is laminated.
  • the other layer include a layer containing a thermoplastic resin such as polyvinyl acetal resin, and a layer containing polyethylene terephthalate.
  • the first layer 2 preferably contains at least one kind of thermoplastic resin, and preferably contains a polyvinyl acetal resin and a plasticizer. More preferably, the second layer 3 preferably includes at least one thermoplastic resin, more preferably includes a polyvinyl acetal resin and a plasticizer, and the third layer 4 includes at least one thermoplastic resin. It is preferable that resin is included, and it is more preferable that polyvinyl acetal resin and a plasticizer are included.
  • the first layer 2, the second layer 3, and the third layer 4 is an intermediate film corresponding to the intermediate film according to the present invention.
  • the first layer 2 may be an intermediate film corresponding to the intermediate film according to the present invention
  • the second layer 3 may be an intermediate film corresponding to the intermediate film according to the present invention.
  • the layer 4 may be an intermediate film corresponding to the intermediate film according to the present invention.
  • the surface layer is preferably an interlayer film corresponding to the interlayer film according to the present invention. Even if the intermediate film according to the present invention is used as a surface layer (intermediate film), transparency can be improved.
  • FIG. 2 schematically shows an interlayer film for laminated glass according to another embodiment of the present invention in a partially cutaway cross-sectional view.
  • the intermediate film 31 shown in FIG. 2 is a single-layer intermediate film having a single-layer structure.
  • the intermediate film 31 is a first layer.
  • the intermediate film 31 is used to obtain a laminated glass.
  • the intermediate film 31 is an intermediate film for laminated glass.
  • the intermediate film 31 is an intermediate film corresponding to the intermediate film according to the present invention.
  • the intermediate film according to the present invention may be used to obtain laminated glass as a single-layer intermediate film such as 1) the intermediate film 31, and 2) multilayered together with other intermediate films as the intermediate film 1 May be used to obtain a laminated glass as a part of the interlayer film 3) used to obtain a laminated glass as each layer of all layers of the multilayer interlayer film as in the interlayer film 1 May be.
  • the second layer 3 and the third layer 4 are laminated one by one on both surfaces of the first layer 2. It is only necessary that the second layer is disposed on the first surface side of the first layer. Even if the second layer is disposed on the first surface side of the first layer and the third layer is not disposed on the second surface side of the first layer. Good. However, the second layer is disposed on the first surface side of the first layer, and the third layer is disposed on the second surface side of the first layer. It is preferable. By disposing the third layer on the second surface side of the first layer, the handleability of the intermediate film and the penetration resistance of the laminated glass are further enhanced. Furthermore, the adhesiveness with respect to a laminated glass member etc. can be adjusted with the surface of the both sides of an intermediate film. In addition, when the said 3rd layer does not exist, the adhesiveness with respect to the laminated glass member of the outer surface of the said 2nd layer of an intermediate film can be adjusted.
  • the intermediate film includes a polyvinyl acetal resin as a thermoplastic resin.
  • the intermediate film may contain a thermoplastic resin different from the polyvinyl acetal resin.
  • the first film material and the intermediate film include a first polyvinyl acetal resin.
  • the second film material and the intermediate film contain a second polyvinyl acetal resin.
  • the third film material includes a third polyvinyl acetal resin.
  • the intermediate film may contain a third polyvinyl acetal resin.
  • the intermediate film may further contain another thermoplastic resin as long as it contains the first polyvinyl acetal resin and the second polyvinyl acetal resin.
  • the second polyvinyl acetal resin and the third polyvinyl acetal resin may be different.
  • thermoplastic resin examples include polyvinyl acetal resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, ethylene-acrylic acid copolymer resin, polyurethane resin, polyvinyl alcohol resin, and polyester resin.
  • the hydroxyl content of the first polyvinyl acetal resin is preferably higher than the hydroxyl content of the second polyvinyl acetal resin.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin and the hydroxyl group content of the second polyvinyl acetal resin is 13 mol% or less.
  • the absolute value of the difference is preferably 12 mol% or less, more preferably 11 mol% or less, still more preferably 10 mol% or less, and particularly preferably 9. 5 mol% or less, and most preferably 8.5 mol% or less.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin and the hydroxyl group content of the second polyvinyl acetal resin is 0.
  • the mol% (identical) or more, 0.5 mol% or more, 1 mol% or more, and 4 mol% or more may be sufficient.
  • the hydroxyl content of the first polyvinyl acetal resin is preferably higher than the hydroxyl content of the third polyvinyl acetal resin.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin and the hydroxyl group content of the third polyvinyl acetal resin is preferably Is 9.5 mol% or less, more preferably 5 mol% or less, still more preferably 3 mol% or less, particularly preferably 2 mol% or less, and most preferably 1 mol% or less.
  • the absolute value of the difference between the hydroxyl group content of the first polyvinyl acetal resin and the hydroxyl group content of the third polyvinyl acetal resin may be 0 mol% (same) or more, and 0.5 mol % Or more, 1 mol% or more, and 4 mol% or more.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the first polyvinyl acetal resin is preferably 20 mol% or more, more preferably 25 mol% or more, still more preferably 28 mol% or more, preferably 40 mol% or less, more preferably. Is 36 mol% or less, more preferably 33 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is appropriately increased, and the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the second polyvinyl acetal resin is preferably 10 mol% or more, more preferably 15 mol% or more, still more preferably 17 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 26 mol%. Hereinafter, it is more preferably 24 mol% or less.
  • the hydroxyl content of the second polyvinyl acetal resin may be less than 25 mol%.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl group amount) of the third polyvinyl acetal resin is preferably 20 mol% or more, more preferably 25 mol% or more, preferably 40 mol% or less, more preferably 36 mol% or less.
  • the hydroxyl group content is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is appropriately increased, and the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced. Further, when the hydroxyl group content is not more than the above upper limit, the flexibility of the interlayer film is increased, and the handling of the interlayer film is facilitated.
  • the hydroxyl group content of the polyvinyl acetal resin is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which the hydroxyl group is bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain, as a percentage.
  • the amount of the ethylene group to which the hydroxyl group is bonded can be determined, for example, by measuring according to JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the polyvinyl acetal resin can be produced, for example, by acetalizing polyvinyl alcohol with an aldehyde.
  • the polyvinyl alcohol can be obtained, for example, by saponifying polyvinyl acetate.
  • the saponification degree of the polyvinyl alcohol is generally 70 to 99.9 mol%.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is preferably 200 or more, more preferably 500 or more, more preferably 1000 or more, more preferably 1500 or more, still more preferably 1600 or more, preferably 3000 or less, more preferably 2700 or less, and further Preferably it is 2400 or less.
  • the average degree of polymerization is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is further enhanced.
  • the average degree of polymerization is not more than the above upper limit, the intermediate film can be easily molded.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is particularly preferably 1500 or more and 3000 or less.
  • the average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol is determined by a method based on JIS K6726 “Testing method for polyvinyl alcohol”.
  • the carbon number of the acetal group contained in the polyvinyl acetal resin is not particularly limited.
  • the aldehyde used when manufacturing the said polyvinyl acetal resin is not specifically limited.
  • the acetal group in the polyvinyl acetal resin preferably has 3 to 5 carbon atoms, more preferably 3 or 4. When the carbon number of the acetal group in the polyvinyl acetal resin is 3 or more, the glass transition temperature of the intermediate film is sufficiently low.
  • the aldehyde is not particularly limited. In general, an aldehyde having 1 to 10 carbon atoms is preferably used as the aldehyde.
  • Examples of the aldehyde having 1 to 10 carbon atoms include formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-valeraldehyde, 2-ethylbutyraldehyde, n-hexylaldehyde, n-octylaldehyde, Examples include n-nonyl aldehyde, n-decyl aldehyde, and benzaldehyde.
  • propionaldehyde, n-butyraldehyde, isobutyraldehyde, n-hexylaldehyde or n-valeraldehyde is preferable
  • propionaldehyde, n-butyraldehyde or isobutyraldehyde is more preferable
  • n-butyraldehyde is still more preferable.
  • the said aldehyde only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the first polyvinyl acetal resin is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.4 mol% or more, preferably 20 mol% or less, more preferably 5 mol%. Hereinafter, it is more preferably 2 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation (acetyl group amount) of the second polyvinyl acetal resin is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, still more preferably 10 mol% or more, preferably 30 mol%. Below, more preferably 13 mol% or less.
  • the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased.
  • the acetylation degree is not more than the above upper limit, the mechanical strength of the interlayer film is further increased.
  • the acetylation degree (acetyl group amount) of the third polyvinyl acetal resin is preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.4 mol% or more, preferably 20 mol% or less, more preferably 5 mol% or less. It is. When the acetylation degree is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is increased. When the acetylation degree is not more than the above upper limit, the moisture resistance of the interlayer film and the laminated glass is increased.
  • the degree of acetylation is obtained by subtracting the amount of ethylene groups to which acetal groups are bonded and the amount of ethylene groups to which hydroxyl groups are bonded from the total amount of ethylene groups of the main chain, It is a value indicating the mole fraction obtained by dividing by the percentage.
  • the amount of ethylene group to which the acetal group is bonded can be measured, for example, according to JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the degree of acetalization of the first polyvinyl acetal resin is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, still more preferably 65 mol% or more, particularly preferably. Is 72 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably 80 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization of the second polyvinyl acetal resin is preferably 50 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably It is 80 mol% or less, More preferably, it is 70 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the degree of acetalization of the third polyvinyl acetal resin is preferably 55 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably 80 mol% or less.
  • the degree of acetalization is not less than the above lower limit, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer increases.
  • the degree of acetalization is less than or equal to the above upper limit, the reaction time required for producing a polyvinyl acetal resin is shortened.
  • the above-mentioned degree of acetalization is a value indicating the mole fraction obtained by dividing the amount of ethylene groups to which acetal groups are bonded by the total amount of ethylene groups in the main chain as a percentage.
  • the degree of acetalization can be calculated by a method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral”.
  • the hydroxyl group content (hydroxyl content), acetalization degree (butyralization degree), and acetylation degree are preferably calculated from results measured by a method in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. However, measurement by ASTM D1396-92 may be used.
  • the polyvinyl acetal resin is a polyvinyl butyral resin
  • the hydroxyl group content (hydroxyl amount), the acetalization degree (butyralization degree), and the acetylation degree are determined in accordance with JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. It can be calculated from the results measured by
  • the second polyvinyl acetal resin has an acetylation degree (a) of 8 mol% or less and an acetalization degree (a) of 66 mol% or more. It is preferably a certain polyvinyl acetal resin (A) or a polyvinyl acetal resin (B) having an acetylation degree (b) exceeding 8 mol%.
  • the second polyvinyl acetal resin and the third polyvinyl acetal resin may be the polyvinyl acetal resin (A) or the polyvinyl acetal resin (B).
  • the degree of acetylation (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is 8 mol% or less, preferably 7.5 mol% or less, more preferably 7 mol% or less, still more preferably 6.5 mol% or less, particularly preferably. It is 5 mol% or less, preferably 0.1 mol% or more, more preferably 0.5 mol% or more, still more preferably 0.8 mol% or more, and particularly preferably 1 mol% or more.
  • the degree of acetylation (a) is not more than the above upper limit and not less than the above lower limit, the migration of the plasticizer can be easily controlled, and the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetalization (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is 66 mol% or more, preferably 70 mol% or more, more preferably 70.5 mol% or more, still more preferably 71 mol% or more, and particularly preferably 71. 5 mol% or more, most preferably 72 mol% or more, preferably 85 mol% or less, more preferably 83 mol% or less, still more preferably 81 mol% or less, particularly preferably 79 mol% or less.
  • the acetalization degree (a) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (A) as the said acetalization degree (a) is below the said upper limit can be shortened.
  • the hydroxyl group content (a) of the polyvinyl acetal resin (A) is preferably at least 18 mol%, more preferably at least 19 mol%, even more preferably at least 20 mol%, particularly preferably at least 21 mol%, most preferably It is 25 mol% or more, preferably 31 mol% or less, more preferably 30 mol% or less, still more preferably 29 mol% or less, and particularly preferably 28 mol% or less.
  • the hydroxyl group content (a) is not less than the above lower limit, the adhesive force of the intermediate film is further increased.
  • the hydroxyl group content (a) is not more than the above upper limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the degree of acetylation (b) of the polyvinyl acetal resin (B) exceeds 8 mol%, preferably 9 mol% or more, more preferably 9.5 mol% or more, still more preferably 10 mol% or more, particularly preferably. 10.5 mol% or more, preferably 30 mol% or less, more preferably 28 mol% or less, still more preferably 26 mol% or less, and particularly preferably 24 mol% or less.
  • the acetylation degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulation of the laminated glass is further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetylation degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the degree of acetalization (b) of the polyvinyl acetal resin (B) is preferably 50 mol% or more, more preferably 53 mol% or more, still more preferably 55 mol% or more, particularly preferably 60 mol% or more, preferably 80 mol%. % Or less, more preferably 78 mol% or less, still more preferably 76 mol% or less, and particularly preferably 74 mol% or less.
  • the acetalization degree (b) is not less than the above lower limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the reaction time required in order to manufacture polyvinyl acetal resin (B) as the said acetalization degree (b) is below the said upper limit can be shortened.
  • the content (b) of the hydroxyl group in the polyvinyl acetal resin (B) is preferably 18 mol% or more, more preferably 19 mol% or more, still more preferably 20 mol% or more, particularly preferably 21 mol% or more, preferably 31. It is not more than mol%, more preferably not more than 30 mol%, still more preferably not more than 29 mol%, particularly preferably not more than 28 mol%, most preferably less than 25 mol%.
  • the hydroxyl group content (b) is not less than the above lower limit, the adhesive strength of the interlayer film is further increased.
  • the hydroxyl group content (b) is not more than the above upper limit, the sound insulating properties of the laminated glass are further enhanced.
  • the first polyvinyl acetal resin, the second polyvinyl acetal resin, and the third polyvinyl acetal resin are each preferably a polyvinyl butyral resin.
  • the polyvinyl acetal resin (A) and the polyvinyl acetal resin (B) are each preferably a polyvinyl butyral resin.
  • the total content of the first polyvinyl acetal resin and the second polyvinyl acetal resin is preferably 100% by weight or more, and the content of the second polyvinyl acetal resin is preferably 0.1% by weight or more, more preferably. Is 0.5% by weight or more, preferably 10% by weight or less, more preferably 5% by weight or less.
  • the content of the second polyvinyl acetal resin is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the transparency of the intermediate film is effectively increased.
  • the content of the second polyvinyl acetal resin is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.5% by weight or more, preferably Is 10% by weight or less, more preferably 5% by weight or less.
  • the transparency of the intermediate film is effectively increased.
  • the total content of the first polyvinyl acetal resin and the second polyvinyl acetal resin in a total of 100% by weight of all the polyvinyl acetal resins contained in the interlayer film is preferably 80% by weight or more, more preferably Is not less than 90% by weight, preferably not more than 100% by weight (total amount), preferably not more than 99.9% by weight, more preferably not more than 99.5% by weight, still more preferably not more than 99% by weight, particularly preferably not more than 98% by weight. It is.
  • the total content of the first polyvinyl acetal resin and the second polyvinyl acetal resin is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the transparency of the intermediate film is effectively increased.
  • the content of the third polyvinyl acetal resin is preferably 0.1% by weight or more, more preferably 0.5% by weight or more, preferably Is 10% by weight or less, more preferably 5% by weight or less.
  • the content of the third polyvinyl acetal resin is not less than the above lower limit and not more than the above upper limit, the transparency of the intermediate film is effectively increased.
  • the content (parts by weight) of the second film material with respect to 100 parts by weight of the first film material is not particularly limited, but is preferably 0.5 parts by weight or more, more preferably 0.8 parts by weight or more, and still more preferably 1 Parts by weight, particularly preferably 2 parts by weight or more, most preferably 2.5 parts by weight or more, preferably 15 parts by weight or less, more preferably 13 parts by weight or less, still more preferably 10 parts by weight or less, particularly preferably 8 parts by weight. Or less.
  • the content of the second film material with respect to 100 parts by weight of the first film material is not less than the lower limit and not more than the upper limit, the transparency of the intermediate film is effectively increased.
  • the intermediate film includes a plasticizer.
  • a plasticizer As for the said plasticizer, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • plasticizer examples include organic ester plasticizers such as monobasic organic acid esters and polybasic organic acid esters, and organic phosphate plasticizers such as organic phosphoric acid plasticizers and organic phosphorous acid plasticizers. . Of these, organic ester plasticizers are preferred.
  • the plasticizer is preferably a liquid plasticizer.
  • Examples of the monobasic organic acid ester include glycol esters obtained by a reaction between glycol and a monobasic organic acid.
  • Examples of the glycol include triethylene glycol, tetraethylene glycol, and tripropylene glycol.
  • Examples of the monobasic organic acid include butyric acid, isobutyric acid, caproic acid, 2-ethylbutyric acid, heptylic acid, n-octylic acid, 2-ethylhexylic acid, n-nonylic acid, and decylic acid.
  • polybasic organic acid ester examples include ester compounds of a polybasic organic acid and an alcohol having a linear or branched structure having 4 to 8 carbon atoms.
  • polybasic organic acid examples include adipic acid, sebacic acid, and azelaic acid.
  • organic ester plasticizer examples include triethylene glycol di-2-ethylpropanoate, triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-ethylhexanoate, triethylene glycol dicaprylate, Triethylene glycol di-n-octanoate, triethylene glycol di-n-heptanoate, tetraethylene glycol di-n-heptanoate, dibutyl sebacate, dioctyl azelate, dibutyl carbitol adipate, ethylene glycol di-2-ethylbutyrate, 1,3-propylene glycol di-2-ethyl butyrate, 1,4-butylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl butyrate, diethylene glycol di-2-ethyl Hexanoate, dipropylene glycol di-2-ethylbutyrate, triethylene glycol di-2-eth
  • organic phosphate plasticizer examples include tributoxyethyl phosphate, isodecylphenyl phosphate, triisopropyl phosphate, and the like.
  • the plasticizer is preferably a diester plasticizer represented by the following formula (1).
  • R1 and R2 each represent an organic group having 2 to 10 carbon atoms
  • R3 represents an ethylene group, an isopropylene group or an n-propylene group
  • p represents an integer of 3 to 10
  • R1 and R2 in the above formula (1) are each preferably an organic group having 5 to 10 carbon atoms, and more preferably an organic group having 6 to 10 carbon atoms.
  • the plasticizer preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate (3GO), triethylene glycol di-2-ethylbutyrate (3GH) or triethylene glycol di-2-ethylpropanoate. More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • 3GO triethylene glycol di-2-ethylhexanoate
  • GGH triethylene glycol di-2-ethylbutyrate
  • triethylene glycol di-2-ethylpropanoate More preferably, it contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate or triethylene glycol di-2-ethylbutyrate, and more preferably contains triethylene glycol di-2-ethylhexanoate.
  • the content of the plasticizer (all plasticizers) contained in the intermediate film is preferably 30% with respect to 100 parts by weight of the polyvinyl acetal resin (all polyvinyl acetal resins) contained in the intermediate film. Part or more, more preferably 35 parts by weight or more, preferably 45 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less.
  • the first film material does not contain a plasticizer or contains a plasticizer in an amount of 50 parts by weight or less based on 100 parts by weight of the first polyvinyl acetal resin.
  • the plasticizer content (content (1)) is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 20 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the first polyvinyl acetal resin. More preferably, it is 30 parts by weight or more, particularly preferably 35 parts by weight or more, preferably 50 parts by weight or less, more preferably 42 parts by weight or less.
  • the content of the plasticizer (content (2)) in the second film material is preferably 40 with respect to 100 parts by weight of the second polyvinyl acetal resin. It is at least 60 parts by weight, more preferably at least 60 parts by weight, more preferably at most 95 parts by weight, even more preferably at most 80 parts by weight, particularly preferably at most 72 parts by weight.
  • the content of the plasticizer (content (3)) in the third film material is preferably 10 with respect to 100 parts by weight of the third polyvinyl acetal resin. It is at least 20 parts by weight, more preferably at least 20 parts by weight, even more preferably at least 30 parts by weight, particularly preferably at least 35 parts by weight, preferably at most 50 parts by weight, more preferably at most 42 parts by weight.
  • the absolute value of the difference between the content (1) and the content (2) and the absolute value of the difference between the content (2) and the content (3) are Each is preferably 10 parts by weight or more, more preferably 15 parts by weight or more, preferably 50 parts by weight or less, more preferably 40 parts by weight or less.
  • the content (1) is preferably less than the content (2), and the content (1) is less than the content (3). preferable.
  • the intermediate film may contain an antioxidant, an ultraviolet shielding agent, a light stabilizer, a flame retardant, an antistatic agent, a pigment, a dye, an adhesion modifier, a moisture-resistant agent, a fluorescent whitening agent, an infrared absorber, and the like as necessary.
  • An additive may be included. As for these additives, only 1 type may be used and 2 or more types may be used together.
  • the thickness of the intermediate film according to the present invention is not particularly limited. From the viewpoint of practical use and from the viewpoint of sufficiently increasing the heat shielding property, the thickness of the intermediate film is preferably 0.1 mm or more, more preferably 0.25 mm or more, preferably 3 mm or less, more preferably 1.5 mm or less. is there. When the thickness of the intermediate film is not less than the above lower limit, the penetration resistance of the laminated glass is increased. When the thickness of the interlayer film is not more than the above upper limit, the transparency of the interlayer film is further improved.
  • the method for producing the interlayer film according to the present invention is not particularly limited.
  • Examples of the method for producing an interlayer film according to the present invention include a method of extruding a resin composition using an extruder when a single-layer interlayer film is obtained.
  • Examples thereof include a method of laminating each obtained layer and a method of laminating each layer by co-extrusion of each resin composition for forming each layer using an extruder. Since it is suitable for continuous production, an extrusion method is preferred.
  • the method for manufacturing an intermediate film according to the present invention includes mixing the first film material and the second film material using the first film material and the second film material, The process of obtaining.
  • the third film material is used, the first film material, the second film material, and the third film material are mixed to obtain an intermediate film.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing an example of a laminated glass using a multilayer interlayer film including the interlayer film for laminated glass according to an embodiment of the present invention.
  • the intermediate film 1 is disposed between the first laminated glass member 21 and the second laminated glass member 22 and is sandwiched.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the first surface 1 a of the intermediate film 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on a second surface 1 b opposite to the first surface 1 a of the intermediate film 1.
  • a first laminated glass member 21 is laminated on the outer surface 3 a of the second layer 3 of the intermediate film 1.
  • a second laminated glass member 22 is laminated on the outer surface 4 a of the third layer 4 of the intermediate film 1.
  • an intermediate film 31 may be used.
  • the laminated glass which concerns on this invention is the 1st laminated glass member, the 2nd laminated glass member, and the intermediate
  • the intermediate film includes the intermediate film for laminated glass of the present invention.
  • the interlayer film for laminated glass of the present invention may be disposed alone between the first laminated glass member and the second laminated glass member, and together with the other interlayer film, the first laminated glass. You may arrange
  • the laminated glass member examples include a glass plate and a PET (polyethylene terephthalate) film.
  • Laminated glass includes not only laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between two glass plates, but also laminated glass in which an intermediate film is sandwiched between a glass plate and a PET film or the like.
  • the laminated glass is a laminate including a glass plate, and preferably at least one glass plate is used.
  • Each of the first laminated glass member and the second laminated glass member is preferably a glass plate or a PET film, and the laminated glass is glass as at least one of the first laminated glass member and the second laminated glass member. It is preferable to provide a plate.
  • the glass plate examples include inorganic glass and organic glass.
  • the inorganic glass examples include float plate glass, heat ray absorbing plate glass, heat ray reflecting plate glass, polished plate glass, mold plate glass, and wire-containing plate glass.
  • the organic glass is a synthetic resin glass substituted for inorganic glass.
  • examples of the organic glass include polycarbonate plates and poly (meth) acrylic resin plates.
  • Examples of the poly (meth) acrylic resin plate include a polymethyl (meth) acrylate plate.
  • the thickness of the laminated glass member is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the glass plate is preferably 1 mm or more, preferably 5 mm or less, more preferably 3 mm or less.
  • the thickness of the PET film is preferably 0.03 mm or more, and preferably 0.5 mm or less.
  • the method for producing the laminated glass is not particularly limited.
  • the intermediate film is sandwiched between the first laminated glass member and the second laminated glass member, passed through a pressing roll, or put in a rubber bag and sucked under reduced pressure, and the first The air remaining between the laminated glass member, the second laminated glass member and the intermediate film is degassed. Thereafter, it is pre-bonded at about 70 to 110 ° C. to obtain a laminate.
  • the laminate is put in an autoclave or pressed and pressed at about 120 to 150 ° C. and a pressure of 1 to 1.5 MPa. In this way, a laminated glass can be obtained.
  • the interlayer film and the laminated glass can be used for automobiles, railway vehicles, aircraft, ships, buildings, and the like.
  • the said intermediate film and the said laminated glass can be used besides these uses.
  • the interlayer film and the laminated glass are preferably a vehicle or architectural interlayer film and a laminated glass, and more preferably a vehicle interlayer film and a laminated glass.
  • the intermediate film and the laminated glass can be used for an automobile windshield, side glass, rear glass, roof glass, or the like.
  • the interlayer film and the laminated glass are suitably used for automobiles.
  • the haze value of the laminated glass is preferably 2% or less, more preferably 1% or less, still more preferably 0.5% or less, and particularly preferably 0.4% or less.
  • the haze value of the laminated glass can be measured according to JIS K6714.
  • thermoplastic resin a polyvinyl acetal resin having a polymerization degree, a hydroxyl group content, an acetylation degree, and an acetalization degree (butyralization degree) shown in Table 1 below was used.
  • the polyvinyl acetal resin used is a polyvinyl butyral resin using n-butyraldehyde.
  • the degree of acetalization (degree of butyralization), the degree of acetylation, and the content of hydroxyl groups were measured by methods according to JIS K6728 “Testing methods for polyvinyl butyral”. In addition, when measured according to ASTM D1396-92, the same numerical value as the method based on JIS K6728 “Testing method for polyvinyl butyral” was shown.
  • Example 1 Preparation of interlayer film: 100 parts by weight of polyvinyl acetal resin (using n-butyraldehyde, hydroxyl group content 29.0 mol%, acetylation degree 0.8 mol%, acetalization degree (butyralization degree) 70.2 mol%), A first film material was obtained by mixing 40 parts by weight of an agent (3GO).
  • Laminated glass production The obtained interlayer film (multilayer) was cut into a length of 80 mm ⁇ width of 80 mm. Next, an intermediate film is sandwiched between two transparent float glasses (length 80 mm x width 80 mm x thickness 2.5 mm), held at 90 ° C for 30 minutes with a vacuum laminator, and vacuum pressed to obtain a laminate. It was. In the laminated body, the intermediate film portion protruding from the glass was cut off to obtain a laminated glass.
  • Example 2 to 24 Except that the types and contents of the polyvinyl acetal resin, the types and contents of the plasticizer, and the content of the second film material with respect to 100 parts by weight of the first film material are set as shown in Tables 1 to 3 below. Produced an interlayer film and a laminated glass in the same manner as in Example 1.

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Abstract

　透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。　本発明に係る合わせガラス用中間膜は、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して得られ、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である。

Description

合わせガラス用中間膜、合わせガラス用中間膜の製造方法及び合わせガラス
　本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用中間膜の製造方法に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
　合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
　上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。
　さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０～８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１～１．０重量部と、３０重量部以下の可塑剤とを含む。
特開２００７－０７０２００号公報
　近年、環境負荷の低減のために、特許文献１に記載のような合わせガラス用中間膜（回収間膜）を、新たな合わせガラス用中間膜の原料の一部として、再利用することが検討されている。しかしながら、中間膜が、新たな合わせガラス用中間膜の原料の一部として再利用されると、ポリビニルアセタール樹脂などの熱可塑性樹脂の存在状態に起因して、合わせガラス用中間膜の透明性が低くなることがある。
　本発明の目的は、透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用中間膜の製造方法を提供することである。更に、具体的な本発明の目的の一つは、異なるポリビニルアセタール樹脂を併用しても、透明性を高めることができる合わせガラス用中間膜及び合わせガラス用中間膜の製造方法を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
　本発明の広い局面によれば、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して得られ、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、合わせガラス用中間膜が提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂と前記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の膜材料が、前記第２のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、前記可塑剤を４０重量部以上、８０重量部以下含む。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記第１の膜材料と、前記第２の膜材料と、第３のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第３の膜材料とを混合して得られ、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第３の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である。
　本発明の広い局面によれば、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを用いて、前記第１の膜材料と前記第２の膜材料とを混合して、合わせガラス用中間膜を得る工程を備え、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、合わせガラス用中間膜の製造方法が提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法のある特定の局面では、前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い。
　本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
　本発明に係る合わせガラス用中間膜及び本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法では、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して中間膜が得られ、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２の膜材料中で上記可塑剤と共に含まれる上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下であるので、中間膜の透明性を高めることができる。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図３は、図１に示す多層の中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
　以下、本発明の詳細を説明する。
　（１）本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と略記することがある）は、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して得られる。上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２の膜材料中で上記可塑剤と共に含まれる上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は１３モル％以下である。本発明に係る中間膜では、上記第２のポリビニルアセタール樹脂は、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と混合される前に、上記可塑剤と混合されている。従って、本発明に係る中間膜は、第１のポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤と混合されていない第２のポリビニルアセタール樹脂と、可塑剤とを混合して得られる中間膜とは異なる。
　本発明に係る中間膜では、上述した構成が備えられているため、特に水酸基の含有率の差の絶対値が近い第１のポリビニルアセタール樹脂及び第２のポリビニルアセタール樹脂を用いているため、本発明に係る中間膜では、透明性を高めることができる。
　１）第１の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であってもよく、２）第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であってもよく、３）第１の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であってもよく、４）第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であり、かつ第２の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であってもよい。リサイクル性を高めて、環境負荷を低減する観点からは、上記１），２），３）及び４）の構成のうち、上記１）、２）及び３）の構成が好ましく、上記１）の構成がより好ましい。安定した品質を有する中間膜を得る観点からは、上記１），２），３）及び４）の構成のうち、上記２）、３）及び４）の構成が好ましく、上記４）の構成がより好ましい。
　本発明に係る中間膜を得るために、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料とともに、ポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第３の膜材料をさらに用いてもよい。第３の膜材料は、安定した品質を有する中間膜を得る観点から、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）であってもよく、リサイクル性を高めて、環境負荷を低減する観点から、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）であってもよい。
　中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）としては、中間膜の製造工程で発生する中間膜の両端の不要部分（耳）、合わせガラスの製造工程で発生する中間膜の周囲の不要部分（トリム）、合わせガラスの製造工程にて発生した合わせガラスの不良品からガラス板を分離し、除去して得られる合わせガラス用中間膜、並びに使用済の車両及び老朽化した建築物を解体することで得られた合わせガラスから、ガラス板を分離し、除去して得られる中間膜等が挙げられる。なお、中間膜の製造工程で発生する不要となった中間膜も、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料に相当する。
　中間膜を得るために用いられていない新規材料とは、新たに用意された材料であり、回収材料ではない。
　以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
　図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
　図１に示す中間膜１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、２層以上の積層構造を有する。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。
　第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。
　なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
　中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、第１の層２は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましく、第２の層３は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましく、第３の層４は、少なくとも１種の熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。
　図１に示す多層の中間膜１では、第１の層２、第２の層３及び第３の層４の内の少なくとも１層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜である。第１の層２が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよく、第２の層３が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよく、第３の層４が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であってもよい。３層構造の多層の中間膜である場合に、表面層が、本発明に係る中間膜に相当する中間膜であることが好ましい。本発明に係る中間膜を表面層（中間膜）として用いても、透明性を良好にすることができる。
　図２に、本発明の他の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。
　図２に示す中間膜３１は、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜３１は、第１の層である。中間膜３１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜３１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜３１は、本発明に係る中間膜に相当する中間膜である。
　本発明に係る中間膜は、１）中間膜３１のように単層の中間膜として、合わせガラスを得るために用いられてもよく、２）中間膜１のように、他の中間膜とともに多層の中間膜の一部の層として、合わせガラスを得るために用いられてもよく、３）中間膜１のように、多層の中間膜の全ての層の各層として、合わせガラスを得るために用いられてもよい。
　中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の取扱い性、並びに合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。
　以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜に含まれる各成分の詳細を説明する。
　（熱可塑性樹脂）
　上記中間膜は、熱可塑性樹脂として、ポリビニルアセタール樹脂を含む。上記中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂とは異なる熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。上記第１の膜材料及び上記中間膜は、第１のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第２の膜材料及び上記中間膜は、第２のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記第３の膜材料は、第３のポリビニルアセタール樹脂を含む。上記中間膜は、第３のポリビニルアセタール樹脂を含んでいてもよい。上記中間膜は、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂とを含んでいれば、他の熱可塑性樹脂を更に含んでいてもよい。上記第２のポリビニルアセタール樹脂と上記第３のポリビニルアセタール樹脂とは異なっていてもよい。
　上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン－アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリエステル樹脂等が挙げられる。
　透明性を効果的に高める観点から、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。透明性を充分に高める観点から、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、１３モル％以下である。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記差の絶対値は、好ましくは１２モル％以下、より好ましくは１１モル％以下、更に好ましくは１０モル％以下、特に好ましくは９．５モル％以下、最も好ましくは８．５モル％以下である。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、０モル％（同一）以上であってもよく、０．５モル％以上であってもよく、１モル％以上であってもよく、更に４モル％以上であってもよい。
　透明性をより一層効果的に良好にする観点から、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高いことが好ましい。透明性をより一層効果的に良好にする観点からは、上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは９．５モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは３モル％以下、特に好ましくは２モル％以下、最も好ましくは１モル％以下である。上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値は０モル％（同一）以上であってもよく、０．５モル％以上であってもよく、１モル％以上であってもよく、更に４モル％以上であってもよい。
　上記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上、更に好ましくは２８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３６モル％以下、更に好ましくは３３モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなり、かつ、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは１５モル％以上、更に好ましくは１７モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２６モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、２５モル％未満であってもよい。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは２５モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力が適度に高くなり、かつ、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０～９９．９モル％である。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より好ましくは１０００以上、より好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは３０００以下、より好ましくは２７００以下、更に好ましくは２４００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
　合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、１５００以上、３０００以下であることが特に好ましい。
　上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３～５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
　上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１～１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１～１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－バレルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド又はｎ－バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．４モル％以上、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
　上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは１３モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜の機械的強度がより一層高くなる。
　上記第３ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．４モル％以上、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
　上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
　上記第１のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記第２のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記第３のポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
　上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、算出され得る。
　なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
　合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなることから、上記第２のポリビニルアセタール樹脂は、アセチル化度（ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（ａ）が６６モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記第２のポリビニルアセタール樹脂及び上記第３のポリビニルアセタール樹脂は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度（ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６６モル％以上、好ましくは７０モル％以上、より好ましくは７０．５モル％以上、更に好ましくは７１モル％以上、特に好ましくは７１．５モル％以上、最も好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、最も好ましくは２５モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。
　上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下、最も好ましくは２５モル％未満である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
　上記第１のポリビニルアセタール樹脂、上記第２のポリビニルアセタール樹脂及び上記第３のポリビニルアセタール樹脂はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。
　上記中間膜において、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計１００重量％中、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
　中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
　中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計の含有量は好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、好ましくは１００重量％（全量）以下、好ましくは９９．９重量％以下、より好ましくは９９．５重量％以下、更に好ましくは９９重量％以下、特に好ましくは９８重量％以下である。上記第１のポリビニルアセタール樹脂と上記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
　中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、上記第３のポリビニルアセタール樹脂の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．５重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記第３のポリビニルアセタール樹脂の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
　第１の膜材料１００重量部に対する第２の膜材料の含有量（重量部）は特に限定されないが、好ましくは０．５重量部以上、より好ましくは０．８重量部以上、更に好ましくは１重量部以上、特に好ましくは２重量部以上、最も好ましくは２．５重量部以上、好ましくは１５重量部以下、より好ましくは１３重量部以下、更に好ましくは１０重量部以下、特に好ましくは８重量部以下である。上記第１の膜材料１００重量部に対する上記第２の膜材料の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜の透明性が効果的に高くなる。
　（可塑剤）
　上記中間膜は、可塑剤を含む。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
　上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２－エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ－オクチル酸、２－エチルヘキシル酸、ｎ－ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
　上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４～８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
　上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ－ｎ－オクタノエート、トリエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ－ｎ－ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，３－プロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、１，４－ブチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ－２－エチルブチレート、トリエチレングリコールジ－２－エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ－２－エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
　上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
　上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２～１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ－プロピレン基を表し、ｐは３～１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５～１０の有機基であることが好ましく、炭素数６～１０の有機基であることがより好ましい。
　上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ－２－エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ－２－エチルプロパノエートを含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ－２－エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
　上記中間膜に含まれているポリビニルアセタール樹脂（全てのポリビニルアセタール樹脂）１００重量部に対して、上記中間膜に含まれている可塑剤（全ての可塑剤）の含有量は、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。
　上記第１の膜材料は、可塑剤を含まないか、又は上記第１のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、可塑剤を５０重量部以下で含むことが好ましい。上記第１の膜材料において、上記第１のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量（含有量（１））は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。
　透明性を効果的に高める観点から、上記第２の膜材料において、上記第２のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量（含有量（２））は、好ましくは４０重量部以上、より好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９５重量部以下、更に好ましくは８０重量部以下、特に好ましくは７２重量部以下である。
　透明性を効果的に高める観点から、上記第３の膜材料において、上記第３のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量（含有量（３））は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、更に好ましくは３０重量部以上、特に好ましくは３５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。
　透明性を効果的に高める観点から、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値及び上記含有量（２）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。透明性を効果的に高める観点から、上記含有量（１）は、上記含有量（２）よりも少ないことが好ましく、上記含有量（１）は、上記含有量（３）よりも少ないことが好ましい。
　（他の成分）
　上記中間膜は、必要に応じて酸化防止剤、紫外線遮蔽剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
　（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
　本発明に係る中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
　本発明に係る中間膜の製造方法としては特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜を得る場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、他の中間膜と積層して多層の中間膜を得る場合に、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
　本発明に係る中間膜の製造方法は、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料とを用いて、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料とを混合して、中間膜を得る工程を備える。上記第３の膜材料を用いる場合には、上記第１の膜材料と上記第２の膜材料と上記第３の膜材料とを混合して、中間膜を得る。
　（合わせガラス）
　図３に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を含む多層の中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
　図３に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
　中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１にかえて中間膜３１を用いてもよい。
　このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜を含む。本発明の合わせガラス用中間膜は、単独で、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されていてもよく、他の中間膜とともに、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置されていてもよい。
　上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材はそれぞれガラス板又はＰＥＴフィルムであることが好ましく、合わせガラスは、第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材のうちの少なくとも一方としてガラス板を備えることが好ましい。
　上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
　上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
　上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０～１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０～１５０℃及び１～１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。
　上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。
　合わせガラスのヘーズ値は、好ましくは２％以下、より好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下、特に好ましくは０．４％以下である。合わせガラスのヘーズ値は、ＪＩＳ　Ｋ６７１４に準拠して測定できる。
　以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
　以下の材料を用いた。
　（熱可塑性樹脂）
　実施例及び比較例では、下記の表１に示す重合度、水酸基の含有率、アセチル化度及びアセタール化度（ブチラール化度）を有するポリビニルアセタール樹脂を用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂はいずれも、ｎ－ブチルアルデヒドを用いたポリビニルブチラール樹脂である。アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ　Ｄ１３９６－９２により測定した場合も、ＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
　（可塑剤）
　３ＧＯ（トリエチレングリコールジ－２－エチルヘキサノエート）
　（実施例１）
　中間膜の作製：
　ポリビニルアセタール樹脂（ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２９．０モル％、アセチル化度０．８モル％、アセタール化度（ブチラール化度）７０．２モル％）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）４０重量部とを混合し、第１の膜材料を得た。
　ポリビニルアセタール樹脂（ｎ－ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率２４．０モル％、アセチル化度１２．５モル％、アセタール化度（ブチラール化度）６３．５モル％）１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）６０重量部とを混合し、第２の膜材料を得た。
　第１の膜材料１００重量部と、第２の膜材料２．６重量部とを押出機に供給して混合し、押出機を用いて押出しすることにより、中間膜（厚み８００μｍ）を得た。
　合わせガラスの作製：
　得られた中間膜（多層）を、縦８０ｍｍ×横８０ｍｍに切り出した。次に、２枚の透明なフロートガラス（縦８０ｍｍ×横８０ｍｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。
　（実施例２～２４）
　ポリビニルアセタール樹脂の種類及び含有量、可塑剤の種類及び含有量、並びに第１の膜材料１００重量部に対する第２の膜材料の含有量を下記の表１～３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。
　（評価）
　（１）へーズ値の測定
　ヘーズメーター（東京電色社製「ＴＣ－ＨＩＩＩＤＰＫ」）を用いて、ＪＩＳ　Ｋ６７１４に準拠して、得られた合わせガラスのヘーズ値を測定した。
　詳細及び結果を下記の表１～３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　なお、第１の膜材料及び第２の膜材料として、中間膜を得るために用いられていない新規材料（原材料）を用いた具体的な実施例を示したが、リサイクル性を高めて、環境負荷を低減する観点からは、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料（回収中間膜）を用いることが好ましく、この場合にも本発明の効果が得られることを確認した。さらに、第１の膜材料及び第２の膜材料とともに、第３の膜材料を用いた場合でも、本発明の効果が得られることを確認した。
　１…中間膜（多層の中間膜）
　１ａ…第１の表面
　１ｂ…第２の表面
　２…第１の層（中間膜）
　２ａ…第１の表面
　２ｂ…第２の表面
　３…第２の層（中間膜）
　３ａ…外側の表面
　４…第３の層（中間膜）
　４ａ…外側の表面
　１１…合わせガラス
　２１…第１の合わせガラス部材
　２２…第２の合わせガラス部材
　３１…中間膜（単層の中間膜）

Claims (13)

  1. 　第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを混合して得られ、
    　前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、合わせガラス用中間膜。
  2. 　前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記第１のポリビニルアセタール樹脂と前記第２のポリビニルアセタール樹脂との合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　中間膜に含まれている全てのポリビニルアセタール樹脂の合計１００重量％中、前記第２のポリビニルアセタール樹脂の含有量が０．１重量％以上、１０重量％以下である、請求項１～３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記第２の膜材料が、前記第２のポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、前記可塑剤を４０重量部以上、８０重量部以下含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記第１の膜材料が、中間膜を得るために用いられていない新規材料である、請求項１～５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記第２の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である、請求項１～６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　前記第１の膜材料と、前記第２の膜材料と、第３のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第３の膜材料とを混合して得られ、
    　前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、請求項１～７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第３の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第３のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項８に記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　前記第３の膜材料が、中間膜を得るために少なくとも１回用いられた回収材料である、請求項８又は９に記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 　第１のポリビニルアセタール樹脂を含む第１の膜材料と、第２のポリビニルアセタール樹脂及び可塑剤を含む第２の膜材料とを用いて、前記第１の膜材料と前記第２の膜材料とを混合して、合わせガラス用中間膜を得る工程を備え、
    　前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率と、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率との差の絶対値が１３モル％以下である、合わせガラス用中間膜の製造方法。
  12. 　前記第１のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、前記第２の膜材料中で前記可塑剤と共に含まれる前記第２のポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率よりも高い、請求項１１に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法。
  13. 　第１の合わせガラス部材と、
    　第２の合わせガラス部材と、
    　請求項１～１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    　前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
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