CN105637189B - 废气后处理系统 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及废气处理系统以及减少从汽油车排放的有毒污染物的方法。具体地讲，本发明涉及一种排气系统，所述排气系统包括处于紧凑耦合位置(cc)的一个或多个三元催化器(TWC)以及位于汽车底盘(uf)区域的HC捕集器/SCR装置。

Description

废气后处理系统
说明书
本发明涉及废气处理系统以及减少汽油车排放有毒污染物的方法。具体地讲，本发明涉及一种排气系统，该排气系统包括处于紧凑耦合位置的一个或多个三元催化器(TWC)以及位于汽车底盘(uf)区域的HC捕集器/SCR组合装置。
根据常规方法借助三元催化转化器(TWC)清洁内燃机废气，所述内燃机为主要通过化学计量的空气/燃料(A/F)混合物操作的内燃机，如气口燃料喷射(PFI)发动机。这些三元催化转化器能够将发动机的三种基本气态污染物(具体地讲是烃类、一氧化碳和氮氧化物)同时转化成无害的组分。
TWC的使用在空气/燃料比率为大约14.56(相当于λ＝1)的情况下最佳。在该值的附近，将A/F以一定频率从微稀转变成略微浓被称为摆动(+/-0.05)。高于这些值，废气被称为稀，并且CO和HC被催化氧化成二氧化碳和水。低于这些值，废气被称为浓，并且用例如CO作为还原剂将NOx大部分地还原成氮气N2。
对于此类汽油驱动的汽车，关于所应用的排气系统有多种解决方案，即考虑到所包含的催化剂数量以及它们相对于发动机出口的位置。紧凑耦合发动机熄火位置的通用单块解决方案使用不同的基底、体积和贵金属负载，以及均一的或分区的催化剂类型。此外，如果排气系统具有最少两个块或者例如在其各自的体积、各个块的基底类型、贵金属负载以及涂层类型上区别更大，则还应考虑安装的催化剂，如均一涂覆的或分区的催化剂(以引用方式并入的US 12/951301)。
为满足严格的排放法规，大型发动机和冷却器发动机的一种较常见的设计为：使一个TWC转化器处于较热的紧凑耦合(cc)位置(靠近发动机出口，气流入口处距发动机出口约为最多50cm)，第二个TWC转化器位于冷却器底部(ub)(或底盘(uf))位置，即位于汽车座舱下方(完整的TWC系统)。由于几乎所有机动车排放控制系统本质上都是被动的，故加热至催化剂操作温度的时间至关重要，正如EP1900416A中所公开的那样，该专利被作为根据并且其全文以引用方式并入本文。
相比于具有气口燃料喷射(PFI)发动机的车辆，具有汽油直接喷射(GDI)发动机的车辆(无论有无涡轮增压器)拥有更为优越的燃料经济性和驾驶性能，因此在欧洲或美国占有越来越多的市场份额。预计这种趋势会持续，即因为欧盟要求乘用车制造商进一步减少CO2排放并达到130g/kmCO2的平均排放量。更严格的CO2平均排放量目标还在讨论中。随着CAFE标准变得越来越严格，一般预计，在北美，GDI车辆的份额将会增长，而PFI车辆的份额将会减少。即将出台的更严格的政府排放法规(如，EU-6—表1，LEV-III)和燃料经济性标准(CO2法规)无疑会使将来的废气后处理更加困难。
表1-欧6乘用车排放限值
压缩点火车辆 火花点火车辆
THC mg/km 不适用 100
NMHC mg/km 不适用 68
HC+NOx mg/km 170 不适用
NOx mg/km 80 60
CO mg/km 500 1000
颗粒质量 mg/km 4.5 4.5
颗粒数量 #/km 6.0x10<sup>11</sup> 待定
因此，对于主要在化学计量条件(A/F比率＝14.56，或λ＝1)下运行的汽油车，CO2排放也日渐成为问题，而更多的应用将必须采取一定的措施以改善燃料经济性。
减速燃料切断操作(DFCO)是实现该目标的一种选择。当然，必须找到用这些措施对相应类型的车辆进行校正的方式，以改善燃料经济性并由此进一步减少CO2排放。通常，在不需要动力时(如，车辆减速期间)，减速燃料切断事件启动并中断对汽缸的燃料供应。在该模式下，发动机起到气泵的作用，将环境空气吸入汽缸，然后通过排气系统将其排回大气环境。
正如前所述，只有在大约λ＝1时，才能通过TWC达到最佳的HC、CO和NOx转化率。然而，汽油发动机在振荡条件下运行，即处于微稀和略微浓的条件之间(摆动)。在纯粹浓的条件下，烃类的转化率迅速下降。在纯粹稀的条件下，无法避免NOx穿透。为了拓宽TWC的最佳操作条件，TWC的配方中包括了如Ce混合氧化物形式的储氧材料(OSM)(US12/951301；Critical Topics in Exhaust Gas Aftertreatment,Peter Eastwood,Research StudiesPress Ltd.,2000(《废气后处理中的关键课题》，Peter Eastwood，调查研究出版社有限公司，2000年))。在燃料切断机制下，包含OSM的TWC暴露在净稀环境下(氧过量)。因此，在该过程期间，根据燃料切断启动时催化剂的状态以及燃料切断的持续时间，催化剂OSM转变成部分氧化态或完全氧化态。只要发动机控制单元(ECU)具有发动机扭矩需求(即，油门输入)，燃料喷射就会恢复。
当再次需要动力时，过量的燃料会暂时被用于恢复三元催化剂OSM功能。燃料切断后需要浓再生，以使催化剂OSM回到更还原的状态。当发动机流量和NOx浓度上升时，这是随后加速所必需的。如果燃料切断后催化体系还停留在氧化状态，那么稀燃烧的发动机在下次加速时的λ偏移将可能导致NOx穿透排气管。
通常，浓再生期间，发动机将在0.8-0.9λ范围内以浓燃烧状态运行。当车速接近于零且通过发动机的流量很低时，发动机将在燃料切断结束后恢复燃料喷射时立即以浓燃烧状态运行。浓燃烧操作通常持续到车辆停止时的空转部分。大多数校正操作使用位于催化器后方的开关型氧传感器产生的信号(沿正方向找到450mV交叉)，来确定燃料系统返回闭环λ＝1(±0.005)工作状态的时间。
因此，当应用上述减速燃料切断操作并随后进行浓再生时，会出现最佳排放转化窗口(λ＝1±0.005)偏离的问题。因此，必须谨慎地完成这些减速燃料切断校正，即，要避免增加NOx或HC的排放。另外，不当进行DFCO的缺点是，驾驶员会感受到发动机制动效应。由于发动机在DFCO期间做负工，相比于在减速期间继续燃料喷射的情况，该过程以更高的速率使车辆减速。一些驾驶员可能不习惯这种情况。此外的问题还有，随着制造商减小发动机尺寸并使用涡轮增压器来改善燃料经济性，符合HC排放标准的浓再生将更难实现。这些涡轮增压器显著降低了排气温度，使HC排放的减少很难满足最严格的标准(如，SULEV，EU-6+)。
为了克服设想到的这些问题，本发明涉及一种废气处理系统，该废气处理系统用于减少从发动机排放的有毒污染物，所述发动机主要在化学计量条件下运行，其中，处于紧凑耦合(cc)位置的一个或多个三元催化器在下游与底盘(uf)催化型HC捕集器/SCR催化器组合装置以流体连通方式相连。这种系统布局用于有利地减少主要在λ＝1或其附近条件下运行的汽油发动机的所有污染物(图1、图2)，尤其是考虑到减速燃料切断与后续浓净化使燃料经济性净增加并由此引起CO2排放减少这一事实，这种系统布局没有出现对有害气体总体排放的负面影响。
当然，该cc-TWC是汽油发动机的正常化学计量操作所需的。下游催化型HC捕集器的一种功能是在车辆冷启动期间吸附烃类，并在HC捕集器催化剂上的物质解吸附之前，优选地在减速燃料切断事件期间在较高温度下氧化这些物质。SCR催化器的功能是在减速燃料切断期间通过使氨和NOx(均由上游的TWC产生)反应生成氮气，以减少NOx释放。
上游cc-TWC同时产生氨和NOx。正如已经说明的，在DFCO期间，cc-TWC中的OSM被转变成氧化态。因此，当在DCFO之后发生浓再生时，cc-TWC入口处的材料迅速变成还原态，并开始产生氨。cc-TWC出口处依然处于氧化态的材料起初通过氨氧化反应输出少量NOx，但随后也变成还原态，并主要在浓再生的剩余时间期间产生氨。一旦储存的O2耗尽，cc-TWC就不再产生NOx，其发生取决于装入的OSM的量或cc-TWC的长度。即使存在2块cc-TWC，只要第二块中的OSM被充分还原，NOx就会继续产生。就这一点而言，浓再生期间继续向第二块cc-TWC中输入氨是为了结合第二块cc-TWC中储存的较高水平的O2，以通过NH3氧化反应进一步增加NOx。然而，该过程并未消耗所有氨，导致底盘(uf)催化型HC捕集器/SCR催化器装置也接触到了氨。
在本发明的一个优选方面，设想了一种排气系统，其中催化型HC捕集器位于SCR催化器的上游。虽然当催化型HC捕集器位于汽车底盘区域中SCR催化器的下游时也获得了本发明的结果，但当催化型HC捕集器被放置在SCR催化器的前面时，可看到其性能略胜一筹(图2)。
催化型HC捕集器与SCR催化器有关的应用取决于技术人员的知识。在排气系的底盘区域中，两种功能均可以分区或分层的格式设置在一个块上，也可设置在两个不同的块上，所述块可以间隔不超过60cm、优选地15cm、且更优选地2-0cm。有利的是，两种功能均设置在与上游cc-TWC流体连通的共同壳体中的两个相邻块上。
为了获得良好的性能，当应用于主要在化学计量条件下运行并具有减速燃料切断和后续浓再生阶段的汽油车时，所考虑的排气系统包括了SCR催化器，该SCR催化器应能够储存至少0.25g/L、优选地大于0.50g/L且更优选地大于1.0g/L的氨(相对于催化剂体积)。正如已指出的那样，在减速燃料切断事件后的浓再生期间，cc-TWC产生了一些可储存在下游SCR催化器中的氨，以便于还原燃料切断事件期间在稀燃烧条件下或通过氨氧化产生的NOx。为了高氨储存和最佳选择性催化还原NOx，可装入与金属进行过离子交换的沸石材料，所述金属选自铁、铜以及它们的混合物。
在下一个优选的方面，在底盘区域中与SCR催化器安装在一起的HC捕集器包含沸石材料，其HC储存容量为至少20mg/L、更优选地大于30mg/L，并且更优选地大于40mg/L催化剂体积。此外，HC捕集器有利地包含催化剂如TWC类催化剂，所述催化剂包含具有PGM组合的储氧材料，所述PGM选自铂、钯、铑以及它们的混合物。HC捕集器的PGM总水平基于催化剂体积计优选地在7g/L和0.4g/L之间，更优选地在4–0.4g/L之间，并且最优选地在1.0–0.4g/L之间。
可根据技术人员的知识来选择cc-TWC。事实上，cc-TWC可由一个或多个具有TWC功能的块组成。cc-TWC的优选的替代形式可见于后面的段落。在本发明的一个非常优选的实施例中，排气系统装配有2个彼此相邻放置、优选地在同一壳体中的紧凑耦合三元催化器。
如果应用了2个或更多个cc-TWC，那么可认为它们是等同的，但它们也可能具有本质上的差异。所应用的催化器的物理体积可相同也可不同，并且可在0.5-1.5L、最优选地1-1.5L的限值范围内变化。例如，对于存在于cc-TWC内的OSM，技术人员可将材料对称地或不对称地分配在催化器上。此外，所用材料可相同也可不同。在所有方面，这可取决于所用发动机。
在下一个实施例中，本发明涉及一种方法，该方法用于减少从发动机排放的有毒污染物，所述发动机主要在化学计量条件下运行，该方法中使用了刚提及的排气系统，并且应用了减速燃料切断策略，该减速燃料切断策略具有发动机操作的后续浓阶段。在该方法中，发动机在运行中排出的废气从发动机出口输送到cc-TWC功能块。在化学计量条件下，这种cc-TWC和任何其他已知的TWC作用一样，在λ＝1下氧化CO、HC并还原NOx。
在不需要动力时，典型的减速燃料切断事件启动并中断对汽缸的燃料供应。催化剂暴露在净稀环境下(氧过量)。当再次需要动力时，过量的燃料会暂时被用于恢复上游紧凑耦合催化器和HC捕集器催化剂层的三元催化剂OSM功能。正如已经说明的，在这种过渡中，cc-TWC催化器可氧化氨，增加NOx排放。在短暂燃料过量阶段，氨也由cc-TWC催化器产生并由SCR催化器储存。氨于浓条件下通过cc-TWC产生，其中，NOx不仅被还原成N2，还进一步被还原成NH3。然后，产生的NH3流入下游SCR催化器并储存在其中。NH3可在整个可用的另一块cc-TWC和/或HC捕集器催化剂层上被氧化成NOx。储存在SCR上的NH3和O2加上废气流中的NH3按照以下所示路径反应来还原NOx。
在稀环境中，SCR催化器将在后续的减速燃料切断事件中使用这种储存的氨，通过使氨和NO或NO2反应将NOx排放物还原成氮气(N2)。典型的SCR氨反应为：
4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O 1)
2NH3+NO+NO2→2N2+3H2O 2)
SCR催化器将在这些稀燃烧事件期间还原NOx排放物。对于低排放车辆，典型的发动机闭环A/F控制应为化学计量的，并具有接近0.995(±0.05)的轻微偏浓λ。SCR催化器还可在化学计量操作期间还原NOx排放物，或者通过使由上游TWC催化器产生的氨反应而轻微偏浓，从而产生氮。参见前述反应。
一种优选的方法是这样的：在底盘位置处的较冷排气条件下应用至少一次减速燃料切断与后续的浓再生，所述条件温度为100-300℃，优选地为100-250℃，并且最优选地为100-200℃。由于提供了浓氧废气，减速燃料切断(尤其是在驾驶的早期阶段)提升了HC捕集器的催化性能。该方法不仅在驾驶期间使下游SCR催化器较早地负载NH3，还有助于在稀燃料切断阶段中在冷启动条件下氧化储存在催化型HC捕集器中的HC。因此，早期减速燃料切断确实提高了催化型HC捕集器的性能。减速燃料切断期间过量的氧促使催化型HC捕集器上所吸附的HC在其解吸附之前被氧化。因此，本发明的其他优选形式涉及这样的事实：当发动机和转化器仍在预热时，发动机控制系统随着车辆冷启动期间减速燃料切断的出现而进入闭环控制状态，意即减速燃料切断应存在于例如FTP的循环1和2中。
在短时间(如，3-6秒、优选地大约4-5秒)内应用λ＝0.80–0.95、优选地0.85–0.90的空转期间，燃料切断之后应为浓阶段。这将导致在整个TWC上形成SCR转化NOx所需的足够的NH3。
基底：
上述cc-TWC或HC捕集器或SCR催化器分别设置于整体基底上。基底可为通常用于制备催化剂的那些材料中的任一种，并且将优选地包括陶瓷或金属蜂巢结构。可采用任何合适的基底，诸如类型为具有细小平行气流通道的整体基底，所述通道从基底的入口或出口面穿过其中延伸，以使得通道对于流过其中的气流为开放的(称为蜂巢式流通基底)。所述通道为从其气流入口至其气流出口的基本直线路径，这些通道由壁限定，催化材料作为载体涂料涂覆于壁上或壁中，以使得流经该通道的气体接触催化材料。整体基底的气流通道为薄壁通道，其可具有任何合适的横截面形状和尺寸，诸如梯形、矩形、正方形、正弦曲线、六边形、椭圆形、圆形等。此类结构每平方英寸横截面可包含约400-900个或更多气体入口开口(即巢室)(62-140个巢室/cm2)。
陶瓷基底可由任何合适的耐火材料如堇青石、堇青石氧化铝、氮化硅、锆莫来石、锂辉石、铝硅镁、硅酸锆、硅线石、硅酸镁、锆石、透锂长石、氧化铝、硅酸铝等制成。可用于本发明的复合催化剂的基底还可为天然金属，并可由一种或多种金属或金属合金构成。采用的金属基底可呈各种形状，诸如波纹板或单片形式。优选地金属载体包括耐热金属和金属合金，诸如钛和不锈钢，以及以铁为基本或主要组分的其他合金。此类合金可包含镍、铬和/或铝中的一者或多者，并且这些金属的总量可有利地占合金的至少约15重量％，例如约10-25重量％的铬、约3-8重量％的铝以及最多约20重量％的镍。所述合金还可包含少量或痕量的一种或多种其他金属，诸如锰、铜、钒、钛等。可在高温(例如，约1000℃以及更高)下氧化金属基底的表面，以通过在基底的表面上形成氧化层来改善合金的耐腐蚀能力。此类高温诱导的氧化可增强耐火金属氧化物载体以及催化促进性金属组分对基底的粘附。在可供选择的实施例中，可将一种或多种催化剂组合物沉积在开孔泡沫基底上。此类基底是本领域熟知的，并且通常由耐火陶瓷或金属材料形成。
TWC载体涂料：
根据本发明，上游cc-TWC基底或下游HC捕集器的TWC涂有合适的载体涂料，所述载体涂料携带具有三元功能的催化剂。所述复合物可通过现有技术中已知的方法容易地制备。如本文所用，术语“载体涂料”具有其在本领域中的通常含义，即涂覆于基底载体材料诸如蜂巢式载体构件的催化材料或其他材料的薄附着涂层，所述基底载体材料充分开放以使得流过通道的气流得到充分处理(流通型整料)。
原则上，在本发明的限制范围内，所述处理系统中可采用任何TWC载体涂料，前提是可在λ＝1下实现对汽油发动机废气的有效处理。分区单层或多层设计中的合适的TWC载体涂料可见于例如EP1974810B1、PCT/EP2011/070541、EP1974809B1或PCT/EP2011/070539(以引用方式并入)中。更多信息还可参见作为背景技术引用的文献。
在本发明的优选实施例中，TWC载体涂料包含金属氧化物载体材料上由PGM金属组成的催化剂，所述载体材料优选地选自氧化铝、氧化锆、氧化锆-氧化铝、氧化钡-氧化铝、氧化镧-氧化铝、氧化镧-氧化锆-氧化铝以及它们的混合物。在特别优选的实施例中，金属氧化物载体材料为γ-氧化铝。优选的是，所述载体材料掺杂有稀土金属氧化物、碱土金属氧化物或耐火金属氧化物，其量的范围优选地为0.01重量％至30重量％，更优选地为0.05重量％至15重量％，甚至更优选地为0.1重量％至10重量％。具体地讲，稀土金属氧化物、碱土金属氧化物或耐火金属氧化物优选地选自二氧化铈、氧化镧、氧化镨、氧化钕、氧化钡、氧化锶、氧化锆以及它们的混合物，其中稀土金属氧化物、碱土金属氧化物或耐火金属氧化物优选地为氧化镧、氧化钡和/或氧化锆。根据本发明特别优选的实施例，金属氧化物载体材料为γ-氧化铝，其优选地掺杂有稀土金属氧化物、碱土金属氧化物或耐火金属氧化物，更优选地掺杂有氧化镧、氧化钡和/或氧化锆。
除所述载体材料外，本发明的TWC载体涂料还优选地包含储氧组分(OSC)。储氧材料具有氧化还原性质，并且，其能在氧化气氛下与氧化组分诸如氧或氧化氮反应，在还原气氛下与还原组分诸如氢或一氧化碳反应。这些储氧材料常常掺杂有贵金属诸如Pd、Rh和/或Pt，从而可修改储存容量和储存特性。
储氧材料通常由铈的氧化物构成，并且可在热稳定混合阶段与其他金属氧化物一起使用(例如，Ce/Zr混合氧化物)，优选地选自二氧化铈-氧化锆混合物、二氧化铈-氧化锆-氧化镧混合物、二氧化铈-氧化锆-氧化钕混合物、二氧化铈-氧化锆-氧化镨混合物、二氧化铈-氧化锆-氧化钇混合物、二氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化钕混合物、二氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化镨混合物或二氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化钇混合物。这些储氧材料能够在稀条件下将氧从废气中清除，并在浓废气条件下再次释放所述废气。这样，可防止当燃料/空气比率短暂偏离λ＝1进入稀范围时整个TWC上的NOx转化率降低并发生NOx穿透。此外，充满的储存氧防止在废气短暂地进入浓范围时发生HC和CO穿透，因为在浓废气条件下，储存的氧在穿透发生之前首先与过量的HC和CO反应。在这种情况下，储存氧充当对抗λ＝1附近波动的缓冲物。半满的储存氧具有阻止短暂偏离λ＝1的最佳性能。使用λ传感器检测操作期间储存氧的填充水平。
采用包含铂族金属如Pt、Rh和Pd的TWC材料。为了掺入组分诸如铂族金属(如，钯、铑、铂和/或其组合)、稳定剂和/或促进剂，可将此类组分作为水溶性或者水分散性化合物或络合物的混合物掺入到浆液中。通常，当载体涂料中包含PGM组分如Pt、Pd和/或Rh时，所考虑的组分以化合物或络合物的形式被利用，以使组分在金属氧化物载体上分散。
HC捕集器材料：
与本发明的废气后处理系统相关联的另外的储存材料为用于烃类(HC)的储存材料。此类材料同样是本领域技术人员所熟悉的(KR20040042177)。沸石材料通常用于储存烃类。当废气是冷的时(例如，在冷启动期间)，烃类被吸附；而当达到较高废气温度时，烃类被解吸附并转化。烃类的转化主要发生在催化中心，例如PGM。因此，通常将烃类储存材料整合进三元催化转化器，以便在催化活性中心还不活跃时储存烃类，并在催化中心达到其起燃温度后解吸附所述烃类。在这种情况下，根据本发明，烃类储存材料可连同催化TWC功能块一起并入下游uf整料。
使用微孔固体(所谓的分子筛)作为烃类的储存材料。优选地使用沸石材料，例如丝光沸石(MOR)、Y-沸石(FAU)、ZSM-5(MFI)和β-沸石(BEA)或它们的混合物。这些沸石优选地以与过渡金属进行交换的H型或NH4型使用。正如已经提到的，HC捕集器包含具有TWC功能的催化剂。参考上述关于TWC载体涂料的说明。优选的是，将金属诸如Pt、Pd、Rh及它们的混合物与材料诸如丝光沸石(MOR)、Y-沸石(FAU)、ZSM-5(MFI)和β-沸石(BEA)联合应用。
从而，催化型HC捕集器优选地包含吸附剂材料，所述吸附剂材料包括沸石材料，并优选地具有三元催化剂层，所述三元催化剂层包含储氧组分和PGM如Pt、Pd和Rh。HC捕集器在低PGM水平、优选地远低于上述正常TWC的PGM水平下运作良好。当操作阶段早期(即，冷启动时)存在减速燃料切断(“DFCO”)事件时，HC捕集器运转良好。HC捕集器在慢催化起燃条件下运转良好，也就是说，当捕集器位于排气位置导致起燃期间升温速率缓慢时，其运转良好。达到大约330℃温度时，HC捕集器将解吸附几乎所有HC。如前所述，在HC捕集器达到250℃、优选地200℃之前需要进行燃料切断事件与后续的浓净化。
SCR转化器：
在稀废气条件下，SCR催化转化器能够使氧化氮与氨反应形成氮气。SCR催化转化器通常具有氨储存功能，且包含可与过渡金属交换的沸石材料。当SCR催化转化器的氨储存至少部分被填满时，该SCR催化转化器特别有活性。在该情况下，氨在浓废气相中由cc-TWC原位产生。应尽可能地避免因过度形成所致的氨下降或因快速升温所致的氨解吸附，这是因为氨具有非常刺鼻的气味，并且不应未经处理就作为二级或三级排放进入大气。
已证明对储存NH3的用途有利的材料是本领域的技术人员已知的(US2006/0010857；WO2004076829)。优选地使用微孔固体材料(所谓的分子筛)作为氨储存材料。这些储存材料可为沸石材料，例如丝光沸石(MOR)、Y-沸石(FAU)、ZSM-5(MFI)、镁碱沸石(FER)、菱沸石(CHA)和β-沸石(BEA)及磷酸铝(AlPO)和磷酸硅铝(SAPO)以及它们的混合物。这些材料优选地与过渡金属交换，特别优选地与铁、铜、钴、银或锰交换，并催化氨与氮氧化物的SCR反应。特别优选地使用与铁和/或铜交换的ZSM-5(MFI)、菱沸石(CHA)、镁碱沸石(FER)、SAPO-34和β-沸石(BEA)。非常特别优选地使用与铁和/或铜交换的SAPO-34、菱沸石(CHA)或β-沸石(BEA)。
SCR催化器优选地在存在氨和氧的情况下并且在200℃–500℃、更优选地在250℃-400℃内的工作温度下起作用。
根据车辆用途，通常使用等体积的催化型HC捕集器和SCR催化器，优选地两者各为0.5L至1.0L。更大的发动机排量通常需要更大的催化器体积。
沸石材料是基于沸石或类沸石结构形式的材料。
沸石：沸石是微孔晶体铝硅酸盐材料，其特征在于：具有有序的3-D结构，即3至10A(取决于骨架类型)的均匀孔隙/通道/笼形结构；并且具有进行离子交换的能力，使得催化活性阳离子能够分散于整个结构。
类沸石：类沸石是沸石的结构同型/同晶体，不同的是类沸石是基于例如磷酸氧化铝(ALPO)、磷酸硅铝(SAPO)、金属磷酸氧化铝(Me-ALPO)或金属磷酸硅铝(MeAPSO)，而不是连接的二氧化硅和氧化铝四面体衍生出的骨架结构。
谈到主要化学计量条件时，应当理解，在大部分操作时间里，以平均14.56的A/F比率供给发动机。除非至少由于摆动或者减速燃料切断和浓再生，否则A/F值保持在λ＝1(±0.005)。无论使用何种发动机类型(如PFI或GDI)，这都是成立的。此类过程是技术人员众所周知的。
谈到紧凑耦合位置时，技术人员会知道，这表示放置的位置与发动机出口流体连通且在发动机出口下游不远处，优选地在发动机出口后50cm以内，更优选地在30cm以内，并且最优选地在20cm以内。底盘区域被视为车辆座舱下方的位置。cc-TWC和与其流体连通的uf装置之间应有一定距离，该距离在50cm–150cm、优选地75cm–150cm且最优选地100cm–150cm之间。
本发明提出使用处于车辆底盘位置的催化型HC捕集器+SCR催化器与上游的紧凑耦合三元催化器(TWC)的组合。采用具有发动机操作的后续浓阶段的减速燃料切断策略时，所述HC捕集器+SCR催化器组合(通常用于柴油应用)运作得很理想。所提出的发明可显著减少HC和NOx排放，并允许增加使用减速燃料切断以改善燃料经济性并减少CO2排放。
实例和附图：
图1示出了根据本发明的一种系统布局。在排气系中，两个三元催化器(TWC1和TWC2)处于紧凑耦合位置。在底盘区域，位于TWC下游并与之流体连通的HC捕集器和SCR催化器位于同一个壳体中。来自发动机的废气流经过两个TWC，然后经过HC捕集器/SCR组合，最后离开进入环境。
1.实例：2007 Mini Cooper S 1.6L涡轮增压直喷式(2007 Mini Cooper S 1.6 L Turbocharged DI)
这种应用包括本文所述的双cc-TWC(CC1和CC2)与第一块uf-HC捕集器+第二块SCR催化器组合。CC1和CC2催化器分别包含0/2.69/0.14g/L Pt/Pd/Rh和0/0.70/0.21g/L Pt/Pd/Rh。它们的体积均为0.67L，使得总CC体积为1.34L。uf-HC捕集器和SCR的大小均为0.85L，uf共计1.7L，并安装在共同壳体中。系统总体积为3.04L。HC捕集器PGM负载为0/0.35/0.1g/L Pt/Pd/Rh。2007 Mini Cooper S应用在循环1和2中具有燃料切断操作。
图2示出了完整TWC系统、uf-HC捕集器+uf-SCR系统和uf-SCR+uf-HC捕集器系统的袋排放量。uf-HC捕集器+uf-SCR系统具有显著优势，将HC减至经过TWC系统而存在的水平的一半。对于NOx，其相比于完整TWC系统也有优势。相比于SCR在前面位置而HC捕集器在后面位置的相反布置，uf-HC捕集器+uf-SCR系统略胜一筹。
图3示出了uf-HC捕集器+SCR组合的HC优势。捕集器(绿线)和排气管(红线)累积排放量之间的差异表示uf系统对HC减少的贡献。在这种特定情况下，HC排放量从大约52mg/mi减至32mg/mi，表现出20mg/mi的有益效果。SCR也有助于减少HC，并且总的20mg/mi有益效果中的8mg/mi是由它所致。
图4示出了累积排放量数据，并描绘了本专利所描述的NOx机制。SCR功能由黑线(SCR入口排放量)和红线(排气管排放量)之间的差异表示。对于这种特殊测试，SCR将NOx从20mg/mi减至13mg/mi，有益效果为7mg/mi。
图5对比示出了相同PGM水平下cc-TWC–uf-HC捕集器+SCR系统与完整制成的双层TWC的FTP总排放量。相比于TWC，uf-HC捕集器+SCR系统具有27.5mg/mi的THC优势(处于uf位置的TWC对HC性能的贡献非常小，如果有的话)以及2.7mg/mi的NOx优势。按百分比来计，这些优势是显著的！
2.实例：2013 Dodge Dart 1.4L涡轮增压PFI(2013 Dodge Dart 1.4 L Turbocharged PFI)
该应用包括本文所述的单cc-TWC(CC)和uf-HC-捕集器+SCR配置。所述cc催化剂包含0/6.0/0.3g/L Pt/Pd/Rh。CC的体积为1.4L。uf-HC-捕集器和SCR的大小均为0.85L，UF共计1.7L。因此，系统总体积为3.1L。HC捕集器PGM负载为0/0.35/0.1g/L Pt/Pd/Rh。2013Dodge Dart应用在联邦测试程序(FTP)的循环1和2中具有燃料切断操作。
图6示出了UF系统的THC优势。循环2结束时，流入和流出的THC累积排放量分别为43mg/mi和29mg/mi。这表示uf-HC-捕集器+SCR系统的有益效果为14mg/mi。
图7反映了SCR功能。FTP期间SCR反应相当于消耗了约5mg/miNOx。这种性能有益效果主要出现在FTP的袋2中。

Claims (10)

1.一种废气处理系统，所述废气处理系统用于减少从发动机排放的有毒污染物，所述发动机主要在化学计量条件下运行，其中，处于紧凑耦合位置的一个或多个三元催化器在下游与底盘催化型HC捕集器/SCR催化器组合装置相连，其中所述催化型HC捕集器在车辆冷启动期间吸附烃类，并在HC捕集器催化剂上的物质解吸附之前在较高温度下氧化这些物质，并且其中，所述催化型HC捕集器位于所述SCR催化器的上游，所述催化型HC捕集器包含吸附剂材料，并具有三元催化剂层，所述吸附剂材料包括沸石材料，所述三元催化剂层包含储氧组分和PGM，所述PGM选自Pt、Pd和Rh。
2.根据权利要求1所述的废气处理系统，其中所述SCR催化器能够将氨储存到基于催化剂计为至少0.25g/L的程度。
3.根据权利要求2所述的废气处理系统，其中所述SCR催化器包含与金属进行过离子交换的沸石材料，所述金属选自由铁、铜以及它们的混合物所构成的组。
4.根据权利要求1所述的废气处理系统，其中所述沸石材料的HC储存容量基于催化剂计为至少20g/L。
5.根据权利要求4所述的废气处理系统，其中所述PGM水平在7g/L和0.4g/L之间。
6.根据权利要求1所述的废气处理系统，其中2个三元催化器彼此相邻放置。
7.一种减少从发动机排放的有毒污染物的方法，所述发动机主要在化学计量条件下运行，所述方法中使用了根据权利要求1-6 中任一项所述的废气处理系统，并且应用了减速燃料切断策略，所述减速燃料切断策略具有发动机操作的后续浓阶段。
8.根据权利要求7所述的方法，其中所述减速燃料切断策略在100℃-300℃的较冷排气条件下执行了至少一次。
9.根据权利要求8所述的方法，其中在所述浓阶段应用了λ＝0.80-0.95。
10.根据权利要求9所述的方法，其中所述浓阶段持续3-6秒。
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