KR101148373B1 - 리튬 이차전지 - Google Patents

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KR101148373B1
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고지 이마사카
히데히코 다지마
가즈유키 아다치
요시히로 와다
요시노리 마츠나가
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규슈덴료쿠 가부시키가이샤
미츠비시 쥬고교 가부시키가이샤
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Abstract

전지 내부에서의 단락에 의한 열폭주를 억제할 수 있는 리튬 이차 전지를 제공한다. 리튬 이온을 흡장 및 방출하는 양극 활물질을 갖는 양극(3)과, 리튬 이온을 흡장 및 방출하는 음극(4)과, 양극 단자에 접속된 더미 양극(6) 및 음극 단자에 접속된 더미 음극(7)을 교대로 적층하는 동시에, 더미 양극(6) 및 더미 음극(7) 사이를 절연하는 단락용 세퍼레이터(8)를 갖는 더미 적층체(9)가 마련되고, 더미 적층체(9)가 교대로 적층된 양극(3) 및 음극(4)의 외측에 적층되어 있는 것을 특징으로 한다.

Description

리튬 이차전지{LITHIUM SECONDARY BATTERY}
본 발명은 전력 저장 장치나, 이동체용 전원 시스템이나, 자연 에너지 하이브리드 시스템 등에 이용하기에 적합한 리튬 이차전지에 관한 것이다.
최근의 에너지?환경 문제에 대한 의식이 높아짐에 따라, 전력 저장 장치나, 이동체용 전원 시스템이나, 자연 에너지 하이브리드 시스템 등이 해당 문제의 대책 기술로서 주목받고 있다. 그 중에서도, 축전지인 대형 리튬 이차전지가 유망시되고 있다.
리튬 이차전지는 납전지나 니켈 수소 전지 등의 다른 이차전지와 비교하여 에너지 밀도가 높고, 출력 특성이 좋으며, 수명이 긴 등의 이점을 갖는다. 그러나, 리튬 이차전지는 전지 내부에서의 단락이나 과충전 등에 의해 전지의 열폭주(熱暴走)가 야기되어, 파열이나 발화에 이를 가능성이 있어서 안전상의 문제가 되고 있었다.
상술한 문제에 대한 대책으로서, 내열성 세퍼레이터(separator)를 리튬 이차전지 내에 사용하여 내부 단락을 방지하는 기술이 제안되어 있다(예를 들어, 특허문헌 1 참조).
특허문헌 1 : 일본 특허 공개 공보 제 1995-192753 호
그러나, 일반적으로 외부로부터 이물(異物)(예를 들어, 못 등)이 박히는 것에 의해 전지의 내부에서 단락이 발생한 경우, 단락부의 주변에서 줄열(Joule heat)이 발생한다. 그러면, 이 열량의 정도에 따라서는 양극과 음극을 절연하고 있는 세퍼레이터가 용융?탄화되는 일이 있다. 세퍼레이터가 용융?탄화되면 양극과 음극의 단락 면적이 넓어지고, 단시간 안에 전지의 열폭주에 이를 가능성이 있다.
따라서, 내열성 세퍼레이터를 이용하여도, 발생하는 줄열의 정도에 따라서는 단락 개소의 증대 방지나 안전성의 향상 등을 도모하는 것이 어렵다는 문제가 있었다.
상술한 바와 같은 이물에 의한 단락은, 이동체에 탑재되는 전지에서 충돌 사고와 같은 케이스에 발생할 확률이 높다고 생각된다. 한편, 정치식(定置式)의 전지에 있어서도, 지진 등에 의해 외부로부터 이물이 낙하하는 등 하여 전지를 푹 찔러 단락이 발생할 가능성이 있기 때문에, 어떤 대책을 세울 필요가 있었다.
특히, 대형의 전지의 경우에는, 단락에 의해 발생하는 열량이 크기 때문에, 상술한 문제가 심각해질 가능성이 높다는 문제가 있었다.
본 발명은 상기의 과제를 해결하기 위해 이루어진 것으로서, 전지 내부에서의 단락에 의한 열폭주를 억제할 수 있는 리튬 이차전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 이하의 수단을 제공한다.
본 발명은 리튬 이온을 흡장(吸藏) 및 방출하는 양극 활물질(active material)을 갖는 양극과, 리튬 이온을 흡장 및 방출하는 음극과, 양극 단자에 접속된 더미(dummy) 양극 및 음극 단자에 접속된 더미 음극을 교대로 적층하는 동시에, 상기 더미 양극과 상기 더미 음극 사이를 절연하는 절연체를 갖는 더미 적층체가 마련되고, 상기 더미 적층체가 교대로 적층된 상기 양극 및 상기 음극의 외측에 적층되어 있는 리튬 이차전지를 제공한다.
본 발명에 의하면, 리튬 이차전지에 이물이 박히면, 이물은 최초에 더미 적층체에 박힌다. 더미 양극 및 더미 음극은 박힌 이물을 통해 단락된다. 단락 저항이 작은 경우, 더미 양극과 더미 음극 사이에서 대전류가 흐르고, 전류에 의해 열이 발생한다. 더미 적층체는 교대로 적층된 양극 및 음극의 외측에 적층되어 있기 때문에, 발생한 열은 교대로 적층된 양극 및 음극 내에 축열(蓄熱)하지 않고 외부로 방열된다.
그 때문에, 단락시에 발생한 열에 의한 양극에서의 양극 활물질의 결정의 붕괴가 억제되어, 리튬 이차전지에서의 열폭주가 억제 또는 완화된다.
또한, 양극 및 음극이 이물을 통해 단락하기 전에, 더미 양극 및 더미 음극이 단락하여 대전류가 흐르고 있기 때문에, 양극 및 음극이 단락한 때에 양극 및 음극에 흐르는 단락 전류의 값이 작아진다. 그 때문에, 단락에 의해 양극 및 음극에서 발생하는 열량이 적어져서, 전지의 열폭주를 억제 또는 완화할 수 있다.
상기 발명에서는, 상기 더미 적층체의 일부가 절곡되고, 상기 양극 및 상기 음극의 적층 방향과 대략 직교하는 하나의 면 및 상기 하나의 면에 인접한 다른 면에 상기 절곡된 더미 적층체가 배치되어 있는 것이 바람직하다.
이와 같이 하는 것에 의해, 양극 및 음극의 적층 방향과 대략 직교하는 하나의 면에만 더미 적층체를 배치하는 경우와 비교하여, 하나의 면에 인접하는 다른 면에도 더미 적층체가 배치되어 있기 때문에, 다른 면에 이물이 박혀도 리튬 이차전지에서의 열폭주가 억제된다.
여기에서, 하나의 면에 인접한 다른 면으로서는, 양극 및 음극이 적층된 적층체의 측면이나 바닥면 등을 예시할 수 있다.
상기 발명에서는, 상기 적층된 양극 및 음극과 상기 더미 적층체 사이에, 열의 전달을 방해하는 단열부가 마련되어 있는 것이 바람직하다.
이와 같이 하는 것에 의해, 단열부를 마련함으로써, 더미 양극 및 더미 음극의 단락에 의해 발생한 열은 적층된 양극 및 음극에 전달되기 어렵게 된다. 이 때문에, 단락시에 발생한 열에 의한 양극의 양극 활물질의 결정의 붕괴가 억제 또는 완화되어, 리튬 이차전지에서의 열폭주가 제어된다.
상기 발명에서는, 상기 적층된 양극 및 음극과 상기 더미 적층체 사이에, 열을 흡수하는 흡열부가 마련되어 있는 것이 바람직하다.
이와 같이 하는 것에 의해, 더미 양극 및 더미 음극의 단락에 의해 발생한 열은, 흡열부에 흡수되어 적층된 양극 및 음극에 전달되기 어려워진다. 그 때문에, 단락시에 발생한 열에 의한 양극의 양극 활물질의 결정의 붕괴가 억제 또는 완화되어, 리튬 이차전지에서의 열폭주가 억제된다.
본 발명의 리튬 이차전지에 의하면, 더미 적층체의 단락시에 발생한 열은 외부로 방열되기 때문에, 양극에서의 양극 활물질의 결정의 붕괴가 억제 또는 완화되어, 리튬 이차전지에서의 열폭주를 억제한다는 효과를 나타낸다.
양극 및 음극이 이물을 통해 단락하기 전에, 더미 양극 및 더미 음극이 단락하여 대전류가 흐르고 있기 때문에, 양극에서의 양극 활물질의 결정의 붕괴가 억제 또는 완화되어, 리튬 이차전지에서의 열폭주를 억제한다는 효과를 나타낸다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시형태의 리튬 이차전지의 구성을 설명하는 모식도,
도 2는 도 1의 리튬 이차전지의 단락 시트체의 구성을 설명하는 모식도,
도 3은 도 2의 리튬 이차전지의 다른 실시예의 구성을 설명하는 모식도,
도 4는 도 2의 양극 시트의 형상을 설명하는 모식도,
도 5는 도 2의 음극 시트 및 단락용 세퍼레이터의 형상을 설명하는 모식도,
도 6은 도 2의 단락 시트체의 다른 배치예를 설명하는 평면도,
도 7은 도 2의 리튬 이차전지에 못이 박힌 상태를 설명하는 모식도,
도 8은 본 발명의 제 2 실시형태에 따른 리튬 이차전지의 구성을 설명하는 모식도,
도 9는 본 발명의 제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지의 구성을 설명하는 모식도,
도 10은 안전 밸브로부터 분출한 가스 온도의 변화를 도시하는 그래프,
도 11은 전압의 변화를 도시하는 그래프.
도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
1A, 1B, 1C : 리튬 이차전지 3 : 양극
4 : 음극 6 : 양극 시트(더미 양극)
7 : 음극 시트(더미 음극) 8 : 단락용 세퍼레이터(세퍼레이터)
9 : 단락 시트체(더미 적층체) 21 : 못(이물)
31 : 단열부
[제 1 실시형태]
본 발명의 일 실시형태에 따른 리튬 이차전지에 대해서 도 1 내지 도 7을 참조하여 설명하지만, 본 발명은 하기 실시형태에 의해 조금도 한정되는 것은 아니고, 그 요지를 변경하지 않는 범위에서 적절하게 변경하여 실시하는 것이 가능한 것이다.
도 1은 본 실시형태의 리튬 이차전지의 구성을 설명하는 모식도이고, 도 2는 도 1의 리튬 이차전지의 단락 시트체의 구성을 설명하는 모식도이다.
리튬 이차전지(1A)에는, 도 1 및 도 2에 도시하는 바와 같이, 용기(2)와, 양극 단자(11)와 접속된 양극(3)과, 음극 단자(12)에 접속된 음극(4)과, 양극(3)과 음극(4) 사이를 절연하는 세퍼레이터(5)와, 양극 시트(더미 양극)(6), 음극 시트(더미 음극)(7) 및 단락용 세퍼레이터(세퍼레이터)(8)로 이루어지는 단락 시트체(더미 적층체)(9)가 마련되어 있다.
본 실시형태에서는 리튬 이차전지(1A)의 높이(H)가 166.5mm, 폭(W)이 110mm, 깊이(D)가 38mm인 예에 적용하여 설명한다.
용기(2)는 내부에 양극(3)과, 음극(4)과, 세퍼레이터(5)와, 단락 시트체(9)와, 전해액(도시하지 않음)을 담는 것이다.
용기(2)에는, 양극(3) 및 양극 시트(6)와 접속되는 양극 단자(11)와, 음극(4) 및 음극 시트(7)와 접속되는 음극 단자(12)와, 용기(2) 내의 압력이 상승한 경우에 압력을 용기(2) 밖으로 빠지게 하는 안전 밸브(13)가 마련되어 있다.
전해액으로서는 통상 리튬 이차전지(1A)에서의 공지의 것을 이용할 수 있고, 예를 들어 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, γ-부틸로락톤, γ-발레로락톤, 아세트니트릴, 설포란, 3-메틸설포란, 디메틸설폭사이드, N,N-디메틸포름아미드, N-메틸옥사존리디온, N,N-디메틸아세트아미드, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 에틸메틸카보네이트, 디메톡시메탄, 1,2-디메톡시에탄, 테트라히드로푸란, 2-메틸테트라히드로푸란, 1,3-디옥솔란, 4-메틸-1,3-디옥솔란, 메틸포메이드, 메틸아세테이트, 메틸프로피네이트 중 어느 1종 또는 2종 이상을 혼합한 혼합 용매에, LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAｓF6, LiClO4, LiCF3SO3, Li4F9SO3, LiSbF6, LiAlO4, LiAlCl4, LiN(CxF2x +1SO2)(CyF2y +1SO2)(단, x, y는 자연수), LiCl, LiI 등의 리튬염으로 이루어지는 전해질의 1종 또는 2종 이상을 혼합시킨 것을 용해한 것을 이용할 수 있다.
양극(3) 및 음극(4)은 용기(2) 내에서 교대로 적층된 것이며, 양극(3) 및 음극(4) 사이에는 양극(3) 및 음극(4)을 절연하는 세퍼레이터(5)가 배치되어 있다.
양극(3)으로서는 통상 리튬 이차전지(1A)에서의 공지의 것을 이용할 수 있고, 예를 들어 망간산 리튬, 코발트산 리튬, 니켈산 리튬, 리튬함유 니켈?망간?코발트 복합산화물, 리튬철인산화합물 등의 리튬함유 복합산화물을 활물질로 하고, 이들의 리튬 이온 흡장(吸藏)가능한 재료에, 흑연, 아세틸렌 블랙, 카본 블랙 등의 도전제 및 폴리불화비닐리덴 등으로 이루어지는 바인더를 필요에 따라 배합하여 도포되어 있다.
음극(4)으로서는 통상 리튬 이차전지(1A)에서의 공지의 것을 이용할 수 있고, 예를 들어 천연 흑연, 인조 흑연, 비정질 탄소, 규소 화합물 및 TiO2 등의 금속 산화물 등을 활물질로 하고, 이들의 리튬 이온 흡장가능한 재료에, 흑연, 아세틸렌 블랙, 카본 블랙 등의 도전제 및 폴리불화비닐리덴 등으로 이루어지는 바인더를 필요에 따라 배합하여 도포되어 있다.
세퍼레이터(5)는 절연 재료로 형성된 부재이며, 양극(3)을 덮는 형상으로 형성되어 있다. 세퍼레이터(5)로서는 통상 리튬 이차전지(1A)에서의 공지의 것을 이용할 수 있고, 예를 들어 미다공질 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀계나, 미다공질 이미드계 및 세라믹 함유계의 다공질 막 등을 사용할 수 있다. 본 실시형태에서는, 세퍼레이터(5)는 양극(3)을 덮는 형상으로 형성된 것에 적용하여 설명되어 있지만, 음극(4)을 덮는 형상이어도 좋고 특별히 한정되는 것은 아니다.
단락 시트체(9)는 도 2에 도시하는 바와 같이 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)를 적층시킨 것이며, 양극 시트(6) 및 음극 시트(7) 사이에는 양극 시트(6) 및 음 극 시트(7)를 절연하는 단락용 세퍼레이터(8)가 배치되어 있다.
양극 시트(6)로서는 알루미늄박, 니켈박 등의 도전체를 이용할 수 있다. 다만, 단락 시트체(9)를 도 3과 같이 알루미늄 라미네이트 필름 등의 전해액이 침투하지 않는 재료로 포장한 경우, 단락 시트체(9) 내에 전해액이 침입하지 않는 한, 동, 철, 스테인리스강(SUS) 등 어떠한 도전체도 이용할 수 있다.
음극 시트(7)로서는 동박 등의 도전체를 이용할 수 있다. 다만, 단락 시트체(9)를 도 3과 같이 알루미늄 라미네이트 필름 등으로 포장한 경우, 단락 시트체(9) 내에 전해액이 침입하지 않는 한, 알루미늄, 철, 스테인리스강(SUS) 등 어떠한 도전체도 이용할 수 있다.
세퍼레이터(8)로서는 세퍼레이터(5)와 동일한 것을 이용할 수 있지만, 그 이외에도 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)를 절연할 수 있는 것이면 특별히 한정은 없고, 다공질이 아닌 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 테레프탈레이트의 필름 등도 사용할 수 있다.
또한, 단락 시트체(9)는 적층된 양극(3) 및 음극(4)에서의 적층 방향에 대략 직교하는 하나의 면(도 2의 좌우의 면, 이후 "적층면"으로 표기함)에 인접하여 배치되어 있다. 바꿔 말하면, 단락 시트체(9)는 최외층, 즉 용기(2)와 적층된 양극(3) 및 음극(4) 사이에 배치되어 있다.
단락 시트체(9)에서의 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)의 조(組)의 수는 1조이어도 좋고, 그 이상의 조수이어도 좋으며, 특별히 한정되는 것은 아니다. 본 실시형태에서는, 10조의 단락 시트체(9)에 적용하여 설명한다.
또한, 상술한 바와 같이, 단락 시트체(9)는 최외층에 배치되어 있어도 좋고, 단락 시트체(9)와 용기(2) 사이에 여러 층의 양극(3) 및 음극(4)이 배치되어 있어도 좋으며, 특별히 한정되는 것은 아니다.
도 4는 도 2의 양극 시트의 형상을 설명하는 모식도이고, 도 5는 도 2의 음극 시트 및 단락용 세퍼레이터의 형상을 설명하는 모식도이다.
양극 시트(6)는 알루미늄박으로 형성된 대략 직사각형 형상의 박막이다. 양극 시트(6)에는, 도 4에 도시하는 바와 같이, 양극 단자(11)와 접속하는 양극 접속부(61)가 마련되어 있다. 본 실시형태에서는 두께가 20㎛, 높이(H)가 135mm, 폭(W)이 100mm인 양극 시트(6)에 적용하여 설명한다. 또한, 상술한 치수에는, 양극 접속부(61)는 포함되어 있지 않다.
음극 시트(7)는 동으로 형성된 대략 직사각형 형상의 박막이다. 음극 시트(7)에는, 도 5에 도시하는 바와 같이, 음극 단자(12)와 접속하는 음극 접속부(71)가 마련되어 있다. 본 실시형태에서는 두께가 10㎛, 높이(H)가 135mm, 폭(W)이 100mm인 음극 시트(7)에 적용하여 설명한다. 또한, 상술한 치수에는, 음극 접속부(71)는 포함되어 있지 않다.
단락용 세퍼레이터(8)는 폴리올레핀으로 형성된 박막이며, 도 5에 도시하는 바와 같이 음극 시트(7)를 덮는 자루 형상으로 형성된 것이다. 본 실시형태에서는 두께가 30㎛인 단락용 세퍼레이터(8)에 적용하여 설명한다.
도 6은 도 2의 단락 시트체의 다른 배치예를 설명하는 평면도이다.
또한, 단락 시트체(9)는 상술한 바와 같이 적층된 양극(3) 및 음극(4)의 적 층면에만 인접하여 배치되어 있어도 좋고, 도 6에 도시하는 바와 같이 단락 시트체(9)의 일부를 절곡하고, 적층면과 적층면에 인접한 측면에 인접하여 단락 시트체(9)를 배치해도 좋으며, 적층면과 적층면에 인접한 바닥면에 인접하여 단락 시트체(9)를 배치해도 좋고, 특별히 한정되는 것은 아니다.
이와 같이 배치함으로써, 양극(3) 및 음극(4)의 적층면에만 단락 시트체(9)를 배치하는 경우와 비교하여, 적층면에 인접하는 측면 또는 바닥면에도 단락 시트체(9)가 배치되어 있기 때문에, 측면 또는 바닥면에 못(21)이 박혀도 리튬 이차전지(1A)에서의 열폭주가 억제?완화된다.
다음에, 상기의 구성으로 이루어지는 리튬 이차전지(1A)에서 이물인 못이 박힌 경우의 작용에 대해서 설명한다.
도 7은 도 2의 리튬 이차전지(1A)에 못이 박힌 상태를 설명하는 모식도이다.
리튬 이차전지(1A)의 측면에 못(이물, 21)이 박히면, 도 7에 도시하는 바와 같이, 못(21)은 최초에 용기(2)를 돌파하고, 다음에 단락 시트체(9)에 박힌다. 못(21)은 단락용 세퍼레이터(8)를 돌파하기 때문에, 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)는 못(21)을 통해 단락된다. 양극 시트(6) 및 음극 시트(7) 사이에서는, 못(21)을 통해 대전류가 흐른다.
대전류가 흐르는 영역에서는, 전기 저항에 의해 열이 발생하여 온도가 상승한다. 발생한 열은 열전도에 의해 용기(2)로부터 외부로 방출되어, 열의 일부만이 양극(3) 및 음극(4)에 전달된다.
그 후, 못(21)이 더욱 깊게 박히면, 못(21)은 단락 시트체(9)를 돌파하고, 양극(3) 및 음극(4)에 박힌다. 그러면, 양극(3) 및 음극(4)은 못(21)을 통해 단락된다.
이미 양극 시트(6) 및 음극 시트(7) 사이에서 대전류가 흐르고, 리튬 이차전지(1A)의 에너지 밀도가 저하하기 때문에, 못(21)을 통해 양극(3) 및 음극(4)에 흐르는 전류의 값은 상술한 대전류와 비교하여 작아진다.
흐르는 전류의 값이 작아지면, 전기 저항에 의해 발생하는 열량도 작아지고, 양극(3) 및 음극(4)에서의 온도 상승도 작아진다.
상기의 구성에 의하면, 리튬 이차전지(1A)에 못(21)이 박히면, 못(21)은 단락 시트체(9)에 박힌다. 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)는 박힌 못(21)을 통해 단락된다. 못(21)의 저항은 작기 때문에, 양극 시트(6)와 음극 시트(7) 사이에서 대전류가 흐르고, 전류에 의해 열이 발생한다. 단락 시트체(9)는 교대로 적층된 양극(3) 및 음극(4)의 외측에 적층되어 있기 때문에, 발생한 열은 교대로 적층된 양극(3) 및 음극(4) 내에 가득차는 일 없이 외부로 방열된다.
그 때문에, 단락시에 발생한 열에 의한 양극(3)에서의 양극 활물질의 붕괴가 억제되어, 리튬 이차전지(1A)에서의 열폭주가 억제?완화된다.
또한, 양극(3) 및 음극(4)이 못(21)을 통해 단락하기 전에, 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)가 단락하여 대전류가 흐르고, 에너지 밀도가 저하하고 있기 때문에, 양극(3) 및 음극(4)이 단락한 때에 양극(3) 및 음극(4)에 흐르는 단락 전류의 값이 작아진다. 그 때문에, 단락에 의해 양극(3) 및 음극(4)에서 발생하는 열량이 적어지고, 양극(3)에서의 양극 활물질의 붕괴가 억제되어, 리튬 이차전지(1A)에서의 열 폭주가 억제된다.
〔제 2 실시형태〕
다음에, 본 발명의 제 2 실시형태에 대해서 도 8을 참조하여 설명한다.
본 실시형태의 리튬 이차전지의 기본 구성은 제 1 실시형태와 동일하지만, 제 1 실시형태와는 단락 시트체와 적층된 양극 및 음극 사이의 구성이 다르다. 따라서, 본 실시형태에서는 도 8을 이용하여 단락 시트체와 적층된 양극 및 음극 사이의 구성만을 설명하고, 그 밖의 구성요소 등의 설명을 생략한다.
도 8은 본 실시형태에 따른 리튬 이차전지의 구성을 설명하는 모식도이다.
또한, 제 1 실시형태와 동일한 구성요소에 대해서는 동일한 부호를 붙여서 그 설명을 생략한다.
리튬 이차전지(1B)는 도 8에 도시하는 바와 같이 용기(2)와, 양극 단자(11)와 접속된 양극(3)과, 음극 단자(12)에 접속된 음극(4)과, 양극(3)과 음극(4) 사이를 절연하는 세퍼레이터(5)와, 양극 시트(6), 음극 시트(7) 및 단락용 세퍼레이터(8)로 이루어지는 단락 시트체(9)와, 단열부(31)가 마련되어 있다.
단열부(31)는 단열성을 갖는 재료로 형성된 판형상의 부재이며, 적층된 양극(3) 및 음극(4)과 단락 시트체(9) 사이에 배치된 것이다.
다음에, 상기의 구성으로 이루어지는 리튬 이차전지(1B)에서 이물인 못이 박힌 경우의 작용에 대해서 설명한다.
리튬 이차전지(1B)의 측면에 못(21)이 박히면, 도 8에 도시하는 바와 같이 못(21)은 최초에 용기(2)를 돌파하고, 다음에 단락 시트체(9)에 박힌다. 양극 시 트(6) 및 음극 시트(7) 사이에서는 못(21)을 통해 대전류가 흐른다.
대전류가 흐르는 영역에서는, 전기 저항에 의해 열이 발생하여 온도가 상승한다. 발생한 열은 열전도에 의해 용기(2)로부터 외부로 방출된다. 양극(3) 및 음극(4)에 대해서는, 단열부(31)에 의해 열전도가 차단되기 때문에, 양극(3) 및 음극(4)으로 열이 전달되기 어려워진다.
못(21)이 더욱 깊게 박힌 경우의 작용은 제 1 실시형태와 동일하기 때문에, 그 설명을 생략한다.
상기의 구성에 의하면, 단열부(31)를 마련함으로써, 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)의 단락에 의해 발생한 열은 적층된 양극(3) 및 음극(4)에 전달되기 어려워진다. 그 때문에, 단락시에 발생한 열에 의한 양극(3)의 양극 활물질의 붕괴가 억제되어, 리튬 이차전지(1B)에서의 열폭주가 억제?완화된다.
〔제 3 실시형태〕
다음에, 본 발명의 제 3 실시형태에 대해서 도 9를 참조하여 설명한다.
본 실시형태의 리튬 이차전지의 기본 구성은 제 1 실시형태와 동일하지만, 제 1 실시형태와는 단락 시트체와 적층된 양극 및 음극 사이의 구성이 다르다. 따라서, 본 실시형태에서는 도 9를 이용하여 단락 시트체와 적층된 양극 및 음극 사이의 구성만을 설명하고, 그 밖의 구성요소 등의 설명을 생략한다.
도 9는 본 실시형태에 따른 리튬 이차전지의 구성을 설명하는 모식도이다.
또한, 제 1 실시형태와 동일한 구성요소에 대해서는 동일한 부호를 붙여서 그 설명을 생략한다.
리튬 이차전지(1C)는 도 9에 도시하는 바와 같이 용기(2)와, 양극 단자(11)와 접속된 양극(3)과, 음극 단자(12)에 접속된 음극(4)과, 양극(3)과 음극(4) 사이를 절연하는 세퍼레이터(5)와, 양극 시트(6), 음극 시트(7) 및 단락용 세퍼레이터(8)로 이루어지는 단락 시트체(9)와, 흡열부(41)가 마련되어 있다.
흡열부(41)는 흡열성을 갖는 재료, 즉 소화제(消火劑)를 포함하는 판형상의 부재이며, 적층된 양극(3) 및 음극(4)과 단락 시트체(9) 사이에 배치된 것이다.
흡열부(41)에 포함되는 소화제로서는, BC 소화제(K형, KU형)나, BC 소화제(Na형)나, ABC 소화제나, 물이나, 액체(거품) 소화제나, 수화금속화합물이나, 붕소화합물이나, 인화합물이나, 할로겐화합물 등을 예시할 수 있다.
또한, BC 소화제(Na형)로서는, 예를 들어 탄산수소나트륨이나, 탄산나트륨이나, 탄산수소암모늄이나, 탄산암모늄 등을 예시할 수 있다.
ABC 소화제로서는, 예를 들어 인산이수소암모늄이나, 인산수소암모늄이나, 인산암모늄이나, 황산암모늄 등을 예시할 수 있다.
액체(거품) 소화제로서는, 물+계면 활성제(알킬황산에스테르염이나, 퍼플루오르옥탄산염)나, 에틸렌 글리콜 등을 예시할 수 있다.
수화금속화합물로서는, 예를 들어 수산화알루미늄이나, 수산화마그네슘이나, 탄산마그네슘이나, 산화안티몬 등을 예시할 수 있다. 이들의 것에는 흡열 효과가 있다.
붕소화합물로서는, 예를 들어 붕산이나, 붕산아연 등을 예시할 수 있다. 이들의 것에는, 흡열 효과 및 산소 차단 효과가 있다.
인화합물로서는, 예를 들어 트리페닐인산이나, 비스페놀A비스(트리크레실인산)나, 트리크레실인산이나, 트리크실레닐인산이나, 폴리인산암모늄 등을 예시할 수 있다. 이들의 것에는, 라디칼 트랩에 의한 소화(消火) 효과 및 산소 차단 효과가 있다.
할로겐화합물로서는, 예를 들어 염소화파라핀이나, 데카브롬디페닐에테르 등을 예시할 수 있다. 이들의 것에는, 라디칼 트랩에 의한 소화(消火) 효과 및 산소 차단 효과가 있다.
또한, 상술한 실시형태와 같이, 단락 시트체(9)와 적층된 양극(3) 및 음극(4) 사이에 흡열부(41)를 배치해도 좋고, 단락 시트체(9)의 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)의 적어도 한쪽에 상술한 흡열제 또는 소화제를 도포해도 좋으며, 특별히 한정되는 것은 아니다.
다음에, 상기의 구성으로 이루어지는 리튬 이차전지(1C)에서 이물인 못이 박힌 경우의 작용에 대해서 설명한다.
리튬 이차전지(1C)의 측면에 못(21)이 박히면, 도 9에 도시하는 바와 같이, 못(21)은 최초에 용기(2)를 돌파하고, 다음에 단락 시트체(9)에 박힌다. 양극 시트(6) 및 음극 시트(7) 사이에서는 못(21)을 통해 대전류가 흐른다.
대전류가 흐르는 영역에서는, 전기 저항에 의해 열이 발생하여 온도가 상승한다. 발생한 열은 열전도에 의해 용기(2)로부터 외부로 방출된다. 양극(3) 및 음극(4)에 대해서는, 흡열부(41)에 의해 열이 흡수되기 때문에, 양극(3) 및 음극(4)으로 열이 전달되기 어려워진다.
또는, 발생한 열에 의해 발화될 경우라도, 흡열부(41)에 포함되는 소화제에 의해 발화가 억제되거나 또는 소화된다.
못(21)이 더욱 깊게 박힌 경우의 작용은 제 1 실시형태와 동일하기 때문에, 그 설명을 생략한다.
상기의 구성에 의하면, 양극 시트(6) 및 음극 시트(7)의 단락에 의해 발생한 열은, 흡열부(41)에 흡수되어 적층된 양극(3) 및 음극(4)에 전달되기 어려워진다. 그 때문에, 단락시에 발생한 열에 의한 양극(3)의 양극 활물질의 붕괴가 억제되어, 리튬 이차전지(1C)에서의 열폭주가 억제?완화된다.
다음에, 상술한 제 1 및 제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1A, 1C)와 종래의 리튬 이차전를 이용한 못 박힘 시험의 결과에 대해서, 도 10 및 도 11을 이용하여 설명한다.
도 10은 안전 밸브로부터 분출한 가스 온도의 변화를 도시하는 그래프이고, 도 11은 전압의 변화를 도시하는 그래프이다.
여기에서, 종래의 리튬 이차전지(1X)는 용기(2)와, 양극(3)과, 음극(4)과, 세퍼레이터(5)를 구비한 것이다.
우선, 시험에 이용한 리튬 전지의 충전 조건에 대해서 설명한다. 종래의 리튬 이차전지(1X), 제 1 및 제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1A, 1C)의 충전은 모두 동일한 충전 조건에서 행하고 있다.
충전은 정전류 정전압 제어 충전 방식(4.20V-CC/CＶ)에 의해 행해지고 있다. 구체적으로는, 양극 단자(11)와 음극 단자(12) 사이의 단자간 전압이 4.2V보다 낮 은 충전의 초기에는, 일정한 충전 전류에 의해 충전이 행하여진다. 충전이 진행되고 단자간 전압이 4.2V에 도달하면, 충전 전압이 4.2V의 일정 전압으로 억제되고, 충전 전류가 서서히 낮춰진다.
그 후, 충전 전류가 0.5A(종지 전류)까지 저하하면 충전이 종료된다. 이 충전은 5시간률의 전류값(C/5)에서 행하여지고, 주위의 온도는 약 25℃이다.
다음에, 못 박힘 시험의 조건에 대해서 설명한다.
이 못 박힘 시험에서는, 리튬 이차전지에 지름이 약 5mm인 못(21)을 관통시킴으로써 행하여지고 있다. 못(21)을 관통시키는 위치는 양극(3) 및 음극(4)의 중앙부이다.
안전 밸브(13)로부터 분출하는 가스의 온도 측정, 단자간 전압의 측정은 못(21)이 리튬 이차전지에 박힌 직후를 0s로 하여 계측되어 있다.
우선, 안전 밸브(13)로부터 분출하는 가스의 온도 변화에 대해서 도 10을 참조하면서 설명한다. 도 10에서는, 종래의 리튬 이차전지(1X)로부터 분출한 가스의 온도를 안을 비워둔 삼각형(△)으로 도시하고, 제 1 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1A)로부터 분출한 가스의 온도를 안을 비워둔 사각형(□)으로 도시하며, 제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1C)로부터 분출한 가스의 온도를 안을 비워둔 동그라미(○)로 도시하고 있다.
종래의 리튬 이차전지(1X)에 못(21)이 박히고 나서 약 1초가 경과하면, 안전 밸브(13)로부터 가스의 분출이 시작된다. 가스의 온도는 약 1.5초에서 측정 기기의 상한(약 1300℃)을 넘어, 열폭주가 발생하고 있음을 알게 된다. 이 경우, 리튬 이차전지(1X)에 사용하는 재료에 따라서는, 고온 때문에 발화할 가능성이 있다.
제 1 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1A)에 못(21)이 박히고 나서 약 1초가 경과하면, 종래의 리튬 이차전지(1X)와 동일하게, 안전 밸브(13)로부터 가스의 분출이 시작된다. 가스의 온도는 약 2초 후에 최고인 약 700℃에 도달하고, 그 후 시간의 경과와 함께 가스의 온도가 저하하는 모습을 알게 된다.
제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1C)에 못(21)이 박히고 나서 약 1초가 경과하면, 종래의 리튬 전지(1X)와 동일하게, 안전 밸브(13)로부터 가스의 분출이 시작된다. 가스의 온도는 약 2초 후에 최고인 약 600℃에 도달하고, 그 후 시간의 경과와 함께 가스의 온도가 저하하는 모습을 알게 된다.
즉, 제 1 및 제 3 리튬 이차전지(1A, 1C)의 경우, 종래의 리튬 이차전지(1X)와 비교하여, 못(21)이 박혀 단락이 발생하여도, 전지 내에서의 열폭주가 완화되어 있는 것이 도시되어 있다.
다음에, 양극(3) 및 음극(4) 사이의 단자간 전압의 변화에 대해서 도 11을 참조하면서 설명한다.
도 11에서는, 도 10과 동일하게, 종래의 리튬 이차전지(1X)의 단자간 전압을 안을 비워둔 삼각형(△)으로, 제 1 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1A)의 단자간 전압을 안을 비워둔 사각형(□)으로, 제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1C)의 단자간 전압을 안을 비워둔 동그라미(○)로 도시하고 있다.
종래의 리튬 이차전지(1X)에 못(21)이 박히면, 그 직후로부터 약 4초까지의 사이에, 단자간의 전압은 약 4.2V로부터 0V로 완만한 모양으로 저하하고 있다.
이것은, 못(21)이 박히는 것에 의해 단락 전류가 흐르기 때문에, 리튬 이차전지(1X)의 에너지 밀도가 서서히 저하하기 때문이라고 생각된다.
제 1 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1A)에 못(21)이 박히면, 그 직후에 단자간의 전압은 약 2V로 저하한다. 단자간의 전압이 약 2V인 상태가 약 1초 후까지 계속되면, 그 후 단자간의 전압은 약 1초 후로부터 약 1.5초까지의 사이 약 3V로 상승한다. 이 전압은 상술한 종래의 리튬 이차전지(1X)에서의 단자간의 전압과 동일한 전압이다.
약 1.5초를 경과하면, 단자간의 전압은 약 1.2V로 저하한다. 그리고, 단자간의 전압은, 약 1.5초로부터 약 3초까지의 사이에, 약 1.2V로부터 0V로 완만한 모양으로 저하하고 있다.
최초에 단자간의 전압이 약 2V까지 내려가는 것은, 단락 시트체(9)에서의 단락때문이라고 생각된다. 그 후에 단자간의 전압이 약 3V로 상승하는 것은, 못(21)이 양극(3) 및 음극(4)에 도달하고, 종래의 리튬 이차전지(1X)와 동일한 현상이 일어나기 때문이라고 생각된다. 또한, 단자간의 전압이 약 1.2V로 저하하고 완만한 모양으로 0V까지 감소하는 것은, 못(21)이 양극(3) 및 음극(4)을 관통하고, 반대측의 단락 시트체(9)에 박히고, 다시 단락 시트체(9)에서 단락이 발생했기 때문이라고 생각된다.
제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1C)에 못(21)이 박히면, 그 직후에 단자간의 전압은 약 2.3V로 저하한다. 단자간의 전압이 2.3V인 상태가 약 0.5초 후까지 계속되면, 그 후 단자간의 전압은 약 0.5초 후로부터 약 1초까지의 사이 3.5V 로 상승한다. 이 전압은 상술한 종래의 리튬 이차전지(1X)에서의 단자간의 전압과 동일한 전압이다.
약 1초를 경과하면, 단자간의 전압은 약 1.5V로 저하한다. 그리고, 단자간의 전압은, 약 1초로부터 약 3.5초까지의 사이에, 약 1.5V로부터 0V로 완만한 모양으로 저하하고 있다.
제 3 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1C)에서의 단자간의 전압의 변화는, 제 1 실시형태에 따른 리튬 이차전지(1A)에서의 단자간의 전압의 변화와 대략 동일한 작용에 의한 것으로 생각된다.

Claims (4)

  1. 리튬 이차전지에 있어서,
    리튬 이온을 흡장(吸藏) 및 방출하는 양극 활물질(active material)을 갖는 양극과,
    리튬 이온을 흡장 및 방출하는 음극과,
    양극 단자에 접속된 더미(dummy) 양극 및 음극 단자에 접속된 더미 음극을 교대로 적층하는 동시에, 상기 더미 양극과 상기 더미 음극 사이를 절연하는 절연체를 갖는 더미 적층체가 마련되고,
    상기 더미 적층체가 교대로 적층된 상기 양극 및 상기 음극의 외측에 적층되어 있는
    리튬 이차전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 더미 적층체의 일부가 절곡되고, 상기 양극 및 상기 음극의 적층 방향과 직교하는 하나의 면 및 상기 하나의 면에 인접한 다른 면에 상기 절곡된 더미 적층체가 배치되어 있는
    리튬 이차전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 적층된 양극 및 음극과 상기 더미 적층체 사이에, 열의 전달을 방해하는 단열부가 마련되어 있는
    리튬 이차전지.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 적층된 양극 및 음극과 상기 더미 적층체 사이에, 열을 흡수하는 흡열부가 마련되어 있는
    리튬 이차전지.
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