KR102271951B1 - 배기 후처리 시스템 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 가솔린 차량으로부터 방출된 유해 오염물들의 감소를 위한 배기 처리 시스템 및 프로세스에 관련한다. 특히, 본 발명은 차량의 바닥(uf) 영역의 HC-트랩/SCR-장치와 근접 결합(cc) 위치에 하나 이상의 삼원 촉매들(TWC)을 포함하는 배기 시스템에 관한 것이다.

Description

배기 후처리 시스템 {EXHAUST AFTERTREATMENT SYSTEM}
본 발명은 가솔린 차량으로부터 방출되는 유해 오염물들의 감소를 위한 배기 처리 시스템 및 프로세스에 관련한다. 특히, 본 발명은 차량의 바닥(uf) 영역의 HC-트랩/SCR-조합 장치와 근접-결합 위치의 하나 이상의 삼원 촉매들(TWC)을 포함하는 배기 시스템에 관한 것이다.
예를 들어, 포트-연료 주입(PFI) 엔진 같이 주로 화학양론적 공기/연료(A/F) 혼합물로 동작하는 내연 기관들로부터의 배기 가스들은 종래의 방법들에 따라서 삼원 촉매(TWC) 변환기들의 도움으로 정화된다. 이들은 엔진의 세 가지 본질적 가스 오염물들, 구체적으로, 탄화수소들, 일산화탄소 및 질소 산화물들을 동시적으로 무해 성분들로 변환할 수 있다.
TWC의 최적의 용도는 공기/연료 비율이 람다 = 1에 상당하는 14.56 정도인 경우이다. 이러한 값 주변에서, 특정 빈도수로 A/F를 미소 희박상태로부터 미소 농후상태로 변화시키는 것은 와블링(wobbling)(+/-0.05)이라 명명된다. 이들 값들을 초과하면, 배기 가스는 희박상태라 일컬어지고, CO 및 HC는 이산화탄소와 물로 촉매 산화된다. 이들 값들 미만에서, 배기 가스는 농후상태라 일컬어지고 예를 들어, 환원제로서 CO를 사용하여 주로 NOx가 N2로 환원된다.
이런 가솔린 추진 차량들에 대하여, 적용되는 배기 시스템들에 관한, 말하자면, 포함된 촉매들 및 엔진 출구에 대한 그 위치들의 견지에서 다양한 해결책들이 존재한다. 근접하게 결합된 엔진 배출 위치의 통상적 단일 브릭(brick) 해결책들은 상이한 기재들, 체적들 및 귀금속 담지량들 및 균질의 또는 구역화된 촉매 유형들을 사용한다. 또한, 최소 2개 이상의 브릭들을 갖는 배기 시스템의 경우 설치된 촉매들은 예를 들어, 그 개별 체적, 각 브릭의 기재의 유형, 귀금속 담지량 및 코팅의 유형에서 균질하게 코팅된 또는 구역화된 촉매들과 유사하게 구별된다(참조로 통합된 US 12/951301).
크고 더 저온 엔진들의 엄격한 배기물 규제들을 위한 매우 통상적인 디자인은 매우 고온의 근접 결합(cc) 위치(엔진 출구에 근접, 유입유동은 엔진 출구로부터 대략 50 cm까지임)에 하나의 TWC 변환기를 가지고, 더 저온 하체(ub) 또는 바닥(uf) 위치(차량의 객실 아래에 위치되는 것을 의미)에 제2 TWC 변환기를 구비하는 것이다(완전 TWC 시스템). 거의 모든 자동차 배기 제어 시스템들이 수동적인 특성을 갖기 때문에, 본 명세서에서 참조하며 그 전문이 참조로 본 명세서에 통합되어 있는 EP1900416A에 개시된 바와 같이 촉매 동작 온도까지 가열하는 시간이 중요하다.
터보-차저를 갖거나 갖지 않는 가솔린 직접 분사(GDI) 엔진을 구비한 차량들은 포트-연료 분사(PIE) 엔진들에 비해 그 우수한 연료 경제성 및 구동능에 기인하여 유럽이나 미국에서 시장 점유율을 얻고 있다. 이러한 경향은 지속될 것으로 예상, 즉, 유럽 공동체의 승용차 제조업자들에 대한 CO2 배기물들의 추가적 감소 및 130 g/km CO2의 평균 배출량 충족에 대한 주문에 기인하여 지속될 것으로 예상된다. 더 대규모의 CO2 평균 배출량 목표들이 여전히 논의되고 있다. 더욱 엄격해져가는 CAFE 표준들에 의해, 일반적으로 북미에서, PFI 차량들의 희생으로 GDI 차량들의 점유율이 커질 것으로 예상되고 있다. 도래하는 더욱 엄격한 정부 배기물 규제들(예를 들어, EU-6 - 표 1, LEV-III) 및 연료 경제성 표준들(CO2 규제들)은 물론 미래에 배기 후처리가 더욱 어려워지게 할 것이다.
Figure 112016042157976-pct00001
따라서, 주로 화학양론적 조건들(A/F-비율 = 14,56 또는 λ = 1) 하에서 주로 구동되는 가솔린 차량들에 대해서도, C02 배기물은 문제가 되고 있고, 더 많은 용례들이 연료 경제성을 향상시키기 위한 특정 조치들을 포함하여야만 할 것이다.
감속 연료 차단 동작들(DFCO)은 이러한 목적을 달성하기 위한 한 가지 선택이다. 확실히, 이들 조치들은 연료 경제성을 향상시키고 따라서 C02 배기물을 추가로 약화시키기 위해 각 유형들의 차량들을 위한 캘리브레이션들에 그들의 방식으로 작용할 것이다. 통상적으로, 감속 연료 차단 이벤트는 동력이 요구되지 않을 때, 예를 들어, 차량의 감속 주기 동안 실린더들로의 연료를 중단시키는 것에 의해 시작된다. 이러한 모드에서, 엔진은 공기 펌프로서 작용하여 주변 공기를 실린더들 내로 흡인하고, 이를 배기 시스템을 통해 대기로 다시 축출한다.
TWC 위에서의 HC, CO 및 NOx의 상기 최적의 변환은 λ = 1 주변에서만 달성된다. 그러나, 가솔린 엔진들은 미소 희박상태와 미소 농후상태 조건들 사이에서 동요하는 조건들(와빙) 하에서 동작한다. 순수 농후상태 조건들에서, 탄화수소들의 변환은 급격히 강하된다. 순수 희박 조건들에서, NOx 파과(breakthrough)들이 불가피하다. TWC의 최적 동작을 확장시키기 위해, 예를 들어, Ce-혼합 산화물들의 형태의 산소 저장 물질(OSM)이 TWC의 조성에 포함되었다(US 12/951301; Critical Topics in Exhaust Gas Aftertreatment, Peter Eastwood, Research Studies Press Ltd ., 2000). 연료 차단 영역에서, OSM을 포용하는 TWC가 순수 희박상태 환경(잉여 산소)에 노출된다. 따라서, 이 프로세스 동안, 촉매 OSM은 연료 차단 시작시의 촉매의 상태와 연료 차단 기간에 따라서 부분 또는 완전 산화 상태 중 어느 하나로 전이된다. ECU가 엔진 토크를 요청하자마자(즉, 스로틀 입력), 연료 분사가 재개된다.
다시 동력이 요구될 때, 잉여 연료가 잠깐 사용되어 삼원 촉매 OSM-기능을 재생한다. 연료 차단 이후의 농후상태 재생은 촉매 OSM을 더 많이 환원된 상태로 복귀시키기 위해 요구된다. 연료 차단 및 NOx 농도가 상승할 때 이는 지속적 가속을 위해 필요하다. 촉매 시스템이 연료 차단 이후 산화된 상태로 남아있는 경우, 다음 가속시의 희박상태 엔진 람다 이탈(excursion)은 잠재적으로 후미배기관으로의 NOx 파과를 초래할 수 있다.
통상적으로, 엔진은 농후상태 재생 동안 0.8-0.9 람다의 범위의 농후상태에서 구동된다. 이는 차량 속도가 거의 0이고 엔진을 통한 유동이 낮을 때인 연료 차단의 종점에서 연료 분사가 재개될 때 즉시 발생한다. 이러한 농후상태 동작은 통상적으로 차량이 정지할 때의 아이들 부분으로 이어진다. 대부분의 캘리브레이션들은 연료 시스템이 폐루프 λ = 1 (±0,005) 동작 상태로 복귀될 때를 결정하기 위한 수단으로서 촉매 뒤쪽의 스위칭 O2 센서 신호를 사용한다(양의 방향으로 450mV의 크로스오버를 찾음).
따라서, 후속 농후상태 재생과 함께 상술한 감속 연료 차단들이 적용될 때, 최적 배기물 변환을 위한 윈도우(λ = 1 ± 0,005)를 벗어난다는 문제가 발생한다. 따라서, 이들 감속 연료 차단 캘리브레이션들은 주의 깊게, 즉, NOx 또는 HC 배기물들을 증가시키지 않도록 이루어져야만 한다. 또한, 부적절하게 실행된 DFCO에 대한 단점들은 운전자가 엔진 제동 효과를 체감한다는 것이다. DFCO 동안 엔진에 의해 음방향 작동이 이루어지기 때문에, 이 프로세스는 감속 동안 연료 분사가 중지되는 시나리오에 비해 더 높은 율로 차량을 저속화하도록 작용한다. 이는 일부 운전자들에게는 일상적이지 않은 것이다. 추가적으로, 농후상태 재생에 기인하여, HC 배기물 표준들을 충족시키는 것은 제조자들이 엔진들을 소형화하고 터보차저들을 사용하여 연료 경제성을 향상시킬 때 더욱 어려워질 것이다. 이들 터보차저들은 배기 온도들을 현저히 낮추어서 가장 엄격한 표준들(예를 들어, SULEV, EU-6+)을 위한 HC 배기물 감소를 매우 어려워지게 한다.
고려되는 문제들을 극복하기 위해, 본 발명은 주로 화학양론적 조건들 하에서 구동되는 엔진으로부터 방출된 유해 오염물들의 완화를 위한 배기 처리 시스템에 관련하며, 여기서, 근접-결합(cc) 위치의 하나 이상의 삼원 촉매들은 유체 연통 하류에 조합된 바닥(uf) 촉매화 HC-트랩/SCR-촉매 장치가 동반된다. 이 시스템 레이아웃은 특히, 후속 농후상태 퍼지들을 갖는 감속 연료 차단들이 연료 경제성의 순 증가를 산출하여 CO2 배기물의 감소를 초래한다는 사실의 견지에서 λ = 1에서 또는 그 부근에서 주로 작동되는 가솔린 엔진의 모든 오염물들(도 1, 도 2)의 바람직한 완화를 위해 기능하고, 유해 가스들의 전체 배기물의 어떠한 부정적 영향도 발생하지 않는다.
cc-TWC는 -물론- 가솔린 엔진의 일반적 화학양론적 동작을 필요로 한다. 하류 촉매화 HC-트랩의 한 가지 기능은 차량 냉간 시동 동안 탄화수소들을 흡수하는 것이고, 더 높은 온도들에서 이들의 탈착 이전에, 바람직하게는 감속 연료 차단 이벤트들 동안 HC-트랩 촉매 상에서 이 종들을 산화시킨다. SCR-촉매의 기능은 암모니아와 NOx(양자 모두 상류 TWC에 의해 생성됨)를 반응시켜 질소를 생성함으로써 감속 연료 차단들 동안 NOx 배기물들을 환원시키는 것이다.
상류 cc-TWC는 암모니아와 NOx를 동시에 생성한다. DFCO-이미 설명한 바와 같이- 동안, cc-TWC의 OSM은 산화된 상태가 된다. 따라서, DCFO 이후 농후상태 재생이 이루어질 때, cc-TWC의 진입부는 신속하게 환원된 상태가 되고, 암모니아를 생성하기 시작한다. 여전히 산화된 상태에 있는 cc-TWC의 출구는 최초에 암모니아 산화 반응을 통해 소량의 NOx를 출력하지만, 후속하여 또한 환원된 상태가 되고, 나머지 농후화 재생 주기 동안 일차적으로 암모니아를 생성한다. 저장된 O2가 소진되고 나면 cc-TWC에 의해 더 이상 NOx가 생성되지 않으며, 이러한 소진은 cc-TWC의 길이 또는 설치된, OSM의 양에 의존하여 발생한다. 2 cc-TWC가 존재하는 경우에도, NOx 생성은 제2 브릭 내의 OSM이 완전히 환원될 때까지 지속된다. 이에 관하여, 농후상태 재생 동안 제2 cc-TWC로의 암모니아 입력의 지속은 NH3- 산화 반응을 통해 NOx를 추가로 증가시키도록 제2 cc-TWC 내에 저장된 더 높은 레벨의 O2와 조합되도록 작용한다. 그러나, 모든 암모니아가 이 프로세스 동안 소비되는 것은 아니어서, 바닥(uf) 촉매화 HC-트랩/SCR-촉매 장치가 마찬가지로 암모니아에 노출되게 한다.
본 발명의 양호한 양태에서, 촉매화 HC-트랩이 SCR-촉매의 상류에 위치되는 배기 시스템이 안출된다. 촉매화 HC-트랩이 차량의 바닥 영역에서 SCR-촉매 하류에 위치될 때 본 발명의 결과들이 또한 얻어지지만, 촉매화 HC-트랩이 SCR-촉매의 전방에 배치될 때 미소하게 더 양호한 성능이 나타날 수 있다(도 2).
SCR-촉매에 대한 촉매화 HC-트랩의 적용은 숙련된 작업자의 지식에 달려있다. 양 기능들은 구역화된 또는 층상화된 포맷으로 하나의 브릭 상에 장착될 수 있지만, 마찬가지로, 배기 트레인의 바닥 영역에서 60 cm, 양호하게는 15 cm, 더욱 바람직하게는 20 cm 이하만큼 이격될 수 있는 두 개의 서로 다른 브릭들 상에 존재할 수 있다. 유리하게는, 양 기능들은 상류 cc-TWC와 유체 연통되는 공통 하우징 내의 두 개의 인접한 브릭들 상에 위치된다.
양호한 성능을 얻기 위해, 감속 연료 차단 및 후속 농후상태 재생 주기들을 갖는 화학양론적 조건들 하에서 주로 구동되는 가솔린 차량들에 적용될 때 관련 배기 시스템은 적어도 0.25 g/L, 바람직하게는 0.50 g/L 초과 및 더욱 바람직하게는 1.0 g/L 초과 암모니아(촉매 체적에 비해)를 저장할 수 있어야 하는 SCR-촉매를 포함한다. 이미 설명한 바와 같이, 감속 연료 차단 이벤트 이후 농후상태 재생 동안, cc-TWC는 암모니아의 산화에 의해 또는 희박상태 조건들 하에서의 연료 차단 이벤트들 동안 생성되는 NOx를 환원시키기 위해 하류 SCR-촉매에 저장될 수 있는 소정의 암모니아를 생성한다. 높은 암모니아 저장 및 NOx의 최적의 선택적 촉매 환원을 위해, 철, 구리 및 그 혼합물로 구성되는 그룹으로부터 선택된 금속들과 이온 교환된 제올라이트 물질들이 설치될 수 있다.
다음 양호한 양태에서, 바닥 영역의 SCR-촉매가 설치된 HC-트랩은 적어도 20 mg/L, 더욱 양호하게는 30 mg/L 초과 및 가장 바람직하게는 40 mg/L 초과의 촉매 체적의 HC-저장 용량을 갖는 제올라이트 물질들을 포함한다. 추가적으로, HC-트랩은 유리하게는 촉매, 예를 들어, 백금, 팔라듐, 로듐 및 그 혼합물로 구성된 그룹으로부터 선택된 PGM의 조합들을 갖는 산소 저장 물질들을 포함하는 TWC-유형 촉매를 포함한다. HC-트랩의 전체 PGM 레벨은 바람직하게는 7 g/L과 0.4 g/L 사이, 더욱 바람직하게는 4 - 0.4 g/L 사이 및 가장 바람직하게는 1.0 - 0.4 g/L 사이 촉매 체적으로 존재한다.
cc-TWC는 숙련된 작업자의 지식에 따라 선택될 수 있다. 사실, cc-TWC는 TWC 기능을 갖는 하나 이상의 브릭들로 구성될 수 있다. cc-TWC들을 위한 양호한 대안들은 후속 문단들에서 찾을 수 있다. 본 발명의 매우 양호한 실시예에서, 배기 시스템은 바람직하게는 하나의 하우징 내에서 서로 인접하게 배치된 2 근접-결합 삼원 촉매들을 구비한다.
2 이상의 cc-TWC들이 균등하게 구성될 수 있지만, 또한, 본질적으로 서로 다를 수 있다. 적용된 촉매들의 물리적 치수들은 동일하거나 서로 다를 수 있으며, 0.5-1.5 L, 그리고, 가장 바람직하게는 1-1.5 L의 한계들 이내에서 변할 수 있다. 예를 들어, cc-TWC 내에 존재하는 OSM에 관하여, 숙련된 작업자는 촉매 위에 대칭적으로 또는 비대칭적으로 물질을 배분할 수 있다. 또한, 사용되는 물질은 동일하거나 서로 다를 수 있다. 모든 양태들에서, 이는 사용되는 엔진에 의존할 수 있다.
다음 실시예에서, 본 발명은 직전에 언급한 바와 같은 배기 시스템이 사용되는 화학양론적 조건들 하에서 주로 구동되고, 엔진 동작의 후속 농후상태 주기를 갖는 감속 연료 차단 전략이 적용되는 엔진으로부터 방출된 유해 오염물들의 감소를 위한 프로세스에 관련한다. 이러한 프로세스에서, 동작 중인 엔진에 의해 방출된 배기는 엔진 출구로부터 cc-TWC 기능부로 이송된다. 화학양론적 조건들 하에서, 이 cc-TWC는 λ = 1에서의 NOx의 환원 및 CO, HC의 산화시 임의의 다른 알려진 TWC와 같이 동작한다.
전형적 감속 연료 차단 이벤트는 동력이 요구되지 않을 때 실린더들로의 연료의 중단과 함께 시작한다. 촉매들은 순 희박 환경(잉여 산소)에 노출된다. 동력이 다시 요구될 때, 잉여 연료가 잠깐 사용되어 HC-트랩의 촉매 층과 상류 근접 결합 촉매의 삼원 촉매 OSM-기능을 재생한다. 이러한 전이 내에서, cc-TWC 촉매들은 이미 설명된 바와 같이 암모니아를 산화시켜 NOx 배기물들을 증가시킬 수 있다. 이러한 잉여 연료의 잠깐의 주기 동안, 또한, 암모니아가 cc-TWC 촉매들에 의해 생성되고 SCR-촉매에 의해 저장된다. 암모니아는 cc-TWC 위에서 농후 조건들 하에서 생성되며, 여기서, NOx는 N2로 환원될 뿐만 아니라, 추가로, NH3로도 환원된다. 생성된 NH3는 그후 하류 SCR-촉매 내로 유동하며, 그 내부에 저장된다. NH3는 가능한 추가적 cc-TWC 브릭 및/또는 HC-트랩의 촉매 층을 가로질러 NOx로 산화될 수 있다. SCR 상의 저장된 NH3 및 O2와 배기 스트림 내의 NH3의 합은 NOx를 환원시키도록 아래에 도시된 경로들을 따라 반응한다.
SCR-촉매는 NO와 NO2 중 어느 하나와 암모니아를 반응시킴으로써 희박상태 환경 내에서 NOx 배기물들을 질소(N2)로 환원시키도록 후속 감속 연료 차단 이벤트들 동안 이 저장된 암모니아를 사용할 것이다. 통상적 SCR 암모니아 반응들은 다음과 같다:
4NH3 + 4 NO + O2 -> 4N2 + 6 H2O 1)
2NH3 + NO + NO2 -> 2N2 + 3 H2O 2)
SCR-촉매는 이들 희박상태 이벤트들 동안 NOx 배기물들을 환원한다. 저 배기물 차량들에 대하여, 전형적 엔진 폐루프 A/F 제어는 0.995(±0.05) 부근의 미세 농후상태 바이어스 람다를 갖는 화학양론이 되어야 한다. 또한, SCR 촉매는 질소를 생성하기 위해 상류 TWC 촉매들에 의해 생성된 암모니아를 반응시킴으로써 화학양론적 동작 또는 미세 농후상태 바이어스 동안 NOx 배기물을 환원시킨다. 상술한 반응들 참조.
적어도 100 내지 300 ℃, 바람직하게는 100 내지 250 ℃, 그리고, 가장 바람직하게는 100 내지 200 ℃의 바닥 위치에서의 매우 저온의 배기 조건들 동안 후속 농후상태 재생과 함께 감속 연료 차단이 적용되는 프로세스가 바람직하다. 특히, 운전의 초기 단계들 동안 감속 연료 차단들은 산소 농후상태 배기 제공에 기인하여 HC-트랩의 촉매 성능을 촉진시킨다. 운전 동안 매우 초기에 하류 SCR-촉매에 NH3를 담지시킬 뿐만 아니라, 또한, 이는 희박상태 연료 차단 페이즈 동안 저온 시동 조건들 하에서 촉매화 HC-트랩에 저장된 HC들을 산화시키는 것을 돕는다. 따라서, 조기 감속 연료 차단들은 촉매화 HC-트랩의 성능을 향상시킨다. 감속 연료 차단들 동안의 잉여 산소는 이들이 탈착되기 이전에 촉매화 HC-트랩 상에 흡착된 HC들의 산화를 촉진한다. 따라서, 본 발명의 다른 양호한 형태는 엔진 제어 시스템이 차량의 저온 시동 동안 존재하는 감속 연료 차단들과 함께 폐루프 제어로 진행한다는 사실에 관련되며, 이는 엔진 및 변환기들이 여전히 워밍업 상태일 때 예를 들어, FTP의 사이클들 1 및 2에 감속 연료 차단들이 존재하여야 한다는 것을 의미한다.
연료 차단들에는 농후상태 페이즈가 후속되어야 하며, 그 동안 λ = 0.80 - 0.95, 바람직하게는 0.85 - 0.90의 아이들이 짧은 주기, 예를 들어, 3-6, 바람직하게는 4-5 초 정도 동안 적용된다. 이는 TWC를 가로지른 적절한 HN3 형성을 초래하며, SCR은 NOx를 변환하는 것을 필요로 한다.
기재들:
설명된 cc-TWC 또는 HC-트랩이나 SCR-촉매 각각은 기판 모놀리스 상에 배치된다. 이 기재는 촉매들을 준비하기 위해 통상적으로 사용되는 이들 물질들 중 임의의 것일 수 있으며, 바람직하게는 세라믹 또는 금속 허니콤 구조를 포함한다. 기재의 입구 또는 출구 면으로부터 그를 통해 연장하는 미세, 평행 가스 유동 통로들을 갖는 유형의 단일체형 기재 같은 임의의 적절한 기재가 사용될 수 있으며, 그래서, 통로들은 그를 통해 유체를 유동시키도록 개방된다(기재들을 통한 허니콤 유동이라 지칭됨). 그 유체 입구로부터 그 유체 출구로의 실질적 직전 경로들인 통로들은 벽들에 의해 형성되며, 벽들 상에 또는 벽들 내에 촉매 물질이 워시코트로서 코팅되고, 그래서, 통로들을 통해 유동하는 가스들이 촉매 물질과 접촉한다. 단일체형 기재의 유동 통로들은 박벽 채널들이며, 이는 사다리꼴, 직사각형, 정사각형, 시누소이드형, 육각형, 타원형, 원형 등 같은 임의의 적절한 단면 형상 및 크기로 이루어질 수 있다. 이런 구조들은 제곱 인치 단면 당 약 400 - 900 이상의 가스 입구 개구들(즉, 셀들)(62-140 셀/cm2)을 포함할 수 있다.
세라믹 기재는 임의의 적절한 내화성 물질, 예를 들어, 코이어라이트, 코디어라이트-알루미나, 실리콘 니트라이드, 지르콘 물라이트, 스포두민, 알루미나-실리카 마그네시아, 지르콘 실리케이트, 실리마나이트, 마그네슘 실리케이트, 지르콘, 페탈라이트, 알루미나, 알루미노실리케이트 등으로 이루어질 수 있다. 본 발명의 촉매 복합체를 위해 유용한 기재들은 또한 특성이 금속성일 수 있고, 하나 이상의 금속들 또는 금속 합금들로 구성될 수 있다. 금속 기재들은 주름형 시트 또는 단일체 형태 같은 다양한 형상들로 사용될 수 있다. 양호한 금속 지지체들은 티타늄 및 스테인레스 스틸과 철이 실질적 또는 주 성분인 다른 합금들 같은 금속 합금들과 내열성 금속들을 포함한다. 이런 합금들은 니켈, 크롬 및/또는 알루미늄 중 하나 이상을 포함할 수 있고, 이들 금속들의 총량은 유리하게는 합금의 적어도 약 15 중량%, 예를 들어, 약 10 내지 25 중량%의 크롬, 약 3 내지 8 중량%의 알루미늄 및 약 20 중량%까지의 니켈을 포함한다. 또한, 합금들은 소량 또는 미량의 망간, 구리, 바나듐, 티타늄 등 같은 하나 이상의 다른 금속들을 포함할 수 있다. 금속 기재들의 표면은 기재들의 표면들 상에 산화물 층을 형성함으로써 합금들의 부식에 대한 내성을 향상시키도록 고온들, 예를 들어, 약 1000℃ 이상에서 산화될 수 있다. 이런 고온 유도 산화는 기재에 대한 촉매 촉진 금속 성분들과 내화 금속 산화물 지지체의 부착을 향상시킬 수 있다. 대안 실시예들에서, 하나 이상의 촉매 조성들이 개방 셀 발포체 기재 상에 퇴적될 수 있다. 이런 기재들은 종래 기술에 잘 알려져 있으며, 통상적으로 내화 세라믹 또는 금속 물질들로 형성된다.
TWC 워시코트:
본 발명에 따라서, 상류 cc-TWC 기재 또는 하류 HC-트랩의 TWC는 삼원 기능을 포함하는 촉매를 지지하는 적절한 워시코트로 코팅된다. 복합체들은 종래 기술에 잘 알려진 프로세스들에 의해 쉽게 준비될 수 있다. 본 명세서에 사용될 때, 용어 "워시코트"는 허니콤-형 캐리어 부재 같은 기재 캐리어 물질에 적용된 촉매성 또는 다른 물질의 얇은, 접착성 코팅의, 종래 기술의 그 일반적 의미를 가지며, 이는 처리되는 가스 스트림의 그를 통한 통과를 허용하기에 충분하게 개방되어 있다(유동 관통 모놀리스).
원론적으로, 본 발명의 한계들 내에서, 가솔린 엔진 배기 가스의 효과적 처리가 λ = 1에서 실현될 수 있다면 임의의 TWC 워시코트가 처리 시스템에 사용될 수 있다. 구역화된, 단층 또는 다층 디자인의 적절한 TWC 워시코트들은 예를 들어, EP1974810B1 PCT/EP2011/070541, EP1974809B1, 또는 PCT/EP2011/070539(참조로 통합됨)에서 찾을 수 있다. 다른 정보는 또한 배경 기술에 인용된 문헌을 참조한다.
본 발명의 양호한 실시예들에서, TWC 워시코트는 금속 산화물 지지 물질 상에 PGM 금속들로 구성된 촉매를 포함하며, 상기 지지 물질은 바람직하게는 알루미나, 지르코니아, 지르코니아-알루미나, 바륨 옥사이드-알루미나, 란타나-알루미나, 란타나-지르코니아-알루미나 및 그 혼합물로 구성되는 그룹으로부터 선택된다. 특히 양호한 실시예들에서, 금속 산화물 지지 물질은 감마-알루미나이다. 바람직하게는, 지지 물질은 바람직하게는 0.01 내지 30 중량% 범위, 더 바람직하게는 0.05 내지 15 중량% 범위, 더 더욱 바람직하게는 0.1 내지 10 중량% 범위의 희토류, 알칼라인 토류 또는 내화 금속 산화물로 도핑된다. 특히, 희토류, 알칼라인 토류 또는 내화 금속 산화물은 바람직하게는 세리아, 란타나, 프라세오디미아, 네오디미아, 바륨 옥사이드, 스트론튬 옥사이드, 지르코니아 및 그 혼합물로 구성된 그룹으로부터 선택되며, 희토류, 알칼라인 토류 또는 내화 금속 산화물은 바람직하게는 란타나, 바륨 옥사이드 및/또는 지르코니아이다. 본 발명의 특히 양호한 실시예에 따라서, 금속 산화물 지지 물질은 감마-알루미나이고, 이는 바람직하게는 희토류, 알칼라인 토류 또는 내화 금속 산화물로, 더욱 바람직하게는, 란타나, 바륨 옥사이드 및/또는 지르코니아로 도핑된다.
상기 지지 물질에 추가로, 본 발명의 TWC 워시코트는 바람직하게는 산소 저장 성분(OSC)을 포함한다. 산소 저장 물질들은 레독스 특성들을 가지며, 산화 분위기에서 산소 또는 질소 산화물들 같은 산화 성분들과 반응할 수 있고, 환원 분위기에서 수소 또는 일산화탄소 같은 환원 성분들과 반응할 수 있다. 이들 산소 저장 물질들은 Pd, Rh 및/또는 Pt 같은 귀금속들로 종종 도핑되며, 그에 의해, 저장 용량 및 저장 특성이 변경될 수 있다.
산소 저장 물질들은 일반적으로 세륨의 산화물들로 구성되며, 바람직하게는 세리아-지르코니아-, 세리아-지르코니아-란타나-, 세리아-지르코니아-네오디미아-, 세리아-지르코니아-프라세오디미아, 세리아-지르코니아-이트리아-, 세리아-지르코니아-란타나-네오디미아-, 세리아-지르코니아-란타나-프라세오디미아- 또는 세리아-지르코니아-란타나-이트리아-혼합물들로 구성되는 그룹으로부터 선택된, 열적으로 안정한 혼합 페이즈들(예로서, Ce/Zr 혼합된 산화물들)로서의 다른 금속 산화물들과 함께 사용될 수 있다. 이들은 희박상태 조건들 하에서 배기 가스로부터 산소를 제거할 수 있고, 농후상태 배기 가스 조건들 하에서 다시 상기 배기 가스를 방출할 수 있다. 이러한 방식으로, λ = 1로부터 희박상태 범위로의 연료/공기 비율의 잠깐의 이탈 동안, TWC를 가로지른 NOx 변환이 감소하고, NOx 파과들이 발생한다. 또한, 농후상태 배기 가스 조건들 하에서, 파과가 발생하기 이전에 잉여 HC 및 CO와 먼저 반응하기 때문에, 충전된 산소 저장은 배기 가스가 농후상태 범위로 잠깐 바뀔 때, HC 또는 CO 파과들의 발생을 방지한다. 이러한 경우에, 산소 저장이 λ = 1 주변에서의 동요들에 대한 버퍼로서 기능한다. 절반 충전된 산소 저장은 λ = 1로부터의 잠깐의 이탈들을 방해하기 위한 최상의 성능을 갖는다. 동작 동안 산소 저장의 충전 레벨을 검출하기 위해, 람다 센서들에 대한 사용이 이루어진다.
백금족 금속들, 예를 들어, Pt, Rh 및 Pd를 포함하는 TWC 물질들이 사용된다. 백금족 금속들(예를 들어, 팔라듐, 로듐, 백금 및/또는 그 조합들), 안정화제들 및/또는 촉진제들 같은 성분들을 통합하기 위해, 이런 성분들은 수용성 또는 물-분산성 화합물들 또는 착체들의 혼합물로서 슬러리에 통합될 수 있다. 통상적으로, PGM 성분들, 예를 들어, Pt, Pd 및/또는 Rh가 워시코트에 포함될 때, 관련 성분은 금속 산화물 지지체 상의 성분의 분산을 달성하기 위해 화합물 또는 착체의 형태로 사용된다.
HC-트랩 물질:
본 발명의 배기 가스 후처리 시스템들과 연계된 추가적 저장 물질들은 탄화수소들(HC)을 위한 저장 물질들이다. 이런 물질들은 마찬가지로 본 기술 분야의 숙련자들에게 친숙하다(KR20040042177). 제올라이트 물질들은 종래에 탄화수소들을 저장하기 위해 사용된다. 배기 가스가 저온인 동안(예로서, 저온 시동 동안) 탄화수소들이 흡착되고, 더 높은 배기 가스 온도가 도달될 때 탈착 및 변환된다. 탄화수소들의 변환은 예로서, PGM 같은 촉매 중심들에서 대부분 발생한다. 따라서, 촉매적 활성 중심들이 아직 활성이 아닐 때 탄화수소들을 저장하고, 촉매적 중심들이 그 라이트-오프 온도에 도달될 때 상기 탄화수소들을 탈착하기 위해 삼원 촉매 변환기들에 탄화수소-저장 물질들을 통합하는 것이 통상적이다. 이 경우에, 본 발명에 따라서, 탄화수소 저장은 촉매성 TWC 기능과 함께 하류 uf-모놀리스에 통합될 수 있다.
탄화수소들을 위한 저장 물질들로서, 미소다공성 고체들, 소위, 분자 체들이 사용된다. 바람직하게는, 예로서, 모르데나이트(MOR), Y-제올라이트들(FAU), ZSM-5(MFI) 및 β-제올라이트들(BEA) 또는 그 혼합물들 같은 제올라이트 물질들이 사용된다. 이들은 바람직하게는 전이 금속들과 교환되는 H-형태 또는 NH4-형태로 사용된다. 이미 설명한 바와 같이, HC-트랩은 TWC-기능을 갖는 촉매를 포함한다. TWC 워시코트에 관한 상술한 설명을 참조한다. 바람직하게는, 모르데나이트(MOR), Y-제올라이트들(FAU), ZSM-5(MFI) 및 β-제올라이트들(BEA) 같은 물질들과 연계하여 Pt, Pd, Rh 및 그 혼합물들 같은 금속들이 적용된다.
따라서, 촉매화 HC-트랩은 바람직하게는 Pt, Pd 및 Rh 같은 PGM과 산소 저장 성분들을 포함하는 삼원 촉매 층을 바람직하게 구비하는 제올라이트 물질을 함유하는 흡착체 물질로 구성된다. HC-트랩은 낮은 PGM 레벨들에서 양호하게, 바람직하게는 일반적 TWC들에 대하여 상술한 것들 미만에서 양호하게 기능한다. 감속 연료 차단("DFCO") 이벤트들이 동작 페이즈의 초기에, 즉, 냉간 시동시에 존재할 때 HC-트랩은 양호하게 기능한다. HC-트랩은 저속 촉매 라이트 오프 조건에서 양호하게 기능하며, 이는 라이트 오프 동안 느린 온도 경사율을 초래하는 배기 위치에 존재할 때 트랩이 양호하게 기능한다는 것을 의미한다. HC-트랩은 대략 330℃의 온도에 도달할 때 HC 거의 전부를 탈착할 것이다. 전술한 바와 같이 HC-트랩이 250℃, 바람직하게는 200℃에 도달하기 이전에 후속 농후상태 퍼지들을 동반한 연료 차단 이벤트들이 요구된다.
SCR-변환기:
SCR 촉매 변환기들은 질소 산화물들이 암모니아와 반응하여 희박상태 배기 가스 조건들 하에서 질소를 형성하게 할 수 있다. SCR 촉매 변환기들은 통상적으로 암모니아를 위한 저장 기능을 가지고, 전이 금속들과 교환될 수 있는 제올라이트 물질들을 함유한다. SCR 촉매 변환기는 특히 그 암모니아 저장이 적어도 부분적으로 충전되어 있을 때 활성상태이다. 이 순간의 경우에, 암모니아는 현장에서 농후상태 배기 가스의 페이즈들에서 cc-TWC에 의해 생성된다. 급속한 온도 증가의 결과로서의 잉여 형성 또는 암모니아 탈착의 결과로서 암모니아의 누설(slippage)은 가능한 방지되어야 하며, 그 이유는 암모니아가 극도로 자극적인 악취를 가지며, 2차 또는 3차 배기물로서 처리되지 않은 상태로 대기로 전달되지 않아야 하기 때문이다.
NH3를 저장하기 위한 용도에 편리한 것으로 검증된 물질들은 본 기술 분야의 숙련자에게 알려져있다(US2006/0010857; WO2004076829). 암모니아를 위한 저장 물질들로서, 바람직하게는 미소 다공성 고체 물질들, 소위 분자 체들이 사용된다. 이들은 예로서, 모르데나이트(MOR), Y-제올라이트들(FAU), ZSM-5(MFI), 페리에라이트(FER), 차바자이트(CHA) 및 β-제올라이트들(BEA) 및 알루미늄 포스페이트들(AIPO)과 실리콘 알루미늄 포스페이트(SAPO) 또는 그 혼합물들 같은 제올라이트 물질들일 수 있다. 이들은 바람직하게는 전이 금속들, 바람직하게는 철, 구리, 코발트 또는 은이나 망간과 교환되고, 질소 산화물들과의 암모니아의 SCR 반응들을 촉매화한다. 특히 바람직하게 철 및/또는 구리와 교환되는 ZSM-5(MFI), 차바자이트(CHA), 페리에라이트(FER), SAPO-34 및 β-제올라이트들(BEA)이 사용된다. 매우 특히 바람직하게 철 및/또는 구리와 교환되는 SAPO-34, 차바자이트(CHA) 또는 β-제올라이트들(BEA)이 사용된다.
SCR-촉매는 바람직하게는 200 내지 500℃의 동작 온도, 더욱 바람직하게는 250 내지 400℃ 이내의 동작 온도에서, 암모니아 및 산소의 존재하에 작용한다.
통상적으로, 촉매화 HC-트랩 및 SCR-촉매들의 균등한 체적들, 차량 용례에 따라서, 바람직하게는 각각 0.5 L 내지 1.0 L이 사용된다. 더 큰 엔진 배기량들은 통상적으로 더 많은 촉매 체적을 필요로 한다.
제올라이트 물질은 제올라이트들 또는 제오타이프들의 구조적 포멀리즘에 기초한 물질이다.
제올라이트: 제올라이트들은 3 내지 10 A(프레임워크 유형에 따라서)의 균일한 공극/채널/케이지 구조들을 갖는 잘정돈된 3-D 구조들 및 구조 전반에 걸친 촉매적 활성 양이온들의 분산을 가능하게 하기 위해 이온 교환을 받는 기능에 의해 특징지어지는 미소다공성 결정 알루미노실리케이트 물질들이다.
제오타이프: 제오타이프들은 제올라이트들의 구조적 아이소타이프들/동형체들이지만, 대신 예로서 알루미나-포스페이트(ALPO), 실리카-알루미나-포스페이트(SAPO), 금속-알루미나-포스페이트(Me-ALPO) 또는 금속-실리카-알루미나-포스페이트(MeAPSO)에 기초하는 링크된 실리카 및 알루미나 테라헤드라(tetrahedra)의 유도된 프레임워크 구조이다.
주로 화학양론적 조건이라는 언급에서, 이는 동작 시간의 대부분에서, 엔진이 14.56의 평균 A/F 비율로 공급받는다는 것으로 이해된다. 적어도 감속 연료 차단들 및 농후상태 재생이나 와빙의 목적을 제외하면, A/F 값은 λ = 1(±0,005)에서 머무른다. 이는 어떤 엔진 유형, 예를 들어, PFI 또는 GDI가 사용되는지에 무관하게 참을 유지한다. 이런 프로세스들은 숙련된 작업자들에게 널리 알려져 있다.
근접 결합 위치라 언급할 때, 숙련된 작업자는 이것이 엔진 출구 이후 바람직하게는 50 cm 이내, 더욱 바람직하게는 30 cm 이내, 가장 바람직하게는 20 cm 이내의 엔진 출구 바로 하류에서, 그리고, 그와 유체 연통하여 위치되는 위치를 의미한다는 것을 안다. 바닥 영역은 차량 객실 아래의 위치로서 나타난다. cc-TWC와 cc-TWC와 유체 연통하는 uf-장치 사이에 50cm 내지 150cm, 바람직하게는 75cm 내지 150cm 그리고 가장 바람직하게는 100cm 내지 150 cm 사이의 거리가 존재하여야 한다.
본 발명은 상류 근접 결합 삼원 촉매(TWC)와 차량 바닥 위치의 촉매화 HC-트랩 + SCR-촉매들의 조합을 사용하는 것을 포함한다. HC-트랩 + SCR-촉매들의 이러한 조합(통상적으로 디젤 용례들에 사용됨)은 엔진 동작의 후속 농후상태 엔진 동작 주기를 갖는 감속 연료 차단 전략들에서 이상적으로 동작한다. 본 제안된 발명은 HC 및 NOx 배기물들을 현저히 감소시킬 수 있고, 개선된 연료 경제성 및 CO2 배기물들의 감소를 위해 감속 연료 차단들의 증가된 사용을 가능하게 할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 시스템 레이아웃을 도시하는 도면.
도 2는 완전 TWC 시스템, uf-HC 트랩 + uf-SCR 시스템 및 uf-SCR + uf-HC-트랩 시스템을 위한 백 배기물(bag emission)들을 도시하는 도면.
도 3은 uf-HC-트랩 + SCR 조합의 HC 장점을 도시하는 도면.
도 4는 누적 배기물 데이터를 도시하고 본 특허에 설명된 NOx 메커니즘을 도시하는 도면.
도 5는 동일한 레벨의 PGM에서 cc-TWC - uf-HC-trap + SCR 시스템 대 완전히 조성된 이중 층 TWC를 위한 전체 FTP 배기물들을 도시하는 도면.
도 6은 UF 시스템의 THC 장점을 도시하는 도면.
도 7은 SCR 기능을 반영하는 도면.
실시예들 및 도면들:
도 1은 본 발명에 따른 시스템 레이아웃을 도시한다. 근접 결합 위치의 배기 트레인에서, 두 개의 삼원 촉매들(TWC1 및 TWC2)이 위치된다. TWC들과 유체 연통하면서 그 하류의 바닥 영역에서, HC-트랩 및 SCR-촉매는 하나의 하우징 내에 존재한다. 배기는 환경으로 배출되기 이전에 양 TWC들을 통해, 그리고, 후속하여 HC-트랩/SCR-조합을 통해 엔진으로부터 유동한다.
1. 실시예: 2007 미니 쿠퍼 S 1.6L 터보차지형 PI
본 출원은 본 명세서에 설명된 바와 같은 제1 브릭 uf-HC-트랩 + 제2 브릭 SCR-촉매를 갖는 이중 cc-TWC (CCl 및 CC2)를 포함한다. CCl 및 CC2 촉매들은 0/2.69/0.14 g/L Pt/Pd/Rh 및 0/0.70/0.21 g/L Pt/Pd/Rh 각각을 포함한다. 이들은 양자 모두 체적이 0.67L이며, 전체 CC 체적 1.34L을 형성한다. uf-HC-트랩 및 SCR은 양자 모두 크기가 0.85L이고, uf에 대하여 총 1.7L이며, 공통 하우징 내에 설치된다. 전체 시스템 체적은 3.04L이다. HC-트랩 PGM 담지량은 0/0.35/0.1 g/L Pt/Pd/Rh이다. 2007 미니 쿠퍼 S 용례는 사이클들 1 및 2에서 연료 차단들을 갖는다.
도 2는 완전 TWC 시스템, uf-HC 트랩 + uf-SCR 시스템 및 uf-SCR + uf-HC-트랩 시스템을 위한 백 배기물들을 도시한다. TWC 시스템과 함께 존재하는 레벨의 거의 절반으로 HC를 낮추는 uf-HC-트랩 + uf-SCR 시스템을 위한 현저한 장점이 존재한다. 또한, 전체 TWC 시스템에 비해 NOx의 장점이 존재한다. uf-HC-트랩 + uf-SCR 시스템은 후방 위치의 HC 트랩과 전방 위치의 SCR의 대향 배열에 비해 미소하게 더 양호하다.
도 3은 uf-HC-트랩 + SCR 조합의 HC 장점을 도시한다. 트랩 인(녹색선)과 후미배기관(적색선) 누적 배기물들 사이의 편차는 HC 감소에 대한 uf 시스템의 기여도를 나타낸다. 이러한 특정 경우에, HC 배기물들은 대략 52 mg/mi로부터 32 mg/mi로 감소되어 20 mg/mi 이득을 나타낸다. 또한, SCR은 HC를 감소시키는 것을 돕고, 전체 20 mg/mi 이득 중 8 mg/mi 이득의 원인이 된다.
도 4는 누적 배기물 데이터를 도시하고, 본 특허에 설명된 NOx 메커니즘을 보여준다. SCR 기능은 흑색선(SCR 입구 배기물들)과 적색선(후미배기관 배기물들) 사이의 편차에 의해 나타내어진다. 이 특정 테스트에 대하여, SCR은 NOx를 20 mg/mi로부터 13 mg/mi로 감소시키고, 7 mg/mi 이득을 갖는다.
도 5는 동일한 레벨의 PGM에서 cc-TWC - uf-HC-trap + SCR 시스템 대 완전히 조성된 이중 층 TWC를 위한 전체 FTP 배기물들을 도시한다. uf-HC-트랩 + SCR 시스템은 TWC(uf 위치들의 TWC는 존재하는 경우 HC 성능에 대한 매우 낮은 기여도를 가짐)에 비해 THC에 대한 27.5 mg/mi 장점을 가지고, NOx에 대하여 2.7 mg/mi 장점을 갖는다. 백분율 기반에서, 이들 장점들은 상당하다!
2. 실시예: 2013 도지 다트(Dodge Dart) 1.4L 터보차지형 PFI
본 출원은 본 명세서에 설명된 uf-HC-트랩 + SCR 구성을 갖는 단일 cc-TWC(CC)를 포함한다. cc-촉매는 0/6.0/0.3 g/L Pt/Pd/Rh를 포함한다. CC는 체적이 1.4L이다. uf-HC-트랩 및 SCR은 크기가 양자 모두 0.85L이고, UF에 대하여 전체가 1.7L이다. 따라서, 전체 시스템 체적은 3.1L이다. HC-트랩 PGM 담지량은 0/0.35/0.1 g/L Pt/Pd/Rh이다. 2013 도지 다트 용례는 연방 테스트 절차(FTP)의 사이클들 1 및 2에서 연료 차단들을 갖는다.
도 6은 UF-시스템의 THC 장점을 나타낸다. 사이클 2의 종점에서의 유입 및 유출 THC 누적 배기물들은 각각 43 mg/mi 및 29 mg/mi이다. 이는 uf-HC-트랩 + SCR 시스템에 대하여 14 mg/mi 이득을 나타낸다.
도 7은 SCR 기능을 반영한다. SCR 반응은 FTP 동안 대략 5 mg/mi NOx의 가치이다. 이 성능 이득은 FTP의 백 2 동안 주로 발생한다.

Claims (12)

  1. 화학양론적 조건들 하에서 구동되는 엔진으로부터 방출된 유해 오염물들의 완화를 위한 배기 처리 시스템으로서, 엔진 출구의 50cm 이내 위치의 하나 이상의 삼원 촉매가, 조합된 바닥(uf) 촉매화 HC-트랩/SCR-촉매 장치를 하류에 수반하는, 상기 배기 처리 시스템에 있어서,
    상기 촉매화 HC-트랩은 차량 냉간 시동 중에 탄화수소들을 흡수하고 상기 탄화수소들이 탈착되기 전에 상기 HC-트랩의 촉매에서 상기 탄화수소들을 더 높은 온도에서 산화시키고, 상기 촉매화 HC-트랩은 상기 SCR-촉매의 상류에 위치되는 것을 특징으로 하는 배기 처리 시스템.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 SCR-촉매는 적어도 0.25 g/L 촉매의 범위로 암모니아를 저장할 수 있는, 배기 처리 시스템.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 SCR-촉매는 철, 구리 및 그 혼합물들로 이루어진 그룹으로부터 선택된 금속들과 이온 교환된 제올라이트 물질들을 포함하는, 배기 처리 시스템.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 HC-트랩의 촉매는 적어도 20 mg/L 촉매의 HC-저장 용량을 갖는 제올라이트 물질을 포함하는, 배기 처리 시스템.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 HC-트랩은 백금, 팔라듐, 로듐 및 그 혼합물들로 이루어진 그룹으로부터 선택된 PGM의 조합물들을 갖는 산소 저장 물질들을 포함하는 촉매를 포함하는, 배기 처리 시스템.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 PGM 레벨은 7 g/L과 0.4 g/L 사이에 존재하는, 배기 처리 시스템.
  7. 제 1 항에 있어서, 2개의 삼원 촉매들이 서로 인접하게 배치되는, 배기 처리 시스템.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 따른 배기 시스템이 사용되고, 후속 농후상태 엔진 동작 주기를 갖는 감속 연료 차단 전략이 적용되는, 화학양론적 조건들 하에서 구동되는 엔진으로부터 방출된 유해 오염물들의 감소를 위한 방법.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 감속 연료 차단 전략은 100 ℃ - 300 ℃의 다소 저온의 배기 조건들 동안 적어도 1회 수행되는, 방법.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 농후 페이즈에서, λ = 0.80 - 0.95가 적용되는, 방법.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 농후 페이즈는 3 - 6 초 동안 지속되는, 방법.
  12. 삭제
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